TW201420188A - 觸媒材料、其製備方法及氣體分解方法 - Google Patents

觸媒材料、其製備方法及氣體分解方法 Download PDF

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一種觸媒材料的製備方法，包含：提供一包含錳鹽之觸媒前驅物溶液；以及氧化或還原該觸媒前驅物溶液以生成一觸媒材料。該方法製得之觸媒材料可應用於氣體分解，如臭氧、甲醛、一氧化碳之分解。

Description

觸媒材料、其製備方法及氣體分解方法
本案係關於一種觸媒材料及其製備方法，可運用於氣體分解。
甲醛為無色透明氣體，有刺激性氣味，其對皮膚及黏膜有刺激性作用。接觸過甲醛的皮膚可能出現過敏現象，嚴重者甚至會導致肝炎、肺炎及腎臟損害。甲醛對嬰幼兒的孕婦危害更加嚴重，可導致懷孕期間胎兒停止生長發育，心腦發育不全，嚴重可導致胎兒畸形和流產等嚴重後果。在空氣中甲醛的濃度一旦超過0.1mg/m3，就會導致眼睛和黏膜細胞的傷害。輕微者如水腫，較嚴重者會發炎、潰爛，甚至導致鼻咽癌等嚴重病變。因此，國際癌症研究機構(International Agency for Research on Cancer，IARC)則將甲醛分類為人類致癌物質。
室內空氣中甲醛的來源包括：1.使用於護牆板、天花板等裝飾材料的各類酚醛及醛樹脂膠合人造板，例如美耐板、三夾板、合板等；2.傢俱及裝飾材料，例如貼牆布、貼牆紙、油漆；3.室內陳列及生活用品，例如傢俱、化纖地毯和泡沫塑料等；4.芳香劑、殺蚊液、防腐劑等。
研究顯示，剛裝潢完之室內甲醛濃度高達0.48ppm。裝修和傢俱中含有的甲醛的釋放期長達3~15年，因而會對生活環境造成長久的影 響。在醫院病理科之檢切室中，由於保存著檢體的甲醛以及使用甲苯、二甲苯等有機溶劑，因而檢切室中甲醛的背景濃度高達1.6ppm以上。另外吸煙時，每支煙所排放的廢氣中含有甲醛20~88μg，也都會釋放到空氣中。
由於臭氧的氧化力很強，因此常使用於殺菌裝置以達到淨化殺菌之功效。然而，如果臭氧的濃度如果過高，反而有害於人體健康，並且對於其他動植物也會造成不良之影響。舉例而言，高濃度的臭氧會刺激眼、鼻、喉嚨的黏膜，而對於支氣管及肺等呼吸器官、系統造成影響。當臭氧的濃度超過1ppm時，會出現呼吸困難、肺水腫、等各種自覺症狀。人類能夠感覺到異臭的濃度，大致為10-15ppb。大部分的人會對臭氧的臭味感覺不適的濃度為0.1ppm，多半是由於人類的鼻子、喉嚨感覺到刺激。以環保署之空氣品質監測資料來看，民國100年台灣地區臭氧最大值之年平均為71.8ppb。室內空氣之臭氧來源，除了由室外帶進室內之臭氧外，影印機及雷射印表機是主要的臭氧發生源。據測試，在距影印機0.5m的地方，臭氧濃度達0.12~0.28ppm。因此，室內之臭氧濃度，有可能高於室外之臭氧濃度。
一氧化碳是一種無色、無嗅、無味、含劇毒的無機化合物氣體，是含碳物質不完全燃燒的產物，香煙燃燒之煙霧中亦含有一氧化碳。一氧化碳中毒時，先是嚴重頭痛，接著是噁心、嘔吐和呼吸急促，之後中毒者會精神錯亂、肌肉無力，一用力就會覺得頭暈。因此中毒者經常無法移動很遠而無法逃出中毒環境，最後喪失意識、昏迷甚至死亡。死因可能是心律不齊、心臟和腦受損。另外，一氧化碳亦可能令孕婦胎兒產生嚴重的不良影響。
我國針對室內空氣品質的有一定的標準值規定，因此針對室內甲醛、臭氧、一氧化碳應有適當的處理技術。
本提案一實施態樣揭示一種觸媒材料的製備方法，包含下列步驟：提供一包含錳鹽之觸媒前驅物溶液；以及氧化或還原該觸媒前驅物溶液以生成一觸媒材料。
