TW200529751A - Fungicidal mixtures for controlling rice pathogens - Google Patents

Description

200529751 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於用以控制稻米病源體之殺真菌混合物，此 等混合物包含協同有效量之以下物質作為活性組份： 1)式I之二唾幷喊σ定衍生物

及 2)式II之四氯異苯腈

CI

CN CI

CI 〇 此外，本發明係關於一種使用化合物Ϊ與化合物π之混合 物來控制稻米病源體的方法，且係關於化合物I與化合物Η 用方'製借”亥4混合物及包含該等混合物之組合物的用途。 【先前技術】 化合物1(即5-氣-7-(4-曱基六氫吡啶_1_基）_6_(2,4,6_三氟 本基）-[1，2,4]三唑幷[l55_a]嘧啶）、其製備方法及其對抗有 害真菌之作用獲知自文獻（WO 98/46607)中。 化合物11(即2,4,5,6-四氣異苯腈）、其製備方法及其對抗 有害真菌之作用同樣獲知自文獻（US 3 290 353; US 3 331 97678.doc 200529751 735 ;通用名：四氣異苯腈（chl〇r〇thal〇nil))中。 三峻幷π密咬衍生物與四氯異苯腈形成之混合物以概括方 式獲知自EP-A 988 790中。該化合物z係涵蓋於此公開案之 概述揭示内容中，但未明確提及。化合物1與四氯異苯腈之 組合是新穎的。 獲知自EP-A 988 790之協同混合物被揭示對榖類、水果 及蔬菜之各種疾病（例如小麥及大麥之黴病或蘋果之灰黴 病）具有殺真菌活性。 【發明内容】 為了儘可能以低施藥率有效控制稻米病源體為目的，減 少所施用之活性化合物總量而仍具有抵抗稻米病源體之改 良作用之混合物（協同作用混合物）係本發明之目標。 吾人已發現可藉由開始所定義之混合物達成此目標。令 人意外的是，已經發現本專利說明書開始所定義之四氯異 苯腈混合物較獲知自EP_A 988 79〇之三唑幷嘧啶化合物之 四氣異苯腈混合物更能顯著地控制稻米病源體。此外，吾 人已發現，同時（結合方式或個卩方式）施用化合物工及化合 物II或連續施用化合物Ϊ及化合物„比施料獨化合物能更 佳地控制稻米病源體。 由於稻米植物之特殊栽培條件，稻米殺真菌劑必須符合 之規範與用於榖類或水果種植之殺真菌劑之規範相當不 同。施用方法不同：在現代稻米栽培中1 了許多地方所 慣用之葉敷方法外’殺真菌劑係於播種期間或播種後不久 直接細用至土壤中。殺真菌劑係經由根而吸收進入植物且 97678.doc 200529751 在植物體液中傳輸至待保護之植物部分。相反，在毅類或 水果種植中，通常係將殺真菌劑施用於葉片或水果上；因 此，在該等農作物中活性化合物之系統性作用相當不重要。 此外，稻米病源體通常不同於穀類或水果中之彼等病源 體。稻米植物中最流行疾病之病源體有稻熱病菌 (Pyricularia 〇ryzae)、反故枯病菌（c〇rtici^^ 八同立 枯絲核菌⑽，取軸—吨。卫枯絲核菌係係屬亞綱傘 菌目黴菌y中唯一具有農業重要性之病源 體。與大多數其它真菌相比，此真菌侵害植物不是係由抱 子而是經由菌絲體感染。 出於此原因，發現於穀類或水果栽培中有關殺真菌劑活 性不能轉移至稻米作物上。 化合物I及II混合物，或同時（亦即結合或個別方式）使用 化合物I及化合物II對抵抗源自子囊菌、半知 菌π⑽k⑺及擔子菌⑺似油·0所少類之稻米病 源體之具有顯著作用。其可用於處理種子且可作為作用於 葉片及土壤之殺真菌劑。 對於控制稻米植物及其種子之有害真菌（諸如平臍蠕孢 ㈨及内臍蠕孢匀類亦及稻熱病菌）而言 該等化合物是非常重要的。其尤其適合於控制由紋枯病菌 所引起之稻米紋枯病。 此外，根據本發明化合物〗及Η之組合亦適用於控制其它 病源體，諸如（例如）榖類中之殼針孢菌及柄鏽菌類及蔬菜、 水果及葡萄樹中之交鏈孢菌及貴腐黴菌類。 97678.doc 200529751 該等混合物亦可用於材料之保護（例如，木材之保護）， 例如對抗擬青徽菌少ea 〇 在製備該等混合物時，較佳使用純淨活性化合物I及II， 可根據需要在其中添加對抗有害真菌或對抗其它害蟲（如 昆蟲、蜘蛛類或線蟲類）之其它活性化合物，或者除草或調 節生長之活性化合物或肥料。 