SE448236B - Cykliska dubbla hemiacetaler av endiolforeningar, forfarande for framstellning derav samt cytostatiska, analgetiska och/eller hypotensiva kompositioner, vilka som aktiv komponent innehaller nemnda foreningar - Google Patents

Cykliska dubbla hemiacetaler av endiolforeningar, forfarande for framstellning derav samt cytostatiska, analgetiska och/eller hypotensiva kompositioner, vilka som aktiv komponent innehaller nemnda foreningar

Info

Publication number
SE448236B
SE448236B SE8002549A SE8002549A SE448236B SE 448236 B SE448236 B SE 448236B SE 8002549 A SE8002549 A SE 8002549A SE 8002549 A SE8002549 A SE 8002549A SE 448236 B SE448236 B SE 448236B
Authority
SE
Sweden
Prior art keywords
ascorbic acid
methylglyoxal
compound
endiol
cytostatic
Prior art date
Application number
SE8002549A
Other languages
English (en)
Other versions
SE8002549L (sv
Inventor
G B Fodor
A Szent-Gyorgyi
Original Assignee
Cancer Res Nat Found
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Cancer Res Nat Found filed Critical Cancer Res Nat Found
Publication of SE8002549L publication Critical patent/SE8002549L/sv
Publication of SE448236B publication Critical patent/SE448236B/sv

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D493/00Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system
    • C07D493/02Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D493/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/04Centrally acting analgesics, e.g. opioids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D319/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having two oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D319/101,4-Dioxanes; Hydrogenated 1,4-dioxanes
    • C07D319/121,4-Dioxanes; Hydrogenated 1,4-dioxanes not condensed with other rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Heterocyclic Compounds That Contain Two Or More Ring Oxygen Atoms (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Description

