TW200920257A - Herbicide combinations comprising specific 3-(2-alkoxy-4-chloro-6-alkylphenyl)-substituted tetramates - Google Patents

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200920257 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係在作物保護組成物之技術領域中，被用來對 抗’例如’在作物植物中之有害的植物，且其包含至少兩 5 種除草劑類之組合物作為活性化合物，且，適當的，包含 另外可增進作物植物相容性的物負（保護劑類）。 【先前技術】 WO 04/080962中揭露：經3-(2-烷氧基-4-氯-6-烷基苯 10 15 基)-取代的°比σ各酮酸(tetramic acids)、彼等之製備法及以彼 等作為除草劑及/或植物生長調節劑類之用途，對吼略酮 酸（tetramic acid)添力σ保護劑主要也得知自 w〇 03/013249 ;此外，由WO 06/024411得知包含經3-(2-烧氧 基-4-氯-6-烧基苯基)-取代的°比洛酮酸之除草的混合物，自 EP-〇7〇〇9766.2得知經3_(2_烷氧基_4-氯冬烷基苯基)_取代 的σ比p各酮酸類。 這些化合物作為除草劑對抗作物植物内之有宝植物 之有效性相當高，然而，它們通常視施用率、個別的配方、 各情形下想控制之有害植物或有害植物譜、氣候及土壤子条 件、等等而定，其他的標準則是作用的持續時間，或是& 草劑被降解的速率’也要被列入考慮者為，適冬的 於長期使用除草劑或在特定的地理位置發φ田女^可月b Λ 有告植物 的感受性上之變化，在個別的有害植物中之活彳生 藉由較高的除草劑施用率補償至某種程声，△,、僅月b 又例如，由於這 20 200920257 種較頻繁的施用，減少除草劑的選擇性，或是，就算是在 更高的施用率下，也沒有見到活性的改善，在某些情況， 可藉由添加保護劑（safeners)以改善作物中之選擇性，然 而，通常，總是有需求可使用較低的活性化合物施用率以 5 達到除草的作用之方法，較低的施用率降低的不僅是需施 用的活性化合物之使用量，通常也降低需使用的配方辅助 劑的量，同樣降低經濟花費及改進除草劑處理之生態學上 的相容性。 用於改進除草劑的應用概況的一種可能性可能包括 10 將活性化合物與一或多種其他的活性化合物併用，然而， 當將兩種或更多種活性化合物組合施用時，不是不常出現 - 物理及生物的不相容性現象，例如，共配製物之缺乏安定 性、活性化合物之降解或活性化合物之對抗 (antagonism)，相反的，係冀望活性化合物組合可得到一 15 種有利的活性概況、較高的安定性、以及，可能的話，具 有協乘上增進的活性，相較於被組合之個別的組分之施用 率可允許降低施用率，優點也可能是增廣之活性譜、增進 的應用靈活性以及更快速的作用開始以及用於控制耐除 草劑品種之適當性。 20 【發明内容】 令人驚言牙地，已發現，某些來自酮稀醇類（ketoenols) 的活性化合物，以一種特別有利的方式，可與具不同結構 的某些除草劑類併用作用，例如，當用在作物植物中時， 200920257 如果適當的添加保護劑（safeners)下’適於供作為除草兩丨 選擇性用途。 ~ 本發明提供除草劑組合物，係包含一種有效量之組分 (A)及(B)，其中 (A)為挑選自包括式⑴化合物之一種或多種除草劑（組分 A) 以及 B) 為得自包括下述之B1至B12類的一或多種化合物（組 分B)。 Μ 分枝的胺基酸娓之生合成的抑制劑類： 酿胺礦隆（amidosulfuron) (B1.1)及其納鹽酿胺續隆-納 (B1.2)， 氯鳴續隆(chlorimuron) (B1.3)及其醋類及納鹽類，例如， 氯0密石黃隆-乙基醋（chlorimuron-ethyl) (Β1·4)， 伏速隆（flazasulfuron) (Β1.5)及其S旨類及鹽類， 氟酮續隆(行\1031^3201^)(31.6)及其鹽類，例如，敗顚1續隆 -銅（flucarbazone-sodium) (B1.7)， 氟咬。密續隆(flupyrsulfuron) (B1.8)及其S旨類及納鹽類，例 如’氟 σ定曱續隆納鹽（flupyrsulfuron-methyl-sodium) (B1.9)， 咪草醋（imazamethabenz)(B1.10)及其g旨類及鹽類，例如， 咪草甲酉旨（imazamethabenz-methyl) (Bl.ll)， 甲氧咪草煙（imazamox) (B1.12)及其酯類及鹽類， 200920257 依滅草（imazypyr) (B1.13)及其醋類及鹽類， 埃石黃隆（iodosulfuron) (B1.14)及其醋類及鹽類，例如，埃 曱磺隆納鹽（iodosulfuron-methyl-sodium) (B1.15)， 曱基二石黃隆（mesosulfuron) (B1.16)及其@旨類及鹽類，例 如，曱基二石黃隆-甲基酯（mesosulfuron-methyl) (B1 · 17)以及 曱基二磺隆-曱基-鋼（mesosulfuron-methyl-sodium) (B1.18)， 曱績隆(metsulfuron) (B1 · 19)及其醋類及鹽類， 丙苯磺隆(propoxycarbazone) (B1.20)及其鹽類，例如，丙 苯磺隆-納（propoxycarbazone-sodium) (B1.21)， °密石黃隆（sulfometuron) (B1.22)及其醋類及鹽類，例如，〇密 石黃隆-曱基酉旨（sulfometuron-methyl) (B 1.23)， 磺隨續隆（sulfosulfuron) (B1.24)及其鹽類， 嘆卡巴宗（thiencarbazone) (B1.25)及其酯類及鹽類，例如， 。塞卡巴宗-曱基醋（thiencarbazone-methyl) (B1.26)， β塞磧隆(thifensulfuron)(B1.27)及其醋類及鹽類，例如，嗟 磺隆-甲基酉旨（thifensulfuron-methyl) (B1.28)， 醚苯磺隆(triasulfuron) (B1.29)及其鹽類， 苯續隆(tribenuron) (B1.30)及其酯類及鹽類，例如，笨石黃 隆-曱基酉旨（tribenuron-methyl) (B 1.31)， 平速爛（Pen〇xsulam)(B 1.32)， 派洛速爛（pyr〇xsuiam) (B1·33)， 胺苯磺隆-曱基酯（ethametsulfuron-methyl) (B1.34)， 乙氧石黃隆（ethoxysulfuron) (B1.35) ’ 200920257 曱酿胺石黃隆(foramsulfuron) (B 1.36)， 三氟°定石黃隆(1^£1〇乂}^111£111'〇11)(61.37)， σ密速凡(pyrimisulfan) (B 1.38)， 雙比克-納（bispyrac-sodium) (B1.39)， 5 免速隆（bensulfuron) (B1.40)， 曱氧 口米草煙(imazamox) (B1.41)， 咪草煙（imazethapyr) (B1.42)， 曱味0坐煙酸(imazapic) (B 1.43)， 依滅草（imazapyr) (B 1.44)， ίο 口密硫草醚（pyrithiobac) (B1.45)， 雙氟石黃草胺（florasulam) (B 1.46)， - 雙氯石黃草胺（diclosulam) (B1.47)， 氯石黃隆(chlorsulfuron) (B1.48)， 石黃酸石黃隆(sulfosulfuron) (B 1.49)， 15 B2 光合作用電子輸送的抑制劑類： 氨嗤草酮（amicarbazone)(B2.1)及其鹽類， 草脫淨(atrazine) (B2.2)， 除草定（bromacil) (B2.3)及其鹽類，例如，除草定-納 2〇 (bromacil-sodium) (B2.4) 5 溴苯腈（bromoxynil) (B2.5)及其酯類及鹽類，例如，溴苯 腈庚酸S旨（bromoxynil-heptanoate) (B2.6)，溴苯腈辛酸酉旨 (bromoxynil-octanoate) (B2.7)及漠苯腈-鉀鹽 (bromoxynil-potassium) (B2.8) 5 -10- 200920257 達有龍(diuron) (B2.9)， 峨苯腈(ioxynil)(B2.10)及其酯類及鹽類，例如，峨苯腈辛 酸 S旨（ioxynil-octanoate) (B2.11)及峨苯腈-納鹽 (ioxynil-sodium) (B2.12)， 5 異丙隆（isoproturon) (B2.13)， 滅必淨(metribuzin) (B2.14)， 西瑪津（simazine) (B2.15)， 丁嗟隆（tebuthiuron) (B2.16)， 草淨津(terbuthylazine) (B2.17)， ίο 苯敵草（phenmedipham) (B2.18)， 地滅二芬(dismedipham) (B2.19)， • °惡α坐隆（dimefuron) (B2.20)， 必太草（pyridate) (B2.21)， 苯草酮(metamitron) (B2.22)， 15 本達隆（bentazon) (B2.23) ’ B3 合成的植物生長素類（synthetic auxins): 2,4-D(B3.1)及其酯類及鹽類，例如，2,4-D-鈉鹽（B3.2)， 畢克草（clopyralid) (B3.3)及其酯類及鹽類，例如，畢克草-20 甲基酉旨（clopyralid-methyl) (B3.4)， 麥草畏（dicamba) (B3.5)及其酯類及鹽類，例如，麥草畏-曱基酉旨（dicamba-methyl) (B3.6)， 氟氯比（fluroxypyr) (B3.7)及其酯類及鹽類，例如，氟氯比 -meptyl (B3.8)， -π - 200920257 毒莠定(picloram) (B3.9)及其酯類及鹽類，例如，毒莠定-曱基酯（picloram-methyl) (B3.10)， 快克草(quinclorac) (B3.ll) ’ 氯甲酸（quinmerac) (B3.12)， 5 三氯比（triclopyr) (B3.13)及其酯類及鹽類，例如，三氯比 MCPA(B3.15)，CMPP(B3.16)，DP(B3.17)， 氯氨基σ比°定酸(^111丨11〇卩5^31丨(1) (B3.18)， ίο Β4 脂肪酸生合成的抑制劑類: 快草酸（clodinafop) (Β4.1)及其酯類，例如，丙炔草酸酯 (clodinafop-propargyl) (B4.2) 5 賽伏草（cyhalofop) (B4.3)及其酯類，例如，丁基賽伏草 (cyhalofop-butyl) (B4.4)， 15 禾草靈（diclofop) (B4.5)及其醋類，例如，禾草靈（diclofop)- 曱基（B4.6)， 精嗔π坐禾草靈（fenoxaprop) (B4.7)及其酯類，例如，精。惡嗤 禾草靈乙醋（fenoxaprop-P-ethyl) (B4.8)， 伏寄普（fluazifop) (B4.9)及其酯類，例如，丁基伏寄普 20 (fluazifop-P-butyl) (B4.10)， 氟0比禾靈（haloxyfop) (B4.ll)及其酯類，例如，氟σ比禾靈曱 基酯（haloxyfop-P-methyl) (Β4.12)， 口坐琳草醋（pinoxaden) (B4.13)， 快伏草（quizalofop) (B4.14)及其酯類，例如，精禾靈 -12- 200920257 (quizalofop-P-ethyl) (B4.15) 5 M草酮（clethodim) (B4.16)，西殺草（sethoxydim) (B4.17) ’ 得殺草（tepraloxydim) (Β4·18)， 月亏草酮（tralkoxydim) (Β4.19)， 5 益覆滅（ethofumesate) (B4.20)，clefoxydifm (B4.21)， B5 細胞分裂的抑制劑類： 乙草胺（acetochlor) (B5.1)， 拉草（alachlor) (B5.2)， ίο 四 σ坐草胺（fentrazamide) (B5.3)， ΙΙσ塞草胺(flufenacet) (B5.4)， σ惡草平(isoxaben) (B5.5)， 滅芬草(mefenacet) (B5.6)， 滅草胺（metazachlor) (B5.7)， 15 莫多草（metolachlor) (Β5·8)以及其（S)立體異構物S-莫多草 (metolachlor) (B5.9)， η塞草定(thiazopyr) (B5.10)， 那普酸胺（naproamide) (B5.11)， 比洛石風（pyroxasulfone) (B5.12)， 2〇 汰草滅(dimethenamid) (B5.13)， 卡芬托（carfenstrole) (B5.14)。 B6 脂肪酸生合成-類胡蘿葡素的抑制劑類： 0比說草胺（diflufenican) (B6.1)， -13- 200920257 可滅蹤（clomazone) (B6.2) ’ 氣草胺(picolinafen) (B6.3)， 氟 丁草胺(beflubutamid) (B6.4) ’ 5 B7 觀基苯基丙酮酸雙氧化酶（hvdroxyphenvlpvruvate dioxvgenase)的抑制劑類： 異0惡唾草酮（isoxaflutole) (B7.1)， 石宵草酿I(mesotrione) (B7.2)， 石黃草酉同(sulcotrione) (B7.3)， ίο B比續否托（pyrasulfotole) (B7.4)及其鹽類， 田波三g同（tembotrione)(B7.5)及其鹽類， 特σ夫三酮（tefuryltrione) (B7.6)及其鹽類， 多普美宗（topramezone) (B7.7)， 苯并雙環酮（benzobicyclon) (B7.8)， 15 SYN449 (B7.9)， 、 B8 原 口卜嚇肩氣化綠(protoporphvrinogen oxidase)A^· 制劑類: 草芬定(azafenidin) (B8.1)， 20 氟丙嘴草醋（butafenacil) (B8.2)， 克繁草(^由11的2〇1^)(8.3)及其酯類及鹽類，例如，乙基 克繁草（carfentrazone-ethyl) (B8.4)， 氟烯草酸(flumiclorac) (B8.5)及其酯類及鹽類，例如，戊 基 It 烯草酸(flumiclorac-pentyl) (B8.6)， -14- 200920257 氟石黃胺草醚(f〇mesafen)(B8.7)及其鹽類，例如，氟續胺草 醚-納（fomesafen-sodium) (B8.8)， 乳氟禾草靈（lactofen) (B8.9)， 快°惡草酮（oxadiargyl) (B8.10)， 復祿芬（oxyfluorfen) (B8.11)， SYN523 (B 8.12)， 苯草醚(aclonifen) (B8.13)， 曱石黃草胺（sulfentrazone) (B8.14)，

