TW202144283A - 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法 - Google Patents

氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法 Download PDF

Info

Publication number
TW202144283A
TW202144283A TW110111371A TW110111371A TW202144283A TW 202144283 A TW202144283 A TW 202144283A TW 110111371 A TW110111371 A TW 110111371A TW 110111371 A TW110111371 A TW 110111371A TW 202144283 A TW202144283 A TW 202144283A
Authority
TW
Taiwan
Prior art keywords
silicon nitride
nitride powder
powder
less
sintered body
Prior art date
Application number
TW110111371A
Other languages
English (en)
Inventor
宮下敏行
中村祐三
Original Assignee
日商電化股份有限公司
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日商電化股份有限公司 filed Critical 日商電化股份有限公司
Publication of TW202144283A publication Critical patent/TW202144283A/zh

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/584—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

本揭示其中一態樣為提供一種氮化矽粉末，其包含氮化矽之一次粒子，且將藉由雷射繞射散射法測定之體積基準之粒徑的分布曲線中，從小粒徑開始之累積值到達全部的10%及90%時的粒徑分別設為D10及D90時，D90與D10的差值為1.70μm以下。

Description

氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法
本揭示係關於氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法。
氮化矽因為係強度、硬度、韌性、耐熱性、耐腐蝕性、耐熱衝擊性等優異的材料，所以被利用於壓鑄設備及熔解爐等各種產業用之零件、及汽車零件等中。又，因為氮化矽在高溫時的機械特性亦優異，所以有人研究將其採用於要求高溫強度、高溫蠕變特性之燃氣輪機零件中。例如專利文獻1中，就使氮化矽燒結體之高溫特性改善的方法而言，研究將氮化矽粉末之全氧量設定為1.5質量%以下，減少燒結時精製之晶界相，維持高熔點並改善高溫特性。
就氮化矽燒結體而言，係要求熱傳導率及機械特性更進一步的改善。例如專利文獻2揭示一種氮化矽質燒結體，其特徵為：在常溫時之熱傳導率為100~300W/(m･K)，且在常溫時之3點彎折強度為600~1500MPa。
又專利文獻3中揭示一種氮化矽粉末，其特徵為：比表面積為4.0~9.0m2 /g，β相的比例比40質量%更小，氧含量為0.20~0.95質量%，藉由利用雷射繞射散射法之體積基準的粒度分布測定所獲得的頻率分布曲線係具有兩個峰部，該峰部的峰頂係落在0.4~0.7μm的範圍及1.5~3.0μm的範圍內，該峰頂之頻率的比(粒徑0.4~0.7μm的範圍的峰頂的頻率/粒徑1.5~3.0μm的範圍的峰頂的頻率)為0.5~1.5，且藉由該粒度分布測定所獲得之中值粒徑D50(μm)與根據該比表面積所算出之比表面積直徑DBET(μm)的比值D50/DBET(μm/μm)為3.5以上。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開平7-206409號公報 [專利文獻2]日本特開2004-262756號公報 [專利文獻3]國際公開第2015/194552號
