TW201938490A - 形成氧化物用的塗佈液、製造氧化物薄膜的方法及製造場效電晶體的方法 - Google Patents

形成氧化物用的塗佈液、製造氧化物薄膜的方法及製造場效電晶體的方法 Download PDF

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Abstract

一種形成氧化物用的塗佈液，該塗佈液包括：A元素，其是至少一種鹼土金屬；以及B元素，其是選自由鎵(Ga)、鈧(Sc)、釔(Y)和鑭系元素所組成的群組中的至少一種，當該A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且該B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，該塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下，以及該塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。

Description

形成氧化物用的塗佈液、製造氧化物薄膜的方法及製造場效電晶體的方法
本發明涉及一種形成氧化物用的塗佈液(下文中可稱為「形成氧化物用塗佈液(oxide-forming-coating liquid)」)、一種製造氧化物薄膜的方法及一種製造場效電晶體的方法。
場效電晶體(FET)是基於以下原理控制源極電極與汲極電極之間的電流的電晶體：將電場施加到閘極電極，以利用通道的電場在電子或電洞的流動中設置閘極。
由於其特性，FET已被用作例如開關元件和放大元件。FET的閘極電流低，並且具有扁平的結構，因此與雙極性電晶體相比，可以容易地製造和整合。由於這些原因，FET是現有電子裝置中使用的積體電路中的必要元件。例如，FET已經應用以作為薄膜電晶體(TFT)的主動矩陣式顯示器。
近年來，平板顯示器(FPD)、液晶顯示器、有機電致發光(EL)顯示器和電子紙(electronic paper)已經付諸實踐。
這些FPD由含有在主動層中使用非晶矽或多晶矽的TFT的驅動電路驅動。FPD的需求為具有增大的尺寸、改良的解析度和影像品質、以及增快的驅動速度。為此，TFT需要具有高載體遷移率、具有高電流開關比(on/off ratio)、性能隨時間的變化小、以及元件之間的誤差小。
然而，非晶矽或多晶矽具有優點和缺點。因此難以同時滿足所有上述需求。為了回應這些需求，已經積極地對在主動層中使用氧化物半導體的TFT進行開發，其遷移率可以被預期高於非晶矽。例如，已揭露一種在半導體層中使用InGaZnO4的TFT(參見K.Nomura以及另外5個作者之「使用非晶型 氧化物半導體的透明可撓性薄膜電晶體的室溫製程」，自然期刊(NATURE)，第432卷，2004年11月25日，第488至492頁)。
通常，透過諸如濺射方法或化學氣相沉積(CVD)方法的氣相方法形成構成TFT的半導體層和閘極絕緣層。然而，濺射方法和CVD方法需要真空設備，並且必要的裝置昂貴，在成本方面存在問題。因此，近年來，因為其不需要這種真空裝置，諸如狹縫塗佈的液相方法受到關注。
在液相方法中，諸如狹縫塗佈、模具塗佈和旋塗的塗佈方法使用一塗佈溶液。日本專利未審查公開第2014-143403號揭露了一種多成分氧化物半導體的前驅物塗佈液。日本專利未審查公開第2014-143403號揭露了一種前驅物塗佈液，其可以透過需要具有高至中等黏度的塗佈液的印刷方法來圖案化加工，並且可以透過燒製(firing)來獲得具有半導體電性的氧化物半導體薄膜。日本專利未審查公開第2010-283190號揭露了一種包含薄膜的半導體層，該薄膜使用含有氧化物半導體前驅物的溶液或分散液來形成。在日本專利未審查公開第2010-283190號中，閘極電極或者源極電極和汲極電極、以及閘極絕緣層也透過塗佈形成。
本發明的目的是提供一種形成氧化物用塗佈液，該形成氧化物用塗佈液形成一種已抑制其性能劣化的氧化物薄膜。
本發明的形成氧化物用塗佈液包括：A元素，其是至少一種鹼土金屬；以及B元素，其是選自由鎵(Ga)、鈧(Sc)、釔(Y)和鑭系元素所組成的群組中的至少一種。當該A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且該B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，該形成氧化物用塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下，以及該形成氧化物用塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。
本發明可以提供一種形成氧化物用塗佈液，該形成氧化物用塗佈液形成其性能不劣化的氧化物薄膜。
21‧‧‧基板
22‧‧‧閘極電極
23‧‧‧閘極絕緣層
24‧‧‧源極電極
25‧‧‧汲極電極
26‧‧‧氧化物半導體層
91‧‧‧基板
92‧‧‧閘極電極
93‧‧‧閘極絕緣層
94‧‧‧源極電極
95‧‧‧汲極電極
96‧‧‧氧化物半導體層
101‧‧‧基板
102‧‧‧下電極
103‧‧‧絕緣體薄膜
104‧‧‧上電極
圖1A為說明本發明的場效電晶體的一個示例(底接觸/底閘型)的視圖；圖1B為說明本發明的場效電晶體的一個示例(頂接觸/底閘型)的視圖；圖1C為說明本發明的場效電晶體的一個示例(底接觸/頂閘型)的視圖；圖1D為說明本發明的場效電晶體的一個示例(頂接觸/頂閘型)的視圖；圖2A為說明示例1、示例5和示例10以及比較例1中所製造之場效電晶體的示意圖；圖2B為說明示例4、示例9和示例11以及比較例3中所製造之場效電晶體的示意圖；圖2C為說明示例3、示例7和示例8以及比較例2中所製造之場效電晶體的示意圖；圖2D為說明示例2和示例6中所製造之場效電晶體的示意圖；以及圖3為說明示例1至示例11以及比較例1至比較例3中所製造之電容器的示意圖。
本發明人對於將形成氧化物用塗佈液應用於氧化物薄膜的形成進行了廣泛的研究，例如，在用於場效電晶體的氧化物薄膜方面。
在研究過程中，本發明人發現以下問題：在形成氧化物用塗佈液的塗佈步驟中產生異物、在透過塗佈該形成氧化物用塗佈液形成的氧化物薄膜的圖案化加工步驟中出現圖案缺陷、以及透過塗佈該形成氧化物用塗佈液形成的氧化物薄膜的特性發生劣化。
為了解決上述問題，本發明人繼續進行廣泛的研究，並且發現當在形成氧化物用塗佈液中含有一定濃度以上之諸如Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的元素時，會出現上述問題。
本發明人進一步繼續進行廣泛的研究，並且已經發現透過控制在形成氧化物用塗佈液中之諸如Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的元素，使得其在所形成的氧化物薄膜中為一定濃度以下，可以解決上述問題。基於該發現，本發明人完成了本發明。
值得注意的是，作為本發明人的先前技術檢索的結果，本發明人尚未發現研究例如用於形成氧化物用塗佈液的原料純度和用於塗佈液的製備條 件的任何先前技術，以控制在形成氧化物用塗佈液中之諸如Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的元素，使得其在所形成的氧化物薄膜中具有一定濃度或較低的濃度。
(形成氧化物用塗佈液)
在一個態樣中，本發明的形成氧化物用塗佈液包括A元素和B元素，較佳包括C元素，並且，必要時包括其他成分。
A元素是至少一種鹼土金屬。鹼土金屬的示例包含：Be(鈹)、Mg(鎂)、Ca(鈣)、Sr(鍶)和Ba(鋇)。
B元素是選自由Ga(鎵)、Sc(鈧)、Y(釔)和鑭系元素所組成的群組中的至少一種。鑭系元素的示例包含：La(鑭)、Ce(鈰)、Pr(鐠)、Nd(釹)、Pm(鉕)、Sm(釤)、Eu(銪)、Gd(釓)、Tb(鋱)、Dy(鏑)、Ho(鈥)、Er(鉺)、Tm(銩)、Yb(鐿)和Lu(鎦)。
C元素是選自由Al(鋁)、Ti(鈦)、Zr(鋯)、Hf(鉿)、Nb(鈮)和Ta(鉭)所組成的群組中的至少一種。
在一個態樣中，本發明的形成氧化物用塗佈液包括：金屬源，其是選自由無機鹽、氧化物、氫氧化物、金屬錯合物和有機鹽中的至少一種；以及溶劑；並且，必要時進一步包含其他成分。
在形成氧化物用塗佈液的一個態樣中，當A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，形成氧化物用塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下，以及形成氧化物用塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。
更佳地，在形成氧化物用塗佈液的一個態樣中，當A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，形成氧化物用塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(CA+CB)/106mg/L或以下，以及形成氧化物用塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(CA+CB)/106mg/L或以下。
值得注意的是，「(CA+CB)/103」與「(CA+CB)×10-3」相同，並且「(CA+CB)/106」與「(CA+CB)×10-6」相同。
形成氧化物用塗佈液中之Na和K的濃度總和的上限沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。Na和K的濃度總和可以是(CA+CB)/105mg/L或以下，或者可以是(CA+CB)/104mg/L或以下。
形成氧化物用塗佈液中之Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和的上限沒有特別限制，可以根據預期目的適當地選擇。Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和可以是(CA+CB)/105mg/L或以下，或者可以是(CA+CB)/104mg/L或以下。
形成氧化物用塗佈液中之Na和K的濃度總和的下限沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，Na和K的濃度總和可以是偵測極限或以下。
形成氧化物用塗佈液中之Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和的下限沒有特別限制，可以根據預期目的適當地選擇。例如，Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和可以是偵測極限或以下。
形成氧化物用塗佈液中之A元素的濃度CA和B元素的濃度CB可以由例如：感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、感應耦合電漿質譜儀(ICP-MS)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)來測量。
形成氧化物用塗佈液中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度可以由例如：感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、感應耦合電漿質譜儀(ICP-MS)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)來測量。
形成氧化物用塗佈液中的A元素的原子總數(NA)與B元素的原子總數(NB)之間的原子比(NA：NB)沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇，但較佳在以下範圍內。
NA：NB=(3至50)at%：(50至97)at%
此處，NA+NB=100at%
形成氧化物用塗佈液中之A元素的原子總數(NA)、B元素的原子總數(NB)、與C元素的原子總數(NC)之間的原子比(NA：NB：NC)沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇，但較佳在以下範圍內。
NA：NB：NC=(3至47)at%：(50至94)at%：(3至47)at%
此處，NA+NB+NC=100at%
