TWI397201B - 具有奈米點之P3HT-TiO2光電電池及其形成方法 - Google Patents
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Description
本發明係有關一種光電電池技術，尤其是指一種具有奈米點以增加電洞傳導效率之一種光電電池塗料及其形成方法。
當電力、煤炭、石油等類之傳統能源受到量的限制，能源問題日益成為制約國際社會經濟發展的瓶頸時，越來越多的國家開始開發太陽能資源，尋求經濟發展的新動力。太陽能作為一種可再生的新能源，越來越引起人們的關注。光電電池是太陽能利用的一種方式，因其節能和環保的效果，受到廣泛的重視。近年來由於太陽能需求急增，也相對促使著光電電池製造技術的不斷進步，使得太陽能發電成為最近幾年發展最迅速的產業。
而太陽能發電產業中，為了要將太陽能轉換成電能，光電電池是不可或缺的重要元件。光電電池由半導體製成的P-N接面的二極體元件，其主要是應用光電效應原理於電力生產上。陽光照射到二極體上時，光被吸收產生激子，有P-N接面空乏區所提供的內建電場，可使激子分離成電子與電洞而流向載子傳送的電極，將電流引出成為光電電池。
由於光電電池的重要性，各國也都投入相當多的研究資訊對太陽能之效率，生產等領域進行技術開發。目前光電電池的研發重點在於有機光電電池，其係在有機導電高分子材料中混摻無機奈米材料而形成薄膜，並且直接利用該薄膜作為感光和發電材料。相較於傳統無機的PN半導體材料的光電電池，有機光電電池由於可以利用噴墨或浸泡塗佈等方式形成於基材上，因此製作成本低廉，此外，由於製程之故，有機光電電池更可以形成於軟性基材上而具有質輕與高度可撓性的優點。
在習用技術中，例如美國專利公開申請案US. Pub. No. 2003/0226498揭露了一種利用半導體奈米晶體與有機材料結合之光電薄膜以形成之光電電池結構。在該技術中，該光電薄膜主要在具有半導體特性之有機聚合物(P3HT)的材料中混摻有半導體的奈米晶體結構(CdSe)。此外，例如：美國公開申請案US. Pat. No. 2008/0128021也揭露一種以奈米複合物所形成的有機光電薄膜。在該技術中也提到在有機材料層中混摻有奈米顆粒材料，例如：量子點(quantum dots)、核殼形式之半導體奈米粒子(core-shell semiconductor nanoparticles)或者是具有支架之微結構(bipods,tripods,或tetrapods)以增加光電效應的性能。
雖然習用技術中對於有機之光電材料有了很多的研究，但是由於導電高分子的電洞遷移率高，因此在主動層中累積的電子容易和電洞再結合使得光電元件的效率下降。綜合上述，因此亟需一種具有奈米點之光電電池及其形成方法來解決習用技術所具有之問題。
本發明提供一種具有奈米點之光電電池及其形成方法，其係於光電電池中之電洞傳導材料中混摻有奈米點，並利用該材料形成光電薄膜。利用該薄膜所製成之光電電池可以增加電洞的傳導率而提升光電電池之效率。
在一實施例中，本發明提供一種光電電池，其係包括：一光電轉換層，其係將入射光轉換成複數個電洞-電子對，該光電轉換層內具有一電洞傳導層以傳遞電洞，該電洞傳導層具有複數個奈米點；以及一第一電極與一第二電極，其係分別偶接於該光電轉換層之兩側，該第一電極與該電洞傳導層偶接以導引電洞，而該第二電極則導引該電洞與該電子。
在另依實施例中，本發明更提供一種光電電池之形成方法，其係包括有下列步驟：於一電洞傳導溶液內加入一奈米點材料；利用該電洞傳導溶液於一第一電極上以形成一電洞傳導層；利用混摻有無機材料之一高分子材料於該電洞傳導層上形成一主動層；於該主動層上形成一層電洞阻擋層；以及於該電洞阻擋層上形成一第二電極。
