TW201424827A - 廢氣淨化反應器的製造方法 - Google Patents

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Abstract

一種廢氣淨化反應器的製造方法，該廢氣淨化反應器可為一廢氣淨化反應管或是一廢氣淨化反應蜂巢，該廢氣淨化反應管的製造方法為將一管體於一外壁面以及一內壁面分別披覆一陰極層以及一陽極層，並於該管體的一內部通道形成一封閉的還原性環境而製成；該廢氣淨化反應蜂巢的製造方法為將一蜂巢體於一第一管道的一第一內壁面以及一第二管道的一第二內壁面分別披覆一陰極層以及一陽極層，並於該第二管道內形成一封閉的還原性環境而製成。據此，本發明以該陰極層做為一淨化一廢氣的反應側，不需額外設置一還原氣系統，而縮減體積及降低生產成本。

Description

廢氣淨化反應器的製造方法
本發明有關一種電觸媒轉化器，尤指一種廢氣淨化反應管以及廢氣淨化反應蜂巢的製造方法。
清新與潔淨的空氣是人類生活的基本要件之一，呼吸乾淨無污染的空氣能確保人類穩定健康地生存。科技的卓越提升，雖帶動經濟的迅速發展，然而，來自於交通工具及各式林立工廠的廢氣排放，卻也導致空氣遭受污染，而對人類生活的空氣品質影響甚鉅。其中，重工廠和機動車輛為眾多污染物質的主要來源。
以機動車輛為例，雖然機動車輛排放標準不斷提高，但由於車輛數量不斷增加，車輛排放廢氣所帶來的空氣污染問題，於是與日俱增。一般來說，機動車輛引擎的運轉為將不同形式燃料經由汽缸內燃而釋放出熱能，並產生傳輸動力；惟在燃燒過程中，產生之廢氣通常包含氮氧化物、一氧化碳(CO)、碳氫化合物(HCs)、微粒污染物(PT)、黑煙(smoke)、非甲烷碳氫化合物(NMHC)及甲烷(CH4)等有害污染物，該等物質不僅會形成光化煙霧（photochemical smog），更會破壞臭氧、加劇溫室效應的惡化及引致酸雨等，進而破壞生態環境，危害人體健康。
其中，一氧化碳來自引擎的不完全燃燒，其與血紅素結合成一氧化碳血紅素（COHb）的能力為血紅素與氧結合成氧合血紅素(HbO2)的300倍，故空氣中一氧化碳濃度過高時，將影響血紅素輸送氧氣的功能；氮氧化物則來自氮氣與氧氣的化合，主要以一氧化氮(NO)或二氧化氮(NO2)的形式排出，同樣易與血紅素結合，而影響人類的呼吸、循環機能；此外，低濃度的碳氫化合物會刺激呼吸系統，若濃度提高，則會對中樞神經系統的運作機能產生影響。
因此，不管我國或是歐盟、日本、美國等先進國家，均已訂定益趨嚴格的廢氣排放標準(如美規BIN5以及歐規EURO 6)，針對氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、碳氫化合物(HCs)等廢氣的排放訂定標準，藉以控制並減少有害氣體的排放，同時鼓勵業者製造、研發、引進使用最新污染防制技術的產品。
習用富氧燃燒廢氣排放控制技術中，並無任何單一裝置或轉化器可同時對氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、碳氫化合物(HCs)進行轉化。以富氧燃燒機動車輛排氣系統的觸媒轉化器來說，其大多僅能針對一氧化碳與碳氫化合物進行催化，而對於氮氧化物，則必須仰賴其他輔助的裝置或系統，對其進行轉化。例如：現今柴油車輛的排氣管除安裝氧化觸媒轉化器用以催化一氧化碳和碳氫化合物外，多數須再另行搭配廢氣再循環系統(exhaust gas recirculation, EGR)或是以汽缸噴水等方式去除氮氧化物，較新者則以加裝選擇性觸媒還原(selective catalytic reduction, SCR) 系統來還原氮氧化物。
