TW201251059A - Photoelectric-transducing element, method for manufacturing the same, and solar cell - Google Patents
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201251059 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於一種在配置成電極主面互相對向彼此 的一對電極之間具備接合有電子供給層與電子接收層的 電子供給、接收接合層之光電轉換元件及其製造方法、 以及使用此光電轉換元件之太陽能電池。 【先前技術】 最近以地球暖化為開端而對環境問題的意識高漲， 作為石油替代能源的太陽光發電及其所使用的光電轉換 元件受到矚目。 目前在太陽光發電用上已實用化的光電轉換元件為 結晶矽或非晶矽所代表的無機半導體型，但此等光電轉 換元件化在製造上的能量及成本卻很巨大。因此，使用 月匕以更低能量及低成本製造的有機材料之光電轉換元件 的研究開發正在進行中。 由於有機材料的材料本身廉價並且在大氣壓下的製 以方法為可能’而大面積化或連續加工化容易，所以被 認為可用低能量及低成本製造光電轉換元件。 就有機光電轉換元件而言，已被提出的有：電子供 給層與電子接收層分別分開成膜，它們平面結合的平面 a ^光％轉換元件（專利文獻丨之實施例丨等）、塗有混 «電子供給材料與電子接收材料的塗布劑的主體異質結 嫌带光電轉換疋件（專利文獻1之實施例2等）、及共同蒸 鍵電子供給材料盘雷早扭收』丨 寸屯千接收材料的主體異質結合型光電 轉換元件（專利文獻2等）。 201251059 [先、前技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]特開2006-245073號公報 [專利文獻2]專利第33691 54號公報 【發明内容】 [發明欲解決之課題] 電子供給層與電子接收層的界面積及密合性等的接 觸狀’悲'對電*分離效率貢獻很大，t大幅影響到光電轉 換元件的性能。 在習知的平面結合型光電轉換元件方面，電子供給 層與電子接收層的界面積無法大幅取得超過它們的層面 積。此外’由於將電子供給層與電子接收層分別成犋而 層積’所以它們的密合性不佳。因此，在習知的平面結 合型光電轉換元件方面，難以提高光電轉換效率。。 S知的主體異質結合型光電轉換元件難以精密地# 制電：供給材料與電子接收材料的相分離構造，並且： 以提高光電轉換效率。 本發明係有鑑於上述情況而完成，其目的在於提供 -種電子供給層與電子接收層的密合性良好，並可謀求 提高電荷分離效率與光電轉換效率的非主體異質处：型 光電轉換元件^ i 外，本發明之目的在於提供—種可增大電子供 與電子接收層的界面積’電子供給層與電子接收層 合性良好，並可謀求提高電荷分離效率與光電轉換 的非主體異質結合型光電轉換元件 201251059 [解決課題之手段] 本發明之光電轉換元件，係 在配置成電極主面彼此互相對向的一對電極之間且 備接合有電子供給層與電子接收層的電子供給、接收接 合層之光電轉換元件， 於前述電子供給、接收接合層内形成有電子供給層 的材料與前述電子接收層的材料混合的混合層。 在本發明之光電轉換元件中，較佳為曰 前述電子供給層具有剖視梳齒狀構造，該梳齒狀構 ^係包含.周期地形成有在對前 延伸的複數個剖視長方形部之二=面交叉方向上 :方方的前述電極側’連接前述複數個剖視 造係Π電=層具有剖視梳齒狀構造，該梳齒狀構 延伸的成有在對前述電極主面交叉方向上 延伸的複數個剖視長方形部之 剖視帶狀部之另一方的m : ▼狀’及形成於該 視長方形部之基部；。1側’連接前述複數個剖 狀而形：右ί電子供給層與前述電子接收層的剖視梳齒 u战有前述混合層。 明之第:光電轉換元件之製造方法，係上述本發 形件之製造方法，具有以下步驟： 層；及“述電子供給層與前述電子接收層當中一方的 ；述方的層上塗布包含前述電子供給層與前述 201251059 #· 電子接收層當中另-方的層之構成成分、與含有將前述 一方的層溶解的溶劑之至少一種溶劑的塗布劑後，去除 前述至少一種溶劑而形成前述另—方的層。 本發明之第2光電轉換元件之製造方胃法，係前述電子 有剖視梳齒狀構造的上述本 方法’具有以下步驟： 與前述電子接收層當中一方 坦膜，當設前述一方的層之 在Tm-100(°C)以上、低於 平坦膜按壓具有與前述一方 案對應的反轉圖案之模具， 案而形成前述一方的層；及 布包含前述電子供給層與前 層之構成成分、與含有將前 少一種溶劑的塗布劑後，去 前述另一方的層。 具備上述本發明之光電轉換 供給層及前述電子接收層具 發明之光電轉換元件之製造 形成由前述電子供給層 的層之構成材料所構成的平 構成材料的熔點為TmfC )時 T«n(°C )的溫度範圍内，對該 的層之前述剖視梳齒狀的圖 成形為前述剖視梳齒狀的圖 於前述一方的層上，塗 述電子接收層當中另一方的 述一方的層溶解的溶劑之至 除前述至少—種溶劑而形成 本發明之太陽能電池係 元件之太陽能電池。 [發明之效果] 藉由於電子供給、接枚 的村料與電子接收層的材 明 寸 ’便可提供一種電子供給 並可谋求提高電荷分离隹 體異質結合型光電轉換元件 配合上述結構，再藉由 接合層内形成有電子供給層 混合的混合層之結構的本發 層與電子接收層的密合性良 效率與光電轉換效率的非主 〇 電子供給層與電子接收層具 201251059 有剖視梳齒狀構造之結構的本 大雷名讲认知月，便可k供一種可增 大电子供給層與電子接收層 工社山 的界面積’電子供給層盥電 子接收層的密合性良好，並可 、 Φ ΛΑ 謀未楗尚電何分離效率與 光電轉換效率的非主體異質 【實施方sU電轉換％件。 [實施發明之形態] 「第1實施形態」 兹參閱圖面’就關於本發 t 丈乃的第1貫施形態之光電轉 換疋件與其製造方法進行說明。 圖1為本實施形態的光電轉 .., 得換疋件的不意剖面圖。圖 2為圖1之光電轉換元件的部分
^ _ 刀敌大剖面圖。圖3A〜圖3C 為顯示剖視梳齒型構造的活性 禮之千面圖案例的圖（圖1 的III-III剖面圖）。 如圖1所示，本實施形態 π九電轉換7〇件1〇1具備： 配置成電極主面彼此互相對向 J 對電極3 0、4 0、形成 於它們之間的剖視梳齒狀的電 电子供給層1 〇(P層）及剖視 梳齒狀的電子接收層20(n層）。 剖視梳齒狀的電子供給層1 〇饱a丨、a
/、剖視梳齒狀的電子接 收層2 0係以彼此的梳齒唾合的古A j万式接合。互相嚙合而接 合有剖視梳齒狀的電子供給層1 〇血 /、。彳視梳齒狀的電子接 收層20之層為電子供給、接收接合層 圖中，在一方的電極（圖+ (圖不下側的電極）30之電極主 面附上符號30A’在另一方的電極 一 电蚀（圖不上側的電極）40之 電極主面附上符號40A。 在本實施形態中，一方的雷先 乃的電極30成膜於未圖示的基 201251059 板上。本實施形態的光電轉換元件1 ο 1係在於基板上成膜 有一方的電極30之電極基板上形成有電子供給、接收接 合層1，於其上形成有另一方的電極40。 也可以按另一方的電極40、電子供給、接收接合層i 及一方的電極30之順序形成於基板上。 電極30、40之電極主面30A、40a為與基板面平行的 面。 就基板而言，可使用任意的基板。雖然光電轉換元 件101的製造上適合使用基板，但基板並不是必要的。 電子供給層10包含：以預定間距形成有在對電極主 面30 A交又方向上，較佳是大致垂直方向上延伸的複數個 剖視長方形部12A之剖視帶狀部12;及形成於剖視帶狀部 1 2之一方的電極30側，連接複數個剖視長方形部1 2A之美 部 1 1 〇 ι 電子接收層20包含：以預定間距形成有在對電極主 面40A交叉方向上，較佳是大致垂直方向上延伸的複數個 剖視長方形部22A之剖視帶狀部22;及形成於剖視帶狀部 22之另一方的電極40側，連接複數個剖視長方形部“A 之基部2 1。 在本實施形態中，電子供給層1〇的複數個剖視長方 =部12A及電子接收層2〇的複數個剖視長方形部2 對電極主面30A、40A大致垂直方向上延伸。 ’、 在本說明書中，「大致垂直方向」係意味 方向及離完全垂直方向±5。的角度方向。 直 如上述’剖視梳齒狀的電子供給層1〇與剖視梳齒狀 201251059 的电子接收層2 0係以彼此的梳齒响合的方式接合，交替 地接合電子供給層10的複數個剖視長方形部12α與電子 接收層20的複數個剖視長方形部22Α。 在本實施形態中，於電子供給、接收接合層1内形成 有混合電子供給層1 〇的材料與電子接收層2〇的材料的混 合層1M。此混合層1M係沿著電子供給層1〇與電子接收層 20的剖視梳齒狀而形成。 混合層1Μ係形成於互相鄰接的電子供給層丨〇的剖 視長方形部12A與電子接收層20的剖視長方形部22八之 境界部分、電子供給層10的剖視長方形部12A與電子接收 層20的基部21之境界部分、及電子接收層2〇的剖視長方 形部22A與電子供給層10的基部n之境界部分。 圖面上，在電子供給、接收接合層丨肀，雖然圖示成 上述混合層1M、及電子供給層的材料與電子接收層的材 料未混合的非混合層明確地形成界面，但實際上它們的 界面有時會不明確。 在本實施形態中，有助於電荷分離的電子供給層（p 層）10與電子接收層^層）2〇之界面（p/n界面）係包含於混 合層1Μ内。 藉由在電子供給、接收接合層丨内形成電子供給層 的材料與電子接收層20的材料混合的混合層1 Μ，可使電 子供給層10與電子接收層2〇的密合性提高。 溫合層1Μ之層厚c不特別限制。 ’昆合層1 Μ之層厚c有時會不能明確地測定。 電子供給層1 0的材料與電子接收層2〇的材料混合的 -10- ,201251059 混合層1M之層厚例如可以剖面加工製作超薄切片，用電 子顯微鏡觀察此切片，求出平均的層厚。 在電子供給、接收接合層i方面，於電荷分離界面產 生的電子及電洞(以下，將兩者統稱丨「載子」）的移動 路徑必需暢通。 從穩定地得到電子供給層10與電子接收層2〇良好地 密合、於電荷分離界面產生的載子的移動路徑良好地暢 通的構造來看，混合層1厘之層厚c較佳為〇.5〜5〇nm，更 佳為1〜25nm。 若混合層1M之層厚c小於〇.5nm，則會產生在電子供 給層10與電子接收層20之間不形成混合層1M的地方，而 有產生此等層的密合性降低的部分之虞。 