為使 貴審查委員能對本發明之特徵、目的及功能有更進一步的認知與瞭解，下文特將本發明之裝置的相關細部結構以及設計的理念原由進行說明，以使得審查委員可以了解本發明之特點，詳細說明陳述如下：請參閱圖一A所示，該圖係為本發明之光電電池結構示意圖。在本實施例中，該光電電池2具有一第一電極20以及一第二電極21，在該第一與第二電極20與21之間具有一光電轉換層22，其係將入射光轉換成複數個電洞-電子對。在本實施例中，該第一電極20係為一透明之電極，其係具有一基板200以及形成於該基板200上之一導電層201。該基板200係為一透明之基板，例如：玻璃基板或者是塑膠基板等。該導電層201係可為氧化銦錫(ITO)、氧化鋁鋅(AZO)或者是氧化鋅(ZnO)等透明導電材料，但不以此為限。在本實施例中，該導電層200係為一氧化銦錫材料。
該光電轉換層22具有一電洞傳導層220、一主動層221以及一電洞阻擋層222。該電洞傳導層220其係形成於該第一電極20上，該電洞傳導層220可傳遞電洞至該第一電極上20。該電洞傳導層220係可為P型高分子有機材料或者是P-型半導體材料。在本實施例中，該電洞傳導層220係為PEDOT:PSS材料，但不以此為限。此外，該電洞傳導層220內混摻有複數個奈米點23，其係可以增加電洞傳導層之電洞傳導率而提升光電電池之效率。請參閱圖二所示，該圖係為本發明之奈米點結構示意圖。在本實施例中，該奈米點23之結構係屬於一高分子奈米點結構(Polymeric nano-Dot,PND)。圖二中之奈米點23的結構之中間係為一高分子，本實施例為二氧化矽(SiO2
)，在二氧化矽高分子之外圍具有胺基(NH2
-)。
再回到圖一A所示，該主動層221係形成於該電洞傳導層220上。在本實施例中，該主動層221係由無機材料與有機材料相互混摻而成，其中，該無機材料係可為奈米粒子、量子點、奈米管、奈米線或奈米桿等結構，在本實施例係為二氧化鈦(TiO2
)奈米桿結構，但不以二氧化鈦為限。而該有機材料則為導電高分子材料，例如：聚3-己基噻吩poly(3-hexylthiophene)(P3HT)、poly(cyclopentadithiophene-co-benzothiadiazole)或poly[2-methoxy-5-(2’-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene](MEH-PPV)，但不以此為限。在本實施例中，該主動層係由(P3HT)混摻二氧化鈦(TiO2
)奈米桿而成。該電洞阻擋層222，其係形成於該主動層221上。該電洞阻擋層222，係為無機材料，其係可選擇為奈米粒子、量子點、奈米管、奈米線或奈米桿等結構。在本實施例中，該電洞阻擋層222係為二氧化鈦(TiO2
)奈米桿結構。該第二電極21係形成於該電洞阻擋層222上，該第二電極21可為透明或者是不透明之電極。透明電極之結構係如前述之第一電極之實施例；如果是不透明之電極的話，其係可選擇為鋁(Al)或金(Au)等導電金屬材料，但不以此為限。
如圖一B所示，該圖係為本發明圖一A所示之光電電池能帶示意圖。當本發明之光電電池受到光線90激發後，激子(exciton)在主動層221(P3HT-TiO2
)介面上分離成電子電洞對，電子經由電洞阻擋層222(TiO2
)傳導至第二電極21(Al)上，而電洞則經由導電高分子(本實施例為P3HT)傳導到電洞傳導層220(PEDOT:PSS)，再經由第一電極20(ITO)導出。在這傳導的過程中，由於負責傳導電子之電洞阻擋層222(TiO2
)的電子遷移率遠大於導電高分子(P3HT)的電洞遷移率，所以在這兩種載子傳導的過程中常會出現電子累積在主動層221中，進而造成累積的電子與電洞再度結合，如此一來將會造成光電電池的效率大幅下降。因此，本發明藉由在電洞傳導層220中混摻了奈米點，藉由奈米點平衡了電子遷移率和電洞遷移率，而降低電子電洞再結合的機率並進而提高光電電池的效率。
請參閱圖三所示，該圖係為本發明之光電電池另一實施例示意圖。本實施例之光電電池3係屬於無機光電電池，亦即為PN半導體材料所形成之光電電池。該光電電池3之結構主要包括有一第一電極30以及第二電極31。在該第一電極30與第二電極31之間形成有一光電轉換層32，其係由一P型半導體材料320以及一N型半導體材料321所構成。而在N型半導體材料321與第二電極31之間更具有一抗反射層33，其係可為低反射性之材料以減少光入射之損失，使光線可以進入光電電池3內進行光電反應。該第一電極30與第二電極31之結構係如同圖一A之電極結構，在此不作贅述。此外，該P型半導體材料320與該第一電極30之間更具有一電洞傳導層34，其內更混摻有奈米點35，該奈米點35之結構係為高分子之奈米點。在本實施例中，該奈米點係為具有胺基(NH2