就上述意義而言，其它適合之活性化合物尤其為選自以 下各群組之活性化合物： •醯基丙胺酸（acylalanine)類，諸如本達樂（benalaxyl)、吱 醯胺（ofurace)、殿殺斯（oxadixyl)， •胺衍生物，諸如4-十二烷基-2,6-二甲基嗎啉 (aldimorph)、嗎菌靈（dodemorph)、苯鏽唆（fenpropidin)、 克熱淨（guazatine)、雙脈辛胺（iminoctadine)、三得芬 (tridemorph)， •苯胺基11密咬，諸如派美尼（pyrimethanil)、滅派林 (mepanipyrim)或賽普洛（cyprodinil)， •抗菌素類，諸如環己醯亞胺（cycloheximid)、灰黃黴素 (griseofulvin)、嘉賜黴素（kasugamycin)、遊黴素 (natamycin)、保粒菌素（polyoxin)或鏈黴素（streptomycin)， ·ϋ坐類，諸如比多農（bitertanol)、漠克座（bromoconazole)、 環克座（cyproconazole)、待凯利（difenoconazole)、二硝克座 (dinitroconazole)、恩康唾(enilconazole)、依普座 (epoxiconazole)、芬克座(fenbuconazole)、H 口奎克口坐 (fluquinconazole)、護石夕得（flusilazole)、護汰芬（flutriafol)、 97678.doc 200529751 菲克利（hexaconazole)、依滅歹J (imazalil)、依普克。坐 (ipconazole)、葉菌口坐（metconazole)、邁克尼（myclobutanil)、 平克座（penconazole)、普克利（propiconazole)、撲克拉 (prochloraz)、丙硫醇並克嗤（prothioconazole)、石夕氟唆 (simeconazole)、四凱利(tetraconazole)、三泰芬 (triadimefon)、三泰隆（triadimenol)、賽福座（triflumizole)、 環菌 ^(triticonazole)， •二魏甲醯亞胺（dicarboximide)，諸如米克琳 (myclozolin)、撲滅寧（procymidone)， •二硫代胺基甲酸鹽類，諸如富爾邦（ferbam)、鈉乃浦 (nabam)、威百故（metam)、甲基鋅乃浦（propineb)、聚胺基 曱酸鹽（polycarbamate)、福美鋅（ziram)或鋅乃浦（zineb)， •雜環化合物，諸如敵菌靈（anilazine)、博克利（boscalid)、 嘉保信（oxycarboxin)、賽座滅（cyazofamid)、邁隆 (dazomet)、凡殺同（famoxadone)、苯胺唾酮（fenamidone)、 麥穗靈（fuberidazole)、福多寧（flutolanil)、福拉比 (furametpyr)、亞賜圃（isoprothiolan)、滅普寧（mepronil)、 尼瑞莫（nuarimol)、撲殺熱（probenazole)、百快隆 (pyroquilon)、石夕石危芬（silthiofam)、腐絕（thiabendazole)、賽 氟滅（thifluzamide)、汰敵寧（tiadinil)、三赛口坐 (tricyclazole)、賽福寧（triforine)， •頌基苯基衍生物，諸如百蜗克（binapacryl)、白粉克 (dinocap)、大脫蜗（dinobuton)或硝基鄰苯二曱酸異丙基 (nitrophthal-isopropyl)， 97678.doc -10- 200529751 •其它殺真菌劑，諸如酸化苯幷噻二唑-s-甲酯 (acibenzolar-S-methyl)-加普胺（carpropamid)、嗟芬胺 (cyflufenamid)、克絕（cymoxanil)、噠菌清（diclomezin)、二 氯西莫（diclocymet)、乙黴威（diethofencarb)、護粒松 (edifenphos)、乙 σ塞博胺（ethaboxam)、三苯醋錫（fentin acetate)、禾草靈（fenoxanil)、口密菌月宗（ferimzone)、三乙膦 酸（fosetyl)、六氯苯（hexachlorobenzene)、美曲芬諾 (metrafenon)、賓克隆（pencycuron)、普拔克（propamocarb)、 熱必斯（phthalide)、甲基-脫克松（toloclofos-methyl)、五氯 石肖基苯（quintozene)、氯苯醯胺（zoxamid)， •菌胺（strobilurins)，諸如氟氧菌胺（fluoxastrobin)、苯氧 菌胺（metominostrobin)、奥瑞菌胺（orysastrobin)或百克敏 (pyraclostrobin)， •次續酸衍生物，諸如四氯丹（captafol)， •肉桂醢胺及相似化合物，諸如氟美醢胺（flumetover)。 在根據本發明混合物一個實施例中，可在化合物I及II中 添加另一殺真菌劑III或兩種殺真菌劑III及IV。較佳為組份 III與化合物I及化合物II之混合物。尤其較佳為化合物I及化 合物II之混合物。 在根據本發明混合物之另一較佳實施例中，除化合物I及 化合物II外所存在之另一活性化合物III為唑類殺真菌劑。 在根據本發明混合物之另一較佳實施例中，除化合物I及 化合物II外所存在之另一活性化合物III為菌胺衍生物。 【實施方式】 -11-

