TW201815549A - 熱可塑性樹脂膜的製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種熱可塑性樹脂膜的製造方法，該製造方法包含：將模具膨脹比設為1.3以下並從模具吐出膜狀熔融樹脂，一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回之製程；及開始收回之後，進而從上述模具吐出上述膜狀熔融樹脂，一邊利用上述冷卻輥收回已吐出之上述膜狀熔融樹脂，一邊進行冷卻並捲取之製程。

Description

熱可塑性樹脂膜的製造方法
本發明是有關於一種熱可塑性樹脂膜的製造方法。
熱可塑性樹脂膜以光學膜、太陽能電池背面保護用膜等各種用途而使用。 作為熱可塑性樹脂膜，例如可舉出纖維素醯化物膜等纖維素系樹脂膜、丙烯酸樹脂膜、聚碳酸酯膜、環狀烯烴樹脂膜等。 該些熱可塑性樹脂膜藉由如下方法（以下，還稱為「熔融擠出法」。）而製膜，亦即，利用擠出機熔融原料樹脂而向模具（例如，T模具）擠出，從模具吐出被擠出之樹脂來作為膜狀熔融樹脂並進行冷卻固化。
作為基於以往的熔融擠出法之樹脂製擠出成形物或熱可塑性樹脂膜的製造方法中所使用之模具裝置及模具裝置的模唇下表面清潔裝置，可舉出日本特開2000-280315號公報或日本特開2000-025089號公報中所記載者。 日本特開2000-280315號公報中記載有表面粗糙度以最大粗糙度Rt標記為0.3μm以下之環狀烯烴樹脂製擠出成形物。 日本特開2000-025089號公報中記載有模具裝置的模唇下表面清潔裝置，其特徵為附旗部棒材的旗部下表面形成有膠質去除體。
本發明的一實施形態欲解決之課題在於提供一種藉由熔融擠出法製造樹脂膜時模具劃痕的產生被抑制之熱可塑性樹脂膜的製造方法。
上述課題藉由以下的方法而實現。 ＜1＞一種熱可塑性樹脂膜的製造方法，包含：將模具膨脹比設為1.3以下並從模具吐出膜狀熔融樹脂，一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回之製程；以及開始收回之後，進而從上述模具吐出上述膜狀熔融樹脂，一邊利用上述冷卻輥收回已吐出之上述膜狀熔融樹脂，一邊進行冷卻並捲取之製程。 ＜2＞如＜1＞所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 配置於上述模具與上述冷卻輥之間之輔助輥和上述膜狀熔融樹脂在上述膜狀熔融樹脂的全寬上接觸，藉此進行上述限制。 ＜3＞如＜1＞所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 配置於上述模具與上述冷卻輥之間之限制板和上述膜狀熔融樹脂接觸，藉此進行上述限制。 ＜4＞如＜1＞所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 藉由配置於上述模具與上述冷卻輥之間之送風機構產生風，且上述風和上述膜狀熔融樹脂接觸，藉此進行上述限制。 ＜5＞如＜1＞至＜4＞中任一項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 上述進行冷卻並捲取之製程中，使用按壓上述冷卻輥之接觸輥，樹脂通過上述冷卻輥與上述接觸輥之間。
＜6＞如＜1＞至＜5＞中任一項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 上述開始收回之製程中，在向模具擠出熔融樹脂之後至膜狀熔融樹脂開始從模具吐出為止的期間，將上述模具吐出口的氧濃度設為1%以下。 ＜7＞如＜1＞至＜6＞中任一項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 上述模具的模唇部的表面能為60mN/m以下。 ＜8＞如＜1＞至＜7＞中任一項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 上述模具的模唇部的吐出口側邊緣部的明線寬度為10μm以下。 ＜9＞如＜1＞至＜8＞中任一項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 在上述開始收回之製程之後且在上述進行冷卻並捲取之製程之前，包含如下製程：使模具及冷卻輥中的任一者或兩者移動至從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之角度成為45°以下之位置之後去除限制機構。 ＜10＞如＜9＞所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 在上述去除限制機構之製程之後且在上述進行冷卻並捲取之製程之前，包含如下製程：進一步移動模具及冷卻輥中的任一者或兩者，縮小模具的吐出口與冷卻輥之間的距離。 [發明效果]
依本發明的一實施形態，提供一種藉由熔融擠出法製造樹脂膜時模具劃痕的產生得到抑制之熱可塑性樹脂膜的製造方法。
以下說明中表示數值範圍之「～」是指包含在其前後作為下限值及上限值記載之數值之範圍，僅在上限值或下限值標記單位之情況下，是指在其數值範圍整體中為相同的單位。
（熱可塑性樹脂膜的製造方法） 本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法包含：將模具膨脹比設為1.3以下並從模具吐出膜狀熔融樹脂，一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回之製程（以下，亦稱為「收回開始製程」）；及開始收回之後，還從上述模具吐出上述膜狀熔融樹脂，一邊利用上述冷卻輥收回已吐出之上述膜狀熔融樹脂，一邊進行冷卻並捲取之製程（以下，亦稱為「膜製造製程」。）。
以往，利用模具藉由熔融擠出法製造膜時，有時在膜的吐出方向（從模具吐出膜狀熔融樹脂的方向）產生筋狀的凹坑（以下，亦稱為「模具劃痕」。）。 具體而言，如圖1及圖2所示，有時認為膜的厚度方向的凹坑作為從模具向吐出膜的方向連續之筋狀的缺陷。 圖1是表示熱可塑性樹脂膜10的厚度方向的剖面的一例之概要剖面圖，示出所產生之凹坑D。 圖2是表示在箭頭20的方向以筋狀產生有凹坑D（模具劃痕）之熱可塑性樹脂膜10的一例之概要立體圖。
本發明人等進行深入研究之結果，認為在膜面所產生之凹坑D的產生是因為藉由在模具的模唇部附著有樹脂的劣化物（以下，亦稱為「膠質」）而模唇部的平滑性降低且樹脂在凹陷成筋狀之狀態下從模具吐出。 又，通常基於利用模具之熔融擠出法之熱可塑性樹脂膜的製造藉由如下而開始，亦即，在模具與冷卻輥分離之狀態下從模具吐出樹脂來作為膜狀熔融樹脂，例如一邊藉由手拉伸吐出之膜狀熔融樹脂，一邊開始收回上述膜狀熔融樹脂。 圖3是用於說明開始收回時之概要圖，並表示如下狀態，亦即，通過模具12的模唇部32並藉由手14收回吐出之膜狀熔融樹脂30，在拉伸樹脂的皺紋之狀態下在冷卻輥16與接觸輥18之間夾入樹脂而開始收回。符號32表示模具的模唇部。 本發明人等認為在上述開始收回時藉由冷卻輥傾斜地拉伸樹脂、或藉由手拉伸及因風而使樹脂晃動，從而樹脂與模具的模唇部接觸的原因在於膠質的產生。
作為抑制該種膠質的附著之方法，例如在日本特開2000-280315號公報中記載有如下方法，亦即，作為模具的模唇部的原料使用碳化鎢等，藉此提高樹脂的剝離性，並抑制膠質的產生。 又，作為去除所產生之膠質之方法，在日本特開2000-025089號公報中記載有在附旗部棒材的旗部下表面形成有膠質去除體為特徵之模具裝置的模唇下表面清潔裝置。 另外，本發明人等依日本特開2000-280315號公報中所記載的方法，發現了雖難以產生膠質，但是無法完全防止膠質的產生，有時依然產生模具劃痕。 又，發現了即使使用日本特開2000-025089號公報中所記載的模唇下表面清潔裝置，在污染嚴重附著之情況下，亦無法清洗，並且進行較強地清洗時導致模唇部的損傷，有時反而成為產生模具劃痕的原因。尤其，發現了黏度較高的樹脂和藉由熱氧化而劣化之附著樹脂等牢固地附著，因此使用高黏度樹脂和容易氧化之樹脂之情況下，容易清洗得不充分。
