TW202408656A - 氫電漿分離 - Google Patents

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Abstract

本發明涉及一種用於氫氣之組合電解及熱生產的方法，該方法包含：(i)提供電漿處理單元，該電漿處理單元具有電漿處理腔室，該電漿處理腔室包含第一電極及第二電極；及第一氣體出口，該第一氣體出口與該電漿處理腔室流體連通；其中該電漿處理腔室之基底部分形成水性電解液之貯器；其中該第一電極包含在電漿炬內，藉此該電漿炬佈置在該貯器之表面上方的距離處；且其中該第二電極淹沒在該水性電解液中；(ii)在於該第一電極與該貯器之該表面之間提供非氧化可電離氣體流以在其間產生且維持電漿電弧的同時在該第一電極與該第二電極之間建立DC電位，藉此在該電漿處理腔室中生產氫氣；以及(iii)經由該第一氣體出口回收該氫氣。本發明亦涉及一種電漿處理單元。

Description

氫電漿分離
本發明係關於用於氫氣之組合電解及熱生產(氫電漿分離)的方法及用於氫電漿分離的電漿處理單元。
主要世界經濟面臨自基於化石的能量產生至可再生來源的轉變的壓力，因而減少人類活動對環境的衝擊。預期氫在此變換中起重要作用，主要作為用於諸如航空、國際航運，及作為熱源的大能量消耗基礎工業的能量密集行業的綠色燃料，諸如在玻璃、水泥及鋼生產中。氫亦可為可儲存能源，該可儲存能源可消除來自諸如光伏面板及風力/潮汐輪機的可再生能源的能量供應之暫態性質。亦預期氫將使用於大範圍的車輛中，如目前見於燃料電池電動車輛中，其中重型運輸為最初使用者。
存在用於氫生產的若干可利用技術。目前，最廣泛使用的技術為天然氣之蒸汽重整，該天然氣之蒸汽重整同時為最不環境友好的。其他可商購的技術由諸如鹼性電解及質子交換膜(proton exchange membrane，PEM)電解的電解之不同置換組成。由於環境及商業(作為CO 2發射的碳之遞增成本)意義，基於天然氣的氫生產將需要藉由由可再生能源驅動的技術代替，該等技術將生產環境友好的氫，所謂的「綠色氫」。綠色氫之生產成本構成其部署的主要阻礙。驅動成本增高的成分中之一者為氫生產製程之效率及操作成本，亦即，消耗的電能之成本及化學轉換效率。本發明涉及用於氫氣之大規模商業生產的用於達成增強的水離解速率及效率、利用電漿之熱、電及化學效應的製程(及裝置)。
Journal of Energy Engineering132(3) 2006 「Hydrogen Production by Plasma Electrolysis」涉及在DC電極與水表面之間生產少量穩定大氣電漿的可行性之小規模調查。
IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering162, 2017, 012010 「Hydrogen production by plasma electrolysis reactor of KOH-ethanol solution」 涉及1公升容量的電解反應器且電壓及陰極深度對電漿電解之效應經研究。
The Chinese Journal of Process Engineering6(3), 2006, 396 「Experimental Study of Plasma Under-liquid Electrolysis in Hydrogen Generation」 揭示接觸輝光放電電解( contact glow discharge electrolysis，CGDE)，其中電漿藉由電極與周圍電解質之表面之間的DC或脈衝DC輝光放電維持。
Jpn. J. Appl. Phys.44(1A), 2005, 396 「Hydrogen Evolution by Plasma Electrolysis in Aqueous Solution」揭示用於電漿電解的1公升容量之電解電池。鎢陰極藉由反向石英玻璃漏斗與鉑網格陽極分離。
Journal of The Electrochemical Society166(6), 2019, E181 「Effect of Competing Oxidizing Reactions and Transport Limitation on the Faradaic Efficiency in Plasma Electrolysis」研究氯乙酸鹽及鐵氰化物之電漿電解還原。
WHEC13-16 June 2006 - Lyon France 「Hydrogen production by thermal water splitting using a thermal plasma」呈現水熱電漿之簡要現有技術，展示技術上可達成的溫度及淬火速度範圍。水電漿之熱力學性質經呈現且論述，且動力計算模型經呈現，描述用於諸如淬火速率的各種參數之電漿中的淬火期間的分裂產品之行為。
