TW487599B - A fuel cell for conversion of a fuel and an oxidant into a reaction product and a catalyst for use in said fuel cell - Google Patents
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487599 A7 B7 五、發明説明（/ ) 本發明之 本發明乃關於燃料電池。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 燃料電池係用以將化學能連續轉化成直流電之裝置。 該電池係由二個藉離子傳導性電解質所分開之導電電極以 及用於燃料、氧化劑與反應產物之連續移進與移出電池之 供應裝置所構成。該燃料可以是氣態或液態；電解質可以 是液態或固態；且氧化劑爲氣態。該電極爲固體，但亦可 以是多孔性且含有催化劑。燃料電池與電池不同，因爲電 力係從必須飼入其中之化學燃料所製造。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 燃料電池的技術已落後熱燃燒引擎的發展，但在小規 模之發電領域中仍是一競爭者。對此點有許多原因。例如 ’燃料電池天生上係零排放之動力來源且有廣範圍之可能 燃料(potential fuel)與可能之氧化劑(potential oxidant)。再 者，當燃料電池驅動之車輛靜止時，無燃料被使用。但限 制燃料電池發展之問題亦存在。例如，適當之燃料必須可 以在具競爭力之價格下得到。再者，適當且價格實在的催 化劑仍然不可得。已嘗試將賤金屬(base metal)作爲催化劑 ，但通常會發生催化劑的退化。亦曾使用舶族金屬，但在 低負載下足夠高之活性仍未達到。 本發明之槪述 根據本發明之第一方面，其係提供一含有二個電極之 燃料電池，該電極被用於將燃料與氧化劑轉化成反應產物 之電解質所分開，該燃料電池的特色爲該電極包括一催化 劑，其含有具有黃金以有效催化之形式捕捉於其上之氧化 3 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X 297公釐） 487599 Α7 Β7 五、發明說明（） 物載體，且燃料爲甲醇或甲烷。 根據本發明之第二方面，其係提供一催化劑，其含有 具有黃金以有效催化之形式捕捉於其上之氧化物載體，以 使用於含有二個電極之燃料電池上，該電極被用以轉化選 自甲醇或甲烷之燃料與氧化劑成爲反應產物之電解質所分 根據本發明之第三方面，其係提供一種氧化燃料電池 中作爲燃料之甲醇或甲烷之方法，其特色爲氧化作用係在 含有氧化物載體之催化劑的存在下發生，該氧化物載體具 有黃金以有效催化之形式捕捉於其上。 圖式簡單說明 圖1A與1B係在各種溫度下之甲烷氧化圖，圖1B係 說明重複測試之結果； 圖2A與2B係在各種溫度下之甲烷氧化圖，圖2B係 說明催化劑K5(3)之重複測試之結果；且 圖3對甲醇重組，本發明之催化劑之活性與白金催化 劑之活性之比較圖。 具體實施例之描述 使用於燃料電池中之以黃金爲基礎之較佳催化劑之實 例係揭示於美國專利第5,759,949號、ΕΡ 0789621與W0 97/45192、其係收錄於此以作爲參考之用。 以黃金爲基礎之催化劑之一較佳形式係含有氧化物載 體、較佳係氧化鈽與氧化鍩之混合物、較佳係氧化鈷之過 渡金屬氧化物，黃金係複合至其上且可選擇性地亦含有氧 4 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裝
ί I ί n I (ϋ I I I n If if I 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 487599 A7 B7 五、發明説明u ) 化欽或氧化鉬。 氧化物載體存在於催化劑中之量較佳係佔催化劑重量 之至少50%、且通常係佔催化劑重量之至少60%。氧化鈽 通吊係佔氧化锆與氧化鈽混合物之重量之至少5 〇%。氧化 姉對氧化锆之較佳重量比係在5 : 1至2 : 1、典型上係約3 :1之範圍。 催化劑係以有效催化之形式含有黃金，此形式將根據 催化劑之性質而改變。 黃金之濃度通常係低的，即佔催化劑重量之2%或更 低。 如前述所提，催化劑較佳係亦含有形式爲氧化物之過 渡金屬，其例如爲氧化鐵、或較佳係氧化鈷。 在實施本發明時，已發現特別有效且可使用之燃料是 甲烷與甲醇。 以黃金爲基礎之催化劑可同時應用於發生在燃料電池 中之電化學與化學氧化反應。 可使用以黃金爲基礎之催化劑之燃料電池之實例係包 括作爲燃料之甲烷之完全與部份氧化。在甲烷之氧化中， 測試描述於WO 97/45192中以黃金爲基礎之催化劑之型號 之能力。所使用之組成係揭示於表1中。 