[發明所欲解決之課題]
本揭示之一目的為提供可製造熱傳導率及彎折強度優異之燒結體的氮化矽粉末。本揭示之又一目的為提供熱傳導性及彎折強度優異的氮化矽燒結體的製造方法。 [解決課題之手段]
本揭示其中一態樣為提供一種氮化矽粉末，其包含氮化矽之一次粒子，且將藉由雷射繞射散射法測定之體積基準之粒徑的分布曲線中，從小粒徑開始之累積值到達全部的10%及90%時的粒徑分別設為D10及D90時，D90與D10的差值為1.70μm以下。
上述氮化矽粉末，因為使D90與D10的差值(D90-D10)為預定值以下，所以可製備粒度分布窄，且具有更緻密的組織的成形體(未煅燒物)。將上述成形體予以煅燒而獲得之氮化矽燒結體，孔隙的產生等受抑制，能發揮優異的熱傳導性及彎折強度。
上述氮化矽粉末之D90可為2.00μm以下。若D90之上限值落在上述範圍內，則可充分降低粗大粒子的比例，可更充分地抑制燒結體的密度降低。又，此種氮化矽粉末係操作性更優異。
上述氮化矽粉末之BET比表面積可為8.0~15.0m2 /g。
本揭示其中一態樣為提供一種氮化矽燒結體之製造方法，具有將包含上述氮化矽粉末之燒結原料予以成形並煅燒的步驟。
上述氮化矽燒結體之製造方法因為使用包含上述氮化矽粉末的燒結原料，所以獲得之氮化矽燒結體能展現優異的熱傳導性及彎折強度。 [發明之效果]
根據本揭示，可提供能製造熱傳導率及彎折強度優異的燒結體的氮化矽粉末。又根據本揭示，可提供熱傳導性及彎折強度優異的氮化矽燒結體的製造方法。
以下，針對本揭示之實施形態進行說明。但以下之實施形態係用於說明本揭示之例示，並不代表本揭示受以下內容所限定。
本說明書中例示之材料除非另有指明，係可單獨使用1種或將2種以上組合使用。組成物中各成分的含量，在相當於組成物中之各成分的物質有多數存在時，除非另有指明，係指在組成物中存在之該多數物質的合計量。本說明書中之「步驟」，可指互相獨立的步驟，亦可指同時進行的步驟。
氮化矽粉末之一實施形態，係包含氮化矽之一次粒子，且將藉由雷射繞射散射法測定之體積基準之粒徑的分布曲線中，從小粒徑開始之累積值到達全部的10%及90%時的粒徑分別設為D10及D90時，D90與D10的差值為1.70μm以下。
上述D90與D10的差值(D90-D10)的上限值為1.70μm以下，例如可為1.65μm以下、1.60μm以下、1.55μm以下、1.50μm以下、或1.45μm以下。上述差值的上限值若落在上述範圍內，因為將氮化矽粉末進行壓縮成形等而製備出之成形體能具有更緻密的組織，所以更能抑制在燒結時的孔隙的產生等。亦即，能更高程度地兼顧獲得之氮化矽燒結體的熱傳導性及彎折強度。上述D90與D10的差值的下限值，例如可為0.50μm以上、0.80μm以上、或1.00μm以上。若上述差值的下限值落在上述範圍內，因為氮化矽粉末會具有適度的粒度分布，所以能使一次粒子的填充密度更為改善。上述差值能在上述範圍內進行調整，例如可為0.50~1.70μm、0.80~1.65μm、或1.00~1.45μm。上述差值可藉由調整氮化矽粉末在製造時的粉碎條件等來進行控制。
氮化矽粉末之D90的上限值例如可為2.00μm以下、1.90μm以下、1.98μm以下、1.95μm以下、或1.90μm以下。若D90之上限值落在上述範圍內，則可充分降低粗大粒子的比例，可更充分地抑制燒結體的密度降低。D90的下限值例如可為1.40μm以上、1.50μm以上、1.52μm以上、1.55μm以上、1.60μm以上、或1.65μm以上。D90可在上述範圍內進行調整，例如可為1.40~2.00μm、或1.50~1.90μm。氮化矽粉末之D90，例如可藉由調整在製造氮化矽粉末時的粉碎條件等來進行控制。