因此，本發明人等進行深入研究之結果，發現了依本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法可抑制模具劃痕的產生。 抑制模具劃痕的產生之詳細機理雖不明確，但認為如下。 將模具膨脹比設為1.3以下，藉此從模具吐出之膜狀熔融樹脂的厚度變薄，因此防止膜狀熔融樹脂附著於模具的模唇部，並抑制膠質的產生，其結果推測為抑制模具劃痕的產生。 又，一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回，藉此防止膜狀熔融樹脂附著於模具的模唇部，並抑制膠質的產生，其結果推測為抑制模具劃痕的產生。 因為藉由本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法製造之樹脂抑制模具劃痕的產生而尤其優選使用於光學膜等。
本說明書中，「膜狀熔融樹脂」可以僅為樹脂成分，亦可以為包含添加劑之樹脂組成物。 又，有時將膜狀熔融樹脂標記為「樹脂」，將熱可塑性樹脂膜標記為「膜」。
＜製膜裝置＞ 首先，關於本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中所使用之製膜裝置（熱可塑性樹脂膜製造裝置）的整體結構的一例，利用附圖來說明概要。 圖4是表示用於實施本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法之製膜裝置的整體結構的一例之概要圖。圖4所示之製膜裝置110具備：投入作為原料樹脂的熱可塑性樹脂之料斗112；對從料斗112供給之熱可塑性樹脂進行熔融之擠出機114；藉由配管140與擠出機114連接，並使熔融之樹脂（熔融樹脂）的擠出量穩定化之齒輪泵116；對熔融樹脂進行過濾之過濾器118；以膜狀熔融擠出熔融樹脂之模具120；對從模具120吐出之高溫熱可塑性樹脂進行多階段冷卻之複數個冷卻輥（澆鑄輥）122、124及126；及在與第1冷卻輥122之間夾入從模具120吐出之熱可塑性樹脂100之接觸輥（touch roll）128。另外，雖未圖示，但是通常設置有從最後的第3冷卻輥126剝離熱可塑性樹脂膜100之剝離輥；及捲取冷卻之膜之捲取機。擠出機114、齒輪泵116、過濾器118及模具120分別藉由配管140連接。 圖4中所記載之製膜裝置，至始至終為本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中所使用之製膜裝置的一例，在本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中並不限定於此，亦可以使用其他公知的製膜裝置。
〔原料樹脂〕 若膜狀熔融樹脂的製造中所使用之原料樹脂為熱可塑性樹脂，則無特別限定，依所製造之膜的用途選擇即可。 例如，可舉出環狀烯烴樹脂、丙烯樹脂、碳酸酯樹脂等。 如環狀烯烴樹脂般，通常認為熔融黏度較高並且容易氧化之樹脂中容易產生膠質。 本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中，該些樹脂亦抑制膠質的產生，並抑制模具劃痕的產生，因此認為使用該些樹脂之情況下尤其有用。
-環狀烯烴樹脂- 環狀烯烴樹脂為具有環狀烯烴結構之聚合物樹脂，作為具有環狀烯烴結構之聚合物樹脂的例，可舉出（1）降莰烯系聚合物、（2）單環的環狀烯烴的聚合物、（3）環狀共軛二烯的聚合物、（4）乙烯脂環式烴基聚合物及（1）～（4）的氫化物等。 例如，可舉出包含至少一種藉由下述通式（II）所表示之結構單元之加成（共）聚合物環狀聚烯及依需要還包含藉由通式（I）所表示之重複單元的至少一種而成之加成（共）聚合物環狀聚烯。又，亦能夠優選使用包含至少一種藉由通式（III）所表示之結構單元之開環（共）聚合物。
[化學式1] 通式（I）
[化學式2] 通式（II）
[化學式3] 通式（III）
通式（I）、（II）及（III）中，m表示0～4的整數，R1 ～R6 分別獨立地表示氫原子或碳數1～10的烴基，X1 ～X3 及Y1 ～Y3 分別獨立地表示氫原子、碳數1～10的烴基、鹵素原子、被鹵素原子取代之碳數1～10的烴基、-（CH2 ）n COOR11 、-（CH2 ）n OCOR12 、-（CH2 ）n NCO、-（CH2 ）n NO2 、-（CH2 ）n CN、-（CH2 ）n CONR13 R14 、-（CH2 ）n NR13 R14 、-（CH2 ）n OZ、-（CH2 ）n W、或由X1 和Y1 、X2 和Y2 或者X3 和Y3 構成之（-CO）2 O或者（-CO）2 NR15 ，R11 、R12 、R13 、R14 及R15 表示氫原子或碳數1～20的烴基，Z表示烴基或被鹵素取代之烴基，W表示SiR16 p D3-p ，（R16 表示碳數1～10的烴基，D表示鹵素原子、-OCOR16 或-OR16 ，p表示0～3的整數），n表示0～10的整數。
在X1 ～X3 及Y1 ～Y3 的全部或一部分的取代基上導入極化較大之官能基，藉此能夠使光學膜的厚度方向延遲（Rth）增大，面內延遲（Re）的顯現性增大。Re顯現性較大的膜在製膜過程中延伸，藉此能夠使Re值增大。
降莰烯系加成（共）聚合物在日本特開平10-7732號公報、日本特表2002-504184號公報、美國專利第2004/229157號說明書或者國際公開第2004/070463號等中公開。降莰烯系加成（共）聚合物可藉由對降莰烯系多環狀不飽和化合物彼此進行加成聚合來獲得。又，依需要，亦能夠對降莰烯系多環狀不飽和化合物和如下化合物進行加成聚合，亦即，乙烯、丙烯、丁烯；如丁二烯、異戊二烯般共軛二烯；如亞乙基降莰烯般非共軛二烯；丙烯腈、丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸酐、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、順丁烯二醯亞胺、乙酸乙烯酯、氯乙烯等線狀二烯化合物。該降莰烯系加成（共）聚合物由Mitsui Chemicals, Inc.以APEL（註冊商標）的產品名出售，有玻璃化轉變溫度（Tg）不同之例如APL8008T（Tg：70℃）、APL6013T（Tg：125℃）或者APL6015T（Tg：145℃）等級別。由Polyplastics Co., Ltd.出售有TOPAS8007、TOPAS6013、TOPAS6015等顆粒。另外，由Ferrania公司出售有Appear3000。
如日本特開平1-240517號、日本特開平7-196736號、日本特開昭60-26024號、日本特開昭62-19801號、日本特開2003-159767號或者日本特開2004-309979號等各公報中所公開般，降莰烯系聚合物氫化物可藉由對多環狀不飽和化合物進行加成聚合或者易位開環聚合之後進行氫化來製作。本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中所使用之降莰烯系聚合物中，R5 ～R6 為氫原子或甲基為較佳，X3 及Y3 為氫原子、氯原子、-COOCH3 為較佳，其他基團可適當選擇。降莰烯系樹脂由JSR CORPORATION以Arton（註冊商標）G或者Arton F等產品名出售，又，由Zeon Corporation以Zeonor（註冊商標）ZF14、ZF16、Zeonex（註冊商標）250或者Zeonex 280等的產品名出售，能夠使用該些。
