TW201718430A - 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 - Google Patents

層合玻璃用中間膜及層合玻璃 Download PDF

Info

Publication number
TW201718430A
TW201718430A TW105129297A TW105129297A TW201718430A TW 201718430 A TW201718430 A TW 201718430A TW 105129297 A TW105129297 A TW 105129297A TW 105129297 A TW105129297 A TW 105129297A TW 201718430 A TW201718430 A TW 201718430A
Authority
TW
Taiwan
Prior art keywords
layer
laminated glass
weight
plasticizer
parts
Prior art date
Application number
TW105129297A
Other languages
English (en)
Other versions
TWI724025B (zh
Inventor
Tatsuya Iwamoto
Nami Minakuchi
Original Assignee
Sekisui Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sekisui Chemical Co Ltd filed Critical Sekisui Chemical Co Ltd
Publication of TW201718430A publication Critical patent/TW201718430A/zh
Application granted granted Critical
Publication of TWI724025B publication Critical patent/TWI724025B/zh

Links

Classifications

    • EFIXED CONSTRUCTIONS
    • E06DOORS, WINDOWS, SHUTTERS, OR ROLLER BLINDS IN GENERAL; LADDERS
    • E06BFIXED OR MOVABLE CLOSURES FOR OPENINGS IN BUILDINGS, VEHICLES, FENCES OR LIKE ENCLOSURES IN GENERAL, e.g. DOORS, WINDOWS, BLINDS, GATES
    • E06B3/00Window sashes, door leaves, or like elements for closing wall or like openings; Layout of fixed or moving closures, e.g. windows in wall or like openings; Features of rigidly-mounted outer frames relating to the mounting of wing frames
    • E06B3/66Units comprising two or more parallel glass or like panes permanently secured together
    • E06B3/67Units comprising two or more parallel glass or like panes permanently secured together characterised by additional arrangements or devices for heat or sound insulation or for controlled passage of light
    • E06B3/6707Units comprising two or more parallel glass or like panes permanently secured together characterised by additional arrangements or devices for heat or sound insulation or for controlled passage of light specially adapted for increased acoustical insulation
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/022Mechanical properties
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10009Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the number, the constitution or treatment of glass sheets
    • B32B17/10036Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the number, the constitution or treatment of glass sheets comprising two outer glass sheets
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10605Type of plasticiser
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10761Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer containing vinyl acetal
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/06Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
    • B32B27/08Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/18Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives
    • B32B27/22Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives using plasticisers
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/28Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising synthetic resins not wholly covered by any one of the sub-groups B32B27/30 - B32B27/42
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/30Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers
    • B32B27/306Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers comprising vinyl acetate or vinyl alcohol (co)polymers
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/027Thermal properties
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B60VEHICLES IN GENERAL
    • B60JWINDOWS, WINDSCREENS, NON-FIXED ROOFS, DOORS, OR SIMILAR DEVICES FOR VEHICLES; REMOVABLE EXTERNAL PROTECTIVE COVERINGS SPECIALLY ADAPTED FOR VEHICLES
    • B60J1/00Windows; Windscreens; Accessories therefor
    • B60J1/001Double glazing for vehicles
    • EFIXED CONSTRUCTIONS
    • E06DOORS, WINDOWS, SHUTTERS, OR ROLLER BLINDS IN GENERAL; LADDERS
    • E06BFIXED OR MOVABLE CLOSURES FOR OPENINGS IN BUILDINGS, VEHICLES, FENCES OR LIKE ENCLOSURES IN GENERAL, e.g. DOORS, WINDOWS, BLINDS, GATES
    • E06B3/00Window sashes, door leaves, or like elements for closing wall or like openings; Layout of fixed or moving closures, e.g. windows in wall or like openings; Features of rigidly-mounted outer frames relating to the mounting of wing frames
    • E06B3/66Units comprising two or more parallel glass or like panes permanently secured together
    • E06B3/6608Units comprising two or more parallel glass or like panes permanently secured together without separate spacing elements
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00Layers arrangement
    • B32B2250/055 or more layers
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00Layers arrangement
    • B32B2250/40Symmetrical or sandwich layers, e.g. ABA, ABCBA, ABCCBA
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/50Properties of the layers or laminate having particular mechanical properties
    • B32B2307/546Flexural strength; Flexion stiffness
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2309/00Parameters for the laminating or treatment process; Apparatus details
    • B32B2309/08Dimensions, e.g. volume
    • B32B2309/10Dimensions, e.g. volume linear, e.g. length, distance, width
    • B32B2309/105Thickness
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2315/00Other materials containing non-metallic inorganic compounds not provided for in groups B32B2311/00 - B32B2313/04
    • B32B2315/08Glass
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2605/00Vehicles
    • B32B2605/006Transparent parts other than made from inorganic glass, e.g. polycarbonate glazings

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Civil Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Acoustics & Sound (AREA)
  • Joining Of Glass To Other Materials (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)

Abstract

本發明提供一種可提高層合玻璃之抗撓剛度且可提高層合玻璃之隔音性之層合玻璃用中間膜。 本發明之層合玻璃用中間膜具備含有熱塑性樹脂及塑化劑之第1、第2、第3層,與上述第1層相關之濁點1低於與上述第2層相關之濁點2、及與上述第3層相關之濁點3,上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB為118℃以上,於將上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y時,滿足Y≦-0.16XA+60及Y≦-0.16XB+60。