另一實施態樣揭示一種觸媒材料，其中該觸媒材料乃透過氧化或還原一觸媒前驅物溶液所製得。
又一實施態樣揭示氣體分解方法，係透過前述觸媒材料針對氣體進行分解。
10‧‧‧氣體分解效率測試系統
11‧‧‧氣體進樣口
12‧‧‧空氣進樣口
13‧‧‧混合區
14‧‧‧多向閥
15‧‧‧反應器
16‧‧‧偵測器
「第1圖」為本案實施例所用之氣體分解效率測試系統。
以下在實施方式中詳細敘述本提案之詳細特徵以及優點，其內容足以使任何熟習相關技藝者了解本提案之技術內容並據以實施，且根據本說明書所揭露之內容、申請專利範圍及圖式，任何熟習相關技藝者可輕易地理解本提案相關之目的及優點。以下之實施例係進一步詳細說明本提案之觀點，但非以任何觀點限制本提案之範疇。
本提案一實施態樣揭示一種觸媒材料的製備方法，包含下列步驟：先提供一包含錳鹽之觸媒前驅物溶液；接著，氧化或還原該觸媒前驅物溶液以生成一觸媒材料。
於一實施例中，該觸媒前驅物溶液可包含醋酸錳、硝酸錳或高錳酸鉀，但不限定。
又該觸媒前驅物溶液除了包含錳鹽外，可進一步包含鈷、鎳、鐵、鉻、鈰、銅、銀或其組合之鹽類，例如硝酸銅、硝酸鈰、硝酸鈷、硝酸鉻、硝酸銀或其組合之鹽類，但不限定。
於一實施例中，錳鹽的濃度是介於0.01M至10M之間。在其他的實施例中，錳鹽的濃度是介於0.1M至5M之間。
於前述實施態樣中，其中該氧化或還原該觸媒前驅物溶液步驟係以氧化劑或還原劑分別對該觸媒前驅物溶液進行氧化或還原。於一實施例中，該氧化劑可為過硫酸鉀、過錳酸鉀、二鉻酸鉀、雙氧水或臭氧或前述之組合，但不限定。而還原劑可為乙二醇、亞硫酸鈉、硫酸亞鐵或前述之組合，但不限定。
於一實施例中，當該觸媒前驅物溶液包含醋酸錳或硝酸錳時(甚至進一步包含有硝酸銅、硝酸鈰、硝酸鈷、硝酸鉻或其組合時)，則以一氧化劑氧化該觸媒前驅物溶液以生成該觸媒材料，該氧化劑為過硫酸鉀，但不限定。
於一實施例中，當該觸媒前驅物溶液包含高錳酸鉀時(甚至進一步包含硝酸銀時)，則以一還原劑該觸媒前驅物溶液以生成該觸媒材料，該還原劑為乙二醇，但不限定。
於前述實施態樣中，在該氧化或還原該觸媒前驅物溶液步驟前可更包含一含浸步驟，以將該觸媒前驅物溶液擔載於一基材上。
於一實施例中，可將該觸媒前驅物溶液以初溼含浸方式擔載 於基材上，其中該基材可為纖維素纖維、玻璃纖維、氧化矽或金屬氧化物。於一例子中，由於纖維素纖維基材具有良好的吸水性，因此觸媒前驅物溶液中的錳鹽可均勻地分布在纖維素纖維基材上。另一實施例中，可將觸媒前驅物溶液擔載於金屬氧化物，該金屬氧化物可為氧化鋁或氧化鋯，但不限定。於一例子中，可以用氧化鋁來擔載含錳、銅、鈰鹽之觸媒前驅物溶液。另一個例子則是以玻璃纖維來擔載含錳、銅、鈰鹽之觸媒前驅物溶液。原則上，基材與含鹽之觸媒前驅物溶液之組合可視情況作調配，不限定上述各實施例。
於一實施例中，為了增加觸媒的比表面積，使其具有更好的特性，可包含一利用酸溶液或一鹼溶液蝕刻該觸媒材料(觸媒材料可以是已擔載於基材或者是尚未擔載於基材)，使觸媒增加孔洞結構，來增加表面積而提升氣體的分解效率。於一例子中，該孔洞結構可為中孔洞(2-50奈米)。又另一例子，酸溶液可以是硫酸、鹽酸或硝酸等，而鹼溶液可以是氨水、氫氧化鈉、氫氧化鉀或者是氫氧化鈣等，但不限定。於一例子中，透過加入一酸溶液或者是一鹼溶液以蝕刻觸媒，最後以去離水清洗並使溶液的pH值介7至8之間。
相較於上述將觸媒前驅物溶液以初溼含浸方式擔載於基材之實施態樣，於另一實施態樣中，係採用共沈澱之方式來製備該觸媒材料，其乃在該氧化或還原步驟前，更包含一調整pH步驟，以使該觸媒前驅物溶液之pH值介於8至9之間。觸媒前驅物溶液至少含有二種鹽類，例如含有錳、銅、鈰三種鹽或含錳、鉻、鈷三種鹽或含錳、銀二種鹽之觸媒前驅物溶液。其中，所製備之觸媒材料的主體例如為錳，而其他金屬(如：銅、 鈰、鉻、鈷或銀)則擔載於錳上。
