TW381962B - Stable microbicide formulation - Google Patents
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• -η 第87108M2號專 說明書修正頁⑽ A7 ~ΒΓΓ p s修正補突 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(1 ) 發明背景 . 本發明係關於將殺微生物劑穩定。特別是本發明係關於 改吾3 -異嘧唑酮濃縮物組合物的穩定性。 商業上,殺微生物劑被廣泛在各種場所使用以避免微生 物的生長,如冷卻水塔,金屬操作流體系,塗料及化粧品 。3 -異嘧唑酮為一種重要的殺微生物劑。多種3 _異噻唑酮 因為可有效的在不同的條件及場所中預防微生物的生長, 因此都具有商業效用。其中最重要的3_異嘧唑酮包括,5_ 氯-2-甲基-3-異噻唑酮,2-甲基-3-異噻唑酮,及其混合物。 雖然3 -異嘧唑酮是相當有效的殺微生物劑,但在有些條 件下卻不穩定。沒有穩定劑的存在使得3 -異噻唑酮經化學 性裂解’同時喪失殺微生物的有效性。許多研究均投入使 3 -異p塞吐嗣穩定。 一般來說,可使3 -異嘧唑酮濃縮物穩定的化合物無法使 3-異>»塞峻酮稀釋液穩定。可使3_異嘧唑酮濃縮物及稀釋液 穩定的化合物,如硝酸鎂,其用量有相當大的不同。與濃 縮物相較,3 -異嘧唑酮稀釋液需要更多的硝酸鎂;稀釋液 需要百分之2 3重量比,而濃縮物需百分之1 2 - 1 6重量比。 由於稀釋溶液一般利用將3、異p塞唑酮濃縮物組合物稀釋製 備’因此添加額外的穩定劑將使加高成本及處理過程。 一般5 -鼠-2-甲基-3-異全酮及2 -甲基-3-異n塞吐酮以3 ;1混合物方式存在,其中包括丨_25重量百分比之3 -異嘧 峻-混合物及相似量的穩定劑。以5_氯_2_甲基-3-異。塞唑 酮及2 -甲基-3 -異嘧唑酮以3 : 1混合物方式存在的濃縮組合 -4 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裟· 訂 • -η 第87108M2號專 說明書修正頁⑽ A7 ~ΒΓΓ p s修正補突 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(1 ) 發明背景 . 本發明係關於將殺微生物劑穩定。特別是本發明係關於 改吾3 -異嘧唑酮濃縮物組合物的穩定性。 商業上,殺微生物劑被廣泛在各種場所使用以避免微生 物的生長,如冷卻水塔,金屬操作流體系,塗料及化粧品 。3 -異嘧唑酮為一種重要的殺微生物劑。多種3 _異噻唑酮 因為可有效的在不同的條件及場所中預防微生物的生長, 因此都具有商業效用。其中最重要的3_異嘧唑酮包括,5_ 氯-2-甲基-3-異噻唑酮,2-甲基-3-異噻唑酮,及其混合物。 雖然3 -異嘧唑酮是相當有效的殺微生物劑,但在有些條 件下卻不穩定。沒有穩定劑的存在使得3 -異噻唑酮經化學 性裂解’同時喪失殺微生物的有效性。許多研究均投入使 3 -異p塞吐嗣穩定。 一般來說,可使3 -異嘧唑酮濃縮物穩定的化合物無法使 3-異>»塞峻酮稀釋液穩定。可使3_異嘧唑酮濃縮物及稀釋液 穩定的化合物,如硝酸鎂,其用量有相當大的不同。