B9 類胡蘿菌素生物合成的抑制劑類: 氟草嗣（flurtamone) (B9.2)， 氟草敏(norflurazon) (B9.3)， B10 微管合成(microtubuli synthesis)的抑制劍類: 安石黃靈（oryzalin) (B10.1)， 施得圃（pendimethalin) (B10.2)， 氟樂靈（trifluralin) (B10.3)， 20 卡草胺（carbetamide) (B10.4)， 戊炔草胺(propyzamide)(B10.5)， B11 其他類 -15 - 200920257 敵草快（diquat) (B11.1)及其鹽類，例如’二溴敵草快（diquat dibromide) (B 11.2)， 巴拉別（paraquat) (B11.3)及其鹽類，例如，二氯巴拉力j (paraquat dichloride) (B 11.4) ’ 5 萘丙胺（naproanilide) (B11.5)， 比洛石風（pyroxasulfone) (B11.6)， 嘉石粦塞(glyphosate) (B11.7)及其鹽類，例如，嘉填塞三甲 基硫鹽（glyphosate-trimesium) (B11.8)及草硫鱗（sulf〇sate) (B11.9)， 10 固殺草（glufosinate) (B11.10)及其鹽類，例如，固殺草_錢 (glufosinate-ammonium) (Bll.ll)以及其光學異構物類，例 如，膦三辛（卩11〇8卩11丨11〇1：]：丨(^11)(611.12)， B12 缠維素生合成的抑制劑海i 15 胺基_4_(4-苯基_1_環丁基丁基胺基）-6-(1-氟_ι_曱基乙 基)-1,3,5-三畊(312.1)，2-胺基冰[(1兄2外2,6-二曱基茚滿 -1-基胺基]-6-[(1 兄S)-l-氟乙基]-i，3,5-三π井(B12.2)，2-胺基 -4-[(1尺2幻-2,6-二甲基節滿-1-基胺基]小氟乙 基]-1，3,5-三畊(B12.3)，2-胺基_4-[(1及,25)-2,6-二曱基茚滿 2〇 -1-基胺基]-64(1及)+氟乙基]-1,3,5-三畊（B12.4)，2-胺基 -4-[(1及，2/?)-2,6-二甲基節滿小基胺基]_6_[(1幻小氟乙 基]-1，3,5-三畊(B12.5) ’ 2-胺基_4_[(1足2外2,6_二曱基茚滿 -1-基胺基]-6-[(l*S>l-氟乙基]-i，3,5_三畊(B12 6)，吼嘧磺隆 (triaziflam) (B12.7)，二氯笨腈(dicl〇benil) (B12 8)。 -16- 200920257 在說明書中提到之活性化合物，其”一般的名稱 (common name)’’為已知，例如，可見諸於："The Pesticide Manual” 13th Ed., British Crop Protection Council 2003，以 及網址"http://www.alanwood.net/pesticides/”。 5 如果，說明書中之内文中，使用活性化合物的”一般 名稱”為縮寫形式時，此包含各情形下所有習用的衍生物 類’例如，酯類及鹽類，以及異構物，特別是光學異構物， 尤其是可購得的型式（們），如果”一般名稱"指的是一種酯 或鹽時，各情形下也包含所有其他習用的衍生物類，例如 10 其他的醋類及鹽類、游離酸類及天然的化合物類、以及異 構物類’特別是光學異構物，尤其是可購得的型式（們）， 所給化合物之化學名稱係關於至少一種化合物被包含在μ 一般名稱_者’常是一種較佳的化合物；在磺臨胺類（例 如’續基脲類）之情況，鹽類也包括經交換磺醯胺基的 氫原子成一種陽離子之鹽類。 根據本發明的除草劑組合物包含一種具除草有效量 的組分(A)及(B)且可再包含另外的組分，例如，農業化學 上不同類型之活性化合物及/或習用於作物保護中之添加 物及/或配方輔助劑類，或是與這些化合物一起被使用。 20 在較佳的具體實施例中，根據本發明的除草劑組合 物具有協乘性作用，此協乘性作用，例如，當活性組分(A) 及(B)被一起施用下可被觀察到，然而，協乘性作用也常 在不同的時間點下施用活性化合物時被觀察到，有可能以 分成多份的方式施用個別的除草劑或除草劑組合物（相繼 -17- 200920257 例如，在萌發前施用，再於萌發後施用，或在 期施用，再於萌發後的中期或末期施用，較佳 物』乎同時的施用根據本發明的除草劑組合 ^協乘的效果可達到：降低施用個別的活性化合物之 施，率、在同樣細率下具較高的效力、控制尚未二控制 之品種空白區（gaps)、延伸施用的期間及/或降低個別的施 用的數目’以及’使用者得以有更經濟與更環保的雜草控 A群的化合物以式⑴被定義，

10 其中 X 代表曱氧基或乙氧基， w 代表曱基或乙基， γ 代表氯， G 代表鋰、鈉、或鉀， m 代表數目1， η 代表數目1， Α 代表q-CU-烷基或環丙基， -18· 200920257 B 代表甲基， A、B及彼等附接之碳原子，代表飽和的c5_C6_環烷基， • 其令選擇地—個環成員被取代成氧且其為選擇地經 —個的甲基、甲氧基或乙氧基取代， 5 D 代表氫， 或 A及D 一起代表一種C3_C4_烷二基。 較佳的組分A之化合物為具式A1_A17的化合物，較 it的組刀B之化合物為：卜6、、 1〇 m.17、B118、B120、B1.2bB1.25、B1.26、B1.27、B1.34、 B2」、B2.5、B2.7、B2.10、B2.U、B2.18、B2,20、B2.21、 B3.3、B3.5、B3.7、B3.15、B3.16、B3.18、B4.1、B4.7、 B4.8、B4.13、B4.20、B5.3、B5.4、B5.6、B5.7、B5.ll、 B6.1、B6.2、B7.4、B7.5、B8.5、B8.10、B8.11、B8.13、 15 B9.2、Bl〇.3、B10.4、m〇.5、B11.5、B11.7、B 11.8、Β11.1〇、