本案之另一實施態樣揭示一種觸媒材料，其中該觸媒材料乃透過氧化或還原一觸媒前驅物溶液所製得。於一實施例中，該觸媒材料可因基材形式而製成不同態樣，例如片狀、平板狀(基材若為片狀或平板狀時)。於一例子中，以平板狀或片狀的纖維素纖維、玻璃纖維作為基材時，則該製得形態則為片狀或平板狀。又另一實施例中，該觸媒材料若不擔載於基材上時(例如以共沉澱之方法製備)，則該觸媒材料可為顆粒狀。
本案之又一實施態樣揭示氣體分解方法，係透過前述觸媒材料針對氣體進行分解。於一實施例中，該氣體可為臭氧、甲醛、一氧化碳。
以下將以數個實施例作為舉例說明。
一、觸媒材料之製備
實施例1(錳-纖維素纖維觸媒1)
將1.8克之纖維素纖維基材以初溼含浸方式含浸於0.5M、15ml的Mn(CH3COO)2中，使觸媒前驅物溶液中的錳鹽擔載於纖維素纖維基材。接著加入0.2M、2.5ml之K2S2O8以氧化觸媒前驅物溶液中的錳鹽，使錳鹽在纖維素纖維基材間析出。然後，之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例2(錳銀-纖維素纖維觸媒)
將1.8克之纖維素纖維基材分別以初溼含浸方式含浸於0.5M、14ml之KMnO4及1M、1ml之AgNO3中，使觸媒前驅物溶液中的錳鹽及銀鹽擔載於纖維素纖維基材。接著加入0.2M、2.5ml之乙二醇以還原 觸媒前驅物溶液中的錳鹽及銀鹽，使錳鹽及銀鹽在纖維素纖維基材間析出。之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了臭氧分解材料的製備。
實施例3(錳-纖維素纖維觸媒2)
首先將1.8克之纖維素纖維基材以初溼含浸方式含浸於0.5M、15ml的KMnO4中，使觸媒前驅物溶液中的錳鹽擔載於纖維素纖維基材。接著加入0.2M、2.5ml之乙二醇以還原觸媒前驅物溶液中的錳鹽，使錳鹽在纖維素纖維基材間析出。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例4(錳-纖維素纖維觸媒-3)
首先將1.8克之纖維素纖維基材以初溼含浸方式含浸於0.4M、15ml的KMnO4中，使觸媒前驅物溶液中的錳鹽擔載於纖維素纖維基材。接著加入0.2M、2.5ml之乙二醇以還原觸媒前驅物溶液中的錳鹽，使錳鹽在纖維素纖維基材間析出。之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例5(錳銅鈰-氧化鋁觸媒)
混合2.25M、4ml之Mn(CH3COO)2、2.3M、2ml之Cu(NO3)2、2.3M、2ml之Ce(NO3)3得一混合液。接著將20克之Al2O3以初溼含浸方式含浸於該混合液，使錳鹽、銅鹽、鈰鹽擔載於氧化鋁。然後加入0.3M、20ml之K2S2O8以氧化觸媒前驅物溶液中的錳鹽、銅鹽及鈰鹽，使錳鹽、銅鹽及 鈰鹽析出於氧化鋁。之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例6(錳銅鈰-玻璃纖維觸媒)
混合0.6M、10ml之Mn(CH3COO)2、0.12M、5ml之Cu(NO3)2、0.12M、5ml之Ce(NO3)3得一混合液。接著將0.3534克之玻璃纖維以初溼含浸方式含浸於該混合液，使錳鹽、銅鹽、鈰鹽擔載於玻璃纖維。然後加入0.3M、20ml之K2S2O8以氧化觸媒前驅物溶液中的錳鹽、銅鹽及鈰鹽，使錳鹽、銅鹽及鈰鹽在玻璃纖維基材間析出。之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例7(錳銅鈰觸媒)