選擇性觸媒還原系統乃利用氨氣(NH3)或尿素水(urea, CO(NH2)2)作為反應物，尿素水經噴嘴注入排氣管中會分解成氨氣，遂再與氮氧化物進行反應，使其轉變為氮氣(N2)和水(H2O)。然而，具毒性之氨氣除儲藏不易有外漏風險外，其反應不完全時會造成二次汙染；再者，該選擇性觸媒還原系統的體積龐大，且多數須搭配精密感測器輔助控制。
此外，美國專利第5401372號之「Electrochemical catalytic reduction cell for the reduction of NOxin an O2-containing exhaust emission」揭露一種單獨去除氮氧化物的裝置，為利用電觸媒還原反應，配合五氧化二釩(vanadium pentaoxide，V2O5)觸媒催化輔助氮氧化物轉化為氮氣；該裝置須於一密封性的爐腔內反應，且須外加電源供應，致使該裝置中之一電化學電池運作，如此不僅耗費能源且無法滿足同時去除廢氣中有害氣體的目標。
故於美國發明專利申請第13037693之「ELECTROCHEMICAL-CATALYTIC CONVERTER FOR EXHAUST EMISSION CONTROL」揭露一種去除廢氣中氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、碳氫化合物(HCs)以及粒狀物(PM)的電觸媒轉化器，該電觸媒轉化器包含一電池模組，其中之氮氧化物經電化學促進分解形成氮氣與氧氣，一氧化碳、碳氫化合物和粒狀物則經氧化觸媒催化形成二氧化碳和水，而達到同時去除多種有害氣體的效果。
不過由於上述的電觸媒轉化器需要負責產生電動勢的還原氣系統，不僅額外增加製造上的生產成本，且循環的還原氣體在加熱單元的加熱下，容易因熱脹冷縮的關係造成陽極部的結構損壞；同時，該轉化器不易堆疊出夠小體積的裝置以利於汽車使用；因此，其仍有改善之必要。
本發明的主要目的，在於解決習知的電觸媒轉化器需額外設置產生電動勢的還原氣系統，產生製造成本增加、結構容易損壞以及體積無法有效縮小的問題。
為達上述目的，本發明提供一種廢氣淨化反應器的製造方法，該廢氣淨化反應器可為一廢氣淨化反應管或是一廢氣淨化反應蜂巢。
該廢氣淨化反應管的製造方法包含以下步驟：
提供一由一固態氧化物製成的管體，該管體包含一內部通道、一圍繞該內部通道的內壁面以及一遠離該內壁面的外壁面；
於該外壁面上披覆一含有一陰極材料的陰極生胚層，並進行一第一燒結製程，令該陰極生胚層形成位於該外壁面上的一陰極層；
於該內壁面上披覆一含有一陽極材料的陽極生胚層，並進行一第二燒結製程，令該陽極生胚層形成位於該內壁面上的一陽極層；以及
對該內部通道提供一還原性環境並封閉該管體，以密封該還原性環境而得到該廢氣淨化反應管，其中，該陰極層表面做為一淨化一廢氣的反應側。
而該廢氣淨化反應蜂巢的製造方法包含以下步驟：
提供一由一固態氧化物製成的蜂巢體，該蜂巢體包含複數個通道以及一位於該通道之間的間隔牆；
定義該通道包括複數個供廢氣通過之第一管道以及複數個待封閉的第二管道，該第一管道與該第二管道相鄰；
於該第一管道的一第一內壁面披覆一含有一陰極材料的陰極生胚層，並進行一第一燒結製程，令該陰極生胚層形成位於該第一內壁面上的一陰極層；
於該第二管道的一第二內壁面披覆一含有一陽極材料的陽極生胚層，並進行一第二燒結製程，令該陽極生胚層形成位於該第二內壁面上的一陽極層，使該間隔牆位於該陽極層與該陰極層之間；以及
對該第二管道提供一還原性環境並封閉該第二管道，以密封該還原性環境而得到該廢氣淨化反應蜂巢，其中，暴露於該第一管道的該陰極層表面做為一淨化一廢氣的反應側。
如此一來，本發明藉由製備該廢氣淨化反應管以及製備該廢氣淨化反應蜂巢，至少具有下列優點：
1.本發明不需額外設置還原氣系統，即可以該陰極層對一廢氣進行淨化，減少生產的成本，並避免結構容易損壞的問題。
2.本發明由於不需設置該還原氣系統，而得以有效縮小整體體積同時達成淨化的效果，可設置於車輛引擎排氣管中，消除引擎排放的富氧燃燒廢氣中的有害物質，減少空氣污染。