Bll.ll、B11.12，特別佳的組分b之化合物為：m」、 B1.15、B1.18、B1.21、B1.26、B2.7、B3.5、B3.7、B3.15、 B3.16、B4.8、B6.1、B7.4、B11.10。 具式（I)的活性化合物之施用率可在报大的範圍間變 ⑴ 化，例如，介於10與500克的AS/ha間，在此說明文中 之縮寫字AS/ha係代表”每公頃中使用的活性物質”，以 1〇〇%的純活性化合物為準，當施用率為自1〇至5〇〇 AS/ha 的式(I)的活性化合物時，相對廣譜的一年生及多年生雜草 及沙草科（Cyperaceae)植物可藉由萌發前、萌發後的施用 -19· 200920257 低，例如， 100克的 方式被控制，根據本發明的方式，施用逢、s & + 自0.1至200克的AS/ha ’較佳地為自〇 5 = AS/ha。 通常所使狀組分⑷:⑻…說明 且為組分㈧:⑼彼此之重量比例；·且分(A 量比例通常為自1:3000至5000:1，齡杜以决丄 千乂住地為自1:1200至 400:1 ° 10 15 20 當使用具式(I)的活性化合物於作物植物中時，可權宜 的，視作物植物’施用某施用比率之上述保護劑以降低或 避免對作物可能造成之傷害’這樣的保護劑為本技藝中的 行家所熟知者，特別地適宜的保護劑類為：^草唑 (fenchlorazole-ethyl) (S1)、吡唑解草酯（mefenpyr diethyl) (S2)、乙基雙本0惡口坐酸酉旨（isoxadifen-ethyl)(S3)、西普橫g藍 胺（cyprosulfamide) (S4)、解毒喹（cl〇quint〇cet_mexyl) (S5)、解草 °疋（fenclorim) (S6)、二氣丙稀胺（dichl〇rmid) (S7)、解草嗪（benoxacor) (S8)、夫里拉唑（furiiaz〇i) (S9)、 解草腈（oxabetrinil) (S10)、肟草安（fluxofenim) (S11)、氟 拉0全（flurazol) (S12)及萘酸酐（naphthalic anhydrid) (S13)。 除草劑（A)及(B)為，適當的在保護劑存在下，適於供 控制作物植物中之有害的植物者，例如，重要的經濟作物 植物包括，例如，穀物（例如’小麥、大麥、黑麥、燕麥、 水稻、玉米、小米）、糖甜菜、甘蔬、油菜籽、棉花及大 豆，特別有利的是被使用於雙子葉的作物中，例如，油菜 米子、甜采、棉花、向日蔡、大豆、蠶立、婉> 及各種的疏 -20- 200920257 菜種類，也為較佳的是使用於單子葉的作物植物中，例 如，榖類，特別是小麥、大麥、黑麥、燕麥、其雜交種， 例如，黑小麥、水稻、玉米及小米，以及非選擇性的使用 於農園作物中，例如，果樹、葡萄園、油棕櫚或使用於無 5 作物之地帶；就(A)+(B)+保護劑之組合物中，同樣較佳的 為使用於這些作物中，根據本發明的除草劑組合物各可使 用萌發前及萌發後的方法施用。 本發明也包括除了組分(A)及(B)以外，另包含具不同 結構的一或多種其他的農業化學上活性化合物之除草劑 10 組合物，例如，包含除草劑類、殺蟲劑類、殺真菌劑類或 保護劑類者，概述於上面及下面之較佳的條件，基本上也 適用於這些組合物，如果其包含根據本發明的（A)+(B)組 合物下，特別佳的除草劑組合物含有下述的組分(A)+(B): 15 (A1 + Bl.l), (A1 + B1.2), (A1 + B1.3), (A1 + B1.4), (A1 + B1.5), (A1 + B1.6), (A1 + B1.7), (A1 + B1.8), (A1 + B1.9), (A1 + B1.10), (A1 + Bl.ll), (A1 + B1.12), (A1 + B1.13), (A1 + B1.14), (A1 + B1.15), (A1 + B1.16), (A1 + B1.17), (A1 + B1.18), (A1 + B1.19), (A1 + B1.20), (A1 + B1.21), (A1 + B1.22), (A1 + B1.23), (A1 + B1.24), (A1 + B1.25), (A1 + B1.26), (A1 + B1.27), (A1 + B1.28), (A1 + B1.29), (A1 + B1.30), 20 (A1 + B1.31), (A1 + B1.32), (A1 + B1.33), (A1 + B1.34), (A1 + B1.35), (A1 + B1.36), (A1 + B1.37), (A1 + B1.38), (A1 + B1.39), (A1 + B1.40), (A1 + B1.41), (A1 + B1.42), (A1 + B1.43), (A1 + B1.44), ), (A1 + B1.45), (A1 + B1.46), (A1 + B1.47), (A1 + B1.48), (A1 + B1.49), (A1 + B2.1), (A1 + B2.2), (A1 + B2.3), (A1 + B2.4), (A1 + B2.5), (A1 + B2.6), 25 (A1 +B2.7), (A1 +B2.8), (A1 +B2.9), (A1 +B2.10), (A1 +B2.11), (A1 +B2.12), (A1 + B2.13), (A1 + B2.14), (A1 + B2.15), (A1 + B2.16), (A1 + B2.17), (A1 + B2.18), (A1 + B2.19), (A1 + B2.20), (A1 + B2.21), (A1 + B2.22), (A1 + B2.23), (A1 + B3.1), (A1 + B3.2), (A1 + B3.3), (A1 + B3.4), (A1 + B3.5), (A1 + B3.6), (A1 + B3.7), (A1 + B3.8), (A1 + B3.9), (A1 + B3.10), (A1 + B3.ll), (A1 + B3.12), 30 (A1 + B3.13), (A1 + B3.14), (A1 + B3.15), (A1 + B3.16), (A1 + B3.17), (A1 + B3.18), (A1 + B4.1), (A1 + B4.2), (A1 + B4.3), (A1 + B4.4), (A1 + B4.5), (A1 + B4.6), -21 - 200920257 5 10 15 20 25 30 35 (A1 +Β4·7)，（Α1 +Β4·8)，（Α1 +B4.9), (A1 +B4.10), (A1 +B4.11), (A1 +B4.12)， (A1 + B4.13), (A1 + B4.14), (A1 + B4.15), (A1 + B4.16), (A1 + B4.17), (A1 + B4.18), (A1 + B4.19), (A1 + B4.20), (A1 + B4.21), (A1 + B5.1), (A1 + B5.2), (A1 + B5.3), (A1 + B5.4), (A1 + B5.5), (A1 + B5.6), (A1 + B5.7), (A1 + B5.8), (A1 + B5.9), (A1 + B5.10), (A1 + B5.ll), (A1 + B5.12), (A1 + B5.13), (A1 +B5.14), (A1 + B6.1), (A1 + B6.2), (A1 + B6.3), (A1 + B6.4), (A1 + B7.1), (A1 + B7.2), (A1 + B7.3), (A1 + B7.4), (A1 + B7.5), (A1 + B7.6), (A1 + B7.7), (A1 + B7.8), (A1 + B7.9), (A1 + B8.1), (A1 + B8.2), (A1 + B8.3), (A1 + B8.4), (A1 + B8.5), (A1 + B8.6), (A1 + B8.7), (A1 + B8.8), (A1 + B8.9), (A1 + B8.10), (A1 + B8.ll), (A1 + B8.12), (A1 + B8.13), (A1 + B8.14), (A1 + B8.15), (A1 + B9.2), (A1 + B9.3), (A1 + B10.1), (A1 + B10.2), (A1 + B10.3), (A1 + B10.4), (A1 + B10.5), (A1 +B11.1), (A1 +B11.2), (A1 +B11.3), (A1 +B11.4), (A1 +B11.5), (A1 +B11.6), (A1+B11.7), (A1 +B11.8),(A1 +B11.9), (A1 +B11.10),(A1 +B11.11),(A1 +B11.12), (A1 + B12.1), (A1 + B12.2), (A1 + B12.3), (A1 + B12.4), (A1 + B12.5), (A1 + B12.6), (A1 + B12.7), (A1 +B12.8), (A2 + Bl.l), (A2 + B1.2), (A2 + B1.3), (A2 + B1.4), (A2 + B1.5), (A2 + B1.6), (A2 + B1.7), (A2 + B1.8), (A2 + B1.9), (A2 + B1.10), (A2 + Bl.ll), (A2 + B1.12), (A2 + B1.13),(A2 + B1.14),(A2 + B1.15), (A2 + B1.16),(A2 + B1.17), (A2 + B1.18), (A2 + B1.19), (A2 + B1.20), (A2 + B1.21), (A2 + B1.22), (A2 + B1.23), (A2 + B1.24), (A2 + B1.25), (A2 + B1.26), (A2 + B 1.27), (A2 + B1.28), (A2 + B1.29), (A2 + B1.30), (A2 + B1.31), (A2 + B1.32), (A2 + B1.33), (A2 + B1.34), (A2 + B1.35), (A2 + B1.36), (A2 + B1.37), (A2 + B1.38), (A2 + B1.39), (A2 + B1.40), (A2 + B1.41), (A2 + B1.42), (A2 + B1.43), (A2 + B1.44), ), (A2 + B1.45), (A2 + B1.46), (A2 + B1.47), (A2 + B1.48), (A2 + B1.49), (A2 + B2.1), (A2 + B2.2), (A2 + B2.3), (A2 + B2.4), (A2 + B2.5), (A2 + B2.6), (A2 + B2.7), (A2 + B2.8), (A2 + B2.9), (A2 + B2.10), (A2 + B2.ll), (A2 + B2.12), (A2 + B2.13), (A2 + B2.14), (A2 + B2.15), (A2 + B2.16), (A2 + B2.17), (A2 + B2.18), (A2 + B2.19), (A2 + B2.20), (A2 + B2.21), (A2 + B2.22), (A2 + B2.23), (A2 + B3.1), (A2 + B3.2), (A2 + B3.3), (A2 + B3.4), (A2 + B3.5), (A2 + B3.6), (A2 + B3.7), (A2 + B3.8), (A2 + B3.9), (A2 + B3.10), (A2 + B3.ll), (A2 + B3.12), (A2 + B3.13), (A2 + B3.14), (A2 + B3.15), (A2 + B3.16), (A2 + B3.17), (A2 + B3.18), (A2 + B4.1), (A2 + B4.2), (A2 + B4.3), (A2 + B4.4), (A2 + B4.5), (A2 + B4.6), (A2 + B4.7), (A2 + B4.8), (A2 + B4.9), (A2 + B4.10), (A2 + B4.ll), (A2 + B4.12), (A2 + B4.13), (A2 + B4.14), (A2 + B4.15), (A2 + B4.16), (A2 + B4.17), (A2 + B4.18), (A2 + B4.19), (A2 + B4.20), (A2 + B4.21), (A2 + B5.1), (A2 + B5.2), (A2 + B5.3), (A2 + B5.4), (A2 + B5.5), (A2 + B5.6), (A2 + B5.7), (A2 + B5.8), (A2 + B5.9), (A2 + B5.10), (A2 + B5.ll), (A2 + B5.12), (A2 + -22- 40 200920257 5 10 ι5 20 25 30 35 B5.13),(A2 + B5.14), (A2 + B6.1), (A2 + B6.2), (A2 + B6.3), (A2 + B6.4), (A2 + B7.1), (A2 + B7.2), (A2 + B7.3), (A2 + B7.4), (A2 + B7.5), (A2 + B7.6), (A2 + B7.7), (A2 + B7.8), (A2 + B7.9), (A2 + B8.1), (A2 + B8.2), (A2 + B8.3), (A2 + B8.4), (A2 + B8.5), (A2 + B8.6), (A2 + B8.7), (A2 + B8.8), (A2 + B8.9), (A2 + B8.10), (A2 + B8.ll), (A2 + B8.12), (A2 + B8.13), (A2 + B8.14), (A2 + B8.15), (A2 + B9.2), (A2 + B9.3), (A2 + B10.1), (A2 + B10.2), (A2 + B10.3), (A2 + B10.4), (A2 + B10.5), (Α2 + Β11.1),(Α2 + Β11.2),(Α2 + Β11.3),(Α2 + Β11.4), (A2 + B11.5),(A2 + B11.6), (A2 + B11.7), (A2 + B11.8), (A2 + B11.9), (A2 + B11.10), (A2 + Bll.ll), (A2 + B11.12), (A2 + B12.1), (A2 + B12.2), (A2 + B12.3), (A2 + B12.4), (A2 + B12.5), (A2 + B12.6), (A2 + B12.7)，（A2 + B12.8), (A3 + Bl.l), (A3 + B1.2), (A3 + B1.3), (A3 + B1.4), (A3 + B1.5), (A3 + B1.6), (A3 + B1.7), (A3 + B1.8), (A3 + B1.9), (A3 + B1.10), (A3 + Bl.ll), (A3 + B1.12), (A3 + B1.13), (A3 + B1.14), (A3 + B1.15), (A3 + B1.16), (A3 + B1.17), (A3 + B1.18), (A3 + B1.19), (A3 + B1.20), (A3 + B1.21), (A3 + B1.22), (A3 + B1.23), (A3 + B1.24), (A3 + B1.25), (A3 + B1.26), (A3 + B1.27), (A3 + B1.28), (A3 + B1.29), (A3 + B1.30), (A3 +B1.31), (A3 +B 1.32), (A3 +B1.33), (A3 +B 1.34), (A3 +B 1.35), (A3 +B 1.36), (A3 + B1.37), (A3 + B1.38), (A3 + B1.39), (A3 + B1.40), (A3 + B1.41), (A3 + B1.42), (A3 + B1.43), (A3 + B1.44), ), (A3 + B1.45), (A3 + B1.46), (A3 + B1.47), (A3 + B1.48), (A3 + B1.49), (A3 + B2.1), (A3 + B2.2), (A3 + B2.3), (A3 + B2.4), (A3 + B2.5), (A3 + B2.6), (A3 + B2.7), (A3 +B2.8), (A3 + B2.9), (A3 +B2.10), (A3 + B2.11), (A3 +B2.12), (A3 + B2.13), (A3 + B2.14), (A3 + B2.15), (A3 + B2.16), (A3 + B2.17), (A3 + B2.18), (A3 + B2.19), (A3 + B2.20), (A3 + B2.21), (A3 + B2.22), (A3 + B2.23), (A3 + B3.1), (A3 + B3.2), (A3 + B3.3), (A3 + B3.4), (A3 + B3.5), (A3 + B3.6), (A3 + B3.7), (A3 + B3.8), (A3 + B3.9), (A3 + B3.10), (A3 + B3.11), (A3 + B3.12), (A3 + B3.13), (A3 + B3.14), (A3 + B3.15), (A3 + B3.16), (A3 + B3.17), (A3 + B3.18), (A3 + B4.1), (A3 + B4.2), (A3 + B4.3), (A3 + B4.4), (A3 + B4.5), (A3 + B4.6), (A3 +B4.7), (A3 +B4.8), (A3 + B4.9), (A3 + B4.10), (A3 + B4.11), (A3 +B4.12), (A3 + B4.13), (A3 + B4.14), (A3 + B4.15), (A3 + B4.16), (A3 + B4.17), (A3 + B4.18), (A3 + B4.19), (A3 + B4.20), (A3 + B4.21), (A3 +B5.1), (A3 +B5.2), (A3 + B5.3), (A3 +B5.4), (A3 +B5.5), (A3 +B5.6), (A3 + B5.7), (A3 + B5.8), (A3 + B5.9), (A3 + B5.10), (A3 + B5.ll), (A3 + B5.12), (A3 + B5.13), (A3 + B5.14), (A3 + B6.1), (A3 + B6.2), (A3 + B6.3), (A3 + B6.4), (A3 + B7.1), (A3 + B7.2), (A3 + B7.3), (A3 + B7.4), (A3 + B7.5), (A3 + B7.6), (A3 + B7.7), (A3 + B7.8), (A3 + B7.9), (A3 + B8.1), (A3 + B8.2), (A3 + B8.3), (A3 + B8.4), (A3 + B8.5), (A3 + B8.6), -23 - 40 200920257 5 10 15 20 25 30 35 (A3 + B8.7), (A3 + B8.8), (A3 + B8.9), (A3 + B8.10), (A3 + B8.ll), (A3 + B8.12), (A3 + B8.13), (A3 + B8.14), (A3 + B8.15), (A3 + B9.2), (A3 + B9.3), (A3 + B10.1), (A3 + B10.2), (A3 + B10.3), (A3 + B10.4), (A3 + B10.5), (A3 +B11.1), (A3 + B11.2), (A3 + B11.3), (A3 + B11.4), (A3 + B11.5), (A3 + B11.6), (A3 +B11.7), (A3 + B11.8),(A3 +B11.9), (A3 +B11.10), (A3 +B11.11), (A3 +B11.12), (A3 + B12.1), (A3 + B12.2), (A3 + B12.3), (A3 + B12.4), (A3 + B12.5), (A3 + B12.6), (A3 + B12.7), (A3 +B12.8), (A4 + B1.1), (A4 + B1.2), (A4 + B1.3), (A4 + B1.4), (A4 + B1.5), (A4 + B1.6), (A4 + B1.7), (A4 + B1.8), (A4 + B1.9), (A4 + B1.10), (A4 + Bl.ll), (A4 + B1.12), (A4 + B1.13), (A4 + B1.14), (A4 + B1.15), (A4 + B1.16), (A4 + B1.17), (A4 + B1.18), (A4 + B1.19), (A4 + B1.20), (A4 + B1.21), (A4 + B1.22), (A4 + B1.23), (A4 + B1.24), (A4 + B1.25), (A4 + B1.26), (A4 + B1.27), (A4 + B1.28), (A4 + B1.29), (A4 + B1.30), (A4 + B1.31), (A4 + B1.32), (A4 + B1.33), (A4 + B1.34), (A1 + B1.35), (A4 + B1.36), (A4 + B1.37), (A4 + B1.38), (A4 + B1.39), (A4 + B1.40), (A4 + B1.41), (A4 + B1.42), (A4 + B1.43), (A4 + B1.44), ), (A4 + B1.45), (A4 + B1.46), (A4 + B1.47), (A4 + B1.48), (A4 + B1.49), (A4 + B2.1), (A4 + B2.2), (A4 + B2.3), (A4 + B2.4), (A4 + B2.5), (A4 + B2.6), (A4 + B2.7), (A4 + B2.8), (A4 + B2.9), (A4 + B2.10), (A4 + B2.ll), (A4 + B2.12), (A4 + B2.13), (A4 + B2.14), (A4 + B2.15), (A4 + B2.16), (A4 + B2.17), (A4 + B2.18), (A4 + B2.19), (A4 + B2.20), (A4 + B2.21), (A4 + B2.22), (A4 + B2.23), (A4 + B3.1), (A4 + B3.2), (A4 + B3.3), (A4 + B3.4), (A4 + B3.5), (A4 + B3.6), (A4 + B3.7), (A4 + B3.8), (A4 + B3.9), (A4 + B3.10), (A4 + B3.ll), (A4 + B3.12), (A4 + B3.13), (A4 + B3.14), (A4 + B3.15), (A4 + B3.16), (A4 + B3.17), (A4 + B3.18), (A4 + B4.1), (A4 + B4.2), (A4 + B4.3), (A4 + B4.4), (A4 + B4.5), (A4 + B4.6), (A4 + B4.7), (A4 + B4.8), (A4 + B4.9), (A4 + B4.10), (A4 + B4.ll), (A4 + B4.12), (A4 + B4.13), (A4 + B4.14), (A4 + B4.15), (A4 + B4.16), (A4 + B4.17), (A4 + B4.18), (A4 + B4.19), (A4 + B4.20), (A4 + B4.21), (A4 + B5.1), (A4 + B5.2), (A4 + B5.3), (A4 + B5.4), (A4 + B5.5), (A4 + B5.6), (A4 + B5.7), (A4 + B5.8), (A4 + B5.9), (A4 + B5.10), (A4 + B5.ll), (A4 + B5.12), (A4 + B5.13), (A4 + B5.14), (A4 + B6.1), (A4 + B6.2), (A4 + B6.3), (A4 + B6.4), (A4 + B7.1), (A4 + B7.2), (A4 + B7.3), (A4 + B7.4), (A4 + B7.5), (A4 + B7.6), (A4 + B7.7), (A4 + B7.8), (A4 + B7.9), (A4 + B8.1), (A4 + B8.2), (A4 + B8.3), (A4 + B8.4), (A4 + B8.5), (A4 + B8.6), (A4 + B8.7), (A4 + B8.8), (A4 + B8.9), (A4 + B8.10), (A4 + B8.ll), (A4 + B8.12), (A4 + B8.13), (A4 + B8.14), (A4 + B8.15), (A4 + B9.2), (A4 + B9.3), (A4 + 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(A8 + B4.18), (A8 + B4.19), (A8 + B4.20), (A8 + B4.21), 10 (A8 + B5.1), (A8 + B5.2), (A8 + B5.3), (A8 + B5.4), (A8 + B5.5), (A8 + B5.6), (A8 + B5.7), (A8 + B5.8), (A8 + B5.9), (A8 + B5.10), (A8 + B5.ll), (A8 + B5.12), (A8 + B5.13), (A8 + B5.14), (A8 + B6.1), (A8 + B6.2), (A8 + B6.3), (A8 + B6.4), (A8 + B7.1), (A8 + B7.2), (A8 + B7.3), (A8 + B7.4), (A8 + B7.5), (A8 + B7.6), 15 (A8 + B7.7), (A8 + B7.8), (A8 + B7.9), (A8 + B8.1), (A8 + B8.2), (A8 + B8.3), (A8 + B8.4), (A8 + B8.5), (A8 + B8.6), (A8 + B8.7), (A8 + B8.8), (A8 + B8.9), (A8 + B8.10), (A8 + B8.ll), (A8 + B8.12), (A8 + B8.13), (A8 + B8.14), (A8 + B8.15), (A8 + B9.2), (A8 + B9.3), 20 (A8 + B10.1), (A8 + B10.2), (A8 + B10.3), (A8 + B10.4), (A8 + B10.5), (A8 + Bll.l), (A8 +B11.2), (A8 + B11.3), (A8 + B11.4), (A8 + B11.5), (A8 +B11.6), (A8 + B11.7), (A8 + B11.8), (A8 + B11.9), (A8 + B11.10),(A8 + Bll.ll), (A8 + B11.12), (A8 + B12.1), (A8 + B12.2), (A8 + B12.3), (A8 + B12.4), (A8 + B12.5), (A8 + B12.6), (A8 + B12.7), (A8 + B12.8), 25 (A9 + B1.1), (A9 + B1.2), (A9 + B1.3), (A9 + B1.4), (A9 + B1.5), (A9 + B1.6), (A9 + B1.7), (A9 + B1.8), (A9 + B1.9), (A9 + B1.10), (A9 + Bl.ll), (A9 + B1.12), ^ (A9 + B1.13), (A9 + B1.14), (A9 + B1.15), (A9 + B1.16), (A9 + B1.17), (A9 + B1.18), ' (A9 + B1.19), (A9 + B1.20), (A9 + B1.21), (A9 + B1.22), (A9 + B1.23), (A9 + B1.24), 30 (A9 + B1.25), (A9 + B1.26), (A9 + B1.27), (A9 + B1.28), (A9 + B1.29), (A9 + B1.30), (A9 + B1.31), (A9 + B1.32), (A9 + B1.33), (A9 + B1.34), (A9 + B1.35), (A9 + B1.36), (A9 + B1.37), (A9 + B1.38), (A9 + B1.39), (A9 + B1.40), (A9 + B1.41), (A9 + B1.42), (A9 + B1.43), (A9 + B1.44),), (A9 + B1.45), (A9 + B1.46), (A9 + B1.47), (A9 + B1.48), (A9 + B1.49), 35 (A9 + B2.1), (A9 + B2.2), (A9 + B2.3), (A9 + B2.4), (A9 + B2.5), (A9 + B2.6), (A9 + B2.7), (A9 + B2.8), (A9 + B2.9), (A9 + B2.10), (A9 + B2.ll), (A9 + B2.12), (A9 + B2.13), (A9 + B2.14), (A9 + B2.15), (A9 + B2.16), (A9 + B2.17), (A9 + B2.18), (A9 + B2.19), (A9 + B2.20), (A9 + B2.21), (A9 + B2.22), (A9 + 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(A15 + B4.12), (A15 + B4.13), (A15 + B4.14), (A15 + B4.15), (A15 + B4.16), (A15 + B4.17), (A15 + B4.18), (A15 + B4.19), (A15 + B4.20), (A15 + B4.21), (A15 + B5.1), (A15 + B5.2), (A15 + B5.3), (A15 + B5.4), (A15 + B5.5), (A15 + B5.6), (A15 + B5.7), (A15 + B5.8), (A15 + B5.9), (A15 + B5.10), (A15 + B5.ll), (A15 + B5.12), (A15 + B5.13), (A15 + B5.14), (A15 + B6.1), (A15 + B6.2), (A15 + B6.3), (A15 + B6.4), (A15 + B7.1), (A15 + B7.2), (A15 + B7.3), (A15 + B7.4), (A15 + B7.5), (A15 + B7.6), (A15 + B7.7), (A15 + B7.8), (A15 + B7.9), (A15 + B8.1), (A15 + B8.2), (A15 + B8.3), (A15 + B8.4), (A15 + B8.5), (A15 + B8.6), (A15 + B8.7), (A15 + B8.8), (A15 + B8.9), (A15 + B8.10), (A15 + B8.ll), (A15 + B8.12), (A15 + B8.13), (A15 + B8.14), (A15 + B8.15), (A15 + B9.2),(A15 + B9.3), (A15 + B10.1), (A15 + B10.2), (A15 + B10.3), (A15 + B10.4), (A15 + B10.5), (A15 + Bll.l), (A15 + B11.2), (A15 + B11.3), (A15 + B11.4), (A15 + B11.5), (A15 + B11.6), (A15 + B11.7), (A15 + B11.8), (A15 +B11.9), (A15 + B11.10),(A15 + Bll.ll), (A15 + B11.12), (A15 + B12.1), (A15 + B12.2), (A15 + B12.3), (A15 + B12.4), (A15 + B12.5), (A15 + B12.6), (A15 + B12.7), (A15 + B12.8), (A16 + Bl.l), (A16 + B1.2), (A16 + B1.3), (A16 + B1.4), (A16 + B1.5), (A16 + B1.6), (A16 + B1.7), (A16 + B1.8), (A16 + B1.9), (A16 + B1.10), (A16 + Bl.ll), (A16 + B1.12), (A16 + B1.13), (A16 + B1.14), (A16 + B1.15), (A16 + B1.16), (A16 + B1.17), (A16 + B1.18), (A16 + B1.19), (A16 + B1.20), (A16 + B1.21), (A16 + B1.22), (A16 + B1.23), (A16 + B1.24), (A16 + B1.25), (A16 + B1.26), (A16 + B1.27), (A16 + B1.28), (A16 + B1.29), (A16 + B1.30), (A16 + B1.31), (A16 + B1.32), (A16 + B1.33), (A 16 + B 1.34), (A16 + B1.35), (A16 + -35- 40 200920257 5 10 15 20 25 30 35 B1.36), (A16 + B1.37), (A16 + B1.38), (A16 + B1.39), (A16 + B1.40), (A16 + B1.41), (A16 + B1.42), (A16 + B1.43), (A16 + B1.44),), (A16 + B1.45), (A16 + B1.46), (A16 + B1.47), (A16 + B1.48), (A16 + B1.49), (A16 + B2.1), (A16 + B2.2), (A16 + B2.3), (A16 + B2.4), (A16 + B2.5), (A16 + B2.6), (A16 + B2.7), (A16 + B2.8), (A16 + B2.9), (A16 + B2.10), (A16 + B2.ll), (A16 + B2.12), (A16 + B2.13), (A16 + B2.14), (A16 + B2.15), (A16 + B2.16), (A16 + B2.17), (A16 + B2.18), (A16 + B2.19), (A16 + B2.20), (A16 + B2.21), (A16 + B2.22), (A16 + B2.23), (A16 + B3.1), (A16 + B3.2), (A16 + B3.3), (A16 + B3.4), (A16 + B3.5), (A16 + B3.6), (A16 + B3.7), (A16 + B3.8), (A16 + B3.9), (A16 + B3.10), (A16 + B3.ll), (A16 + B3.12), (A16 + B3.13), (A16 + B3.14), (A16 + B3.15), (A16 + B3.16), (A16 + B3.17), (A16 + B3.18) (A16 + B4.1), (A16 + B4.2), (A16 + B4.3), (A16 + B4.4), (A16 + B4.5), (A16 + B4.6), (A16 + B4.7), (A16 + B4.8), (A16 + B4.9), (A16 + B4.10), (A16 + B4.ll), (A16 + B4.12), (A16 + B4.13), (A16 + B4.14), (A16 + B4.15), (A16 + B4.16), (A16 + B4.17), (A16 + B4.18), (A16 + B4.19), (A16 + B4.20), (A16 + B4.21), (A16 + B5.1), (A16 + B5.2), (A16 + B5.3), (A16 + B5.4), (A16 + B5.5), (A16 + B5.6), (A16 + B5.7), (A16 + B5.8), (A16 + B5.9), (A16 + B5.10), (A16 + B5.ll), (A16 + B5.12), (A16 + B5.13), (A16 + B5.14), (A16 + B6.1), (A16 + B6.2), (A16 + B6.3), (A16 + B6.4), (A16 + B7.1), (A16 + B7.2), (A16 + B7.3), (A16 + B7.4), (A16 + B7.5), (A16 + B7.6), (A16 + B7.7), (A16 + B7.8), (A16 + B7.9), (A16 + B8.1), (A16 + B8.2), (A16 + B8.3), (A16 + B8.4), (A16 + B8.5), (A16 + B8.6), (A16 + B8.7), (A16 + B8.8), (A16 + B8.9), (A16 + B8.10), (A16 + B8.ll), (A16 + B8.12), (A16 + B8.13), (A16 + B8.14), (A16 + B8.15), (A16 + B9.2), (A16 + B9.3), (A16 + B10.1), (A16 + B10.2), (A16 + B10.3), (A16 + B10.4), (A16 + B10.5), (A16 + B11.1), (A16 + B11.2), (A16 + B11.3), (A16 + B11.4), (A16 + B11.5), (A16 + B11.6), (A16 + B11.7), (A16 + B11.8)，(A16 + B11.9)，(A16 + B11.10)，(A16 + B11.11)，(A16 + B11.12), (A16 + B12.1), (A16 + B12.2), (A16 + B12.3), (A16 + B12.4), (A16 + B12.5), (A16 + B12.6), (A16 + B12.7), (A16 + B12.8), (A17 + Bl.l), (A17 + B1.2), (A17 + B1.3), (A17 + B1.4), (A17 + B1.5), (A17 + B1.6), (A17 + B1.7), (A17 + B1.8), (A17 + B1.9), (A17 + B1.10), (A17 + Bl.ll), (A17 + B1.12), (A17 + B1.13), (A17 + B1.14), (A17 + B1.15), (A17 + B1.16), (A17 + B1.17), (A17 + B1.18), (A17 + B1.19), (A17 + B1.20), (A17 + B1.21), (A17 + B1.22), (A17 + B1.23), (A17 + B1.24), (A17 + B1.25), (A17 + B1.26), (A17 + B1.27), (A17 + B1.28), (A17 + B1.29), (A17 + -36- 40 200920257 B1.30), (A17 + B1.31), (A17 + B1.32), (A17 + B1.33), (A17 + B1.34), (A17 + B1.35), (A17 + B1.36), (A17 + B1.37), (A17 + B1.38), (A17 + B1.39), (A17 + B1.40), (A17 + B1.41), (A17 • + B1.42), (A17 + B 1.43), (A17 + B1.44), ), (A17 + B1.45), (A17 + B1.46), (A17 + B1.47), 5 (A17 + B1.48), (A17 + B1.49), • (A17 + B2.1), (A17 + B2.2), (A17 + B2.3), (A17 + B2.4), (A17 + B2.5), (A17 + B2.6), (A17 + B2.7), (A17 + B2.8), (A17 + B2.9), (A17 + B2.10), (A17 + B2.ll), (A17 + B2.12), (A17 + B2.13), (A17 + B2.14), (A17 + B2.15), (A17 + B2.16), (A17 + B2.17), (A17 + B2.18), (A17 + B2.19), (A17 + B2.20), (A17 + B2.21), (A17 + B2.22), (A17 + B2.23), 10 (A17 + B3.1), (A17 + B3.2), (A17 + B3.3), (A17 + B3.4), (A17 + B3.5), (A17 + B3.6), (A17 + B3.7), (A17 + B3.8), (A17 + B3.9), (A17 + B3.10), (A17 + B3.ll), (A17 + B3.12), (A17 + B3.13), (A17 + B3.14), (A17 + B3.15), (A17 + B3.16), (A17 + B3.17), (A17 + B3.18) (A17 + B4.1), (A17 + B4.2), (A17 + B4.3), (A17 + B4.4), (A17 + B4.5), (A17 + B4.6), 15 (A17 + B4.7), (A17 + B4.8), (A17 + B4.9), (A17 + B4.10), (A17 + B4.ll), (A17 + B4.12), (A17 + B4.13), (A17 + B4.14), (A17 + B4.15), (A17 + B4.16), (A17 + B4.17), (A17 + B4.18), (A17 + B4.19), (A17 + B4.20), (A17 + B4.21), (A17 + B5.1), (A17 + B5.2), (A17 + B5.3), (A17 + B5.4), (A17 + B5.5), (A17 + B5.6), 20 (A17 + B5.7), (A17 + B5.8), (A17 + B5.9), (A17 + B5.10), (A17 + B5.ll), (A17 + B5.12), (A17 + B5.13),(A17 + B5.14), (A17 + B6.1), (A17 + B6.2), (A17 + B6.3), (A17 + B6.4), (A17 + B7.1), (A17 + B7.2), (A17 + B7.3), (A17 + B7.4), (A17 + B7.5), (A17 + B7.6), (A17 + B7.7), (A17 + B7.8), (A17 + B7.9), 25 (A17 + B8.1), (A17 + B8.2), (A17 + B8.3), (A17 + B8.4), (A17 + B8.5), (A17 + B8.6), (A17 + B8.7), (A17 + B8.8), (A17 + B8.9), (A17 + B8.10), (A17 + B8.ll), (A17 + B8.12), (A17 + B8.13), (A17 + B8.14), (A17 + B8.15), (A17 + B9.2),(A17 + B9.3), (A17 + B10.1), (A17 + B10.2), (A17 + B10.3), (A17 + B10.4), (A17 + B10.5), 30 (A17 + Bll.l), (A17 + B11.2), (A17 + B11.3), (A17 + B11.4), (A17 + B11.5), (A17 + B11.6), (A17 + B11.7), (A17 + B11.8),(A17 + B11.9),(A17 + B11.10),(A17 + B11.11), (A17 + B11.12), (A17 + B12.1), (A17 + B12.2), (A17 + B12.3), (A17 + B12.4), (A17 + B12.5), (A17 + 35 B12.6), (A17 + B12.7), (A17 + B12.8). 特別佳地係使用包含下述組分(A)+(B)之殺草劑組合: (A1 + Bl.l), (A1 + B1.6), (A1 + B1.14), (A1 + B1.15), (A1 + Bl.l6), (A1 + B1.17), (A1 + 40 B1.18), (A1 +B1.20), (A1 +B1.21), (A1 + B 1.25), (A1 + B 1.26), (A1 +B1.27),(A1 + -37 - 200920257 5 10 15 20 25 30 35 B1.34), (A1 +B2.1), (A1 +B2.5), (A1 + B2.7), (A1+B2.10), (A1 + B2.ll), (A1 + B2.18), (A1 + B2.20), (A1 + B2.21), (A1 + B3.3), (A1 + B3.5), (A1 + B3.7), (A1 + B3.15), (A1 + B3.16), (A1 + B3.18), (A1 + B4.1), (A1 + B4.7), (A1 + B4.8), (A1 + B4.13), (A1 + B4.20), (A1 +B5.3), (A1 + B5.4), (A1 +B5.6), (A1 + B5.7), (A1 + B5.ll), (A1 + B6.1), (A1 + B6.2), (A1 + B7.4), (A1 + B7.5), (A1 + B8.5), (A1 + B8.10), (A1 + B8.ll), (A1 + B8.13), (A1 +B9.2), (A1 +B10.3), (A1 +B10.4), (A1 +B10.5), (A1 +B11.5), (A1 +B11.7), (A1 + B11.8), (A1 +B11.10), (A1 +B11.11), (A1 +B11.12), (A2 + B1.1), (A2 + B1.6), (A2 + B1.14), (A2 + B1.15), (A2 + B1.16), (A2 + B1.17), (A2+ B1.18), (A2 + B1.20), (A2 + B1.21), (A2 + B1.25), (A2 + B1.26), (A2 + B1.27), (A2 + B1.34), (A2 + B2.1), (A2 + B2.5), (A2 + B2.7), (A2 + B2.10), (A2 + B2.ll), (A2 + B2.18), (A2 + B2.20), (A2 + B2.21), (A2 + B3.3), (A2 + B3.5), (A2 + B3.7), (A2 + B3.15), (A2 + B3.16), (A2 + B3.18), (A2 + B4.1), (A2 + B4.7), (A2 + B4.8), (A2 + B4.13), (A2 + B4.20), (A2 + B5.3), (A2 + B5.4), (A2 + B5.6), (A2 + B5.7), (A2 + B5.ll), (A2 + B6.1), (A2 + B6.2), (A2 + B7.4), (A2 + B7.5), (A2 + B8.5), (A2 + B8.10), (A2 + B8.ll), (A2 + B8.13), (A2 + B9.2), (A2 + B10.3), (A2 + B10.4), (A2 + B10.5), (A2 + B11.5), (A2 + B11.7), (A2 + B11.8), (A2 + B11.10), (A2 + Bll.ll), (A2 + B11.12), (A3 + Bl.l), (A3 + B1.18), (A3 + B1.6), (A3 + B1.14), (A3 + B1.15), (A3 + B1.16), (A3 + B1.17), (A3 + B1.20), (A3 + B 1.21), (A3 +B 1.25), (A3 +B 1.26), (A3 +B 1.27), (A3 + B1.34), (A3 + B2.1), (A3 + B2.5), (A3 + B2.7), (A3 + B2.10), (A3 + B2.ll), (A3 + B2.18), (A3 + B2.20), (A3 + B2.21), (A3 + B3.3), (A3 + B3.5), (A3 + B3.7), (A3 + B3.15), (A3 + B3.16), (A3 + B3.18), (A3 + B4.1), (A3 + B4.7), (A3 + B4.8), (A3 + B4.13), (A3 + B4.20), (A3 + B5.3), (A3 + B5.4), (A3 + B5.6), (A3 + B5.7), (A3 + B5.ll), (A3 + B6.1), (A3 + B6.2), (A3 + B7.4), (A3 + B7.5), (A3 + B8.5), (A3 + B8.10), (A3 + B8.ll), (A3 + B8.13), (A3 + B9.2), (A3 + B10.3), (A3 + B10.4), (A3 + B10.5), (A3 + B11.5), (A3 + B11.7), (A3 + B11.8), (A3 + B11.10), (A3 + Bll.ll), (A3 + B11.12), (A4 + Bl.l), (A4 + B1.18), (A4 + B1.6), (A4 + B1.14), (A4 + B1.15), (A4 + B1.16), (A4 + B1.17), (A4 + B1.20), (A4 + B1.21), (A4 + B1.25), (A4 + B1.26), (A4 + B1.27), (A4 + B1.34), 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B1.34), (A13 + B2.1), (A13 + B2.5), (A13 + B2.7), (A13 + B2.10), (A13 + B2.ll), (A13 + B2.18), (A13 + B2.20), (A13 +B2.21), (A13 + B3.3), (A13 + B3.5), (A13 + B3.7), (A13 + B3.15), (A13 + B3.16), (A13 + B3.18), (A13 + B4.1), (A13 + B4.7), (A13 + B4.8), (A13 + B4.13), (A13 + B4.20), (A13 + B5.3), (A13 + B5.4), (A13 + B5.6), (A13 + 5 B5.7), (A13 + B5.ll), (A13 + B6.1), (A13 + B6.2), (A13 + B7.4), (A13 + B7.5), (A13 + B8.5), (A13 + B8.10), (A13 + B8.ll), (A13 + B8.13), (A13 + B9.2), (A13 + B10.3), (A13 + B10.4), (A13 + B10.5), (A13 + B11.5), (A13 + B11.7), (A13 + B11.8), (A13 + B11.10), (A13 +B11.11), (A13 + B11.12), 10 (A14 + Bl.l), (A14 + B1.18), (A14 + B1.6), (A14 + B1.14), (A14 + B1.15), (A14 + B1.16), (A14 + B1.17), (A14 + B1.20), (A14 + B1.21), (A14 + B1.25), (A14 + B1.26), (A14 + B1.27), (A14 + B1.34), (A14 + B2.1), (A14 + B2.5), (A14 + B2.7), (A14 + B2.10), (A14 + B2.ll), (A14 + B2.18), (A14 + B2.20), (A14 + B2.21), (A14 + B3.3), (A14 + B3.5), (A14 + B3.7), (A14 + B3.15), (A14 + B3.16), (A14 + B3.18), (A14 + B4.1), (A14 + B4.7), (A14 + ι5 B4.8), (A14 + B4.13), (A14 + B4.20), (A14 + B5.3), (A14 + B5.4), (A14 + B5.6), (A14 + B5.7), (A14 + B5.ll), (A14 + B6.1), (A14 + B6.2), (A14 + B7.4), (A14 + B7.5), (A14 + B8.5), (A14 + B8.10), (A14 + B8.11), (A14 + B8.13), (A14 + B9.2), (A14 + B10.3), (A14 + B10.4), (A14 + B10.5), (A14 + B11.5), (A14 + B11.7), (A14 + B11.8), (A14 + B11.10), (A14 + B11.11),(A14 + B11.12), 20 • (A15 + Bl.l), (A15 + B1.18), (A15 + B1.6), (A15 + B1.14), (A15 + B1.15), (A15 + B1.16), (A15 + B1.17), (A15 + B1.20), (A15 + B1.21), (A15 + B1.25), (A15 + B1.26), (A15 + B1.27), (A15 + B1.34), (A15 + B2.1), (A15 + B2.5), (A15 + B2.7), (A15 + B2.10), (A15 + B2.ll), (A15 + B2.18), (A15 + B2.20), (A15 + B2.21), (A15 + B3.3), (A15 + B3.5), (A15 + 25 B3.7), (A15 + B3.15), (A15 + B3.16), ( (A15 + B3.18), (A15 + B4.1), (A15 + B4.7), (A15 + B4.8), (A15 + B4.13), (A15 + B4.20), (A15 + B5.3), (A15 + B5.4), (A15 + B5.6), (A15 + B5.7), (A15 + B5.ll), (A15 + B6.1), (A15 + B6.2), (A15 + B7.4), (A15 + B7.5), (A15 + ^ B8.5), (A15 + B8.10), (A15 + B8.ll), (A15 + B8.13), (A15 + B9.2), (A15 + B10.3), (A15 + ' B10.4), (A15 + B10.5), (A15 + B11.5), (A15 + B11.7), (A15 + B11.8), (A15 + B11.10), 30 (A15 + B11.11), (A15 + B11.12), (A16 + Bl.l), (A16 + B1.18), (A16 + B1.6), (A16 + B1.14), (A16 + B1.15), (A16 + B1.16), (A16 + B1.17), (A16 + B1.20), (A16 + B1.21), (A16 + B1.25), (A16 + B1.26), (A16 + B1.27), (A16 + B1.34), (A16 + B2.1), (A16 + B2.5), (A16 + B2.7), (A16 + B2.10), (A16 + 35 B2.ll), (A16 + B2.18), (A16 + B2.20), (A16 + B2.21), (A16 + B3.3), (A16 + B3.5), (A16 + B3.7), (A16 + B3.15), (A16 + B3.16), (A16 + B3.18), (A16 + B4.1), (A16 + B4.7), (A16 + B4.8), (A16 + B4.13), (A16 + B4.20), (A16 + B5.3), (A16 + B5.4), (A16 + B5.6), (A16 + B5.7), (A16 + B5.ll), (A16 + B6.1), (A16 + B6.2), (A16 + B7.4), (A16 + B7.5), (A16 + B8.5), (A16 + B8.10), (A16 + B8.ll), (A16 + B8.13), (A16 + B9.2), (A16 + B10.3), (A16 + 40 B10.4), (A16 + B10.5), (A16 + B11.5), (A16 + B11.7), (A16 + B11.8), (A16 + B11.10), (A16 + B11.11),(A16 +B11.12), -41 - 200920257 (A17 + Bl.l), (A17 + B1.18), (A17 + B1.6), (A17 + B1.14), (A17 + B1.15), (A17 + B1.16), (A17 + B1.17), (A17 + B1.20), (A17 + B1.21), (A17 + B1.25), (A17 + B1.26), (A17 + B1.27), (A17 + B1.34), (A17 + B2.1), (A17 + B2.5), (A17 + B2.7), (A17 + B2.10), (A17 + 5 B2.ll), (A17 + B2.18), (A17 + B2.20), (A17 + B2.21), (A17 + B3.3), (A17 + B3.5), (A17 + B3.7), (A17 + B3.15), (A17 + B3.16), (A17 + B3.18), (A17 + B4.1), (A17 + B4.7), (A17 + B4.8), (A17 + B4.13), (A17 + B4.20), (A17 + B5.3), (A17 + B5.4), (A17 + B5.6), (A17 + B5.7), (A17 + B5.ll), (A17 + B6.1), (A17 + B6.2), (A17 + B7.4), (A17 + B7.5), (A17 + B8.5), (A17 + B8.10), (A17 + B8.ll), (A17 + B8.13), (A17 + B9.2), (A17 + B10.3), (A17 + 10 B10.4), (A17 + B10.5), (A17 + B11.5), (A17 + B11.7), (A17 + B11.8), (A17 + B11.10), (A17 + B11.11), (A17 + B11.12). 15 20 此外，上述提及之各個(A)+(B)之殺草劑組合也可包含 一或多種的保護劑（safener)，特別為像是下述之保護劑: 比唾解草酯（mefenpyr-diethyl) (S2)、乙基雙苯噁唑酸 (isoxadifen-ethyl) (S3)、西普磺醯胺（Cyprosuifamide) (S4) 及解毒喹(cloquintocet-mexyl) (S5)，此時，上面提及的施 用率範圍及施用率比例為各情形中較佳者。 就所有這些有利的（A)+(B)之組合物，添加保護劑吡嗤 解草醋（mefenpyr-diethyl)(S2)為特別佳者，此時，化合物 (Α·1)、（Α·2)、（Α·3)、（A.4)、（A.5)、（a 6)、（A.7)、（A 8)、 (Α·9)、（Α.10)、（A.ll)、（Α.12)、（Α·13)、（Α 14)、（Α i5)、 (A.16)或（A.17) ’係各被改用包含相關的兩種化合物之組 合物：（A.1)+(S2)、（A.2)+(S2)、（A.3)+(S2)、（A 句 (A.5)+(S2)、（A.6)+(S2)、（A.7)+(S2)、(A 、 (A.9)+(S2)、^0)+(82)、（A.11)+(S2)、（A (A.13)+(S2)、（A.M)+(S2)、（A.15H(S2)、（A 、 (A_17)+(S2)。 M ^ 就所有這些㈣的⑷+⑻之組合物，添加保護劑乙基 25 200920257 雙苯噁唑酸酯（isoxadifen-ethyl) (S3)為特別俨 化合物㈢、（峰（A.3)、（A.4)、（A 5^ ’ t 物之組合物 MA.1)+(S3)、（A.2)+(S3)、（a = (A.4)+(S3)、（A.5)+(S3)、（A.6)+(S3)、（A ()、 (A.8)+(S3)、（A.9)+(S3)、（A.1())+(S3)、（A 丨 、