5 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 音T» 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 487599 A7 ______ _B7 五、發明説明（> ) 表1 :用 於甲烷宗全氬化測試之催化劑之組 成 規貝IJ K1 K2 K5⑵ K5(3) 活性成份 1.0% Au 1.0% Co 1.0% Au 1.0% Co 1.0% Au 1.0% Co 1.0% Au 1.0% Co 載體 Ce〇2 38% 49% 44% 42% Ce〇2/Zr〇2 47.5% 40% 38% 40% Ti〇2 9.5% 10% 15% 15% 用於平衡之其他 氧化物 5.0% 1.0% 3.0% 3.0% (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 該測試係以0.25%之甲烷(見圖1)與2.5%之甲烷(見圖 2)以及平衡之空氣進行。氣體混合物之每小時空間速率係 12000小時」。 樣品Κ1與Κ2係在0.25%之甲院、平衡之空氣中測S式 至500°C，且樣品Κ5(2)與Κ5(3)係在60(TC下測試。在每 一個測試後，將樣品在空氣中冷卻至室溫且再重新測試。 已發現K5(3)在600°C之溫度下可得到最高之甲烷轉化 率且係穩定的。 樣品10、：^2、：^5(2)與反5(3)亦在2.5%之甲烷、平衡 之空氣中測試至600°C。 將K5(3)在空氣中從600°C冷卻至室溫且在反應混合物 中再重新測試至600°C以評估在甲烷測試氣體之最高濃度 下之催化劑穩定性。 已發現催化劑在甲烷之最高濃度下表現良好且顯示良 6 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐1 ' ' --- 487599 A7 _________ 五、發明説明u-) 好之持久性。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 以黃金爲基礎之催化劑亦可以使用於直接甲醇燃料電 池中。甲醇被考慮可作爲燃料之選擇係因爲其與現存之分 配網路之相容性。所進行之測試之結果顯示以黃金爲基礎 之催化劑在低溫下對甲醇氧化係非常地活化。此係有意義 的’因爲甲醇燃料電池商業化之主要限制爲缺乏在低於 100°C之溫度下用於甲醇氧化之催化劑。 揭示於W0 97/45192中之各種以黃金爲基礎之催化劑 之類型係測試其對催化甲醇氧化之穩定性。催化劑K2與 K5(2)係用於測試甲醇氧化。 樣品Κ2係在含有6.5%甲醇、平衡空氣之反應混合物 中評估，而樣品Κ5(2)係含有6.5%與11%之甲醇、平衡空 氣之混合物中測試。 實驗1與2係藉泵送所需之液態甲醇至蒸發器中以進 行。在實驗3中，係使用一擴散器(bubbler)以如所提供之 方法般將甲醇飼入，以得到在操作條件下更一致且均勻之 反應混合物。每一個樣品測試下之操作條件係列於結果中 。反應物與產物分析係藉使用氣相色層分析儀以得到。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 結果 對實驗1與2，液態甲醇係以適當之泵量飼入蒸發器 中，在開始反應之前，先將樣品冷卻至50°C。 甯驗1 樣品.K2 反應物組成：6.5%CH3OH、平衡空氣 7 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 487599 A7 B7 五、發明説明（ 空間速率：20000小時’ 流速：200毫升/分鐘 樣品重量：〇·6克 溫度（°c) CH3〇H轉化率％ 殘留之 50 18.8 0 100 65.6 〇 I-----ΜΨ丨— (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 實驗2 樣品·· K5(2)反應物組成：6.5%CH3OH、平衡空氣 空間速率：62600小時“ 訂 流速：313毫升/分鐘 樣品重量：0.3克 圭1 :佳迴Iff商童#：>槎品醇氣化之活性 溫度（°c) CH3〇H轉化率％ 殘留之產物 50 99.7 0___ 100 99.8 0 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 對實驗3，樣品在開始反應之前係先冷卻至室溫’甲 醇係在室溫下藉噴入之空氣經由液態甲醇擴散器以飼入。 謇驗3 樣品：K5(2)反應物組成：11%CH30H、平衡空氣 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 487599 A7 B7 五、發明説明（7) 空間速率：57600小時^ 流速：96毫升/分鐘 樣品重量：0.1克 表1 :爲溫度函數之樣品K5(2)對甲醇氧化之活性 溫度（°c) CH3〇H轉化率％ 殘留之產物co(%) 44 99.4 0 50 100 0 100 100 0 本發明之黃金催化劑用於甲醇重組之活性係與白金催 化劑者相比，且係如圖3所顯示爲較佳。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐）