WO 2008/141369 A1涉及用於生產氫及氧氣的水之電解。
WO 2019/096880 A1涉及用於電漿誘導水分裂的方法及設備。
4 thMeeting of Japan CF Research Society, 2003中之「Confirmation of anomalous hydrogen generation by plasma electrolysis」提供藉由電解槽的氫產生之研究。
Energy Sci. Eng.9, 2021, 267 「Comprehensive assessment of hydrogen production in argon-water vapors plasmolysis」 報告與DBD電漿施加電壓有關的來自大氣壓力氬-水蒸汽混合物的氫生產之理論及實驗分析的同時調查。
在此項技術中仍需要允許氫氣之商業生產的方法及裝置。儘管存在在小規模實驗室大小的測試的情況下的所主張成功，但在資訊中存在顯著間隙，然而，該等測試表明藉由例如電漿電解的氫氣生產之可行性。由於在高溫下形成的氫及氧氣之混合物之大體積而存在用於商業生產的顯著壽命、控制，及因此安全性考慮。發明人以解決先前技術之此等問題或至少提供先前技術之商業可行替代物為目標而開發本發明。
在本發明之第一態樣中，提供用於氫氣之組合電解及熱生產的方法，該方法包含： (i) 提供電漿處理單元，該電漿處理單元具有電漿處理腔室，該電漿處理腔室包含第一電極及第二電極；及第一氣體出口，該第一氣體出口與該電漿處理腔室流體連通； 其中該電漿處理腔室之基底部分形成水性電解液之貯器； 其中該第一電極包含在電漿炬內，藉此該電漿炬佈置在該貯器之表面上方的距離處；且 其中該第二電極淹沒在該水性電解液中； (ii) 在於該第一電極與該貯器之該表面之間提供非氧化可電離氣體流以在其間產生且維持電漿電弧的同時在該第一電極與該第二電極之間建立DC電位，藉此在該電漿處理腔室中生產氫氣；以及 (iii) 經由該第一氣體出口回收該氫氣。
現將進一步描述本揭示案。在以下段落中，更詳細地限定本揭示案之不同態樣/實施例。如此限定的每個態樣/實施例可與任何其他態樣/實施例或多個態樣/實施例組合，除非清楚地相反指示。具體而言，指示為較佳或有利的任何特徵可與指示為較佳或有利的任何其他特徵或多個特徵組合。具體而言，關於方法揭示的特徵可與關於適合於實現方法的電漿處理單元所描述的那些組合，且反之亦然。
本發明涉及用於氫氣之組合電解及熱生產的方法。此方法可在本文中簡單地稱為電漿分離或氫氣之電漿分離生產。
方法包含提供電漿處理單元，該電漿處理單元亦可稱為電漿分離槽。較佳地，電漿處理單元為本文所描述之第二態樣之彼電漿處理單元。單元具有包含第一電極及第二電極的電漿處理腔室，及與該電漿處理腔室流體連通的第一氣體出口。電漿處理腔室涉及封閉空間，可使用第一電極及第二電極在該封閉空間內執行氫電漿分離。第一電極之橫截面較佳地大於第二電極。該電漿處理腔室之基底部分形成水性電解液之貯器。亦即，基底部分含有水性電解液，藉此形成貯器。較佳地，該基底部分具有至少5公升，甚至更佳地至少10公升之體積。此類體積允許氫氣之大規模生產，但由於潛在爆炸性氣體混合物之大體積而當與較小規模可行性研究相比時亦需要更多安全性考慮。第一氣體出口允許在電漿處理腔室內產生的富氫氣體自該電漿處理腔室移除。
第一電極包含在電漿炬內，藉此電漿炬佈置在貯器之表面上方的距離處。亦即，電漿炬包含且提供使用在方法中的第一電極，且具體而言，第一電極佈置在貯器之表面上方的合適距離處。此距離涉及電極與表面之間的最小分離。一般而言，第一電極將為「桿」形的，且通常距離為至電極之尖端的彼距離。第二電極淹沒在水性電解液之貯器中，使得電極之至少一部分存在於表面下方。較佳地，第二電極完全浸沒於水性電解液之貯器中(亦即，電極為「在水下」)。
較佳地，電磁鐵可緊鄰於電漿炬之尖端而提供。此電磁鐵可延伸至電解液中。電磁鐵之提供可用來使形成的電漿穩定。在組件具有環形同心形式的實施例中，因此，電磁鐵可經提供為與電漿炬共軸。
較佳地，水性電解液包含鹼或鹼土金屬鹽及/或醇。例如，較佳的是，水性電解液包含氫氧化物、碳酸鹽及/或氯化物，較佳地氫氧化物之鈉或鉀鹽。諸如氯化物的鹵化物由於可能的腐蝕、設備壽命及環境影響而為不佳的。亦為較佳的是，電解液包含醇，較佳地C1-C6醇，諸如乙醇及/或甲醇。此類添加劑為對於改良氫生產之總效率較佳的。發明人已發現存在特定效益，其中電解液包含至少20重量%之醇，較佳地至少25重量%，更佳地至少30重量%及/或至多60重量%，例如自20重量%至60重量%，較佳地自25重量%至55重量%。
較佳地，用於氫電漿分離的電解液之導電率為至少20 mS/cm及/或至多130 mS/cm。在一些實施例中，電解液可具有低導電率，例如自20 mS/cm至40 mS/cm，且在其他實施例中，電解液可具有高導電率，例如自80 mS/cm至130 mS/cm。