在形成氧化物用塗佈液的一個態樣中，使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和(X)為1,000mg/kg或以下。此外，使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和(Y)為1,000mg/kg或以下。
在形成氧化物用塗佈液的一個態樣中，更佳地，使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和(X)為1,000μg/kg或以下。此外，使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和(Y)為1,000μg/kg或以下。
可以藉由將氧化物薄膜溶解在酸性溶液中並且由例如：感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、感應耦合電漿質譜儀(ICP-MS)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)對產物溶液進行檢測，來測量氧化物薄膜中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
以下是氧化物薄膜在測量濃度總和(X)和濃度總和(Y)方面的製備方法的一個示例。
具體地，將0.6mL的形成氧化物用塗佈液滴到玻璃基板上並在預定條件下進行旋塗(例如：以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤(bake)3小時，從而形成氧化物薄膜。值得注意的是，為了防止在製備氧化物薄膜期間之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的夾雜物(inclusion)，例如，較佳在1,000級或以下的無塵室中作業。
因為在所形成的氧化物薄膜中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度決定了氧化物薄膜的性質，因此，可以在使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中而不是在形成氧化物用塗佈液中測量Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。即使測量了該塗佈液中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度，在所形成氧化物薄膜中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度也會根據該塗佈液的塗佈量而變化。結果，改變了氧化物薄膜的性質。因此，有必要測量Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu在氧化物薄膜中的濃度。
氧化物薄膜中的濃度總和(X)的下限沒有特別限制，可以根據預期目的適當地選擇，並且，可以是例如偵測極限的值。此外，濃度總和(X)可以是1μg/kg或以上、10μg/kg或以上、或100μg/kg或以上。
氧化物薄膜中的濃度總和(Y)的下限沒有特別限制，可以根據預期目的適當地選擇，並且，可以是例如偵測極限的值。此外，濃度總和(Y)可以是1μg/kg或以上、10μg/kg或以上、或100μg/kg或以上。
形成氧化物用塗佈液包括例如：含鹼土金屬化合物(含A元素化合物)；含B元素化合物；以及溶劑；較佳地，包括含C元素化合物；並且，必要時包括其他成分。
形成氧化物用塗佈液包括例如：選自由A元素的無機鹽、氧化物、氫氧化物、鹵化物、金屬錯合物和有機鹽所組成的群組中的至少一種。
形成氧化物用塗佈液包括例如：選自由B元素的無機鹽、氧化物、氫氧化物、鹵化物、金屬錯合物和有機鹽所組成的群組中的至少一種。
形成氧化物用塗佈液包括例如：選自由C元素的無機鹽、氧化物、氫氧化物、鹵化物、金屬錯合物和有機鹽所組成的群組中的至少一種。
無機鹽包含例如：選自由硝酸鹽、硫酸鹽、碳酸鹽、醋酸鹽和磷酸鹽所組成的群組中的至少一種。
鹵化物包含例如：選自由氟化物、氯化物、溴化物和碘化物所組成的群組中的至少一種。
有機鹽包含例如：選自由羧酸鹽、石碳酸(carbolic acid)、以及其衍生物所組成的群組中的至少一種。
-含鹼土金屬化合物(含A元素化合物)-
含鹼土金屬化合物(含A元素化合物)是一種含有鹼土金屬的化合物。
含鹼土金屬化合物(含A元素化合物)的示例包含：硝酸鎂、硝酸鈣、硝酸鍶、硝酸鋇、硫酸鎂、硫酸鈣、硫酸鍶、硫酸鋇、氯化鎂、氯化鈣、氯化鍶、氯化鋇、氟化鎂、氟化鈣、氟化鍶、氟化鋇、溴化鎂、溴化鈣、溴化鍶、溴化鋇、碘化鎂、碘化鈣、碘化鍶、碘化鋇、氧化鎂、氧化鈣、氧化鍶、氧化鋇、氫氧化鎂、氫氧化鈣、氫氧化鍶、氫氧化鋇、甲氧化鎂、乙氧化 鎂、二乙基鎂、醋酸鎂、甲酸鎂、乙醯丙酮鎂、2-乙基己酸鎂、乳酸鎂、環烷酸鎂、檸檬酸鎂、柳酸鎂、苯甲酸鎂、草酸鎂、三氟甲磺酸鎂、甲氧化鈣、乙氧化鈣、醋酸鈣、甲酸鈣、乙醯丙酮鈣、二(三甲基乙醯)甲烷酸鈣(calcium dipivaloyl methanate)、2-乙基己酸鈣、乳酸鈣、環烷酸鈣、檸檬酸鈣、柳酸鈣、新癸酸鈣、苯甲酸鈣、草酸鈣、異丙氧化鍶、醋酸鍶、甲酸鍶、乙醯丙酮鍶、2-乙基己酸鍶、乳酸鍶、環烷酸鍶、柳酸鍶、草酸鍶、乙氧化鋇、異丙氧化鋇、醋酸鋇、甲酸鋇、乙醯丙酮鋇、2-乙基己酸鋇、乳酸鋇、環烷酸鋇、新癸酸鋇、草酸鋇、苯甲酸鋇、以及三氟甲磺酸鋇。
-含B元素化合物-
含B元素化合物是含有B元素的化合物。
含B元素化合物的示例包含：硝酸鎵、硝酸鈧、硝酸釔、硝酸鑭、硝酸鈰、硝酸鐠、硝酸釹、硝酸釤、硝酸銪、硝酸釓、硝酸鋱、硝酸鏑、硝酸鈥、硝酸鉺、硝酸銩、硝酸鐿、硝酸鎦、硫酸鎵、硫酸鈧、硫酸釔、硫酸鑭、硫酸鈰、硫酸鐠、硫酸釹、硫酸釤、硫酸銪、硫酸釓、硫酸鋱、硫酸鏑、硫酸鈥、硫酸鉺、硫酸銩、硫酸鐿、硫酸鎦、氯化鎵、氯化鈧、氯化釔、氯化鑭、氯化鈰、氯化鐠、氯化釹、氯化釤、氯化銪、氯化釓、氯化鋱、氯化鏑、氯化鈥、氯化鉺、氯化銩、氯化鐿、氯化鎦、氟化鎵、氟化鈧、氟化釔、氟化鑭、氟化鈰、氟化鐠、氟化釹、氟化釤、氟化銪、氟化釓、氟化鋱、氟化鏑、氟化鈥、氟化鉺、氟化銩、氟化鐿、氟化鎦、溴化鎵、溴化鈧、溴化釔、溴化鑭、溴化鐠、溴化釹、溴化釤、溴化銪、溴化釓、溴化鋱、溴化鏑、溴化鈥、溴化鉺、溴化銩、溴化鐿、溴化鎦、碘化鎵、碘化鈧、碘化釔、碘化鑭、碘化鈰、碘化鐠、碘化釹、碘化釤、碘化銪、碘化釓、碘化鋱、碘化鏑、碘化鈥、碘化鉺、碘化銩、碘化鐿、碘化鎦、三(環戊二烯)鎵、異丙氧化鈧、醋酸鈧、三(環戊二烯)鈧、異丙氧化釔、2-乙基己酸釔、三(乙醯丙酮)釔、三(環戊二烯)釔、異丙氧化鑭、2-乙基己酸鑭、三(乙醯丙酮)鑭、三(環戊二烯)鑭、2-乙基己酸鈰、三(乙醯丙酮)鈰、三(環戊二烯)鈰、異丙氧化鐠、草酸鐠、三(乙醯丙酮)鐠、三(環戊二烯)鐠、異丙氧化釹、2-乙基己酸釹、三氟乙醯丙酮釹、三(異丙基環戊二烯)釹、三(乙基環戊二烯)鉅、異丙氧化釤、2-乙基己酸釤、三(乙醯丙酮)釤、三(環戊二烯)釤、2-乙基己酸銪、三(乙醯丙酮)銪、三(乙基環戊二烯)銪、異丙氧化釓、 2-乙基己酸釓、三(乙醯丙酮)釓、三(環戊二烯)釓、醋酸鋱、三(乙醯丙酮)鋱、三(環戊二烯)鋱、異丙氧化鏑、醋酸鏑、三(乙醯丙酮)鏑、三(乙基環戊二烯)鏑、異丙氧化鈥、醋酸鈥、三(環戊二烯)鈥、異丙氧化鉺、醋酸鉺、三(乙醯丙酮)鉀、三(環戊二烯)鉺、醋酸銩、三(乙醯丙酮)銩、三(環戊二烯)銩、異丙氧化鐿、醋酸鐿、三(乙醯丙酮)鐿、三(環戊二烯)鐿、草酸鎦、以及三(乙基環戊二烯)鎦。
-含C元素化合物-
含C元素化合物是含有C元素的化合物。
含C元素化合物的示例包含：硝酸鋁、硫酸鉿、硫酸鋁、硫酸鋁銨、硫化鈦、硫酸鋯、氫氧化鋁、磷酸鋁、碳酸鋯、氟化鋁、氟化鈦、氟化鋯、氟化鉿、氟化鈮、氟化鉭、氯化鋁、氯化鈦、氯化鋯、氯化鉿、氯化鈮、氯化鉭、溴化鋁、溴化鈦、溴化鋯、溴化鉿、溴化鈮、溴化鉭、碘化鋁、碘化鈦、碘化鋯、碘化鉿、異丙氧化鋁、二級丁氧化鋁、三乙基鋁、乙氧化二乙基鋁、醋酸鋁、乙醯丙酮鋁、六氟乙醯丙酮鋁、2-乙基己酸鋁、乳酸鋁、苯甲酸鋁、二(二級丁氧基)乙醯乙酸酯鋁螯合物、三氟甲磺酸鋁、異丙氧化鈦、氯化雙(環戊二烯)鈦、丁氧化鋯、異丙氧化鋯、雙(2-乙基己酸)氧化鋯、二(n-丁氧基)-雙乙醯丙酮鋯、四(乙醯丙酮)鋯、四(環戊二烯)鋯、丁氧化鉿、異丙氧化鉿、四(2-乙基己酸)鉿、二(n-丁氧基)雙乙醯丙酮鉿、四(乙醯丙酮)鉿、雙(環戊二烯)二甲基鉿、乙氧化鈮、2-乙基己酸鈮、氯化雙(環戊二烯)鈮、乙氧化鉭、以及四乙氧基乙醯丙酮鉭。
-溶劑-
溶劑的示例包含：有機酸、有機酸酯、芳香族化合物、二醇、二醇醚、極性非質子溶劑、烷烴化合物、烯烴化合物、醚、醇、以及水。這些可以單獨使用或組合使用。
形成氧化物用塗佈液中的溶劑量沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。
溶劑沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇，只要是穩定地溶解或分散上述各種化合物的溶劑即可。溶劑的示例包含：甲苯、二甲苯、均三甲苯、異丙基甲苯、戊苯、十二基苯、聯環己烷、環己苯、癸烷、十一烷、十二烷、十三烷、十四烷、十五烷、四氫萘、十氫萘、異丙醇、苯甲酸 乙酯、N,N-二甲基甲醯胺、碳酸丙烯酯、2-乙基己酸、礦油精、二甲基丙烯尿素、4-丁內酯、甲醇、乙醇、1-丁醇、1-丙醇、1-戊醇、2-甲氧基乙醇、以及水。
(製造形成氧化物用塗佈液的方法)
關於本發明之製造形成氧化物用塗佈液的方法的態樣沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，該方法包括：對含有A元素、B元素和溶劑之形成氧化物用塗佈液測量在形成氧化物用塗佈液中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
此外，關於本發明之製造形成氧化物用塗佈液的方法的態樣沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，該方法包括：對含有金屬源和溶劑之形成氧化物用塗佈液測量在使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中的濃度總和(X)和濃度總和(Y)。
例如，可以由感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、感應耦合電漿質譜儀(ICP-MS)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)測量在形成氧化物用塗佈液中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
以下是氧化物薄膜在測量濃度總和(X)和濃度總和(Y)方面的製備方法的一個示例。
具體地，將0.6mL的形成氧化物用塗佈液滴到玻璃基板上並在預定條件下進行旋塗(例如：以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。值得注意的是，為了防止在製備氧化物薄膜期間之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的夾雜物，較佳在1,000級或以下的無塵室中作業。
可以藉由將氧化物薄膜溶解在酸性溶液中並且由例如：感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、感應耦合電漿質譜儀(ICP-MS)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)對產物溶液進行檢測，來測量氧化物薄膜中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
(評估形成氧化物用塗佈液的方法)
關於本發明之評估形成氧化物用塗佈液的方法(第一態樣)沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，該方法包括：對含有A 元素、B元素和溶劑之形成氧化物用塗佈液測量在形成氧化物用塗佈液中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
此外，關於本發明之評估形成氧化物用塗佈液的方法(第二態樣)沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，該方法包括：對含有金屬源和溶劑之形成氧化物用塗佈液測量在使用形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中的濃度總和(X)和濃度總和(Y)。