與濃 縮物相較,3 -異嘧唑酮稀釋液需要更多的硝酸鎂;稀釋液 需要百分之2 3重量比,而濃縮物需百分之1 2 - 1 6重量比。 由於稀釋溶液一般利用將3、異p塞唑酮濃縮物組合物稀釋製 備’因此添加額外的穩定劑將使加高成本及處理過程。 一般5 -鼠-2-甲基-3-異全酮及2 -甲基-3-異n塞吐酮以3 ;1混合物方式存在,其中包括丨_25重量百分比之3 -異嘧 峻-混合物及相似量的穩定劑。以5_氯_2_甲基-3-異。塞唑 酮及2 -甲基-3 -異嘧唑酮以3 : 1混合物方式存在的濃縮組合 -4 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 裟· 訂 ..... 你入 申請案 m) 第87108142號專利 說明書修正頁(88年 五、發明説明(2 物’ 一般其包括約5-35重量百分比之3 -異遠也酮化合物, 且需要約10-25重量百分比之穩定劑,如硝酸鎂。5_氯_2_ 甲基-3-異噻唑酮及2_甲基_3_異噻唑酮以3 : i混合物方式 存在 < 稀釋溶液包括約〇 5_5重量百分比之3•異噻唑酮化合 物。 已知多種3-異噻唑酮濃縮物的穩定劑。這類已知經穩定 的3·異嘧唑酮稀釋液含高量的金屬鹽或僅有限量的穩定性 田,,·二加入金屬鹽而穩定的3 _異噻唑酮加入乳膠調配物 中回量的金屬鹽將使乳膠凝結。被列入本篇參考文獻之 U曲S 5,(Lashen,et al)發表以金屬溴酸鹽使3 _異口塞峻酮 濃縮物穩定。該组合物的問題是任合未、㈣化的異違 =存時均㈣酸化,而使彳^塞㈣的穩定性減低。 定 澱 1 丁 孩專利同時指出氯酸鹽及過氣酸鹽無法使3_異心圭難 。但是’該專利並未指幻·異❹酮組儲 ^ 形成的問題》 石仔吁百况 維 也 毅 雖然使用穩定劑使得3_異口塞峡嗣產物可於_ 持殺微生物的效用,作在不、、* 内 不咖失%異噻唑酮的情況下, :有^他的問題產生,諸如於儲存期間產生沉殿“卜 對使用者而言, I 不過’沉澱的出現 不 含沉殿為佳:'不佳。以两業觀點而言,產品以 因此,對於在不藉助添加額外的穩定劑的情 釋,後的稀釋液仍能保持穩定且不生成沉殿之3 及稀 縮物組合物的需求持續增加。 /、嚜唑鲖濃 210X297公釐) ..... 你入 申請案 m) 第87108142號專利 說明書修正頁(88年 五、發明説明(2 物’ 一般其包括約5-35重量百分比之3 -異遠也酮化合物, 且需要約10-25重量百分比之穩定劑,如硝酸鎂。5_氯_2_ 甲基-3-異噻唑酮及2_甲基_3_異噻唑酮以3 : i混合物方式 存在 < 稀釋溶液包括約〇 5_5重量百分比之3•異噻唑酮化合 物。 已知多種3-異噻唑酮濃縮物的穩定劑。這類已知經穩定 的3·異嘧唑酮稀釋液含高量的金屬鹽或僅有限量的穩定性 田,,·二加入金屬鹽而穩定的3 _異噻唑酮加入乳膠調配物 中回量的金屬鹽將使乳膠凝結。被列入本篇參考文獻之 U曲S 5,(Lashen,et al)發表以金屬溴酸鹽使3 _異口塞峻酮 濃縮物穩定。該组合物的問題是任合未、㈣化的異違 =存時均㈣酸化,而使彳^塞㈣的穩定性減低。 定 澱 1 丁 孩專利同時指出氯酸鹽及過氣酸鹽無法使3_異心圭難 。但是’該專利並未指幻·異❹酮組儲 ^ 形成的問題》 石仔吁百况 維 也 毅 雖然使用穩定劑使得3_異口塞峡嗣產物可於_ 持殺微生物的效用,作在不、、* 内 不咖失%異噻唑酮的情況下, :有^他的問題產生,諸如於儲存期間產生沉殿“卜 對使用者而言, I 不過’沉澱的出現 不 含沉殿為佳:'不佳。