(A.12)+(S3)、（A.13)+(S3)、（A.14)+(S3)、（A (A.16)+(S3)、（A.17)+(S3)。 就所有這些有利的（A)+(B)之組合物，添力t 15)+(S3)、 保護劑 15 20 1 咳：剛西並 磺醯胺（cyprosulfamide) (S4)為特別佳者，此時， w (A.1)、（A.2)、（A.3)、（Α,4)、（Α·5)、（A.6)、（A 7)、^合物 (A.9)、（A.10)、（Α·11)、（A.12)、（A.13)、（A.U)、（A *8)、 (A.16)或（A.17) ’係各被改用包含相關的兩種化合物） 合物：（A.1)+(S4)、（A.2)+(S4)、（A.3)+(S4)、且 (A.5)+(S4)、（A.6)+(S4)、（a.7)+(S4)、（A、8)+(S4) (A.9)+(S4)、（A.10)+(S4)、（a.u)+(S4)、（A‘12)+(S4) (A.13)+(S4)、（A.14)+(S4)、（a.15)+(S4)、（A.16)+(S4 (A.17)+(S4)。 ' 就所有這些有利的（A)+(b)之組合物’添加保護劑解圭 喹（cloquintocet-mexyl) (S5)為特別佳者，此時，化人努 (A.1)、（A.2)、（A.3)、（A.4)、（Α·5)、（A.6)、（Α.7)、（Ασ 物 (Α·9)、（Α·10)、（Α.11)、（Α.12)、（Α.13)、（Α.14) ' (Α ^ (Α.16)或（A.17) ’係各被改用包含相關的兩種化合物之会 -43- 200920257 (ll S5 ' (A*2)+(S5) ' (A-3)+(S5) ' (A-4>+(^) ' =、(A.6)+(S5)、(A.7)+(S5)、(A 8 、 =;(，5)、(A.U)+(S5)、⑽心、 (aiM^ 種二併用一或多種除草劑類㈧與-或多 根據本發合物(=料㈣成 10 15 20 早的活性以對抗相當廣譜的經濟上重要的單_及雙 害的植此活性化合物能提供有效的㈣，甚至是產生 自地下莖、根«(編8滅8)或其他多年生的器官之多年生 雜草，在内文中，物質是否是在播種前、萌發前或萌發後 施用，均可。 順便舉例，可被提及之一些可根據本發明的化合物控 制之代表性單—及雙子葉雜草植物群如下’然而，可理解 的’這些不代表全部的品種。 在單子葉雜草品種中’化合物可有效地作用於一年生 的下述雜草··柔滑的翦股穎（Apera spica venti)、燕麥屬 (Avena spp.)、看麥娘屬（Alopecurus spp.)、臂形草屬 (Brachiaria spp.)、馬唐屬（Digitaria spp.)、黑麥草屬（L〇lium SPP.)、稗屬（Echinochloa spp.)、黍屬（Panicum spp.)、蒿鳥 草屬（Phalaris spp.)、早熟禾屬（Poa spp.)、狗尾草屬（Setaria spp.) ’也用於對抗雀麥屬（Bromus spp.)的植物，例如，大 鳥 I ^[Bromus cathaHicus)、歡雀麥（Bromus secalinus)、 -44- 200920257 皇 Sl雀麥(Br〇mus erectus)、旱雀麥(Bromus tectomm)反雀 麥CSrow⑽，以及多年生的莎草屬（Cyperus species) ’及用於作用多年生的下述雜草：鵝觀草屬 (Agropyron)、狗牙根(Cynodon)、白茅屬（imperata)及高粱 5 (Sorghum)，以及莎草屬（Cyperus species)。 雙子葉雜草品種中’作用譜可及於，一年生的品種中 之’例如’白麻屬（Abutilon spp.)、寬屬（Amaranthus spp.)、 藥屬（Chenopodium spp.)、菊屬（Chrysanthemum spp.)、褚 殃殃屬（Galium spp. wie Galium aparine)、甘藷屬（Ipomoea 10 spp.)、藥屬（Kochia spp.)、唇形花科（Lamium spp.)、洋甘 菊屬（Matricaria spp.)、牽牛花屬（Pharbitis spp.)、蓼屬 (Polygonum spp.)、黃花稔屬（Sida spp.)、芥子屬（Sinapis)、 茄屬（Solaimm spp.)、繁縷屬（stellaria spp.)、鍬形草屬 (Veronica spp.)、及堇菜屬（viola spp.)、棻耳屬（Xanthium 15 spp.)、虞美人屬（Paphaver rhoeas spp.)，以及多年生雜草 中之旋化科屬（Convolvulus spp.)、薊屬（Cirsium spp.)、羊 蹄屬（Rumex spp.)及蒿屬（Artemisia spp.) 如果根據本發明的除草劑組合物在植物萌發前被施 用於土壤表面時’則雜草的幼苗或是完全地被抑制萌發或 20 是其生長至子葉期（c〇tyledon stage)後即停止生長，且，最 後，經三至四星期後，終至完全地死亡。 如果活性化合物係在植物萌發成綠色後再施用，其生 長也在經處理後之極短時間後内被中止，且植物被維持在 處理時之發育階段，或在一段時間後完全死亡，以此方式 -45- 200920257 有害於作物植物之雜草的競爭，可在極早期且以持續的方 式被消除。 根據本發明的殺草的組成物具有快速且持久的殺草 的作用’在根據本發明的組合物中之活性化合物之沖淋抗 性(shower resistance)通常係有利的，特別有利的是，在組 分(A)及(B)的組合物中所使用的有效的劑量可被調整至如 此低使其土壤作用符合目標的短期殘留的作用以對抗雜 草，於是’不僅其可初次被使用在敏感的作物，也可實質 地避免污染到地下水，藉由使用根據本發明之活性化合物 組合物，可能降低活性化合物之施用率達相當的程度。 如果，在一較佳的具體實施例中，（A)+(B)類型的除草 劑被聯合施用，於一較佳的具體實施例中，可觀察到超加 成的（==協乘的）效果，此時，組合物之活性為強於所預期之 使用的個別的除草劑的活性之和，由於具協乘的效果，故 可降低施用率、控制更廣的闊葉雜草（broa(j-leaved weeds) 及禾草（weed grasses)、更快速的開始殺草的作用、更長的 作用持續期間、僅一或更少次的施用即達到有害植物之更 佳的控制’以及增廣使用的可能期間，在某些情況下，使 用組成物也降低有害成分之量，例如，氮或油酸，以及其 換入至土壤内。 在實際的雜草控制下，所提及的性質及優點有用於保 持農作物免於不想要的競爭的植物，於是保證及/或增加 品質及收穫量’就所述的性質’這些新穎的組合物優於先 前技術之產物。 -46- 200920257 活性= 佳的除草的 乎不會傷害到作葉的有害植物’但部完全的或幾 於想要的植 外，它們也、商1例誘導的乾燥及停滞的生長，此 而不般性的㈣及㈣不想要的營養生長， 10 15 20 葉及雙子葉作物中扮演-重要角色，係由4=:: 防止其發生所致之μ損失。 了w或凡王 ^草的及植物生長-調節的性f，根據本發明的 、、且成物可被應帛健餘基目改糾或 作物f勿中之有害植物，這些作物植物通常具有；= 的陡貝例如’對除草的組成物或植物疾病或致植物生病 =有害有機體(例如昆蟲或微生物，例如真菌、細菌或病 毋）具有抗性，其他特別有利的性質為，例如，收穫品的 量、品質、儲存安定性、組成及特定的成分，於是，例如， 收穫品為具有增加的澱粉含量或經改造品質之澱粉或那 些具有不同的脂肪酸組成之轉殖基因植物為已知。 供製備相較於已知的植物具有改造的性質之新穎的 植物的傳統方法包括，例如，傳統的育禕方法及變異株之