該方法包含在於該第一電極與該貯器之該表面之間提供非氧化可電離氣體流以在電擊穿時在其間產生且維持電漿電弧的同時在該第一電極與該第二電極之間建立DC電位，藉此在該電漿處理腔室中生產氫氣；以及經由該第一氣體出口回收該氫氣。
建立DC電位意味跨於第一電極及第二電極施加DC電壓。只要DC電壓及非氧化可電離氣體流經維持，且電流因此亦為電漿電弧。較佳地，第一電極為陰極且第二電極為陽極。較佳地，電位具有至少30 V，較佳地至少300 V，更佳地至少500 V之電壓。例如，電壓可較佳地範圍自100 V至5,000 V，更佳地自1,000 V至3,000 V，例如自1,500 V至2,000 V。亦為較佳的是，電流小於100 A，較佳地小於50 A。較佳地，電流為至少10 A。發明人已發現，此高電壓及低電流尤其適合於藉由電漿分離的大規模氫生產，因為發現這些參數促進氫氣生產且最小化對於商業氫氣生產必要的能量損失。此類參數廣泛地為用於其他電漿施加的那些典型參數之逆，藉此低電壓及高電流經使用。另外，低電流減少第一電極上的磨損，例如減少氧化及/或蝕刻。因而，電極之尖端與水性電解液之表面之間的距離可在實現方法時及在電極及處理單元之壽命期間經可靠地控制，藉此亦減少停機時間。在目前方法中，較佳地，能量消耗為小於每公斤生產/回收的氫氣50 kWh，較佳地小於45。
電壓在於第一電極與貯器之表面之間提供非氧化可電離氣體流的同時經施加。流較佳地藉由電漿炬提供。由於施加在第一電極與第二電極之間的高電壓，第二電極淹沒在水性電解液中，此以所謂的「轉移電弧」模式在第一電極與水性電解液之間產生電漿電弧，亦即，自電漿設備橋接至電解液的電弧。較佳地，該第一電極佈置在距貯器之表面自0.1 mm至50 mm，更佳地自1 mm至20 mm，更佳地自1 mm至5 mm之距離處。在較佳實施例中，該距離在於該第一電極與該第二電極之間建立該電位的同時變化。較佳地，距離自電漿電弧經建立的時間期間的初始距離增加至用於以電漿電弧執行的電漿分離反應的較大距離。較大距離為較佳的，因為較長的電漿電弧提供較大電壓。因為伏=焦耳/庫侖，較大電壓給予用於給定電荷的較大能量。電漿電弧可亦稱為「熱電弧」、「熱電漿電弧」或「平衡電漿電弧」。
電漿炬產生電漿電弧，該電漿電弧供應還原(電解)及輻射熱(熱解)所需要的電子。氫氣(作為混合物與非氧化可電離氣體及一些氧氣一起)藉由電漿分離產生。因而，產生的氣體為富氫氣體混合物。氣體在電漿處理腔室內上升且經由第一氣體出口回收。此後，氫氣可經容易地隔離且純化，如氧氣可經純化。非氧化可電離氣體可經回收至電漿處理腔室內的流內。較佳地，非氧化可電離氣體為氦、氬、氮、氫或其混合物，氦、氬、氮或其混合物，且更佳地氬。
本方法減輕與氫及氧氣之潛在爆炸性混合物之形成相關聯的風險。這些風險在小實驗室規模應用中不出現，但當製程在工業上擴大規模時為關鍵的。電漿電弧具有陡峭的熱及壓力梯度，當產品經生產時，該陡峭的熱及壓力梯度導致來自電弧的產品之驅弧。非氧化可電離氣體之引入促進氣體產品之持續萃取且稀釋並冷卻氣體。發明人亦發現，非氧化可電離氣體可屏蔽電極免受氧化且最終免受電極之蛻變，藉此最小化停機時間且最大化電漿處理單元(電漿分離槽)之壽命。較佳地，該第一電極及/或第二電極係由諸如鎢、鉬及/或鉑族金屬的熱及化學穩定金屬形成。例如，較佳的是，第一電極係由鎢及/或鉬形成，且第二電極係由諸如鉑的鉑族金屬形成。
尤其較佳的是，電漿炬包含噴嘴，該噴嘴限定環形通道，該環形通道包圍第一電極，且非氧化可電離氣體流係藉由電漿炬之環形通道提供。此在最小化電極之氧化及腐蝕方面為尤其有效的。較佳地，電漿炬為水冷電漿炬。在電漿炬包含噴嘴的情況下，噴嘴可為水冷的且/或電極可為水冷的，較佳地兩者。在其他實施例中，電漿炬不具有水冷噴嘴，因為此節省成本且當在較低溫度下操作時可不需要。用於在本發明中使用的合適的電漿炬可為例如純矽石玻璃的萃取冶金學及新穎材料生產之領域中已知的。一個合適的電漿炬總成描述於WO 2019/092416 A1 (該專利之內容整體併入本文中)中。本文中所描述之轉移電弧方式中的電漿炬之獨特使用在維持用於所產生的稀釋氣體的相對冷且安全的工作溫度的同時允許大體積的氫氣之安全生產，藉此避免危險性爆炸之任何風險。本方法因此能夠生產每單位槽操作每小時至多6000 g的氫氣。此為入門級工業規模槽，該入門級工業規模槽可針對大單元安裝容量加以重複。
替代地或另外，非氧化可電離氣體流係藉由在貯器之表面上方成角度的一或多個流徑提供。亦即，一或多個流徑(諸如管道)允許穿過電漿處理單元之壁的非氧化可電離氣體之引入，且跨於貯器之表面提供氣體之流以在快速冷卻的情況下再次稀釋且幫助氣體產品之抽空。較佳地，非氧化可電離氣體流將電漿處理單元內演變的氣體混合物之溫度維持在小於250°C，較佳地小於200°C處。發明人驚奇地發現，非氧化可電離氣體流與互補電壓降一起可用來在氫氣經形成時充分地淬火氫氣且維持充分「冷的」電漿處理腔室，以便以充分安全方式允許氫氣之商業生產。