以两業觀點而言,產品以 因此,對於在不藉助添加額外的穩定劑的情 釋,後的稀釋液仍能保持穩定且不生成沉殿之3 及稀 縮物組合物的需求持續增加。 /、嚜唑鲖濃 210X297公釐) Α7 Β7 經濟部中央標準局負工消费合作社印製 五、發明説明(3 發明摘要 已知3 _異噻唑酮濃縮物組合物於少量銅鹽態銅離子的存 在下,可利用氯酸鹽或過氯酸鹽有效的使其穩定,同時可 避免鹽衝擊(salt shock),3-異嚙唑酮穩定性減低,及於儲 存時有沉澱產生的問题。 、; 本發明係關於一種穩定的殺微生物組合物,其中包括. (a)佔组合物5-35%重量之水溶性的3_異嘧唑酮;佔組 合物0.2-20%重量之氯酸鹽及過氯酸鹽;(c)佔纽合物 0.01-3%重量之以酮鹽態之二價銅離子;及(句水;其中& 對(c)的重量比爲6 : : i ;該組合物不含沉澱'。 本發明係關於一種穩定殺微生物组合物的方法,其中包 括添加佔組合物〇.2_20%重量之氯酸鹽及過氣酸鹽了及= 加佔組合物0. 〇 1- ;! 0 %重量之銅鹽態的銅離子至3 _昱噻唑酮 组合物中,其中包括佔组合物5_35%重量之水溶性;^塞 唆酮化合物;及水;其中,氣酸鹽或過氯酸鹽對銅離;的 重量比爲1 5 : 1至2〇〇 : 1。 本發明係關於-種控制或抑制場所中微生物生長的方法 ,包括於該場所中使用如上述之組合物。 發明詳述 於本發明中,除非特別提及,下述名詞的意義如所述。 名詞"殺微生物劑"代表於場所中可抑制或控制微生物生 長的化合物。名詞"微生物"包括,但不限於此,眞菌,細 菌及藻類。名詞|,場所,·代表被微生物〶染的工業系統或產 品0 |------ _ -6- 本紙張尺度適用中國國-- β⑺手(CNS ) Α4規格210X297公釐) (請先閏讀背面之注意事項再填寫本頁) ----Γ-:裝------訂 Β7 五、發明説明(4 ) 一~_ 本發明中所使用的縮窝代表下述意義:HpLC =高效能液 相層析儀;c=度;ppm=百萬分之一;g=克;]〇1=去離子; °!乙=毫升;且wt%=重量百分比❶ 除非特別提及,所有的數量均以重量百分比表示,且所 有的重I百分比均包含在内。所有的重量比率及所 率範圍均包含在内。 任何的水溶性3 -異嘧唑酮化合物都可用於本發明組合物 中。水溶性3-異嘧唑酮化合物代表其水溶性大於1〇〇〇卯瓜 。適合的3 -異嘍唑酮化合物包括,但不限於此:5 _氯_ 2 _甲 基-3-異嘧唑酮;2_甲基_3_異嘧唑酮;2_乙基_3_異噻唑酮 ,5·氯-2-乙基-3-異嘍唑酮;4,5_二氯甲基_3_異嘍唑 酮;及其混合物。較佳的3-異噻唑酮爲5_氯_2_甲基_3 _異 p塞唑酮;2 -甲基-3 _異P塞唑酮,不論是單獨或以混合物方式 存在。當使用5-氯-2-甲基_3_異嘧唑酮及2_甲基異嘧唑 酮混合物時,5-氣-2-甲基-3-異,塞唑酮對2_曱基_3_異嘧唑 酉同的重量比通常爲":丨至!:",較佳爲1〇 : i。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 =發明中所使用的組合物中水溶性3_異嘍唑酮化合物的 數!局佔組合物5 - 3 5 %重量。較佳的,3 _異噻唑酮化合物 的數量爲5-25重量百分比;更佳爲1〇_25重量百分比。。 