例如，可以由感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、感應耦合電漿質譜儀(ICP-MS)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)測量在形成氧化物用塗佈液中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
在上述評估方法(第一態樣)中，例如，當形成氧化物用塗佈液中之A元素的總和以CA mg/L表示並且形成氧化物用塗佈液中之B元素的總和以CB mg/L表示時、以及當形成氧化物用塗佈液中之Na和K的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下並且形成氧化物用塗佈液中之Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下時，評估已獲得本發明的形成氧化物用塗佈液。
以下是氧化物薄膜在測量濃度總和(X)和濃度總和(Y)方面的製備方法的一個示例。
具體地，將0.6mL的形成氧化物用塗佈液滴到玻璃基板上並在預定條件下進行旋塗(例如：以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。值得注意的是，為了防止在製備氧化物薄膜期間之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的夾雜物，例如，較佳在1,000級或以下的無塵室中作業。
可以藉由將氧化物薄膜溶解在酸性溶液中並且由例如：感應耦合電漿放射光譜儀(ICP-OES)、原子吸收光譜儀(AAS)或X射線螢光分析(XRF)對產物溶液進行檢測，來測量氧化物薄膜中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。
在上述評估方法(第二態樣)中，例如，當氧化物薄膜中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為1,000mg/kg或以下並且氧化物薄膜中之鉻(Cr)、錳 (Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為1,000mg/kg或以下時，評估已獲得本發明的形成氧化物用塗佈液。
(製造氧化物薄膜的方法)
以下將描述使用形成氧化物用塗佈液製造氧化物薄膜的方法的一個示例。
在製造氧化物薄膜的方法中，塗佈形成氧化物用塗佈液，並且進行熱處理以獲得氧化物薄膜。
製造氧化物薄膜的方法包括例如：塗佈步驟和熱處理步驟；以及必要時進一步包括其他步驟。
塗佈步驟沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇，只要塗佈步驟是將形成氧化物用塗佈液塗佈到待塗佈物體上的步驟即可。塗佈方法沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該方法的示例包含例如：通過溶液製程形成薄膜並且通過光刻法圖案化該薄膜的方法；以及透過印刷直接形成具有所需形狀的薄膜的方法，例如：噴墨印刷、奈米壓印或凹版印刷。溶液製程的示例包含：浸塗、旋塗、模具塗佈和噴嘴印刷。
熱處理步驟沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇，只要熱處理步驟是對塗佈在待塗佈物體上之形成氧化物用塗佈液進行熱處理的步驟即可。值得注意的是，在熱處理步驟中，塗佈在待塗佈物體上之形成氧化物用塗佈液可以通過例如空氣乾燥來進行乾燥。例如，透過熱處理來乾燥該溶劑並且烘烤該氧化物。
在熱處理步驟中，溶劑的乾燥(下文中稱為「乾燥處理」)和氧化物的烘烤(下文中稱為「烘烤處理」)較佳在不同的溫度下執行。具體而言，較佳在溶劑乾燥後，升高溫度以烘烤該氧化物。例如，在烘烤該氧化物時，發生選自由含鹼土金屬化合物(含A元素化合物)、含B元素化合物以及含C元素化合物所組成的群組中的至少一種的分解。
乾燥處理的溫度沒有特別限制，並且可以根據所含的溶劑適當地選擇。例如，乾燥處理的溫度為80℃至180℃。至於乾燥，有效的是例如使用用於降低所需溫度的真空烘箱。乾燥處理的時間沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，乾燥處理的時間為30秒至1小時。
烘烤處理的溫度沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。然而，烘烤處理的溫度較佳為100℃或更高，但低於450℃；更佳為200℃至400℃。烘烤處理的時間沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。例如，烘烤處理的時間為30分鐘至5小時。
值得注意的是，在熱處理步驟中，可以連續地執行乾燥處理和烘烤處理，或者可以以複數個步驟的獨立方式來執行乾燥處理和烘烤處理。
熱處理的方法沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。熱處理方法的示例包含對待塗佈物體進行加熱的方法。烘烤處理的環境沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。然而，該環境較佳為大氣環境或氧氣環境。當在大氣環境或氧氣環境中執行熱處理時，分解的產物可以迅速地排放到系統外部，並且可以加速氧化物的生成。
在熱處理中，考慮到生成處理的反應的加速，有效的是對乾燥處理後的材料施加波長為400nm或更短的紫外線。施加波長為400nm或更短的紫外線可以切割例如在乾燥處理後含在材料內之無機材料和有機材料中的化學鍵，並且可以分解無機材料和有機材料。因此，可以有效地形成氧化物。波長為400nm或更短的紫外線沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。紫外線的示例包含從準分子燈發射的波長為222nm的紫外線。並且較佳施加臭氧以代替紫外線使用、或者施加臭氧與紫外線組合使用。將臭氧施加到乾燥處理之後的材料加速了氧化物的生成。
在形成氧化物用塗佈液中，溶質均勻地溶解在溶劑中。因此，使用形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜是均勻的。例如，當用作閘極絕緣膜時，所形成的氧化物薄膜可以是具有低漏電流的氧化物薄膜。
在形成氧化物用塗佈液中，當A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，形成氧化物用塗佈液中之Na和K的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。因此，當使用形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜是絕緣膜時，由Na和K引起的漏電流較低。可以提供優異的絕緣膜。
此外，在形成氧化物用塗佈液中，當A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，形成氧化物用塗佈液中之Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。因此，在 使用形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜中，不會生成由Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu引起的蝕刻殘留物。可以實現氧化物薄膜的優異圖案化。
在使用形成氧化物用塗佈液形成的氧化物薄膜中，Na和K的濃度總和為1,000mg/kg或以下。因此，當氧化物薄膜是絕緣膜時，由Na和K引起的漏電流較低。可以提供優異的絕緣膜。
在使用形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜中，Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為1,000mg/kg或以下。因此，在使用形成氧化物用塗佈液所形成之蝕刻氧化物薄膜中，不會生成由Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu引起的蝕刻殘留物。可以實現氧化物薄膜的優異圖案化。
(製造場效電晶體的方法)
以下是利用使用形成氧化物用塗佈液所製造的氧化物薄膜(閘極絕緣層)製造場效電晶體的情況的一個示例。
場效電晶體包含至少一閘極絕緣層；並且，必要時進一步包含其他組件，例如：閘極電極、源極電極、汲極電極和半導體層。
-閘極電極-
閘極電極為例如：與閘極絕緣層接觸並且經由閘極絕緣層面向半導體層。
閘極電極沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇，只要閘極電極是被配置以將閘極電壓施加到場效電晶體的電極即可。
閘極電極的材料沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該材料的示例包含：金屬(例如：Mo、Ti、Al、Au、Ag和Cu)和這些金屬的合金；透明導電氧化物，例如氧化銦錫(ITO)和摻雜銻的氧化錫(ATO)；以及有機導體，例如聚乙烯二氧噻吩(PEDOT)和聚苯胺(PANI)。
-閘極電極的形成方法-
閘極電極的形成方法沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該形成方法的示例包含：(i)通過濺射或浸塗形成薄膜並且通過光刻圖案化該薄膜的方法；以及(ii)通過例如噴墨印刷、奈米壓印或凹版印刷的印刷製程，直接形成具有所需形狀的薄膜的方法。
閘極電極的平均薄膜厚度沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。然而，閘極電極的平均薄膜厚度較佳為20nm至1μm，更佳為50nm至300nm。
-源極電極和汲極電極-
源極電極和汲極電極是例如：被配置以從場效電晶體擷取電流的電極。
源極電極和汲極電極的材料沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該材料的示例包含：金屬(例如：Mo、Al、Au、Ag和Cu)和這些金屬的合金；透明導電氧化物，例如氧化銦錫(ITO)和摻雜銻的氧化錫(ATO)；以及有機導體，例如聚乙烯二氧噻吩(PEDOT)和聚苯胺(PANI)。
--源極電極和汲極電極的形成方法--
源極電極和汲極電極的形成方法沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該形成方法的示例包含：(i)通過濺射或浸塗形成薄膜並且通過光刻圖案化該薄膜的方法；以及(ii)通過例如噴墨印刷、奈米壓印或凹版印刷的印刷製程，直接形成具有所需形狀的薄膜的方法。
源極電極和汲極電極的平均薄膜厚度沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。然而，該平均薄膜厚度較佳為20nm至1μm，更佳為50nm至300nm。
-半導體層-
半導體層是例如：設置在源極電極和汲極電極附近。
半導體層包含通道形成區、源極區和汲極區。源極區與源極電極接觸。汲極區與汲極電極接觸。源極區和汲極區的電阻係數較佳低於通道形成區的電阻係數。
半導體層的材料沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該材料的示例包含矽半導體和氧化物半導體。
矽半導體的示例包含非晶矽和多晶矽。
氧化物半導體的示例包含In-Ga-Zn-O、In-Zn-O、以及In-Mg-O。
在這些示例中，較佳的是氧化物半導體。
-半導體層的形成方法-
半導體層的形成方法沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。該形成方法的示例包含：通過真空製程(例如：濺射、脈衝雷射沉積(PLD)、化學氣相沉積(CVD)、或原子層沉積(ALD))，或者溶液製程(例如：浸塗、旋塗，或模具塗佈)形成薄膜並通過光刻圖案化該薄膜的方法；以及通過諸如噴墨印刷、奈米壓印或凹版印刷的印刷方法直接形成具有所需形狀的薄膜的方法。
半導體層的平均薄膜厚度沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。然而，半導體層的平均薄膜厚度較佳為5nm至1μm，更佳為10nm至0.5μm。
-閘極絕緣層-
閘極絕緣層是例如：設置在閘極電極與半導體層之間。
--使用形成氧化物用塗佈液之閘極絕緣層的形成方法--
