TW201410448A - 附載體金屬箔 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種經調節樹脂製之板狀載體與金屬箔之剝離強度的附載體金屬箔。本發明之附載體金屬箔係由樹脂製之板狀載體、及以可剝離之方式密接於該載體之至少一面的金屬箔構成，板狀載體與金屬箔係使用特定之矽烷化合物貼合而成。

Description

附載體金屬箔
本發明係關於一種附載體金屬箔。更詳細而言，係關於一種於用於印刷配線板之單面或2層以上之多層積層板或者極薄之空心(coreless)基板之製造中所使用的附載體金屬箔。
通常，印刷配線板係以使合成樹脂含浸於合成樹脂板、玻璃板、玻璃不織布、紙等基材中而獲得之稱為「預浸體(Prepreg)」的介電材料作為基本之構成材料。又，於與預浸體相反之側接合有具有導電性之銅或銅合金箔等片材。通常將如此構成之積層物稱為CCL(Copper Clad Laminate，敷銅層板)材。銅箔之與預浸體接觸之面通常設為無光澤面以提高接合強度。亦有使用鋁、鎳、鋅等之箔來代替銅或銅合金箔之情形。該等之厚度為5~200μm左右。將該通常所使用之CCL(Copper Clad Laminate)材示於圖1。
於專利文獻1中提出有由合成樹脂製之板狀載體、及以可機械剝離之方式密接於該載體之至少一面之金屬箔所構成的附載體金屬箔，記載有該附載體金屬箔可供於印刷配線板之組裝的內容。並且，揭示出板狀載體與金屬箔之剝離強度較理想為1gf/cm~1kgf/cm。藉由該附載體金屬箔，而以合成樹脂整面地支持銅箔，故而可防止積層中於銅箔產生皺褶。又，由於該附載體金屬箔之金屬箔與合成樹脂無間隙地密接，故而於 對金屬箔表面進行鍍金或蝕刻時，可將其投入鍍金或蝕刻用藥液。進而，由於合成樹脂之線膨脹係數為與作為基板之構成材料之銅箔及重合後之預浸體同等之級別，因此不會導致電路之位置偏移，故而具有不良品產生變少，可提高良率之優異之效果。
[專利文獻1]日本特開2009-272589號公報
專利文獻1中記載之附載體金屬箔係藉由簡化印刷電路板之製程及提高良率而對製造成本削減作出較大貢獻之劃時代之發明，但關於板狀載體與金屬箔之剝離強度之最佳化及其方法尚有研討之餘地。尤其是作為對本發明人而言顯著之問題，可列舉板狀載體與金屬箔之剝離強度因為板狀載體之材質而變得過高之方面，從而較理想為提供可簡單調節該剝離強度之方法。因此，本發明之課題在於提供一種經調節樹脂製之板狀載體與金屬箔之剝離強度的附載體金屬箔。
本發明人等對樹脂板與金屬箔之間之剝離強度之調節之方法進行了潛心研究，結果發現如下可能性：於樹脂板與金屬箔之貼合之前，對至少一表面以具有特定之構造之矽烷化合物進行處理，藉此，可實現對應所需之用途之剝離強度，從而完成本發明。
即，本發明如下所述。
(1)一種附載體金屬箔，係由樹脂製之板狀載體、及以可剝離之方式密接於該載體之至少一面的金屬箔構成，板狀載體與金屬箔，係單獨地使用或組合複數種使用下式表示之矽烷化合物、其水解產物、該水解產物之縮合物貼合而成，
(式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
(2)如(1)之附載體金屬箔，其中，板狀載體與金屬箔之剝離強度為10gf/cm以上且200gf/cm以下。
(3)如(1)或(2)之附載體金屬箔，其中，樹脂製之板狀載體含有熱硬化性樹脂。
(4)如(1)至(3)中任一項之附載體金屬箔，其中，樹脂製之板狀載體為預浸體。
(5)如(3)或(4)之附載體金屬箔，其中，上述樹脂製之板狀載體具有120~320℃之玻璃轉移溫度Tg。
(6)如(1)至(5)中任一項之附載體金屬箔，其中，上述金屬箔與上述載體接觸之側表面的十點平均粗糙度(Rz jis)為3.5μm以下。
(7)如(1)至(6)中任一項之附載體金屬箔，其中，於220℃進行3小時、6小時或9小時中之至少一種加熱後，金屬箔與板狀載體之剝離強度為10gf/cm以上且200gf/cm以下。
(8)一種空心多層印刷配線板用金屬箔，其於金屬箔之表面具有下式之矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物，
(式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
(9)如(8)之空心多層印刷配線板用金屬箔，其特徵在於：對上述金屬箔之使矽烷化合物作用之側的表面，於使該矽烷化合物作用之前，進行鉻酸鹽處理。
(10)如(8)或(9)之空心多層印刷配線板用金屬箔，其中，上述金屬箔與上述載體接觸之側表面的十點平均粗糙度(Rz jis)為3.5μm以下。
(11)一種金屬箔，其係於至少一表面具有下式之矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物者，用於使樹脂製之板狀載體以可剝離之方式密接於該表面的用途，
(式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之 該等任一烴基)。
(12)如(11)之金屬箔，其特徵在於：對上述金屬箔之使矽烷化合物作用之側的表面，於使該矽烷化合物作用之前，進行鉻酸鹽處理。
(13)如(11)或(12)之金屬箔，其中，上述金屬箔與上述載體接觸之側表面的十點平均粗糙度(Rz jis)為3.5μm以下。
