TWI353377B - - Google Patents

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Description

1353377 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係有關於一種半導體照明 ,t_ ==之】短_發下，具有恒_最大值之優= 現今由於半導體技術的進步，半導體昭 ‘固態光源”技術)得到了快逮的發 ^正^速發展’這，功於先驅們在技術上所取得的』 f ’這晨指日本發明家日本亞洲化學公司⑽chia)之中村 修一先生發明的源於InGaN的短波半導體發光二極體 參照 S.Nakamura “The Blue laser diodes”，Berlin
Springer 1997)。 ’ ，
通過半導體異質結(P-N接面）和螢光粉組合可以獲得 白光輻射。使用紫外線、紫色和藍色的發光二極體，螢光 粉轉換輻射合併所產生的白光符合斯托克斯定律(請參照A
Berg, P Din. LED. N-Y，Pergamon press, 1975 及 Β· A· A6paM〇B. ABT〇pcK〇e CBHAeTejii>cTB〇 CCCP N635813 npHopHTeT 09.12.1977)。 在1997〜98年’非常明亮的白光發光二極體被研製成 功。它採用早為人們熟悉的以釔鋁石榴石YaAlsOaCe為基 質的材料作為榮光粉（清參照G Blasse Luminescence material. Berlin，Springer, 1994)，早期運用在專業的 電子射線儀。最初的白色發光二極體所使用的石榴石螢光 粉，其輻射的黃光與發光二極體所輻射的藍光合併後產生 冷白色調的白光。 5 怒知專利包括了基本的缺陷，本發明中將把該 ί知=作4麵加以制。與冷自色輻射it個缺陷相 體和作為它的輕射基質的螢光粉YAG:ce，還 id 缺陷：h不高的量子輻射輸出；2.基 ；以及3·發光二極體在工 作過程中穩定性不強。 述這些所有本f缺陷，已有專用螢光粉被研 ίίf甘證在白色發光二極體輻射中得到更多的暖 色調。，、係在這種螢光粉的成分中添加了釓離子(㈤）。 正如人們所知，在釔鋁石榴石中的釔和釓之間形 相熔化合物，其濃度範暇：Gd _ 5_子單位。 ，（Y，Gd)3Al5Gl2的禁區寬度減小，同時激化劑 itfii )的輕射能階發生下降的現象。輻射只從低能階 的Ce，發生，因此在螢光粉輻射中大多是橙色離子。 一些公司出產了這種以釔和亂石榴石之間的固熔 2费質，以鈽為激化劑的螢光粉作為暖白輻射發光二極 體的覆蓋物加以使用。儘管對螢光粉的鐘定有近5年的實 ，:還是可以注意到-系列本質缺陷：i•光譜最大值的波 j化取決於發光二極體工作時的溫度特性；2.螢光粉加 二、時其發光亮度急驟減少（“溫度猝滅，，〕；以及&當發光 :極體工作的溫度條件變化時，螢光粉輻射的色鑒定發生 變化。 除此以外，外國廠商所製作之螢光粉無論是冷白色的 ，:暖白色的，其持久性均不高。例如，有資料顯示，一 豕著名日本廠商製造的源於InGaN和石權石螢光粉的發光 =極體，當它持續工作在第一個1〇〇〇小時之後，其發光亮 度減少15-20%，誠屬美中不足之處。 2 Ϊ要研製出—種暖白S發光二極體及其帶撥 2暖白色發光二極體可在當減少亮度、 ίίϋϊϊ情況所受到的溫度制約作用。此外，帶 現象。螢光粉在長時間實驗的過程中不會出現亮度減 【發明内容】 供知技術之缺點’本發明之主要目的係提 二7^ 2發光—極體及其雜黃輻射之螢光粉，其可 械分中添加與&+3有關係的補充成分，得 以控制螢光粉輻射的光譜曲線類型。 说-^決上述習知技術之缺點，本發明之另—目的係提 暖白色發光二極體及其帶橙黃輻射之螢光粉，其可 f，大於極值之後還有五個相對的極值出現，它的值同 樣可以在橫坐標軸上精確地測出。 ，達上述之目的，本發明提供一種帶橙黃輻射之螢光 於暖白色發光二極體中，其係以稀土石榴石為基 中鈽作激化劑’其特徵在於：該螢光粉在源於氮化 砷鎵（InGaN)之短波光激發下’具有恒定輻射最大值，該螢 光粉基質總化學計量公式為：（Σίη)3Αΐ5〇ΐ2，其中 SU^Yw-npGdxLuyYb'Eu' ’作為激化元素可使用Ce，Pr ,
Sm，Dy 或 Er。 為達上述之目的，本發明提供一種暖白色發光二極 體，其具有一 InGaN半導體異質結為基質，該InGaN半導 體異質結之輻射表面和棱面覆蓋著一螢光粉層，該螢光粉 層中之螢光粉的組成如上所述，其特徵在於：該發光二極 體總的白光輻射來自於該螢光粉的發光與該InGaN半導體 異質結的藍色輻射的混合，並具有色溫從1=28〇〇到43〇〇κ。 數目的總濃度不超過S TR+3= [ Ce+3+Pr+3+Sm+3+Dy+3+