閘極絕緣層的形成方法沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。如上述段落「(製造氧化物薄膜的方法)」中所述，較佳的是使用形成氧化物用塗佈液之諸如旋塗、模具塗佈、或噴墨塗佈的塗佈方法。
閘極絕緣層的平均薄膜厚度沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。然而，閘極絕緣層的平均薄膜厚度較佳為50nm至3μm，更佳為100nm至1μm。
場效電晶體的結構沒有特別限制，並且可以根據預期目的適當地選擇。場效電晶體的結構的示例包含以下結構：(1)場效電晶體，包含：基板；形成在基板上的閘極電極；形成在閘極電極上的閘極絕緣層；形成在閘極絕緣層上的源極電極和汲極電極；以及形成在源極電極與汲極電極之間的半導體層；以及(2)場效電晶體，包含：基板；形成在基板上的源極電極和汲極電極；形成在源極電極與汲極電極之間的半導體層；形成在源極電極、汲極電極和半導體層上的閘極絕緣層；以及形成在閘極絕緣層上的閘極電極。
具有上述(1)中所描述之結構的場效電晶體是例如：底接觸/底閘型(圖1A)和頂接觸/底閘型(圖1B)。
具有上述(2)中所描述之結構的場效電晶體是例如：底接觸/頂閘型(圖1C)和頂接觸/頂閘型(圖1D)。
在圖1A至圖1D中，元件符號21表示基板，元件符號22表示閘極電極，元件符號23表示閘極絕緣層，元件符號24表示源極電極，元件符號25表示汲極電極，並且元件符號26表示氧化物半導體層。
(示例)
接下來將舉例描述本發明，但該些示例不應解釋為以任何方式限制本發明。
(示例1)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將2.17mL的2-乙基己酸鑭(產品號128-03371，購自日本和光純藥工業株式會社(Wako Pure Chemical Industries,Ltd.))和0.63mL的2-乙基己酸鍶(產品號195-09561，購自日本和光純藥工業株式會社)在1.2mL的環己苯(產品號07560-00，購自關東化學株式會社(KANTO CHEMICAL CO.,INC.))中混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例1中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。1000級的無塵室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×103或以下的環境。
接下來，製造如圖2A所示的底接觸/底閘型場效電晶體。
<場效電晶體的製造>
-閘極電極的形成-
首先，在玻璃基板(基板91)上形成閘極電極92。具體地，透過DC濺射在玻璃基板(基板91)上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在其上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極電極92的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過反應離子蝕刻(RIE)去除Mo薄膜的無抗蝕圖案(resist-pattern-free)區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成由Mo薄膜所形成的閘極電極92。
-閘極絕緣層的形成-
接著，將0.6mL之形成氧化物用塗佈液滴到基板上並在預定條件下進行旋塗(以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。之後，在氧化物薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極絕緣層93的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過以鹽酸進行濕式蝕刻去除氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成閘極絕緣層93。發現閘極絕緣層的平均薄膜厚度為約100nm。
-源極電極和汲極電極的形成-
接下來，在閘極絕緣層93上形成源極電極94和汲極電極95。具體地，透過DC濺射在閘極絕緣層93上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的源極電極94和汲極電極95的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過RIE去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成其每一個均由Mo薄膜形成的源極電極94和汲極電極95。
-氧化物半導體層的形成-
接下來，形成氧化物半導體層96。具體地，透過DC濺射形成Mg-In基氧化物(In2MgO4)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mg-In基氧化物薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的氧化物半導體層96的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過濕式蝕刻去除Mg-In基氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成氧化物半導體層96。因此，以在源極電極94與汲極電極95之間形成通道的方式形成氧化物半導體層96。
最後，將產物在大氣環境中以300℃進行熱處理1小時作為後處理的熱處理，從而完成場效電晶體的製造。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接下來，製造具有圖3所示之結構的電容器。具體地，使用在待形成下電極102的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法在玻璃基 板(基板101)上形成Al(鋁)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。透過示例1中在場效電晶體的閘極絕緣層的形成中所描述的方法，形成平均薄膜厚度為約100nm的絕緣體薄膜103。最後，使用在待形成上電極104的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法形成Al薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度，從而完成電容器的製造。
(示例2)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將1.51g的氯化釔(產品號259-00272，購自日本和光純藥工業株式會社)、0.02g的氯化鎂(產品號136-03995，購自日本和光純藥工業株式會社)、以及0.10g的氯化鉿(產品號083-06931，購自日本和光純藥工業株式會社)在9ml的超純水(產品號95305-1L，購自西格瑪奧德里奇公司(Sigma-Aldrich))和9ml的乙醇(產品號14033-02，購自關東化學株式會社)中混合，從而獲得形成氧化物用塗佈液。各自用作溶劑的水和乙醇以不與SUS 304接觸的狀態使用。在示例2中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
接下來，製造如圖2D所示的頂接觸/頂閘型場效電晶體。
<場效電晶體的製造>
-氧化物半導體層的形成-
首先，在玻璃基板(基板91)上形成氧化物半導體層96。具體地，透過DC濺射形成Mg-In基氧化物(In2MgO4)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mg-In基氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的氧化物半導體層96的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除Mg-In基氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除光阻圖案以形成氧化物半導體層96。
-源極電極和汲極電極的形成-
接下來，在基板和氧化物半導體層上形成源極電極94和汲極電極95。具體地，透過DC濺射在基板和氧化物半導體層上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈光阻並且透過曝光 裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的源極電極94和汲極電極95的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成其每一個均由Mo薄膜形成的源極電極94和汲極電極95。
-閘極絕緣層的形成-
接著，將0.6mL的形成氧化物用塗佈液滴到基板、氧化物半導體層、源極電極和汲極電極上，並在預定條件下進行旋塗(以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。之後，在氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極絕緣層93的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過以鹽酸進行濕式蝕刻去除氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成閘極絕緣層93。發現閘極絕緣層的平均薄膜厚度為約118nm。
-閘極電極的形成-
首先，在閘極絕緣層上形成閘極電極92。具體地，透過DC濺射在閘極絕緣層上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極電極92的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成由Mo薄膜形成的閘極電極92。
最後，將產物在大氣環境中以300℃進行熱處理1小時作為後處理的熱處理，從而完成場效電晶體的製造。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接下來，製造具有圖3所示之結構的電容器。具體地，使用在待形成下電極102的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法在玻璃基板(基板101)上形成Al(鋁)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。透過示例2中在場效電晶體的閘極絕緣層的形成中所描述的方法，形成平均薄膜厚度為約118nm的絕緣體薄膜103。最後，使用在待形成上電極104的區域中具 有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法形成Al薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度，從而完成電容器的製造。
(示例3)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將9mL的甲醇(產品號25183-08，購自關東化學株式會社)、9mL的乙二醇單異丙醚(產品號20223-02，購自關東化學株式會社)、1.15g的硝酸鑭(產品號011267，購自阿法埃莎公司(Alfa Aesar)，純度99.99%)、0.08g的硝酸鈣(產品號030482，購自阿法埃莎公司，純度99.98%)、以及0.06g的氯化鋯(產品號265-00672，購自日本和光純藥工業株式會社)混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例3中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
接下來，製造如圖2C所示的底接觸/頂閘型場效電晶體。
-源極電極和汲極電極的形成-
接下來，在玻璃基板(基板91)上形成源極電極94和汲極電極95。具體地，透過DC濺射在基板上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的源極電極94和汲極電極95的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成其每一個均由Mo薄膜形成的源極電極94和汲極電極95。