又，本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中，能夠使用依製造之膜的用途之各種添加劑（例如，劣化抑制劑、防紫外線劑、延遲（光學各向異性）調節劑、微粒、剝離促進劑、紅外吸收劑等），該些可以為固體，亦可以為油狀物。
作為原料樹脂之熱可塑性樹脂和依需要添加之添加劑預先混合在熔融製膜中而顆粒化為較佳。 進行顆粒化時，熱可塑性樹脂及添加劑事先進行乾燥為較佳。進行熱可塑性樹脂的乾燥之情況下，作為乾燥方法，例如能夠使用在加熱炉內以90℃加熱8小時以上之方法等，但是不限於此。關於乾燥時的加熱溫度及加熱時間，考慮樹脂的玻璃化轉變溫度Tg或熔點等而選擇即可。
熱可塑性樹脂的顆粒化時例如使用排氣式擠出機，藉此亦能夠代用乾燥。進行顆粒化時，能夠從位於擠出機的中途之任意原料投入口或排氣口投入添加劑。
關於顆粒的大小，例如剖面積為1mm2 ～300mm2 、長度為1mm～30mm為較佳，剖面積為2mm2 ～100mm2 、長度為1.5mm～10mm為更佳。
在熔融製膜之前減少顆粒中的水分為較佳。關於顆粒的乾燥方法，多為使用除濕風乾燥機來進行乾燥，但是只要可獲得目標之含水率，則無特別限定。藉由單獨或組合使用加熱、送風、減壓、攪拌等的方法來有效地進行為較佳，將乾燥料斗設為絕熱結構為進一步較佳。 顆粒的乾燥溫度為0～200℃為較佳，40～180℃為進一步較佳，60～150℃為特佳。
用作原料樹脂之熱可塑性樹脂的含水率為1.0質量%以下為較佳，0.1質量%以下為進一步較佳，0.01質量%以下為特佳。
〔擠出機〕 上述原料樹脂（顆粒）投入到料斗112而供給至擠出機114。 作為擠出機，能夠使用公知的擠出機，例如可舉出全螺紋、馬多克、杜爾麥基等螺桿類型的單螺桿擠出機、同方向或異方向類型的雙螺桿擠出機等。例如，可舉出日本特開2009-154518號公報及日本特開2008-194956號公報中所記載的擠出機。
（齒輪泵） 為了提高膜的厚度精度，重點在於較低地抑制吐出量的變動。在擠出機114與模具120之間設置齒輪泵116，從齒輪泵116供給一定量的熔融樹脂為較佳。 齒輪泵在由主動齒輪和從動齒輪構成之一對齒輪彼此嚙合之狀態下容納，驅動主動齒輪使兩個齒輪嚙合旋轉，藉此從形成於殼體之吸引口向腔體內吸引熔融狀態的樹脂，相同地，從形成於殼體之吐出口吐出一定量的樹脂。即使擠出機的前端部分的樹脂壓力有若干的變動，亦藉由使用齒輪泵來吸收變動，製膜裝置下游的樹脂壓力的變動變得非常小，從而厚度變動得到改善。藉由使用齒輪泵，可以將模具部分的樹脂壓力的變動幅度設為±1%以內。
為了提高基於齒輪泵之定量供給性能，亦能夠使用使螺桿的轉速變化來抑制齒輪泵前的壓力的變動之方法。又，使用3片以上的齒輪之高精度齒輪泵亦有效。
（過濾器） 為了以更高的精度防止異物的混入，在齒輪泵116通過後設置過濾器118為較佳。作為過濾器118，設置組裝所謂的葉片型圓盤過濾器之過濾裝置為較佳。能夠設置1處過濾部來進行過濾，又，亦可以設置多處來進行多階段過濾。過濾器濾材的過濾精度較高為較佳，但是因濾材的耐壓和濾材的堵塞而引起之濾壓上升，過濾精度為15μm～3μm為較佳，10μm～3μm為進一步較佳。尤其，在最終使用進行異物過濾之葉片型圓盤過濾器裝置之情況下，使用品質上過濾精度較高的濾材為較佳，為了確保耐壓、過濾器壽命的適性，可藉由填裝片數來進行調整。 從在高溫高壓下使用之方面而言，濾材的種類使用鐵鋼材料為較佳，鐵鋼材料中，尤其使用不鏽鋼、鋼絲等為較佳，從腐蝕的方面而言，尤其期望使用不鏽鋼。 作為濾材的結構，除了編織線材之濾材以外，例如能夠使用煅燒金屬長纖維或者金屬粉末而形成之煅燒濾材，從過濾精度、過濾器壽命的方面而言，煅燒濾材為較佳。
〔模具〕 經由擠出機114、齒輪泵116及過濾器118向模具120連續送出之熔融樹脂（熔體）從模具120以膜狀被熔融擠出。 作為模具120，除了通常所使用之T模具以外，還可以使用魚尾模具、衣架式模具。 作為本公開之熱可塑性樹脂的製造方法之模具，無特別限制，可使用熱可塑性樹脂膜的製造方法的領域中公知的模具。 例如，可舉出日本特開2009-154518號公報及日本特開2008-194956號公報中所記載的模具等。 模具120的正前方可以裝入用於提高樹脂溫度的均匀性的靜態混合器。 模具為決定膜的厚度精度之設備之一，是能夠高精度地控制厚度者為較佳。通常，厚度調整能夠在40mm～50mm間隔進行調整，較佳為能夠在35mm間隔以下、進一步較佳為能夠在25mm間隔以下調整膜厚度的類型的模具為較佳。 又，為了提高膜的均匀性，以模具的溫度不均和寬度方向的流速不均盡量較少之方式進行設計為較佳。又，計量下游的膜的厚度，計算厚度偏差，將該結果反饋到模具的厚度調整之自動厚度調整模具亦對降低長期連續生產的厚度變動有效。
膜的製造通常使用設備成本廉價的單層製膜裝置，但是依情況亦可以為在外層設置功能層並使用多層製膜裝置而具有2種以上的結構之膜的製造。通常在表層較薄地層積功能層為較佳，但是沒有特別限定層比。
-模具的模唇部的表面能- 從抑制模具劃痕的產生之觀點而言，本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中所使用之模具的模唇部的表面能為60mN/m以下為較佳，50mN/m以下為更佳，40mN/m以下為進一步較佳。 下限無特別限制，為0mN/m以上即可。 若模具的模唇部的表面能為上述範圍內，則模具的模唇部中的樹脂的剝離性優異，膠質的產生被抑制，因此認為模具劃痕的產生進一步被抑制。 模具的模唇部的表面能使用了依據水及二碘甲烷的接觸角使用Fowkes-Owens的式算出之值。接觸角使用Kyowa Interface Science Co., Ltd.製的接觸角儀CA-X來進行測定。 上述模唇部的表面能能夠藉由例如將形成模唇部之原料設為鍍硬鉻、碳化鎢、類鑽碳或超鉻等原料來實現。
-模具的模唇部的吐出口側的邊緣部的明線寬度- 從抑制模具劃痕的產生之觀點而言，本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中所使用之模具的模唇部的吐出口側的邊緣部的明線寬度為10μm以下為較佳，7μm以下為更佳，5μm以下為進一步較佳。 明線寬度的下限無特別限定，但是1μm以上為較佳。 藉由減小明線寬度，使樹脂難以附著於模唇部，因此膠質的產生被抑制，因此認為模具劃痕的產生進一步被抑制。
〔冷卻輥、接觸輥〕 在上述條件下，在冷卻輥上對由模具吐出之膜狀熔融樹脂進行冷卻固化，從而獲得膜。另外，在膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸之前，利用遠紅外線加熱器對膜狀熔融樹脂進行加熱，藉此能夠在滾筒上顯現流平效果而獲得該表面大致均匀之膜的膜厚分佈且使模具劃痕減少。 在冷卻輥上利用靜電印加法、氣刀法、氣室法、真空噴嘴法、接觸輥法等方法來提高冷卻輥與熔融擠出之片材的密合為較佳，但是其中使用上述接觸輥法為較佳。使用接觸輥法之情況下，在冷卻輥與接觸輥之間夾入樹脂時，樹脂被較大地拉伸，因此認為容易引起膠質的附著。因此，認為使用接觸輥法之情況下，尤其容易獲得基於本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法之抑制模具劃痕的效果。接觸輥法為在冷卻輥上配置接觸輥而對膜表面進行整形之方法。接觸輥非通常的剛性較高的輥，具有彈性之輥為較佳。
接觸輥的溫度均超過樹脂的Tg-10℃且樹脂的Tg+30℃以下為較佳，樹脂的Tg-7℃以上且樹脂的Tg+20℃以下為更佳，樹脂的Tg-5℃以上且樹脂的Tg+10℃以下為進一步較佳。冷卻輥的溫度亦為相同的溫度區為較佳。