氮化矽粉末之D50的上限值例如可為0.75μm以下、或0.72μm以下。若D50之上限值落在上述範圍內，能使氮化矽燒結體的強度更為改善。氮化矽粉末之D50的下限值例如可為0.50μm以上、或0.55μm以上。氮化矽粉末之D50可在上述範圍內進行調整，例如可為0.50~0.75μm、或0.55~0.75μm。
本說明書中之D10、D50、及D90係各別代表藉由雷射繞射散射法測定之體積基準之粒徑的分布曲線中，從小粒徑開始之累積值到達全部的10%、50%及90%時的粒徑。雷射解析散射法可依循JIS Z 8825：2013「粒徑解析-雷射繞射散射法」中記載之方法來進行測定。測定時可使用雷射繞射散射法粒度分布測定裝置(貝克曼庫爾特公司製、商品名：LS-13 320)等。另外，D50亦稱作中值粒徑，係指氮化矽粉末之平均粒徑。
氮化矽粉末之BET比表面積的下限值例如可為8.0m2 /g以上、8.5m2 /g以上、8.7m2 /g以上、或9.0m2 /g以上。氮化矽粉末之BET比表面積的上限值例如可為15.0m2 /g以下、13.0m2 /g以下、12.0m2 /g以下、11.0m2 /g以下、10.0m2 /g以下、9.5m2 /g以下、或9.2m2 /g以下。氮化矽粉末之BET比表面積可在上述範圍內進行調整，例如可為8.0~15.0m2 /g、或8.5~13.0m2 /g。氮化矽粉末之BET比表面積，例如可藉由調整在製造氮化矽粉末時的粉碎條件等來進行控制。
本說明書中之BET比表面積係依循JIS Z 8830：2013「利用氣體吸附之粉體(固體)的比表面積測定方法」中記載之方法，使用氮氣並藉由BET一點法所測定之數值。
氮化矽之表面氧量的上限值例如可為0.70質量%以下、0.60質量%以下、或0.50質量%以下。氮化矽之表面氧量的上限值若落在上述範圍內，可更充分地減少在製造氮化矽燒結體時的晶界相，可使熱傳導率更為改善。又若氮化矽之表面氧量的上限值落在上述範圍內，可減少在後續之酸處理步驟時的酸處理時間。氮化矽之表面氧量的下限值，例如可為0.20質量%以上、0.30質量%以上、0.35質量%以上、0.40質量%以上、或0.45質量%以上。若氮化矽之表面氧量的下限值落在上述範圍內，可促進在煅燒氮化矽時的晶粒成長，可使氮化矽燒結體之彎折強度更為改善。氮化矽之表面氧量可在上述範圍內進行調整，例如可為0.20~0.70質量%、或0.20~0.50質量%。氮化矽之表面氧量，例如可藉由調整在氮化矽粉末之製造中之煅燒步驟中之氣體環境的成分、以及煅燒溫度及煅燒時間等來進行控制。
本說明書中之「表面氧量」係指藉由以下程序所求得之數值。氮化矽粉末之氧量及氮量係使用氧氮分析裝置分析。在氦氣環境中，將測定用之試樣以8℃/秒之昇溫速度從20℃昇溫至2000℃。利用紅外吸收法來檢測伴隨著昇溫而脫離的氧。昇溫初期，鍵結於氮化矽粉末的表面的氧會脫離。若進一步加熱而溫度到達1400℃附近的話，氮化矽會開始分解。可藉由開始檢測到氮來確認氮化矽的分解開始。若氮化矽開始分解，在氮化矽粉末內部的氧會脫離。因此，在此階段脫離的氧係相當於內部氧量，所以將在檢測到氮之前所檢測並定量的氧量作為表面氧量。
上述氮化矽粉末例如可藉由以下方法來製造。氮化矽粉末之製造方法的一實施形態，係具有以下步驟：將矽粉末在包含氮、以及選自於由氫及氨構成之群組中之至少一種的氣體環境下予以煅燒而獲得煅燒物的步驟(以下，亦稱作煅燒步驟)；將上述煅燒物予以濕式粉碎而獲得粉碎物的步驟(以下，亦稱作粉碎步驟)；將上述粉碎物以酸進行處理而獲得酸處理物的步驟(以下，亦稱作酸處理步驟)；以及將上述酸處理物進行濕式分級的步驟(以下，亦稱作分級步驟)。
就矽粉末而言，亦可使用氧濃度低的矽粉末。矽粉末之氧濃度的上限值例如可為0.40質量%以下、0.30質量%以下、或0.20質量%以下。若矽粉末的氧濃度落在上述範圍內，可更減少在獲得之氮化矽粉末內部的氧量。矽粉末之氧濃度的下限值例如可為0.10質量%以上、或0.15質量%以上。矽粉末之氧濃度可在上述範圍內進行調整，例如可為0.10~0.40質量%。