-氧化物半導體層的形成-
接下來，形成氧化物半導體層96。具體地，透過DC濺射形成In-Ga-Zn基氧化物薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在In-Ga-Zn基氧化物薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的氧化物半導體層96的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過蝕刻去除In-Ga-Zn基氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成氧化物半導體層96。因此，以在源極電極94與汲極電極95之間形成通道的方式形成氧化物半導體層96。
-閘極絕緣層的形成-
接著，將0.25mL的形成氧化物用塗佈液滴到基板、氧化物半導體層、源極電極和汲極電極上，並在預定條件下進行旋塗(以500rpm旋轉5秒，然後以2,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。之後，在氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極絕緣層93的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過以鹽酸進行濕式蝕刻去除氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成閘極絕緣層93。發現閘極絕緣層的平均薄膜厚度為約127nm。
-閘極電極的形成-
首先，在閘極絕緣層上形成閘極電極92。具體地，透過DC濺射在閘極絕緣層上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極電極92的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成由Mo薄膜形成的閘極電極92。
最後，將產物在大氣環境中以300℃進行熱處理1小時作為後處理的熱處理，從而完成場效電晶體的製造。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接下來，製造具有圖3所示之結構的電容器。具體地，使用在待形成下電極102的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法在玻璃基板(基板101)上形成Al(鋁)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。透過示例3中在場效電晶體的閘極絕緣層的形成中所描述的方法，形成平均薄膜厚度為約127nm的絕緣體薄膜103。最後，使用在待形成上電極104的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法形成Al薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度，從而完成電容器的製造。
(示例4)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將0.54mL的三(2,2,6,6-四甲基-3,5-庚二酮酸)鈧(III)(scandium(III)tris(2,2,6,6-tetramethyl 3,5-heptanedionate))(產品號517607，購自西格瑪奧德里奇公司)和0.41mL的2-乙基己酸鋇甲苯溶液(Ba含量：8wt%，產品號021-09471，購自日本和光純藥工業株式會社)在1.2mL的甲苯(產品號40180-79，購自關東化學株式會社，高純度溶媒(PrimePure)級)中混合，從而獲得形成氧化物用塗佈液。在示例4中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
接下來，製造如圖2B所示的頂接觸/底閘型場效電晶體。
-閘極電極的形成-
首先，在玻璃基板(基板91)上形成閘極電極92。具體地，透過DC濺射在玻璃基板(基板91)上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極電極92的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成由Mo薄膜形成的閘極電極92。
-閘極絕緣層的形成-
接著，將0.25mL的形成氧化物用塗佈液滴在基板上並在預定條件下進行旋塗(以500rpm旋轉5秒，然後以2,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。之後，在氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極絕緣層93的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過以鹽酸進行濕式蝕刻去除氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成閘極絕緣層93。發現閘極絕緣層的平均薄膜厚度為約116nm。
-氧化物半導體層的形成-
接下來，形成氧化物半導體層96。具體地，透過DC濺射形成In-Ga-Zn基氧化物薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在In-Ga-Zn基氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行 顯影，從而形成具有與待形成的氧化物半導體層96的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除In-Ga-Zn基氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成氧化物半導體層96。
-源極電極和汲極電極的形成-
接下來，在閘極絕緣層93和氧化物半導體層上形成源極電極94和汲極電極95。具體地，透過DC濺射在閘極絕緣層93上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈抗蝕劑並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，以形成具有與待形成的源極電極94和汲極電極95的圖案相同的圖案的抗蝕圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成其每一個均由Mo薄膜形成的源極電極94和汲極電極95。因此，以在氧化物半導體層96上形成通道的方式形成源極電極94和汲極電極95。
最後，將產物在大氣環境中以300℃進行熱處理1小時作為後處理的熱處理，從而完成場效電晶體的製造。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接下來，製造具有圖3所示之結構的電容器。具體地，使用在待形成下電極102的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法在玻璃基板(基板101)上形成Al(鋁)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。透過示例4中在場效電晶體的閘極絕緣層的形成中所描述的方法，形成平均薄膜厚度為約62nm的絕緣體薄膜103。最後，使用在待形成上電極104的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法形成Al薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度，從而完成電容器的製造。
(示例5)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將2.17mL的2-乙基己酸鑭(產品號128-03371，購自日本和光純藥工業株式會社)和0.63mL的2-乙基己酸鍶(產品號195-09561，購自日本和光純藥工業株式會社)在1.2mL的環己苯(產品號07560-00，購自關東化學株式會社)中混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例5中之形成氧化物用 塗佈液的製備在一般實驗室內的通風室中進行。一般實驗室的通風室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×105的環境。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例1中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2A所示的底接觸/底閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例1中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(示例6)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將1.51g的氯化釔(產品號259-00272，購自日本和光純藥工業株式會社)、0.02g的氯化鎂(產品號136-03995，購自日本和光純藥工業株式會社)、以及0.10g的氯化鉿(產品號083-06931，購自日本和光純藥工業株式會社)在9ml的超純水(產品號95305-1L，購自西格瑪奧德里奇公司)和9ml的乙醇(產品號14033-02，購自關東化學株式會社)中混合，從而獲得形成氧化物用塗佈液。在示例6中，使用SUS 304管線來供給各自作為溶劑的水和乙醇，以確認重金屬元素(Fe、Cu、Mn和Ni)對形成氧化物用塗佈液的效應。在示例6中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例2中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2D所示的頂接觸/頂閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例2中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(示例7)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將9mL的甲醇(產品號25183-08，購自關東化學株式會社)、9mL的乙二醇單異丙醚(產品號20223-02，購自關東化學株式會社)、1.15g的硝酸鑭(產品號128-01732，購自日本和光純藥工業株式會社，純度95%)、0.08g的硝酸鈣(產品號030482，購自阿法埃莎公司，純度99.98%)、以及0.06g的氯化鋯(產品號265-00672，購自日本和光純藥工業株式會社)混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例7中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例3中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2C所示的底接觸/頂閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例3中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(示例8)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將9mL的甲醇(產品號25183-08，購自關東化學株式會社)、9mL的乙二醇單異丙醚(產品號20223-02，購自關東化學株式會社)、1.15g的硝酸鑭(產品號011267，購自阿法埃莎公司，純度99.99%)、0.08g的硝酸鈣(產品號036-0745，購自日本和光純藥工業株式會社，純度98%)、以及0.06g的氯化鋯(產品號265-00672，購自日本和光純藥工業株式會社)混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例8中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例3中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2C所示的底接觸/頂閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例3中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(示例9)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將0.54mL的三(2,2,6,6-四甲基-3,5-庚二酮酸)鈧(III)(scandium(III)tris(2,2,6,6-tetramethyl-3,5-heptanedionate))(產品號517607，購自西格瑪奧德里奇公司)和0.41mL的2-乙基己酸鋇甲苯溶液(Ba含量：8wt%，產品號021-09471，購自日本和光純藥工業株式會社)在1.2mL的甲苯(產品號40180-80，購自關東化學株式會社，CICA第1級)中混合，從而獲得形成氧化物用塗佈液。