作為接觸輥，例如能夠利用日本特開平11-314263號公報、日本特開平11-235747號公報中所記載的接觸輥。
又，使用複數根冷卻輥逐漸進行冷卻為較佳。使用複數個冷卻輥之情況下，後述之收回開始製程中，接觸輥與最上游側（與模具相鄰之側）的最初的冷卻輥接觸而配置。例如，可舉出使用3根冷卻輥之方法，但是並不限定於此。
各輥的直徑為50mm～5000mm為較佳，100mm～2000mm為更佳，150mm～1000mm為進一步較佳。 相鄰之輥的間隔表面之間為0.3mm～300mm為較佳，1mm～100mm為更佳，3mm～30mm為進一步較佳。 又，冷卻輥的最上游側的線速度為20m/分鐘以上且70m/分鐘以下為較佳。
藉由本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法製造之未延伸膜的厚度依用途確定即可，但是例如用作光學用膜之情況下，從機械的強度及透光性的觀點而言，20μm～250μm為較佳，25μm～200μm為更佳，30μm～180μm為進一步較佳。
＜收回開始製程＞ 以下，對本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法所包含之收回開始製程進行說明。 本公開中的收回開始製程例如為在模具與冷卻輥分離之狀態下從模具開始吐出膜狀熔融樹脂，使吐出之膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸之製程。 收回開始製程後，藉由上述方法開始熱可塑性膜的製造。
〔模具膨脹比〕 本公開之收回開始製程中，將模具膨脹比設為1.3以下，並從模具吐出膜狀熔融樹脂。 關於從模具吐出膜狀熔融樹脂之方法，為如上所述。 從抑制模具劃痕的產生之觀點而言，模具膨脹比為1.2以下為較佳，1.1以下為更佳。 模具膨脹比的下限無特別限定，為1以上即可。 模具膨脹比是指相對於模具內部的吐出口中的樹脂的厚度之、剛吐出之後的樹脂的厚度的比（剛吐出之後的樹脂的厚度/模具內部的吐出口中的樹脂的厚度）的值，表示模具膨脹比越小，剛吐出之後的樹脂越不向厚度方向膨脹。 圖5是用於說明樹脂的吐出時在模具的吐出口附近的樹脂的狀態之剖面概要圖。 圖5表示樹脂的厚度方向的剖面圖，從模具12的吐出口40向箭頭38的吐出方向吐出樹脂30之情況下，與吐出之樹脂30的模具內部的吐出口40中的樹脂的厚度34進行比較，剛吐出之後的樹脂的厚度36變厚。相對於吐出口模具內部的吐出口40中的樹脂的厚度34之、剛吐出之後的樹脂的厚度36的比（剛吐出之後的樹脂的厚度36/模具內部的吐出口40中的樹脂的厚度34）為模具膨脹比。 認為若模具膨脹比為1.3以下，則模具12的模唇部32與膜狀熔融樹脂30的接觸面積和接觸時的壓力減少，因此膠質的產生被抑制，模具劃痕的產生被抑制。
模具膨脹比從作為模具中固有的值之模具內部的吐出口中的樹脂的厚度、及在樹脂吐出時藉由對吐出口進行攝影並進行圖像分析來進行測定之剛吐出之後的樹脂的厚度算出。 又，模具膨脹比能夠藉由提高模具中的模唇部的開度（模唇開度）及對樹脂進行熔融時的溫度以及降低樹脂的流速來降低。 模唇部的開度、對樹脂進行熔融時的溫度及樹脂的流速依樹脂的種類和熔融黏度等，以模具膨脹比為1.3以下的方式設定即可。 例如，作為模唇部的開度，欲製造之樹脂膜的厚度的1.0倍～25倍為較佳，3.0～20倍為更佳，5.0～15倍為進一步較佳。 作為對樹脂進行熔融時的溫度，100℃～400℃為較佳，150℃～350℃為更佳，200℃～300℃為進一步較佳。 作為樹脂的流速，1mm/s～30mm/s為較佳，2mm/s～20mm/s為更佳，3mm/s～10mm/s為進一步較佳。
〔限制機構及限制方法〕 本公開之收回開始製程中，一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸。 上述限制在使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸之時刻進行即可。 上述最大角度θ為30°以下為較佳，20°以下為更佳。最大角度θ的下限無特別限定，為0°以上即可。 藉由手拉伸上述膜狀熔融樹脂並使其與冷卻輥接觸之情況下，從藉由手拉伸來抑制樹脂的晃動之觀點而言，上述限制在從模具吐出膜狀熔融樹脂之後，從比手拉伸上述膜狀熔融樹脂之前的時刻繼續進行至使上述膜狀熔融樹脂與上述冷卻輥接觸之時刻為止為較佳。 亦即，開始上述限制之後，藉由手拉伸上述膜狀熔融樹脂並與冷卻輥接觸為較佳。
〔從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ〕 從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向是指藉由模具的吐出口的形狀、模具中的流路的形狀或向樹脂施加壓力之方法等確定之、從模具吐出樹脂之方向。 上述方向無特別限定，但是製膜裝置中，為了抑制樹脂對模具的模唇部的接觸，藉由模具的配置設定為重力方向為較佳。 膜狀熔融樹脂的膜面方向是指實際形成為膜狀之樹脂的膜面的方向。 從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ使用後述之輔助輥或限制板來作為限制機構之情況下，從吐出口與輔助輥或限制板的位置作為通過吐出口之輔助輥或限制板的端部的接線方向來算出。又，使用風來作為限制機構之情況下，藉由從樹脂的膜面方向對樹脂的吐出進行撮影並從圖像確定膜面的位置而算出。 圖6是表示從膜狀熔融樹脂30的膜面方向（模具的側面）觀察吐出時的模具12及膜狀熔融樹脂30時的位置關係之概要圖。 本公開中的膜狀熔融樹脂的製造方法中，將從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向42與膜狀熔融樹脂30的膜面方向44所呈之角θ限制在45°以下。 圖6中，藉由輔助輥50，在膜狀熔融樹脂30的兩面方向中，以從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向42與膜狀熔融樹脂30的膜面方向44所呈之角的角度θ（上述最大角度θ）為45°以下的方式進行了限制。 圖6中，以膜的其中一個面與另一面的雙方的方向中上述最大角度θ為45°以下的方式進行限制，但是亦可以僅在任意一個方向中以上述最大角度θ為45°以下的方式進行限制。 僅在一個方向中以上述最大角度θ為45°以下的方式進行限制之情況下，收回製程中，向該方向拉伸樹脂並安裝於冷卻輥，藉此一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回。
〔輔助輥〕 收回製程中，配置於上述模具與上述冷卻輥之間之輔助輥和上述膜狀熔融樹脂在上述膜狀熔融樹脂的全寬中接觸，藉此進行上述限制為較佳。全寬中接觸是指輔助輥與連結膜狀熔融樹脂的寬度方向的一個端中的任意一點和另一端中的任意一點之直線整體上接觸。 不在全寬中接觸，例如膜狀熔融樹脂僅兩邊緣部與輥接觸，中央部不與輥接觸之態樣下，與從模具吐出口吐出之膜狀熔融樹脂的輥接觸部位和不與輥接觸之部位中，產生樹脂的流速差，任一部位中的模具膨脹比變大，因此認為成為模具劃痕產生的原因。 輔助輥的固定方法無特別限制，但是為了能夠使輔助輥追隨模具的晃動和模具的移動，因此藉由輔助輥連接構件固定於模具為較佳。 另外，輔助輥相對於膜狀熔融樹脂的寬度方向水平接觸為較佳。 又，輔助輥亦可以在在收回製程後藉由後述之限制機構去除製程來去除。