產生（見’例如，us 5,162,602、us 4,761,373、US 4,443,971)，或者，具有改造的性質之新穎的植物可藉助 -47- 200920257 於基因工程法（見，例如，ΕΡ-Α-0 221 044、ΕΡ-Α-0 131 624) ’舉例來說，有如下面之許多情況：

- 藉由基因工程在作物植物中之改變以修飾植物中之 澱粉合成（例如，WO 92/11376、WO 92/14827、WO 5 91/19806)， - 耐受其他除草劑（例如，磺醯基脲類）之轉殖基因的作 物植物(ΕΡ-Α-0 257 993、US-A-5 013 659)， 具有能力產生蘇力菌CSaczV/ws i/zwrkg/e似以)毒素（Bt 毒素）之轉殖基因的作物植物，其可使某些植物具有 1〇 對抗某些有害生物之能力（EP-A-O 142 924、ΕΡ-Α-0 193 259)， - 具有經修飾的脂肪酸組成之轉殖基因的作物植物 (WO 91/13972)。 基本上，有無數可製備具有修飾的性質之新穎的轉殖 15 基因的植物之方法為已知，見，例如，Sambrook et al., 1989,

Molecular Cloning, A Laboratory ManuAl ' 2nd Ed., Cold 1 Spring Harbor Laboratory Press, Cold Spring Harbor, NY; 或 Winnacker ”Gene und Klone” [Genes and Clones], VCH Weinheim, 2nd Edition 1996, or Christou, "Trends in Plant 20 Science” 1 (1996) 423-431)。 為了進行這樣的基因工程操作，有可能引入允許藉由 DNA序列的重組而發生一種突變或一種序列改變之核酸 分子進入質粒(plasmids)，使用上述標準的程序，有可能， 例如，交換驗基、移除部分的序列或加入天然的或合成的 -48- 200920257 序列；為將各DNA斷片連結在一起，有可能附加連接體 (adapters)或聯結子（iinkers)至斷片上。 可製備具有減弱的活性之基因產物的植物細胞，例 如，藉由表現至少一種適當的反義RNA(antisense-RNA)、 5 一種有意義-RNA(sense-RNA)以達到一種共抑制效果 (cosuppression effect)，或藉由表現可專性地分裂上述的基 因產物的轉錄物（transcripts)之至少一種適當的構築的核 醣酶（constructed ribozyme)。 為此目的，有可能應用包含基因產物之完整的編碼序 ίο 列[包括可能存在之任何側翼序刊（flanking sequences)]之 DNA分子，或是僅包含編碼序列的一部分之DNA分子， 這些部分有必要夠長以造成在細胞内之反義效果，有可能 使用具有面度同質性的DNA序列以編碼基因產物之序 列，但其不是完全相同的。 15 當在植物中表現核酸分子，合成的蛋白質可局部化於 植物細胞内之任何所想要的分室（compartment)内，然而， 為了達到局部化於某一分室内’可能’例如，連結編碼區 與DNA序列，以保證局部化於某一分室内，這樣的序列 為本技藝中的^亍豕所已知者（見’例如’ Braun et al.，EMB〇 20 J. 11 (1992), 3219-3227; Wolter et al., Proc. Natl. Acad. Sci USA 85 (1988)，846-850; Sonnewald et al·，Plant J· 1 (1991) 95-106)。 此轉殖基因植物細胞可使用已知的技術被再生至整 體植物，此轉殖基因植物原則上可為任何所想要的植物品 49- 200920257 種，即，單子葉植物或雙子葉植物，以此種方式，有可能 取得藉由過度表現、壓制或抑制同_(=天_}基因或基 目序列或藉由表現雜源的卜外來的）基因或基因序列而具 有經修飾的性質之轉殖基因的植物。 5 射卜，本發明也提供—種方法，用於控制不想要的植 栽(例如，有害的植物），較佳地為在作物植物中，例如， 穀物（例如’小麥、大麥、黑麥、燕麥、其雜交物，例如， 黑小麥、水稻、玉米、小米）、糖甜菜、甘篇、油菜軒、 棉花及大豆，特別適宜的是用在單子葉的作物中，例如， 10 ㈣，，例如，小麥、大麥、黑麥 '燕麥、其雜交種，例 如，黑小^、水稻、玉米及小米，或是被使用於雙子葉的 #物中，攻樣的方法包括施用—或多種⑷類型的除草劑 與-或多種(B)以及-或多種(c)類型的除草劑，聯合地或 分，地施用，例如，藉由萌發_前的方法、萌發_後的方法、 或J叙$及明發-後的方法、施用至植物，例如，有害的 植物、植物部位、植物種子或植物生長的地帶，例如，植 栽下的地帶。 作物植物也可以是被基因改造的或得自突變/選擇的 植物，且較佳地為耐受乙醯乳酸合成酶(ALS)抑制劑類者。 本發明也提供由組分(A)及(B)組成的新穎組合物之用 途，用於控制有害的植物，較佳地為在作物植物中之有害 植物。 根據本發明的除草的組成物也可非選擇性地被應用 於控制不想要的植栽，例如，農園作物中、道路旁、廣場、 -50· 200920257 工業區或鐵路上之不想要的植栽。 根據本發明的活性化合物組合物可存在於組分(A)與 (B)的混合物中，且，適當的，包含另外的農業化學的活 性化合物、添加物及/或習用的配方輔助物，再以習用的 5 方式’以水稀釋後被使用，或被配製成所謂的筒裝混合 物’以水藉由聯合的或分開的配製稀釋或部分地分開地配 製而製備。 組分(A)及(B)或其組合物可用各種的方法被配製，視 佔優勢的生物的及/或化學物理參數而定，適當的配方可 ίο 能為，例如：可濕性粉劑（WP)、水-可溶的濃縮物、可乳 化的濃縮物（EC)、乳液(EW)，例如，油-於-水及水-於-油 之乳液、可喷灑的溶液或乳液、懸浮濃縮液(SC)、油-或水 -為基底之分散液、懸浮乳液、粉塵(DP)、種子敷料產物、 供施用土壤或撒佈施用之粒劑或水-可分散的粒劑（WG)、 15 ULV配製物、微膠囊劑及堪質物。 個別的配方類型原則上為已知且被描述於，例如： s Winnacker-Kuchler，"Chemische Technologie’’，[化學工程],

Volume 7, C. Hauser Verlag Munich, 4th Ed., 1986; van Valkenburg, "Pesticide Formulations", Marcel Dekker N.Y., 20 1 9 7 3; K. Martens, "Spray Drying Handbook", 3rd Ed. 1979, G. Goodwin Ltd. London ° 需要的配方辅助劑類，例如，惰性材料、界面活性劑、 溶劑及另外的添加物等，同樣為已知的化合物且被描述 於，例如：Watkins "Handbook of Insecticide Dust Diluents -51 - 200920257 and Carriers'', 2nd Ed., Darland Books, Caldwell N.J., H.v. Olphen, "Introduction to Clay Colloid Chemistry"; 2nd Ed., J. Wiley & Sons, N.Y.; Marsden, "Solvents Guide"; 2nd Ed., Interscience, N.Y. 1963; McCutcheon's "Detergents and 5 Emulsifiers Annual", MC Publ. Corp., Ridgewood N.J.;

Sisley and Wood, "Encyclopedia of Surface Active Agents", Chem. Publ. Co. Inc., N.Y. 1950; Schonfeldt, '’Grenzflachenaktive Athylenoxidaddukte” [界面活性氧化 乙烯加合物],Wiss. Verlagsgesell” Stuttgart 1976; i〇 Winnacker-Ktichler, ”Chemische Technologie” [化學工程]， Volume 7, C. Hauser Verlag Munich, 4th Ed. 1986 ° 以這些配方為主’也可製備包含下述物質之組合物， 其他的農業化學上活性化合物，例如，作物保護劑類，例 如，其他的除草劑、殺真菌劑、殺蟲劑、以及安全劑、肥 15 料及/或生長調節劑，被配製成即用的混合物型式或筒裝 混合物使用。 ' 可濕的粉劑為一種配製劑，其可均勻地分散於水中 且，其除了活性化合物’尚包含離子的及/或非離子的界 面活性劑類（潤濕劑、分散劑），例如，聚氧乙基化的烧基 2〇 酚類、聚氧乙基化的脂肪醇類或聚氧乙基化的脂肪胺類、 烷磺酸鹽類、或烷苯磺酸鹽類、木質素磺酸鈉、2,2，_二蔡 基甲烧-6,6'-二績酸鈉、二丁基萘續酸鈉、或是油醯基曱基 牛磺酸鈉，以及稀釋劑或惰性物質。 可乳化的濃縮物之製備為：將活性化合物溶解於一種 -52- 200920257 有機溶劑内，例如，丁醇、環己酮、二曱基曱醯胺、二曱 苯或其他高-沸點的烴類，例如，飽和的或不飽和的脂肪 族或脂環族的物質、芳族的物質類或有機溶劑的混合物與 添加一或多種的離子及/或非離子的界面活性劑（乳化 5 劑），下述者為可被使用的乳化劑之實例：烷基芳基磺酸 約，例如，十二烧基苯續酸#5或非離子乳化劑，例如，脂 肪酸聚甘醇酯類、烷基芳基聚甘醇醚類、脂肪醇聚甘醇醚 酯類、氧化丙烯/氧化乙烯縮合物、烷基聚醚類、山梨醇 酐脂肪酸酯類、聚氧乙烯聚氧乙烯山梨醇酐脂肪酸酯類或 ίο 聚氧乙烯山梨醇酯類。 粉塵劑的製備可為，將活性化合物與細分的固體材料 (例如，滑石、天然枯土，例如，高崩土、皂土及葉墙石 (pyrophyllite)、或石夕藻土）一起研磨。 懸浮濃縮物（SC)可以是以水-或油-為基底的，製法可 15 為，例如，藉由可購得的球磨機進行濕-磨法，適當的， 添加入界面活性劑，例如，被列於上述其他配方類型中者。 、 乳液類，例如，油-於-水之乳液(EW)，可製自，例如， 使用攪拌器、膠體研磨機及/或靜態混合機，與水性有機 溶劑及，適當的界面活性劑（例如，已在其他配方類型中 20 陳述過者）混合。 粒劑的製備，可藉由喷麗活性化合物，例如，除草的 活性成分及/或保護劑，至吸收的顆粒的惰性材料上，或 是藉由/钻結劑（例如，聚乙稀醇、聚丙烯酸納或其他的礦 物油），將活性成分濃縮物施加至載劑（例如，砂粒、高嶺 -53- 200920257 土或研磨過之惰性材料）上，適當的活性成分也可如傳統 上用於生產肥料的團粒方式生產，有必要的話，可與肥料 作成混合物使用，習慣上，水-可分散的顆粒，係使用習 用的方法製備，例如，喷霧乾燥法、流動床式團粒法、盤 5 式團粒法、藉由高速混合機混合法、以及不帶固體惰性材 料之擠壓成型法，盤式、流動床、擠壓及喷霧團粒的製備 法可參考文獻中之方法，例如，'’Spray-Drying Handbook'， 3rd ed. 1979, G. Goodwin Ltd., London; J.E. Browning, "Agglomeration", Chemical and Engineering 1967, pages 10 147 et seq.; "Perry's Chemical Engineer's Handbook", 5th

Ed·, McGraw-Hill, New York 1973, pp. 8-57。 配方中之作物保護劑類的更詳細描述可參見，例如， G.C. Klingman, "Weed Control as a Science", John Wiley and Sons, Inc.，New York, 1961，pages 81-96 以及 J.D. 15 Freyer, S.A. Evans, "Weed Control Handbook", 5th Ed.,