在示例9中之形成氧化物用塗佈液的製備在1000級的無塵室中進行。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例4中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2B所示的頂接觸/底閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例4中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(示例10)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將0.6mL的甲苯(產品號40180-79，購自關東化學株式會社，PrimePure級)、0.20g的乙醯丙酮釤三水化合物(產品號93-6226，購自Strem公司)、0.03mL的2-乙基己酸鎂甲苯溶液(Mg含量：3wt%，產品號12-1260，購自Strem公司)、以及0.10mL的2-乙基己酸氧化鋯溶液(Zr含量：12wt%，產品號269-01116，購自日本和光純藥工業株式會社)在0.6mL的環己苯(產品號07560-00，購自關東化學株式會社)中混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例10中之形成氧化物用塗佈液的製備在一般實驗室內的通風室中進行。一般實驗室的通風室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×105的環境。
接下來，製造如圖2A所示的底接觸/底閘型場效電晶體。
<場效電晶體的製造>
-閘極電極的形成-
首先，在玻璃基板(基板91)上形成閘極電極92。具體地，透過DC濺射在玻璃基板(基板91)上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在其上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極電極92的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過反應離子蝕刻(RIE)去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成由Mo薄膜形成的閘極電極92。
-閘極絕緣層的形成-
接著，將0.6mL的形成氧化物用塗佈液滴到基板上並在預定條件下進行旋塗(以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。之後，在氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極絕緣層93的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過以鹽酸進行濕式蝕刻去除氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成閘極絕緣層93。發現閘極絕緣層的平均薄膜厚度為約137nm。
-源極電極和汲極電極的形成-
接下來，在閘極絕緣層93上形成源極電極94和汲極電極95。具體地，透過DC濺射在閘極絕緣層93上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的源極電極94和汲極電極95的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過RIE去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成其每一個均由Mo薄膜形成的源極電極94和汲極電極95。
-氧化物半導體層的形成-
接下來，形成氧化物半導體層96。具體地，透過DC濺射形成Mg-In基氧化物(In2MgO4)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mg-In基氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的氧化物半導體層96的圖案相同的圖案的光 阻圖案。此外，透過濕式蝕刻去除Mg-In基氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成氧化物半導體層96。因此，以在源極電極94與汲極電極95之間形成通道的方式形成氧化物半導體層96。
最後，將產物在大氣環境中以300℃進行熱處理1小時作為後處理的熱處理，從而完成場效電晶體的製造。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接下來，製造具有圖3所示之結構的電容器。具體地，使用在待形成下電極102的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法在玻璃基板(基板101)上形成Al(鋁)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。透過示例1中在場效電晶體的閘極絕緣層的形成中所描述的方法，形成平均薄膜厚度為約100nm的絕緣體薄膜103。最後，使用在待形成上電極104的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法形成Al薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度，從而完成電容器的製造。
(示例11)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將1.0mL的超純水(產品號95305-1L，購自西格瑪奧德里奇公司)、0.3mL的乙二醇單異丙醚(產品號20223-02，購自關東化學株式會社)、0.02g的氯化釔(產品號259-00272，購自日本和光純藥工業株式會社)、0.07g的硝酸鑭(產品號011267，購自阿法埃莎公司，純度99.99%)、0.01g的氯化鎂(產品號136-03995，購自日本和光純藥工業株式會社)、以及0.02g的氯化鋯(產品號265-00672，購自日本和光純藥工業株式會社)混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在示例11中之形成氧化物用塗佈液的製備在一般實驗室內的通風室中進行。一般實驗室的通風室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×105的環境。
接下來，製造如圖2B所示的頂接觸/底閘型場效電晶體。
<場效電晶體的製造>
-閘極電極的形成-
首先，在玻璃基板(基板91)上形成閘極電極92。具體地，透過DC濺射在玻璃基板(基板91)上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極電極92的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成由Mo薄膜形成的閘極電極92。
-閘極絕緣層的形成-
接著，將0.25mL的形成氧化物用塗佈液滴在基板上並在預定條件下進行旋塗(以500rpm旋轉5秒，然後以2,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。之後，在氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的閘極絕緣層93的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過以鹽酸進行濕式蝕刻去除氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成閘極絕緣層93。發現閘極絕緣層的平均薄膜厚度為約116nm。
-氧化物半導體層的形成-
接下來，形成氧化物半導體層96。具體地，透過DC濺射形成In-Ga-Zn基氧化物薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在In-Ga-Zn基氧化物薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，從而形成具有與待形成的氧化物半導體層96的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除In-Ga-Zn基氧化物薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成氧化物半導體層96。
-源極電極和汲極電極的形成-
接下來，在閘極絕緣層93和氧化物半導體層上形成源極電極94和汲極電極95。具體地，透過DC濺射在閘極絕緣層93上形成Mo(鉬)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。之後，在Mo薄膜上塗佈光阻並且透過曝光裝置對產物進行預烘烤曝光，並且進行顯影，以形成具有與待形成的源極電極94和汲極電極95的圖案相同的圖案的光阻圖案。此外，透過蝕刻去除Mo薄膜的無抗蝕圖案區域。之後，還去除抗蝕圖案以形成其每一個均由Mo薄膜形成的 源極電極94和汲極電極95。因此，以在氧化物半導體層96上形成通道的方式形成源極電極94和汲極電極95。
最後，將產物在大氣環境中以300℃進行熱處理1小時作為後處理的熱處理，從而完成場效電晶體的製造。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接下來，製造具有圖3所示之結構的電容器。具體地，使用在待形成下電極102的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法在玻璃基板(基板101)上形成Al(鋁)薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度。透過示例4中在場效電晶體的閘極絕緣層的形成中所描述的方法，形成平均薄膜厚度為約62nm的絕緣體薄膜103。最後，使用在待形成上電極104的區域中具有開口的金屬遮罩，透過真空氣相沉積法形成Al薄膜，以具有約100nm的平均薄膜厚度，從而完成電容器的製造。