15 20 25 30 35 448 256 2 Användningen av en komposition härledd från metylglyoxal för behand- ling av olika cancerformer har studerats av Freireich, et al. (Cancer Chemo- therapy Reports, Vol. 16, sid. 183-186, 1962). De har rapporterat kliniska studier av metylglyoxal-bis(guanylhydrazon) hos patienter med akut myelocytisk leukemi och observerade en frekvens för fullständig remission på 6996 hos 13 patienter, vilket inte lämnar något tvivel beträffande dess antitumöraktivitet, särskilt, påpekar de, om man erinrar sig att all dåvarande terapi kunde ge endast 1396 fullständiga remissioner. _.
Dessutom redovisar US-PS 2 893 912 (Musser och Underwood) data som visar att vissa cyklíska glyoxalföreningar, t.ex. cyklohexylglyoxal, bensylglyoxal, etc., har antiviral verkan. I betraktande av nuvarande bevis för att vissa former av cancer är korrelerade med uppträdandet av virala kromosomer i cancer- cellerna, kan man spekulera att dessa föreningar har förmåga att förhindra, bota och behandla virala sjukdomar, inklusive vissa former av cancer.
US-PS 2 927 054 beskriver kondensation av vissa sockerarter, t.ex. glukos, mannos, fruktos, etc., med en aldehyd eller keton, så att cyklíska acetaler av sockerarten bildas. Mekanismen inbegriper uppenbarligen eliminering av vatten genom förening av syret i aldehydens eller ketonens karbonylgrupp med vätet från var och en av två hydroxigrupper hos sockerarten. Denna kondensa- tionsreaktion fortgår vid upphettning av blandningen till aldehydens kokpunkt i närvaro av en syraacetaliseringskatalysator, betingelser som gynnar den öppen- kedjiga formen av sockerarten. De båda angränsande kolatomerna i den cyklíska acetalringen är angränsande kolatomer i den alifatiska kedjan hos sockermole- kylen. Flera sådana cykliska acetalringar kan bildas på samma sockermolekyl, varvid poly-(cykliska acetaler) bildas.
Ett syfte med föreliggande uppfinning är att åstadkomma nya före- ningar med cytostatisk, hypotensiv och/eller analgetisk verkan.
Ett annat syfte med uppfinningen är att åstdkomma kompositioner som är verksamma vid behandling av cancer, hypertension och/eller vid smärtlindring samt eventuellt för andra användningar som antitumörmedel hos djur och människor.
Ytterligare ett syfte med uppfinningen är att åstadkomma ett förfa- rande för framställning av de nya föreningarna.
Andra syften, fördelar och nya särdrag hos föreliggande uppfinning framgår av den följande detaljerade beskrivningen, som innefattar hänvisning till de bifogade ritningarna, där Fig. 1 visar ett kolmagnetiskt resonans-spektrum (CMR) för produkterna ' från reaktionen mellan L-askorbinsyra och metylglyoxal; 448 256 3 Fig. 2 visar ett CMR för produkterna från reaktionen mellan L- askorbinsyra och fenylglyoxalhydrat; och Fig. 3 visar ett CMR för produkterna från reaktionen mellan L-askor- binsyra och glyoxal. 5 De nya föreningarna enligt uppfinningen har formeln “f n Rz c/O\c/C\ R | || o (I) 1 -c\o /c\ / l /C \ OH R4 R3 där R I och Rz är väte, alkyl eller fenyl, och R3 och Rq är väte eller HO-Sl-H .
CHZOH Föreningarna med formeln (l) ovan framställs genom att man omsätter en dialdehyd, a-keto-aldehyd eller diketon med den allmänna formeln (II) där RI och RZ har den ovan angivna innebörden, l0 med en endíol- eller acyloin-íörening med den allmänna formeln O O ll u C A ¿/c\ Ho _<|I,/ \0 |'. o eller _C' / no - ' / A \ C \C 114/ \R3 R / \R 4 3 (III) (IV) där RB och Ra har den ovan angivna innebörden, A kan vara -OH eller =O och ¿-_-_-_ betecknar en dubbelbindning när A är -OH och en enkelbindning när A är =O. 10 15 20 25 30 35 448 256 l! Föreningarna enligt föreliggande uppfinning skiljer sig från de nya föreningar och det sätt för framställning av desamma som beskrivs i vår svenska patentansökan 7905330-2. Mer specifikt innehåller föreningarna enligt förelig- gande uppfinning cykiiska hemiacetalringar med sex ringkomponenter, medan helacetalföreningarna enligt den svenska patentansökningen 7905330-2 har femlediga ringar. Dessutom framställs föreningarna enligt föreliggande uppfin- ning genom omsättning i vattenhaltig miljö i närvaro av ett icke störande samlösningsmedel, som t.ex. tetrahydrofuran, dioxan eller liknande, medan det vid förfarandet för framställning av föreningarna enligt svenska patentansök- ningen 7905330-2 inte är nâgra samlösningsmedel närvarande i det vattenhaltiga reaktionsmediet.
I det fall då reaktanterna är antingen metylgiyoxal, glyoxal eller fenylglyoxalhydrat och L-askorbinsyra, indikeras reaktion av en minskning av den reducerande karaktären hos L-askorbinsyra gentemot jod till 15, 0 resp. 25% av de ursprungliga värdena. De renade reaktionsprodukterna erhålls genom indunst- ning i vakuum följt av tvättning med ett eller flera lösningsmedel, kolonn- kromatografi och frystorkning.
Metylglyoxal, glyoxal och fenylglyoxalhydrat kan erhållas kommersiellt eller renas efter behov.
Kolmagnetisk resonans-Spektra (CMR) indikerar ett antal olika lakton- karbonylabsorptioner i karbonylområdet (Fig. l, 2 och 3).
