TW201718770A - 製備可生物降解及可生物消化塑膠之製程 - Google Patents
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Abstract
本發明係有關一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化之肽聚乙烯(Peptide-Polyethylene,PEPlene)聚合物之製程，包含以下步驟：將至少一種肽(peptide)與至少一種蛋白質及酶(enzyme)混合；加入一堆肥劑與添加劑；以添加劑的形式與至少一種聚合物進行塑化融合，以獲得肽聚乙烯聚合物材料。
Description
本發明係有關一種可生物降解/可生物分解/可生物消化之肽聚乙烯聚合物之製備製程。
塑膠係從石油(petroleum)製成，主要是指聚乙烯(polyethylene)、聚丙烯(polypropylene)等，這些物質需要花費好幾年方能降解於自然環境中，因此會造成水、土壤和空氣等污染。合成聚合物(synthetic polymers)在自然環境下的降解會依照聚合物本身的特性和所處的環境以不同之速度或程度來發生。這些自然環境下的降解通常由光、熱、空氣、水、微生物和機械外力如：風、雨、車輛交通等外在因素所加速發生。增強聚合物的穩定性和/或強化聚合物的可降解性通常可藉由添加劑，改變聚合物主鏈(polymer backbone)，引入官能基(functional groups)，或藉由與適當的填充物料共同混合，可使得聚合物/塑膠材料從疏水性材料變成為親水材料來完成。然而，在這些眾所皆知的習知技術中，降解的技術常常會導致聚合物產品的物性不佳。
石油基(petroleum base)的合成聚合物/塑膠由於其優異的物理特性，質量輕且成本低，使其能克服天然材料所產生的許多問題和限制，目前藉由開發各式樣的親水聚合物，特別是拜親水性塑膠所賜，可塑化性已成為現代科學特性的指標之一。然而，目前世界各國正在研擬不同的塑料污染解決方案，來面對全球越來越嚴重的各類塑膠污染問題，解決塑料廢棄物所引起的污染問題，已經成為全球一個具有挑戰性的議題。
回收、焚燒、填埋是目前主要用於解決各種固體廢棄物，包含塑膠廢棄物所引起的環境污染問題。然而，透過掩埋以及回收的處置方式並不能完全解決環境的污染問題。
因此，對發展能於生命週期結束時自我降解之可生物降解和/或可生物分解塑膠，近年來增加相當多的關注和研究。可降解塑膠的技術分為光降解、氧化降解、氧化生物降解、生物降解、生物光降解和光化合和/或氧基(oxo)和/或可生物降解塑膠配方技術之組合，這些技術在製造工業規模上近來持續不斷地增加。
雖然有許多種的可生物降解的塑膠，例如：微生物生產聚合物如PHB(聚β羥基丁酸)、使用微生物生產之生物化學聚合物或具有天然聚合物如殼質或澱粉之聚合物。其中該技術中所關注的，是關於具有各種添加劑，如澱粉聚合物的問題，業已提及且已將改進方式於下列專利前案文獻中陳述。
在相關的先前專利技術文獻方面，如授予G.J.L.Griffin的美國專利第4,021,388號案，係用於製備可生物降解的薄膜，其改善方式係藉由矽烷偶聯劑(silane coupling agent)處理澱粉表面成為疏水性，然而，僅些微增加基質樹脂(matrix resin)和澱粉間之物理相互作用強度而已。此種技術依然難以解決混入澱粉後，薄膜的物理特性減損問題。
雖然美國農業部(USDA)的Felix H.Otey等人提出的美國專利第4,133,784號案和第4,337,181號案中揭示了透過添加α-澱粉(α-starch)於乙烯-丙烯酸共聚物(ethylene-acrylic copolymer)中製備可生物降解薄膜的製程。其因乙烯-丙烯酸共聚物之高價及所生產薄膜物理性質的降低而難以普及。
至於韓國Seonil Glucose公司所提交申請的韓國專利公開第90-6336號案和第91-8553號案，係有關於藉由增加澱粉疏水性或增加基質樹脂的親水性以增加基質樹脂與澱粉間之相容性，而增加基質樹脂與澱粉間之物理相互作用強度之製程。
美國專利第5,281,681A號案，揭示了因吸收光，如日光或UV光，在聚合物缺口中附加的羰基(carbonyl groups)，藉由共處理的乙烯和2-亞甲基-1,3-二氧雜環庚烷(2-methylene-1,3-dioxepane，MDOP)以產生顯示出比共聚物更好的光降解性的三元共聚物(terpolymer)的可光降解和可生物降解之聚乙烯製劑。由於酯(ester)和羰基都形成官能化，使得該三元共聚物
可同為可光降解與可生物降解。
美國專利第5,461,094A號案，描述了與澱粉化學結合的可生物降解聚乙烯組合物及其製備製程。
因此，確有需要提供高良率之肽聚乙烯，其處在自然環境下具有優異的生物降解性/可生物分解性/生物消化特性。
本發明之主要目的在於提出一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，以克服前案之缺點。
本發明之另一目的在於提出一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其改善聚合物之可生物降解性/可生物分解性/可生物消化性，而不會影響物理強度、結構特性，並且，其因應成為可再使用之主流性，為可再循環使用，而具備不抵觸主流之產生條件。