(14)一種板狀載體，其係於至少一表面具有下式之矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物的樹脂製板狀載體，用於使金屬箔以可剝離之方式密接於該表面的用途，
(式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
(15)一種多層覆金屬積層板之製造方法，其包含：對(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔之至少一金屬箔側積層樹脂，繼而重複1次以上地積層樹脂或金屬箔。
(16)一種多層覆金屬積層板之製造方法，其包含：對(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔之金屬箔側積層樹脂，繼而重複1次以上地積層樹脂、單面或雙面覆金屬積層板、或(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔、或金屬箔。
(17)如(15)或(16)之多層覆金屬積層板之製造方法，其進而包含如下步驟：將上述附載體金屬箔之板狀載體與金屬箔剝離而分離。
(18)如(17)之多層覆金屬積層板之製造方法，其包含如下步驟：藉由蝕刻將經剝離而分離之金屬箔的一部分或全部去除。
(19)一種多層覆金屬積層板，其藉由(15)至(18)中任一項之製造方法而獲得。
(20)一種增層(build-up)基板之製造方法，其包含如下步驟：於(1)至(7)中任一項之積層體之金屬箔側，形成一層以上之增層配線層。
(21)如(20)之增層基板之製造方法，其中，增層配線層係使用減成(subtractive)法或全加成(full additive)法或半加成(semi-additive)法中之至少一者而形成。
(22)一種增層基板之製造方法，其包含：對(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔之至少一金屬箔側積層樹脂，繼而重複1次以上地積層樹脂、單面或雙面配線基板、單面或雙面覆金屬積層板、(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔或金屬箔。
(23)如(22)之增層基板之製造方法，其進而包含如下步驟：對單面或雙面配線基板、單面或雙面覆金屬積層板、附載體金屬箔之金屬箔、附載體金屬箔之板狀載體、或樹脂進行開孔，並對該孔之側面及底面進行導通鍍敷。
(24)如(22)或(23)之增層基板之製造方法，其進而包含將如下步驟進行一次以上：於上述構成單面或雙面配線基板之金屬箔、構成單面或雙面覆金屬積層板之金屬箔、及構成附載體金屬箔之金屬箔中的至少一者形成配線。
(25)如(22)至(24)中任一項之增層基板之製造方法，其進而包含如下步驟：使單面密接有金屬箔之(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔 的樹脂板側接觸於形成有配線之表面上而積層。
(26)如(22)至(24)中任一項之增層基板之製造方法，其包含如下步驟：於形成有配線之表面上積層樹脂，使雙面密接有金屬箔之(1)至(7)中任一項之附載體金屬箔的一金屬箔與該樹脂接觸而積層。
(27)如(22)至(26)中任一項之增層基板之製造方法，其特徵在於：上述樹脂之至少一者為預浸體。
(28)一種增層配線板之製造方法，其於(20)至(27)中任一項之增層基板之製造方法中，進而包含如下步驟：將上述附載體金屬箔之板狀載體與金屬箔剝離而分離。
(29)如(28)之增層配線板之製造方法，其進而包含如下步驟：藉由蝕刻將與板狀載體密接之金屬箔的一部分或全部去除。
(30)一種增層配線板，其藉由(28)或(29)之製造方法而獲得。
(31)一種印刷電路板之製造方法，其包含如下步驟：藉由(20)至(27)中任一項之製造方法製造增層基板。
(32)一種印刷電路板之製造方法，其包含如下步驟：藉由(28)或(29)之製造方法製造增層配線板。
根據本發明，可簡單調節板狀載體與金屬箔之剝離強度。因此，例如，將先前顯示過高之剝離強度之附載體金屬箔調節成較佳之剝離強度，故而可獲得提高利用有附載體金屬箔之印刷配線板之生產性的優點。
11‧‧‧附載體金屬箔
11a‧‧‧金屬箔
11b‧‧‧矽烷化合物
11c‧‧‧板狀載體
16‧‧‧增層
圖1係表示CCL之一構成例。
圖2係表示本發明之附載體金屬箔之一構成例。
圖3係表示利用了本發明之附載體銅箔(於樹脂板之雙面接合有銅箔 之形態)的多層CCL之構成例。
於本發明之附載體金屬箔之一實施形態中，準備由樹脂製之板狀載體、及以可剝離之方式密接於該載體之單面或雙面(較佳為雙面)之金屬箔所構成的附載體金屬箔。將本發明之附載體金屬箔之一構成例示於圖2及圖3。尤其是圖3第一圖中表示：金屬箔11a以可剝離之方式密接於樹脂製之板狀載體11c之雙面而成的附載體金屬箔11。板狀載體11c與金屬箔11a係使用下述之矽烷化合物11b而貼合。
本發明之附載體金屬箔於結構上而言與圖1所表示之CCL類似，但最終金屬箔與樹脂會被分離，且具有可容易地剝離之結構。就此方面而言，由於CCL並非進行剝離者，故而結構與功能完全不同。
本發明中所使用之附載體金屬箔終須剝離，故而密接性過高則為不良情況，但板狀載體與金屬箔必須具有於印刷電路板製作過程中所進行之鍍敷等藥液處理步驟中不剝離之程度之密接性。