97678.doc i 200529751 可同時（亦即結合地或個別方式地）或連續施用化合物2及 化合物II，在個別方式施用之情況下，該順序通常不會對控 制措施之結果有任何影響。 通常以100:1至1:1 〇〇重量比率施用化合物I及化合物π， 較佳為5:1至1:20，尤其為1··1至ι.·2〇。 若需要可在化合物I中以20:1至1:20之比率添加組份Π][及 (若適當）組份IV。 視化合物之類型及所要之效果而定，根據本發明之混合 物之施藥率為0_1 kg/ha至3 kg/ha，較佳為〇·5至2 kg/ha。 相應地，化合物I之施藥率通常為1至1〇〇〇 g/ha，較佳為 10 至 900 g/ha，尤其為20 至 750 g/ha。 相應地，化合物II之施藥率通常為kg/ha，較佳 為 1至 2 kg/ha，尤其為 〇·5 至 1.5 kg/ha。 在種子處理中，混合物之施藥率通常為每1〇〇公斤種子1 至1〇〇〇 g，較佳為每100公斤種子1至2〇〇 g，尤其為每1〇〇 公斤種子5至1〇〇 g。 在控制植物病原性有害真菌中，以個別方式或結合方式 施用化合物I及化合物π混合物係在植物播種前或後或在植 物種子發芽前或後，藉由在種子、秧苗、植物或土壤上噴 灑或撒粉而完成。該等化合物較佳係以喷灑葉片施用之。 亦可藉由施用顆粒或藉由向土壌撒粉加以結合性施用或個 別性施用該等化合物。 根據本發明之混合物或化合物I及化合物II可轉化為慣用 調配物，例如溶液、乳液、懸浮液、粉劑、散劑、糊劑及 97678.doc -12- 200529751 顆粒劑。該施用形式将力 用小式係視特定之目的而定；在每一狀況下， 應確保根據本發明之化人 Kσ物精細及均勻分佈。 該等調配物係以已知方式 乃式例如糟由用溶劑及/或載劑（若 需要可使用乳化劑及 J及刀政劑）來增量該活性化合物而製 備。適合之溶劑/助劑基本上為： -水、芳族溶劑（例如solvess〇產物、二甲苯）、石壤（例如 礦：油德份)、醇類(例如甲醇、丁醇、戊醇、节醇)、酮(例 袠己酮丁内8曰）、吡咯烷酮（NMP、NOP)、乙酸酯（二 -子乙I S曰）、一醇、脂肪酸二甲醯胺、脂肪酸及脂肪酸酯。 原則上，亦可使用溶劑混合物。 -載劑，諸如粉狀天然礦物（例如高嶺土（ka〇Hn)、黏土、 /月石白堊）及粉狀合成礦物（例如高度分散之二氧化矽、矽 西欠鹽）’乳化劑，諸如非離子型及陰離子型乳化劑（例如聚環 氧乙烷脂肪醇醚、烷基磺酸鹽及芳基磺酸鹽）及分散劑，諸 如木質素亞硫酸鹽（lignin-sulfite)廢液及甲基纖維素。 合適界面活性劑為木質素磺酸、萘磺酸、苯酚磺酸、二 丁基萘磺酸之鹼金屬、鹼土金屬及銨鹽、烷基芳基磺酸鹽、 烧基硫酸鹽、烷基磺酸鹽、脂肪醇硫酸鹽、脂肪酸及硫酸 化脂肪醇二醇醚（sulfated fatty alcohol glycol ether)類，此 外有磺酸化萘及萘衍生物與甲醛之縮合物、萘或萘磺酸與 苯酚及甲醛之縮合物、聚環氧乙烷辛基苯基醚、乙氧基化 異辛基苯酚、辛基苯酚、壬基苯酚、烷基苯基聚乙二醇醚、 三丁基苯基聚乙二醇醚、三硬脂醯基苯基聚乙二醇醚、烷 基芳基聚醚醇類、醇及脂肪醇/環氧乙烷縮合物，乙氧基化 97678.doc -13- 200529751