Claims (1)
- 487599六、申請專利範圍 ABCD t 正 一 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1. 一種燃料電池，其含有二個電極，該電極被用於將 燃料與氧化劑轉化成反應產物之電解質所分開，其特徵在 於該電極包括一催化劑，其含有具有黃金以有效催化之形 式捕捉於其上之氧化物載體，且其特徵在於該燃料爲甲醇 或甲烷。 2. 根據申請專利範圍第1項之燃料電池，其中該催化 劑係含有爲氧化锆與氧化鈽混合物之氧化物載體，其具有 黃金以有效催化之形式捕捉於其上，氧化物載體存在於催 化劑中之量係佔催化劑重量之至少50%。 3·根據申請專利範圍第2項之燃料電池，其中該氧化 物載體存在於催化劑中之量係佔催化劑重量之至少60%。 4·根據申請專利範圍第2項之燃料電池，其中該氧化 鈽對氧化锆之重量比係在5 : 1至2 : 1。 5·根據申請專利範圍第1項之燃料電池，其中該催化 劑亦含有形式爲氧化物之過渡金屬。 6·根據申請專利範圍第5項之燃料電池，其中該過渡 金屬氧化物係選自氧化鈷與氧化鐵。， 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 7·根據申請專利範圍第6項之燃料電池，其中該黃金 係與過渡金屬氧化物錯合。 8·根據申請專利範圍第1項之燃料電池，其中該催化 劑係包括氧化鈦或氧化鉬。 9·一種催化劑，其含有具有黃金以有效催化之形式捕 捉於其上之氧化物載體，其係使用於含有二個電極之燃料 電池上’該電極被用以轉化選自甲醇或甲烷之燃料與氧化 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 487599 餡 C8 D8 六、申請專利範圍 劑成爲反應產物之電解質所分開，其中該催化劑係含有爲 氧化锆與氧化鈽混合物之氧化物載體，其具有黃金被以有 效催化之形式捕捉於其上，氧化物載體存在於催化劑中之 量係佔催化劑重量之至少50%。 1〇·根據申請專利範圍第9項之催化劑，其中該氧化物 載體存在於催化劑中之量係佔催化劑重量之至少60%。 11·根據申請專利範圍第9項之催化劑，其中該氧化鈽 對氧化锆之重量比係在5 : 1至2 ·· 1。 12·根據申請專利範圍第9項之催化劑，其中該催化劑 亦含有形式爲氧化物之過渡金屬。 13·根據申請專利範圍第12項之催化劑，其中該過渡 金屬氧化物係選自氧化鈷與氧化鐵。 H·根據申請專利範圍第13項之催化劑，其中該黃金 係與過渡金屬氧化物錯合。 I5·根據申請專利範圍第9項之催化劑，其中催化劑係 包括氧化鈦或氧化鉬。 16·根據申請專利範圍第1項之燃料電池，其中燃料電 池中作爲燃料之甲醇或甲烷之氧化作用係在含有具有黃金 以有效催化之形式捕捉於其上之氧化物載體之催化劑的存 在下發生。 17.根據申請專利範圍第1或16項之燃料電池，其中 該催化劑係含有爲氧化锆與氧化鈽混合物之氧化物載體， 其具有黃金以有效催化之形式捕捉於其上，氧化物載體存 在於催化劑中之量係佔催化劑重量之至少50%。 2 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公H (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 487599 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 18.根據申請專利範圍第17項之燃料電池，其中該氧 化物載體存在於催化劑中之量係佔催化劑重量之至少60% 〇 I9·根據申請專利範圍第17項之燃料電池，其中該氧 化鈽對氧化锆之重量比係在5 : 1至2 : 1。 20.根據申請專利範圍第16項之燃料電池，其中該催 化劑亦含有形式爲氧化物之過渡金屬。 21·根據申請專利範圍第20項之燃料電池，其中該過 渡金屬氧化物係選自氧化鈷與氧化鐵。 22. 根據申請專利範圍第21項之燃料電池，其中該黃 金係與過渡金屬氧化物錯合。 23. 根據申請專利範圍第16項之燃料電池，其中該催 化劑係包括氧化鈦或氧化鉬。 3 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
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