用以實現此種密接性之剝離強度之調節係藉由單獨使用或混合複數種使用下式所示之矽烷化合物、或其水解生成物質、或該水解生成物質之縮合物(以下，僅記述為矽烷化合物)而進行。其原因在於：藉由使用該矽烷化合物貼合板狀載體與金屬箔，而可適度降低密接性，將剝離強度調節為上述範圍。
式：
(式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)
該矽烷化合物必須具有至少一個烷氧基。於不存在烷氧基，而僅由選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基、或一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基構成取代基之情形時，存在板狀載體與金屬箔表面之密接性過度降低之傾向。又，該矽烷化合物必須具有至少一個選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基、或一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基。其原因在於，於不存在該烴基之情形時，存在板狀載體與金屬箔表面之密接性上升之傾向。再者，本案發明中烷氧基亦包含一個以上之氫原子經鹵素原子取代之烷氧基。
就將板狀載體與金屬箔之剝離強度調節為上述範圍內而言，該矽烷化合物較佳為具有三個烷氧基、一個上述烴基(包括一個以上之氫原子經鹵素原子取代之烴基)。若以上式對其進行說明，則R3及R4兩者為烷氧基。
作為烷氧基，並無限定，可列舉：甲氧基、乙氧基、正或異丙氧基、正、異或第三級氧基、正、異或新戊氧基、正己氧基、環己氧基、正庚氧基、及正辛氧基等直鏈狀、分支狀、或環狀之碳數1~20、較佳為碳數1~10、更佳為碳數1~5之烷氧基。
作為鹵素原子，可列舉氟原子、氯原子、溴原子及碘原子。
作為烷基，並無限定，可列舉：甲基、乙基、正或異丙基、正、異或第三級基、正、異或新戊基、正己基、正辛基、正癸基等直鏈狀或分支狀之碳數1~20、較佳為碳數1~10、更佳為碳數1~5之烷基。
作為環烷基，並無限定，可列舉：環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、環辛基等碳數3~10、較佳為碳數5~7之環烷基。
作為芳基，可列舉：苯基、經烷基取代之苯基(例如甲苯基、二甲苯基)、1-或2-萘基、蒽基等碳數6~20、較佳為6~14之芳基。
該等烴基之一個以上之氫原子可經鹵素原子取代，例如可經氟原子、氯原子、或溴原子取代。
作為較佳之矽烷化合物之例，可列舉：甲基三甲氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、正或異丙基三甲氧基矽烷、正、異或第三級基三甲氧基矽烷、正、異或新戊基三甲氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、辛基三甲氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷；經烷基取代之苯基三甲氧基矽烷(例如，對(甲基)苯基三甲氧基矽烷)、甲基三乙氧基矽烷、乙基三乙氧基矽烷、正或異丙基三乙氧基矽烷、正、異或第三級基三乙氧基矽烷、戊基三乙氧基矽烷、己基三乙氧基矽烷、辛基三乙氧基矽烷、癸基三乙氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、經烷基取代之苯基三乙氧基矽烷(例如，對(甲基)苯基三乙氧基矽烷)、(3,3,3-三氟丙基)三甲氧基矽烷、及十三氟辛基三乙氧基矽烷、甲基三氯矽烷、二甲基二氯矽烷、三甲基氯矽烷、苯基三氯矽烷、三甲基氟矽烷、二甲基二溴矽烷、二苯基二溴矽烷、該等之水解產物、及該等之水解產物之縮合物等。該等之中，就獲取之容易性之觀點而言，較佳為丙基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷。
附載體金屬箔能夠以熱壓使板狀載體與金屬箔密接而製 造。例如，可藉由如下方式製造：於金屬箔及/或板狀載體之貼合面塗佈上述矽烷化合物之後，對金屬箔之貼合面熱壓積層B階段之樹脂製之板狀載體。
矽烷化合物可以水溶液之形態使用。為了提高對水之溶解性，亦可添加甲醇或乙醇等醇。醇之添加尤其是於使用疏水性較高之矽烷化合物時較為有效。矽烷化合物之水溶液係藉由進行攪拌而促進烷氧基之水解，若攪拌時間較長，則可促進水解產物之縮合。通常，存在使用經過充分之攪拌時間進行了水解及縮合的矽烷化合物則會使金屬箔與板狀載體之剝離強度降低之傾向。因此，可藉由調整攪拌時間而調整剝離強度。作為使矽烷化合物溶解於水中後之攪拌時間並無限定，例如可設為1~100小時，典型而言可設為1~30小時。當然，亦有不進行攪拌而使用之方法。
存在矽烷化合物之水溶液中之矽烷化合物之濃度較高則會使金屬箔與板狀載體之剝離強度降低之傾向，可藉由調整矽烷化合物之濃度而調整剝離強度。矽烷化合物於水溶液中之濃度並無限定，可設為0.01~10.0體積%，典型而言可設為0.1~5.0體積%。
矽烷化合物之水溶液之pH值並無特別限制，偏酸性或偏鹼性均可利用。例如可以3.0~10.0之範圍之pH值使用。就無需特別之pH值調整之觀點而言，較佳為設為中性附近之5.0~9.0之範圍之pH值，更佳為設為7.0~9.0之範圍之pH值。