較佳地，方法進一步包含攪拌水性電解液。攪拌水性電解液維持混合物之均質性且在電漿分離期間防止局部過熱及試劑耗竭。此藉由減少擴散層厚度來確保來自電漿電弧的有效熱及電子轉移，且最小化可抑制熱及質量轉移的電弧中之蒸汽濃度。較佳地，方法進一步包含以下用水，及任擇地，進一步水性電解液摻入貯器以維持水性電解液之大體上恆定位準。較佳地，水性電解液之大體上恆定濃度經維持。在一些實施例中，在方法期間的水性電解液之溫度經維持在60°C或更高及/或100°C或更低處，例如自70°C至80°C。因此，亦較佳的是，可摻入至貯器的任何水及任擇的進一步水性電解液具有60°C或更高之溫度。在其他實施例中，在方法期間的水性電解液之溫度經維持在40°C或更低處。在這些降低的溫度處，發明人已發現，水冷電漿炬可並非合意的，且水冷噴嘴之移除(及未冷卻噴嘴或護套之使用)降低第一電極之複雜性及側發弧之傾向。
較佳地，該電漿處理腔室藉由不透氣障壁分成第一子腔室及第二子腔室，該不透氣障壁佈置在該貯器之該表面上方，且淹沒在該貯器中； 其中該第一氣體出口與該第一子腔室流體連通且第二氣體出口與該第二子腔室流體連通； 其中該第一子腔室及該第二子腔室經由水性電解液之該貯器流體連體；且 其中該第一電極佈置在該第一子腔室內且該第二電極佈置在該第二子腔室以下的該貯器中，藉此藉由該電漿形成的該富氫氣體上升至該第一子腔室中以用於經由該第一氣體出口回收，且在該第二電極處形成的氧富集氣體上升至該第二子腔室中以用於經由該第二氣體出口回收。
在本發明之第二態樣中，提供用於氫氣之組合電解及熱生產的電漿處理單元，該電漿處理單元包含： (i) 電漿處理腔室，該電漿處理腔室具有用於形成水性電解液之貯器的基底部分，該電漿處理腔室藉由延伸至該基底部分中的不透氣障壁分成第一子腔室及第二子腔室； (ii) 與該第一子腔室直接流體連通的第一氣體出口及與該第二子腔室直接流體連通的第二氣體出口；以及 (iii) 第一電極及第二電極，該第一電極及該第二電極可連接至DC電源供應器，其中該第一電極包含在電漿炬內； 其中該電漿炬佈置在該第一子腔室內且該第二電極佈置在該第二子腔室以下的該基底部分中，使得，在使用中，該第一電極佈置在該貯器之表面上方的距離處，且該第二電極淹沒在該水性電解液中。
電漿處理單元較佳地用於上文所描述之方法。具體而言，單元之處理腔室分成第一子腔室及第二子腔室，該第一子腔室及該第二子腔室各自具有用於氫及氧富集氣體中之每一者之回收的氣體出口，當在使用中時，該氫及氧富集氣體分別在第一電極及第二電極近側產生。亦即，第一子腔室包含第一氣體出口且第二子腔室包含第二氣體出口，使得自在使用中添加至基底部分的水性電解液之貯器產生的氣體可單獨地回收。較佳的是，耦接至各別氣體出口的氣體出口製程管線中之至少一者，及較佳地兩者包含U形彎管排洩口(亦即，流體壓力計型U形彎管)以允許來自產品氣體蒸汽及後續排洩的凝結物移除，同時避免空氣藉由反向流之製程導納至腔室。
延伸至基底部分中的不透氣障壁確保在使用中第一子腔室及第二子腔室彼此不氣體連通。發明人已發現，電漿之形成導致第一子腔室與第二子腔室之間的壓力差，並且陰極槽(亦即，較佳地包含第一電極的第一子腔室之彼陰極槽)經加壓，從而向下推動子腔室中之貯器之位準。發現，此可導致製程中之不穩定性及電解液流體位準之振盪。較佳地，電漿處理單元進一步包含電解液位準感測器，較佳地超音波電解液位準感測器。在一個較佳實施例中，沖洗氣體經准許進入陽極槽(例如，第二子腔室)以平衡壓力，以便減少及/或消除每個子腔室中的貯器之位準之不合需要的振盪。發明人已發現，因此較佳的是，不透氣障壁延伸至基底部分中(電解液以下)至少15 mm，較佳地自20 mm至50 mm，以避免兩個腔室之氣體連通。
如關於方法所描述，較佳地，電漿炬為水(或等效地熱流體)可冷卻的電漿炬。較佳地，電漿炬包含噴嘴，該噴嘴限定環形通道，該環形通道包圍第一電極，該環形通道可連接至非氧化可電離氣體之供應且/或可連接至非氧化可電離氣體之供應的一或多個流徑相對於貯器之表面成角度地佈置在第一子腔室內。此流徑允許穿過電漿處理單元之側壁的非氧化可電離氣體之引入，藉此提供相對於貯器之表面的角度，當在使用中時，以便能夠跨於貯器之表面提供氣體之流。
較佳地，不透氣障壁為由電氣絕緣無機、耐火或聚合物材料製成的壁。電漿處理腔室之壁及具體而言不透氣障壁可在其構造上包含金屬成分。在此狀況下，較佳的是，金屬成分塗佈有電氣惰性塗層諸如陶瓷(例如熱陶瓷噴霧塗層或塗漆的)，以便提供機械及化學穩健性兩者且亦幫助消除腔室內的側電弧。此電氣惰性塗層較佳地施加至障壁之兩個側且可亦施加至第一電極之噴嘴/護套。合適的塗層之實例包括氧化鋁。較佳地，該電漿處理腔室包含熱及電氣絕緣襯裡，較佳地耐火襯裡，且/或腔室包含外部熱絕緣。較佳地，電漿處理腔室之基底部分包含玻璃及/或聚合物襯裡，較佳地複合玻璃及聚合物襯裡。在一較佳實施例中，電漿處理單元包含用於廢熱循環及/或回收的構件，例如用來循環熱且預加熱將要摻入的額外新鮮水/電解液的構件。