Description

層合玻璃用中間膜及層合玻璃
本發明係關於一種用以獲得層合玻璃之層合玻璃用中間膜。又,本發明係關於一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
層合玻璃即便受到外部衝擊而破損,玻璃破片之飛散量亦較少,而安全性優異。因此,上述層合玻璃被廣泛適用於汽車、鐵路車輛、航空器、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由將層合玻璃用中間膜夾於2塊玻璃板之間而製造。 作為上述層合玻璃用中間膜,有具有1層結構之單層中間膜及具有2層以上之結構之多層中間膜。 作為上述層合玻璃用中間膜之一例,於下述之專利文獻1中揭示有一種隔音層,其含有100重量份之縮醛化度為60~85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂、0.001~1.0重量份之鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽、及超過30重量份之塑化劑。該隔音層可以單層用作中間膜。 進而,於下述之專利文獻1中亦記載有一種多層之中間膜,其係將上述隔音層與其他層積層而成。隔音層上所積層之其他層含有100重量份之縮醛化度為60~85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂、0.001~1.0重量份之鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽、及30重量份以下之塑化劑。 於下述之專利文獻2中揭示有一種中間膜,其係具有超過33℃之玻璃轉移溫度之聚合物層。於專利文獻2中記載有上述聚合物層配置於厚度為4.0 mm以下之玻璃板之間。 [先前技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]日本專利特開2007-070200號公報 [專利文獻2]US2013/0236711A1
[發明所欲解決之問題] 於使用如專利文獻1及2中所記載之先前之中間膜之層合玻璃中,有抗撓剛度較低之情況。因此,於將層合玻璃用於例如汽車之側門之情形時,並無固定層合玻璃之框,由於層合玻璃之剛度較低所引起之撓曲之原因,導致玻璃之開閉產生故障。 又,近年來,為了使層合玻璃輕量化,要求玻璃板之厚度變薄。於2塊玻璃板之間挾入有中間膜之層合玻璃中,若使玻璃板之厚度變薄,則存在難以充分高地維持抗撓剛度之問題。 即便玻璃板之厚度較薄,若可因中間膜而提高層合玻璃之抗撓剛度,則可使層合玻璃輕量化。層合玻璃若為輕量,則可使層合玻璃中所使用之材料之量變少,可降低環境負荷。進而,若將輕量之層合玻璃用於汽車,則可使燃料效率提高,結果可降低環境負荷。 又,於使用中間膜之層合玻璃中,除了抗撓剛度較高以外,期望隔音性亦較高。於專利文獻1中揭示一種隔音性較高之層合玻璃,但難以使抗撓剛度變高。於專利文獻2中揭示一種中間膜,其積層有具有超過33℃之玻璃轉移溫度之聚合物層與具有未達20℃之玻璃轉移溫度之聚合物層。然而,於使用引用文獻2中所揭示之中間膜之層合玻璃中存在如下之問題:不僅製作不久後之層合玻璃之抗撓剛度並未充分變高,而且自製作起經過時間之層合玻璃中,與製作不久後之層合玻璃相比,抗撓剛度顯著降低。 本發明之目的在於提供不僅可提高製作不久後之層合玻璃之抗撓剛度,亦可提高自製作起經過時間之層合玻璃之抗撓剛度,且可提高層合玻璃之隔音性之層合玻璃用中間膜。又,本發明之目的亦在於提供使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。 [解決問題之技術手段] 根據本發明之廣泛態樣,提供一種層合玻璃用中間膜,其係具有3層以上之結構,且含有熱塑性樹脂及塑化劑者,並且具備:含有熱塑性樹脂及塑化劑之第1層、積層於上述第1層之第1表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第2層、及積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第3層,使用使上述第1層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第1層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點1低於使用使上述第2層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第2層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點2、及使用使上述第3層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第3層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點3,上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB為118℃以上,於將上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y時,滿足Y≦-0.16XA+60及Y≦-0.16XB+60。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量高於上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量高於上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述濁點1為0℃以上、40℃以下。於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述濁點1為超過5℃且為30℃以下。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述濁點2及上述濁點3為125℃以上、180℃以下。於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述濁點2及上述濁點3為135℃以上、170℃以下。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量為55重量份以上、100重量份以下。於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量、及上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量為50重量份以下。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y為25重量份以上、40重量份以下。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述第1層中之上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂,上述第2層中之上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂,上述第3層中之上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率為低於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率。 於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定之態樣中,上述層合玻璃用中間膜係使用厚度未達2 mm之第1玻璃板,配置於上述第1玻璃板與第2玻璃板之間,而用以獲得層合玻璃。 根據本發明之廣泛態樣,提供一種層合玻璃,其具備:第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及上述之層合玻璃用中間膜,於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。 於本發明之層合玻璃之某特定之態樣中,上述第1層合玻璃構件為第1玻璃板,上述第1玻璃板之厚度未達2 mm。 [發明之效果] 本發明之層合玻璃用中間膜係具有3層以上之結構之層合玻璃用中間膜,其具備:含有熱塑性樹脂及塑化劑之第1層、積層於上述第1層之第1表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第2層、及積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第3層,使用使上述第1層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第1層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點1低於使用使上述第2層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第2層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點2、及使用使上述第3層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第3層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點3,上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB為118℃以上,於將上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y時,滿足Y≦-0.16XA+60及Y≦-0.16XB+60,因此不僅可提高製作不久後之層合玻璃之抗撓剛度,亦可提高自製作起經過時間之層合玻璃之抗撓剛度,且可提高層合玻璃之隔音性。
以下,對本發明加以詳細說明。 本發明之層合玻璃用中間膜(於本說明書中,有時簡稱為「中間膜」)具有3層以上之結構。本發明之中間膜可具有3層之結構,亦可具有4層以上之結構。本發明之中間膜具備含有熱塑性樹脂及塑化劑之第1層。例如,較佳為本發明之中間膜具備含有熱塑性樹脂及塑化劑之第1層、積層於上述第1層之第1表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第2層、與積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第3層。上述第2層可為最外層,亦可於上述第2層之積層上述第1層之面之相反側積層有其他層。上述第3層可為最外層,亦可於上述第3層之積層上述第1層之面之相反側積層有其他層。 於本發明之中間膜中,使用使上述第1層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第1層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點1低於使用使上述第2層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第2層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點2、及使用使上述第3層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第3層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點3。 於本發明之中間膜中,上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA(單位:℃)、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB(單位:℃)為118℃以上,於將層合玻璃用中間膜中之塑化劑相對於層合玻璃用中間膜中之熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y(單位:重量份)時,滿足Y≦-0.16XA+60及Y≦-0.16XB+60。 於本發明之中間膜中,由於具有上述之構成,因此不僅可提高使用中間膜之製作不久後之層合玻璃之抗撓剛度,而且可提高自製作起經過時間之層合玻璃之抗撓剛度,且可提高層合玻璃之隔音性。又,為了獲得層合玻璃,中間膜多配置於第1玻璃板與第2玻璃板之間。即便第1玻璃板之厚度較薄,亦可藉由使用本發明之中間膜而充分提高層合玻璃之抗撓剛度。又,即便第1玻璃板與第2玻璃板之兩者之厚度較薄,亦可藉由使用本發明之中間膜而充分提高層合玻璃之抗撓剛度。再者,若第1玻璃板與第2玻璃板之兩者之厚度較厚,則層合玻璃之抗撓剛度更進一步變高。 進而,於本發明之中間膜中,由於具有上述之構成,因此亦可提高使用中間膜之層合玻璃之隔音性。 較佳為上述第2層之與上述第1層側相反之表面係積層有層合玻璃構件或玻璃板之表面。較佳為上述第2層所積層之玻璃板之厚度未達2 mm (較佳為1 mm以下)。較佳為上述第3層之與上述第1層側相反之表面係積層有層合玻璃構件或玻璃板之表面。較佳為上述第3層上所積層之玻璃板之厚度未達2 mm(較佳為1 mm以下)。 由於中間膜而可充分地提高抗撓剛度,因此上述中間膜可適宜地用以使用厚度未達2 mm (較佳為1 mm以下)之第1玻璃板,配置於該第1玻璃板與第2玻璃板之間而獲得層合玻璃。由於中間膜而可充分地提高抗撓剛度,因此上述中間膜可更適宜地用以使用厚度未達2 mm(較佳為1 mm以下)之第1玻璃板與厚度未達2 mm (較佳為1 mm以下)之第2玻璃板,配置於上述第1玻璃板與上述第2玻璃板之間而獲得層合玻璃。 以下,參照圖式對本發明之具體之實施形態加以說明。 於圖1中藉由剖視圖而模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜。 圖1中所示之中間膜11係具有3層以上之結構之多層之中間膜。中間膜11用以獲得層合玻璃。中間膜11係層合玻璃用中間膜。中間膜11具備第1層1、第2層2、及第3層3。於第1層1之第1表面1a配置、積層有第2層2。於第1層1之與第1表面1a相反之第2表面1b配置、積層有第3層3。第1層1係中間層。第2層2及第3層3分別為保護層,於本實施形態中為表面層。第1層1配置、挾入至第2層2與第3層3之間。因此,中間膜11具有依序積層有第2層2、第1層1、及第3層3之多層結構(第2層2/第1層1/第3層3)。 以下,對構成本發明之中間膜之上述第1層、上述第2層及上述第3層之詳細內容,以及上述第1層、上述第2層及上述第3層中所含之各成分之詳細內容加以說明。 (熱塑性樹脂) 上述第1層含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(1))。較佳為上述第1層含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(1))作為熱塑性樹脂(1)。上述第2層含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(2)),較佳為含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(2))作為熱塑性樹脂(2)。上述第3層含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(3)),較佳為含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(3))作為熱塑性樹脂(3)。上述熱塑性樹脂(1)與上述熱塑性樹脂(2)與上述熱塑性樹脂(3)可相同亦可不同,但自隔音性更進一步變高考慮,較佳為上述熱塑性樹脂(1)與上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)不同。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可相同亦可不同,但自隔音性更進一步變高考慮,較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)不同。上述熱塑性樹脂(1)、上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)分別可僅使用1種,亦可將2種以上併用。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)分別可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 作為上述熱塑性樹脂,可列舉聚乙烯醇縮醛樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂及聚乙烯醇樹脂等。亦可使用該等以外之熱塑性樹脂。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可利用醛對聚乙烯醇進行縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如可藉由對聚乙酸乙烯酯進行皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度一般為70~99.9莫耳%。 上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上、更佳為500以上、更進一步較佳為1500以上、進而較佳為1600以上、尤佳為2600以上、最佳為2700以上,較佳為5000以下、更佳為4000以下、進而較佳為3500以下。上述平均聚合度若為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性更進一步變高。上述平均聚合度若為上述上限以下,則中間膜之成形變得容易。 上述聚乙烯醇之平均聚合度可藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數較佳為3~5,較佳為4或5。 作為上述醛,通常適宜地使用碳數為1~10之醛。作為上述碳數為1~10之醛,例如可列舉:甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、及苯甲醛等。