Er ]=0. 05原子分率。 〜纟且成本發明之螢光粉結構的元素之數量對比關係，使 得螢光粉能準確並再生產製出。為了更加可靠地獲取指定 f性1材料，所提出的螢光粉的特徵在於：在螢光粉基質 中Gd離子最適宜含量位於範圍是：〇 〇1$[Gd]切· 〇3原 謝1科：酿[Lu] 把旦?ΐ?石基*的標準螢絲成分的濃度相比，上述的 有貫質性*減少（通常在標準螢光粉中使用大約識
Lf的鑛）°類似的基本成分的濃度減少，使得本發 月之材料的成本能夠實質性地降低。 明之材料組成的上述優點不是唯一的。已提出的 光粉，其特徵在於：主要激化_合物具有 ttn ntli體而言，螢光粉基質中鈽離子含量的範 量in/匕切·04’同時’第二種激化劑離子彭含 物ίϊΐΐ·阁.曰〇〇5伽]切·0卜同時’其他激化劑混合 <〇 = 圍疋· °·刪别⑽切· °°3 ’ °·酬柳，3] °在具體榮光粉的組成 和雜子種基本的激化劑，也就是鋅離子(Ce+3〕
rpSHiiS SSsH: 本發明之#光粉的取4要的翻在於··透過在榮光粉 1353377 成分中添加與鈽離子(Ce+3)有關係的補充成分，得以控制鸯 光粉輻射的光譜曲線類型。光譜自身的類型是它的一個特 點。 另外指出’本發明之螢光粉的主要區別是它的不同 常的光譜類型。高斯曲線有對稱的垂直軸，它通過光譜 大值的點為垂直軸，投影在橫坐標軸的值左右對稱。^言 斯曲線不同的是，本發明之螢光粉可得到極不對稱的 曲線。在曲線中有兩個相對極值，波長約在 λ=545·8〜567.8nm，它們中間有凹槽，它的輻射強户 •大值時約低5%。 观反比取 本發明之螢光粉的光譜還有一個特性： 援引。本發明之螢先粉和標準‘的= 12 ‘1353377 極體的製成品被證實為，非常細散的螢 以實現&疋因為在實際中產生了難以獲得 然而’通過^發明之資料可以確定，要解決^複^的問 g米必須具有中等分散性的螢光粉粉末，其最大尺寸約^ 然而，為了保證高輻射能力，這些粉東各、主 的棱面形態，也就是說具有自然側面棱和結£、“。g能 在自然界的具體化合物鑛物中找到並組成營 的十一面體也就疋页有正六邊形的十二棱面。 對於螢光粉粉末還有一個要求在於，在輕射雄 具有高透明度。對於分細製的較，要_ 圍 粉末尺寸測量的精確度達到〇·丨微米，粉末光學透明产 光學微電視顧進行檢查。分散喊侧量結果在附^ 3 上頻率勿佈器顯示了粉末的分佈，而在表格中明示有關 ，末的直徑和表面積大小的資料。吾人認為最合適的中等 泰末直么·大小為2微米<dcp$4微米。必須指出，在工聿中 生產出具有上述分散性的已提出的螢光粉並不容易。還提 出了在控制氣體(H2+N2,微量A1F3)時，從細散原料中的固相 合成法’它能解決所有的問題。 最合適的合成溫度從1480〜152(TC，持續時間為6-20小時。有關本發明之橙黃螢光粉各種樣品的資料在表2 中^現。從表中援引的資料中可以很好地判斷，已提出的 螢光粉輻射色座標在以下區間值發生變化:χ=〇. 38+ 〇· 和y=〇· 46+0· 〇2，也就是說變化不顯著。螢光粉輻射 總是具有必需的橙黃色，它同半導體異質結的藍色和淺藍 15 1353377 .. » · 色輻射能夠很好地混合並制出照明所需的暖白色.。 表2 JVb 螢光粉基本組成 啟動混合物組 成 色座標 X y 發光亮 度 Ql值 1 (Y〇. 924Gd〇. 03LU〇. 005Yb〇. 000lEU〇.005)3Al5〇12 Ce〇. 025ΡΓ 0.002S1II0.005 Dy 0.0039 0.385 0.452 30050 295 2 (Y〇. 939Gd〇. OlLllO. 01 Yb〇. 0 00〇3Al5〇12 Snio.oiCeo. 03 Pr〇. ΟΟδΕΓΟ. 004 0.4015 0.4698 27960 255 3 (Yo. 85Gd〇. OeeLllO. OlYbo. 0 02)3Al5〇12 C60. 03Sm〇. 015 Pro. 002Dy〇. 001 Er〇. 002 0.4280 0.4682 28720 300 4 (Yo. 96Lli〇. OlEllO. 013)3 Al5〇12 Ce〇.〇iDy〇. ooiSmo. 005 Er〇. 001 0.396 0. 4722 29790 295 5 (Yo· 96Gd〇. OlEllO. 〇12)3A 1 5〇12 Ce〇. 〇iDy〇. ooiSmo. 〇〇5 Er〇. ooiPro. ooi 0.4112 0.4696 31000 305 6 (Yo. 96EU0· 01 Yb〇. 0001 )3八 l5〇12 Ce〇.