在一尤其較佳實施例中，第一電極及第二電極同心地，較佳地同軸地佈置在電漿處理單元/腔室內。通常，第一電極佈置在第一子腔室之中心且第二電極同心地佈置在第二子腔室下方的基底部分中。較佳地，第二電極因此為環形電極。較佳地，第二電極呈網格之形式。
如將瞭解，在電極之同心配置的情況下，第一子腔室及第二子腔室較佳地亦同心地佈置，藉此電漿處理單元之第二子腔室包圍第一子腔室。此電極配置增加單元之操作效率(亦即，每單位輸入功率生產的氫之量)。
在一些較佳實施例中，電漿炬容納在向下延伸至電解液中(末端浸入電解液)的電氣絕緣管內。當存在時，管不必將電解液分成分離區域；實情為電解液必須仍然在兩個子腔室下方的處理腔室之基底部分內自由地流動。此可藉由確保管支撐在基底部分之底部上方來達成。石英為用於管的較佳材料。發明人已發現，石英由於較低熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion，CTE)而為與諸如硼矽酸鹽玻璃的其他材料相比有益的，且因此對熱衝擊更有抗性且允許較佳的紅外傳輸。發明人發現，管提供電氣隔離，從而防止製程之短路且增加安全性。使用耐化學腐蝕材料及構造材料之變化改良其對熱衝擊現象之抗性。
較佳地，電漿處理單元包含攪拌器，該攪拌器佈置在基底部分中。較佳地，電漿處理單元進一步包含用於將水及/或水性電解液引入基底部分中的構件。構件可用來摻入貯器以維持水性電解液之大體上恆定的位準及/或濃度。
較佳地，該電漿炬可在該第一子腔室內移動，使得，在使用中，第一電極與貯器之表面之間的距離在於第一電極與第二電極之間建立電位(及電流流動)且維持電漿電弧的同時可變化。在一些實施例中，電漿炬可在使用之啟動階段期間接觸電解液。
在一較佳實施例中，該電漿處理單元進一步包含凝結單元，該等凝結單元佈置在該第一子腔室內，使得，在使用中，該等凝結單元使含於產生的氣體混合物中的水蒸汽凝結。此凝結單元亦可用來幫助維持小於250°C的處理腔室內之溫度。氣體出口製程管線較佳地經水冷，以便進一步使藉由氣體出口退出腔室的任何濕氣凝結。
在另一態樣中，本發明提供氫產生系統，該氫產生系統包含複數個電漿處理單元，該複數個電漿處理單元可經管接(plumbed)在一起以提供較高的所得單元容量。
第1圖例示適合於氫電漿分離的電漿處理單元100的橫截面。電漿處理單元100包含電漿處理腔室105，該電漿處理腔室分成第一子腔室120、第二子腔室125及直接在第一子腔室120及第二子腔室125下方的基底部分110。基底部分110具有由聚合物或其他熱及化學相容材料形成的襯裡，該襯裡形成例如包含氫氧化鈉及乙醇及/或甲醇的水性溶液之水性電解液之貯器115。使用中的水性電解液之貯器115之上表面可用來限定基底部分110與第一子腔室120及第二子腔室125之間的邊界。
第一子腔室120藉由由提供不透氣阻礙的無機材料形成的壁130與第二子腔室125分離且分開。壁130延伸至基底部分110中，使用在使用中，壁延伸至貯器115中。
電漿處理單元100包含第一氣體出口135，該第一氣體出口與第一子腔室120直接流體連通(亦即，不經由基底部分)。同樣地，單元100包含與第二子腔室125直接流體連通的第二氣體出口140。第一電極145包含在電漿炬內，該電漿炬佈置在第一子腔室120中，使得第一電極145佈置在貯器115之上表面上方例如約1 mm的距離處。電漿炬以大體上垂直定位佈置，使得電漿電弧將經產生的第一電極145之尖端處於貯器115之表面上方的距離處。第二電極150直接在第二子腔室125下方完全浸沒於水性電解液之貯器115中，儘管第二電極150替代地可在第二電極150之一部分因此延伸至第二子腔室125中的情況下淹沒。第一電極145及第二電極150連接至DC電漿電源供應器155，使得第一電極145為陰極，且第二電極150為陽極。
在使用中，非氧化可電離氣體之流經提供(未示出)在第一電極145與貯器115之上表面之間，且多於1,000 V之高壓電位經施加，以便產生且維持其間的電漿電弧。在電漿電弧經建立的初始時間週期之後，第一電極145至貯器115之表面的距離增加至例如約10 mm，同時維持高壓電位及藉此電漿電弧。
因此，富氫氣體160藉由電漿電弧及水性電解液之相互作用生產，該富氫氣體上升至第一子腔室120中且然後經由第一氣體出口135回收。如將瞭解的，氣體混合物將在電漿分離期間演變，該等氣體混合物將在繼續操作之後填充第一子腔室。在一些較佳實施例中，電漿處理單元100包含一或多個凝結單元，該一或多個凝結單元佈置在第一子腔室120內，以使在電漿分離期間產生的任何水蒸汽凝結。同時，氧氣165在第二電極處產生且上升至第二子腔室125中，且該氧氣可經由第二氣體出口140自富氫氣體160回收。
電漿處理單元100進一步包含攪拌器170，該攪拌器佈置在基底部分110中，使得在使用中，水性電解液之貯器115可經攪拌。單元100亦包含用於將水及/或水性電解液引入基底部分中的構件180，例如，穿過單元100之壁佈置且佈置至基底部分115中的管道。