:麻：、聚氧化乙烯烷基醚類、乙氧基化聚氧化丙烯、月 才土酉子聚乙二醇醚乙縮醛（lauryi alc〇h〇I 似叫、山梨糖醇醋、木質素亞硫酸鹽（lignin-sulfite)廢液 及甲基纖維素。

、適合於製備可直接噴灑之溶液、乳液、糊劑或油狀分散 夜之物貝為中至咼沸點之礦物油餾份，諸如煤油或柴油， 此外還有煤焦油及植物原或動物原油，脂族烴、環烴及芳 私煌’例如甲苯、：甲苯、石蠟、四氫化萘、烷基化萘或 其衍生物，甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、環己醇、環己酮、 異佛爾酮（isophorone)、強極性溶劑（例如二甲基亞砜、n_ 甲基吡咯烷酮及水）。 可藉由使活性物質與固體載劑混合或相伴性研磨來製備 散劑、散佈之材料及可粉塵化之產物。

顆粒劑（例如經塗覆之顆粒、經浸潰之顆粒及均質顆粒） 可藉由使該等活性化合物結合至固體載劑而製備。固體載 劑之貫例為：礦物土，諸如二氧化矽凝膠、矽酸鹽、滑石、 高嶺土、美國活性白土（attaclay)、石灰石、石灰、白堊、 紅玄武土（bole)、黃土、黏土、白雲石、石夕藻土、硫酸妈、 硫酸鎂、氧化鎂；粉狀合成材料；肥料，諸如（例如）硫酸銨、 磷酸銨、硝酸銨、尿素；及植物原產物，諸如穀粉、樹皮 粉、木粉及堅果殼粉、纖維素散劑及其它固體載劑。 一般而言，該等調配物包含〇〇1至95重量％、較佳為〇1 至90重置％之活性化合物。採用9〇%至1〇〇%、較佳為”^至 100%之純度（根據NMR光譜）之該等活性化合物。 97678.doc -14- 200529751 以下為調配物之實例：1 ·以水稀釋之產品 A) 水溶性濃縮物（SL) 將以重量計1 〇份之活性化合物溶解於水中或水溶性溶劑 中。另一選擇為添加濕潤劑或其它助劑。該活性化合物在 以水稀釋時溶解。 B) 分散性濃縮物（DC) 將以重ϊ計20份之活性化合物溶解於添加有例如聚乙烯 吼咯烷酮之分散劑之環己酮中。以水稀釋產生分散液。 C) 可乳化之濃縮物（EC) 將以重量計15份之活性化合物溶解於添加有十二烷基苯 績酸約及蓖麻油乙氧基化物（在每一狀況下5%濃度）之二甲 苯中。以水稀釋產生乳液。 D) 乳液（EW、ΕΟ) 將以重量計40份之活性化合物溶解於添加有十二烧基苯 石尹、S欠弼及說麻油乙氧基化物（在每一狀況下5 %濃度）之二甲 苯中。將該混合物藉由乳化機（Ultraturrax)引入水中且製成 均質乳液。以水稀釋產生乳液。 E) 懸浮液（SC、OD) 在擾拌型球磨機中’將以重量計20份之活性化合物添加 分散劑、濕潤劑及水或有機溶劑進行粉碎以得到精細之活 性化合物懸浮液。以水稀釋產生該活性化合物之穩定懸浮 液。 F) 水分散性顆粒劑及水溶性顆粒劑（WG、SG) 將以重量計50份之該等活性化合物添加分散劑及濕潤劑 97678.doc -15- 200529751 一起精細研磨且藉助於技術設備（例如擠壓、噴霧塔、流體 化床）製成水分散性或水溶性顆粒劑。以水稀釋產生該活性 化合物之穩定之分散液或溶液。 G) 水分散性散劑及水溶性散劑（WP、SP) 將以重量計75份之該等活性化合物添加分散劑、濕潤劑 及一乳化石夕凝膠在一台轉子-定子研磨機中進行研磨。以水 稀釋產生該活性化合物之穩定之分散液或溶液。 2.