混合0.7M、100ml之Mn(CH3COO)2、0.45M、50ml之Cu(NO3)2、0.3M、50ml之Ce(NO3)3得一混合液。加入1M之K2CO3調整pH值至8-9，以磁石旋轉混合1小時，使混合液老化產生沉澱物，然後加入0.3M、300ml之K2S2O8以氧化該沉澱物。之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例8(錳鉻鈷觸媒)
混合0.35M、100ml之Mn(CH3COO)2、0.05M、50ml之Cr(NO3)2、0.05M、50ml之Co(NO3)3得一混合液。加入1M之K2CO3調整pH值至8-9，以磁石旋轉混合1小時，使混合液老化產生沉澱物，然後加入0.3M、300ml 之K2S2O8以氧化該沉澱物。之後加入7%氨水藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
實施例9(錳銀觸媒)
混合0.2M、200ml之KMnO4、0.1M、10ml之AgNO3得一混合液。加入1M之K2CO3調整pH值至8-9，以磁石旋轉混合1小時，使混合液老化產生沉澱物，然後加入7ml之乙二醇以還原該沉澱物。之後加入一濃硫酸藉此使觸媒材料具有中孔洞，以增加觸媒的比表面積。最後，以去離子水沖洗觸媒材料表面，至pH值為中性，並在60℃下烘乾四小時，即完成了觸媒材料的製備。
二、氣體分解測試
請參考「第1圖」，「第1圖」為本案實施例所用之氧體分解效率測試系統。氣體分解效率測試系統10包含一氣體進樣口11、一空氣進樣口12、一混合區13、一多向閥14、一反應器15以及一偵測器16。氣體進樣口11用以通入待測試氣體。空氣進樣口12用以通入空氣。混合區13分別與氣體進樣口11、空氣進樣口12以及多向閥14相連通。藉此，由氣體進樣口11通入之待測氣體、與空氣進樣口12通入之空氣可在混合區13進行混合後，再進入多向閥14。因此，使用者可以調整氣體分解效率測試系統10之測試環境，例如待測氣體的濃度或者溼度。多向閥14分別連接反應器15以及偵測器16，而反應器15的另一端連接偵測器16。其中，使用者可將所欲測試之觸媒材料置入反應器15中，並藉由偵測器16來偵測待測氣體之濃度。藉此，自多向閥14至偵測器16構成一第一偵測路徑，而自多 向閥14經由反應器15至偵測器16構成一第二偵測路徑。第一偵測路徑可偵測待測氣體之一原始濃度C1，而第二路徑可偵測待測被觸媒材料分解後之一殘餘濃度C2。
分解效率=[1-(C2/C1)]×100%。
實施例10
將前述實施例所製備觸媒材料以氧體分解效率測試系統10進行測試，測試條件及結果如下表1、表2所示：
結果顯示本案觸媒材料能有效分解臭氧、甲醛、一氧化碳
本案觸媒材料之製備方法僅需利用氧化劑、還原劑對觸媒前趨物溶液進行氧化或還原反應即可以製備具有分解臭氧、甲醛、一氧化碳等氣體之效果，與習知技術透過高溫鍛燒費能之作法，具有節能之作用。此外，該所製得之觸媒材料亦在常溫常壓下即可以對臭氧、甲醛、一氧化碳進行分解，更具其實用性。
雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，故本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
10‧‧‧氣體分解效率測試系統
11‧‧‧氣體進樣口