其中,較佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛,更佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛或正戊醛,進而較佳為正丁醛或正戊醛。上述醛可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率(羥基量)較佳為17莫耳%以上、更佳為20莫耳%以上、進而較佳為22莫耳%以上,較佳為28莫耳%以下、更佳為27莫耳%以下、進而較佳為25莫耳%以下、尤佳為24莫耳%以下。上述羥基之含有率若為上述下限以上,則中間膜之機械強度更進一步變高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率為20莫耳%以上,則反應效率高而生產性優異;且若為28莫耳%以下,層合玻璃之隔音性更進一步變高。又,上述羥基之含有率若為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各自含有率較佳為25莫耳%以上、更佳為28莫耳%以上、更佳為30莫耳%以上、更進一步較佳為31.5莫耳%以上、進而較佳為32莫耳%以上、尤佳為33莫耳%以上,較佳為40莫耳%以下、更佳為38莫耳%以下、進而較佳為37莫耳%以下、尤佳為36莫耳%以下。上述羥基之含有率若為上述下限以上,則抗撓剛度更進一步變高,中間膜之接著力更進一步變高。又,上述羥基之含有率若為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。 就更進一步提高隔音性之觀點而言,較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率。就更進一步提高隔音性之觀點而言,較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率。就更進一步提高隔音性之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率之差之絕對值、及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率之差之絕對值較佳為1莫耳%以上、更佳為5莫耳%以上、進而較佳為9莫耳%以上、尤佳為10莫耳%以上、最佳為12莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率之差之絕對值、及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率之差之絕對值較佳為20莫耳%以下。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率係以百分率表示將羥基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之所有伸乙基量而求出之莫耳分率之值。上述羥基所鍵結之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」而測定。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.01莫耳%以上、更佳為0.1莫耳%以上、更進一步較佳為7莫耳%以上、進而較佳為9莫耳%以上,較佳為30莫耳%以下、更佳為25莫耳%以下、進而較佳為24莫耳%以下、尤佳為20莫耳%以下。上述乙醯化度若為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。上述乙醯化度若為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度為0.1莫耳%以上、25莫耳%以下,則耐貫通性優異。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上、更佳為0.5莫耳%以上,較佳為10莫耳%以下、更佳為2莫耳%以下。上述乙醯化度若為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。上述乙醯化度若為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。 上述乙醯化度係以百分率表示將乙醯基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之所有伸乙基量而求出之莫耳分率之值。上述乙醯基所鍵結之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」而測定。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為47莫耳%以上、更佳為60莫耳%以上,較佳為85莫耳%以下、更佳為80莫耳%以下、進而較佳為75莫耳%以下。上述縮醛化度若為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。上述縮醛化度若為上述上限以下,則為了製造聚乙烯醇縮醛樹脂而所需之反應時間縮短。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各自縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為55莫耳%以上、更佳為60莫耳%以上,較佳為75莫耳%以下、更佳為71莫耳%以下。上述縮醛化度若為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。上述縮醛化度若為上述上限以下,則為了製造聚乙烯醇縮醛樹脂而所需之反應時間縮短。 上述縮醛化度係以百分率表示將自主鏈之所有伸乙基量減去羥基所鍵結之伸乙基量與乙醯基所鍵結之伸乙基量之值,除以主鏈之所有伸乙基量而求出之莫耳分率之值。 再者,上述羥基之含有率(羥基量)、縮醛化度(縮丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據如下結果而算出,該結果係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果。但是亦可利用ASTM D1396-92進行測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時,上述羥基之含有率(羥基量)、上述縮醛化度(縮丁醛化度)及上述乙醯化度可根據如下結果而算出,該結果係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果。 就使層合玻璃之耐貫通性更進一步變良好之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為乙醯化度(a)未達8莫耳%且縮醛化度(a)為65莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(A)、或乙醯化度(b)為8莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A),亦可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之乙醯化度(a)未達8莫耳%、較佳為7.9莫耳%以下、更佳為7.8莫耳%以下、進而較佳為6.5莫耳%以下、尤佳為6莫耳%以下,較佳為0.1莫耳%以上、更佳為0.5莫耳%以上、進而較佳為2莫耳%以上、尤佳為5莫耳%以上、最佳為5.5莫耳%以上。上述乙醯化度(a)若為0.1莫耳%以上、未達8莫耳%,則可容易地控制塑化劑之移動,層合玻璃之隔音性更進一步變高。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之縮醛化度(a)為65莫耳%以上、較佳為66莫耳%以上、更佳為67莫耳%以上、進而較佳為67.5莫耳%以上、尤佳為75莫耳%以上,較佳為85莫耳%以下、更佳為84莫耳%以下、進而較佳為83莫耳%以下、尤佳為82莫耳%以下。上述縮醛化度(a)若為上述下限以上,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。上述縮醛化度(a)若為上述上限以下,則可縮短為了製造聚乙烯醇縮醛樹脂(A)而所需之反應時間。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之羥基之含有率(a)較佳為18莫耳%以上、更佳為19莫耳%以上、進而較佳為20莫耳%以上、尤佳為21莫耳%以上、最佳為23莫耳%以上,較佳為31莫耳%以下、更佳為30莫耳%以下、進而較佳為29莫耳%以下、尤佳為28莫耳%以下。上述羥基之含有率(a)若為上述下限以上,則上述第1層之接著力更進一步變高。上述羥基之含有率(a)若為上述上限以下,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之乙醯化度(b)為8莫耳%以上、較佳為9莫耳%以上、更佳為9.5莫耳%以上、進而較佳為10莫耳%以上、尤佳為10.5莫耳%以上,較佳為30莫耳%以下、更佳為28莫耳%以下、進而較佳為26莫耳%以下、尤佳為24莫耳%以下。上述乙醯化度(b)若為上述下限以上,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。上述乙醯化度(b)若為上述上限以下,則可縮短為了製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)而所需之反應時間。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之縮醛化度(b)較佳為50莫耳%以上、更佳為53莫耳%以上、進而較佳為55莫耳%以上、尤佳為60莫耳%以上,較佳為78莫耳%以下、更佳為75莫耳%以下、進而較佳為72莫耳%以下、尤佳為70莫耳%以下。上述縮醛化度(b)若為上述下限以上,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。上述縮醛化度(b)若為上述上限以下,則可縮短為了製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)而所需之反應時間。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之羥基之含有率(b)較佳為18莫耳%以上、更佳為19莫耳%以上、進而較佳為20莫耳%以上、尤佳為21莫耳%以上、最佳為23莫耳%以上,較佳為31莫耳%以下、更佳為30莫耳%以下、進而較佳為29莫耳%以下、尤佳為28莫耳%以下。上述羥基之含有率(b)若為上述下限以上,則上述第1層之接著力更進一步變高。上述羥基之含有率(b)若為上述上限以下,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。 較佳為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)分別為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (塑化劑) 上述第1層含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(1))。上述第2層含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(2))。上述第3層含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(3))。藉由使用塑化劑,而且藉由聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之併用,可使含有聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之層對於層合玻璃構件或其他層之接著力適度變高。上述塑化劑並無特別限定。上述塑化劑(1)與上述塑化劑(2)與上述塑化劑(3)可相同亦可不同。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)分別可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 作為上述塑化劑,可列舉:一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等有機磷酸塑化劑等。其中,較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。 作為上述一元有機酸酯,可列舉:藉由二醇與一元有機酸之反應而獲得之二醇酯等。作為上述二醇,可列舉:三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作為上述一元有機酸,可列舉:丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。 作為上述多元有機酸酯,可列舉:多元有機酸與具有碳數4~8之直鏈或支鏈結構之醇之酯化合物等。作為上述多元有機酸,可列舉:己二酸、癸二酸及壬二酸等。 作為上述有機酯塑化劑,可列舉:三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,3-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,4-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基戊酸酯)、四乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用上述之己二酸酯以外之其他己二酸酯。 作為上述有機磷酸塑化劑,可列舉:磷酸三(丁氧基乙基)酯、磷酸異癸酯苯酯及磷酸三異丙酯等。 上述塑化劑較佳為下述式(1)所表示之二酯塑化劑。 [化1]上述式(1)中,R1及R2分別表示碳數2~10之有機基,R3表示伸乙基、伸異丙基或伸正丙基,p表示3~10之整數。上述式(1)中之R1及R2分別較佳為碳數5~10之有機基,更佳為碳數6~10之有機基。 較佳為上述塑化劑含有己二酸二(2-丁氧基乙基)酯(DBEA)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯),更佳為含有三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯),進而較佳為三乙二醇二(2-乙基己酸酯)或三乙二醇二(2-乙基丁酸酯),尤佳為三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。 上述塑化劑(2)相對於上述熱塑性樹脂(2)100重量份之含量(以下,有時記載為含量(2))、以及上述塑化劑(3)相對於上述熱塑性樹脂(3)100重量份之含量(以下,有時記載為含量(3))分別較佳為10重量份以上、更佳為15重量份以上、進而較佳為20重量份以上、尤佳為24重量份以上,較佳為50重量份以下、更佳為40重量份以下、進而較佳為35重量份以下、尤佳為32重量份以下、最佳為30重量份以下。上述含量(2)及上述含量(3)若為上述下限以上,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。上述含量(2)及上述含量(3)若為上述上限以下,則抗撓剛度更進一步變高。 上述塑化劑(1)相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份之含量(以下,有時記載為含量(1))較佳為50重量份以上、更佳為55重量份以上、進而較佳為60重量份以上,較佳為100重量份以下、更佳為90重量份以下、進而較佳為85重量份以下、尤佳為80重量份以下。上述含量(1)若為上述下限以上,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。上述含量(1)若為上述上限以下,則層合玻璃之耐貫通性更進一步變高。 為了提高層合玻璃之隔音性,較佳為上述含量(1)高於上述含量(2),且較佳為上述含量(1)高於上述含量(3)。 就更進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言,上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為10重量份以上、更佳為15重量份以上、進而較佳為20重量份以上。上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為80重量份以下、更佳為75重量份以下、進而較佳為70重量份以下。 (濁點) 使用使上述第1層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第1層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點1比使用使上述第2層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第2層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點2、及使用使上述第3層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第3層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點3低。藉由使上述濁點1比上述濁點2及上述濁點3低,可提高層合玻璃之隔音性。 上述第1層中之上述熱塑性樹脂及上述塑化劑具有使用使上述第1層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第1層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點1。上述第2層中之上述熱塑性樹脂及上述塑化劑具有使用使上述第2層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第2層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點2。