本發明之又一目的在於提出一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，具有成本效益。
本發明之又一目的在於提出一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，不影響環境生態。
緣此，本發明之一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，包含以下步驟：將至少一種肽與至少一種蛋白質及酶混合；加入一堆肥劑與添加劑；以及，以添加劑的形式與至少一種聚合物進行塑化融合，以獲得可生物降解/可生物分解/可生物消化之塑膠製品。
進一步，上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該塑化融合步驟係於溫度攝氏45~300℃條件實施，用以保持固態或液態形式之肽/酶/蛋白質之本質催化性能與性質。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該肽係為纖維素酶(cellulase)或木瓜酶(papain)構成。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該蛋白質、酶係為乳液(milk)或蔬菜構成。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，構成該酶、蛋白質之蔬菜為大豆、秋葵構成。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該堆肥劑係為羧甲基纖維素(carboxymethyl cellulose)構成。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該聚合物係為聚烯烴(polyolefin)聚合物，主要為聚乙烯聚合物，包含線型低密度聚乙烯(LLDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、乙烯醋酸乙烯(ethylene vinyl acetate，EVA)、乙烯丙烯酸丁酯(ethylene butyl acrylate，EBA)及其任意組合。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該添加劑包含檸檬酸、乳酸桿菌、水解羊脂(hydrolyzed mutton tallow)、酵母菌及其任意組合。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該塑膠製品係以攝氏120~350℃的融熔擠壓形成、塑模吹出/射出成形、不織布紡紗與3D列印方式形成。
上述本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該製程所製得之塑膠製品包含二次包裝/塑膠膜、背心袋、垃圾筒袋(bin liners)、垃圾袋、農用地膜、聚合物纖維、不織布紡材料(nonwoven spun materials)以及塑化成型的各類塑膠製品。
本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程之功效，係在於提供一種可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠或聚合物產品，例如：市場購物提袋、農栽用地膜、包裝膜等，於聚合物處理中佐以可生物降解/可生物分解/可生物消化添加劑使其可生物降解/可生物分解/可生物消化，提供能取代一般石油提煉塑膠之新優點。是以發展出配合源自可食用來源的天然肽/酶/蛋白質之塑性配方，以製造出可生物降解的石油基底聚合物，亦即聚烯烴(polyolefin)聚合物，例如：聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯(polystyrene)及其他不同等級之可生物降解/可生物分解/可生物消化聚烯烴聚合物。
因此，本發明揭示一種以肽/酶/蛋白質，堆肥劑與添加劑與聚乙烯鏈(polyethylene chains)以化學鍵結(chemical bonding)之製備方式所產生的可生物降解/可生物分解/可生物消化膜的製備製程，相同之製程
技術亦可應用於其他類聚烯烴聚合物，如聚丙烯與聚苯乙烯等材料。
第一圖為本發明之肽聚乙烯膜製品之環境生物降解的實物照片；第二圖為本發明之肽聚乙烯膜製品經150天環境土壤生物降解的實物照片；第三圖為一傅立葉轉換紅外光譜(FTIR，Fourier Transform Infrared Spectroscopy)圖，顯示於本發明之肽聚乙烯母粒(Master Batch)中肽/酶/蛋白質之吸收狀態；第四圖為一傅立葉轉換紅外光譜圖，顯示於本發明之肽聚乙烯膜中肽/酶/蛋白質之吸收狀態；第五圖為本發明之肽聚乙烯製品之生物降解程度百分比曲線圖。
本發明係揭示一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，據此，本發明提供可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程及可生物降解/可生物分解/可生物消化物質組成，用以加速肽聚乙烯材料之可生物降解性/可生物分解性/可生物消化性。所述製程包含結合至少一種肽與至少一種蛋白質與酶以及一堆肥劑與添加劑，以製備一物質組成。前述結合方式，係將至少一種聚合物與物質於最佳溫度攝氏45~300℃實施混合與塑化融合，用以保持肽/酶/蛋白質之本質催化性能與性質。