本說明書中之矽粉末的氧濃度，係指利用紅外線吸收法所測得之數值。
矽粉末可使用市售物，亦可使用另外製備者。矽粉末之氧濃度高的時候，例如可使用包含氫氟酸的前處理液來減少與矽粉末鍵結的氧量。例如上述氮化矽粉末的製造方法亦可更具有使用包含氫氟酸的前處理液來對矽粉末進行前處理並獲得氧濃度為0.40質量%以下之矽粉末的前處理步驟。
前處理液包含氫氟酸，但亦可為例如與鹽酸等酸的混酸，亦可僅由氫氟酸構成。前處理步驟中之前處理液的溫度例如可為40~80℃。又，使前處理液與矽粉末接觸的時間例如可為1~10小時。
在煅燒步驟中將矽粉末在包含氮、以及選自於由氫及氨構成之群組中之至少一種的混合氣體環境下予以煅燒而獲得包含氮化矽的煅燒物。以混合氣體環境全體為基準，混合氣體環境中之氫及氨之合計含量例如可為10~40體積%。煅燒溫度例如可為1100~1450℃、或1200~1400℃。煅燒時間例如可為30~100小時。
在粉碎步驟中將在煅燒步驟獲得之上述煅燒物以濕式方法予以粉碎而獲得粉碎物。將煅燒物粉碎、並調整粒度，藉此使在之後的酸處理步驟時以酸進行表面處理的控制變容易，在氮化矽之一次粒子之表面氧量的控制會變容易。包含在煅燒步驟中獲得之氮化矽的煅燒物為塊狀、鑄錠狀等的時候，進行粉碎步驟的效果係更顯著。
粉碎亦可分成像是粗粉碎及微粉碎這樣的多階段來進行。粉碎步驟例如可包含乾式粉碎步驟。此時，粉碎步驟可為在乾式粉碎後進行濕式粉碎的步驟。濕式粉碎中使用之介質例如可為水等。
就粉碎而言，例如可使用球磨機等。在使用球磨機時，滾珠對容器之的填充率能配合作為目標之氮化矽粉末的粒度分布來進行調整。針對滾珠對容器之之填充率的下限值，以容器之容積為基準，例如可為40體積%以上、45體積%以上、50體積%以上、或60體積%以上。針對滾珠對容器之填充率的上限值，以容器之容積為基準，例如可為70體積%以下、或65體積%以下。
粉碎步驟中之粉碎處理之時間(粉碎時間)的下限值，例如可為5小時以上、6小時以上、7小時以上、或8小時以上。若粉碎時間的下限值落在上述範圍內，可使粉碎物充分細小，可使酸處理步驟的酸處理效率更為改善。上述粉碎處理之時間的上限值例如可為15小時以下、14小時以下、13小時以下、或12小時以下。若粉碎時間之上限值落在上述範圍內，可使煅燒物充分粉碎，亦可防止過度的粉碎。粉碎時間可在上述範圍內進行調整，例如可為5~15小時、或8~12小時。
在酸處理步驟使粉碎物與酸接觸並進行處理而獲得酸處理物。就酸而言，可列舉如氟化氫、及氯化氫等。酸可為氟化氫與氯化氫的混酸，亦可為單獨為氟化氫或氯化氫中之任一者，包含氟化氫較為理想。酸可為水溶液(例如，氫氟酸或鹽酸)。
酸(例如氫氟酸)之濃度的上限值例如可為55質量%以下、40質量%以下、38質量%以下、35質量%以下、或30質量%以下。酸之濃度的下限值例如可為10質量%以上、11質量%以上、或12質量%以上。若酸之濃度的下限值落在上述範圍內，可防止酸處理不足。酸的濃度可在上述範圍內進行調整，例如可為10~55質量%、11~38質量%、或12~30質量%。
使粉碎物與酸接觸的方法例如可為使粉碎物在酸中分散的方法。
酸處理步驟中酸(例如水溶液)之溫度的下限值例如可為40℃以上、45℃以上、50℃以上、或60℃以上。酸處理步驟中酸之溫度的上限值可為80℃以下、75℃以下、或70℃以下。酸處理步驟中酸的溫度可在上述範圍內進行調整，例如可為40~80℃、45~75℃、或50~70℃。
酸處理步驟中，使煅燒物或將煅燒物粉碎而獲得之粉碎物與酸接觸的時間(酸處理時間)的下限值例如可為1.0小時以上、1.2小時以上、1.5小時以上、或2.0小時以上。若酸處理時間的下限值落在上述範圍內，可防止酸處理不足。上述酸處理時間例如可為10.0小時以下、9.7小時以下、9.5小時以下、9.0小時以下、8.5小時以下、或8.0小時以下。上述酸處理時間可在上述範圍內進行調整，例如可為1.0~10.0小時、1.2~9.7小時、或2.0~8.0小時。