任何的水溶性氯酸鹽及過氯酸鹽均可用於本發7明的组合 物中。適合的氯酸鹽及過氯酸鹽包括,但不限於此:氯^ 鈉,氯酸鉀’過氯酸鈉,及過氣酸鉀。較佳爲氯酸鈉及氯 酸鉀。於本發明的组合物中,可有效的使用—種以上的氣 酸鹽或過氯酸鹽。於本發明的组合物中,所使用的氯酸鹽 7- 本紙張尺度適用中國囤家標準(CNS ) A4規格(2】Οχ297公釐) A7 A7 B7 五、發明説明( 或過氯酸鹽佔組合物夕Λ 0 ^ n/上土 ^t ^ m - 20/〇的重糞。較佳的氯酸鹽或 m,u10重量百分比,且較佳爲2_8重量百分 。-般可ϋ得氯酸鹽或過氯酸鹽,如由施咖化學品公 …’爾瓦基’威斯康辛)’同時,其不需純化即可使用。 已知多種銅鹽。任何於溶液中有足夠水溶性可產生所需 销離子量的銅鹽都可用私太 j用於本發明组合物中。適合的範例包 t:但不限於此;硫酸銅,醋酸銅,氯化銅,溴化銅,氯 .酸銅’過軋酸鋼’亞硝酸銅及硝酸銅。較佳爲碎U酸銅及硝 酸鋼。一般可購得銅鹽,如由PfalzandBauer(沃特貝利,康 乃L格),同時,其不需純化即可使用。也可使用銅鹽混合 物。 於本發明的組合物中,所使用的銅鹽佔組.合物之〇.〇1 _ 3 % 的重量°較佳的銅鹽的量爲〇 〇5 _ 2重量百分比,且較佳爲 〇-1-1.5重量百分比。 —般來説,氯酸鹽或過氯酸鹽對銅鹽的重量比爲6 : 1至 20〇 : 1,較佳爲20 : 1至100 : 1,且最佳爲25 : 1至50 : 1。 較佳的,本發明组合物包括5 _ 2 5重量百分比之水溶性3 _ 異"塞咬酮,其選自5-氯-2 -甲基-3-異嘧唑酮;2 -甲基-3-異 17塞峻酮;及其混合物;1 - 1 0重量百分比之氯酸鈉或氯酸鉀 ;0.05-8重量百分比之銅鹽態銅離子;及水。上述百分比均 以组合物重量爲基礎。 於製備本發明組合物時,不可將氯酸鹽或過氯酸鹽單獨 地直接加入3 _異p塞峻酮。否則,3 -異ρ塞峻嗣,氯酸鹽或過 氯酸鹽,銅鹽,及水可以任意的次序相混合。較佳地,本 -8- 参紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(_2丨〇父297公f ) (#先閱讀背面之注意事項再填寫本頁.) 裝------^訂---- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 I- £1 - J— II —Ί If I · 經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 Α7 Β7 五、發明説明(6 ) 發明組合物以添加氯酸鹽或過氯酸鹽至3_異噻唑酮,銅鹽 ’及水的混合物中。 本發明組合物的優點爲,即使於5 5 〇c儲存丨2個星期後, 仍然没有可見的沉澱生成。將包括3_異嘍唑酮,氯酸鹽或 過氯酸鹽 '銅鹽,及水之本發明塞也酮濃縮物所製備 的稀釋液,其不僅穩定抗化學性裂解,同時,於儲存時不 產生沉澱。根據本發明所製備的稀釋溶液不需要額外的稍 定劑,因此可減少花費及對已知的3_異嘧唑酮濃縮物的^ 外處理。本發明的另一項優點爲加入乳膠液中,3 _異噻唑 酮濃縮物不引起凝膠反應。 藉著添加有效量的組合物至受到微生物侵範的場所,本 發明組合物可有效的抑制微生物的生長。