混合層1M之層厚c超過50nm，則在電子供給、接收 接合層1内移動的載子的移動路徑變得難以暢通，而有在 電極30 ' 40的載子收集效率減少之虞。 電子供給層10的剖視帶狀部12之帶寬a與電子接收 層20的剖視帶狀部22之帶寬b不特別限制。 在本實施形態t，由於在電子供給、接收接合層j 内形成有混合層1M，所以有時電子供給層1〇與電子接收 層20的接合界面會不明確，此等層的層厚會不明確。 在電子供給層10與電子接收層2〇的接合界面不明確 的情況，混合層1M看作層厚的一半屬於電子供給層1〇， 剩餘的一半屬於電子接收層2〇。 在有機光電轉換元件方面，生成的激子（excit〇n)# 中參與電荷分離的只是到達電子供給層與電子接收層之 -11- 201251059 界面的激子。激子到達其電荷分離界面的距離（以下稱為 「激子擴散長度」）’雖因材料的化學構造或純度而不同 ’但被認為是5〇nm以下。因此，每個激子擴散長度約2 倍的距離都周期地存在電子供給層與電子接收層的界面 ’右在與界面方向垂直的方向上配置電極，則被認為進 行電荷分離的激子會増大，光電轉換效率會提高。 為了使有助於電荷分離的激子增大，較佳為電子供 給層10的剖視帶狀部12之帶寬a與電子接收層2〇的剖視 帶狀部22之帶寬b均為激子擴散長度的2倍以下。一般有 機半導體的激子擴散長度被認為是5〇nm以下。此外，電 子供給層1〇之帶寬a與電子接收層20之帶寬b小於5nm，在 製作上有困難。 從以上的理由可知，電子供給層1〇之帶寬a與電子接 收層20之帶寬b均為5〜1〇〇nm是較佳的。 換言之，電子供給層10的刮視帶狀部12之間距與電 子接收層20的剖視帶狀部22之間距均為1〇〜2〇〇_是較 電子t、，·.σ層1 〇之帶寬&與電子 相同，也可以不同 由電子供給層10的剖視帶狀部12與電子接 剖視帶狀部22所構成的活性層 θ .« t ^ 及赝厚d不特別限制。 在基。Ml與電子接收層2〇的 與電子接收層1G的接合界面不明確的情基部21 1M之層厚的一半屬於活性層1A :作混合層 2卜 千屬於基部11或基部 •12- 201251059 當電子供給層π)之帶寬a與電子接收層2〇之帶寬⑽ 同時，活性層以之層厚d較佳為此等帶寬a、b的2〜4〇倍， 更佳為5〜20倍。 當電子供給層H)之帶寬a與電子接收層2〇之帶寬^ 同時，活性層丨八之層厚d較佳為電子供給層1〇之帶寬 電子接收層2〇之帶寬b當中小的—方的2倍以上、大的二 方的4〇倍以下，更佳為+的一方的5倍以上、大的一方的 2 0倍以下。 活性層1A之層厚d若小於上述下限，則有無法充分得 到光吸收效果與電荷分離界面積的增大效果之虞，若超 過上述上限，則有時會製作困難。 電子供給層1 0的基部i丨之層厚e不特別限制。 在基部11與電子接收層20的接合界面不明確的情況 ，看作混合層1M之層厚的一半屬於基部i i。 基部11之層厚e與電子供給層1〇之帶寬a同為5〜ι〇〇 nm是較佳的’更佳為5〜5〇nm。 電子供給層10的基部丨丨由於具有與電子接收層汕的 接合界面’所以較佳為接近激子擴散長度的厚度。 —在接合電子供給層10的基部丨丨與一方的電極3〇之本 貫施形態的結構方面’為了避免對整流性的不良影響或 短路，電子供給層1〇的基部u較佳為具有充分的層3厚（ 具體而言5nm以上）。 若在接合電子供給層10的基部u與一方的電極3〇之 本實施形態的結構中電子供給層1〇的基部n之層厚不充 分，則電子接收層20和一方的電極3〇過度接近，有招致 -13- 201251059 整流性的惡化或短路之虞。基部Π之層厚e小於5nm，在 製作上也有困難。 此外’若基部1 1之層厚e大於1 〇〇nm，則對電荷分離 後的載子移動的阻力變大，有電極的載子收集效率降低 之虞。 _ 在使（半）導體層50介於電子供給層1〇的基部η與一 方的電極3 0之間的後述第2貫施形態方面，即使電子供給 層10的基部u之層厚e較薄，也難以發生整流性的惡化或 紐路。因此，此情況，電子供給層10的基部1丨之層厚e 較佳為1〜l〇0nm。 曰 电子接收層20的基部2 1之層厚f不特別限制，和電子 供給層1 〇的基部11之層厚e相同。 在基邰21與電子供給層1〇的接合界面不明確的情況 ，看作混合層1M之層厚的一半屬於基部21。 基部21之層厚f與電子接收層2〇之帶寬b同為$〜1〇〇 nm是較佳的，更佳為5〜5〇nm。 人電子接收層20的基部21由於具有和電子供給層…的 妾合界面’所以較佳為接近激子擴散長度的厚度。 在接合有電子接收層2G的基部21與另__方的電極 形；的結構方面，為了避免對整流性的不良影 厚(呈：而佳為電子接收層2〇的基部21具彳充分的層 异（八體而吕5nm以上）。 士接合有電子接收層2〇的基部21與另一方的電極仂 不：：施：態的結構中若電子接收層2。的基部η之層厚 刀’貝1電子供給層10和另-方的電極40過度接近， -14- 201251059 有招致整流性的惡化或短路之虞。層厚〜於恤，在製 作上也有困難。 此外右層厚f大於1 0〇nm，則對於電荷分離後的載 子移動的阻力變大，有在電極的裁子收集效率降低之虞 〇 在使（半）導體層60介於電子接收層2〇的基部21與另 一方的電極40之間的後述第2實施形態方面，即使電子接 收層20的基部2 1之層厚f較薄，也難以發生整流性的惡化 或短路因此，此情況，電子供給層丨〇的基部丨丨之層厚e 較佳為1〜1 0〇nm。 