在分級步驟中將經過粉碎步驟及酸處理步驟而製備出之上述酸處理物再以濕式方法進行分級，製備具有所期望之粒度分布的氮化矽粉末。例如可將粗粉除去以調整氮化矽粉末的D90等。濕式分級例如可藉由離心分離等來進行。離心分離機例如可使用液體渦旋機(村田製作所(股)公司製、商品名：3液分級渦旋機TR-10型)等。在入口施加的壓力(入口壓力)例如可為0.2~1.0MPa、或0.3~0.7MPa。
藉由上述製造方法所獲得之氮化矽粉末係燒結性優異。亦即，上述氮化矽粉末可理想地使用於燒結體原料。
氮化矽燒結體之製造方法的一實施形態中，具有將包含上述氮化矽粉末的燒結原料予以成形並煅燒的步驟。
燒結原料除了氮化矽粉末以外亦可含有氧化物系燒結助劑。就氧化物系燒結助劑而言，可列舉如Y2 O3 、MgO及Al2 O3 等。燒結原料中之氧化物系燒結助劑的含量例如可為3~10質量%。
在上述步驟中將上述燒結原料以例如3.0~30.0MPa的成形壓力進行加壓而獲得成形體。成形體可進行單軸加壓來製作，亦可藉由CIP來製作。又，亦可藉由熱壓來一邊成形一邊煅燒。成形體的煅燒可在氮氣或氬氣等鈍性氣體環境中進行。煅燒時的壓力可為0.7~1.0MPa。煅燒溫度可為1860~2100℃，亦可為1880~2000℃。該煅燒溫度之煅燒時間可為6~20小時，亦可為8~16小時。到煅燒溫度為止的昇溫速度例如可為1.0~10.0℃/小時。
獲得之氮化矽燒結體因為晶界相減少並具有緻密的組織，所以能展現優異的熱傳導率及彎折強度。
氮化矽燒結體之熱傳導率在25℃的環境下例如可設定為90W/(m･K)以上、95W/(m･K)以上、100W/(m･K)以上、或105W/(m･K)以上、或110W/(m･K)以上。本說明書中之氮化矽燒結體的熱傳導率，係指藉由雷射閃光法(依循JIS R1611)來測定熱擴散率與比熱容量，並算出燒結體的密度、熱擴散率及比熱容量的乘積所獲得之數值。
氮化矽燒結體之彎折強度在室溫中例如可設定為550MPa以上、600MPa以上、或650MPa以上。本說明書中之氮化矽燒結體的彎折強度，係指依循JIS R1601：2008來製作強度測定用試驗片，並在室溫中所測得之3點彎折強度。
以上，針對幾個實施形態進行了說明，但本揭示並不受上述實施形態任何限定。又，關於上述實施形態之說明內容係可互相採用。 [實施例]
以下，參照實施例及比較例對本揭示內容進行更詳細的說明。但本揭示並不受下列實施例所限定。
(實施例1) ＜氮化矽粉末之製備＞ 將市售之矽粉末(比表面積：3.0m2 /g)浸漬於溫度調整為60℃且包含氯化氫及氟化氫的混酸中，維持在60℃，施以2小時之前處理。上述混酸係使用市售之鹽酸(濃度：35質量%)與氫氟酸(濃度：55質量%)以10：1的質量比進行混合所成者。之後，將矽粉末從混酸取出並以水洗淨，在氮氣環境下進行乾燥。乾燥後之矽粉末的氧濃度為0.4質量%。此氧濃度係藉由紅外線吸收法進行測定。
使用乾燥後之矽粉末製作成形體(容積密度：1.4g/cm3 )。將獲得之成形體靜置於電爐內，以1400℃經過60小時的煅燒來製作包含氮化矽的煅燒體。就煅燒時的氣體環境而言，係供給氮與氫的混合氣體(以使N2 與H2 在標準狀態下的體積比為80：20的方式進行混合所成之混合氣體)。將獲得之煅燒體予以粗粉碎後，以球磨機進行濕式粉碎。就濕式粉碎而言，係將滾珠對容器之的填充率設為60體積%，使用水作為溶劑，並將粉碎時間設為8小時。
將進行濕式粉碎而獲得之氮化矽粉末浸漬於溫度60℃之氫氟酸(氫氟酸濃度：15質量%)中2小時進行酸處理。之後，將氮化矽粉末從氫氟酸取出並以水洗淨。然後，將水加入氮化矽粉末中，再將以0.5MPa的條件進行濕式分級並將上清液除去後所成者在氮氣環境下進行乾燥。以此方式獲得氮化矽粉末。
＜氮化矽粉末之評價：D10、D50、及D90的測定＞ 依循JIS Z 8825：2013「粒徑解析-雷射繞射散射法」中記載之方法以雷射解析散射法來測定氮化矽粉末之D10、D50、及D90。測定係使用雷射繞射散射法粒度分布測定裝置(貝克曼庫爾特公司製、商品名：LS-13 320)。