可生物降解/可生物分解/可生物消化的物質組成，可直接使用熔融後的聚合物包覆形成一塗層組成以形成母粒(master batch)再熔融於各種聚合物中進行塑化，最終形成可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠製品，或是單獨以一液態形式存在直接與聚合物混合以形成可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠。以下所揭示為前述成分之數個實施例：肽-纖維素酶、木瓜酶，但不限於此列舉之例子；
蛋白質/酶-乳液、蔬菜(如：大豆、秋葵)，但不限於此列舉之例子；堆肥劑-羧甲基纖維素，但不限於此列舉之例子；聚合物-聚乙烯，為線型低密度聚乙烯、高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、乙烯醋酸乙烯、乙烯丙烯酸丁酯中之至少一種及其任意組合；添加劑-檸檬酸、乳酸桿菌、水解羊脂、酵母菌及其任意組合，用以改善聚合材料的可生物降解性/可生物分解性/可生物消化性特質。
本發明物質組成的天然成分係為食品級材料，此亦可包括其他碳水化合物，例如：乳糖、澱粉等材料，本發明因簡化物質組成之製備製程，而能降低生產成本，其能純粹地增強樹脂基質、肽/酶/蛋白質及前述提及之加入添加劑間的物理相互作用強度，以避免膜物理特性之惡化，再者依據另一實施例，可生物降解/可生物分解/可生物消化聚乙烯物質組成能與澱粉化學鍵合，肽聚乙烯之物質組成具有約至少7000之分子量，如第一圖所示具備良好之可生物降解/可生物分解/可生物消化特性。
根據第三圖及第四圖中所示不同濃度光譜圖之官能基，在塑膠聚合物中之x、y和z空間整數中，肽/酶/蛋白質的群組，如羧基(carboxyl)，是沿著所述聚乙烯聚合物的主鏈隨機或均勻地分佈在聚合物中。塑膠物質組成的混合係用以於約攝氏120~350℃溫度條件的擠壓，於擠壓製程中，當聚合物處於一預熔態時，所述物質組成浸漬或滲透進入晶格(cell)或聚合物之分子結構，依據本發明製程所獲得的塑膠產品包含了二次包裝/塑膠膜、背心袋、垃圾筒袋、垃圾袋、農用地膜及其他許多種類的膜製品，此攪拌混合的物質組成亦適用於其他聚合物，例如：3D列印塑料、纖維布紡、不織布材料以塑模吹出/射出成形及紡紗之製程。
本發明之可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠及其製備製程的生物降解機制，可包含以下階段：處理：肽/酶/蛋白質用以助益導入聚合物鏈中之親水性，當聚合物於擠壓製程中處於預熔狀態，肽/酶/蛋白質滲透進入聚合物以實現聚合物製品中之親水性；熱降解：再將此具親水性之天然聚合物進行進一步處理，導入膜製程中，
以形成一聚合物膜(polymer film)，此聚合物膜在經歷熱後會開始降解或分解成為更小的碎片，這些在實驗室條件下，可藉由溫度條件或環境濕度的設定、也可設定光和氧氣含量的條件使其發生；土壤處理：經過熱產生降解後(在實驗室條件中或自然環境中)，因本發明物質組成中肽/酶/蛋白質之存在，其親水性會吸引土壤微生物侵襲聚合物，因物質組成之親水性致使聚合物中所含有之濕氣及/或土壤中濕度條件(例如：濕度58%)，能實現將聚合物間已分離或已變弱分子狀態的鍵結(bonding)，經歷一自然的堆肥化過程，其中，含有本發明物質的聚合物解聚後為土壤中的微生物提供了養分，而殘餘物則變成為生物質(biomass)；降解：聚合物因為受到微生物之新陳代謝而產生生物降解，其最終產物為二氧化碳與水。
為更進一步突顯本發明之功效，茲再列舉一範例，其中，本發明酶成分可與粉末狀或粒子狀之共聚物進行混合，例如：可與線型低密度聚乙烯進行高溫攪拌熔合，用以製作二次包裝如背心袋、垃圾筒袋、垃圾袋、農用地膜等之線型低密度聚乙烯共聚物，添加本發明的肽/酶/蛋白質及其他添加劑物質的膜，仍可實現該膜類製品之彈性及可伸縮性，而聚乙烯中肽/酶/蛋白質及其他添加劑之存在會吸引土壤中微生物以作用於此混合的聚乙烯材料以進行可生物降解性/可生物分解性/可生物消化，最後產生生物質、水與二氧化碳。然而，於本發明之肽聚乙烯聚合物製品中，生物降解後之剩餘物主要係為二氧化碳與水。其他類的肽聚合物生物降解之產物還包含了氣體(如甲烷)、酮(如丙酮)、酒精(如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇)。如甲烷及乙醇之產物為眾所熟知之能源原料，據此可設想這些可能的生物降解物產物可供獲取為將來可用之能源使用。
本發明之另一優點在於，本發明獲得之聚合物產物與其他不可降解的聚合物一樣具有相同的物理性質與保存期限，例如：聚乙烯，而不同於光氧化劑或氧化降解劑在一接觸光及氧氣後會自動開啟聚合物之降解，會因而減短聚合物產物之保存期限。本發明係由肽/酶/蛋白質啟動
之生物降解/生物分解/生物消化，僅在添加本物質的聚合物接觸了自然環境之微生物時，才會開始啟動生物降解/生物分解/生物消化，一直到聚合物的生命週期結束為止。
