SU1702436A1

SU1702436A1 - Элюционный генератор технеци -99м и способ его изготовлени

Info

Publication number: SU1702436A1
Application number: SU857773826A
Authority: SU
Inventors: Свобода Кристиан; Мелихар Франтишек; Шебек Зденек; Тымпл Милан
Original assignee: Институт Ядерных Исследований (Инопредприятие)
Priority date: 1984-05-18
Filing date: 1985-05-13
Publication date: 1991-12-30
Also published as: GB8512470D0; BG45834A1; CS255601B1; FR2564634A1; GB2160010B; US4782231A; DD262354A3; HUT38003A; DE3517457A1; GB2160010A

Abstract

Изобретение относитс к дерной медицине . Цель изобретени - создание элюци- онного генератора технеци -99т, позвол ющего провести преобладающую часть технологических операций до облучени материала мишени потоком нейтронов. Элюционный генератор технеци -99гл состоит из основной колонки цилиндрической формы, выполненной из алюмини или циркони и снабженной фланцами дл присоединени отвод щей и подвод щей трубок. Основна колонка заполн етс перед облучением потоком нейтронов (не менее 1АО 10 н/м с) молибдатом циркони или титана, содержащим 20-40 мзс.% молибдена . Основна колонка помещена в первичный защитный контейнере крышкой, имеющей отверсти дл размещени отвод щей и подвод щей трубок. После облучени и транспортировки к потребителю первичный защитный контейнер помещаетс в лабораторный свинцовый контейнер в виде толсто- стенного горшка, подвод ща трубка соедин етс с емкостью, содержащей стерильный физиологический раствор, а отвод ща - с защитной колонкой, заполненной сорбентом и присоединенной к накалывающей головке Скл нки дл элюата помещаютс в защитный тонкостенный свинцовый контейнер Все эти детали закреплены в специальных гнездах цилиндрической насадки лабораторного контейнера. Дл получени раствора технеци -99т на иглу накалывающей головки надевают вакууми- рованную стерильную скл нку дл элюата, после чего соответствующее количество физиологического раствора переливаетс в нее через основную колонку генератора. Эффективность элюировани технеци -99т 70%. 2 с п, ф-лы. 2 з.п ф-лы, 2 ил , 1 табл. сл XI о ю со Os

Description

Изобретение относитс к дерной медицине , а именно к изготовлению сборного

генератора Тс.

Современное развитие дерной медицины требует поставки генераторов с общей активностью минимально 4 ГБк, но обыкновенно 8 ГБк, иногда и большей, чем 40 ГБк, Известен вымывательный генератор, в котором в качестве сорбционного материала используетс окись алюмини , сорбционна емкость которой составл ет несколько вес % Мо. Это дает возможность при облучении молибдена с природным содержанием изотопов в реакторах со средней интенсивностью потока нейтронов т.е 1017 1018н/м2 с, приготовить генераторы с общей активностью несколько сотен МБк, что дл нормального применени мало Поэтому необходимо использовать в качестве материала мишени или обогащенный Мо из реакторов с высокой интенсивностью потока нейтронов , или приготовл ть Мо без носител делением урана. Оба эти способы требуют больших капитальных затрат, поэтому используетс высокопроизводительный реактор или комплекс лабораторий дл переработки высокоактивного облученного урана и ликвидаци двадцатикратной активности продуктов делени после отделени 99Мо.

Одновременно эти способы вл ютс весьма трудоемкими- Дл некоторых стран эти способы недоступны. В таких случа х дл сепарации мТс от материнского Мо используютс принципиально различные химические процессы, при которых более низка удельна активность не вл етс помехой . Используетс или сублимаци мТс из подход щего соединени S9Mo, или экстООм

ракци Тс метилэтилкетоном из сипьно основного водного раствора молибденово- кислой соли 99Мо. Хот оба способа и дают возможность использовать активный материал , полученный облучением молибдена в природной изотопной смеси в реакторах со средней и даже низкой интенсивностью потока нейтронов, т.е. приблизительно

1016 - 5

179

10 н/м с, однако их

недостатком вл етс сложность аппаратуры и больша трудоемкость получени

Тс, чем у обычного вымывательного генератора . Поэтому в большинстве случаев эти способы с успехом примен ютс только дл производства в центрах дерных исследований , откуда поставл етс в ближайшие больницы уже готовый раствор технеци

Тс..Хот и были разработаны миниатюрные варианты обоих типов генераторов, подход щих дл эксплуатации в больницах, экстракционный или сублимационный, но их внедрение затруднено ввиду большой трудоемкости сепарации.