適合的場所包括 ’但不以此爲限;冷卻水塔;空氣沖滌器;鍋爐;礦物滎 ;廢水處理;裝飾性噴泉;逆滲透過濾;超過濾;底艙水 ’态發濃繪器;熱交換器;紙漿及紙處理液;塑料;乳化 液及分散液;塗料;乳膠液;塗層,如油漆;建築材料, 如灰泥,充填物,及封填物;建築用黏著劑,如陶资黏著 劑’地毯背膠黏著劑,及層流黏著劑;工業用或消費性黏 著劑;攝影用化學品;印刷液;家用產品,如溶室清潔劑 或消母劑’化輕品;洗髮液;香包;清潔劑;工業用清潔 劑或消毒劑,如冷殺菌劑,硬表面消毒劑;地板磨光劑; 洗衣間清洗水;金屬性操作液;傳導潤滑油;水壓液;皮 革及皮革產品;紡織品;纺織產品;木材及木材產品,如 爽板’硬紙板,薄板層流線,方向性纖維板,硬板,及頻 本紙張尺度適用中國國家榡準(CNS ) A4規格(21〇χ297公釐) (諳先閔讀背面之注意事項再填寫本頁j 装 ,1Τ S81962. 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 A7 B7 五、發明説明(7 ) 耘板;石油處理液;燃料;油業液,如注射水,碎裂液, 及鑽孔泥;農業用佐劑保存;界面活性劑保存;醫療器材 ’ Θ療試劑保存;食品保存,如塑料或紙製食品包裝;游 永池;及溫泉。較佳的場所爲冷卻水塔;空氣沖滌器;鍋 據;確物漿;廢水處理;裝飾性噴泉;逆滲透過濾;超過 濾,底艙水;蒸發濃縮器;熱交換器;紙漿及紙處理液; 塑料;乳化液及分散液;塗料;乳膠液;塗層;及金屬操 作液。 已知適用於抑制或控制微生物.生長的3 _異p塞吃酮化合物 數量,且其根據被保護的場所而異。適用於抑制微生物生 長的3-異嘧唑酮殺微生物劑數量,根據被保護的場所,其 一般介於0.05至5,0〇〇 ppm。較佳使用量爲介於〇」至2,5〇〇 ppm。例如,如冷卻水塔发紙漿及紙處理液需要〇1至1〇〇 ppm之3-異嘧峻酮殺微生物劑來抑制微生物的生長。較佳地 ,於冷卻水塔及紙漿及紙處理液,其使用量介於〇1至5〇 ppm。其他場所,如建築產品,油料液或乳化液,其需要 0.5至5,000 ppm之3_異嘧唑酮殺微生物劑來抑制微生物的生 長’而消毒劑或清潔劑則需要達5,0〇〇 ppm。 已知抗微生物劑可藉著組合一或多種抗微生物劑而強化 其效用。因此,其他的已知的殺微生物劑可與本發明組合 物做有效的組舍。 下列範例係用以更深入地闡述本發明,但本發明不僅限 於此。於範例中,經過55。(:,2星期的儲存後,若至少仍有 8 5 %的3 -異p塞唑酮被保存,則該樣品屬穩定。 丨~Γ----:--Γ·、采------訂 •./ .· 一讀先'^讀背面之注意事項再填寫本頁) -10-
S8i_ 公 ---------.、發明説明(8 A7 B7 範例1 、根據表I製備兩項3-異嘧唑酮濃縮物樣品。所使用的3_显 嗔嗅嗣,其約爲3:1之5-氯·2_甲基H塞㈣(”CMi")i 2·甲基-3-異嘍峻酮("MI")之混合物。該樣品製備爲將夂 異噻唑酮與水组合,再添加任何的穩定劑。表i中任何組成 分的數量均以重量百分比表示。將該樣品於55。〇的烘箱中 儲存,再以HPLC分析經1及2星期儲存後,CMI殘存的百 分比。其結果如表2所示。 —~表 1 品 CMI+MI 水 硫酸銅(wt%) 氣酸鋼(wt%) 對照组 15 81.0 --- 4.0 — 15 80.9 0.1 4.0 —— 表2 樣品 1星期 2星期 對照組 0. 0 ____ A 98 96 (詩先Μ讀背面之ii意事顎再填寫本頁) 装.