上述肽聚乙烯膜，無論在製備製程中，本發明之物質肽/酶/蛋白質在聚合物中是直接分散或被包覆的狀態，均已成功通過ASTM(美國材料試驗協會)D 5988、ISO 14855、ISO 17556或歐盟EN 13432/ASTM D6400等協定之規範或其他國家之類似規範，這些協定之規範係測試這些膜的生物降解性、生態毒性與這些膜降解是否影響土壤之植物發芽能力，例如：EN協定規範在實驗室條件下纖維素基的產品需要在180天內超過90%的降解，而根據本發明的產品於第一圖照片所示與第二圖照片所示，在實驗室的堆肥條件下，本發明的肽聚乙烯膜則從90天起開始降解，降解速度一般受環境微生物條件、肽/酶/蛋白質物質組成量及產品厚度所影響，如上述範例所示，依據本發明製備之產品降解已可藉由5~50微米厚度擠壓出的膜來達成。
因此，本發明更多優點在於本物質組成為天然與食品級材料，降解後無毒性殘留物，而且符合各國對塑膠材料/產品之重金屬法定限制，本發明之產品亦符合ASTM D 7209協定及EN 15347標準為可再循環利用；如第五圖之生物降解曲線圖所示，本發明產品依據EN 13432標準為可堆肥產品；依據ASTM D 5988、ISO 14855、ISO 17556E及N 13432/ASTM D6400或其他國家之類似協定之規範為可生物降解產品，並且，本發明已依US FDA(美國食品藥物管理局)177.1520法規規範進行評估符合食品接觸安全規範。
本發明之又一優點在於，依據本發明製備之材料只在接觸適合之環境條件時才會開啟降解過程。本發明之產品肽聚乙烯膜在置放於土壤、堆肥、掩埋場、沼氣池、或其他類似環境，或處於無氧條件之前是都是處於穩定狀態的。肽聚乙烯膜要接觸到自然環境後，才會透過本發明中的物質和存在於土壤中的微生物群及菌落不斷地複製增殖進行新陳代謝作用將膜最終變成二氧化碳、水及生物質。
在有氧條件下，聚烯烴聚合物，例如聚乙烯之上述本發明已
揭示物質組成之製品，能使該高分子膜(poly film)完成生物降解，並且藉由氧化微生物侵襲使之最終成為生物堆肥。
在以上所示本發明之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中所揭示的相關說明及圖式，係僅為便於闡明本發明的技術內容及技術手段，所揭示較佳實施例之一隅，並不因而限制其範疇，並且，舉凡針對本發明之細部結構修飾或元件之等效替代修飾，皆不脫本發明之創作精神及範疇，其範圍將由以下的申請專利範圍來界定之。
Claims (10)
- 一種製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，包含以下步驟：將至少一種肽(peptide)與至少一種蛋白質及酶(enzyme)混合；加入一堆肥劑與添加劑；以及，以添加劑的形式與至少一種聚合物進行塑化融合，以獲得可生物降解/可生物分解/可生物消化之塑膠製品。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該塑化融合步驟係於溫度攝氏45~300℃條件實施，用以保持固態或液態形式之肽/酶/蛋白質之本質催化性能與性質。
- 根據申請專利範圍第1項或第2項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該肽係為纖維素酶(cellulase)或木瓜酶(papain)構成。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該酶、蛋白質係為乳液或蔬菜構成。
- 根據申請專利範圍第4項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，構成該酶、蛋白質之蔬菜為大豆、秋葵。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該堆肥劑係為羧甲基纖維素(carboxymethyl cellulose)構成。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消 化塑膠之製程，其中，該聚合物係為聚乙烯、線型低密度聚乙烯(LLDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、乙烯醋酸乙烯(ethylene vinyl acetate，EVA)、乙烯丙烯酸丁酯(ethylene butyl acrylate，EBA)及其任意組合。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該添加劑包含檸檬酸、乳酸桿菌、水解羊脂(hydrolyzed mutton tallow)、酵母菌及其任意組合。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該塑膠製品係以攝氏120~350℃溫度的融熔擠壓形成、塑模吹出/射出成形、不織布紡紗與3D列印方式形成。
- 根據申請專利範圍第1項所述之製備可生物降解/可生物分解/可生物消化塑膠之製程，其中，該製程所製得之塑膠製品包含二次包裝/塑膠膜、背心袋、垃圾筒袋(bin liners)、垃圾袋、農用地膜、聚合物纖維、不織布紡材料。
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