В последние годы по вились исследовательские разработки, в которых вместо окиси алюмини предлагалось использовать в качестве генераторной сорбционной матрицы другие материалы, которые бы содержали значительно большее количество молибдена и из которых бы также можно было вымывать мТс с большим выходом (Эванс И.В., Моорс П.В., Соддеау И.М. Новый генератор дл Тс. - Сб. Ill, Мирового конгресса по дерной медицине и биологии, Париж, 1982, с.1592-1595). Этот тип генератора основан на генераторной сорбционной матрице из молибдата циркони , полученного путем растворени облученной окиси молибдена в растворе щелочи, осаждени

нитратом циркони и сушки при 105°С. Полученный молибдат циркони с приблизительным составом Zr02 MoO хН20 и приблизительным содержанием 25 вес.%

молибдена гидратацией был переведен в форму, котора давала возможность вымывать 9мТс, возникший при распаде 99Мо, с эффективностью 70-90%.

В насто щее врем были проведены по0 добные эксперименты с сравнительными результатами, кроме молибдата циркони также с молибдатом титана, в которых была достигнута эффективность вымывани 99мТс 50-80%. Была испытана вымывагельна

5 матрица с содержанием 10-40 вес.% молибдена . Наилучшие результаты были получены с препаратами, содержащими 20-30 вес.% молибдена. При этом образцы не подвергались сушке при 105°С и специальной гидра0 тации, а только сушке при низких

температурах, т.е. . В дальнейших

экспериментах было испытано вымывание

мТс из матрицы, котора была сначала

получена при облучении в реакторе нейтро5 нами. В качестве материала мишени использовалс как молибдат циркони , так и молибдат тигана. Препараты перед облучением были подвергнуты длительной сушке при комнатной температуре. Была исполь0 зована гранулометрическа фракци 50- 140 мкм. Достигнута эффективность вымывани l jMTc колебалась в пределах 40- 80%.

Эт результаты создали теоретические

5 предпосылки дл создани вымывательного сборного генератора нового типа, который бы состо л из деталей, изготовленных заранее в неактивной форме, а после облучени простой манипул цией подготовл лс бы

0 дл процесса вымывани . Такой генератор должен был устранить следующие недостатки известных способов получени мТс:

ограниченна доступность обогащенного изотопа J Mo и реакторов с мощным по5 током нейтронов:

инвестиционна и эксплуатационна требовательность приготовлени вымыва- тельных генераторов на основе Мо из продуктов делени ;

0 проблемы, св занные с контролем используемых продуктов делени ;

трудоемкость и высока стоимость ликвидации продуктов делени , возникающих как побочный продукт;

5 повышение риска заражени окружающей среды;

относительно более сложные и более продолжительные способы получени мТс экстракционным или сублимационным процессом;

транспортные проблемы при поставках технеци из центральных генераторов.;

сложность введени в ход сублимационного или экстракционного генератора в миниатюрном исполнении в больницах;

невозможность использовани реактора с потоком нейтронов под 1 1018 н/м3 с дл изготовлени вымывательного генератора с активност ми большими, чем 2 ГБк. на основе Мо, полученной по реакции (п,

У):

больша трудоемкость и требовательность к лабораторному оснащению при насто щих способах изготовлени вымыва- тельных генераторов;

необходимость дополнительной сгери- лизации;значительные транспортные расходы, а иногда и трудность с размещением большего количества посылок в самолете, особенно при необходимости транспортировать целые генераторные комплекты в отдаленные места.