上述第3層中之上述熱塑性樹脂及上述塑化劑具有使用使上述第3層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第3層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點3。 自層合玻璃之隔音性更進一步變高考慮,較佳為上述濁點1比上述濁點2及上述濁點3低100℃以下,更佳為低110℃以下,進而較佳為低120℃以下,尤佳為低130℃以下。即,自層合玻璃之隔音性更進一步變高考慮,較佳為上述濁點1比上述濁點2及上述濁點3低,且上述濁點1與上述濁點2及上述濁點3之差之絕對值為100℃以上(更佳為110℃以上、進而較佳為120℃以上、尤佳為130℃以上)。自層合玻璃之剛度更進一步變高考慮,上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值較佳為160℃以下,更佳為150℃以下,進而較佳為145℃以下,尤佳為140℃以下。 上述濁點1較佳為-25℃以上、更佳為-20℃以上、進而較佳為-15℃以上、尤佳為-10℃以上,較佳為40℃以下、更佳為35℃以下、進而較佳為30℃以下。上述濁點1若為上述下限以上,則層合玻璃之剛度更進一步變高。上述濁點1若為上述上限以下,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。 上述濁點2及上述濁點3較佳為100℃以上、更佳為105℃以上、進而較佳為110℃以上、尤佳為115℃以上,較佳為190℃以下、更佳為185℃以下、進而較佳為180℃以下。上述濁點2及上述濁點3若為上述下限以上,則層合玻璃之剛度更進一步變高。上述濁點1若為上述上限以下,則層合玻璃之隔音性更進一步變高。 上述濁點係依據JIS K2266「原油及石油製品之流動點以及石油製品濁點試驗方法」所測得之濁點。使用上述聚乙烯醇縮醛樹脂及上述塑化劑所測得之濁點具體而言係準備塑化劑3.5 g (100重量份)與聚乙烯醇縮醛樹脂0.28 g (8重量份),於試管(直徑為2 cm)內,將上述塑化劑3.5 g (100重量份)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂0.28 g (8重量份)加以混合,將於上述塑化劑中溶解有上述聚乙烯醇縮醛樹脂之溶液加熱至150℃後(於即便將溶液加熱至150℃,渾濁亦不消失之情形時,將加熱溫度提高至溶液之渾濁消失之溫度(較佳為以5℃之間隔使加熱溫度上升)),將試管放置於-20℃之環境下而使溶液之溫度降至-15℃,或將試管放置於-196℃之環境下而使溶液之溫度降至上述塑化劑之流動點溫度時,表示該溶液之一部分開始產生渾濁之溫度(第1濁點之判定方法)。濁點越低,越表示聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性較高。再者,於將試管放置於-20℃之環境下使溶液之溫度降至-15℃而於溶液之一部分開始產生渾濁之情形時,將試管放置於並非-196℃而是-20℃之環境下。 因此,於上述濁點之評價時,準備第1層中所含之聚乙烯醇縮醛樹脂8重量份與第1層中所含之塑化劑100重量份後,使用於上述塑化劑100重量份中溶解有上述聚乙烯醇縮醛樹脂8重量份之液體。 作為上述溶液之一部分開始產生渾濁之溫度(濁點)之測定方法,例如可列舉:藉由目視觀察溶液之外觀之方法、藉由濁度計測定溶液之濁度之方法、以及預先製作與渾濁相關之複數個階段之限度樣品,對照該限度樣品而判定渾濁之方法等。其中,較佳為藉由目視觀察溶液之外觀之方法。於藉由濁度計而測定溶液之濁度之情形時,將濁度成為10%以上之溫度作為濁點。 又,使用上述聚乙烯醇縮醛樹脂及上述塑化劑所測得之濁點係準備上述塑化劑3.5 g (100重量份)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂0.28 g (8重量份),於試管(直徑為2 cm)內將上述塑化劑3.5 g (100重量份)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂0.28 g (8重量份)加以混合,將於上述塑化劑中溶解有上述聚乙烯醇縮醛樹脂之溶液加熱至150℃,其次於特定溫度之恆溫室內將試管放置1小時後,保持該恆溫室之溫度而藉由濁度計測定試管內之溶液之濁度之情形時,亦可藉由濁度是否為10%以上而判斷(第2濁點之判定方法)。例如,亦可於5℃、0℃及-5℃之恆溫室內將試管放置至1小時後,保持該恆溫室之溫度而藉由濁度計測定試管內之溶液之濁度,測定濁度顯示10%以上之溫度。 於本發明中,上述濁點可藉由上述第1濁點之判定方法,亦可藉由上述第2濁點之判定方法而判定。較佳為藉由上述第1濁點之判定方法而判定,但亦可以更進一步精度良好地特定濁點等為目的而採用上述第2濁點之判定方法。 進而,上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB為118℃以上,於將層合玻璃用中間膜中之塑化劑相對於層合玻璃用中間膜中之熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y時,滿足Y≦-0.16XA+60(以下亦稱為式1)及Y≦-0.16XB+60(以下亦稱為式2)。上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB較佳為120℃以上、更佳為121.5℃以上、進而較佳為123℃以上、尤佳為125℃以上,較佳為160℃以下、更佳為155℃以下、進而較佳為150℃以下、尤佳為140℃以下。上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB若為上述下限以上,則層合玻璃之隔音性更進一步變高,若為上述上限以下,則層合玻璃之剛度更進一步變高。 自層合玻璃之剛度更進一步變高考慮,上述含量Y較佳為滿足Y≦-0.16XA+60,更佳為滿足Y≦-0.16XA+59.5,進而較佳為滿足Y≦-0.16XA+59。自層合玻璃之隔音性更進一步變高考慮,上述含量Y較佳為滿足Y≧-0.16XA+51,更佳為滿足Y≧-0.16XA+52,進而較佳為滿足Y≧-0.16XA+53,尤佳為滿足Y≧-0.16XA+54。自層合玻璃之剛度更進一步變高考慮,上述含量Y較佳為滿足Y≦-0.16XB+60,更佳為滿足Y≦-0.16XB+59.5,進而較佳為滿足Y≦-0.16XB+59。自層合玻璃之隔音性更進一步變高考慮,上述含量Y較佳為滿足Y≧-0.16XB+51,更佳為滿足Y≧-0.16XB+52,進而較佳為滿足Y≧-0.16XB+53,尤佳為滿足Y≧-0.16XB+54。 進而,自層合玻璃之隔音性更進一步變高考慮,上述含量Y較佳為25重量份以上、更佳為26重量份以上、進而較佳為27重量份以上。自層合玻璃之剛度更進一步變高考慮,上述含量Y較佳為41重量份以下、更佳為40.5重量份以下、進而較佳為40重量份以下。 於先前之隔音膜中,積層有表面層與隔音層與表面層,上述隔音層比上述表面層軟。使用此種隔音膜之層合玻璃之剛度變低。為了防止由於上述隔音層而造成層合玻璃之剛度降低,於US2013/0236711A1中揭示了使表面層之玻璃轉移溫度變高之方法。然而存在如下之問題:若僅僅提高表面層之玻璃轉移溫度,則不僅無法充分地獲得製作不久後之層合玻璃之剛度,而且若自製作起經過時間,則層合玻璃之剛度顯著地降低。另一方面,若隔音層進一步變硬,則存在無法充分獲得隔音性之問題。因此,本發明者等人研究了該等問題之原因,結果發現其原因在於表面層及隔音層中所含之塑化劑之移動。即,若可防止表面層中所含之塑化劑過剩地移動至隔音層、隔音層中所含之塑化劑過剩地移動至表面層,則不僅可提高製作不久後層合玻璃之剛度,而且亦可提高自製作其經過時間之層合玻璃之剛度。 對該等問題之具體的解決方法加以說明。首先,上述濁點1低於上述濁點2、且上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA為118℃以上。 於將上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y時,滿足Y≦-0.16XA+60及Y≦-0.16XB+60。隨著上述濁點1與上述濁點2之差及上述濁點1與上述濁點3之差變大,存在上述第2層中之上述塑化劑及上述第3層中之上述塑化劑向上述第1層中移動之傾向。因此,即便上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB變大,亦可藉由減少上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y、即上述層合玻璃用中間膜中之合計塑化劑份數而不僅提高製作不久後之層合玻璃之之剛度,亦可提高自製作起經過時間之層合玻璃之剛度。另一方面,隨著上述濁點1與上述濁點2之差及上述濁點1與上述濁點3之差變小,存在上述第2層中之上述塑化劑及上述第3層中之上述塑化劑變得並不向上述第1層中移動之傾向。因此,即便上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB變小,亦可藉由增加上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y、即上述層合玻璃用中間膜中之合計塑化劑份數而使層合玻璃之隔音性變高。 此處,關於上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y而加以說明。將上述層合玻璃用中間膜切斷為縱0.5 cm、橫5 cm,於積層有上述第2層、上述第1層、及上述第3層之3層結構之情形時,為了提高測定精度,將上述層合玻璃用中間膜於23±2℃、濕度25±5%之環境下放置12小時後,自上述第1層剝離上述第2層,繼而自上述第1層剝離上述第3層。使用分析用電子天平(A&D公司製造之GH-200)而測定所剝離之上述第1層之重量,將所剝離之上述第1層之重量設為X1(mg)。對於所剝離之上述第1層,使用氣相層析儀(島津製作所公司製造之GC-2014),測定上述第1層中之熱塑性樹脂於熱塑性樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(R1)、及上述第1層中之塑化劑於熱塑性樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(P1)。再者,上述R1係藉由將上述第1層中之熱塑性樹脂之含量除以上述第1層中之熱塑性樹脂及塑化劑之合計之含量而算出,上述P1係藉由將上述第1層中之塑化劑之含量除以上述第1層中之熱塑性樹脂及塑化劑之合計之含量而算出。同樣地進行而測定上述第2層之重量X2(mg)、上述第2層中之熱塑性樹脂於熱塑性樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(R2)、及上述第2層中之塑化劑於熱塑性樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(P2)。同樣地進行而測定上述第3層之重量X3(mg)、上述第3層中之熱塑性樹脂於熱塑性樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(R3)、及上述第3層中之塑化劑於熱塑性樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(P3)。進而,算出上述第1層中之熱塑性樹脂之含量作為X1(mg)×R1,算出上述第2層中之熱塑性樹脂之含量作為X2(mg)×R2,及算出上述第3層中之熱塑性樹脂之含量作為X3(mg)×R3,將上述層合玻璃用中間膜中之熱塑性樹脂之含量設為X1(mg)×R1+X2(mg)×R2+X3(mg)×R3。同樣地進行,算出上述第1層中之塑化劑之含量作為X1(mg)×P1,算出上述第2層中之塑化劑之含量作為X2(mg)×P2,及算出上述第3層中之塑化劑之含量作為X3(mg)×P3,將上述層合玻璃用中間膜中之塑化劑之含量設為X1(mg)×P1+X2(mg)×P2+X3(mg)×P3。根據其結果,藉由[{X1(mg)×P1+X2(mg)×P2+X3(mg)×P3}/{X1(mg)×R1+X2(mg)×R2+X3(mg)×R3}]而算出上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y。於上述層合玻璃用中間膜具有4層以上之多層結構之情形時,較佳為特定出上述第1層、上述第2層、及上述第3層,與具有3層結構之情形同樣地測定上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y。再者,於上述第1層、上述第2層、及上述第3層之至少一層含有著色區域、且僅僅於層合玻璃用中間膜之平面方向之一部分具有著色區域之情形時,較佳為以不含著色區域之方式將上述層合玻璃用中間膜切斷為縱0.5 cm、橫5 cm,然後測定上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y。 (二氧化矽粒子) 較佳為上述第1層含有二氧化矽粒子。藉由使用二氧化矽粒子,可並不使隔音性降低地使剛度更進一步變高、進而使各層間接著力亦變高。上述二氧化矽粒子可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述二氧化矽粒子之布厄特(BET)法之比表面積較佳為50 m2 /g以上、更佳為100 m2 /g以上、進而較佳為200 m2 /g以上、尤佳為250 m2 /g以上、最佳為300 m2 /g以上,較佳為500m2 /g以下。上述比表面積可使用比表面積/細孔分佈測定裝置而藉由氣體吸附法而測定。作為上述測定裝置,例如可列舉島津製作所公司製造之「ASAP 2420」等。 相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份而言,上述二氧化矽粒子之含量較佳為1重量份以上、更佳為5重量份以上、進而較佳為10重量份以上、尤佳為15重量份以上,較佳為70重量份以下、更佳為64重量份以下、更進一步較佳為60重量份以下、進而較佳為55重量份以下、尤佳為45重量份以下、最佳為35重量份以下。上述二氧化矽粒子之含量若為上述下限以上,則各層間之接著力更進一步變高、剛度更進一步變高。上述二氧化矽粒子之含量若為上述上限以下,則隔音性更進一步變高。 (隔熱性化合物) 較佳為上述中間膜含有隔熱性化合物。較佳為上述第1層含有隔熱性化合物。較佳為上述第2層含有隔熱性化合物。較佳為上述第3層含有隔熱性化合物。上述隔熱性化合物可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 成分X: 較佳為上述中間膜含有酞菁化合物、萘菁化合物及蒽菁化合物中之至少1種成分X。較佳為上述第1層含有上述成分X。較佳為上述第2層含有上述成分X。較佳為上述第3層含有上述成分X。上述成分X為隔熱性化合物。上述成分X可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述成分X並無特別限定。作為成分X,可使用先前公知之酞菁化合物、萘菁化合物及蒽菁化合物。 就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述成分X較佳為選自由酞菁、酞菁之衍生物、萘菁及萘菁之衍生物所組成之群中之至少1種,更佳為酞菁及酞菁之衍生物中之至少1種。 就有效地提高隔熱性、且經過長時間地以進一步更高之水準維持可見光線透過率之觀點而言,較佳為上述成分X含有釩原子或銅原子。較佳為上述成分X含有釩原子,亦較佳為含有銅原子。更佳為上述成分X係含有釩原子或銅原子之酞菁及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,較佳為上述成分X具有於釩原子上鍵結有氧原子之結構單元。 於含有上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述成分X之含量較佳為0.001重量%以上、更佳為0.005重量%以上、進而較佳為0.01重量%以上、尤佳為0.02重量%以上、較佳為0.2重量%以下、更佳為0.1重量%以下、進而較佳為0.05重量%以下、尤佳為0.04重量%以下。上述成分X之含量若為上述下限以上及上述上限以下,則隔熱性充分地變高,且可見光線透過率充分地變高。例如,可使可見光線透過率為70%以上。 隔熱粒子: 較佳為上述中間膜含有隔熱粒子。較佳為上述第1層含有上述隔熱粒子。較佳為上述第2層含有上述隔熱粒子。較佳為上述第3層含有上述隔熱粒子。上述隔熱粒子係隔熱性化合物。藉由使用隔熱粒子,可有效地阻隔紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 就更進一步提高層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述隔熱粒子更佳為金屬氧化物粒子。上述隔熱粒子較佳為利用金屬之氧化物所形成之粒子(金屬氧化物粒子)。 長於可見光之波長為780 nm以上之紅外線與紫外線相比,能量較小。然而,紅外線之熱作用較大,紅外線若被物質吸收則會以熱之形式釋出。因此,紅外線一般被稱為熱線。藉由使用上述隔熱粒子,可有效地阻隔紅外線(熱線)。再者,所謂隔熱粒子係表示能夠吸收紅外線之粒子。 作為上述隔熱粒子之具體例,可列舉摻鋁氧化錫粒子、摻銦氧化錫粒子、摻銻氧化錫粒子(ATO粒子)、摻鎵氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻銦氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻鋁氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻鈮氧化鈦粒子、摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子、摻銣氧化鎢粒子、摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)、摻錫氧化鋅粒子、摻矽氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子,或六硼化鑭(LaB6 )粒子等。亦可使用該等以外之隔熱粒子。其中,為了使熱線之遮蔽功能較高,較佳為金屬氧化物粒子,更佳為ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化鎢粒子,尤佳為ITO粒子或氧化鎢粒子。尤其是為了使熱線之遮蔽功能較高、且容易獲得,較佳為摻錫氧化銦粒子(ITO粒子),氧化鎢粒子亦較佳。 