(比較例1)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將2.17mL的2-乙基己酸鑭(產品號128-03371，購自日本和光純藥工業株式會社)和0.63mL的2-乙基己酸鍶(產品號195-09561，購自日本和光純藥工業株式會社)在1.2mL的環己苯(產品號07560-00，購自關東化學株式會社)中混合，從而獲得形成氧化物用塗佈液。在比較例1中之形成氧化物用塗佈液的製備在一般實驗室中進行。一般實驗室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×107的環境。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例1中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2A所示的底接觸/底閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例1中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(比較例2)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將9mL的甲醇(產品號25183-08，購自關東化學株式會社)、9mL的乙二醇單異丙醚(產品號20223-02，購自關東化學株式會社)、1.15g的硝酸鑭(產品號128-01732，購自日本和光純藥工業株式會社，純度95%)、0.08g的硝酸鈣(產品號036-0745，購自日本和光純藥工業株式會社，純度98%)、以及0.06g的氯化鋯(產品號265-00672，購自日本和光純藥工業株式會社)混合，以獲得形成氧化物用塗佈液。在比較例2中之形成氧化物用塗佈液的製備在一般實驗室中進行。一般實驗室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×107的環境。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例3中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2C所示的底接觸/頂閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例3中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
(比較例3)
-形成氧化物用塗佈液的製備-
將0.54mL的三(2,2,6,6-四甲基3,5-庚二酮酸)鈧(III)(產品號517607，購自西格瑪奧德里奇公司)和0.41mL的2-乙基己酸鋇甲苯溶液(Ba含量：8wt%，產品號021-09471，購自日本和光純藥工業株式會社)在1.2mL的甲苯(產品號40180-80，購自關東化學株式會社，CICA第1級)中混合，從而獲得形成氧化物用塗佈液。在比較例3中之形成氧化物用塗佈液的製備在一般實驗室中進行。一般實驗室是指在0.028m3的體積中具有0.5μm或以上尺寸的粒子數為約1×107的環境。
<場效電晶體的製造>
接下來，以與示例4中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造如圖2B所示的頂接觸/底閘型場效電晶體。
<評估絕緣性質用的電容器的製造>
接著，以與示例4中相同的方式使用形成氧化物用塗佈液，從而製造具有如圖3所示之結構的電容器。
<形成氧化物用塗佈液的雜質濃度評估>
使用原子吸收光譜儀(產品號ZA3300，購自日立高科技股份有限公司(Hitachi High-Tech Science Corporation))評估在示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製備之形成氧化物用塗佈液中的Na和K的濃度。使用ICP-OES設備(產品編號ICAP6300-DUO，購自賽默飛世爾科技股份有限公司(Thermo Fisher Scientific))評估在示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製備之形成氧化物用塗佈液中的Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。結果列於表1中。在表1中，標示有「<」的測量值表示相關元素的濃度低於設備的偵測極限。
偵測極限以下列方式獲得。具體地，使用原子吸收光譜儀和ICP-OES設備重複測量10次超純水(產品號95305-1L，購自西格瑪奧德里奇公司)，該超純水是用於稀釋本次評估中之形成氧化物用塗佈液的溶劑。將所得濃度值的標準差增至三倍，並將所獲得的值用作偵測極限。
使用ICP-OES設備(產品號ICAP6300-DUO，購自賽默飛世爾科技股份有限公司)評估在示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製備之形成氧化物用塗佈液中的A元素的濃度總和(CA mg/L)和B元素的濃度總和(CB mg/L)。結果列於表2中。
在表2中，從示例1至示例11之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Na和K的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下，作為從A元素的濃度總和(CA mg/L)和B元素的濃度總和(CB mg/L)所計算而得的值。同時，從比較例1至比較例3之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Na和K的濃度總和為大於(CA+CB)/103mg/L。
此外，在表2中，從示例1至示例11之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。同時，從比較例1至比較例3之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為大於(CA+CB)/103mg/L。
在表2中，從示例1至示例4、示例6、示例8和示例9之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Na和K的濃度總和為(CA+CB)/106mg/L或以下，作為從A元素的濃度總和(CA mg/L)和B元素的濃度總和(CB mg/L)所計算而得的值。同時，從示例5、示例7、示例10和示例11、以及比較例1至比較例3之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Na和K的濃度總和為大於(CA+CB)/106mg/L。
此外，在表2中，從示例1至示例5之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為(CA+CB)/106mg/L或以下，作為從A元素的濃度總和(CA mg/L)和B元素的濃度總和(CB mg/L)所計算而得的值。同時，從示例6至示例11和比較例1至比較例3之形成氧化物用塗佈液中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度總和為大於(CA+CB)/106mg/L。
<使用形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜的雜質濃度評估>
使用原子吸收光譜儀(產品號ZA3300，購自日立高科技科學股份有限公司)評估在示例1至示例11和比較例1至比較例3中製備之使用形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜中的Na和K的濃度。使用ICP-OES設備(產品編號ICAP6300-DUO，購自賽默飛世爾科技股份有限公司)評估在示例1至11和比較例1至3中所製備之形成氧化物用塗佈液中的Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。具體地，將0.25mL至0.60mL之在示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製備之形成氧化物用塗佈液的每一個滴到玻璃基板上並在預定條件下旋塗(例如，以500rpm旋轉5秒，然後以3,000rpm旋轉20秒，並停止旋轉以便在5秒內達到0rpm)。隨後，將產物在大氣環境中以120℃乾燥1小時，然後在O2環境中以400℃烘烤3小時，從而形成氧化物薄膜。隨後，藉由將氧化物薄膜溶解在酸性水溶液中並且使用原子吸收光譜儀和ICP-OES設備對產物溶液進行雜質濃度的測量，來測量氧化物薄膜中之Na、K、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu的濃度。結果列於表3中。在表3中，標示有「<」的測量值表示相關元素的濃度低於設備的偵測極限。
在表3中，每種元素的偵測極限的值比在表1中之偵測極限的值高約50倍的原因在於：使用透過對該酸性水溶液稀釋約50倍所獲得的樣品進行分析。
偵測極限的值可以根據形成氧化物用塗佈液的配方或濃度而變化。因此，對於相同的元素，在某種塗佈液中檢測到的值可以低於在另一種塗佈液中的偵測極限(例如，在表3中，示例1中的Co(鈷)為「<0.05」mg/kg，而示例5中的Co(鈷)為「0.03」mg/kg)。
在表4中，從示例1至示例11之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Na和K的濃度總和為1,000mg/kg或以下。同時，從比較例1至比較例3之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Na和K的雜質濃度總和為大於1,000mg/kg。
此外，在表4中，從示例1至示例11之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和為1,000mg/kg或以下。同時，從比較例1至比較例3之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co和Ni的雜質濃度總和為大於1,000mg/kg。
在表4中，從示例1至示例4、示例6和示例9之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Na和K的濃度總和為1,000μg/kg或以下。同時，從示例5、示例7、示例8、示例10和示例11以及比較例1至比較例3之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Na和K的雜質濃度總和為大於1,000μg/kg。
此外，在表4中，從示例1至示例5之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和為1,000μg/kg或以下。同時，從示例6至示例11和比較例1至比較例3之氧化物薄膜中的每一個檢測到的Cr、Mn、Fe、Co和Ni的濃度總和為大於1,000μg/kg。
<形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜的異物和蝕刻殘留物的評估>
關於示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製造之場效電晶體的每一個，在形成閘極絕緣層之後，於顯微鏡(產品號DM8000M，購自徠卡(Leica))下評估在從形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜中的異物和在從形成氧化物用塗佈液所形成之氧化物薄膜的蝕刻部分中的蝕刻殘留物。
在顯微鏡下的觀察條件是：對於一個樣品，在明視野(field)觀察下以50的放大倍率觀察10個部分，並且在暗視野觀察下以50的放大倍率觀 察10個部分。針對示例1至示例11和比較例1至比較例3中的每一個，製備了12個場效電晶體的樣品(12個基板)並在顯微鏡下觀察。
表5呈現了針對示例1至示例11和比較例1至比較例3中的每一個，在所製造的12個場效電晶體樣品中的氧化物薄膜中，透過顯微鏡觀察所確定之具有異物和蝕刻殘留物的樣品的數量。
在表5中，在從示例1至示例11之形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜中，於明視野觀察下未觀察到異物。同時，在從比較例1至比較例3之形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜中，於明視野觀察下觀察到異物。
在表5中，在從示例1至示例11之形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜的蝕刻部分中，於明視野觀察下沒有發現蝕刻殘留物。同時，在比較例1至比較例3中所形成之氧化物薄膜的蝕刻部分中，確定了存在蝕刻殘留物。蝕刻殘留物意味著薄膜等留存在非預期的部分中。也就是說，觀察到蝕刻殘留物的樣品可以說是意味著圖案化失敗。
<形成氧化物用塗佈液所形成的氧化物薄膜的絕緣性質評估>
使用半導體裝置參數分析儀(B1500A，購自安捷倫(Agilent Co.))測量示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製造之電容器的崩潰電壓。
藉由逐漸增加施加在電容器的上電極與下電極之間(重疊區域：6.0×10-5cm2)的電壓，執行崩潰電壓測試，直到電流密度的變化已達到曲線圖中的反曲點，該曲線圖係由以A/cm2為單位的電流密度和以MV/cm為單位的電場強度的相對關係繪製而得。評估當電流密度變化已達到反曲點時以MV/cm為單位的電場強度作為崩潰電壓。