Цель изобретени - создание элюцион- ного генератора технеци -99гп, позвол ющего провести преобладающую часть технологических операций до облучени материала мишени потоком нейтронов.

Приведенные недостатки насто щих решений устран ет новый тип вымывательного генератора, сущность которого состоит в том, что основной генераторный вымьша- тельный сосуд изготовлен из материала, который мало активируетс нейтронами, и снабжен двум выходами с пористыми уплотнени ми и легко устранительными затворами . Сосуд наполнен грубым дисперсионным материалом с большим содержанием молибдата, что дает возможность сначала использовать сосуд как ампулу при облучении, а ее наполнитель - как материал мишени, а также после облучени в реакторе непосредственно использовать его как вымывательную элюирующую колонку, а наполнитель - как матрицу дл вымывани мТс. Наполнителем основного вымывательного генераторного сосуда вл етс материал, на поверхности которого молибден не сорбирован, а пр мо включен в химический скелет, что дает возможность легко вымывать мТс, возникший в матрице при радиоактивном распаде Мо. Такими материалами вл ютс нерастворимые в воде молибдаты или полимолибдаты, катионы которых образованы ионами элементов, слабо активируемых нейтронами, например , циркони или титана.

Преимущество нового типа сборного вымывательного генератора также про вл етс в способе его изготовлени , состо щим в том, что основной вымывзтельный генераторный сосуд еще в неактивном состо нии перед активацией нейтронами в реакторе наполнен вымывательной матрицей и приспособлен как дл использовани в качестве облучаемой ампулы в реакторе, так и после несложного монтажа - как основна колонка генератора. Таким способом приго0 товленный основной генераторный вымы- вательный сосуд с закрытыми выходами облучаетс в реакторе. При этом в его наполнителе , т.е. в скелете матрицы, при активации нейтронами возникают радиоактив5 ные атомы Мо. генерирующие Тс. После извлечени из реактора открываютс затворы выходов и с помощью шлангов присоедин ютс остальные компоненты генератора . При изготовлении генератора в

0 стерильном исполнении все компоненты генератора заранее стерилизуютс и охран ютс от вторичного бактериального заражени , монтаж после облучени проводитс в антисептических услови х. Дл сте5 рилизации основного вымывательного генераторного сосуда используетс радиационна стерилизаци , происход ща как сопровождающее вление при его облучении в дерном реакторе.

0На фиг.1 изображен основной комплект

сборного вымывательного генератора; на фиг.2 - генератор в собранном виде.

Основной вымывательный генераторный сосуд 1 выполнен, как правило, цилин5 дрической формы с подводом 2 и отводом 3 и имеет объем от нескольких миллиметров до несколько дес тков миллиметров. Сосуд изготовлен из материала, который мало активируетс нейтронами и вл етс коррози0 естойким, например, циркони , алюмини . Сосуд наполнен материалом мишени 10 в количества более 10 вес.% молибдена, которое обеспечивает эффективное селективное вымывание мТс, возникшего при распаде

5 Мо Как правило, это порошкообразные или гранулированные молибдаты или полимолибдаты циркони , титана или других элементов, слабо активируемых нейтронами . Материал мишени в сосуде-фиксирован

0 уплотнени ми 8 и 9. В качестве фиксирующего материала используютс материалы, слабо активируемые нейтронами и приготовленные в пористом виде так, чтобы они задерживали тонкозернистый материал ми5 шени и при этом были хорошо проницаемы дл вымывающего раствора. Такими материалами вл ютс , например, пористый спек окиси кремни или циркони , графитовый войлок, волокниста прессованна смесь кремни и алюмини .