電子供給、接收接合層1之層厚（=活性層1A、電子供 給層丨〇的基部u、及電子接收層2〇的基部21之總膜厚、) 不特別限制’較佳為20〜4400nm的範圍内特佳為咖〜 lOOOnm的粑圍内。若電子供給、接收接合層上之層厚小 於1〇〇㈣，則有時吸光量變得不充分，若超過1〇〇〇細， 則有時電子供給、接收接合層1的製作變得困難。 兹參閱圖3A〜圖3C，就活性層1A的平面圖案例進行 說月圖3A〜圖3C為圖1的ΙΠ-ΙΙΙ剖面圖。 圖3A所不的活性層1A的平面圖案為電子供給層 與電子接收層20均圖案形成為俯視帶狀之例。 所示的/舌性層1A的平面圖案為電子接收層 圖案形成為俯視格子狀’電子供給層1 〇形成為俯視矩陣 狀之例。 ,在圖3 B所示之例中，電子供給層1 〇的各個剖視長方 多p 2A的平面形狀為矩形狀。電子供給層10的各個剖視 -15- 201251059 長方形部12A的平 狀0 面形狀為正圓狀或橢圓狀等任意的形 十生層1A的平面圖案為電 子狀，電子接收層20形成 子供給層i 〇 為俯視矩陣 圖3C所示的活 圖案形成為俯視格 狀之例。 剖視長方 各個剖視 任意的形 在圖π所示之例中，電子接收層2〇的各個 形部22A的平面形狀為矩形狀。電子接收層20的 長方形部22A的平面形狀為正圓狀或橢圓狀等 電體’則不特別限；t，可舉出金屬、合金、半 : 屬化合物、及有機導體等。它們可含有摻雜物。至少— 方的電極必需為透光性電極。 就電極30、40的材質而言，可舉例如金、銀、麵 及銘等的金屬及它們的合金、氧化銦錫στο)、摻氟的氧 化錫(㈣）、及摻紹的氧化辞（ΑΖ〇)等的金屬氧化物、齐 米碳管、及石墨烯等的半金屬等。 電極30、40之膜厚不特別限制，較佳為5〜2〇〇_。 若電極3〇、40之膜厚過薄，則片電阻變大，無法將產生 的載子充分地傳達到外部電路1電極3〇、4〇之膜厚過 厚，則製作上困難或成本變高。 使電極30、40形成的方法並不特別限定可舉例如 真空蒸鍵法、濺鐘法及CVD法等的氣相成膜法、或者旋 轉塗布法、浸潰塗布法及網版印刷法等的液相成膜法等 -16- 可配合有機半 可避免地可包 限定，較佳為有機 201251059 電子供給層l 〇的材質並不 — 導體，更佳為結晶性有機高分子限疋，較佳為有機 就電子供給層10的材質而兮 物、聚苐衍生物、及聚苯乙炔可舉例=忒噻吩衍 及它們的共聚⑯、或者酞花青，等的两分子化合 俱生物及其金屬錯合物、五笨等的并苯物 胺衍生物等的低分子化合物。較佳為聚(3_ :、 (3-(2-甲基己烷）氧羰基二噻吩）、及3 _ 为） 己基噻吩共聚物等。 “)嘆吩. 電子供給層10只要沒有特別隨礙， 體地包含無機半導體。電子供给層10不 雜質。 電子接收層2 0的材質並不特別 導體。 就電子接收層20的材質而言，可舉例如富勒烯衍 物、花衍生物、及萘衍生物等。較佳為苯基C6i丁酸甲 及苯基C71丁酸甲酯等。 電子接收層20只要沒有特別阻礙，可配合有機半 體地包含無機半導體。電子接收層2〇不可避免地可包 雜質。 本實施形態的光電轉換元件1 〇丨之製造方法不特 限制。 電子供給層10及/或電子接收層20係由有機半導 所構成時’光電轉換元件1 〇 1可例如如下使用奈米壓印 製造。 半 生 物 聚 3- 導 含 半 生 酯 導 含 別 體 法 -17- 201251059 本 驟之製 形 之構成 材料的 的溫度 剖視梳 梳齒狀 於 接收層 一方的 一種溶 例 供給層 貫施形態的# φ μ 九電轉換7L件101可藉由具有以下牛
造方法製造： V :由電子供給層10與電子接收層20當中一方的層 料所構成的平坦膜，當設上述一方的： 文谷點為Tm(〇C主^ 得成 )夺，在Tm-l〇〇(t )以上、低於丁以它 聋巳圍内，對t + } 固1對此千坦膜按壓具有與上述一方的層 齒狀的圖案對應的反轉圖案之模#，成形為剖視 的圖案而形成上述一方的層；及 )2方的層上，塗布包含電子供給層10與電子 田中另方的層之構成成分、與含有溶解上述 層的冷劑之至少—種溶劑的塗布劑後，去除至少 劑而形成上述另一方的層。 電子供、’°層10與電子接收層20當中先形成電子 1 〇時，本實施形態的光電轉換元件1 0 1可如下製造 在形成有1的電極3〇的基板上，形成纟電子供給 層之構成材料所構成的平坦膜。當言史電子供給層^ 〇之 構成材料的熔點為Tm(t)時，在Tml〇〇rc)以上、低於