就使得利用矽烷化合物調節剝離強度變得容易之觀點而言，矽烷化合物之使用前之金屬箔與板狀載體之剝離強度較佳為10gf/cm以上、更佳為30gf/cm以上、進而較佳為50gf/cm以上，另一方面，較佳為200gf/cm以下、更佳為150gf/cm以下、進而較佳為80gf/cm以下。藉由將金屬箔與板狀載體之剝離強度設為此種範圍，而變得容易調節如下般之剝離強度：未於搬送時或加工時剝離，另一方面，能以人力容易地剝 離、即機械性地剝離。
又，於多層印刷配線板之製造過程中，多數情況下於積層壓製步驟或除膠渣(desmear)步驟中會進行加熱處理。因此，附載體金屬箔所受到之熱歷程係積層數越多越強烈。因此，尤其是若考慮到應用於多層印刷配線板，則較理想為經過所需之熱歷程後，金屬箔與板狀載體之剝離強度亦於上述之範圍內。
因此，於本發明之進而較佳之一實施形態中，假定多層印刷配線板之製造過程中之加熱條件，例如於220℃進行3小時、6小時或9小時中之至少一種加熱後，金屬箔與板狀載體之剝離強度較佳為30gf/cm以上，更佳為50gf/cm以上。又，該剝離強度較佳為200gf/cm以下，更佳為150gf/cm以下，進而更佳為80gf/cm以下。
關於220℃中之加熱後之剝離強度，就可對應多種積層數之觀點而言，較佳為於3小時後及6小時後兩者、或6小時及9小時後兩者中，剝離強度滿足上述之範圍，進而較佳為3小時、6小時及9小時後之全部剝離強度滿足上述之範圍。
本發明中，剝離強度係依據JIS C6481中所規定之90度剝離強度測定方法而測定。
以下，針對用以實現此種剝離強度之各材料之具體構成要素進行說明。
作為成為板狀載體之樹脂，並無特別限制，可使用酚樹脂、聚醯亞胺樹脂、環氧樹脂、天然橡膠、松脂等，較佳為熱硬化性樹脂。又，亦可使用預浸體。與金屬箔貼合前之預浸體可為B階段之狀態。若預浸體(C階段)之線膨脹係數為12~18(×10-6/℃)，則與作為基板之構成材料之銅箔之16.5(×10-6/℃)或SUS壓製板之17.3(×10-6/℃)大致相等，故而就不易發生由壓製前後之基板尺寸與設計時之尺寸不同之現象(標度 改變)所導致之位置偏移之方面而言較為有利。進而，作為該等優點之協同效果，亦可生產多層之極薄空心基板。此處所使用之預浸體可與構成電路基板之預浸體相同，亦可不同。
就將加熱後之剝離強度維持為最佳之範圍之觀點而言，該板狀載體較佳為具有較高之玻璃轉移溫度Tg，例如120~320℃、較佳為170~240℃之玻璃轉移溫度Tg。再者，玻璃轉移溫度Tg係藉由DSC(Differential Scanning Calorimetry，微差掃描熱量測定法)測得之值。
又，較理想為樹脂之熱膨脹率為金屬箔之熱膨脹率之+10%且-30%以內。藉此，可有效地防止由金屬箔與樹脂之熱膨脹差引起之電路之位置偏移，可減少不良品產生，提高良率。
板狀載體之厚度並無特別限制，剛性或軟性均可，但若過厚，則會對熱壓中之熱分佈產生不良影響，另一方面，若過薄，則會彎曲而無法進行印刷配線板之製造步驟，就此方面而言，通常為5μm以上且1000μm以下，較佳為50μm以上且900μm以下，更佳為100μm以上且400μm以下。
作為金屬箔，代表性者為銅或銅合金箔，亦可使用鋁、鎳、鋅等之箔。於銅或銅合金箔之情形時，可使用電解箔或壓延箔。金屬箔並無限定，若考慮作為印刷電路基板之配線之用途，則通常具有1μm以上、較佳為5μm以上、及400μm以下、較佳為120μm以下之厚度。於對板狀載體之雙面貼附金屬箔之情形時，可使用相同厚度之金屬箔，亦可使用不同厚度之金屬箔。
亦可對所使用之金屬箔實施各種表面處理。例如可列舉：以賦予耐熱性為目的之鍍金屬(鍍Ni、鍍Ni-Zn合金、鍍Cu-Ni合金、鍍Cu-Zn合金、鍍Zn、鍍Cu-Ni-Zn合金、鍍Co-Ni合金等)、用以賦予防銹性或耐變色性之鉻酸鹽處理(包括鉻酸鹽處理液中含有1種以上Zn、 P、Ni、Mo、Zr、Ti等合金元素之情況)、用以調整表面粗糙度之粗化處理(例如利用銅電沈積粒或鍍Cu-Ni-Co合金、鍍Cu-Ni-P合金、鍍Cu-Co合金、鍍Cu-Ni合金、鍍Cu-Co合金、鍍Cu-As合金、鍍Cu-As-W合金等鍍銅合金者)。粗化處理當然會對金屬箔與板狀載體之剝離強度造成影響，鉻酸鹽處理亦會造成較大之影響。鉻酸鹽處理雖然就防銹性或耐變色性之觀點而言較為重要，但由於可觀察到使剝離強度顯著地上升之傾向，故而作為剝離強度之調整手段而言亦有意義。
先前之CCL中，較理想為樹脂與銅箔之剝離強度較高，故而藉由以例如電解銅箔之無光澤面(M面)為與樹脂之接著面並實施粗化處理等表面處理，而實現由化學及物理投錨效應(anchor effect)所帶來之接著力提昇。又，樹脂側亦添加有各種黏合劑等以提昇其與金屬箔之接著力。如上所述，本發明與CCL不同，金屬箔與樹脂最終必須進行剝離，故而剝離強度過高則較為不利。
因此，於本發明之附載體金屬箔之較佳之一實施形態係中，為了將金屬箔與板狀載體之剝離強度調節為上述較佳之範圍內，以依據JIS B 0601：2001而測定之金屬箔表面之十點平均粗糙度(Rz jis)表示貼合面之表面粗糙度，較佳為設為3.5μm以下，進而較佳為設為3.0μm以下。但無限制地縮小表面粗糙度會花費工夫而成為成本上升之原因，故而較佳為設為0.1μm以上，更佳為設為0.3μm以上。於使用電解銅箔作為金屬箔之情形時，若調整為此種表面粗糙度，則可使用光澤面(光面(shiny surface)、S面)及粗面(無光澤面(matt surface)、M面)中之任一者，但使用S面較容易調整為上述表面粗糙度。另一方面，上述金屬箔之不與上述載體接觸側之表面的十點平均粗糙度(Rz jis)較佳為0.4μm以上且10.0μm以下。