Blackwell Scientific PuBlications, Oxford, 1968, pages t 101-103 。 慣例上，農業化學的配製劑包含自0.1至99%重量 計，特別是自2至95%重量計之組分A及/或B之活性化 20 合物，其中，視配方的型式，習用的濃度如下： 可濕性粉劑中，活性化合物濃度為，例如，自約10 至95%重量計，其餘至100%重量計者為組成自習用的配 方組分；可乳化的濃縮物中，活性化合物的量為約5至80% 重量計；粉塵劑型式的配方中，包含約5至20%重量計的 -54- 200920257 可噴㈣溶液含有約Q2至⑽重量計的活 2 : ^劑的情況，例如，水-可分散的粒劑，活性 ^之含夏部分地要視活性化合物為液體或固體型式 .^丨貫例上，在水—可分散的粒劑中之活性化合物含量 為介於H)至9G%重量計間。 物各里 此外、’所提的活性化合物配製劑包括，適當的，點稠 劑類、潤渴劍麵、八與如 ^ 、_、、、^ 刀散劑、乳化劑、滲透劑、防腐劑、抗 10 15 蜊、填料、著色物及載劑、抑泡劑、蒸發抑制劑、 Ρ μ正劑及粘性調整劑等習用的物質。 根據本+發明的除草劑組成物之除草的活性可被改 :’例如’藉由界面活性劑’較佳地為使用來自一系列的 月曰肪醇聚甘醇_類之潤濕劑類。 、 此外，已知，脂肪醇聚甘醇醚類，例如，非離子的或 :子性脂肪醇聚甘醇賴（例如，脂肪醇聚甘醇縫硫酸鹽 也適於供許乡其他的除草_、作為滲透顏活性增強 二’ ’特別是咪唾琳_類之除草劑類（見如， ΕΡ-Α-0502014)。 根據本發明的除草劑組合物之除草的活性也可藉由 =直物油而增加’所謂的，，植物油，，係指各種含油植‘之 杯例如，大丑油、油菜籽油、玉米仁油、葵花油、棉 ，油、亞麻子油、椰子油、棕櫚油、莉油沖論呻或寬 特別是油菜籽油，其中植物油也包括其轉@旨化反應 二物，例如，其燒基醋類’例如，油菜軒油甲基輯或油 菜籽油乙基醋。 20 200920257 植物油較佳地為c1()-c22-脂肪酸之酯類，更佳為 Cu-Cw脂肪酸之酯類，CiG_C22_脂肪酸酯類為，例如，不 飽和的或飽和的Cl(rC22_脂肪酸之酯類，特別是那些具有 偶數碳原子之脂肪酸者，例如，芬酸(erucic acid)、月桂酸 5 (lauric acid)、棕摘酸(palmitic acid)、及特別是 C18-脂肪酸 類’例如’硬脂酸、油酸、亞油酸(lin〇leiCacid)或亞麻酸 (linolenic acid)。 。1〇_。22_月旨肪酸酯類的實例為藉由甘油或甘醇與 Cl〇-C22_脂肪酸類反應所得之酯類，它們係存在於，例如， ίο 含油的植物種類之油中，或是C10-C22-脂肪酸CrCw烷基 酯類，其可製自，例如，藉由上述的甘油或甘醇脂肪酸酯 • 類之轉酯化反應而得，例如C1G-C22-脂肪酸酯類與crc20- 醇類（例如，甲醇、乙醇、丙醇或丁醇）反應，轉酯化反應 可藉由已知的方法進行，如被披露於，例如，R6mpp Chemie 15 Lexikon, 9th edition, volume 2, page 1343, Thieme Verlag

Stuttgart中之方法。 έ 較佳的C10-c22-脂肪酸Ci-C^o-烷基酯類為：曱基酯 類、乙基酯類、丙基酯類、丁基酯類、2-乙基己基酯類及 十二烷基酯類，較佳的甘醇及甘油C1(rC22-脂肪酸酯類為 2〇 均一的或混合的C1(rC22-脂肪酸之甘醇酯類及甘油酯類， 特別是具有偶數碳原子的脂肪酸類者，例如，芥酸(erucic acid)、月桂酸(lauric acid)、棕網酸(palmitic acid)，且特別 是Cis-脂肪酸類，例如，硬脂酸、油酸、亞油酸(linoleic acid) 或亞麻酸（linolenic acid)。 -56- 200920257 根據本發明的除草的組成物中，可存在植物油類，例 如，成為可取得的商品之含油配方添加物，特別是以油菜 籽油為主者，例如，Hasten®/Destiny® (Victorian Chemical Company, Australia,後面以Hasten稱之，主成分為：油菜 5 軒油乙基酉旨）、Actirob®B (Novance, France,後面以

ActirobB稱之，主成分為：油菜籽油甲基酯）、Rako-Binol® (Bayer AG，Germany,後面以 Rako-Binol 稱之，主成分為： 油菜籽油）、Renol® (Stefes, Germany,後面稱之為 Renol, 植物油組分：油菜籽油甲基酉旨）或Stefes Mero® (Stefes, 10 Germany,後面以Mero稱之，主成分為：油菜轩油曱基 酯）。 另一具體實施例中，本發明包含組分(A)及(B)的組合 物與上述的植物油，例如，油菜籽油，較佳地為可取得的 商品之含油配方添加物，特別是以油菜籽油為主者，例 15 如，Hasten® (Victorian Chemical Company, Australia,後面 以Hasten稱之，主成分為：油菜籽油乙基酯）、Actirob®B (Novance, France,後面以ActirobB稱之，主成分為：油菜 籽油曱基g旨）、Rako-Binol® (Bayer AG，Germany，後面以 Rako-Binol稱之，主成分為：油菜籽油）、Renol® (Stefes， 20 Germany，後面稱之為Renol，植物油組分：油菜軒油甲基 酉旨）或 Stefes Mero® (Stefes, Germany,後面稱之為 Mero， 主成分為：油菜籽油曱基酯）。 就施用方面，呈商用常見型式之配製劑，適當的，以 習用的方式被稀釋，例如，就可濕的粉劑、可乳化的濃縮 -57- 200920257 物、分散液及水-可分散的粒劑，以水稀釋；供土壤施用 及供撒佈施用及可喷灑的溶液之呈粉塵、粒劑之配製劑， 通常在施用前不再以惰性物質予以稀釋。 活性化合物可被施用至植物、植物部位、植物種子或 5 植栽下的地區（土壤），較佳地為綠色植物及植物部位及土 壤，一種可能的用途係聯合施用呈筒裝混合物型式之活性 化合物，其中由個別的活性化合物最適當配製的濃縮配 方，在施用前於筒中與水混合，再施用所得喷灑液。 根據本發明的組分(A)及（B)之組合物之聯合的除蟲的 10 配製物具有的優點為，由於組分的量已被調整至正確的比 例而更容易施用，此外，可調整配製物中之輔助劑至最適 .當的量。 【實施方式】 15 製備實例 實例A.1

先置入0.42毫升的30%強度之曱醇鈉溶液，再加入溶 2〇 解於5充升的曱醇中之0.5克的根據實例I-l-a-16 (WO -58- 200920257 04-080962)之化合物，在室溫下將混合物攪拌1小時，使 用旋轉濃縮器將溶劑除去，將產品乾燥。 收量：0.52克（理論值之97%) ^-NMR (300 MHz, D20)： δ =3.93 (m, 1Η, C(5)H-N), 6.92 及 6.97(d，各情形下之 1H, Ar-ii)ppm. 下述的各實例係根據類似於實例A.l之方法並配合有 關於製備具式（I)的化合物之一般陳述而取得者： -59- 200920257

200920257 異構物 1 i cis cis cis 1 cis cis L..— ... 1 I 〇〇 CO a r-^ «—H t-H 1—^ r—H H H ί—H 1 i s £ Ο Na+ Na+ +3 +口 CQ ffi Ο ό ffi U 1 (N s u M U ΪΝ s o ffi u <N K m ffi u 1 (N K o ΓΟ K u s o m ffi o Jn CN ffi o o m ffi u K u o ffi o 广_^ 1 o M u o K o 戏 ffi u m o ffi u ffi u K υ m ffi u ffi u K u ffi o m M U Ο w ffi ffi m ffi K K ffi K i Η I—< r__ H r—H r—H X 〇ch3 〇ch3 oc2h5 och3 och3 och3 oc2h5 1 och3 〇ch3 och3 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 c2h5 實例 號碼 A.8 A_9 A.10 A.11 A.12 A.13 A.14 A.15 A.16 A.17 200920257 生物的實例 殺草的活性（戶外試驗） 在天然的戶外條件下，栽培存在於土壤中之典型的有 ' 害的植物之種子或地下莖片斷。 5 以根據本發明的組成物或個別的除草劑（A)及(B)，通 常在2-至4-片葉子階段，進行萌發後之有害的植物及作物 植物的處理，活性化合物或活性化合物組合物，被配製成 SL或WP，進行萌發後方式處理，四星期後，相較於未經 處理的對照組，經視覺評估，發現，根據本發明的組成物 1〇 具有協乘的除草的作用以對抗經濟上重要的單-及雙子葉 有害植物，即，大部分根據本發明的組成物，其除草的活 性，相較於個別的除草劑活性的和，具有相當程度為較 高，此外，根據本發明的組成物之除草的活性超過根據加 法及Colby方法計算所得，相對的，經此處理對作物植物 15 造成之傷害，即使有，也微不足道。 如果觀察到的混合物之活性值已超越個別施用之試 :: 驗的正式總和值，它們也超越根據Colby使用下式計算得 的被預期之值（參考：S. R. Colby; in Weeds 15 (1967) ρρ· 20 to 22): 20 E = A+B - — 100 其中 A，B =施用劑量分別為a及b克的活性成分/公頃（ai/ha) -62- 200920257 下，組分A及B之活性百分比， E =在施用劑量為a+b克的活性成分/公頃下，被預期 的效力值百分比， 在下面實驗實例中觀察到的值，超過根據Colby公式 5 計算得的數值。 表 1: 以蘇（Cfienonodium album)進行的實驗實你1 除草劑 劑量 (活性成分克數/公頃） 對抗CHEAL之 除草活性 根據Colby 計算得的數值 A6 250 83% B11.10 5 0% A6 + B11.10 250 + 5 90% (83+0) 83 CHEAL -藜(Chenonodium album) 10 B 11.10:固殺草(glufosinate) 表2:以虞美人進行的實驗實例 除草劑 劑量(活性成分克 數/公頃） 對抗PARRH之除 草活性(％) (個別活性） 根據 Colby 計 算得的數 值 B1.15 A6 碘磺隆-曱基 -納 A6 + B1.15 10 10 10 + 10 0 88 95 (0+88) 88 B1.18 曱基二磺隆-甲基酯 A6 + B1.18 7.5 10 + 7.5 80 83 (0+80) 80 -63- 200920257 B2.7 A6 - 溴苯腈-辛酸 酯 卜 B2.7 10 250 + 250 100 98 (0+98) 98 B3.15 MCPA 750 97 A6 」 卜 B3.15 10 + 750 100 (0+97) 97 PARRAH _ 虞美人(Paphaver rhoeas) 表3:以大穗看麥娘(Alopecurus myosuroides)進行的實驗 實例 除草劑 劑量(活性成分克 數/公頃） 對抗ALOMY之除 草活性(％)(個別活 性） 根據 Colby 計 鼻得的數 A6 10 35 〜 B1.21 丙笨續隆-納 45 99 A6 + B1.21 100 (35+99) 99.5 1 — B1.26 曱基噻卡巴 5 40〜 宗-甲基酯 A6 + B1.26 10+5 70 (35+40) B3.5 麥草畏 120 0 ^ oi A6 + B3.5 10 + 120 40 (35+〇) B3.7 氣氯比 200 0 ~~ A6 + B3.7 10 + 200 40 (35+0) B4.8 精°惡°坐禾草 69 55 ^~~ 靈乙酯 A6 + B4.8 10 + 69 100 (35+55) __ 71 B6.1 0比氟草胺 120 〇 ^ A6 + B6.1 10 +12 0 40 (35+〇) 35 ALOMY -大穗看麥娘(Alopecurus myosuroides) -64- 200920257 表4:以牛筋草（Galium aparine)進行的實驗實例 除草劑 劑量 對抗GALAP之除 草活性(％)(個別活 性） 計异得的 數值 B1.1 A6 醯胺磺隆 A6 + B1.1 10 20 10 + 20 0 45 100 (0+45) 53 B3.16 CMPP A6 + B3.16 900 10 + 900 50 100 (0+50) 50 B7.4 吼續否多 A6 + B7.4 50 10 + 50 53 85 (0+50) 50 GALAP -牛筋草(Galium aparine) -65-

Claims (1)