-)之二氧化矽高分子。
請參閱圖四所示，該圖係為本發明之光電電池製作流程示意圖。該流程4包括有下列步驟：首先以步驟40於一電洞傳導溶液內加入一奈米點材料。該電洞傳導溶液係為高分子溶液，例如：PEDOT:PSS材料，但不以此為限。而該奈米點係為具有官能基之高分子，例如：具有胺基(NH2
-)之二氧化矽高分子。至於形成該具有胺基(NH2
-)之奈米點係可將具有氫氧基(OH-)的高分子奈米點經過轉質反應後以得到分子尾端鏈結帶有胺基(NH2
-)的高分子奈米點。轉質反應之物質係可為3-aminopropyltriethoxysilane(APTES)，但不以此為限。
接著，以步驟41將該電洞傳導溶液於一第一電極上以形成一電洞傳導層。該第一電極係為透明之電極，其可選擇為氧化銦錫(ITO)、氧化鋁鋅(AZO)或者是氧化鋅(ZnO)等導電電極。至於形成於該第一電極之方式係可利用旋轉塗佈、噴塗或者是刮刀塗佈的習用之塗佈方式。然後，以步驟42將混摻有無機材料之一高分子材料於該電洞傳導層上形成一主動層。形成該主動層之方式可以利用塗佈或者是射出的方式，其中塗佈之方式係有旋轉塗佈、噴塗或者是刮刀塗佈的習用之塗佈方式；而射出之方式係為將高分子材料與無機材料以顆粒混合之後，在經過高溫混煉使混合顆粒液化在經過射出設備而形成一主動層於該電洞傳導層上。接著以步驟43於該主動層上形成一層電洞阻擋層。形成電洞阻擋層式之方式亦可以利用塗佈的方式將電洞阻擋層的材料，例如：二氧化鈦奈米桿溶液旋轉塗佈於該主動層上。最後再以步驟44於該電洞阻擋層上形成一第二電極。該第二電極形成的方式可以利用蒸鍍或者是濺鍍等方式來形成。
製作範例：
1.第一階段：高分子奈米點的製作與合成
首先在200毫升的去離子水中加入60克偏矽酸鈉(Sodium metasilicate Na2
SiO3
)以及2.5M的鹽酸200毫升後於0℃下攪拌5分鐘，接著將200毫升的四氫呋喃(Tetrahydrofuran C4
H8
O)以及60克氯化鈉(Sodium chloride NaCl)加入上述溶液中並持續攪拌10分鐘。攪拌後靜置10分鐘後等待溶液分層，利用過濾的方式將THF部分的溶液濾出，並加入硫化鈉(Sodium sulfate Na2
SO4
)30克除掉溶液中剩餘的水分，此後將溶液靜置數個小時後取出上層澄清溶液得到接有氫氧基的高分子奈米點，如圖五所示，隨後將具有氫氧基(OH-)的高分子奈米點混合3-aminopropyltriethoxysilane(APTES)反應後即可得到分子尾端鏈結帶有胺基(NH2
-)的高分子奈米點。
2.第二階段：二氧化鈦奈米桿的製作
合成二氧化鈦奈米桿主要是根據T-W Zeng等人於"A large interconnecting network within hybrid MEH-PPV/TiO2 nanorod photovoltaic devices",Nanotechnology,17,5387
,2006.所揭露之技術來製作。首先把油酸(Oleic acid；OA,90%,Aldrich)120克置入三頸瓶中，通入氬氣數分鐘以確保反應瓶內處於惰性環境，之後將反應瓶加熱至120℃並持溫一小時。一小時過後把反應瓶降溫至90℃並且確保反應瓶保持於此溫度。之後加入四丙氧基鈦(Titanium isopropoxide,98%,Aldrich)17mmol於此溫度下的反應瓶中，約五分鐘後快速注入含有氧化三甲胺溶液[(trimethylamine-N-oxide dehydrate,98%,Acros)](34mmol/H2
O 17ml)，持續反應約九小時後，將反應系統溫度降至室溫，然後利用乙醇(Ethanol,99.8%,Aldrich)清洗數次確保反應用之溶劑與未反應的物質能夠被洗掉，並且利用離心機分離沉澱物及溶劑，最後所得之沉澱物即為所需之二氧化鈦奈米桿粉末。