又，於本發明之附載體金屬箔之較佳之一實施形態中，不對 金屬箔與樹脂之貼合面進行粗化處理等用以提高剝離強度之表面處理。又，於本發明之附載體金屬箔之較佳之一實施形態中，不於樹脂中添加用以提昇與金屬箔之接著力之黏合劑。
作為用以製造附載體金屬箔之熱壓之條件，於使用預浸體作為板狀載體之情形時，較佳為以壓力30~40kg/cm2、高於預浸體之玻璃轉移溫度之溫度進行熱壓。
就以上觀點而言，本發明提供一種金屬箔，其為了使樹脂製之板狀載體以可剝離之方式密接，而使成為該密接面之如上所述之金屬箔之至少一表面具有上述矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物。再者，此處為了使金屬箔之表面具有矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物，可藉由利用矽烷化合物對金屬箔之表面之一部分或全部進行被覆處理等而使之作用。又，該金屬箔之表面亦可於利用矽烷化合物進行作用之前，進行如上所述之鉻酸鹽處理等。
就另一觀點而言，本發明提供一種板狀載體，其為了使如上所述之金屬箔以可剝離之方式密接，而使成為該密接面之板狀載體之至少一表面具有上述矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物。再者，此處為了使板狀載體之表面具有矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物，可藉由利用矽烷化合物對板狀載體之表面之一部分或全部進行被覆處理等而使之作用。
就進而另一觀點而言，本發明提供一種空心多層印刷配線板用金屬箔，其使如上所述之金屬箔之表面具有上述矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物。再者，此處為了使金屬箔之表面具有矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物，可藉由利用矽烷化合物對金屬箔之表面之一部分或全部進行被覆處理等而使之作用。又，該金屬箔之表面亦可於利用矽烷化合物進行作用之前，進行如上所述之鉻酸鹽處理等。
再者，利用具備XPS(X射線光電子分光裝置)、EPMA(電子束微量分析器)、及EDX(能量分散型X射線分析)之掃描電子顯微鏡等機器測定金屬箔或樹脂之表面，若檢測出Si，則可推測於金屬箔或樹脂之表面存在矽烷化合物。
進而，就另一態樣而言，本發明提供一種上述之附載體金屬箔之用途。
第一，提供一種多層覆金屬積層板之製造方法，其包括：對上述之附載體金屬箔的至少一金屬箔側積層樹脂，繼而重複積層樹脂或金屬箔一次以上、例如1~10次。
第二，提供一種多層覆金屬積層板之製造方法，其包括：於上述之附載體金屬箔的金屬箔側積層樹脂，繼而重複積層樹脂、單面或雙面覆金屬積層板、或本發明之附載體金屬箔、或金屬箔一次以上、例如1~10次。
於上述多層覆金屬積層板之製造方法中，可進而包括將上述附載體金屬箔之板狀載體與金屬箔剝離而分離的步驟。
進而，可進而包括將上述板狀載體與金屬箔剝離而分離後，藉由蝕刻而去除金屬箔之一部分或全部的步驟。
第三，提供一種增層基板之製造方法，其包括：於上述之附載體金屬箔的金屬箔側積層樹脂，繼而重複積層樹脂、單面或雙面配線基板、單面或雙面覆金屬積層板、或本發明之附載體金屬箔、或金屬箔一次以上、例如1~10次。
第四，提供一種增層基板之製造方法，其包括：於上述之附載體金屬箔之金屬箔側積層一層以上增層配線層的步驟。此時，增層配線層可使用減成法、全加成法或半加成法中之至少一者而形成。
所謂減成法，係指藉由蝕刻等選擇性地去除覆金屬積層板或 配線基板(包含印刷配線板、印刷電路板)上之金屬箔之不需要之部分而形成導體圖案的方法。所謂全加成法，係不使用金屬箔作為導體層，而藉由無電電鍍或/及電鍍而形成導體圖案之方法，半加成法係於例如由金屬箔構成之種晶(seed)層上進行無電金屬析出、及電鍍、蝕刻、或併用其兩者而形成導體圖案後，對不需要之種晶層進行蝕刻而去除，藉此獲得導體圖案的方法。
於上述增層基板之製造方法中，可進而包括如下步驟：於單面或雙面配線基板、單面或雙面覆金屬積層板、附載體金屬箔之金屬箔、附載體金屬箔之板狀載體、或樹脂進行開孔，並於該孔之側面及底面進行導通鍍敷。又，亦可進而包括將如下步驟進行一次以上：於上述構成單面或雙面配線基板之金屬箔、構成單面或雙面覆金屬積層板之金屬箔、及構成附載體金屬箔之金屬箔中的至少一者形成配線。
於上述增層基板之製造方法中，亦可進而包括如下步驟：使單面密接有金屬箔、進而為本發明之附載體金屬箔之載體側積層於形成有配線之表面上。又，亦可進而包括如下步驟：於形成有配線之表面上積層樹脂，使雙面密接有金屬箔之本發明之附載體金屬箔積層於該樹脂。
再者，所謂「形成有配線之表面」，意指於進行增層之過程中於每次顯現之表面形成有配線的部分，作為增層基板，最終製品及其中途物均包含在內。
於上述增層基板之製造方法中，亦可進而包括將上述附載體金屬箔之板狀載體與金屬箔剝離而分離的步驟。
進而，亦可進而包括如下步驟：於將上述板狀載體與金屬箔剝離而分離後，藉由蝕刻而去除金屬箔之一部分或整面。
再者，上述多層覆金屬積層板之製造方法及增層基板之製造方法中，各層彼此可藉由進行熱壓接而積層。該熱壓接可於積層每一層時 進行，可積層至某種程度後統一進行，亦可於最後一次性地統一進行。