不經稀釋施用之產品 H) 可粉塵化散劑（DP) 將以重量計5份該等活性化合物精細研磨，且與％%經精 細切分之高嶺土緊密混合。以此方式產生可粉塵化之產物。 I) 顆粒劑（GR、FG、GG、MG) 將以重量計0.5份之該等活性化合物精細研磨且與95 5% 載劑結合。目前方法為擠壓、喷霧乾燥或流體化床。以此 方式產生不經稀釋施用之顆粒。 J) ULV溶液（UL) 將以重量計10份之該等活性化合物溶解於如二甲苯之有 機溶劑中。以此方式產生不經稀釋施用之產物。 該等活性化合物可藉助於喷麗、霧化作用、粉塵化作用、 散佈或傾倒而以其調配物形式或從中製備之使用形式(例 如可直接噴m之溶液、散劑、懸浮液或分散液、乳液、油 狀分散液、糊劑、可粉塵化之產物、散佈材料或顆粒劑之 形式）來使用。該等使用形式完全視期望之目的而定；所期 望之目的係在所有狀況下確保根據本發明之該等活性化合 97678.doc -16- 200529751 物最細微之可能分佈。 可糟由添加水自乳液濃縮物 性散劑、油狀分散液)來製備含水：:用澡性散劑(可嗔灑 液、、糊劑或油狀分散液，可藉助於濕潤劑=二製:乳 化。或者=或溶劑中之物質在水中均質 Μ㈣製備由活性物質、濕潤劑、增黏劑、 片丨5札化劑及（若適當）溶劑或油 月 縮物適合用以水稀釋。 、、成之_物’且該等濃 H用（⑽㈣·)製劑中該等活性化合物濃度可在相 、^乏乾圍内變化° —般而言’該等濃度為G.GGG1至10%， 較佳為0.01至1〇/。。 等活丨生化合物亦可成功地用於超低容量 (ultra-l〇W-volume)方法（ULV)中’有可能施用包含超過％ 重量❶/。之活性化合物之調配物，或甚至施用不含添加劑之 活性化合物。 若適當，在立即使用之前（桶混劑）將各種類型之油、濕 潤劑、佐劑、除草劑、殺真菌劑、其它殺蟲劑或殺菌劑添 加至活性化合物中。通常可以1:丨〇至丨〇:丨之重量比率將該等 藥劑與根據本發明之組合物相混合。 藉由以殺真菌有效量之化合物1與π之混合物或（在個別 方式施用之狀況下）化合物I及II處理有害真菌或處理欲保 持避免真菌之害之植物、種子、土壤、地區、材料或空間 來施用化合物I及II或其混合物或其對應調配物。可在由有 害真菌引起感染之前或之後進行施用。 97678.doc -17- 200529751 化合物及混合物之殺真菌作用可由以下實驗加以說明： 將活性化合物以個別地方式或結合地方式製備為丙自同或 DMSO中具有0.25重量％活性化合物之儲備溶液。在此溶液 中添加1重量％之乳化劑Uniperol® EL(具有基於乙氧基化 烧基苯酚之乳化及分散作用之濕潤劑），且該溶液以水稀釋 至所要濃度。 應用實例-對抗由紋枯病菌引起之稻米紋枯病之活性 栽培品種"Tai-Nong 67”之盆栽稻米植物以具有下述活性 化合物濃度之含水懸浮液噴灑至溢流點（run〇ff p〇in〇。第 二天，將用紋枯病菌感染之燕麥穀粒置放於盆中（在各情況 下每盆5個穀粒）。然後將植物置放於26它下及最大空氣濕 度之房間内。11天之後，未經處理但經感染對照植株上之 紋枯病已經發展到可視覺上測定感染％之程度。 效力。 使用如下Abbot公式計算效力（Ε) ·· Ε =(1 -α//5)·1〇〇 測定感染葉面積百分比進行評估。將該等百分比轉換為 以對應於按％計之經處理植物之真菌感染，且