Tm( C )的溫度範圍内，對此平坦膜按壓具有與電子供給 層1 〇之uj視;U齒狀的圖案和如圖3 A〜圖3 C所示的平面圖 案對應的反轉圖案之模具，轉印模具的圖案。如此一來 ，可將平坦膜成形為剖視梳齒狀的圖案。 電子供給層10的溫度下降固化後，纟其上，以其剖 視k齒型構造不崩塌的條件塗布包含電子接收層之構 成成分、與含有溶解先形成的電子供給層10的溶劑之至 "18 - 201251059 少一種溶劑的塗布劑，去除至少一種溶劑而形成電子接 收層20。 在電子接收層20成膜的過程中，於電子供給層1〇上 塗布上述塗布劑之際，電子供給層1〇的一部分溶解而形 成先成膜的電子供給層10的一部分與成膜於其上的電子 接收層20的一部分混合的混合層1 M。 依以上方式進行，可形成剖視梳齒型構造的電子供 給、接收接合層1。 之後，藉由在電子供給、接收接合層1上形成另—方 的電極40，製造光電轉換元件lcn。 成為電子供給層1 0的平坦膜之成膜法不特別限制， 可舉出真空蒸鍍法及濺鍍法等的氣相成膜法、或者旋轉 塗布法、浸潰塗布法及噴霧塗布法等的液相成膜法等。 電子接收層20之成膜法若為液相成膜法，則不特別 限制，可舉旋轉塗布法、浸潰塗布法及喷霧塗布法等。 成為電子供給層1 〇的平坦膜及電子接收層2〇也可以 改變成膜條件或成膜方法，以複數個階段實施成膜。 用於奈米壓印法的模具，係由矽、玻璃及金屬等所 構成，在其表面具有與電子供給層1〇的剖視棱齒型構造 對應的凹凸圖案的模具。此種模具的製作方法並不特別 限定，例如可舉出以下方法：對熱氧化矽基板利用電子 束描繪形成阻劑圖案，以它為遮罩而乾式蝕刻基板的方 法；對Cr濺鍍石英玻璃基板利用電子束描繪形成阻劑圖 案，以它為遮罩而乾式蝕刻基板的方法；及對矽基板利 用電子束描繪形成阻劑圖案，以它為遮罩而濕式蝕刻基 -19- 201251059 板的方法等。 精由上述製造方法，便可製造電子供給、接收接合 層1的圖案精度良好且均勻性高、顯示良好的電荷分離與 良好的光電轉換效率之光電轉換元件101。 、此外，在上述製造方法中，由於在將電子接收層20 成膜之際同時形成混合層1M，戶斤以步驟數少，是較佳的 〇 也可以用不同的步驟形成電子供給層10的非混合層 、混合層1M、及電子接收層2〇的非混合層。 例如，可以形成具有剖視梳齒狀圖案的電子供給層 10後’塗布含有電子供給材料與電子接收材料的混合層 用的塗布劑，去除溶劑而將混合層1 Μ成膜，之後將電子 接收層成膜。此情況，混合層也可以利用共蒸鍍等的氣 相成膜進行成膜。至於電子接收層，也可以利用蒸鑛等 的氣相成膜進行成膜。 即使用不同的步驟形成電子供給層1 0的非混合層、 混合層1Μ、及電子接收層2〇的非混合層，藉由使含有電 子供給材料與電子接收材料的混合層1Μ介入其間，也可 以提阿電子供給層1〇與電子接收層2〇的密合性。 、如以上說明，藉由於電子供給、接收接合層丨内，形 成電子供給層10的材料與電子接收層20的材料混合的混 合=1Μ，電子供給層1〇與電子接收層2〇具有剖視梳齒型 構k之結構的本貫施形態，便可提供可增大電子供給層 /、電子接收層20的界面積，電子供給層1〇與電子接收 層20的密合性良好，並可謀求提高電荷分離效率與光電 -20- 201251059 轉換效率的非主體異質結合型光電轉換元件丨〇1。 「第2實施形態」 兹參閱圖面’就關於本發明的第2實施形態之光電轉 換元件進行說明。 圖4為本實施形態之光電轉換元件的示意剖面圖。 本實施形態的基本結構和第1實施形態相同，對相同 的構成要素附上相同的元件符號而省略說明。 本實施形態的光電轉換元件1〇2和第1實施形態相同 ’具備：配置成電極主面彼此互相對向的一對電極30、 4〇、及由形成於它們之間的剖視梳齒狀的電子供給層1〇 (P層）及剖視梳齒狀的電子接收層20(11層）所構成的電子 供給、捿收接合層1。 在本實施形態中’也是於電子供給、接收接合層1 内形成有電子供給層10的材料與電子接收層20的材料混 合的混合層1 M。此混合層i M係沿著電子供給層丨〇與電子 接收層20的剖視梳齒狀而形成。 剖視梳齒型構造的活性層的平面圖案例（ΙΠ ΙΠ剖面 圖）和在第1實施形態中顯示於圖3Α〜圖3(：者相同。 在本實施开> 態中，更在電子供給層丨〇的基部1 1與一 方的電極30、及/或電子接收層20的基部21與另一方的電 極40之間，形成有半導體層及/或導體層。以下，將「半 導體層及/或導體層」表示成（半）導體層。 在本實施形態中，在電子供給層1〇的基部η與一方 的電極30之間形成有（半）導體層5〇，而在電子接收層2〇 的基部21與另一方的電極40之間形成有(半)導體層60。 -21- 201251059 (半）導體層50、60的材質並不特別限定，可舉出例 如聚-3,4-伸乙二氧基噻吩、聚苯乙烯磺酸酯、及聚苯胺 等的高分子化合物、奈米碳管等的半金屬、氧化欽、氧 化銦、及氟化鋰等的金屬化合物、或者鋁合金及鎮合金 等的合金等。 13 使（半）導體層50、60形成的方法並不特別限定，可 舉例如真空蒸鍍法、濺鍍法及CVD法等的氣相成膜法、 或者旋轉塗布法、浸潰塗布法及網版印刷法等的液相成 膜法等。 本實施形態的光電轉換元件102具備和第1實施形態 同樣構造的電子供給、接收接合層1，可得到和第丨實施 形態同樣的效果。 本實施形態的光電轉換元件1〇2除了增加（半）導體 層50、60的成膜步驟以外，可和第1實施形態同樣地製造 〇 藉由於電子供給、接收接合層1内形成電子供給層10 的材料與電子接收層20的材料混合的混合層} M ,電子供 給層10與電子接收層2〇具有剖視梳齒狀構造之結構的本 實施形態’便可提供可增大電子供給層1 0與電子接收層 2〇的界面積’電子供給層1〇與電子接收層2〇的密合性良 好’並可謀求提高電荷分離效率與光電轉換效率的非主 體異質結合型光電轉換元件1〇2。 