有關本發明的詳細說明及技術內容，現就配合圖式說明如下：
本發明提供一種廢氣淨化反應器的製造方法，該廢氣淨化反應器可為一廢氣淨化反應管或是一廢氣淨化反應蜂巢，以下將藉由一第一實施例以及一第二實施例分別說明該廢氣淨化反應管以及該廢氣淨化反應蜂巢的製造方法。
請參閱『圖1A』至『圖1D』所示，為本發明第一實施例的製造流程示意圖，該廢氣淨化反應管的製造方法，包含以下步驟：
步驟1：如『圖1A』，提供一由一固態氧化物製成的管體10，該固態氧化物可為螢石結構金屬氧化物、鈣鈦礦結構金屬氧化物等，例如：螢石結構的氧化釔穩定化氧化鋯(yttria-stabilized zirconia，YSZ)、穩定化氧化鋯、螢石結構的氧化釓摻雜氧化鈰(gadolinia-doped ceria，GDC)、摻雜氧化鈰、鈣鈦礦結構的鍶及鎂摻雜鎵酸鑭(strontium/magnesium-doped lanthanum gallate，LSGM)、摻雜鎵酸鑭，在此為選用由氧化鋯形成的該管體10，該管體10包含一內部通道11、一第一通口14、一第二通口15、一內壁面12以及一外壁面13，該內部通道11位於該第一通口14與該第二通口15之間而連通該第一通口14與該第二通口15，該內壁面12圍繞該內部通道11，而該外壁面13遠離該內壁面12。
步驟2：如『圖1B』，於該外壁面13上披覆一含有一陰極材料的陰極生胚層，並進行一第一燒結製程，令該陰極生胚層形成位於該外壁面13上的一陰極層20；該陰極材料可為鈣鈦礦結構金屬氧化物、螢石結構金屬氧化物、加金屬之鈣鈦礦結構金屬氧化物或加金屬之螢石結構金屬氧化物，例如：鈣鈦礦結構之鑭鍶鈷銅氧化物、鑭鍶錳銅氧化物、鑭鍶鈷銅氧化物及氧化釓摻雜氧化鈰的組合、鑭鍶錳銅氧化物及氧化釓摻雜氧化鈰的組合、加銀之鑭鍶鈷銅氧化物、加銀之鑭鍶錳銅氧化物、加銀之鑭鍶鈷銅氧化物及氧化釓摻雜氧化鈰的組合、加銀之鑭鍶錳銅氧化物及氧化釓摻雜氧化鈰的組合，而該第一燒結作業的目的在於使該陰極材料產生脫脂及燒結，而得到該陰極層20，所使用的升溫、降溫程序及次數可依該陰極材料的選擇而進行調整。
在此實施例中，以該陰極生胚層含有為鑭鍶錳銅氧化物及氧化釓摻雜氧化鈰的組合的該陰極材料為舉例說明，先將該第一通口14以及該第二通口15以一膠帶封閉，再將螢石結構的氧化釓摻雜氧化鈰以浸漬的方式塗佈於該外壁面13上，之後取下該膠帶，並於一烘箱中以50°C進行乾燥6小時，接著以每分鐘5°C的升溫速率進行熱處理，從室溫升至600°C，持溫2小時，再升至900°C，持溫2小時，再升至1200°C，持溫4小時，再以同樣的速率及持溫時間降回室溫，接續，同樣再以封閉該第一通口14及該第二通口15和浸漬的方式，於同一面上塗佈鑭鍶錳銅氧化物，並於該烘箱中以50°C進行乾燥6小時，接著以每分鐘5°C的升溫速率進行熱處理，從室溫升至300°C，持溫2小時，再升至600°C，持溫2小時，再升至900°C，持溫4小時，再以同樣的速率及持溫時間降回室溫，而形成該陰極層20。
步驟3：如『圖1C』，於該內壁面12上披覆一含有一陽極材料的陽極生胚層，並進行一第二燒結製程，令該陽極生胚層形成位於該內壁面12上的一陽極層30；該陽極材料可為螢石結構金屬氧化物 (fluorite metal oxides)、鈣鈦礦結構金屬氧化物、螢石結構金屬氧化物、加金屬之鈣鈦礦結構金屬氧化物或加金屬之螢石結構金屬氧化物，例如：鎳及氧化釔穩定化氧化鋯金屬陶瓷(Ni-YSZ cermet)。