Подготовку генератора можно провести так, чтобы одновременно с нейтронной активацией в реакторе происходила также радиационна стерилизаци . Приводные и отводные трубочки перед вложением в реактор закупорены, например, запайкой, механическим пертитованием с алюминиевой прокладкой, завинчиванием затворов 4 и 6 с алюминиевой прокладкой 5 и 7. При необходимости целый сосуд еще может быть завернут в алюминиевую фольгу, играющую роль защиты против вторичного бактериального заражени после вынимани из реактора до антисептического присоединени соединительных трубочек или шлангов 11 и 12. После облучени в реакторе трубочки основной генераторной колонки открываютс , например, отпиливаютс , отрезаютс или отвинчиваютс в стерильном и защищенном боксе и к ним присоедин ютс заранее стерилизованные отвечающие наконечники , подводные и отводные шланги или трубочки 11 и 12. Противоположные наконечники этих подводов остаютс защищенными упаковкой или пробкой от бактериального заражени . Основна генераторна колонка вместе с подводами помещена в первичный свинцовый транспортный контейнер 13, Контейнер может быть изготовлен из свинца или урана, обедненного JU. Подвод щие 11 и отвод щие 12 трубочки вкладываютс в соответствующие отверсти в контейнере 13 или в его крышке 14 так, чтобы они не мешали при транспортировке . Наконечники этих трубок закупориваютс пробками или упаковкой и охран ютс от бактериального заражени Первичный контейнер прикрыт свинцовой крышкой 14, котора имеет шаровидный выступ дл манипул ции. Крышка присоединена к корпусу контейнера двум винтами или другим подход щим способом, например, двум надеваемыми пр моугольными обручами . После закупорки в жест ную оболочку эта главна часть генератора отправл етс к потребителю.

Потребителю заранее периодически отправл ютс другие части генераторного комплекта, которые заранее стерилизуютс и охран ютс от вторичного бактериального заражени . Это резервуар 15 пирогенного вымывательного раствора (пластический мешок или бутылка с антисептически охран емым входом воздуха, или инъекционный шприц), предохранительна колонка 16,наполненна подход щим сорбентом, например , окисью циркони , алюмини , накладывающа головка 17 с присоединенным шлангом, бутылочки 18 дл элюата в свинцовом кожуха 19. Кроме того, потребителю один раз поставл етс лабораторный свинцовый защитный корпус 20 и головна часть генератора 21 дл размещени соедин ющих частей комплекта. У потребител

после вынимани из оболочки контейнер 13 помещаетс в лабораторный корпус 20, изготовленный из свинца или обедненного урана в форме сильностенного горшка. Откупориваютс наконечники трубочек; подвод ща 11 антисептическим способом присоедин етс к резервуару 15 со стерильным физиологическим раствором, а отвод ща 12 - к комплекту защитной колонки 16, соединенной с накалывающей головкой 17

пенициллиновых бутылочек 18 дл элюата, которые помещаютс в защитный тонкостенный свинцовый кожух 19. Все эти детали установки фиксируютс в цилиндрической головной части генератора 21, в которой имеютс углублени дл помещени отдельных деталей. Сама головна часть генератора посажена в круговом вырезе в лабораторном корпусе 20 Вымывание проводитс так, что в случае надобности на

накалывающую головку насаживаетс эвакуированна пенициллинова бутылочка и тем самым пересасываетс соответствующа часть физиологического раствора из резервуара 15 через основной вымывающий

генераторный сосуд 1 и защитную колонку 16 в пенициллиновую бутылочку. После проведенного вымывани накалывающа игла в головке защищаетс от бактериального заражени накалыванием неэвакуированной

стерильной пенициллиновой бутылочки. Обычно предполагаетс монтаж отдельных деталей пр мо у потребител Головна часть генератора с уже смонтированными детал ми и присоединенный основной генераторный сосуд в первичном контейнере могут быть поставлены как генераторный комплект, который потребитель только поместит в лабораторный корпус.

Это требует небольшой переделки головной части генератора 21 и крышки 14 так, чтобы они были жестко соединены, например , с помощью взаимно завинчивающегос стержн

Достигаемые активности у нового типа

генератора при содержании 25 вес.% Мо в материале мишени, котора одновременно вл етс вымываемой матрицей, при насыпном весе 1 г/мл, дл различных объемов основной генераторной колонки и интенсивности потока нейтронов приведены в таблице. Активности отнесены к Мо. к ус- лозному времени 72 ч после окончани облучени при предшествующем непрерывном облучении в течение 90 ч.