〇2 Ero.ooi Smo.oi 0.4076 0.4702 30750 300 7 (Yo. 9Gd〇. OlLUO, 02Yb〇. 001 EU0.02)3 Al5〇12 ceo.02Ero.005smo.02p Γ0.004 0.4096 0.4708 29790 295 8 (Yo. 93Gd〇. OlLllO. OlYbo. 00 1EU0.0O3A15012 Ce〇. oosEr 〇. 〇〇4Sm〇. 025 Pro. 004 Dyo.OOl 0.4104 0.4692 30100 260 9 (Y，Gd，Ce)3 AI5O12 標準 0.364 0.394 28600 280 此外，本發明亦揭露一種暖白色發光二極體，其具有 一 InGaN半導體異質結為基質，該InGaN半導體異質結之 輻射表面和棱面覆蓋著一螢光粉層，該螢光粉層中之螢光 粉的組成如上所述，其特徵在於：該發光二極體總的白光 16 ί ίί 極體其初始光強度值可提高 粉的高品麵織是輯提出螢光 入户螢光粉的優點在於，當有機薄膜層成分中加 朗半導體異質結發生光學伽 +古=、，本發明之暖白色發光二極體，其可在當減 S Α值情況所受到的溫度制約作用， 射之螢光粉在長_實驗的過程中不會 伽，3㈣爾胸咖 雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，麸苴 明丄，熟習此技藝者，在不脫離 本發明之保護 【圖式簡單說明】 ” 1 〇 #、、\ 【主要元件符號說明】

Claims (1)

  1. 十、Γ請專利範圍： f卿日修正本 1·:種帶橙黃輻射之螢光粉，個於暖白^^ 料产細稀土㈣石絲質，其中雜激化劑，其特 =在於：該螢光粉在源於氮化物（In t 射最大值，騎光粉基質齡學計量3 4 . (ILn)3Al5〇12 , ZLn^-^GcLLu^ 作為激化元素可使用Ce，Pr，Sm，如摄，其中該 Γπ^γίη, 了螢光粉晶格的基質，其濃度範圍為： 0:000^0:050^ °· 000"γ-°·02 ^ o.ooo^o.ooi ^ *、，利範圍第1項所述之帶橙黃輻射之螢光 ，中該疋輕射最大值為入=567 8±5服，其半波 λ〇·5=116. 3〜124nin 〇 專^圍第1項所述之帶橙黃輻射之螢光 ^ ^ ·prt3'smt3 - ^申請專利範圍第1項所述之帶橙黃輻射之螢光 ΐ i =中該激化劑混合物在組成螢光粉基質的陽離子中的 U辰度不超過 Σ ^=[Ce^y3+Sm+3+Dy+W3]=()_ 分率。 ’、丁 叔中該Gd離子在基質中的最合適含量，其範圍為： 原子分率，同時Lu+3離子在基質中的i合 適含里其，圍為：〇· 〇〇5s[Lu] £〇· 〇1原子分率。 山、6甘tit專利範圍第1項所述之_黃輻射之螢光 籾，其中該激化劑&+3離子最合適含量， 0.02他]-<0息同時第二激化劑W離子含量=圍 1353377 U3°°55[Sm ]现01 ’並且至少50%之該Sm離子處於氧 粉，第1項所述之帶撥黃輻射之螢光 值波^時’營光粉光譜曲線在波長大於最大 f極^在這做長下，㈣強度比主 要激^Cf離子的輻射強度高出0.5-10%。 粉，盆ίίίλϋ圍/1項所述之帶撥黃輕射之螢光 光激i衝發生分可以通過短和極短 q知由往Hf衝持績時間為Γ=11微秒到1毫秒。 粉，i中該勞^、輕==1項所述之帶橙黃輻射之螢光 ’;〇如流明當量糊处謝— l 〇Z^ 0f J x=0.385， y-0.45，同％色純度增加〇. 〇6。 於細第1項所叙帶橙黃輻射之螢光 ^^中虽螢先粉之具體組成為（Y〇 94Gd"iLu。爲 愛九 ^，^_9&11。‘_)415〇12時，其輻射色座標為χ>〇. >0· 47 ’同時輻射光純度大於〇.⑽。 Υ =如申料利範㈣丨項所述之_黃輻 粉，其中該螢光粉粉末之平均直徑為2句。64微米。 哲社種暖白色發光二極體，其具有半導體里 ί ίί質InGaN半導體異質結之輻射表面和棱 ^一螢光粉層，該螢光粉層中之螢光粉的組成如 範圍第1項所述，其特徵在於··該發光二極體總的白^」 來自於該螢光粉的發光與該InGa胖導體異f = 射的混合’並具有色溫從T=2800到4300K。 巴輻 20 1353377 14.如申請專利範圍第13項所述之暖白色發光二極 體’其中當電流J=20mA時，其輸出功率為（=80 lm/w ; 當通過該InGaN半導體異質結的總電流為j=350mA時，其 輸出功率為f=50 lm/w。
    21
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