12‧‧‧空氣進樣口
13‧‧‧混合區
14‧‧‧多向閥
15‧‧‧反應器
16‧‧‧偵測器

Claims (18)

  1. 一種觸媒材料的製備方法，包含：提供一包含錳鹽之觸媒前驅物溶液；以及氧化或還原該觸媒前驅物溶液以生成一觸媒材料。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之觸媒材料的製備方法，其中該觸媒前驅物溶液包含醋酸錳、硝酸錳或高錳酸鉀。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之觸媒材料的製備方法，其中當該觸媒前驅物溶液包含醋酸錳或硝酸錳時，則以一氧化劑氧化該觸媒前驅物溶液以生成該觸媒材料。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之觸媒材料的製備方法，其中該氧化劑為過硫酸鉀、過錳酸鉀、二鉻酸鉀、雙氧水或臭氧或前述之組合。
  5. 如申請專利範圍第2項所述之觸媒材料的製備方法，其中當該觸媒前驅物溶液包含高錳酸鉀時，則以一還原劑該觸媒前驅物溶液以生成該觸媒材料。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之觸媒材料的製備方法，其中該還原劑為乙二醇、亞硫酸鈉、硫酸亞鐵或前述之組合。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之觸媒材料的製備方法，其中該觸媒前驅物溶液更包含鈷、鎳、鐵、鉻、鈰、銅、銀或其組合之鹽類。
  8. 如申請專利範圍第7項所述之觸媒材料的製備方法，其中該至少含錳鹽之觸媒前驅物溶液更包含硝酸銅、硝酸鈰、硝酸鈷、硝酸鉻、硝酸銀或其組合之鹽類。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之觸媒材料的製備方法，其中該錳鹽濃度介 於0.01M至10M。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之觸媒材料的製備方法，其中該錳鹽濃度介於0.1M至5M。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之觸媒材料的製備方法，其中於氧化或還原前更包含一含浸步驟，以將該觸媒前驅物溶液係擔載於一基材上。
  12. 如申請專利範圍第11項所述之觸媒材料的製備方法，其中該基材為纖維素纖維、玻璃纖維、氧化矽或金屬氧化物。
  13. 如申請專利範圍第11項所述之觸媒材料的製備方法，其中該基材具有孔洞結構。
  14. 如申請專利範圍第12項所述之觸媒材料的製備方法，其中該金屬氧化物為氧化鋁或氧化鋯。
  15. 如申請專利範圍第1項所述之觸媒材料的製備方法，其中於該氧化或還原步驟前，更包含一調整pH步驟，以使該觸媒前驅物溶液之pH值介於8至9之間。
  16. 一種觸媒材料，其係以申請專利範圍第1項至申請專利範圍第15項之其中之一之方法所製得。
  17. 一種氣體分解方法，其係利用以申請專利範圍第1項至申請專利範圍第15項之其中之一之方法所製得之該觸媒材料對一氣體進行處理。
  18. 如申請專利範圍第17項所述之氣體分解方法，其中該氣體為臭氧、一氧化碳、甲醛或其述之組合。
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Sarkar et al. Nanozymes Induced Air Purification-A State of the Art Review