以下，作為上述之用途之具體例，例示性地說明利用了本發明之樹脂板之板狀載體11c之雙面密接有銅箔之附載體銅箔11的空心增層基板之製造方法。該方法中，於附載體銅箔11之兩側積層所需數量之增層16後，自附載體銅箔11剝離雙面之銅箔(參照圖3)。
例如，於本發明之附載體金屬箔之金屬箔側，依序重疊作為絕緣層之樹脂、兩層電路基板、及作為絕緣層之樹脂，於其上以金屬箔側與樹脂板接觸之方式進而依序重疊本發明之附載體金屬箔之金屬箔，藉此可製造增層基板。
又，作為另一方法，對於在樹脂製之板狀載體11c之雙面或單面密接有金屬箔之附載體金屬箔的至少一金屬箔側，依序積層作為絕緣層之樹脂、及作為導體層之金屬箔。繼而，亦可包括視需要將金屬箔之整面半蝕刻而調整厚度的步驟。繼而，對已積層之金屬箔之特定位置實施雷射加工而形成貫通金屬箔與樹脂之通孔，實施去除通孔中之膠渣之除膠渣處理後，對通孔底部、側面及金屬箔之整面或一部分實施無電電鍍形成層間連接，視需要進而進行電鍍。亦可對金屬箔上之無須進行無電電鍍或電鍍之部分於進行各鍍敷前預先形成鍍敷阻劑。又，於無電電鍍、電鍍、鍍敷阻劑與金屬箔之密接性不充分之情形時，亦可預先對金屬箔之表面進行化學粗化。於使用鍍敷阻劑之情形時，於鍍敷後去除鍍敷阻劑。繼而，藉由蝕刻而去除金屬箔、及無電電鍍部、電鍍部之不需要之部分，藉此形成電路。藉此可製造增層基板。亦可重複進行複數次自樹脂、銅箔之積層至電路形成之步驟，製成更多層之增層基板。
進而，可使該增層基板之最表面上與本發明之單面密接有金屬箔之附載體金屬箔之金屬箔之樹脂側接觸而積層，亦可於暫且積層樹脂板後，再與本發明之雙面密接有金屬箔之附載體金屬箔的一金屬箔接觸而積層。
此處，作為用於製作增層基板之樹脂板，可較佳地使用含有熱硬化性樹脂之預浸體。
又，作為另一方法，於在本發明之板狀載體之單面或雙面貼合金屬箔(例如銅箔)而獲得之積層體之金屬箔之露出表面，積層作為絕緣層之樹脂例如預浸體或感光性樹脂。其後，於樹脂之特定位置形成通孔。於使用例如預浸體作為樹脂之情形時，通孔可藉由雷射加工而形成。可於雷射加工之後，實施去除該通孔中之膠渣之除膠渣處理。又，於使用感光性樹脂作為樹脂之情形時，可藉由光刻法去除形成通孔之部分之樹脂。繼而，對通孔底部、側面及樹脂之整面或一部分實施無電電鍍形成層間連接，視需要進而進行電鍍。亦可對樹脂上之無須進行無電電鍍或電鍍之部分於進行各鍍敷前預先形成鍍敷阻劑。又，於無電電鍍、電鍍、鍍敷阻劑與樹脂之密接性不充分之情形時，亦可預先對樹脂之表面進行化學粗化。於使用鍍敷阻劑之情形時，於鍍敷後去除鍍敷阻劑。繼而，藉由蝕刻而去除無電電鍍部或電鍍部之不需要之部分，藉此形成電路。藉此可製造增層基板。亦可重複進行複數次自樹脂之積層至電路形成之步驟，製成更多層之增層基板。
進而，可使該增層基板之最表面與本發明之單面密接有金屬箔之積層體之樹脂側、或單面密接有金屬箔之附載體金屬箔之樹脂側接觸而積層，亦可於暫且積層樹脂後，再與本發明之雙面密接有金屬箔之積層體之一金屬箔、或雙面密接有金屬箔之附載體金屬箔的一金屬箔接觸而積層。
對如此製作之空心增層基板，經過鍍敷步驟及/或蝕刻步驟於表面形成配線，進而使載體樹脂與銅箔之間剝離分離，藉此完成增層配線板。可於剝離分離後對金屬箔之剝離面形成配線，亦可藉由蝕刻去除金屬箔整面而製成增層配線板。進而，藉由於增層配線板上搭載電子零件類而完成印刷電路板。又，於樹脂剝離前之空心增層基板上直接搭載電子零 件亦可獲得印刷電路板。
[實施例]
以下，示出實驗例作為本發明之實施例及比較例，但該等實施例係為了更良好地理解本發明及其優點而提供，並非意欲限定發明。
<實驗例1>
準備複數個電解銅箔(厚度12μm)，對各電解銅箔之光(S)面實施利用下述條件進行之鍍鎳-鋅(Ni-Zn)合金處理及鉻酸鹽(Cr-Zn鉻酸鹽)處理，將貼合面(此處為S面)之十點平均粗糙度(Rz jis，依據JIS B 0601：2001而測定)設為1.5μm後，將作為樹脂之三菱瓦斯化學股份有限公司製造之預浸體(BT樹脂)與該電解銅箔之S面貼合，於190℃進行100分鐘熱壓加工，製作附載體銅箔。
(鍍鎳-鋅合金)
Ni濃度 17g/L(以NiSO4添加)
Zn濃度 4g/L(以ZnSO4添加)
pH值 3.1
液溫 40℃
電流密度 0.1~10A/dm2
鍍敷時間 0.1~10秒
(鉻酸鹽處理)
Cr濃度 1.4g/L(以CrO3或K2CrO7添加)
Zn濃度 0.01~1.0g/L(以ZnSO4添加)
Na2SO4濃度 10g/L
pH值 4.8
液溫 55℃
電流密度 0.1~10A/dm2
鍍敷時間 0.1~10秒
對若干電解銅箔使用噴塗機將矽烷化合物之水溶液塗佈於該S面後，於100℃之空氣中使銅箔表面乾燥，然後進行與預浸體之貼合。關於矽烷化合物之使用條件，將矽烷化合物之種類、自使矽烷化合物溶解於水中直至進行塗佈前之攪拌時間、水溶液中之矽烷化合物之濃度、水溶液中之醇濃度、及水溶液之pH值示於表1。
又，假定於對附載體銅箔中之若干個進行對該附載體銅箔形成電路等進一步之加熱處理時施加熱歷程，進行表1中所記載之條件(此處為於220℃ 3小時)之熱處理。
測定藉由熱壓而獲得之附載體銅箔、及進而進行熱處理後之附載體銅箔中的銅箔與板狀載體(加熱後之樹脂)之剝離強度。將各結果示於表1。
又，為了評價剝離作業性，分別對每單位個數所需之人工作業時間(時間/個)進行評價。將結果示於表2。
<實驗例2~18>