作為輔助輥的直徑，無特別限制，但是10mm～200mm為較佳，20mm～100mm為更佳。 作為輔助輥的樹脂的寬度方向上的長度，比膜狀熔融樹脂的寬度方向的長度長，具體而言，比模具吐出口寬度長度0mm～200mm為較佳，長度0～100mm為更佳。 另外，本說明書中，膜狀熔融樹脂的寬度方向是指膜狀熔融樹脂的膜面上的平面中的與膜狀熔融樹脂的吐出方向垂直的方向。 作為輔助輥與模具的吐出口的距離，10mm～200mm為較佳，20mm～100mm為更佳。 上述輔助輥與模具的吐出口的距離是指膜狀熔融樹脂與輔助輥接觸之接點與模具的吐出口的距離。 膜狀熔融樹脂藉由輔助輥進行冷卻，並抑制在膜狀熔融樹脂中產生冷卻不均，因此輔助輥亦可以具有加熱機構。作為輔助輥的溫度，20℃～120℃為較佳，25℃～100℃為更佳。 作為輔助輥的表面材質，無特別限制，但是從抑制樹脂與輔助輥黏連之觀點而言，聚四氟乙烯（PTFE）、非電解鎳電鍍等為較佳。 輔助輥的數量可以僅為一個，亦可以為兩個以上，兩個為較佳。 配置兩個以上的輔助輥之情況下，從使膜狀熔融樹脂的位置穩定之觀點而言，使膜狀熔融樹脂至少通過兩個輔助輥之間為較佳。
圖7是表示在收回製程中使用了兩個輔助輥之情況的一例之概要圖。 圖7中，從模具12吐出之膜狀熔融樹脂30通過兩個輔助輥50之間，藉此從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下。 又，圖7中，輔助輥50藉由與模具連接之輔助輥連接構件52被固定。 依圖7所示之態樣，從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下之狀態下，能夠藉由手14將膜狀熔融樹脂30導入到冷卻輥16。
〔限制板〕 收回製程中，配置於上述模具與上述冷卻輥之間之限制板與上述膜狀熔融樹脂接觸，藉此進行上述限制為較佳。 上述限制板與上述膜狀熔融樹脂為在上述膜狀熔融樹脂的全寬中接觸為較佳。全寬中接觸是指限制板與連結膜狀熔融樹脂的寬度方向的一個端中的任意一點和另一個端中的任意一點之直線整體接觸。 限制板的固定方法無特別限制，但是為了能夠使輔助輥追隨模具的晃動和模具的移動，因此固定於模具為較佳。 另外，限制板相對於膜狀熔融樹脂的寬度方向水平接觸為較佳。 限制板的數量可以僅為一個，亦可以為兩個以上，兩個為較佳。 配置兩個以上的限制板之情況下，從使膜狀熔融樹脂得位置穩定之觀點而言，使膜狀熔融樹脂至少通過兩個限制板之間為較佳 又，限制板亦可以在在收回製程後藉由後述之限制機構去除製程來去除。
作為限制板的樹脂的寬度方向上的長度，比膜狀熔融樹脂的寬度方向上的長度長為較佳。具體而言，比模具吐出口寬度長度0mm～200mm為較佳，長0～100mm為更佳。 作為限制板之間的間隔，無特別限制，但是5mm～50mm為較佳，10mm～30mm為更佳。 作為限制板的表面材質，無特別限制，但是從抑制樹脂與限制板黏連之觀點而言，聚四氟乙烯（PTFE）、非電解鎳電鍍等為較佳。 作為限制板與模具的距離，無特別限制，但是0mm～200mm為較佳，20mm～100mm為更佳。 上述限制板與模具的距離是指從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之角度為上述θ之情況下的、膜狀熔融樹脂與限制板接觸之接點和模具的吐出口的距離。 限制板的厚度無特別限定，只要不妨礙樹脂安裝於冷卻輥之厚度即可，但是1mm～10mm為較佳。
圖8是表示在收回製程中使用了兩個限制板之情況的一例之概要圖。 圖8中，從模具12吐出之膜狀熔融樹脂30通過兩個限制板60之間，藉此樹脂與限制板的端部接觸，因此從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下。 又，圖8中，兩個限制板60直接固定於模具12。 依圖8所示之態樣，從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下之狀態下，能夠藉由手14使膜狀熔融樹脂30與冷卻輥16接觸。
〔送風機構〕 收回製程中，配置於上述模具與上述冷卻輥之間之送風機構來產生風，上述風與上述膜狀熔融樹脂接觸，藉此進行上述限制為較佳。 上述風與上述膜狀熔融樹脂為在上述膜狀熔融樹脂的全寬中接觸為較佳。全寬中接觸是指風與連結膜狀熔融樹脂的寬度方向的一個端中的任意一點和另一個端中的任意一點之直線整體上接觸。 另外，風相對於膜狀熔融樹脂的寬度方向水平地接觸為較佳。 上述風例如從兩側向樹脂噴吹風，藉此亦可以進行上述限制，與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地送入風，藉此樹脂向傾斜方向拉伸或產生晃動，亦可以僅在將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之角度變大之情況下，風與樹脂接觸之態樣。 從使樹脂的位置穩定之觀點而言，從樹脂的兩側向樹脂噴吹風為較佳，從避免樹脂的溫度降低之觀點而言，向樹脂的左右與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地送入風為較佳。 從樹脂的兩側向樹脂噴吹風之情況下，噴吹到樹脂之風沿著樹脂的膜面以向膜狀熔融樹脂的吐出方向進入的角度進行噴吹為較佳。 從樹脂的兩側向樹脂噴吹風之情況下，風噴吹到的位置與模具吐出口的距離為10mm～200mm為較佳，20mm～100mm為更佳。又，從將上述θ設為45°以下之觀點而言，風噴吹到的位置是從兩側吹到樹脂兩面的相同位置為較佳。 與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地送入風之情況下，風的方向與膜狀熔融樹脂的吐出方向相同為較佳。 與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地送入風之情況下，產生風之位置亦可以為與模具吐出口的位置相比更靠冷卻輥側，亦可以為與其相反的一側。 與模具吐出口的位置相比更靠冷卻輥側之情況下，吹出風之位置與模具吐出口的距離為10mm～200mm為較佳，20mm～100mm為更佳。 與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地送入風之情況下，吹出之風與膜狀熔融樹脂的吐出方向的距離為10mm～200mm為較佳，20mm～100mm為更佳。 與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地送入風之情況下，從使樹脂的位置穩定之觀點而言，向樹脂的兩側送入風為較佳。 作為送風機構，能夠無限制地使用公知的送風機構，可舉出風扇、鼓風機、氣刀等。 送風機構的固定方法無特別限制，但是模具的晃動和模具的移動中送風機構隨動，因此固定於模具為較佳。 另外，送風機構亦可以具有產生風之送風裝置、實際上噴吹風之送風噴嘴等送風單元及送風裝置與送風單元相連接之送風路徑。上述態樣中，將送風機構固定於模具之情況下，僅將送風單元固定於模具即可。 圖9是表示從膜狀熔融樹脂30的膜面方向觀察向樹脂的兩側吹入風時之情況的一例之概要圖。 圖9中，從配置於膜狀熔融樹脂30的兩側之送風單元70向樹脂噴吹風。箭頭74表示風的方向。在送風單元70安裝有送風路徑72，送風路徑72與送風裝置（未圖示）連接。 圖10是表示從膜狀熔融樹脂30的膜面方向觀察向樹脂的一個面和另一面與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地吹入風時之情況的一例之概要圖。 圖10中，從配置於膜狀熔融樹脂30的兩側之送風單元70向樹脂的一個面和另一面與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地噴吹風。箭頭74表示風的方向。在送風單元70安裝有送風路徑72，送風路徑72與送風裝置（未圖示）連接。