3.第三階段：混摻奈米點的光電電池製作流程
將ITO玻璃分別以甲醇以及氨水：雙氧水：去離子水=1:1:5的混合溶液分別利用超音波震洗半小時後之後再利用異丙醇震洗一小時將ITO玻璃完全洗淨，之後將第一階段所合成的奈米點利用四氫呋喃(THF)稀釋成不同重量比例後在分別加入電洞傳導層溶液PEDOT:PSS(Bayer Batron-P)中攪拌，並將其混合溶液旋鍍於洗好的ITO玻璃上，並於120℃下烘乾20分鐘，此時將9毫克的導電高分子聚3-己基噻吩poly(3-hexylthiophene)(P3HT)溶於0.3毫升的氯苯(chlorobezene)於50℃攪拌，直至聚3-己基噻吩完全溶解於氯苯中，而同時將第二階段所製程的二氧化鈦奈米桿(TiO2
)溶液加入正己烷後以離心的方法取出二氧化鈦奈米桿15毫克並同時加入0.2毫升的比啶(Pyridine)、0.4毫升的二氯甲烷(Dichloromethane)以及0.6毫升的氯仿(Chlororform)以超音波將溶液震至澄清，隨後在二氧化鈦奈米桿溶液中取出1.2毫升加入聚3-己基噻吩溶液中均勻攪拌，並將此有機導電高分子與無機半導體的混摻溶液以旋鍍的方式鍍在烘乾完的電洞傳導層上，隨後在主動層上又再旋鍍一層二氧化鈦奈米桿溶液以作為電洞阻隔層，最後利用熱蒸鍍的方式將鋁電極蒸鍍於元件表面以形成如圖一A所示之光電電池。
請參閱圖六以及表一所示，其中，■代表無混摻奈米點的電洞傳導層所得到的轉化效率曲線，●則代表混摻0.1wt%之奈米點(PND-NH2)所得到的轉化效率曲線，而▲則代表混摻0.01wt%之奈米點(PND-NH2)所得到的轉化效率曲線，至於▼則代表混摻0.001wt%之奈米點(PND-NH2)所得到的轉化效率曲線。根據圖六的結果，可以清楚發現當電洞傳導層中添加少量的奈米點後可以增加元件的開路電壓、短路電流進而提高元件的光電轉化效率，證實在電洞傳導層中加入少量奈米點可以有效提升有機導電高分子聚3-己基噻吩混摻無機半導體奈米桿二氧化鈦系統之光電電池的元件效率。
惟以上所述者，僅為本發明之實施例，當不能以之限制本發明範圍。即大凡依本發明申請專利範圍所做之均等變化及修飾，仍將不失本發明之要義所在，亦不脫離本發明之精神和範圍，故都應視為本發明的進一步實施狀況。
2．．．光電電池
20．．．第一電極
200．．．基板
201．．．導電層
21．．．第二電極
22．．．光電轉換層
220．．．電洞傳導層
221．．．主動層
222．．．電洞阻擋層
23．．．奈米點
3．．．光電電池
30．．．第一電極
31．．．第二電極
32．．．光電轉換層
320．．．P型半導體材料
321．．．N型半導體材料
33．．．抗反射層
34．．．電動傳導層
35．．．奈米點
4．．．光電電池形成方法
40~44．．．步驟
90．．．光線
圖一A係為本發明之光電電池結構示意圖。
圖一B係為本發明圖一A所示之光電電池能帶示意圖。
圖二係為本發明之奈米點結構示意圖。
圖三係為本發明之光電電池另一實施例示意圖。
圖四係為本發明之光電電池製作流程示意圖。
圖五係為高分子奈米點表面改質示意圖。
圖六係為本發明之光電電池於電洞傳導層中添加不同重量比例奈米點後與習用未添加奈米點之光電電池經光照所得電流電壓圖。
2．．．光電電池
20．．．第一電極
200．．．基板
201．．．導電層
21．．．第二電極
22．．．光電轉換層
220．．．電洞傳導層
221．．．主動層
222．．．電洞阻擋層
23．．．奈米點
Claims (17)
- 一種P3HT-TiO2 光電電池，其係包括：一第一電極與一第二電極；以及一光電轉換層，其係將入射光轉換成複數個電洞-電子對，該光電轉換層內具有：一電洞傳導層，其係與該第一電極相耦接，該電洞傳導層具有複數個奈米點，藉由該複數個奈米點平衡了電子遷移率和電洞遷移率，而降低電子電洞再結合的機率並進而提高該光電電池的效率，其中該奈米點包括有SiO2 ；一電洞阻擋層，其係與該第二電極相耦接；以及一主動層，包括有導電高分子P3HT混摻二氧化鈦(TiO2 )，該主動層設置於該電動傳導層以及該電洞阻擋層之間且與該電動傳導層以及該電洞阻擋層相耦接；其中，該第一電極與該第二電極，其係分別偶接於該光電轉換層之兩側，該第一電極與該電洞傳導層偶接以導引電洞，而該第二電極則導引該電子。