1. 200920257 十、申請專利範圍： 1. 二種除草劑組合物，特徵為，其係包含—種有 分(A)及⑻，其中 ’ ㈧選自包括式⑴的化合物之—或多種除草紅组

   γ (I) 其中 X 代表曱氧基或乙氧基， 10 w 代表甲基或乙基， Y 代表氯， G 代表鋰、 納、或卸， m 代表數目 卜 η 代表數目 卜 15 A 代表C1-C4-院基或環丙基， B 代表甲基’ A、B以及彼等所附接的碳原子，代表飽和的 環烷基，其中，選擇地一個環成員被氧取代且 其選擇地經曱基、甲氧基或乙氧基取代， 2〇 D 代表氫， 或 -66- 200920257 A及D —起代表一種C3-C4-烷二基 且 B)為挑選自包括下類B1至B12的一或多種化合物（組 分B): 5 B1 分枝的胺基酸類之生合成的抑制劑類： 酿胺續隆（amidosulfuron) (B1.1)及其鈉鹽醯胺續隆-納 (amidosulfuron-sodium) (B1.2)， 氯鳴續隆(chlorimuron) (B1.3)及其醋類及鹽類，例如，氣 ίο 嘴石黃隆-乙基 S旨（chlorimuron-ethyl) (B1.4)， 伏速隆（flazasulfuron) (B1.5)及其S旨類及鹽類， 氟酮石黃隆（flucarbazone) (B1.6)及其鹽類，例如，象酮石黃 隆-鈉（flucarbazone-sodium) (B1.7)， 氣咬'3密磺隆（flupyrsulfuron) (B1.8)及其自旨類及鹽類，例 15 如， 定曱石黃隆納鹽（flupyrsulfuron-methyl-sodium) (B1.9)， < 13米草醋（imazamethabenz) (B1.10)及其i旨類及鹽類，例如， 咪草甲酉旨（imazamethabenz_methyl) (Bl.ll)， 曱氧味草煙（imazamox) (B1.12)及其S旨類及鹽類， 20 依滅草（imazypyr) (B1.13)及其自旨類及鹽類， 破石黃隆（丨〇(1〇3111£\1]*〇11)(31.14)及其醋類及鹽類，例如， 峨曱續隆-納（iodosulfuron-methyl-sodium) (B 1.15)， 曱基二續隆（mesosulfuron) (B1.16)及其酉旨類及鹽類，例 如， -67- 200920257 甲基二石黃隆-甲基醋（mesosulfuron-methyl) (B 1.17)以及甲 基二石黃隆-曱基-納(mesosulfuron-methyl-sodium) (B1.18)， 曱磧隆(metsulfuron) (B1.19)及其醋類及鹽類， 丙苯石黃隆(propoxycarbazone)(B1.20)及其鹽類，例如，丙 5 苯磧隆-鈉（propoxycarbazone-sodium) (B1.21)， σ密石黃隆（sulfometuron) (B1.22)及其S旨類及鹽類，例如，0密 石黃隆-甲基酉旨（sulfometuron-methyl) (B1.23)， , 績醒續隆(sulfosulfuron) (B1.24)及其鹽類， 0塞卡巴宗（thiencarbazone) (B1.25)及其醋類及鹽類’例 10 如，嘆卡巴宗-曱基酉旨（thiencarbazone-methyl) (B1.26)， °塞續隆(thifensulfuron) (B1.27)及其S旨類及鹽類’例如， 嘆石黃隆-甲基3旨（thifensulfuron-methyl) (B1.28) ’ 醚苯磺隆(triasulfuron) (B1.29)及其鹽類， 苯磺隆(tribenuron)(B1.30)及其酯類及鹽類’例如，苯石黃 15 隆-曱基g旨（tribenuron-methyl) (B1.31)， 平速爛(penoxsulam) (B1.32)， 4 派洛速爛（pyroxsulam) (B1.33)， 胺苯續隆-曱基酉旨（ethametsulfuron-methyl) (B 1.34)， 乙氧罐隆(ethoxysulfuron) (B1.35) ’ 20 曱酿胺石黃隆(foramsulfuron) (B1.36)， 三氟淀石黃隆(trifloxysulfuron) (B1.3 7)， 嘴速凡(pyrimisulfan) (B1.38)， 雙比克-納（bispyrac-sodium) (B1.39) ’ 免速隆(bensulfuron) (B 1.40)， -68- 200920257 曱氧口米草煙(imazamox) (B 1.41)， 口米草煙(imazethapyr) (B1.42)， 甲 15米 °坐煙酸(imazapic) (B1.43)， 依滅草（imazapyr) (B1.44) ’ 5 p密硫草醚(pyrithiobac) (B1.45)， 雙氟續草胺（florasulam) (Β1·46)， 雙氯續草胺(diclosulam) (Β1.47)， 氯石黃隆(chlorsulfuron) (B1.48)， 石黃隨石黃隆（sulfosulfuron) (B 1.49)， 10 B2 光合作用電子輸送的抑制劑類： 氨唾草酮（amicarbazone)(B2.1)及其鹽類， 草脫淨(atrazine) (B2.2)， 除草定（bromacil) (B2.3)及其鹽類，例如，除草定-納 15 (bromacil-sodium) (B2.4)， 臭苯腈(bromoxynil) (B2.5)及其酯類及鹽類，例如，溴苯 k 腈-庚酸酯（bromoxynil-heptanoate)(B2.6)、溴'苯腈辛酸酯 (bromoxynil-octanoate) (B2.7)及漠苯腈-钟鹽 (bromoxynil-potassium) (B2.8)， 2〇 達有龍（diuron) (B2.9)， 碘苯腈(ioxynil)(B2.10)及其酯類及鹽類，例如，碘苯腈-辛酸醋（ioxynil-octanoate) (B2.11)及蛾苯腈-鈉鹽 (ioxynil-sodium) (B2.12)， 異丙隆（isoproturon) (B2.13)， -69- 200920257 滅必淨（metribuzin) (B2.14)，西碼津（simazine) (B2 15)， 丁°塞隆（tebuthiuron) (B2.16)， 草淨津（terbuthylazine) (B2.17)， 苯敵草(phenmedipham) (B2.18)， 地滅二芬(dismedipham) (B2.19)， 11 惡β坐隆（dimefuron) (B 2.20)， 必太草（pyridate) (B 2.21)， 苯草酮(metamitron) (B2.22)，本達隆(bentazon) (B2.23)， B3 合成的植物生長素類（synthetic auxins): 2,4-D (B3.1)及其酯類及鹽類，例如，2,4-D-鈉鹽（B3.2)， 畢克草（clopyralid) (B3.3)及其醋類及鹽類’例如’畢克草 -曱基醋（clopyralid-methyl) (B3.4) ’ 麥草畏(dicamba)(B3.5)及其酯類及鹽類，例如，麥草畏-甲基 S旨（dicamba-methyl) (B3.6)， 氟氯比（fluroxypyr) (B3.7)及其醋類及鹽類，例如’氟氯 比（fluroxypyr)-meptyl (B3.8)， 毒秀定(picloram)(B3.9)及其醋類及鹽類’例如’毒莠定-甲基醋（picloram-methyl) (B3.10) ’ 快克草（quinclorac) (B3.ll)， 氯甲酸（quinmerac) (B3.12)， 三氣比（triclopyr) (B3.13)及其酯類及鹽類，例如，三氯比 、乙基酉旨（triclopyr-ethyl) (B3.14)， MCPA(B3.15)，CMPP(B3.16)，DP(B3.17)， 200920257 氯氨基π比唆酸（aminopyralid) (B3.18)， B 4 脂肪酸生合成的抑制劑類： • 炔草酸（clodinafop) (Β4· 1)及其酯類，例如，快丙草酸酯 5 (clodinafop-propargyl) (B4.2) » 賽伏草（cyhalofop) (B4.3)及其酯類，例如，丁基賽伏草 (cyhalofop-butyl) (B4.4)， 禾草靈（diclofop) (B4.5)及其酯類，例如，禾草靈甲基酯 (diclofop-methyl) (B4.6)， ίο 精°惡°坐禾草靈（fenoxaprop) (B4.7)及其酯類，例如，精嗔 口坐禾草靈乙醋（fenoxaprop-P-ethyl) (B4.8)， 伏寄普（fluazifop) (B4.9)及其酯類，例如，丁基伏寄普 (fluazifop-P-butyl) (B4.10) 5 氟0比禾靈（haloxyfop) (B4.ll)及其酯類，例如，氟D比禾靈 15 甲基酯（haloxyfop-P-methyl) (B4.12)， 口坐淋草 S旨（pinoxaden) (B4.13)， I 快伏草（quizalofop) (B4.14)及其酯類，例如，精禾靈 (quizalofop-P-ethyl) (B4.15)， 勉草酮（clethodim) (B4.16)，西殺草（sethoxydim) 2〇 (Β4·17)，得殺草（tepraloxydim) (B4.18)， 蔣草酮（tralkoxydim) (B 4· 19)， 益覆滅（ethofumesate) (Β4.20)，clefoxydifm (Β4.21)， B5 細胞分裂的抑制劑類： -71 - 200920257 乙草胺（acetochlor) (B5.1)，拉草（aiachl〇r) (B5 2)，四唑草 胺（fentrazamide) (B5.3) ’ 氟噻草胺⑴ufenacet) (B5 4)， 噁草平(isoxaben) (B5.5)，滅芬草(mefenacet) (B5.6)，滅 草胺(metazachlor) (B5.7)， 5 莫多草（metolachlor) (Β5·8)以及其（s)立體異構物s-莫多 草（metolachlor) (Β5.9)， 0塞草定(thiazopyr) (B5.10)， 那普驢胺（naproamide) (B5.ll) ’ 比洛石風（pyr〇xasuif〇ne) (B5.12)，汰草滅（dimethenamid) (B5.i3),卡芬托 ίο (carfenstrole) (B5.14) 5 . B6 脂肪酸生合成-類胡蘿蔔素生合成的抑制劑類： °比氟草胺（diflufenican) (B6.1)，可滅蹤（clomazone) (B6.2)，氟草胺（picolinafen) (B6.3)，氟 丁草胺 15 (beflubutamid) (B6.4)， ' B7 羥基苯基丙酮酸雙氧化酶的抑制劑類： 異噁唑草酮（isoxaflutole) (B7.1)，硝草酮（mes〇tri〇ne) (B7.2)，石黃草酮(sulcotrione) (B7.3)， 20 °比石黃否托(pyrasulfotole) (B7.4)及其鹽類， 田波三酮（tembotrione)(B7.5)及其鹽類， 特α夫三嗣（tefuryltrione) (Β7·6)及其鹽類， 多普美宗（topramezone) (Β7.7)， 苯并雙環酿I(benzobicyclon) (B7.8) ’ -72- 200920257 SYN449 (B7.9)， B8 原 口卜 4木原氧化酶(protoporphyrinogen oxidase)的抑 ‘制劑類： 5 草芬定（azafenidin) (Β8·1)， 氟丙 °密草醋（butafenacil) (Β8.2)， 克繁草（carfentrazone)(8.3)及其酯類及鹽類，例如，乙基 克繁草（carfentrazone-ethyl) (B8.4)， 氟烯草酸(flumiclorac)(B8.5)及其酯類及鹽類，例如，戊 ίο 基氟烯草酸(flumiclorac-pentyl) (B8.6)， 氟石黃胺草醚（fomesafen) (B8.7)及其鹽類，例如，氟續胺 草醚-納（fomesafen-sodium) (B8.8)， 乳氟禾草靈（lactofen) (B8.9)， I 快0惡草酮（oxadiargyl) (B8.10)， 15 復祿芬(oxyfluorfen) (B8.11)， SYN523 (B8.12)， 苯草鰱(aclonifen) (B8.13)， 曱石黃草胺（sulfentrazone) (B8.14)，

   B9 類胡蘿蔔素生物合成的抑制劑類: 氟草酮(flurtamone) (B9.2)， -73 - 20 200920257 氟草敏(norflurazon) (B9.3)， B10 微管合成（microtubuli synthesis)的抑制劑来員 安石黃靈（oryzalin) (B10.1)， 5 施得圃（pendimethalin) (B10.2)， 氟樂靈(trifluralin) (B 10.3)， 卡草胺（carbetamide) (B10.4)， 戊块草胺（propyzamide) (B10.5)， ίο B11 其他類 敵草快（diquat) (B11.1)及其鹽類，例如，二溴敵草快 (diquat dibromide) (B 11.2) 5 巴拉刈（paraquat) (B11.3)及其鹽類，例如，二氯巴拉刈 (paraquat dichloride) (B 11.4)， 15 萘丙胺（naproanilide) (B1 1.5) ’ 比洛石風（pyroxasulfone) (B1 1.6)，嘉填塞(glyphosate) (B11.7)及其鹽類，例如，嘉填 、 塞三甲基硫鹽（glyphosate-trimesium) (B11.8)及草硫石粦 (sulfosate) (B11.9)， 固殺草（glufosinate) (B11.10)及其鹽類，例如，固殺草-20 銨（glufosinate-ammonium) (Bll.ll)以及其光學異構物 類，例如，膦三辛（卩11〇8卩11丨11〇11^〇111)(311.12)， B12 纖維素生合成之抑制劑類： 2-胺基-4-(4-苯基-1-環丁基丁基胺基）-6-(1-氟-1-甲基乙 200920257 基)-1，3,5-三畊(612.1)，2-胺基_4-[(1及，215)-2,6-二甲基茚滿 • _1_基胺基]-6-IX1凡幻-1-氟乙基]-1,3,5_三畊(B12.2)，2-胺基 -4-[(1足2i?)-2,6-二甲基茚滿-l_基胺基]各…烈)]—氟乙 * 基]-1，3,5-三畊(則2.3)’2-胺基-4-[(1兄2分2,6-二曱基茚滿 5 _1_基胺基Μ-ΙΧΜ)-1-氟乙基]-1，3,5-三畊(B12.4)，2-胺基 -4-[(1足2及)-2,6-二甲基茚滿-1_基胺基]_6_[(1及)_1_氟乙 基]-1，3,5-二。井(612.5)’2-胺基-4-[(1及，2*5<)-2,6-二甲基茚滿 -1-基胺基]-64(15)-1-氟乙基]-l，3,5-三畊(Β12.6)，。比嘧磺 隆(triaziflam) (Β12.7)，二氯苯腈（didobenil) (Β12.8)。 10 2 ·根據申請專利範圍第1項的除草劑組合物，另外包含一 或多種保護劑（safeners)。 3.根據申請專利範圍第1或2項的除草劑組合物，包含至 少一種下述化合物：Al、A2、A3、A4、A5、A6、A7、 A8、A9、A10、AU、A12、A13、A14、A15、A16、A17。 15 4.根據申請專利範圍第1至3項中任一項的除草劑組合 物，包含至少一種下述化合物：BU、B1.6、B1.14、B1.15、 B1.16、B1.17、B1.18、B1.20、B1.21、B1.25、B1.26、 B1.27、B1.34、B2」、B2.5、B2.7、B2.10、B2.H、B2.18、 B2.20、B2.2卜 B3.3、B3.5、B3.7、B3.15、B3.16、B3.18、 2〇 B4.1、B4.7、B4.8、B4.13、B4.20、B5.3、B5.4、B5.0、 B5.7、B5.ll、B6.1、B6.2、B7.4、B7.5、B8.5、B8.10、 B8.ll、Β8.13、Β9.2、Β10.3、Β10.4、Β10.5、Β11.5、Β11·7、 Β11.8、Β11.10、Bll.ll、Β11.12。 5.根據申請專利範圍第1至4項中任一項的除草劑組合 -75· 200920257 包含至少一種下述化合物:Bu、mi5Bii8、 卜犯6、62.7、阳、B3.7、B3.15、B3.16、B4.8、 B6.1、B7.4、B11.10 〇 6·二申：專利範圍第…項中任-項的除草劑組合 匕3至^種下述保護劑：SI、S2、S3、S4、S5、 S6、S7、S8、S9、Sl〇、Sll、si2si3。 7.根據申請專利範圍第2 5 物，包含至少一種下〜 項中任一項的除草劑組合 至乂種下述保護劑：S2、S3、S4。 .2用於㈣不想要的植栽之方法’其係包含將根據申 :::範圍Γ項中所定義之組分㈧及⑻，聯合地或 帶。⑯至植物、植物部位、植物種子或植物生長 9. 範圍第8項的方法，用於選擇性控制作物 15 20 植物中之有害的植物。 列F奶 10’ 圍第8項的方法’其中作物植物為基因 文k的或經犬變選擇取得的植物。 u.:種申請專利範圍第1或2項的除草劑組合物之用 k，係用於供控制有害的植物。 種用於製備除草的組成物之方， . 請專利範圍第…項中定義之除草 延劑及/或界面活性劑。 早仏、且口物此合展 13’：種組成物，其係包含用於控制不想要 種根據申請專利範圍第！或2項的殺草劑組合物長之一 -76- 200920257 七、指定代表圖： (一） 本案指定代表圖為：第（無）圖。 (二） 本代表圖之元件符號簡單說明： 無 八、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式： 無