＜氮化矽粉末之評價：BET比表面積的測定＞ BET比表面積係依循JIS Z 8803：2013並使用氮氣藉由BET一點法所測定。將結果顯示於表1。
＜氮化矽粉末之評價：表面氧量的測定＞ 表面氧量係使用氧/氮同時分析裝置(堀場製作所公司製、裝置名：EMGA-920)進行測定。具體而言，藉由 在氦氣環境中，將氮化矽粉末以昇溫速度8℃/秒從20℃加熱至2000℃，將檢測到氮之前的氧量予以定量以測定。
[氮化矽燒結體之製造] 秤取製備出之氮化矽粉末90質量份、平均粒徑為1.5μm之Y2 O3 粉末5質量份、及平均粒徑為1.2μm之Yb2 O3 粉末5質量份於容器中，加入甲醇，濕式混合4小時。之後，將乾燥而獲得之混合粉末(煅燒原料)以10MPa的壓力進行模具成形，之後，再以25MPa的壓力進行冷均壓(CIP)成形。將獲得之成形體與由氮化矽粉末及BN粉末之混合粉末構成的填充粉一併設置於碳製坩堝中，在1MPa的氮加壓氣體環境下，以溫度1900℃煅燒12小時以製造氮化矽燒結體。
＜氮化矽燒結體之熱傳導率測定＞ 將氮化矽燒結體進行磨削加工，製作熱傳導率測定用之10mmφ×3mm的圓盤體。藉由雷射閃光法(依循JIS R1611)測定熱擴散率與比熱容量，算出燒結體之密度、熱擴散率及比熱容量的乘積，作為室溫中之熱傳導率。將結果顯示於表1。另外，表1中熱傳導率的測定結果，係以將在後述之比較例1製備出之氮化矽燒結體作為基準而獲得之相對值來表示。
＜氮化矽燒結體之彎折強度測定＞ 依循JIS R1601：2008由氮化矽燒結體製作強度測定用之試驗片，測定在室溫中之3點彎折強度。將結果顯示於表1。另外，表1中彎折強度之測定結果，係以將在後述之比較例1製備出之氮化矽燒結體作為基準而獲得之相對值來表示。
＜氮化矽燒結體之評價＞ 針對氮化矽燒結體按下列基準進行評價。 A：熱傳導率(相對值)為1.20以上，且彎折強度(相對值)為1.10以上。 B：熱傳導率(相對值)為1.20以上，且彎折強度(相對值)為1.05以上並未達1.10；或熱傳導率(相對值)為1.10以上並未達1.20，且彎折強度(相對值)為1.10以上。 C：熱傳導率(相對值)為1.10以上並未達1.20，且彎折強度(相對值)為1.05以上並未達1.10。 D：熱傳導率(相對值)未達1.10、或彎折強度(相對值)未達1.05。
(實施例2) 將濕式分級之條件設定為表1記載之條件，除此以外，與實施例1同樣地進行，製備氮化矽粉末。針對獲得之氮化矽粉末與實施例1同樣地進行評價。將結果顯示於表1。
(實施例3) 將濕式粉碎之條件設定為表1記載之條件，除此以外，與實施例1同樣地進行，製備氮化矽粉末。針對獲得之氮化矽粉末與實施例1同樣地進行評價。將結果顯示於表1。
(比較例1) 將濕式分級之條件設定為表1記載之條件，除此以外，與實施例1同樣地進行，製備氮化矽粉末。針對獲得之氮化矽粉末與實施例1同樣地進行評價。將結果顯示於表1。
[表1]
  實施例1 實施例2 實施例3 比較例1
濕式粉碎的條件 球填充率[體積%] 60 60 40 60
粉碎時間[小時] 10 10 10 10
濕式分級的條件 入口壓力[MPa] 0.5 0.3 0.5 0.1
氮化矽粉末 D90[μm] 1.86 1.92 1.97 2.19
D10[μm] 0.34 0.34 0.32 0.32
D50[μm] 0.72 0.72 0.73 0.73
D90-D10[μm] 1.52 1.58 1.65 1.87
BET比表面積[m2 /g] 11.5 11.6 11.2 11.1
表面氧量[質量%] 0.43 0.57 0.42 0.27
氮化矽燒結體 熱傳導率[相對值] 1.22 1.11 1.16 1.00
彎折強度[相對值] 1.15 1.10 1.08 1.00
評價 A B B C
[產業上利用性]
根據本揭示，可提供能製造熱傳導率及彎折強度優異的燒結體的氮化矽粉末。又根據本揭示，可提供熱傳導性及彎折強度優異的氮化矽燒結體的製造方法。