就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,氧化鎢粒子較佳為摻金屬之氧化鎢粒子。上述「氧化鎢粒子」包含摻金屬之氧化鎢粒子。作為上述摻金屬之氧化鎢粒子,具體而言可列舉:摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子及摻銣氧化鎢粒子等。 就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,尤佳為摻銫氧化鎢粒子。就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,該摻銫氧化鎢粒子較佳為式:Cs0.33 WO3 所表示之氧化鎢粒子。 上述隔熱粒子之平均粒徑較佳為0.01 μm以上、更佳為0.02 μm以上,較佳為0.1 μm以下、更佳為0.05 μm以下。平均粒徑若為上述下限以上,則熱線之遮蔽性充分變高。平均粒徑若為上述上限以下,則隔熱粒子之分散性變高。 上述「平均粒徑」表示體積平均粒徑。平均粒徑可使用粒度分佈測定裝置(日機裝公司製造之「UPA-EX150」)等進行測定。 於含有上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述隔熱粒子之含量較佳為0.01重量%以上、更佳為0.1重量%以上、進而較佳為1重量%以上、尤佳為1.5重量%以上,較佳為6重量%以下、更佳為5.5重量%以下、進而較佳為4重量%以下、尤佳為3.5重量%以下、最佳為3重量%以下。上述隔熱粒子之含量若為上述下限以上及上述上限以下,則隔熱性充分地變高,且可見光線透過率充分地變高。 (金屬鹽) 較佳為上述中間膜含有鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽及Mg鹽中之至少1種金屬鹽(以下,有時記載為金屬鹽M)。較佳為上述第1層含有上述金屬鹽M。較佳為上述第2層含有上述金屬鹽M。較佳為上述第3層含有上述金屬鹽M。藉由使用上述金屬鹽M,變得容易控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜中之各層間之接著性。上述金屬鹽M可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 較佳為上述金屬鹽M含有選自由Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及Ba所組成之群中之至少1種金屬。較佳為中間膜中所含之金屬鹽含有K及Mg中之至少1種金屬。 又,上述金屬鹽M更佳為碳數2~16之有機酸之鹼金屬鹽、碳數2~16之有機酸之鹼土金屬鹽或碳數2~16之有機酸之有機酸鎂鹽,進而較佳為碳數2~16之羧酸鎂鹽或碳數2~16之羧酸鉀鹽。 作為上述碳數2~16之羧酸鎂鹽及上述碳數2~16之羧酸鉀鹽,並無特別限定,例如可列舉:乙酸鎂、乙酸鉀、丙酸鎂、丙酸鉀、2-乙基丁酸鎂、2-乙基丁酸鉀、2-乙基己酸鎂及2-乙基己酸鉀等。 含有上述金屬鹽M之層(第1層、第2層或第3層)中之Mg及K之含量之合計較佳為5 ppm以上、更佳為10 ppm以上、進而較佳為20 ppm以上,較佳為300 ppm以下、更佳為250 ppm以下、進而較佳為200 ppm以下。Mg及K之含量之合計若為上述下限以上及上述上限以下,則可更進一步良好地控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜中之各層間之接著性。 (紫外線遮蔽劑) 較佳為上述中間膜含有紫外線遮蔽劑。較佳為上述第1層含有紫外線遮蔽劑。較佳為上述第2層含有紫外線遮蔽劑。較佳為上述第3層含有紫外線遮蔽劑。藉由使用紫外線遮蔽劑,即便長時間地使用中間膜及層合玻璃,可見光線透過率亦變得更進一步難以降低。上述紫外線遮蔽劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述紫外線遮蔽劑包括紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。 作為上述紫外線遮蔽劑,例如可列舉含有金屬原子之紫外線遮蔽劑、含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三結構之紫外線遮蔽劑、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑、具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑等。 作為上述含有金屬原子之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:鉑粒子、鉑粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子、鈀粒子及鈀粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子等。較佳為紫外線遮蔽劑並非隔熱粒子。 上述紫外線遮蔽劑較佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三結構之紫外線遮蔽劑或具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑,更佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑或具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑,進而較佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑。 作為上述含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而,關於上述含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑,表面亦可經被覆。作為上述含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑之表面之被覆材料,可列舉絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化物及聚矽氧化合物等。 作為上述具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin P」)、2-(2'-羥基-3',5'-二第三丁基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 326」)、及2-(2'-羥基-3',5'-二-戊基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 328」)等具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑。就吸收紫外線之性能優異之方面而言,上述紫外線遮蔽劑較佳為具有含有鹵素原子之苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑,更佳為具有含有氯原子之苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑。 作為上述具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb 81」)等。 作為上述具有三結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉ADEKA公司製造之「LA-F70」及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三-2-基)-5-[(己基)氧基]苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin 1577FF」)等。 作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑,可列舉2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸二甲酯、2,2-(1,4-伸苯基二亞甲基)雙丙二酸四乙酯、2-(對甲氧基亞苄基)-雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)丙二酸酯等。 作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品,可列舉:Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均由Clariant公司製造)。 作為上述具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑,可列舉:N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-第三丁基苯基)草酸二醯胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草酸二醯胺、2-乙基-2'-乙氧基-氧基苯胺(Clariant公司製造之「Sanduvor VSU」)等在氮原子上具有經取代之芳基等之草酸二醯胺類。 作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲酸2,4-二第三丁基苯酯(BASF公司製造之「Tinuvin 120」)等。 就更進一步抑制時間經過後之可見光線透過率之降低之觀點而言,於含有上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量較佳為0.1重量%以上、更佳為0.2重量%以上、進而較佳為0.3重量%以上、尤佳為0.5重量%以上,較佳為2.5重量%以下、更佳為2重量%以下、進而較佳為1重量%以下、尤佳為0.8重量%以下。尤其是藉由在含有上述紫外線遮蔽劑之層100重量%中,使上述紫外線遮蔽劑之含量為0.2重量%以上,可顯著地抑制中間膜及層合玻璃之時間經過後之可見光線透過率之降低。 (抗氧化劑) 較佳為上述中間膜含有抗氧化劑。較佳為上述第1層含有抗氧化劑。較佳為上述第2層含有抗氧化劑。較佳為上述第3層含有抗氧化劑。上述抗氧化劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 作為上述抗氧化劑,可列舉酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑係具有苯酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑係含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑係含有磷原子之抗氧化劑。 上述抗氧化劑較佳為酚系抗氧化劑或磷系抗氧化劑。 作為上述酚系抗氧化劑,可列舉:2,6-二第三丁基對甲酚(BHT)、丁基羥基苯甲醚(BHA)、2,6-二第三丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亞甲基雙(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基雙(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[亞甲基-3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯基]甲烷、1,3,3-三(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二第三丁基-4-羥基苄基)苯、雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸二醇酯及雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸)伸乙基雙(氧基伸乙基)酯等。可適宜地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。 作為上述磷系抗氧化劑,可列舉:亞磷酸三癸酯、亞磷酸三(十三烷基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯、雙(十三烷基)季戊四醇二亞磷酸酯、雙(癸基)季戊四醇二亞磷酸酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二第三丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、及2,2'-亞甲基雙(4,6-二第三丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可適宜地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。 作為上述抗氧化劑之市售品,例如可列舉:BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。 為了長時間維持中間膜及層合玻璃之較高之可見光線透過率,於上述中間膜100重量%中或含有抗氧化劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述抗氧化劑之含量較佳為0.1重量%以上。又,由於抗氧化劑之添加效果飽和,故而於上述中間膜100重量%中或含有上述抗氧化劑之層100重量%中,上述抗氧化劑之含量較佳為2重量%以下。 (其他成分) 上述第1層、上述第2層及上述第3層亦可分別視需要含有:含矽、鋁或鈦之偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、抗靜電劑、顏料、染料、接著力調整劑、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 (層合玻璃用中間膜之其他詳細) 就提高層合玻璃之抗撓剛度之觀點而言,中間膜之於25℃下之等價剛度為2.4 MPa以上。就使層合玻璃之抗撓剛度更進一步提高之觀點而言,中間膜之於25℃下之等價剛度較佳為3 MPa以上、更佳為4 MPa以上、進而較佳為5 MPa以上、尤佳為9 MPa以上。中間膜之於25℃下之等價剛度較佳為30 MPa以下、更佳為20 MPa以下。 再者,為了提高等價剛度,較佳為第1層含有二氧化矽粒子。又,為了提高等價剛度,亦可適度地提高第1層中之熱塑性樹脂之交聯度。進而,為了提高等價剛度,較佳為適宜選擇各層之厚度。 就更進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言,第1層之玻璃轉移溫度較佳為15℃以下、更佳為10℃以下、進而較佳為5℃以下、尤佳為0℃以下。第1層之玻璃轉移溫度較佳為-20℃以上。 就使層合玻璃之抗撓剛度更進一步提高之觀點而言,較佳為第1層之玻璃轉移溫度低於第2層及第3層之玻璃轉移溫度。藉由使玻璃轉移溫度低於第2層及第3層之第1層含有二氧化矽粒子、且具有玻璃轉移溫度高於第1層之第2層及第3層,可顯著改善層合玻璃之抗撓剛度。就使層合玻璃之抗撓剛度更進一步提高之觀點而言,第1層之玻璃轉移溫度與第2層及第3層之玻璃轉移溫度之差之絕對值較佳為10℃以上、更佳為20℃以上、進而較佳為30℃以上、尤佳為35℃以上。第1層之玻璃轉移溫度與第2層及第3層之玻璃轉移溫度之差之絕對值較佳為70℃以下。 作為測定上述玻璃轉移溫度之方法,可列舉將所獲得之中間膜於室溫23±2℃、濕度25±5%之環境下進行12小時保管後,立即便用IT Meter. and Control, Inc.製造之黏彈性測定裝置「DVA-200」而測定黏彈性之方法。較佳為以縱8 mm、橫5 mm切出中間膜,於剪切模式下以5℃/分鐘之升溫速度使溫度自-30℃上升至100℃之條件、及於頻率為1 Hz及應變為0.08%之條件下測定玻璃轉移溫度。 就提高層合玻璃之抗撓剛度之觀點而言,第1層之於25℃下之楊氏模數較佳為0.4 MPa以上、更佳為0.6 MPa以上、進而較佳為0.8 MPa以上,較佳為6 MPa以下、更佳為5 MPa以下、進而較佳為4 MPa以下。 就提高層合玻璃之抗撓剛度之觀點而言,第2層及第3層之於25℃下之楊氏模數較佳為3 MPa以上、更佳為10 MPa以上、進而較佳為100 MPa以上,較佳為700 MPa以下、更佳為500 MPa以下、進而較佳為400 MPa以下。 再者,為了將楊氏模數調整為適度之範圍,較佳為第1層含有二氧化矽粒子。又,為了將楊氏模數調整為適度之範圍,亦可適度地提高第1層中之熱塑性樹脂之交聯度。 上述中間膜之厚度並無特別限定。自實用面之觀點、以及充分提高層合玻璃之耐貫通性及抗撓剛度之觀點而言,中間膜之厚度較佳為0.1 mm以上、更佳為0.25 mm以上,較佳為3 mm以下、更佳為2 mm以下、進而較佳為1.5 mm以下。中間膜之厚度若為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性及抗撓剛度變高。中間膜之厚度若為上述上限以下,則中間膜之透明性更進一步變良好。 將中間膜之厚度設為T。上述第1層之厚度較佳為0.0625T以上、更佳為0.1T以上,較佳為0.4T以下、更佳為0.375T以下、進而較佳為0.25T以下、進而較佳為0.15T以下。上述第1層之厚度若為0.4T以下,則抗撓剛度更進一步變良好。 上述第2層及上述第3層之各厚度較佳為0.3T以上、更佳為0.3125T以上、進而較佳為0.375T以上,較佳為0.9375T以下、更佳為0.9T以下。上述第2層及上述第3層之各厚度可為0.46875T以下,亦可為0.45T以下。又,上述第2層及上述第3層之各厚度若為上述下限以上及上述上限以下,則層合玻璃之剛度與隔音性更進一步變高。 上述第2層及上述第3層之合計厚度較佳為0.625T以上、更佳為0.75T以上、進而較佳為0.85T以上、較佳為0.9375T以下、更佳為0.9T以下。又,上述第2層及上述第3層之合計厚度若為上述下限以上及上述上限以下,則層合玻璃之剛度與隔音性更進一步變高。 作為本發明之中間膜之製造方法,並無特別限定。作為本發明之中間膜之製造方法,可列舉使用用以形成各層之各樹脂組合物而分別形成各層之後,例如將所獲得之各層進行積層之方法,以及藉由使用擠出機對用以形成各層之各樹脂組合物進行共擠出並將各層進行積層之方法等。