作為送風之區域的寬度方向上的長度，比模具吐出口寬度長10mm～200mm為較佳，長30～100mm為更佳。 作為被送風之風的速度，1m/s～30m/s為較佳，2m/s～20m/s為更佳。 作為被送風之風的溫度，Tg-50℃～Tg+100℃為較佳，Tg℃～Tg+50℃為更佳。
圖11是表示收回製程中從樹脂的兩側向樹脂噴吹風時的概要圖。 圖11中，從模具12吐出之膜狀熔融樹脂30通過從兩個送風單元70送風之風之間，藉此從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下。 從兩個送風單元70向膜狀熔融樹脂30噴吹風。 又，圖11中，送風單元70藉由送風路徑72固定於模具而固定。 依圖11所示之態樣，從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下之狀態下，能夠藉由手14使膜狀熔融樹脂30與冷卻輥16接觸。
-模具吐出口的氧濃度- 上述開始收回之製程中，從抑制模具劃痕的產生之觀點而言，在向模具擠出熔融樹脂之後至膜狀熔融樹脂開始從模具吐出為止的期間，將上述模具吐出口的氧濃度設為5%以下為較佳，設為1%以下為更佳，設為5000ppm以下為進一步較佳，設為1000ppm以下為特佳。 藉由降低氧濃度來抑制樹脂的氧化，並抑制膠質的產生，因此認為模具劃痕的產生被抑制。 從模具繼續進行膜狀熔融樹脂的吐出之所謂的穩定狀態中，認為從擠出機至模具吐出口幾乎不與氧氣接觸。另外，從模具開始吐出樹脂時，先前的樹脂與氧氣接觸，因此有時劣化而樹脂成為高黏度。 因此，藉由降低在向模具擠出熔融樹脂之後至膜狀熔融樹脂開始從模具吐出為止的期間的氧濃度，能夠使從模具吐出口吐出之樹脂的黏度降低，由於模具膨脹比減少，因此認為作為模具劃痕的原因之膠質的產生被抑制。 氧濃度的下限無特別限定，為0%以上即可。 上述氧濃度例如能夠藉由使用遮蔽構件來遮蔽模具吐出口，並將遮蔽構件內的空間進行氮氣置換來實現。
＜膜製造製程＞ 本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法中，包含如下製程（膜製造製程），亦即，開始收回之後，還從上述模具吐出上述膜狀熔融樹脂，一邊利用上述冷卻輥收回已吐出之上述膜狀熔融樹脂，一邊進行冷卻並捲取。 上述膜製造製程中，使用按壓上述冷卻輥之接觸輥，樹脂通過上述冷卻輥與上述接觸輥之間為較佳。
關於還從上述模具吐出上述膜狀熔融樹脂，一邊利用上述冷卻輥收回已吐出之上述膜狀熔融樹脂一邊進行冷卻並捲取之製程中的膜狀熔融樹脂的吐出方法、一邊利用冷卻輥收回一邊進行冷卻之方法的詳細，能夠使用上述方法。
〔捲取〕 從冷卻輥剝取冷卻之膜（未延伸膜）之後，膜經由夾持輥（未圖示）被捲取。
在捲取之前，亦對兩端進行修整為較佳。修整刀具亦可以使用旋轉式刀具、剪切刀片、刀等任一類型的刀具。關於材質，亦可以使用碳鋼、不鏽鋼中任何一種。通常，若使用超硬刀片、陶瓷刀片，則刀具的壽命較長，並且切屑的產生被抑制為較佳。藉由修整切出之部分破碎，亦可以再次用作原料。
在一端或者兩端進行厚度測量加工（滾花處理）亦為較佳。基於厚度測量加工之凹凸的高度為1μm～200μm為較佳，10μm～150μm為更佳，20μm～100μm為進一步較佳。厚度測量加工中，可以在兩面呈凸狀，亦可以在一面呈凸狀。厚度測量加工的寬度為1mm～50mm為較佳，3mm～30mm為更佳，5mm～20mm為進一步較佳。擠出加工能夠在室溫～300℃下實施。
另外，製膜之膜可以直接延伸（在線延伸），亦可以暫時捲取之後再次送出延伸（離線延伸）。
捲取時，在至少一面施加層壓膜，從防止損傷的觀點而言，亦為較佳。層壓膜的厚度為5μm～200μm為較佳，10μm～150μm為更佳，15μm～100μm為進一步較佳。材質可舉出聚乙烯、聚酯、聚丙烯等，無特別限定。
〔延伸〕 製膜之膜可以進行橫延伸及縱延伸的一方或雙方，亦可以進一步與延伸組合而緩和處理。例如，能夠藉由以下組合而實施。
延伸製程中，橫延伸組合縱延伸而進行亦為較佳。此時，縱延伸後進行橫延伸為更佳。
〔緩和處理〕 能夠藉由延伸後進行緩和處理來改良尺寸穩定性。熱緩和在縱延伸後、橫延伸後的任一者或在雙方進行為較佳，橫延伸後為更佳。緩和處理可以在延伸後連續地以在線方式進行，亦可以在延伸後捲取之後以離線方式進行。
＜限制機構去除製程及移動製程＞ 從抑制因膜狀熔融樹脂的冷卻不均而引起之熱可塑性樹脂膜的厚度不均的產生之觀點而言，本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法包含如下製程（限制機構去除製程）為較佳，亦即，上述開始收回之製程（收回開始製程）後、進行上述冷卻並捲取之製程（膜製造製程）之前，從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之角度為45°以下之位置移動模具及冷卻輥中的任一者或兩者之後，去除限制機構。 上述角度為30°以下為較佳，20°以下為更佳。限制機構去除製程中，例如，可去除上述輔助輥、限制板或送風單元等。 限制機構的去除是指輔助輥、限制板及藉由送風單元送風之風等以免與膜狀熔融樹脂接觸而去除。 本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法包含後述移動製程之情況下，限制機構去除製程中，去除限制機構，以免妨礙移動製程中的模具及冷卻輥中的任一者或兩者的移動為較佳。 又，從抑制因冷卻不均而引起之熱可塑性樹脂膜的厚度不均之觀點而言，本公開之熱可塑性樹脂膜的製造方法包含如下製程（移動製程）為較佳，亦即，收回開始製程後、進行上述冷卻並捲取之製程（膜製造製程）之前，使模具及冷卻輥中的任一者或兩者移動，模具的吐出口與冷卻輥的距離減小。 包含限制機構去除製程和移動製程之情況下，移動製程去除限制機構之製程（限制機構去除製程）之後，在進行上述冷卻並捲取之製程（膜製造製程）之前進行為較佳。
圖12是表示在使用了圖7所示之兩個輔助輥50之收回開始製程後，進行了限制機構去除製程及移動製程之情況的一例之概要圖。 圖12中，輔助輥連接構件52移動，輔助輥50向與模具的樹脂吐出口相反的一側移動。 又，圖12中，以模具12與冷卻輥16的距離減少的方式去除輔助輥50，並對模具12及冷卻輥16進行移動。 [實施例]
以下，藉由實施例對本發明進行更進一步的具體說明，但是本發明只要不脫離其宗旨，就不限定於以下的實施例。另外，只要沒有特別指明，「份」為質量基準。
（實施例1） 作為樹脂，使用了環狀烯烴系樹脂顆粒（JSR CORPORATION製、ARTON）。在90℃下對上述樹脂顆粒預備乾燥了5小時，之後向設置於擠出機之料斗投入樹脂顆粒，利用熔融擠出機在285℃的溫度條件下進行了熔融。之後，從齒輪泵送出之熔融樹脂利用過濾精度5μm的葉片圓盤過濾器進行了過濾。之後，利用輔助輥，以將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ≤5°的方式進行了限制。以此時的模具膨脹比為1.1的方式調整了模具吐出口的模唇開度。 如圖7所記載般，輔助輥使用了兩個。輔助輥的表面材質設為聚四氟乙烯（PTFE），各輔助輥與模具的吐出口的距離設為50mm。又，輔助輥寬度設為與模具吐出口的寬度相同。 之後，向設定為122℃之冷卻輥1（CR1）上吐出膜狀熔融樹脂，利用接觸輥將其按壓，並開始了收回（收回開始製程）。 收回開始後，將冷卻輥水平移動至即使不限制亦不會傾斜之位置為止，如圖12所記載般，提拉輔助輥，對冷卻輥進行垂直移動而接近模具吐出口。 之後，通過冷卻輥2（CR2）、冷卻輥3（CR3）之後，經由夾持輥對膜狀熔融樹脂進行了捲取，對端部進行開槽，從而獲得了寬度為1400mm、長度為1600m、厚度為80μm的熱可塑性樹脂膜。