昭 4 感芣0

性化合物之混合物之預期效力且 15，20-22，1967)]涓！| 且與所觀察之效力進 97678.doc -18- 200529751 行比較。

Colby公式： E = X + y - x.y/1 00 E當使用濃度a與b之活性化合物A與B之混合物時，以未 經處理之對照組之％表示之預期效力 X當使用濃度a之活性化合物A時，以未經處理之對照組 之％表示之效力 y當使用濃度b之活性化合物B時，以未經處理之對照組 之％表示之效力 使用自EP-A 988 790中所描述之混合物已知之化合物A 與B作為對比性化合物：

表A-個別活性化合物 噴灑溶液中之 以未經處理之對 實例 活性化合物 活性化合物濃 照組之％表示之 度[PPm] 效力 1 對照組(未處理） - (91%感染） 2 I 4 34 16 0 3 11(四氣異苯腈） 4 0 1 0 4 對比性化合物A 4 12 5 對比性化合物B 4 56 97678.doc -19- 200529751 表B 據本發明之混合物 實例 活性化合物之混合物 濃度 混合比 觀察效力 計算效力1) 6 I+II 4+1 ppm 4:1 78 34 7 I+II 4+4 ppm 1:1 84 34 8 I+II 4+16 ppm 1:4 89 34 *)使用Colby公式所計算之效力 表C-對比測試 實例 活性化合物之混合物 濃度 混合比 觀察效力 計算效力1) 9 A+II 4+1 ppm 4:1 23 12 10 A+II 4+4 ppm 1:1 34 12 11 A+II 4+16 ppm 1:4 34 12 12 B+II 4+1 ppm 4:1 67 56 13 B+II 4+4 ppm 1:1 67 56 14 B+II 4+16 ppm 1:4 67 56 97678.doc -20- 1 使用Colby公式所計算之效力 測試結果展示了：歸因於強大之協同作用，根據本發明 200529751 之混合物即使在低的施用率下與作為對比化合物的於EP-A 98 8 780中提出之四氯異苯腈混合物相比可顯著地更加有效 對抗紋枯病。 97678.doc -21 -

Claims (1)

1. 200529751 、申請專利範圍： 一種用以控制稻米病源體之殺真菌混合物，該混合物包 含協同有效量之：

   F 及 )式II之四氣異求腈（chi〇r〇thai〇nii) CN

   XI II 2·二請求項1之殺真菌混合物，其包含重量比率為職u 1.100之式I化合物與式π化合物。 3·、種組合物，其包含液體或固體載劑及如請求項W2之 混合物。 4. y種用=控制稻米病原性有害真菌之方法，該方法包含 、有放里之如印求項i之化合物1及化合物Η來處理該等 真菌、其棲息處或意欲保護免受真菌侵襲之該等植物、 土壤或種子。 /月求項4之方法，其中如請求項1之化合物I及化合物II 係2時以結合方式或個別方式施用，或連續地施用。 口月求項4之方法，其中如請求項1或2之混合物係施用〇· 1 97678.doc 200529751 公斤/公頃至3公斤/公頃之含量。 7. 如請求項4至6中任-項之方法，其中有害㈣紋枯病菌 〔CorizWwm 得到控制。 8. 如請求項4或5之方法，其中如請求項_之混合物係施 用1至1000公克/100公斤種子之含量。 9 .如5青求項1或2之殺直_、、曰人从 4+ ,y ”囷此5物，其係以每100 kg種子使用 1至1000 g之含量處理種子。 1〇.2如請求項1之化合物1及化合物11之用途，其係用於f 備適合於控制稻米病原性有害真菌之組合物。、、 97678.doc 200529751 七、指定代表圖： (一) 本案指定代表圖為：（無） (二) 本代表圖之元件符號簡單說明: 八、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式：

   97678.doc