В случае, когда основной вымывэтель- ный генераторный сосуд изготовлен из циркони , активируетс не только наполнитель, но и собственный материал этого сосуда. Вследствие весовых соотношений (приблизительно 10 х больше Zr, чем Мо), активирующих сечений, времени облучени и вымирани основной генераторный сосуд имеет также активность 7Zr с полупериодом распада 17ч, величиной, приблизительно сравнимой с активностью Мо. К концу облучени эта активность не превышает двукратной величины активности 99Мо, а к условному времени составл ет уже только 20%. Сосуд имеет также активность 95Zr с полупериодом распада 64 дн в равновесии с дочерным 95Nb с полупериодом распада 35 дн. котора равн етс приблизительно 10% активности Мо к концу облучени и 20% активности к условному времени. Этот факт не вызывает значительных сложностей при конструировании защиты генератора. В случае, когда основной генераторный сосуд изготовлен из алюмини , эти величины значительно ниже, так как активируетс только Zr в материале мишени, весовое количество которого существенно меньше, чем в материала сосуда. Нуклеарно чистый алюминий не дает никаких мешающих продуктов при облучении нейтронами, так как короткожи- вущий AI с полупериодом распада 2,2 мин полностью распадаетс перед собственной эксплуатацией генератора. Но здесь, как правило, активируютс загр знени и, более того, при (п, а) реакции на быстрых нейтронах возникает натрий Na (полупериод распада 15 ч). С радиационной точки зрени наиболее выгодным материалом дл изготовлени основных вымыва- тельных генераторных сосудов вл етс кварц, в котором активируетс только Si (2,6 ч) и, более того, с небольшим выходом. Содержание загр знений обычно бывает также весьма низким. Кварц отличаетс также высокой химической устойчивостью и его единственным недостатком вл етс хрупкость .

Поток нейтронов 1 101 н/м с отвечает радиационный дозе облучени 360 кГрей/ч. При дозах больших, чем 30 кГрей, все микроорганизмы и их латентные формы уничтожаютс . Это значит, что и при предельно низких потоках нейтронов, почти непригодных дл нейтронной активации генераторов , достигаетс надежна радиационна стерилизаци сосуда и его наполнител при облучении, продолжающемс более чем 1 ч.

Это обсто тельно исключает дополнительную стерилизацию, например, в паровом автоклаве. Однако необходимо воспреп тствовать вторичному бактериэль- 5 ному заражению при лослерадиационной транспортировке и монтаже генераторного комплекта,.что осуществл етс путем создани охранных покрытий подводов основной колонки и монтажа в антисептических усло0 ви х.

Пример1.В наиболее простом лабораторном исполнении основной вымыва- тельный генераторный сосуд изготовлен из кварцевой трубки, котора на обоих концах

5 конически сужена в узкие трубочки, которые запа ны или закупорены алюминиевой пробкой. Сосуд наполнен материалом мишени , состо щим из молибдата циркони , высушенным при 60°С с зернистостью от

0 100 до 150 мк, и материал уплотнен в суженных местах кварцевой ватой. Сосуд перед облучением в реакторе завернут в алюминиевую фольгу. После облучени суженные части трубочек надрезаютс ножом или

5 напильником и отламываютс или откупориваютс . Перед этим можно с концов трубочек устранить возможное бактериальное заражение осторожным обжиганием в пламени . К отрезанным трубочкам присоедине0 ны шланги, лучше всего из силиконового каучука. Сосуд при работе защищен от радиационного вли ни , например, в примитивном исполнении несколькими мотками листового свинца, или его можно поместить

5 в простой свинцовый контейнер с центральными отверсти ми дл прохода шлангов,

К колонке со шлангом присоединен резервуар вымывающего раствора, которым может быть бюретка, делительна воронка,

0 бутылка дл инфузного раствора, инъекционный шприц и т.д. Элюат может капать или в лабораторный стакан,или в пенициллино- вую бутылочку с эвакуированной иглой, или в эвакуированную бутылочку.