雖然非氧化可電離氣體之流可藉由電漿炬提供，但如以下關於第2圖進一步所描述，單元100可亦包含一或多個流徑175，諸如管道，該一或多個流徑通過單元100之側壁且因此相對於貯器115之表面成角度地佈置在第一子腔室120內。在使用中，第一電極與貯器之表面之間的非氧化可電離氣體之流可藉由流徑175提供。
第2圖例示圓柱形電漿炬200之包括電極尖端的工作末端的橫截面。電漿炬200適合於使用在第1圖中所示之電漿處理單元100中，且包含電極205，該電極具有鎢尖端210。電漿炬200進一步包含噴嘴215，該噴嘴限定環形通道220，該環形通道包圍電極205，非氧化可電離氣體之流225，較佳地氬流，可藉由該電極供應。電極205連接至DC電源供應器230，該DC電源供應器轉而連接235至電漿分離槽之第二電極(未示出)。
當在使用中時，諸如第1圖中所示，鎢尖端210佈置在水性電解液之貯器245之表面245a上方的距離240處，且高壓DC電位至第一電極205及第二電極之施加與提供氬氣流225一起支援產生於電極205與表面245a之間的電漿電弧250之維持，此舉繼而導致富氫氣體之生產(亦即，氫電漿分離)。
電漿炬200經主動冷卻。電極205及噴嘴215兩者可藉由冷卻流體，較佳地水之供應冷卻。電極具有冷卻水供應255a及冷卻水返回255b，且同樣地噴嘴具有分別藉由電極及噴嘴內的流徑形成的冷卻水供應260a及冷卻水返回260b。水冷卻藉由經由允許電極之冷運轉而減少鎢尖端之磨損及降解來增加電極之壽命。
第7圖例示適合於氫電漿分離的電漿處理單元300的橫截面。電漿處理單元300包含電漿處理腔室，該電漿處理腔室分成第一子腔室及第二子腔室，其中每個子腔室具有凝結單元355、360，該凝結單元佈置在每個子腔室中，以當在使用中時，使含於在每個子腔室中產生的氣體混合物內的水蒸汽凝結。每個凝結單元355、360為同心地佈置在每個子腔室中的一系列凝結管道。
電漿處理單元300包含電漿炬345內的第一電極，該電漿炬中心地佈置在第一子腔室內，其中電漿炬345之電極之尖端佈置在水性電解液315之貯器之表面上方。不透氣障壁330延伸至處理單元之基底部分中，且因此當在使用中時延伸至水性電解液315中，該不透氣障壁為較佳地塗佈有電氣絕緣陶瓷的電漿處理單元之壁。阻礙330以水性電解液之表面以下延伸距離365，較佳地至少20 mm。第二電極350為同心地佈置在完全浸沒在處理單元300之第二子腔室下方的水性電解液中的網格。氣體及水性電解液入口及出口出於清晰性而經省略。
又一石英管(未示出)可經提供在不透氣障壁330內，在電漿炬345周圍延伸且延伸至電解液315中。此幫助將第一電極與第二電極電氣隔離。 實例
在具有水性電解液中之醇，具體而言甲醇之變化量的情況下將包含同心佈置的第一電極及第二電極的電漿處理單元用來實現本文所揭示之方法。這些實驗係在20 - 40 mS/cm之電極導電率的情況下進行。
第一氣體出口處的氫生產速率與氫氣流動速率及氫濃度，及副產物之濃度一起係在範圍自4 kW至12 kW的變化功率輸入下量測。資料提供在以下表中及第3圖至第6圖中。
比氫產量：
功率(kW) 比氫產量(g/kWh)
   去離子水
   中數 平均數 最大值
4 - - -
6 0.53 0.60 1.19
8 0.58 0.53 0.87
10 0.10 0.25 0.86
12 0.10 0.25 1.07
功率 (kW) 比氫產量(g/kWh)
   10%甲醇    30%甲醇    50%甲醇
   中數 平均數 最大值 中數 平均數 最大值 中數 平均數 最大值
4 5.9 6.2 14.3 14.4 13.96 38.81 22.3 21.9 42.4
6 5.1 4.5 11.2 13.97 14.85 26.93 17.0 17.6 27.0
8 6.3 6.4 9.3 15.52 15.38 21.89 17.9 17.7 23.6
10 - - - - - - - - -
12 - - - - - - - - -
氫流：
功率(kW) 氫流(g/h)
   去離子水
   中數 平均數 最大值
4 - - -
6 3.39 3.76 7.20
8 4.69 4.31 7.38
10 1.01 2.64 8.94
12 1.30 3.07 13.75
功率(kW) 氫流(g/h)
   10%甲醇    30%甲醇    50%甲醇
   中數 平均數 最大值 中數 平均數 最大值 中數 平均數 最大值
4 24.0 25.1 66.1 58.4 57.1 158.6 53.4 55.7 158.6
6 30.5 26.9 68.9 84.5 90.2 163.2 84.5 90.2 163.2
8 51.2 52.5 75.5 124.7 123.8 177.1 124.7 123.8 177.1