- 如申請專利範圍第1項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該光電轉換層係選擇為一P-N接面之半導體材料層或者是有機光電轉換層。
- 如申請專利範圍第2項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該電洞傳導層係形成於該P-N接面之半導體材料層中之P型半導體材料與該第一電極之間。
- 如申請專利範圍第2項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其 中該有機光電轉換層中之該電洞傳導層，其係為P型導電高分子材料，其內係混摻有該複數個奈米點。
- 如申請專利範圍第1項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該電洞阻擋層係為無機材料。
- 如申請專利範圍第1項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該電洞傳導層係為有機材料。
- 如申請專利範圍第1項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該第一電極係為一透明電極。
- 如申請專利範圍第7項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該透明電極更具有一透明基材，其上塗佈有導電材料。
- 如申請專利範圍第1項所述之P3HT-TiO2 光電電池，其中該奈米點係為一具有胺基之奈米點。
- 一種P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其係包括有下列步驟：於一電洞傳導溶液內加入一奈米點材料，該奈米點材料具有複數個奈米點，其中該奈米點包括有SiO2 ；利用該電洞傳導溶液於一第一電極上以形成一電洞傳導層，藉由該複數個奈米點平衡了電子遷移率和電洞遷移率，而降低電子電洞再結合的機率並進而提高該光電電池的效率；利用混摻有二氧化鈦(TiO2 )之一P3HT高分子材料於該電洞傳導層上形成一主動層；於該主動層上形成一層電洞阻擋層；以及於該電洞阻擋層上形成一第二電極。
- 如申請專利範圍第10項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中該電洞傳導溶液係為一有機材料。
- 如申請專利範圍第10項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中該第一電極係為一透明電極。
- 如申請專利範圍第10項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中該透明電極更具有一透明基材，其上塗佈有氧化銦錫材料。
- 如申請專利範圍第10項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中該奈米點係為一具有胺基之奈米點。
- 如申請專利範圍第14項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中形成該奈米點之方式係為將具有氫氧基(OH-)的高分子奈米點經過轉質反應後以得到分子尾端鏈結帶有胺基(NH2 -)的高分子奈米點。
- 如申請專利範圍第15項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中轉質反應之物質係可為3-aminopropyltriethoxysilane(APTES)。
- 如申請專利範圍第10項所述之P3HT-TiO2 光電電池之形成方法，其中該電洞阻擋層係為無機材料。
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