對所獲得之熱可塑性樹脂膜進行了下述評價。評價結果記載於表1中。
＜模具劃痕的評價＞ ･藉由肉眼觀察確認模具劃痕，由以下的基準進行了評價。 A：每1m的膜寬度的模具劃痕個數小於10個。 B：每1m的膜寬度的模具劃痕個數為10個以上且小於20個。 C：每1m的膜寬度的模具劃痕個數為20個以上且小於30個。 D：每1m的膜寬度的模具劃痕個數為30個以上。
＜膜厚度不均的評價＞ 膜的厚度利用離線的接觸式連續厚度儀（ANRITSU CORPORATION製、膜測厚儀KG601B），將測定間距設為1mm間隔而進行了測定。在膜搬送方向上測定了3m長的膜。膜的厚度不均由以下基準進行了評價。 A：膜搬送方向的厚度不均小於±0.5μm。 B：膜搬送方向的厚度不均為±0.5μm以上且小於±1.0μm。 C：膜搬送方向的厚度不均為±1.0μm以上且小於±1.5μm。 D：膜搬送方向的厚度不均為±1.5以上。
＜綜合評價＞ 模具劃痕與膜厚度不均的評價中，將較差者作為綜合評價結果。
＜模唇部的表面能＞ 上述模具的模唇部的表面能使用了由水及二碘甲烷的接觸角使用Fowkes-Owens的式算出之值。接觸角使用Kyowa Interface Science Co., Ltd.製的CA-X來進行了測定。
（實施例2） 將上述最大角度θ設為θ=10°，配置輔助輥，除此以外，以與實施例1相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例3） 將上述最大角度θ設為θ=20°，配置輔助輥，除此以外，以與實施例1相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例4） 將上述最大角度θ設為θ=30°，配置輔助輥，除此以外，以與實施例1相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例5） 將上述最大角度θ設為θ=45°，配置輔助輥，除此以外，以與實施例1相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（比較例1） 未設置限制機構，將最大角度θ設為θ=50°，除此以外，以與實施例1相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例6） 製膜法為流延鼓滾筒法，而不是接觸輥法，除此以外，以與實施例1相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例7） 製膜法為流延鼓滾筒法，而不是接觸輥法，除此以外，以與實施例2相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例8） 製膜法為流延鼓滾筒法，而不是接觸輥法，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例9） 製膜法為流延鼓滾筒法，而不是接觸輥法，除此以外，以與實施例4相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例10） 製膜法為流延鼓滾筒法，而不是接觸輥法，除此以外，以與實施例5相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例11） 以模具膨脹比為1.15的方式調整模具的模唇開度，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例12） 以模具膨脹比為1.2的方式調整模具的模唇開度，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例13） 以模具膨脹比為1.3的方式調整模具的模唇開度，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（比較例2） 以模具膨脹比為1.4的方式調整模具的模唇開度，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例14） 作為限制機構，在模具吐出口之下安裝了限制板，來代替輔助輥，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。 限制板的寬度方向的長度設為與模具吐出口相同的長度，限制板的樹脂吐出方向的長度設為50mm，限制板的間隔設為20mm，限制板的表面材質設為聚四氟乙烯（PTFE），限制板的厚度設為3mm。
（實施例15） 作為限制機構，使用了送風狹縫風之裝置，來代替輔助輥，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例16） 膜狀熔融樹脂從模具開始吐出為止，藉由耐熱性樹脂結構物包圍模具吐出口，以氧濃度為10%的方式封入氮氣，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例17） 膜狀熔融樹脂從模具開始吐出為止，藉由耐熱性樹脂結構物包圍模具吐出口，以氧濃度為5%的方式封入氮氣，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例18） 膜狀熔融樹脂從模具開始吐出為止，藉由耐熱性樹脂結構物包圍模具吐出口，以氧濃度為1%的方式封入氮氣，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例19） 膜狀熔融樹脂從模具開始吐出為止，藉由耐熱性樹脂結構物包圍模具吐出口，以氧濃度為5000ppm的方式封入氮氣，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例20） 膜狀熔融樹脂從模具開始吐出為止，藉由耐熱性樹脂結構物包圍模具吐出口，以氧濃度為1000ppm的方式封入氮氣，除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例21） 將模具模唇的表面原料設為類鑽碳（DLC），將模具的模唇部的表面能設為28mN/m，將模唇部明線寬度設為15μm，除此以外，以與實施例20相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例22） 將模具模唇的表面原料設為超鉻電鍍，將模具的模唇部的表面能設為46mN/m，將模唇部明線寬度設為20μm，除此以外，以與實施例20相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例23） 將模具模唇的表面原料為碳化鎢，將與膜狀熔融樹脂的表面能設為42mN/m，將模唇部明線寬度設為5μm，除此以外，以與實施例20相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（比較例3） 未設置膜晃動防止裝置，除此以外，以與實施例23相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例24） 作為樹脂，使用了丙烯樹脂（Asahi Kasei Corporation製 DELPET 80N），除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例25） 作為樹脂，使用了聚碳酸酯（PC､SUMIKA POLYCARBONATE LTD.製 CALIBUR 301），除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