10 - - - - - - - - -
12 - - - - - - - - -
可比較地，在無甲醇添加的情況下以高導電率電解液80 mS/cm至130 mS/cm操作的初步技術效能引起相同位準的氫生產但具有較高比能量需求。以下提供這些資料：
功率(kW) 比氫產量(g/kWh)
   去離子水
   中數 平均數 最大值
4 8.3 6.2 13.7
6 11.3 9.3 23.3
8 7.4 7.8 16.3
功率(kW) 氫流(g/h)
   去離子水
   中數 平均數 最大值
4 33.5 25.1 56.2
6 67.5 55.7 130.4
8 59.4 62.6 128.3
如本文中所使用，單數形式的「一」、「一個」及「該」包括複數參考，除非上下文另外清楚地規定。術語「包含」之使用意欲解釋為包括此類特徵，但不排除其他特徵，且亦意欲包括必然限於所描述那些的特徵之選擇。換言之，術語亦包括「實質上由……組成」(意欲意味特定的進一步成分可存在，只要它們不實質上影響所描述特徵之本質特性)及「由……組成」(意欲意味無其他特徵可經包括，使得若成分藉由其比例表達為百分比，則這些將合計達100%，同時解釋任何不可避免的雜質)之限制，除非上下文另外清楚地規定。
將理解，儘管術語「第一」、「第二」等可在本文中用來描述各種元件及/或部分等，但元件及/或部分不應藉由這些術語限制。這些術語僅用來區分一個元件或部分與另一或又一元件或部分。可在本文中使用諸如「下方」、「以下」、「之下」、「上方」、「以上」等的空間相對術語以便於描述以描述一個元件或特徵與另一元件(多個)或特徵(多個)的關係。
先前詳細描述已藉由解釋及例示之方式提供，且不欲限制所附申請專利範圍之範疇。本文例示的目前較佳實施例之許多變化將為對於此項技術中之一般技術者顯而易見的，且保持在所附申請專利範圍及其等效物之範疇內。
100:電漿處理單元 105:電漿處理腔室 110:基底部分 115:貯器 120:第一子腔室 125:第二子腔室 130:壁 135:第一氣體出口 140:第二氣體出口 145:第一電極 150:第二電極 155:DC電漿電源供應器 160:富氫氣體 165:氧氣 170:攪拌器 175:流徑 180:構件 200:圓柱形電漿炬 205:電極 210:鎢尖端 215:噴嘴 220:環形通道 225:非氧化可電離氣體之流/氬氣流 230:DC電源供應器 235:連接 240:距離 245:水性電解液之貯器 245a:表面 250:電漿電弧 255a:冷卻水供應 255b:冷卻水返回 260a:冷卻水供應 260b:冷卻水返回 300:電漿處理單元 315:水性電解液 330:不透氣障壁 345:電漿炬 350:第二電極 355,360:凝結單元
現將參考以下非限制圖式進一步描述本發明，在圖式中： 第1圖例示當處於使用中時的根據本發明之電漿處理單元的橫截面。 第2圖例示適合於在本發明中使用的電漿炬的橫截面。 第3圖至第6圖提供如針對實例中的水性電解中之甲醇之不同濃度量測的氫產品速率、氫流、氫濃度及副產物之濃度的圖表。 第7圖例示包含第二電極之同心配置的示範性電漿處理單元的橫截面。
國內寄存資訊(請依寄存機構、日期、號碼順序註記) 無 國外寄存資訊(請依寄存國家、機構、日期、號碼順序註記) 無
100:電漿處理單元
105:電漿處理腔室
110:基底部分
115:貯器
120:第一子腔室
125:第二子腔室
130:壁
135:第一氣體出口
140:第二氣體出口
145:第一電極
150:第二電極
155:DC電漿電源供應器
160:富氫氣體
165:氧氣
170:攪拌器
175:流徑
180:構件

Claims (28)

  1. 一種用於氫氣之組合電解及熱生產的方法，該方法包含以下步驟： (i) 提供一電漿處理單元，該電漿處理單元具有一電漿處理腔室，該電漿處理腔室包含第一電極及第二電極；及一第一氣體出口，該第一氣體出口與該電漿處理腔室流體連通； 其中該電漿處理腔室之一基底部分形成一水性電解液之一貯器； 其中該第一電極包含在一電漿炬內，藉此該電漿炬佈置在該貯器之一表面上方的一距離處；且 其中該第二電極淹沒在該水性電解液中； (ii) 在於該第一電極與該貯器之該表面之間提供一非氧化可電離氣體流以在其間產生且維持一電漿電弧的同時在該第一電極與該第二電極之間建立一DC電位，藉此在該電漿處理腔室中生產氫氣；以及 (iii) 經由該第一氣體出口回收該氫氣。
  2. 如請求項1所述之方法，其中該電漿炬為一水冷式電漿炬。
  3. 如請求項1或請求項2所述之方法，其中該電漿炬包含一噴嘴，該噴嘴限定一環形通道，該環形通道包圍該第一電極，且該非氧化可電離氣體流係藉由該電漿炬之該環形通道提供，且/或其中該非氧化可電離氣體流係藉由在該貯器之該表面上方成角度的一或多個流徑提供。