在此實施例中，以該陽極生胚層含有為氧化鎳及氧化釔穩定化氧化鋯金屬陶瓷的該陽極材料為舉例說明，為先將以該陽極材料製成的漿料沿著該內壁面12倒入，並使多餘的漿料自然滑落並風乾，接著進行該第二燒結作業，於該烘箱中以50°C進行乾燥6小時，接著以每分鐘5°C的升溫速率進行熱處理，從室溫升至300°C，持溫2小時，再升至600°C，持溫2小時，再升至900°C，持溫4小時，再以同樣的速率及持溫時間降回室溫，該第二燒結作業的目的與該第一燒結作業相同，在此則不再贅述，唯特別的地方在於，由於為選用氧化鎳及氧化釔穩定化氧化鋯金屬陶瓷為該陽極材料，尚需將該氧化鎳還原為鎳，因此將該陽極生胚層連同該管體10置入一石英管中並通入氫氣，以每分鐘5°C的升溫進行一熱處理，並在400°C持溫8小時，在不破壞該陰極層20的狀態下，令該陽極生胚層由氧化鎳及氧化釔穩定化氧化鋯金屬陶瓷還原成鎳及氧化釔穩定化氧化鋯金屬陶瓷，至此形成該陽極層30。
步驟4：如『圖1D』，對該內部通道11提供一還原性環境111並封閉該管體10，以密封該還原性環境111而得到該廢氣淨化反應管；在此實施例中，為將一還原物112填入該內部通道11之中，而該還原物112可為一還原性氛圍，可為還原性固體，例如石墨粉、碳黑，或還原性液體，例如氨水，或還原性氣體，例如甲烷、氫氣等，再以一膠體113將該還原物112封閉於該內部通道11內，以形成該還原性環境111，該膠體113在此為使用一陶瓷膠，其可耐高溫，且熱膨脹係數與該管體10相似，常見的該膠體113主成分為氧化鋁、氧化矽，至此完成該廢氣淨化反應管的製作，使該陰極層20表面暴露於外界而作為一淨化一廢氣40的反應側，該還原性環境111促使該陽極層30及該陰極層20之間產生一電動勢，供驅動促進該陰極層20與該廢氣40進行一淨化該廢氣40中氮氧化物的觸媒分解反應。尚需補充說明的是，於該內部通道11中亦可不填入該還原物112，而直接以該膠體113密封該內部通道11，並令該內部通道11的氣壓小於1大氣壓，如形成真空狀態，而同樣可形成該還原性環境111。
請參閱『圖2A』至『圖2D』所示，為本發明第二實施例的製造流程示意圖，在第二實施例中，該廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，包含以下步驟：
步驟A：如『圖2A』，提供一由一固態氧化物製成的蜂巢體50，該蜂巢體50包含複數個通道51以及一位於該通道51之間的間隔牆52，該通道51為受該間隔牆52相隔而相鄰排列，在此以該通道51的截面為呈方形舉例說明，但不以此為限制，亦可呈圓形或六邊形等，而形成緊密堆積的結構。
步驟B：定義該通道51包括複數個供一廢氣80(示於圖2D)通過之第一管道511以及複數個待封閉的第二管道513，該第一管道511與該第二管道513相鄰，在此為以該第一管道511與該第二管道513之間，形成相鄰並交錯的排列為一較佳的設置方式，但不以此為限制。
步驟C：如『圖2B』，於該第一管道511的一第一內壁面512披覆一含有一陰極材料的陰極生胚層，並進行一第一燒結製程，令該陰極生胚層形成位於該第一內壁面512上的一陰極層60；在第二實施例的步驟C之中，與第一實施例的步驟2相較之下，步驟C的特徵在於為以一矽膠墊片將該第二管道513先封閉，而於該第一內壁面512上進行該陰極生胚層的披覆，至於對該陰極材料所使用的塗佈方式以及進行的該第一燒結製程，則與上述步驟2相同，在此不再行描述，據此得到該陰極層60。
步驟D：如『圖2C』，於該第二管道513的一第二內壁面514披覆一含有一陽極材料的陽極生胚層，並進行一第二燒結製程，令該陽極生胚層形成位於該第二內壁面514上的一陽極層70，使該間隔牆52位於該陽極層70與該陰極層60之間；同理，在第二實施例的步驟D中，與第一實施例的步驟3相較之下，步驟D的特徵在於將封閉該第二管道513的該矽膠墊片取下，改以封閉該第一管道511，而得以浸漬的方式塗佈該陽極材料於該第二內壁面514上，之後再將該矽膠墊片從該第一管道511取下，再利用與步驟3相同的該第二燒結製程與還原程序，將該陽極生胚層於該第二內壁面514上形成該陽極層70。