Claims (4)

  1. 一種氮化矽粉末， 包含氮化矽之一次粒子， 將藉由雷射繞射散射法測定之體積基準之粒徑的分布曲線中，從小粒徑開始之累積值到達全部的10%及90%時的粒徑分別設為D10及D90時，D90與D10的差值為1.70μm以下。
  2. 如請求項1之氮化矽粉末，其中，D90為2.00μm以下。
  3. 如請求項1或2之氮化矽粉末，其中，BET比表面積為8.0~15.0m2 /g。
  4. 一種氮化矽燒結體之製造方法，具有將包含如請求項1至3中任一項之氮化矽粉末之燒結原料予以成形並煅燒的步驟。
TW110111371A 2020-03-30 2021-03-29 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法 TW202144283A (zh)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2020-059912 2020-03-30
JP2020059912 2020-03-30

Publications (1)

Publication Number Publication Date
TW202144283A true TW202144283A (zh) 2021-12-01

Family

ID=77930092

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
TW110111371A TW202144283A (zh) 2020-03-30 2021-03-29 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法

Country Status (3)

Country Link
JP (1) JPWO2021200864A1 (zh)
TW (1) TW202144283A (zh)
WO (1) WO2021200864A1 (zh)

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH11322311A (ja) * 1998-05-18 1999-11-24 Shin Etsu Chem Co Ltd 窒化ケイ素粉末
US10399854B2 (en) * 2014-06-16 2019-09-03 Ube Industries, Ltd. Silicon nitride powder, silicon nitride sintered body and circuit substrate, and production method for said silicon nitride powder
TWI657043B (zh) * 2016-12-12 2019-04-21 日商宇部興產股份有限公司 氮化矽粉末及氮化矽燒結體之製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
JPWO2021200864A1 (zh) 2021-10-07
WO2021200864A1 (ja) 2021-10-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
TWI732944B (zh) 含氧化鎂之尖晶石粉末及其製造方法
KR20170021282A (ko) 질화규소 분말, 질화규소 소결체 및 회로 기판, 및 질화규소 분말의 제조 방법
WO2018110564A1 (ja) 窒化ケイ素粉末および窒化ケイ素焼結体の製造方法
Kocjan et al. Processing of zirconia nanoceramics from a coarse powder
JP7317737B2 (ja) 六方晶窒化ホウ素粉末、及び焼結体原料組成物
TW202140407A (zh) 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法
EP3560904B1 (en) Oriented aln sintered body, and production method therefor
WO2023176893A1 (ja) 窒化ケイ素粉末、および窒化ケイ素質焼結体の製造方法
JP4624690B2 (ja) 切削工具用インサート及びその製造方法
TW202144283A (zh) 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法
EP4317110A1 (en) Setter for ceramic firing
JP6502495B2 (ja) 制御されたサイズ分布を有するセラミック粉末
TW202140371A (zh) 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法
JP2020200219A (ja) 窒化アルミニウム粉末の製造方法及び窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法
TW202140372A (zh) 氮化矽粉末、以及氮化矽燒結體之製造方法
WO2022210209A1 (ja) 窒化ケイ素粉末、及び窒化ケイ素焼結体の製造方法
JP7223918B1 (ja) 窒化ケイ素粉末、及び窒化ケイ素焼結体の製造方法
WO2021200868A1 (ja) 窒化ケイ素粉末、及び窒化ケイ素焼結体の製造方法
JP7536747B2 (ja) 窒化ケイ素粉末及びその製造方法、並びに窒化ケイ素焼結体の製造方法
JPS647030B2 (zh)
JP3112286B2 (ja) 緻密なマシナブルセラミックスの製造方法
WO2022210214A1 (ja) 窒化ケイ素粉末、スラリー、及び窒化ケイ素焼結体の製造方法
WO2021112145A1 (ja) 金属窒化物の製造方法
Clark et al. Exploring the Synthesis Parameters and Spark Plasma Sintering of Tantalum Carbide Powders Prepared by Solvothermal Synthesis
Toksoy et al. Densification and microstructural properties of boron-carbide in spark plasma sintering