「第3實施形態」 錄參閱圖面’就關於本發明的第3實施形態之光電轉 換元件進行說明。 -22- 201251059 圖5為本實施形態之光電轉換元件的示意剖面圖。 本實施形態的基本結構和第1實施形態相同，對相同 的構成要素附上相同的元件符號而省略說明。 本實施形態的光電轉換元件103具備：配置成電極主 面彼此互相對向的一對電極30、4〇、及由形成於它們之 間的電子供給層70(p層）及電子接收層8〇(n層）所構成的 電子供給、接收接合層2。本實施形態的光電轉換元件1〇3 係電子供給層70及電子接收層80均為全面膜的平面結合 型光電轉換元件。 在本實施形態中，於電子供給、接收接合層2内形成 有電子供給層7 0的材料與電子接收層8 〇的材料混合的混 合層2M。 圖面上’在電子供給、接收接合層2中，雖然圖示成 上述混合層2M、及電子供給層7〇的材料與電子接收層8〇 的材料未混合的非混合層明確地形成界面，但實際上它 們的界面有時會不明確。 在本實施形態中，有助於電荷分離的電子供給層（p 層）70與電子接收層（n層）8〇之界面（p/n界面）包含於混合 層2M内。 在平面結合型光電轉換元件1〇3中，也是藉由於電子 供給、接收接合層2内形成電子供給層7〇的材料與電子接 收層80的材料混合的混合層2M，可使電子供给層與電 子接收層80的密合性提高。 〃 混合層2M之層厚不特別限制。 混合層2M之層厚有時會不能明確地測定。 •23- 201251059 和第1貫施形態相同，從電子供給層7 〇與電子接收層 8^0良好地捃合，得到電荷分離界面積的增大效果，並且 穩定地得到在電荷分離界面產生的載子的移動路徑良好 地暢通的構造來看，混合層2Μ之層厚較佳為〇·5〜5〇nm。 若混合層2M之層厚小於〇.5nm，則會產生在電子供 給層70與電子接收層8〇之間不形成混合層2M的地方，而 有產生此等層的密合性降低的部分之虞，並且有時會無 法充分得到電荷分離界面積的增大效果。 若此&層2M之層厚超過5 〇nm ’則在電子供給、接收 接合層2内移動的載子的移動路徑變得難以暢通，而有在 電極30、40的載子收集效率減少之虞。 電子供給層10之層厚與電子接收層2〇之層厚不特別 限制。 在本實施形態中，由於在電子供給、接收接合層2 内形成有混合層2M，所以有時電子供給層7〇與電子接收 層80的接合界面會不明確，此等層之層厚會不明確。 和第1實施形態相同，在電子供給層7〇與電子接收層 20的接合界面不明確的情況，混合層2]^看作層厚的一半 屬於電子供給層70，剩餘的一半屬於電子接收層8〇。 電子供給層70之層厚與電子接收層8〇之層厚均為 50〜250nm是較佳的。 若電子供給層70及電子接收層8〇之層厚小於5〇nm ，則有無法進行充分的光吸收而光電轉換效率降低之虞 。若電子供給層70及電子接收層8〇之層厚超過25〇nm， 則對電荷分離後的載子移動的阻力變大，有在電極的載 -24- 201251059 子收集效率降低之虞。 層8〇所構成的活 佳為50.5〜300nm 由電子供給層70之層厚與電子接收 性層之電子供給、接收接合層2之層厚較 同 電子供給層70之層厚與電子接收層80之層厚 也可以不同。 可以相 本貫施形態的光電轉換 驟之製造方法製造： 元件103可藉由具有以下步 及 形成 電子供給層70與電 子接收層80當中一方的層 於上述一方的層上，塗布包含電子供給層川與電子 :收層8〇當中另-方的層之構成成分、與含有溶解上述 方的層的溶劑之至少一種溶劑的塗布劑後，去除溶劑 而形成上述另一方的層。 藉由於電子供給、接收接合層2内形成有電子供給層 7〇的材料與電子接收層80的材料混合的混合層2M之結 構的本實施形態，便可提供電子供給層70與電子接收層 8〇的密合性良好，並可謀求提高電荷分離效率與光電轉 換效率的平面結合型光電轉換元件1 〇 3。 「太陽能電池」 上述第1〜第3實施形態之光電轉換元件1〇1〜1〇3可安 裝蓋破片（cover glass)及保護膜等而利用作為太陽能電 池。 [實施例] 茲就關於本發明的實施例及比較例進行說明。 -25- 201251059 在以下的實施例1〜3中製作了上述實施形態的光電 轉換元件101〜103。活性層的平面圖案為圖3A所示的帶 狀圖案。 比較例1〜3係除了不形成混合層的條件以外，都和實 施例1〜3相同而得到比較用的光電轉換元件。 <剖視梳齒構造的尺寸、模具的尺寸> 實施例2、3的剖視梳齒構造的尺寸如下： 電子供給層10之帶寬a(包含混合層1M—半的厚度）= 100nm、電子接收層20之帶寬b(包含混合層1M —半的厚 度）=100nm、活性層1A之層厚d = 500nm、電子供給層 的基部11之厚度e(包含混合層1M—半的厚度）= 50rlm、電 子接收層20的基部21之厚度f(包含混合層1M—半的厚度 )=5Onm。 在實施例2、3中’用於形成電子供給層之圖案的 模具有寬度lOOnm、長度6mm、深度500nm、間距2〇〇nm 的複數個溝槽，形成有此模具的剖視梳齒型構造之部分 的俯視面積為6mmx6mm。 <轉換效率> 在下述各例中，光電轉換元件的轉換效率測定係使 用太陽模擬器（solar simulator)進行。轉換效率係利用氣