為了適合連續之生產,較佳為進行擠出成形之製造方法。 就中間膜之製造效率優異之方面而言,較佳為於上述第2層與上述第3層中含有同一種聚乙烯醇縮醛樹脂,更佳為於上述第2層與上述第3層中含有同一種聚乙烯醇縮醛樹脂及同一種塑化劑,進而較佳為上述第2層與上述第3層係由同一種樹脂組合物所形成。 較佳為上述中間膜於兩側之表面中之至少一個表面具有凹凸形狀。更佳為上述中間膜於兩側之表面具有凹凸形狀。作為形成上述凹凸形狀之方法,並無特別限定,例如可列舉:模唇壓紋法、壓紋輥法、砑光輥法、及異形擠出法等。就可定量地形成作為固定之凹凸花紋之多數凹凸形狀之壓紋之方面而言,較佳為壓紋輥法。 (層合玻璃) 圖2係模式性地表示使用圖1中所示之層合玻璃用中間膜的層合玻璃之一例之剖視圖。 圖2中所示之層合玻璃31具備:第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜11。中間膜11係配置、挾入至第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。 於中間膜11之第1表面11a積層第1層合玻璃構件21。於中間膜11之與第1表面11a相反之第2表面11b積層第2層合玻璃構件22。於第2層2之外側之表面2a積層第1層合玻璃構件21。於第3層3之外側之表面3a積層第2層合玻璃構件22。 如上所述,本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及中間膜,該中間膜係本發明之層合玻璃用中間膜。於本發明之層合玻璃中,於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述中間膜。 作為上述層合玻璃構件,可列舉玻璃板及PET(聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。層合玻璃不僅包括於2塊玻璃板之間挾入有中間膜之層合玻璃,亦包括於玻璃板與PET膜等之間挾入有中間膜之層合玻璃。上述層合玻璃係包含玻璃板之積層體,較佳為使用至少1塊玻璃板。 作為上述玻璃板,可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃,可列舉浮法平板玻璃、熱線吸收板玻璃、熱線反射板玻璃、拋光板玻璃、壓花玻璃、及線板玻璃等。上述有機玻璃係代替無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃,可列舉聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸樹脂板等。上述聚(甲基)丙烯酸樹脂板,可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。 上述層合玻璃構件之厚度較佳為1 mm以上、較佳為5 mm以下、更佳為3 mm以下。又,於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時,該玻璃板之厚度較佳為0.5 mm以上、更佳為0.7 mm以上,較佳為5 mm以下、更佳為3 mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時,該PET膜之厚度較佳為0.03 mm以上、較佳為0.5 mm以下。 藉由使用本發明之中間膜,即便層合玻璃之厚度較薄,亦可較高地維持層合玻璃之抗撓剛度。就使層合玻璃輕量化、使層合玻璃之材料變少而降低環境負荷、藉由層合玻璃之輕量化使汽車之燃料效率提高而降低環境負荷之觀點而言,上述玻璃板之厚度較佳為2 mm以下、更佳為未達2 mm、更進一步較佳為1.8 mm以下、更進一步較佳為1.5 mm以下、進而較佳為1 mm以下、更進一步較佳為0.8 mm以下、尤佳為0.7 mm以下。 上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。例如將中間膜夾於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間,使之通過按壓輥或將其放入至橡膠袋中進行減壓抽吸,對上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件與中間膜之間殘留之空氣進行脫氣而獲得積層體。其後,於約70~110℃下進行預接著而獲得積層體。其次,將積層體放入至高壓釜中,或進行加壓,於約120~150℃及1~1.5 MPa之壓力下進行壓接。如此可獲得層合玻璃。於上述層合玻璃之製造時,亦可將第1層、第2層及第3層進行積層。 上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車、鐵路車輛、航空器、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可用於該等以外之用途。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築用之中間膜及層合玻璃,更佳為車輛用之中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車之擋風玻璃、側窗玻璃、後窗玻璃或天窗玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃可適宜地用於汽車。上述中間膜可適宜地用於獲得汽車之層合玻璃。 就獲得透明性更進一步優異之層合玻璃之觀點而言,層合玻璃之上述可見光線透過率較佳為65%以上、更佳為70%以上。層合玻璃之可見光線透過率可依據JIS R3211(1998)而測定。較佳為依據JIS R3208之藉由將本發明之層合玻璃用中間膜挾入至厚度為2 mm之2塊綠色玻璃(熱線吸收板玻璃)之間而獲得之層合玻璃之可見光線透過率為70%以上。可見光線透過率更佳為75%以上。 以下,揭示實施例對本發明進行更詳細之說明。本發明並不僅限定於該等實施例。 準備以下之材料。 (聚乙烯醇縮醛樹脂) 適當使用下述之表1、2中所示之聚乙烯醇縮醛樹脂。對於所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂,縮醛化均使用碳數為4之正丁醛。關於聚乙烯醇縮醛樹脂,縮醛化度(縮丁醛化度)、乙醯化度及羥基之含有率係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法進行測定。再者,於藉由ASTM D1396-92進行測定之情形時,亦顯示出與依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法相同之數值。 (塑化劑) 三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO) (紫外線遮蔽劑) Tinuvin 326(2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑、BASF公司製造之「Tinuvin 326」) (抗氧化劑) BHT(2,6-二第三丁基對甲酚) (實施例1) 用以形成第1層之組合物之製作: 將下述之表1中所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、塑化劑(3GO)60重量份、紫外線遮蔽劑(Tinuvin 326)0.2重量份與抗氧化劑(BHT)0.2重量份加以混合而獲得用以形成第1層之組合物。 用以形成第2層及第3層之組合物之製作: 將下述之表1中所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、塑化劑(3GO)34重量份、紫外線遮蔽劑(Tinuvin 326)0.2重量份與抗氧化劑(BHT)0.2重量份加以混合而獲得用以形成第2層及第3層之組合物。 中間膜之製作: 使用共擠出機對用以形成第1層之組合物與用以形成第2層及第3層之組合物進行共擠出,藉此製作具有第2層(厚度為340 μm)/第1層(厚度為100 μm)/第3層(厚度為340 μm)之積層結構之中間膜(厚度為780 μm)。 層合玻璃A之製作(抗撓剛度測定用): 準備進行了清洗及乾燥之2塊玻璃板(透明浮法玻璃、縱25 cm×橫10 cm×厚0.7 mm)。於該2塊玻璃板之間挾入所獲得之中間膜而獲得積層體。將所獲得之積層體放入至橡膠袋內,於2660 Pa(20 torr)之真空度下進行20分鐘之脫氣。其後,於脫氣之狀態下將積層體於高壓釜中進而於90℃下保持30分鐘,進行真空加壓。將藉由上述方式經預壓接之積層體於高壓釜中、135℃、壓力1.2 MPa(12kg/ cm2 )之條件下進行20分鐘之壓接而獲得層合玻璃A。 層合玻璃B之製作(隔音性測定用): 將所獲得之中間膜切斷為縱30 cm×橫2.5 cm之大小。其次,於2塊依據JIS R3208之綠色玻璃(縱30 cm×橫2.5 cm×厚2 mm)之間挾入中間膜而獲得積層體。將該積層體放入至橡膠袋中,於2.6 kPa之真空度下進行20分鐘之脫氣後,於脫氣之狀態下移至烘箱內,進而於90℃下進行30分鐘之保持而進行真空加壓,對積層體進行預壓接。於高壓釜中,於135℃及壓力為1.2 MPa之條件下對預壓接之積層體進行20分鐘之壓接而獲得層合玻璃B。 (實施例2~12及比較例1~10) 如下述之表1、2所示般設定用以形成第1層之組合物與用以形成第2層及第3層之組合物中所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之種類與調配量,以及如下述之表1、2所示般設定第1層、第2層及第3層之厚度,除此以外,與實施例1同樣地進行而獲得中間膜及層合玻璃。又,於實施例2~12及比較例1~10中,藉由與實施例1同樣之調配量(相對於聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份而為0.2重量份)調配與實施例1相同種類之紫外線遮蔽劑及抗氧化劑。 (評價) (1)濁點1與濁點2之差之絕對值、及濁點1與濁點3之差之絕對值 準備實施例及比較例之第1層中所使用之各塑化劑3.5 g (100重量份)與實施例及比較例之第1層中所使用之各聚乙烯醇縮醛樹脂0.28 g (8重量份)。於試管(直徑為2 cm)內,將該第1塑化劑3.5 g (100重量份)與該聚乙烯醇縮醛樹脂0.28 g (8重量份)加以混合,獲得於該第1塑化劑中溶解有該聚乙烯醇縮醛樹脂之溶液。將該試管內之溶液加熱至150℃後(於即便將溶液加熱至150℃,渾濁亦不消失之情形時,以5℃之間隔使加熱溫度上升,將加熱溫度提高至溶液之渾濁消失之溫度),將試管放置於-20℃之環境下而使溶液之溫度降至-15℃。此時,目視觀察溶液之一部分開始產生渾濁之溫度,將該溫度作為濁點1。同樣地,使用實施例及比較例之第2層及第3層中所使用之各塑化劑與實施例及比較例之第2層及第3層中所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂而測定濁點2及濁點3。繼而,算出濁點1與濁點2之差之絕對值、及濁點1與濁點3之差之絕對值。 (2)層合玻璃用中間膜中之塑化劑相對於層合玻璃用中間膜中之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量Y之測定 將層合玻璃用中間膜切斷為縱0.5 cm、橫5 cm,於積層有上述第2層、上述第1層、及上述第3層之3層結構之情形時,將上述層合玻璃用中間膜於23±2℃、濕度25±5%之環境下放置12小時後,自上述第1層剝離上述第2層,繼而自上述第1層剝離上述第3層。使用分析用電子天平(A&D公司製造之GH-200)對所剝離之上述第1層之重量進行測定,將所剝離之上述第1層之重量設為X1(mg)。使用氣相層析儀(島津製作所公司製造之GC-2014),對所剝離之上述第1層而測定上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂於聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(R1)、及上述第1層中之塑化劑於聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(P1)。再者,上述R1係藉由將上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量除以上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計之含量而算出,上述P1係藉由將上述第1層中之塑化劑之含量除以上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計之含量而算出。同樣地進行而測定上述第2層之重量X2(mg)、上述第2層中之聚乙烯醇縮醛樹脂於聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(R2)、及上述第2層中之塑化劑於聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(P2)。同樣地進行而測定上述第3層之重量X3(mg)、上述第3層中之聚乙烯醇縮醛樹脂於聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(R3)、及上述第3層中之塑化劑於聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中所占之含有率(P3)。進而,算出上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量作為X1(mg)×R1,算出上述第2層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量作為X2(mg)×R2、及算出上述第3層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量作為X3(mg)×R3,將上述層合玻璃用中間膜中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量設為X1(mg)×R1+X2(mg)×R2+X3(mg)×R3。同樣地進行而算出上述第1層中之塑化劑之含量作為X1(mg)×P1,算出上述第2層中之塑化劑之含量作為X2(mg)×P2,及算出上述第3層中之塑化劑之含量作為X3(mg)×P3,將上述層合玻璃用中間膜中之塑化劑之含量設為X1(mg)×P1+X2(mg)×P2+X3(mg)×P3。根據其結果,藉由[{X1(mg)×P1+X2(mg)×P2+X3(mg)×P3}/{X1(mg)×R1+X2(mg)×R2+X3(mg)×R3}]而算出上述層合玻璃用中間膜中之塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量Y。再者,聚乙烯醇縮醛樹脂於第1層中所占之含有率(R1)、以及塑化劑之含有率(P1)可藉由以下之方法,利用GC測定而求出。自剝離而獲得之膜準確稱量0.05 g,溶解於甲醇與氯仿以重量比1:1混合而成之溶劑4 ml中。藉由甲醇/氯仿之1:1混合溶劑1.9 ml對0.1 ml之混合溶液進行稀釋。藉由0.2 μm之針頭過濾器對稀釋後之溶液進行過濾,作為GC測定用溶液。如下所示地設定GC測定條件。注入口溫度設為280℃,管柱使用HP-5 (0.32 mmΦ×30 m×0.25 μm、Agilent Technology公司製造),管柱溫度係於80℃下保持1分鐘後,以20℃/分鐘進行升溫,於320℃下保持30秒而進行設定。載氣為氦氣,且將流量設為2.0 ml/min,分流比為1:10。樣品溶液之注入量設為2 μl,檢測器使用火焰游離偵檢器(FID),檢測器之溫度設為320℃。使用當天事先製成之塑化劑之校準曲線,算出樣品溶液中之塑化劑之含有率(P1)。又,聚乙烯醇縮醛樹脂之含有率(R1)係藉由1-P1而算出。中間膜中所含之其他添加物之含有率亦包含於R1中,但由於極其微量而亦可忽略。關於第2層及第3層亦同樣地進行而實施。 (3)抗撓剛度 準備所獲得之層合玻璃A。藉由圖3所模式性地表示之試驗方法而評價抗撓剛度。作為測定裝置,使用具有靜態3點彎曲試驗夾具2810之Instron Japan Company, Ltd.公司製造之萬能材料試驗機5966。作為測定條件,測定溫度為20±3℃、距離D1為18 cm、距離D2為25 cm,以1 mm/min之位移速度,於F之方向對層合玻璃施加變形,測定施加1.5 mm之位移時之應力,算出抗撓剛度。 (4)隔音性 層合玻璃B藉由阻尼試驗用振動產生機(振研公司製造之「加振機G21-005D」)進行加振,藉由機械阻抗測定裝置(理音公司製造之「XG-81」)對由此處所獲得之振動特性進行放大,藉由FFT頻譜分析儀(橫河Hewlett-Packard公司製造之「FFT分析儀HP3582A」)而分析振動譜。 根據如上所述而獲得之損耗係數與層合玻璃之共振頻率之比而製成表示20℃之聲音頻率(Hz)與聲音透過損耗(dB)之關係之圖表,求出聲音頻率2,000 Hz附近之極小之聲音透過損耗(TL值)。該TL值越高,則隔音性越變高。藉由下述之基準而判定隔音性。 [隔音性之判定基準] ○:TL值為35 dB以上 ×:TL值未達35 dB 將詳細情況及結果示於下述之表1、2。再者,於下述之表1、2中省略了聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑以外之調配成分之記載。 [表1] [表2]
1‧‧‧第1層
1a‧‧‧第1表面
1b‧‧‧第2表面
2‧‧‧第2層
2a‧‧‧外側之表面
3‧‧‧第3層
3a‧‧‧外側之表面
11‧‧‧中間膜
11A‧‧‧中間膜(第1層)
11a‧‧‧第1表面
11b‧‧‧第2表面
21‧‧‧第1層合玻璃構件
22‧‧‧第2層合玻璃構件
31‧‧‧層合玻璃
F‧‧‧應變
D1‧‧‧距離
D2‧‧‧距離
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖2係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例之剖視圖。 圖3係用以說明抗撓剛度之測定方法之示意圖。
1‧‧‧第1層
1a‧‧‧第1表面
1b‧‧‧第2表面
2‧‧‧第2層
2a‧‧‧外側之表面
3‧‧‧第3層
3a‧‧‧外側之表面
11‧‧‧中間膜
11a‧‧‧第1表面
11b‧‧‧第2表面