步驟E：如『圖2D』，對該第二管道513提供一還原性環境515並封閉該第二管道513，以密封該還原性環境515而得到該廢氣淨化反應蜂巢，同樣的，步驟E與步驟4相較之下，形成該還原性環境515、一還原物516及一膠體517的方式相同，唯步驟E的特徵在於，該還原性環境515為形成於該第二管道513之中，該廢氣淨化反應蜂巢的該第一管道511為供該廢氣80流通，該第二管道513與該第一管道511之間隔有該間隔牆52，因此，從該第二管道513經該間隔牆52至該第一管道511，依序形成該還原性環境515、該陽極層70、為固態氧化物的該間隔牆52以及該陰極層60的層狀結構，而以暴露於該第一管道511的該陰極層60表面做為一淨化該廢氣80的反應側，進行一淨化該廢氣80中氮氧化物的觸媒分解反應。
綜上所述，由於本發明藉由製備該廢氣淨化反應管以及製備該廢氣淨化反應蜂巢，使得本發明不需額外設置還原氣系統，即可以該陰極層對一廢氣進行淨化，減少生產的成本，並避免結構容易損壞的問題，再者，由於本發明不需設置該還原氣系統，而得以有效縮小整體體積同時達成淨化的效果，可設置於車輛引擎排氣管中，消除引擎排放的該富氧燃燒廢氣中的有害物質，減少空氣污染，因此本發明極具進步性及符合申請發明專利的要件，爰依法提出申請，祈 鈞局早日賜准專利，實感德便。
以上已將本發明做一詳細說明，惟以上所述者，僅爲本發明的一較佳實施例而已，當不能限定本發明實施的範圍。即凡依本發明申請範圍所作的均等變化與修飾等，皆應仍屬本發明的專利涵蓋範圍內。
10．．．管體
11．．．內部通道
111．．．還原性環境
112．．．還原物
113．．．膠體
12．．．內壁面
13．．．外壁面
14．．．第一通口
15．．．第二通口
20．．．陰極層
30．．．陽極層
40．．．廢氣
50．．．蜂巢體
51．．．通道
511．．．第一管道
512．．．第一內壁面
513．．．第二管道
514．．．第二內壁面
515．．．還原性環境
516．．．還原物
517．．．膠體
52．．．間隔牆
60．．．陰極層
70．．．陽極層
80．．．廢氣
圖1A至圖1D，為本發明第一實施例的製造流程示意圖。
圖2A至圖2D，為本發明第二實施例的製造流程示意圖。
10．．．管體
111．．．還原性環境
112．．．還原物
113．．．膠體
12．．．內壁面
13．．．外壁面
20．．．陰極層
30．．．陽極層
40．．．廢氣

Claims (14)

  1. 一種廢氣淨化反應管的製造方法，包含以下步驟：
    提供一由一固態氧化物製成的管體，該管體包含一內部通道、一圍繞該內部通道的內壁面以及一遠離該內壁面的外壁面；
    於該外壁面上披覆一含有一陰極材料的陰極生胚層，並進行一第一燒結製程，令該陰極生胚層形成位於該外壁面上的一陰極層；
    於該內壁面上披覆一含有一陽極材料的陽極生胚層，並進行一第二燒結製程，令該陽極生胚層形成位於該內壁面上的一陽極層；以及
    對該內部通道提供一還原性環境並封閉該管體，以密封該還原性環境而得到該廢氣淨化反應管，其中，該陰極層表面做為一淨化一廢氣的反應側。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的廢氣淨化反應管的製造方法，其中該還原性環境的形成方法包含以下步驟：
    於該內部通道填入一還原物；以及
    以一膠體封閉該管體令該還原物位於該內部通道而形成該還原性環境。
  3. 如申請專利範圍第2項所述的廢氣淨化反應管的製造方法，其中該還原物為一還原性氛圍，該還原性氛圍為選自還原性固體、還原性液體及還原性氣體所組成之群組。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的廢氣淨化反應管的製造方法，其中該還原性環境的形成方法包含以下步驟：