使用表1所表示之銅箔、樹脂(預浸體)及一部分使用矽烷化合物，以與實驗例1相同之順序製作附載體銅箔。若干實驗例中進而進行表1所表示之條件之熱處理。分別進行與實驗例1相同之評價。將結果示於表1、2。
再者，銅箔之貼合面之類別、表面處理之條件及表面粗糙度Rz jis、矽烷化合物之使用條件、預浸體之種類、以及銅箔與預浸體之積層條件係如表1所示。
銅箔之處理面之表面處理條件中，環氧矽烷(處理)及粗化處理之具體條件係如下所述。
(環氧矽烷處理)
處理液：3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷0.9體積%水溶液
pH值5.0~9.0
於常溫下攪拌12小時者
處理方法：使用噴塗機塗佈處理液後，於100℃之空氣中使處理面乾燥5分鐘。
(粗化處理)
Cu濃度 20g/L(以CuSO4添加)
H2SO4濃度 50~100g/L
As濃度 0.01~2.0g/L(以亞砷酸添加)
液溫 40℃
電流密度 40~100A/dm2
鍍敷時間 0.1~30秒
<實驗例19~20>
使用表3所表示之銅箔、樹脂(預浸體)及一部分使用矽烷化合物，以與實驗例1相同之順序製作附載體銅箔。進而進行表3所表示之條件之熱處理。針對如此獲得之附載體銅箔進行與實驗例1相同之評價。將結果示於表3、4。
再者，使用S面作為銅箔之貼合面，利用上述之條件對其表面進行鉻酸鹽處理。此外，銅箔之表面粗糙度Rz jis、預浸體之種類、用於預浸體之表面處理之矽烷化合物之使用條件、以及銅箔與預浸體之積層條件係如表3所示。
根據表，可知矽烷化合物無論對銅箔之表面進行處理、或對預浸體之表面進行處理，均可於其後之積層體之剝離強度、加熱後之剝離強度、剝離作業性上獲得同等之結果。
(增層配線板)
於如此製作之附載體銅箔之兩側依序重疊FR-4預浸體(南亞塑膠公司製造)、銅箔(JX日鑛日石金屬股份有限公司製造，JTC12μm(製品名))，以3MPa之壓力於各表所示之加熱條件下進行熱壓，製作四層覆銅積層板。
繼而，使用雷射加工機開出貫通上述四層覆銅積層板表面之銅箔與其下之絕緣層(硬化之預浸體)的直徑100μm之孔。繼而，藉由無電鍍銅、電鍍銅對露出於上述孔之底部之附載體銅箔上之銅箔表面、上述孔之側面、及上述四層覆銅積層板表面之銅箔上進行鍍銅，於附載體銅箔上之銅箔與四層覆銅積層板表面之銅箔之間形成電性連接。繼而，使用氯化鐵(III)系蝕刻液對四層覆銅積層板表面之銅箔之一部分進行蝕刻，形成電路。如此獲得四層增層基板。
繼而，上述四層增層基板中，藉由將上述附載體銅箔之板狀載體與銅箔剝離而分離，獲得兩組兩層增層配線板。
繼而，對上述兩組兩層增層配線板上之曾與板狀載體密接之銅箔進行蝕刻而形成配線，獲得兩組兩層增層配線板。
各實驗例均製作複數個四層增層基板，分別以目視確認增層基板製作步驟中之構成附載體銅箔之預浸體與銅箔之密接情況，結果，使用了表1、表3中剝離強度及加熱後之剝離強度評價為「S」及「G」之條件下製作之附載體銅箔的增層配線板，於增層時，附載體銅箔之樹脂(板狀載體)未破壞且可剝離。但是，關於評價為「G」之條件，如表1、3中所記載般，亦存在增層時銅箔無剝離操作而自板狀載體剝離者。
又，關於評價為「N」之條件，於增層時，樹脂於附載體銅箔中之銅箔之剝離操作時被破壞、或未剝離而於銅箔表面殘留樹脂。
又，關於評價為「-」之條件，於增層時，樹脂於附載體銅箔中之銅箔之剝離操作時未破壞而剝離，但其中存在無剝離操作而銅箔剝離之情況。

Claims (32)

  1. 一種附載體金屬箔，係由樹脂製之板狀載體、及以可剝離之方式密接於該載體之至少一面的金屬箔構成，板狀載體與金屬箔，係單獨地使用或組合複數種使用下式表示之矽烷化合物、其水解產物、該水解產物之縮合物貼合而成， (式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
  2. 如申請專利範圍第1項之附載體金屬箔，其中，板狀載體與金屬箔之剝離強度為10gf/cm以上且200gf/cm以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之附載體金屬箔，其中，樹脂製之板狀載體含有熱硬化性樹脂。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之附載體金屬箔，其中，樹脂製之板狀載體為預浸體。
  5. 如申請專利範圍第3或4項之附載體金屬箔，其中，該樹脂製之板狀載體具有120~320℃之玻璃轉移溫度Tg。
  6. 如申請專利範圍第1至5項中任一項之附載體金屬箔，其中，該金屬箔與該載體接觸之側表面的十點平均粗糙度(Rz jis)為3.5μm以下。
  7. 如申請專利範圍第1至6項中任一項之附載體金屬箔，其中，於220℃進行3小時、6小時或9小時中之至少一種加熱後，金屬箔與板狀載體之剝離強度為10gf/cm以上且200gf/cm以下。
  8. 一種空心(coreless)多層印刷配線板用金屬箔，其於金屬箔之表面具有下式之矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物， (式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
  9. 如申請專利範圍第8項之空心多層印刷配線板用金屬箔，其中，對該金屬箔之使矽烷化合物作用之側的表面，於使該矽烷化合物作用之前，進行鉻酸鹽處理。