（實施例26） 作為樹脂，使用了環狀烯烴共聚物（COC、Polyplastics Co., Ltd.製 TOPAS6013），除此以外，以與實施例3相同的方式製造熱可塑性樹脂膜，並進行了評價。
將各例中製造之膜的熔融擠出條件及評價結果示於表1。
[表1]
表1中，最大角度θ的欄中記載了將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ， 模具膨脹比的欄中記載了從模具吐出膜狀熔融樹脂時的模具膨脹比，限制機構的欄中記載了所使用之限制機構， 製膜方法的欄中記載了使用了接觸輥法，或者使用了流延鼓滾筒法， 初期模具模唇的氧濃度的欄中記載了在向模具擠出熔融樹脂之後至膜狀熔融樹脂開始從模具吐出為止的期間的模具吐出口的氧濃度， 表面能的欄中記載了上述模具的模唇部的表面能， 模唇原料的欄中記載了模具的模唇部的原料， 明線寬度（μm）的欄中記載了模具的模唇部的吐出口側的邊緣部的明線寬度， 樹脂種類的欄中記載了所使用之樹脂的種類， 模具劃痕評價的欄中記載了上述模具劃痕評價的結果， 個數/m的欄中記載了上述模具劃痕評價中的模具劃痕的個數， 厚度不均評價的欄中記載了上述厚度不均評價的結果， μm的欄中記載了上述厚度不均評價中的厚度不均的測定結果，綜合評價的欄中記載了上述綜合評價。 又，模唇原料的欄的HCr的記載表示了鍍硬鉻，DLC的記載表示了類鑽碳，WC的記載表示了碳化鎢。
如表1所示般，進行了如下製程之實施例中，所有模具劃痕個數小於30個/m，並且厚度不均小於1.5μm，該製程為如下：將模具膨脹比設為1.3以下，從模具吐出膜狀熔融樹脂，一邊將模具吐出口中的從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與上述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在45°以下，一邊使上述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回之製程。
10‧‧‧熱可塑性樹脂膜
12‧‧‧模具
14‧‧‧手
16‧‧‧冷卻輥
18‧‧‧接觸輥
20‧‧‧從模具吐出膜的方向
30‧‧‧膜狀熔融樹脂（樹脂）
32‧‧‧模具的模唇部
34‧‧‧模具內部的吐出口中的樹脂的厚度
36‧‧‧剛吐出之後的樹脂的厚度
38‧‧‧吐出方向
40‧‧‧吐出口
42‧‧‧從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向
44‧‧‧膜狀熔融樹脂的膜面方向
50‧‧‧輔助輥
52‧‧‧輔助輥連接構件
60‧‧‧限制板
70‧‧‧送風單元
72‧‧‧送風路徑
74‧‧‧風的方向
100‧‧‧以膜狀擠出之熱可塑性樹脂
110‧‧‧製膜裝置（熱可塑性樹脂膜製造裝置）
112‧‧‧料斗
114‧‧‧擠出機
116‧‧‧齒輪泵
118‧‧‧過濾器
120‧‧‧模具
122‧‧‧第1冷卻輥
124‧‧‧第2冷卻輥
126‧‧‧第3冷卻輥
128‧‧‧接觸輥
140‧‧‧配管
D‧‧‧凹陷
θ‧‧‧從模具吐出口吐出膜狀熔融樹脂的方向與膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之角的角度
圖1是表示熱可塑性樹脂膜10的厚度方向的剖面的一例之概要剖面圖。 圖2是表示在箭頭20的方向以筋狀產生有凹坑D（模具劃痕）之熱可塑性樹脂膜10的一例之概要立體圖。 圖3是用於說明開始收回時之概要圖。 圖4是表示製膜裝置的整體結構的一例之概要圖。 圖5是用於說明樹脂吐出時在模具的吐出口附近的樹脂的狀態之剖面概要圖。 圖6是表示從膜狀熔融樹脂30的膜面方向（模具的側面）觀察吐出時的模具12及膜狀熔融樹脂30時的位置關係之概要圖。 圖7是表示在收回製程中使用了兩個輔助輥之情況的一例之概要圖。 圖8是表示收回製程中使用了兩個限制板之情況的一例之概要圖。 圖9是表示從膜狀熔融樹脂30的膜面方向觀察向樹脂的兩側吹入風時之情況的一例之概要圖。 圖10是表示從膜狀熔融樹脂30的膜面方向觀察向樹脂的一個面和另一面與膜狀熔融樹脂的吐出方向平行地吹入風時之情況的一例之概要圖。 圖11是表示收回製程中從樹脂的兩側向樹脂吹入風時的概要圖。 圖12是表示在使用了圖7所示之兩個輔助輥50之收回開始製程後，進行了限制機構去除製程及移動製程之情況的一例之概要圖。

Claims (10)

  1. 一種熱可塑性樹脂膜的製造方法，包含： 將模具膨脹比設為1以上、1.3以下並從模具吐出膜狀熔融樹脂，一邊將模具吐出口中的從前述模具吐出口吐出前述膜狀熔融樹脂的方向與前述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之最大角度θ限制在0°以上、45°以下，一邊使前述膜狀熔融樹脂與冷卻輥接觸而開始收回之製程；以及 開始收回之後，進而從前述模具吐出前述膜狀熔融樹脂，一邊利用前述冷卻輥收回已吐出之前述膜狀熔融樹脂，一邊進行冷卻並捲取之製程。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 配置於前述模具與前述冷卻輥之間之輔助輥和前述膜狀熔融樹脂在前述膜狀熔融樹脂的全寬中接觸，藉此進行前述限制。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 配置於前述模具與前述冷卻輥之間之限制板和前述膜狀熔融樹脂接觸，藉此進行前述限制。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 藉由配置於前述模具與前述冷卻輥之間之送風機構產生風，且前述風和前述膜狀熔融樹脂接觸，藉此進行前述限制。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 前述進行冷卻並捲取之製程中，使用按壓前述冷卻輥之接觸輥，樹脂通過前述冷卻輥與前述接觸輥之間。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 前述開始收回之製程中，在向前述模具擠出熔融樹脂之後至前述膜狀熔融樹脂開始從前述模具吐出為止的期間，將前述模具吐出口的氧濃度設為0%以上、1%以下。
  7. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 前述模具的模唇部的表面能為0mN/m以上、60mN/m以下。
  8. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 前述模具的模唇部的吐出口側的邊緣部的明線寬度為1μm以上，10μm以下。
  9. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 在前述開始收回之製程後且在前述進行冷卻並捲取之製程之前，包含如下製程：使前述模具及前述冷卻輥中的任一者或兩者移動至從前述模具吐出口吐出前述膜狀熔融樹脂的方向與前述膜狀熔融樹脂的膜面方向所呈之角度成為0°以上、45°以下之位置之後去除限制機構。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之熱可塑性樹脂膜的製造方法，其中 在前述去除限制機構之製程之後且在前述進行冷卻並捲取之製程之前，包含如下製程：進一步移動前述模具及前述冷卻輥中的任一者或兩者，縮小前述模具的吐出口與前述冷卻輥之間的距離。
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