氣燈（500W)照射模擬太陽光（AM1.5G、lkW/m2)，測定I-V 曲線而算出。 <實施例1> 如下製作出圖5所示之構造的光電轉換元件1〇3。 在於表面形成有膜厚l〇〇nm的ITO透明電極之層厚 -26- 201251059 0.7mm的電極基板上旋轉塗布聚（3_己基噻吩）（以下簡寫 為「P3HT」），進行15〇〇c、3〇mi_熱處理，形成層厚 100nm的電子供給層。 其次，在上述電子供給層上旋轉塗布已於二氯甲燒/ 氣仿混合溶劑中溶解有苯基C61 丁酸曱酯（以下簡寫為「 PCBM」）的溶液，進行15〇〇c、3〇min的熱處理形成層 厚lOOnm的電子接收層。 依以上方式’形成了由電子供給層與電子接收層所 構成的電子供給、接收接合層。 在電子供給、接收接合層形成的過程中，於在電子 供給層上塗布PCB]VUe液之際，電子供給層之上層部溶解 而形成了先成膜的電子供給層之上層部與成膜於其上的 電子接收層之下層部混合的混合層。混合層之層厚c為 2〇nm °電子供給層的非混合層與電子接收層的非混合層 之層厚均為80nm。 即 層厚l〇〇nm的電子供給層當中，ι〇ηιηχ2為混合 層’剩餘的80nm為非混合層。同樣地，層厚100ηιη的電 子接收層當_ ’ 10nmx2為混合層，剩餘的8〇ηιη為非混合 層。 最後’以膜厚1 OOnm真空蒸鍍Α1而得到光電轉換元 件。測定轉換效率的結果，為1 5。/〇。 <實施例2 > 在於表面形成有膜厚lOOnm的ITO透明電極之層厚 0.7mm的電極基板上旋轉塗布p3ht，進行15〇。〇、3〇min 的熱處理’形成層厚300nm的P3HT層。 -27- 201251059 二 使用上述模具’以、40MPa加熱加壓上 :5 0nm的剖視梳齒 :層而轉印模具的_案，之後進行15(Γ〇η的 熱處理而形成a=10〇nm、d = 5〇〇nm、 構造的電子供給層。 其人在上述剖視梳齒構造的電子供給層上旋轉塗 布PCBM·二ϋ甲、p /备仏 ' 氣仿〉谷液’進行150Ϊ：、30min的熱處 理而形成b=100nm、f=5〇nm的電子接收層。 、依乂上方式’形成了由電子供給層與電子接收層所 構成的電子供給、接收接合層。 在電子供給、接收接合層形成的過程中，於在剖視 梳齒構造的電子供給層上塗布pCBM溶液之際，電子供給 層之一部分溶解而形成了先成膜的電子供給層之一部分 與成膜於其上的電子接收層之一部分混合的混合層。混 合層係沿著先成膜的剖視梳齒構造的電子供給層之表面 形狀而形成。 混合層之層厚c為2〇nm。電子供給層的非混合層之帶 寬與電子接收層的非混合層之帶寬均為8〇nm。 即’電子供給層之帶寬l〇〇nm當中，l〇nmx2為混合 層，剩餘的80nm為非混合層之帶寬。同樣地，電子接收 層之帶寬lOOnm當中，10nmx2為混合層，剩餘的8〇nm為 非混合層之帶寬。 最後，以膜厚lOOnm真空蒸鍍A1而得到元件。測定 轉換效率的結果，為3 · 5 %。 <實施例3 > 在於表面形成有膜厚lOOnm的ITO透明電極之^^厚 -28- 201251059 0.7 mm的電極基板上旋轉塗布聚（3，4_伸乙二氧基噻吩） (PEDOT)與聚苯乙稀項酸酯（p§g)的水溶液，使其1丨〇。〇 # 燥lhr而形成膜厚3〇nm的（半）導體層。 和實施例2同樣地形成了剖視梳齒構造的電子供給、 接收接合層。和實施例2同樣地在電子供給、接收接合層 形成的過程中，於在電子供給層上塗布pCBM溶液之際， 電子供給層之一部分溶解而形成了先成膜的電子供給層 之。卩分與成膜於其上的電子接收層之一部分混合的混 合層。電子供給、接收接合層之尺寸a〜f和實施例2相同。 其次’旋轉塗布丙氧化鈦溶液，使其Π 乾燥1心 而形成膜厚10nm的（半）導體層。 最後，以膜厚lOOnm真空蒸鍍A1而得到元件。測定 轉換效率的結果，為3.9〇/〇。 <比較例1> 除了使用只在二氣曱烷溶劑中溶解有pCBM的溶液 取代PCBM-二氣甲烷/氯仿溶液之外，和實施例j同樣地 進行而得到比較用的光電轉換元件。未形成混合層。轉 換效率為0.8 %。 <比較例2 > 除了使用只在二氣曱烷溶劑中溶解有PCBm的溶液 取代PCBM-二氣甲烷/氯仿溶液之外，和實施例2同樣地 進行而得到比較用的光電轉換元件。未形成混合層。 電子供給、接收接合層之尺寸a〜f如下： a=l〇〇nm 、 d=500nm 、 e=5〇nm 、 b=l〇〇nm 、 f=50nm 、c = 0nm ° -29- 201251059 轉換效率為1.3 %。 <比較例3 > 除了使用只在二氯甲烧溶劑中溶解有p C b μ的溶液 取代PCBΜ-二氯曱烷/氣仿溶液之外，和實施例3同樣地 進行而得到比較用的光電轉換元件。未形成混合層。 電子供給 '接收接合層之尺寸a〜f如下： a=100nm、d = 500nm、e=50nm、b=l〇0nm、f=5〇nm 、c = 0nm 〇 轉換效率為1.7%。 本發明並不受上述實施形態限定’只要不脫離本發 明的要旨就可進行適當設計變更。 [產業上之可利用性] 本發明之光電轉換元件可適當地適用於太陽能電池 、發光元件、光接收元件、及其他各種感測器等。 