  10. 如申請專利範圍第8或9項之空心多層印刷配線板用金屬箔，其中，該金屬箔與該載體接觸之側表面的十點平均粗糙度(Rz jis)為3.5μm以下。
  11. 一種金屬箔，其係於至少一表面具有下式之矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物者，用於使樹脂製之板狀載體以可剝離之方式密接於該表面的用途， (式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
  12. 如申請專利範圍第11項之金屬箔，其中，對該金屬箔之使矽烷化合物作用之側的表面，於使該矽烷化合物作用之前，進行鉻酸鹽處理。
  13. 如申請專利範圍第11或12項之金屬箔，其中，該金屬箔與該載體接觸之側表面的十點平均粗糙度(Rz jis)為3.5μm以下。
  14. 一種板狀載體，其係於至少一表面具有下式之矽烷化合物、其水解產物或該水解產物之縮合物的樹脂製板狀載體，用於使金屬箔以可剝離之方式密接於該表面的用途， (式中，R1為烷氧基或鹵素原子，R2為選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基，R3及R4分別獨立地為鹵素原子、或烷氧基、或選自由烷基、環烷基及芳基組成之群中的烴基，或者一個以上之氫原子經鹵素原子取代之該等任一烴基)。
  15. 一種多層覆金屬積層板之製造方法，其包含：對申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔之至少一金屬箔側積層樹脂，繼而重複1次以上地積層樹脂或金屬箔。
  16. 一種多層覆金屬積層板之製造方法，其包含：對申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔之金屬箔側積層樹脂，繼而重複1次以上地積層樹脂、單面或雙面覆金屬積層板、或申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔、或金屬箔。
  17. 如申請專利範圍第15或16項之多層覆金屬積層板之製造方法，其進而包含如下步驟：將該附載體金屬箔之板狀載體與金屬箔剝離而分離。
  18. 如申請專利範圍第17項之製造方法，其包含如下步驟：藉由蝕刻將經剝離而分離之金屬箔的一部分或全部去除。
  19. 一種多層覆金屬積層板，其藉由申請專利範圍第15至18項中任一項之製造方法而獲得。
  20. 一種增層(build-up)基板之製造方法，其包含如下步驟：於申請專利範圍第1至7項中任一項之積層體之金屬箔側，形成一層以上之增層配線層。
  21. 如申請專利範圍第20項之增層基板之製造方法，其中，增層配線層係使用減成(subtractive)法或全加成(full additive)法或半加成(semi-additive)法中之至少一者而形成。
  22. 一種增層基板之製造方法，其包含：對申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔之至少一金屬箔側積層樹脂，繼而重複1次以上地積層樹脂、單面或雙面配線基板、單面或雙面覆金屬積層板、申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔或金屬箔。
  23. 如申請專利範圍第22項之增層基板之製造方法，其進而包含如下步驟：對單面或雙面配線基板、單面或雙面覆金屬積層板、附載體金屬 箔之金屬箔、附載體金屬箔之板狀載體、或樹脂進行開孔，並對該孔之側面及底面進行導通鍍敷。
  24. 如申請專利範圍第22或23項之增層基板之製造方法，其進而包含將如下步驟進行一次以上：於該構成單面或雙面配線基板之金屬箔、構成單面或雙面覆金屬積層板之金屬箔、及構成附載體金屬箔之金屬箔中的至少一者形成配線。
  25. 如申請專利範圍第22至24項中任一項之增層基板之製造方法，其進而包含如下步驟：使單面密接有金屬箔之申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔的樹脂板側接觸於形成有配線之表面上而積層。
  26. 如申請專利範圍第22至24項中任一項之增層基板之製造方法，其包含如下步驟：於形成有配線之表面上積層樹脂，使雙面密接有金屬箔之申請專利範圍第1至7項中任一項之附載體金屬箔的一金屬箔與該樹脂接觸而積層。
  27. 如申請專利範圍第22至26項中任一項之增層基板之製造方法，其中，該樹脂之至少一者為預浸體。
  28. 一種增層配線板之製造方法，其於申請專利範圍第20至27項中任一項之增層基板之製造方法中，進而包含如下步驟：將該附載體金屬箔之板狀載體與金屬箔剝離而分離。
  29. 如申請專利範圍第28項之增層配線板之製造方法，其進而包含如下步驟：藉由蝕刻將與板狀載體密接之金屬箔的一部分或全部去除。
  30. 一種增層配線板，其藉由申請專利範圍第28或29項之製造方法而獲得。
  31. 一種印刷電路板之製造方法，其包含如下步驟：藉由申請專利範圍第20至27項中任一項之製造方法製造增層基板。
  32. 一種印刷電路板之製造方法，其包含如下步驟：藉由申請專利範圍第28或29項之製造方法製造增層配線板。
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