5П р и м е р 2. Основной вымывательный генераторный сосуд представл ет собой полый цилиндр, изготовленный из алюмини или циркони с отношением сечени к высоте - 1:(2-5). На обоих концах

0 припа ны одинаковые фланцы и наконечники узких трубочек, которые оснащены нарезкой , На нарезку трубочки навинчены колпачки, на внутренней стороне которых. имеетс уплотнение из алюминиевой фоль5 ги. В колонку помещен материал мишени,. например молибдат титана, высушенный при 40°С, зернистости от 70 до 150 мкм, т.е. фракци от 100 до 200 Меш. С колонки после облучени в антисептическом боксе отвинчены закрывающие колпачки и навинчены

99м-,

стерилизованные наконечники подводов вымывающей системы, таким образом, приготовленный сосуд использован дл составлени генератора путем присоединени его к остальным детал м комплекта.

Вымывательный сборный генератор Тс, согласно изобретению, главной частью которого вл етс основной вымыва- тельный генераторный сосуд, дает возможность получить и в реакторах со средней интенсивностью потока нейтронов (от 2 до 5 1017 н/м2 с) генераторы с активностью в несколько ГБк при приемлемых размерах сосуда. Сосуды изготовлены еще перед облучением, когда они неактивны . Это существенно облегчает производственные операции. Конструкци основного вымывательного генераторного сосуда и наконечников подводных соединений обеспечивает несложное присоединение после облучени в антисептических услови х. Таким способом можно использовать радиационную стерилизацию одновременно с активацией нейтронами в реакторе, Генератор состоит из отдельных деталей, что облегчает его транспортировку. Как самосто тельную часть комплекта можно поставл ть также основной вымывательный генераторный сосуд, что дает возможность ввиду несложных операций проводить активацию в местном реакторе.

По сравнению с генератором, где собственна колонка генератора не активируетс в реакторе, определенным недостатком нового типа генератора вл етс дополни тельна активаци конструкционного материала основного вымывательного генераторного сосуда. Однако ее величина или сравнима, или ниже, чем активность Мо. Следовательно, она не вызывает существенных затруднений при изготовлении защитных контейнеров.

Сборный генератор согласно изобретению приносит по сравнению с существующими способами приготовлени мТс следующие выгоды: возможность изготов-

15

20

лени вымывательного генератора при использовании реакторов со средним потоком нейтронов, несложна манипул ци у потребител , упрощение способа его изготов5 лени , использование самопроизвольной стерилизации при облучении в реакторе, упрощение транспортировки благодар возможности самосто тельной посылки отдельных деталей комплекта, возможность

10 легкого внедрени в производство на местном реакторе, например, в развивающихс странах путем поставки неактивных сборных деталей, включа основной вымывательный реакторный сосуд.

Claims

1.Элюционный генератор технеци - 99т, состо щий из генераторной колонки, заполненной активированным нейтронами нерастворимым в воде молибдатом или пол- имолибдатом, резервуаров дл элюента и элюата, соединенных с концами колонки, и биологической защиты, отличающийс тем, что генераторна колонка снабжена вы25 ступами с пористыми уплотнени ми и съемными затворами.

2.Генератор по п.1,отличающийс тем, что генераторна колонка,выступы,уплотнени и съемные затворы изготовлены

30 из слабоактивирующихс в нейтронном поле материалов.

3.Генератор по пп.1 и2,отличаю- щ и и с тем, что молибдат и полимолибдат содержат 20-40 мас.% молибдена.

35

4. Способ изготовлени элюционного генератора технеци -99лл, включающий облучение не растворимого в воде молибдата или полимолибдата и дополнение генераторной колонки, отличающийс тем,

40 что молибдат или полимолибдат помещают в генераторную колонку в неактивной форме и облучают вместе с ней в дерном реакторе потоком нейтронов не менее 10 н/см , после чего присоедин ют к ос45 тальным част м генератора в антисептических услови х.

ooooooocoq

о сооs с coo оососсосос

ооооооооо осооооооос

оооозоооо ооооосооос

ооооооооо ооооооооос

О О О О О

ооооооооос оооооосоо

оооосоооос ооосооооо

ооооооооос ооооооооо

Фи.г.1

Фиг.2