表7呈現了示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製造之電容器的每一個的崩潰電壓的評估結果。在表7中，示例1至示例11中所製造的電容器具有3MV/cm或以上的高崩潰電壓，並且表現出優異的絕緣性質。同時，比較例1至比較例3中所製造的電容器具有低於1MV/cm的低崩潰電壓，並且表現出差的絕緣性質。
<場效電晶體的電晶體特性評估>
使用半導體裝置參數分析儀(B1500A，購自安捷倫)評估示例1至示例11和比較例1至比較例3中所製造之場效電晶體的電晶體特性。當汲極電極95與源極電極94之間的電壓(Vds)為+1V時，藉由測量閘極電極92與源極電極94間的電壓(Vgs)和汲極電極95與源極電極94間的電流(Ids)之間的關係(Vgs-Ids)、以及測量閘極電極92與源極電極94間的電壓(Vgs)和閘極電極92與源極電極94間的電流(Igs)之間的關係(Vgs-Igs)，來評估電晶體特性。此外，藉由在以下兩個條件下改變Vgs來測量Vgs-Ids和Vgs-Igs。
(1)Vgs為-5V至+5V(1V步進(step))
(2)Vgs為-30V至+30V(1V步進)
根據電晶體特性(Vgs-Ids)的評估結果計算飽和區域中的場效應遷移率。閘極電流(Igs)在-5V的Vgs下的值評估為電晶體結構中之閘極絕緣膜的絕緣性質的指標。並且，計算電晶體之開啟狀態(例如，Vgs=+10V)對關閉狀態(例如，Vgs=-10V)的Ids比(開/關比)。次臨界擺動(subthreshold swing，SS)被計算為在施加Vgs時Ids上升的銳度(sharpness)的指數。此外，臨界電壓(Vth)被計算為在施加Vgs時Ids上升時的電壓值。
表6呈現了當Vgs在-30V至+30V的範圍內變化時，電晶體特性的評估結果。關於示例5、示例7、示例8、示例10和示例11中所製造的場效電晶體，當Vgs施加到+30V時，流過電晶體的汲極電流Ids超過1mA，並且半導體被破壞且無法測量。-30V至+30V的Vgs的施加電壓為太高且為不合適的條件。因此，在Vgs的施加電壓於-5V至+5V的情況下，評估本發明中的電晶體特性。
另外，關於在比較例1至比較例3中所製造的場效電晶體，當Vgs施加至+30V時，流過電晶體的閘極電流Igs較高，並且閘極絕緣膜破裂且無法測量。
表7呈現了當Vgs在-5V至+5V的範圍內變化時，電晶體特性的評估結果。在表7中，示例1至示例11中所製造的場效電晶體具有8cm2/Vs的高遷移率、10×10-12A以下的低閘極電流、108以上的高開/關比、0.5V/decade的低SS、以及±5V內的Vth，表現良好的電晶體特性。同時，在比較例中所製造的場效電晶體具有10-10A或以上的高閘極電流，表示閘極絕緣膜具有低絕緣性質。
本發明的各個態樣例如如下。
<1>一種形成氧化物用的塗佈液，該塗佈液包括：A元素，其是至少一種鹼土金屬；以及B元素，其是選自由鎵(Ga)、鈧(Sc)、釔(Y)和鑭系元素所組成的群組中的至少一種，其中，當該A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且該B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，該塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下，以及該塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(CA+CB)/103mg/L或以下。
<2>根據本發明態樣<1>所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，當該A元素的濃度總和以CA mg/L表示並且該B元素的濃度總和以CB mg/L表示時，該塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(CA+CB)/106mg/L或以下，以及該塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(CA+CB)/106mg/L或以下。
<3>根據本發明態樣<1>或<2>所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該塗佈液進一步包括C元素，其是選自由鋁(Al)、鈦(Ti)、鋯(Zr)、鉿(Hf)、鈮(Nb)和鉭(Ta)所組成的群組中的至少一種。
<4>根據本發明態樣<1>至<3>中任一態樣所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該塗佈液包括選自由該A元素或該B元素的無機鹽、該A元素或該B元素的氧化物、該A元素或該B元素的氫氧化物、該A元素或該B元素的鹵化物、該A元素或該B元素的金屬錯合物，以及該A元素或該B元素的有機鹽所組成的群組中的至少一種。
<5>一種形成氧化物用的塗佈液，該塗佈液包括：一金屬源，其是選自由無機鹽、氧化物、氫氧化物、鹵化物、金屬錯合物和有機鹽所組成的群組中的至少一種；以及一溶劑，其中，使用該塗佈液所形成之一氧化物薄膜中的鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為1,000mg/kg或以下，以及其中，該氧化物薄膜中的鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為1,000mg/kg或以下。
<6>根據本發明態樣<5>所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，使用該塗佈液所形成之該氧化物薄膜中的鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為1,000μg/kg或以下，以及其中，該氧化物薄膜中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為1,000μg/kg或以下。
<7>根據本發明態樣<5>或<6>所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該無機鹽包含選自由硝酸鹽、硫酸鹽、碳酸鹽、醋酸鹽和磷酸鹽所組成的群組中的至少一種。
<8>根據本發明態樣<5>至<7>中任一態樣所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該鹵化物包含選自由氟化物、氯化物、溴化物和碘化物所組成的群組中的至少一種。
<9>根據本發明態樣<5>至<8>中任一態樣所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該有機鹽包含選自由羧酸鹽、石碳酸，以及其衍生物所組成的群組中的至少一種。
<10>根據本發明態樣<1>至<9>中任一態樣所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該溶劑包含選自由有機酸、有機酸酯、芳香族化合物、二醇、二醇醚、極性非質子性溶劑、烷烴化合物、烯烴化合物、醚、醇、以及水所組成的群組中的至少一種。
<11>一種製造氧化物薄膜的方法，該方法包括：將根據本發明態樣<1>至<10>中任一態樣所述之形成氧化物用的塗佈液進行塗佈並熱處理，以獲得該氧化物薄膜。
<12>一種製造場效電晶體的方法，該方法包括：使用根據本發明態樣<1>至<10>中任一態樣所述之形成氧化物用的塗佈液，形成一氧化物薄膜，其中，該場效電晶體包括：一閘極電極；一源極電極和一汲極電極；一半導體層；以及一閘極絕緣層，包含該氧化物薄膜。

Claims (12)

  1. 一種形成氧化物用的塗佈液，該塗佈液包括：A元素，其是至少一種鹼土金屬；以及B元素，其是選自由鎵(Ga)、鈧(Sc)、釔(Y)和鑭系元素所組成的群組中的至少一種，其中，當該A元素的濃度總和以C A mg/L表示並且該B元素的濃度總和以C B mg/L表示時，該塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(C A+C B)/10 3mg/L或以下，以及該塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(C A+C B)/10 3mg/L或以下。
  2. 根據申請專利範圍第1項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，當該A元素的濃度總和以C A mg/L表示並且該B元素的濃度總和以C B mg/L表示時，該塗佈液中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為(C A+C B)/10 6mg/L或以下，以及該塗佈液中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為(C A+C B)/10 6mg/L或以下。
  3. 根據申請專利範圍第1項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該塗佈液進一步包括：C元素，其是選自由鋁(Al)、鈦(Ti)、鋯(Zr)、鉿(Hf)、鈮(Nb)和鉭(Ta)所組成的群組中的至少一種。
  4. 根據申請專利範圍第1項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該塗佈液包括選自由該A元素或該B元素的無機鹽、該A元素或該B元素的氧化物、該A元素或該B元素的氫氧化物、該A元素或該B元素的鹵化物、該A元素或該B元素的金屬錯合物、以及該A元素或該B元素的有機鹽所組成的群組中的至少一種。
  5. 一種形成氧化物用的塗佈液，該塗佈液包括：一金屬源，其是選自由無機鹽、氧化物、氫氧化物、鹵化物、金屬錯合物和有機鹽所組成的群組中的至少一種；以及一溶劑，其中，使用該塗佈液所形成之一氧化物薄膜中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為1,000mg/kg或以下，以及 其中，該氧化物薄膜中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為1,000mg/kg或以下。
  6. 根據申請專利範圍第5項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，使用該塗佈液所形成之該氧化物薄膜中之鈉(Na)和鉀(K)的濃度總和為1,000μg/kg或以下，以及其中，該氧化物薄膜中之鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)和銅(Cu)的濃度總和為1,000μg/kg或以下。
  7. 根據申請專利範圍第5項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該無機鹽包含選自由硝酸鹽、硫酸鹽、碳酸鹽、醋酸鹽和磷酸鹽所組成的群組中的至少一種。
  8. 根據申請專利範圍第5項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該鹵化物包含選自由氟化物、氯化物、溴化物和碘化物所組成的群組中的至少一種。
  9. 根據申請專利範圍第5項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該有機鹽包含選自由羧酸鹽、石碳酸、以及其衍生物所組成的群組中的至少一種。
  10. 根據申請專利範圍第5項所述之形成氧化物用的塗佈液，其中，該溶劑包含選自由有機酸、有機酸酯、芳香族化合物、二醇、二醇醚、極性非質子性溶劑、烷烴化合物、烯烴化合物、醚、醇、以及水所組成的群組中的至少一種。
  11. 一種製造氧化物薄膜的方法，該方法包括：將根據申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述之形成氧化物用的塗佈液進行塗佈及熱處理，以獲得該氧化物薄膜。
  12. 一種製造場效電晶體的方法，該方法包括：使用根據申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述之形成氧化物用的塗佈液，形成一氧化物薄膜，其中，該場效電晶體包括： 一閘極電極；一源極電極和一汲極電極；一半導體層；以及一閘極絕緣層，包含該氧化物薄膜。
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