本申請案主張以2011年1月21曰所申請的日本申請 案特願20 1 1-01 061 1號為基礎的優先權，並將其全部揭示 納入此處。 【圖式簡單說明】 圖1為關於本發明的第1實施形態之光電轉換元件的 示意剖面圖。 圖2為圖1之光電轉換元件的部分放大剖面圖。 圖3 A為顯示剖視梳齒型構造的活性層之平面圖案例 的圖。 圖3 B為顯示剖視梳齒型構造的其他活性層之平面圖 案例的圖。 -30- 201251059 圖3 C為顯示剖視梳齒型構造的活性層之其他平面圖 案例的圖。 圖4為關於本發明的第2實施形態之光電轉換元件的 示意剖面圖。 圖5為關於本發明的第3實施形態之光電轉換元件的 示意剖面圖。 【主要元件符號說明】 101〜103 光電轉換元件 1、2 電子供給、接收接合層 1 A 活性層 1M、2M 混合層 10 ' 70 電子供給層 11 基部 12 剖視帶狀部 12A 剖視長方形部 20、80 電子接收層 21 基部 22 剖視帶狀部 22A 剖視長方形部 30 ' 40 電極 30A > 40A 電極主面 50 ' 60 (半）導體層 70 電子供給層 80 電子接收層 -31 -
Claims (1)
- 201251059 七、申請專利範圍： 1_種光電轉換凡件’其係在配置成電極主面彼此互相 對向的1電極之間具備_合有電子#給層肖電子接 收層的電子供給、接收接合層之光電轉換元件， 於該電子供給、接收接合層内形成有電子供給層 的材料與該電子接收層的材料混合的混合層。 2.如申請專利範圍第i項之光電轉換元件，其中該混合層 之層厚為0.5〜50nrn。 3.如申請專利範圍第i項之光電轉換元件，其中該電子供 給層具有剖視梳齒狀構造，該梳齒狀構造係包含：周期 地形成有在對該電極主面交又方向上延伸的複數個刊 視長方形部之剖視帶狀部；及形成於該剖視帶狀部—方 的该電極側，連接該複數個剖視長方形部之基部； 、該電子接收層具有剖視梳齒狀構造，該梳齒狀構 造係包含：周期地形成有在對該電極主面交又方向上 延伸的複數個剖視長方形部之剖視帶狀部；及形成於 該剖視帶狀部另—古μ , 方的該電極側’連接該複數個剖視 長方形部之基部； 沿著該電子供給層與該電子接收層的剖視梳齒狀 而形成有該混合層。 4·如申請專利範圍第3項之光電轉換元件，其中該電子供 、、。層的該。“見帶狀部之帶寬及該電子接收層的該剖視 帶狀部之帶寬均為5〜l〇0nm;並且 由該電子供給層的該剖視帶狀部與該電子接收層 的該剖視帶狀部所構成的活性層之層厚， -32- 201251059 當該電子供給層之該帶寬與該電子接收層之該帶 寬相同時’為該帶寬的2倍以上、40倍以下， 當該電子供給層之該帶寬與該電子接收層之該帶 寬不同時，為該電子供給層之該帶寬與該電子接收層 之該帶寬當中小的一方的2倍以上、大的一方的4〇倍以 下。 5. 如申請專利範圍第3項之光電轉換元件，其中該電子供 給層之該基部及該電子接收層之該基部的厚度均為1〜 1 00nm。 6. 如申請專利範圍第丨項之光電轉換元件，其中在該電子 供給層與該一方的電極之間及/或該電子接收層與該另 一方的電極之間具有半導體層及/或導體層。 7. 如申請專利範圍第丨項之光電轉換元件，其中該電子供 給層及/或該電子接收層係由有機半導體所構成。 8. 如申請專利範圍第7項之光電轉換元件，其中該有機半 導體為結晶性有機高分子。 9. 如申請專利範圍第3項之光電轉換元件，其中在該電子 供給層與該一方的電極之間及/或該電子接收層與該另 —方的電極之間具有半導體層及/或導體層。 1〇.如申請專利範圍第3項之光電轉換元件，其中該電子供 給層及/或該電子接收層係由有機半導體所構成。 u_如申請專利範圍第1〇項之光電轉換元件，#中該有機 半導體為結晶性有機高分子。 12·一，光電轉換元件之製造方法，該光電轉換元件係如 申請專利範圍第i項之光電轉換元件，該製造方法具有 -33- 201251059 以下步驟： 形成該電子供給層與該電子接收層當中一方的 :及 於該一方的層上塗布包含該電子供給層與該電 接收層當中另一方的層之構成成分、與含有溶解該 方的層的溶劑之至少一種溶劑的溶液後，去除該至 一種溶劑而形成該另一方的層。 1 3 . —種光電轉換元件之製造方法，該光電轉換元件係 申請專利範圍第3項之光電轉換元件，該製造方法具 以下步驟： 形成由該電子供給層與該電子接收層當中一方 層之構成材料所構成的平坦膜，當設該一方的層之 成材料的熔點為Tm(°c )時，在Tm-100(°c )以上、低 TmfC )的溫度範圍内，對該平坦膜按壓具有與該一方 層之該剖視梳齒狀的圖案對應的反轉圖案之模具， 形為該剖視梳齒狀的圖案而形成該一方的層；及 於該一方的層上塗布包含該電子供給層與該電 接收層當中另一方的層之構成成分、與含有溶解該 方的層的溶劑之至少一種溶劑的塗布劑後，去除該 少一種溶劑而形成該另一方的層。 14. 一種太陽能電池，其具備如申請專利範圍第1項之光 轉換元件。 1 5, —種太陽能電池，其具備如申請專利範圍第3項之光 轉換元件。 層 子 少 如 有 的 構 於 的 成 子 至 電 電 -34-
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