    於該內部通道形成一小於一大氣壓的氣壓；以及
    以一膠體封閉該管體，於該內部通道形成該還原性環境。
  5. 如申請專利範圍第1項所述的廢氣淨化反應管的製造方法，其中該固態氧化物選自由螢石結構金屬氧化物、鈣鈦礦結構金屬氧化物及其組合所組成的群組。
  6. 如申請專利範圍第1項所述的廢氣淨化反應管的製造方法，其中該陰極材料選自由鈣鈦礦結構金屬氧化物、螢石結構金屬氧化物、加金屬的鈣鈦礦結構金屬氧化物、加金屬的螢石結構金屬氧化物及其組合所組成的群組。
  7. 如申請專利範圍第1項所述的廢氣淨化反應管的製造方法，其中該陽極材料選自由金屬及螢石結構金屬氧化物組成之陶金、鈣鈦礦結構金屬氧化物、螢石結構金屬氧化物、加金屬的鈣鈦礦結構金屬氧化物、加金屬的螢石結構金屬氧化物及其組合所組成的群組。
  8. 一種廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，包含以下步驟：
    提供一由一固態氧化物製成的蜂巢體，該蜂巢體包含複數個通道以及一位於該通道之間的間隔牆；
    定義該通道包括複數個供廢氣通過之第一管道以及複數個待封閉的第二管道，該第一管道與該第二管道相鄰；
    於該第一管道的一第一內壁面披覆一含有一陰極材料的陰極生胚層，並進行一第一燒結製程，令該陰極生胚層形成位於該第一內壁面上的一陰極層；
    於該第二管道的一第二內壁面披覆一含有一陽極材料的陽極生胚層，並進行一第二燒結製程，令該陽極生胚層形成位於該第二內壁面上的一陽極層，使該間隔牆位於該陽極層與該陰極層之間；以及
    對該第二管道提供一還原性環境並封閉該第二管道，以密封該還原性環境而得到該廢氣淨化反應蜂巢，其中，暴露於該第一管道的該陰極層表面做為一淨化一廢氣的反應側。
  9. 如申請專利範圍第8項所述的廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，其中該還原性環境的形成方法包含以下步驟：
    於該第二管道填入一還原物；以及
    以一膠體封閉該第二管道令該還原物位於該第二管道而形成該還原性環境。
  10. 如申請專利範圍第9項所述的廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，其中該還原物為一還原性氛圍，該還原性氛圍為選自還原性固體、還原性液體及還原性氣體所組成之群組。
  11. 如申請專利範圍第8項所述的廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，其中該還原性環境的形成方法包含以下步驟：
    於該第二管道形成一小於一大氣壓的氣壓；以及
    以一膠體封閉該第二管道，於該第二管道形成該還原性環境。
  12. 如申請專利範圍第8項所述的廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，其中該固態氧化物選自由螢石結構金屬氧化物、鈣鈦礦結構金屬氧化物及其組合所組成的群組。
  13. 如申請專利範圍第8項所述的廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，其中該陰極材料選自由鈣鈦礦結構金屬氧化物、螢石結構金屬氧化物、加金屬的鈣鈦礦結構金屬氧化物、加金屬的螢石結構金屬氧化物及其組合所組成的群組。
  14. 如申請專利範圍第8項所述的廢氣淨化反應蜂巢的製造方法，其中該陽極材料選自由金屬及螢石結構金屬氧化物組成之陶金、鈣鈦礦結構金屬氧化物、螢石結構金屬氧化物、加金屬的鈣鈦礦結構金屬氧化物、加金屬的螢石結構金屬氧化物及其組合所組成的群組。
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