  4. 如任何前述請求項所述之方法，其中該非氧化可電離氣體為氦、氬、氮、氫或其一混合物，較佳地氬或氫。
  5. 如任何前述請求項所述之方法，其中該非氧化可電離氣體流將該電漿處理單元內演變的該氣體混合物之一溫度維持在小於250°C，較佳地小於200°C處。
  6. 如任何前述請求項所述之方法，其中該水性電解液包含鹼或鹼土金屬鹽及/或醇。
  7. 如任何前述請求項所述之方法，其中該第一電極佈置在距該貯器之該表面自0.1 mm至50 mm，較佳地自1 mm至20 mm之一距離處。
  8. 如請求項7所述之方法，其中該距離在於該第一電極與該第二電極之間建立該電位的同時變化。
  9. 如任何前述請求項所述之方法，其中該電位具有自50 V至5,000 V，較佳地自300 V至2,000 V之一電壓，且較佳地其中電流小於100 A，較佳地小於50 A。
  10. 如任何前述請求項所述之方法，其中該能量消耗為小於每公斤生產的氫氣50 kWh，較佳地小於45。
  11. 如任何前述請求項所述之方法，其中該電漿處理腔室藉由一不透氣障壁分成第一子腔室及第二子腔室，該不透氣障壁佈置在該貯器之該表面上方，且淹沒在該貯器中； 其中該第一氣體出口與該第一子腔室流體連通且一第二氣體出口與該第二子腔室流體連通； 其中該第一子腔室及該第二子腔室經由水性電解液之該貯器流體連體；且 其中該第一電極佈置在該第一子腔室內且該第二電極佈置在該第二子腔室以下的該貯器中，藉此藉由該電漿形成的該氫氣上升至該第一子腔室中用於經由該第一氣體出口回收，且在該第二電極處形成的氧氣上升至該第二子腔室中用於經由該第二氣體出口回收。
  12. 如任何前述請求項所述之方法，其中該第二電極完全浸沒在水性電解液之該貯器中。
  13. 如任何前述請求項所述之方法，其中該方法進一步包含以下步驟：攪拌該水性電解液。
  14. 如任何前述請求項所述之方法，其中該方法進一步包含以下步驟：用水，及任擇地，進一步水性電解液摻入該貯器以維持水性電解液之一大體上恆定位準。
  15. 如請求項14所述之方法，其中該水及任擇的進一步水性電解液係在60°C或更大之一溫度下摻入至該貯器。
  16. 一種用於氫氣之組合電解及熱生產的電漿處理單元，該電漿處理單元包含： (i) 一電漿處理腔室，具有用於形成一水性電解液之一貯器的一基底部分，該電漿處理腔室藉由延伸至該基底部分中的一不透氣障壁分成第一子腔室及第二子腔室； (ii) 與該第一子腔室直接流體連通的一第一氣體出口及與該第二子腔室直接流體連通的一第二氣體出口；以及 (iii) 第一電極及第二電極，可連接至一DC電源供應器，其中該第一電極包含在一電漿炬內； 其中該電漿炬佈置在該第一子腔室內且該第二電極佈置在該第二子腔室以下的該基底部分中，使得，在使用中，該第一電極佈置在該貯器之一表面上方的一距離處，且該第二電極淹沒在該水性電解液中。
  17. 如請求項16所述之電漿處理單元，其中該電漿炬為一可水冷電漿炬。
  18. 如請求項16或請求項17所述之電漿處理單元，其中該電漿炬包含一噴嘴，該噴嘴限定一環形通道，該環形通道包圍該第一電極，該環形通道可連接至非氧化可電離氣體之一供應。
  19. 如請求項16至18中之任一項所述之電漿處理單元，其中可連接至非氧化可電離氣體之一供應的一或多個流徑相對於該貯器之該表面成一角度地佈置在該第一子腔室內。
  20. 如請求項16至19中之任一項所述之電漿處理單元，其中該不透氣障壁為由一電氣絕緣耐火或聚合物材料製成的一壁。
  21. 如請求項16至20中之任一項所述之電漿處理單元，其中該電漿處理腔室包含一耐火襯裡及/或外部熱絕緣。
  22. 如請求項16至21中之任一項所述之電漿處理單元，其中該電漿處理腔室之該基底部分包含一玻璃及/或聚合物襯裡。
  23. 如請求項16至22中之任一項所述之電漿處理單元，其中該電漿處理單元包含一攪拌器，該攪拌器佈置在該基底部分中。
  24. 如請求項16至23中之任一項所述之電漿處理單元，其中該電漿處理單元進一步包含用於將水及/或水性電解液引入該基底部分中的構件。
  25. 如請求項16至24中之任一項所述之電漿處理單元，其中該電漿炬在該第一子腔室內可移動，使得，在使用中，該第一電極與該貯器之該表面之間的該距離在於該第一電極與該第二電極之間建立一電位的同時可變化。
  26. 如請求項16至25中之任一項所述之電漿處理單元，其中該第一電極及/或第二電極係由鎢、鉬及/或鉑族金屬形成。
  27. 如請求項16至26中之任一項所述之電漿處理單元，進一步包含凝結單元，該等凝結單元佈置在該第一子腔室內，使得，在使用中，該等凝結單元使含於產生的該氣體混合物中的水蒸汽凝結。
  28. 如請求項16至27中之任一項所述之電漿處理單元，其中該基底部分具有至少5公升，較佳地至少10公升之一體積。
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