Claims (15)

  1. 一種層合玻璃用中間膜,其係具有3層以上之結構,且含有熱塑性樹脂及塑化劑者,並且具備: 含有熱塑性樹脂及塑化劑之第1層、 積層於上述第1層之第1表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第2層、及 積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面上且含有熱塑性樹脂及塑化劑之第3層, 使用使上述第1層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第1層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點1低於使用使上述第2層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第2層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點2、及使用使上述第3層中之上述熱塑性樹脂8重量份溶解於上述第3層中之上述塑化劑100重量份中而成之液體所測得之濁點3, 上述濁點1與上述濁點2之差之絕對值XA、及上述濁點1與上述濁點3之差之絕對值XB為118℃以上, 於將上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量設為Y時,滿足Y≦-0.16XA+60及Y≦-0.16XB+60。
  2. 如請求項1之層合玻璃用中間膜,其中上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量高於上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量。
  3. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量高於上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量。
  4. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述濁點1為0℃以上、40℃以下。
  5. 如請求項4之層合玻璃用中間膜,其中上述濁點1為超過5℃且為30℃以下。
  6. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述濁點2及上述濁點3為125℃以上、180℃以下。
  7. 如請求項6之層合玻璃用中間膜,其中上述濁點2及上述濁點3為135℃以上、170℃以下。
  8. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量為55重量份以上、100重量份以下。
  9. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量、及上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量為50重量份以下。
  10. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中上述層合玻璃用中間膜中之上述塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Y為25重量份以上、40重量份以下。
  11. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其中 上述第1層中之上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂, 上述第2層中之上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂, 上述第3層中之上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂。
  12. 如請求項11之層合玻璃用中間膜,其中上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率。
  13. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜,其係使用厚度未達2 mm之第1玻璃板,配置於上述第1玻璃板與第2玻璃板之間,而用以獲得層合玻璃。
  14. 一種層合玻璃,其具備: 第1層合玻璃構件、 第2層合玻璃構件、及 如請求項1至12中任一項之層合玻璃用中間膜, 於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述層合玻璃用中間膜。
  15. 如請求項14之層合玻璃,其中上述第1層合玻璃構件為第1玻璃板, 上述第1玻璃板之厚度未達2 mm。
TW105129297A 2015-09-11 2016-09-09 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 TWI724025B (zh)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2015180218 2015-09-11
JP2015-180218 2015-09-11