、1T \.,.nuv 經濟年中央標準局員工消費合作社印製 上述數據可明白地表示相較於僅有銅離子’將銅離子與 氯酸鹽組合,3 -異雇峻酮濃縮物的穩定性更_高。範例2 以目視檢測根據範例1所製備的樣品’於製備後在55°C的 不同儲存期間是否有沉澱產生。其結果如表3。 -11 m 長尺度適用中國國家標準(CMS ) A4規格(210X 297公釐)
五、發明説明(9
對照組 上"…有沉毅 ^述數據明白的顯示㈣少量的銅離子輿氯 獲得3-異嘧唑酮濃縮物彡 -·,”且合所 々、、'且合物不產生沉澱。 對照組) 本範例指出僅用銅齙芊μ Λ , 子做烏3 -異ρ塞唑酮濃縮物的彳g & 的功效。該樣品的製備良·*上 _切叼穩疋劑 備為添加0.59克硫酸銅(64%無水), 、·克 .24克3-異P塞也鋼(3:1之5-氣-2-甲基_3昱 =酮及2_^_曰3_異心㈣合物)至3以玻璃瓶中,旋 系盍子。將其震盛後儲存於4〇。〇的供箱。該樣品包含m 重量比之3-異遠峻酮及15%重量比(15_㈣之銅離子。 以HPLC分析樣品中於!及2星期的儲存後5_氯_2_甲基小 嘧唑酮("CMI”)的殘存量。其結果如表4。 (*先Μ讀背面之注意事碩再填寫本頁) 裝· ****· · 、-'0 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 異 ------- 表 4 樣品 銅離子(重量百分比) i星期 2星期 對照組 -ΙΑ____ 16_ 1 上迷結果明白顯示僅有銅離子無法使3 _異噻唑酮濃縮物 穩定。 12- 本紙張尺度適用中國國家榡卒(CNS ) A4規格(2丨OxM7公釐)
Claims (1)
- 輕濟部中夬標準局員工消費合作社印製 ^81962 ·* 丨 l_l__ I 申請專利範圍 一種穩定之殺微生物組合物,其包含: (a) 佔组合物5 - 3 5重量%之水溶性3 _異嘧唑酮; (b) 佔组合物0.2-20重量%之氯酸鹽及過氯酸鹽; (〇佔组合物0.01-3重量%之呈銅鹽形式之銅離子;及 (d)水; 其中(b)對(〇之重量比爲6 : 1至2〇〇:丄;且該組合物不 含沉殿物。 根據申請專利範圍第1項之組合物,其中3 _異嘍唑酮係 選自包括5-氯-2-甲基-3-異嘧唑酮;2_曱基_3_異嘧唑 酮;2-乙基-3_異嘧唑酮;5_氯_2_乙基_3_異嘧唑酮; 4,5-二氯-2-甲基-3-異嘧唑酮;及其混合物。 f據申請專利範圍第1項之組合物,其中氯酸鹽或過氯 酸鹽係選自包括氯酸鋼,氯酸钾,過氯酸納,及過氯酸 鉀。 、 根據申請專利範圍第〗項之組合物,其中銅鹽係選自包 括硫酸_,醋酸銅,氯化銅,澳化銅,氯酸銅,過氣酸 銅’亞辅酸銅及ί肖酸銅。 根據申請專利範圍第1項之组合物,其中3 _異嘍唑酮係 選自包括5-氯-2-甲基-3-異嘍唑酮;2_曱基_3_異 ;及其混合物。 一種使殺微生物組合物穩定化之方法,其包括之步驟爲 添加佔组合物0.2-20重量%之氯酸鹽及過氣酸鹽;及佔 組合物〇 · 01 - 3重量%之銅鹽形式之銅離子至3 _異噻唑酮 組合物中,此組合物包含佔組合物5 _ 3 5重量%之水溶性 2 (請先¾讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 4 6"Eli— ^8l&62 '~~-----、申請專利範圍 11 A8 B8 C8 D8 -異屢吃酮化合物;及水;其中;氯酸鹽或過 氣酸鹽對 銅鹽之重量比爲6 : ι至200 : 1 根據申請專利範圍第6項之方法.,其中銅鹽係選自包技 硫酸銅,醋酸銅,氯化銅,溴化銅,氯酸銅&匕 ,亞硝酸銅及硝酸銅。 J 根據申請專利範園第6項之方法,其中氧化齊j係選自勺 括氯酸鈉,氯酸鉀,過氯酸鈉,及過氯酸鉀。 —種控制或抑制場所中微生物生長之方法,其包括在該 場所中引進根據申請專利範圍第i項之組合物。 10 ·根據申請專利範園第9項之方法,其中該場所係選自包 括冷卻水塔;空氣沖滌器;鍋爐;礦物漿;廢水處理; 裝飾性噴泉;逆滲透過濾;超過濾;底搶水;蒸發濃縮 器;熱交換器;紙漿及紙處理液;塑料;乳化液及分散 液;塗料;乳膠液;塗層;及金屬操作流體。 7 9. (請先鬩讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部f央標準局員工消費合作社印製 本紙張又度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)
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