Publications (2)

Publication Number Publication Date
TW201718430A true TW201718430A (zh) 2017-06-01
TWI724025B TWI724025B (zh) 2021-04-11

Family

ID=58239781

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
TW105129297A TWI724025B (zh) 2015-09-11 2016-09-09 層合玻璃用中間膜及層合玻璃

Country Status (8)

Country Link
US (1) US10683694B2 (zh)
EP (1) EP3348530A4 (zh)
JP (1) JP6655024B2 (zh)
KR (1) KR20180052593A (zh)
CN (1) CN108349798B (zh)
MX (1) MX2018001897A (zh)
TW (1) TWI724025B (zh)
WO (1) WO2017043574A1 (zh)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP3255017A4 (en) 2015-02-05 2018-10-10 Sekisui Chemical Co., Ltd. Laminated-glass interlayer and laminated glass
KR102156986B1 (ko) * 2018-12-20 2020-09-16 에스케이씨 주식회사 유리접합용 필름 및 이를 포함하는 접합유리
KR102156985B1 (ko) * 2018-12-20 2020-09-16 에스케이씨 주식회사 유리접합용 필름 및 이의 제조방법
KR102156988B1 (ko) 2018-12-31 2020-09-16 에스케이씨 주식회사 유리접합용 필름, 이의 제조방법, 이를 포함하는 접합유리 및 이를 포함하는 이동수단

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4339457B2 (ja) * 1999-08-10 2009-10-07 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜
US6903152B2 (en) * 2000-03-02 2005-06-07 Sekisui Chemical Co., Ltd. Interlayer film for laminated glass and laminated glass
JP2004067427A (ja) * 2002-08-05 2004-03-04 Sekisui Chem Co Ltd 合わせガラス用中間膜および合わせガラス
JP2007070200A (ja) 2005-09-09 2007-03-22 Asahi Glass Co Ltd 合わせガラス
CN104649592B (zh) * 2009-12-28 2018-01-02 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
EP2520551B1 (en) * 2009-12-28 2020-09-30 Sekisui Chemical Co., Ltd. Interlayer for laminated glass, and laminated glass
CN104944806A (zh) * 2010-09-01 2015-09-30 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
JP5903378B2 (ja) * 2010-09-30 2016-04-13 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
EP2698357B1 (en) * 2011-04-14 2016-01-06 Sekisui Chemical Co., Ltd. Interlayer for laminated glass and laminated glass
JP2013006727A (ja) 2011-06-23 2013-01-10 Sekisui Chem Co Ltd 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
US10173396B2 (en) 2012-03-09 2019-01-08 Solutia Inc. High rigidity interlayers and light weight laminated multiple layer panels
US20170100919A1 (en) 2015-10-09 2017-04-13 Solutia Inc. High rigidity interlayers and light weight laminated multiple layer panels
US20170100918A1 (en) 2015-10-09 2017-04-13 Solutia Inc. High rigidity interlayers and light weight laminated multiple layer panels

Also Published As

Publication number Publication date
US10683694B2 (en) 2020-06-16
EP3348530A1 (en) 2018-07-18
JP6655024B2 (ja) 2020-02-26
KR20180052593A (ko) 2018-05-18
MX2018001897A (es) 2018-06-20
US20180209207A1 (en) 2018-07-26
CN108349798A (zh) 2018-07-31
EP3348530A4 (en) 2019-05-08
CN108349798B (zh) 2020-10-20
JPWO2017043574A1 (ja) 2018-06-21
TWI724025B (zh) 2021-04-11
WO2017043574A1 (ja) 2017-03-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US20200346438A1 (en) Interlayer for laminated glass, and laminated glass
TW201641571A (zh) 層合玻璃用中間膜及層合玻璃
TW201728448A (zh) 層合玻璃用中間膜及層合玻璃
TWI724025B (zh) 層合玻璃用中間膜及層合玻璃
TWI681002B (zh) 層合玻璃用中間膜及層合玻璃
TW201841860A (zh) 層合玻璃
TWI700318B (zh) 層合玻璃用中間膜及層合玻璃
TW201718431A (zh) 層合玻璃用中間膜及層合玻璃