Vad gäller kemiska karaktäristika för föreningarna ovan indikerade gaskromatograíisk masspektrometrianalys av reaktionsblandningen av de cykliska dubbla hemiacetalerria av metylgiyoxal, glyoxal eller fenylglyoxalhydrat och L- askorbinsyra med silylerande medel, såsom N, O-bis-(trimetylsilylhrifluoracet- amid, klyvning till tetra-0-bis-trimetylsilylaskorbat i samtliga fall (Fales, Fodor och Butterick, opublicerade resultat). Detta tyder klart på a) reversibilitet för reaktionen, b) ingen strukturell förändring av L-askorbinsyra, och c) att det trimetylsilylerande medlet verkat som infångningsmedel för L-askorbinsyra.
Vidare gav semikarbazid metylglyoxalsemikarbazon, och ä andra sidan resul- terade oxidativ klyvning med natriumperjodat av natriumvätekarbonat-buffrade prov i förbrukning av tvâ ekvivalenter perjodat, motsvarande 2 vicinala diolgrupper per molekyl.
Av dessa data kan man sluta sig till att de enoliska hydroxylgrupperna (i 2- och B-ställningarna) i L-askorbinsyra reagerat med aldehydkarbonylgruppen i metylgiyoxal, glyoxal och fenylglyoxalhydrat liksom med deras ketonkarbonyl- grupper, så att en serie cykliska dubbla hemiacetaler bildats, vilka i mindre 448 236 utsträckning kan föreligga itautomer jämvikt med den öppenkedjiga hemi- acetalen i lösning. of: u OH 'cr H2 T/°\ï/C\O R2__¿_o/ \C/c\ Rl Rl -<|:-_ofl HO/g\ O ofl R4 \R3 OH Rli/C \R3 Detaljerade representativa analytiska datasammanställningar för metyl- glyoxal, glyoxal och fenylglyoxalhydrat-föreningar ingår i Exempel 6, 7 och 8. 5 Dessa resultat är oförenliga med en fysikalisk blandning av L-askorbinsyra och metylglyoxal som skulle kräva att minst tre moler NalOu förbrukades. Det bör noteras att L-askorbinsyra självt använder 2,21 ekvivalenter NaIOw medan metylglyoxal förbrukar 1,29 mol. Överoxidation i begränsad utsträckning genom perjodat kan förklara 10 förbrukningen av mer än 2 eller I ekvivalent NaIOq såsom kan förväntas för L- askorbinsyra resp. metylglyoxal.
Efter administrering av en komposition innehållande en förening med formeln (I) till patienter med cancer .befrias cancervävnaden från tryck genom ödem, och ytterligare tumörutveckling stoppas. Patienterna upplever även en 15 allmän smärtförlust och sänkning av blodtrycket.
Uppfínningen belyses närmare medelst följande utföringsexempel, där alla temperaturer anges i Celsius-grader. 10 15 20 25 30 35 448 236 Exempel 1 En enhalsad tvâliters rundkolv täckt med aluminiumfolie satsades med 68g (0,386 mol) L-askorbinsyra. Till detta sattes i tur och ordning en liter, tetrahydroíuran (analytisk kvalitet, Mallinckrodt)*, 340 ml (kväverenat) desfil- lerat vatten och 268 g liO96-ig metylglyoxalvattenlösning (Aldrich, nr. l7, 733-10.
Kolven tillslöts, och man rörde om vid rumstemperatur (230) i ll dagar.
Alikvoter om 0,1 ml uttogs, späddes med l ml H20 och titrerades med 0,1 M jodlösning i tetrahydrofuran (THF). När jodreduktionen nått asymptoten (0,26 ml) ansågs reaktionen vara fullbordad.
Lösningsmedlet från reaktionsblandningen avdunstades på rotationsin- dunstare vid 15 - 20 mm (vattenbad235o), vakuumpump? 0,1! mm och slutligen frystorkare vid 20011. Den erhållna gula sirapen frystorkades i 3 dagar vid 1011.
Det erhållna gula skummet behandlades med en lösning av 400 ml vattenfritt * * * och kyides nu -15°. efter två dagar dekanterades lösningen från den fasta substansen. Det fasta materialet etylacetat* I och l liter vattenfri bensen frystorkades vid 1511 i tre dagar. Den erhållna vita pösiga fasta substansen renades ytterligare (vid behov för att avlägsna L-askorbinsyra) genom upplösning i 800 ml vattenfritt etylacetat* *lvattenfri cyklohexanx I i (l:1), kylning till 0° i: l dag, sugfiltrering av den fasta substansen, indunstning av filtratet i 15-20 min. (vattenbad 350) och frystorkning i en dag.
I vardera av de bägge fallen, den 5-1096 L-askorbinsyra-kontaminerade beredningen eller den L-askorbinsyra-fria metylglyoxal-askorbinsyraföreningen, avlägsnades komplexbundna och matrixbundna lösningsmedel genom kylning till torris- eller flytande kväve-temperatur och frystorkning (1511) 6 gånger under 3 dagar.
Baserat på L-askorbinsyra var utbytet av (5-1096 askorbinsyra)-metyl- glyoxal-askorbinsyraförening 95-100 g, smp. 58-68°. Utbytet av L-askorbinsyra-fri metylglyoxal-askorbinsyraförening var 80-85 g (90-9696), smp. 52-540. x strippad på peroxider genom omrörningssatsning med neutral alu- miniumoxid och sugfiltrering. x x torkad över P2O5 vid rumstemperatur i 12 timmar och destillering vid atmosfärstryck skyddat från fukt. x x x torkat över natrium vid rumstemperatur i 12 timmar och destillering vid atmosfärstryck skyddat från fukt.
Exempel 2 15,2 g (0,l0 mol) fenylglyoxal-monohydrat sattes till en lösning av 17,6 g (0,l0 mol) L-askorbinsyra löst ien blandning av 500 ml syrefritt destillerat vatten och 500 ml tetrahydrofuran (se Exempel 1) i kvâveatmosfär. Reaktions- 10 15 20 25 30 35 448 256 7 blandningen omrördes under kväve i mörker i 4 dagar i rumstemperatur. Vid titrering av en alikvot som i Exempel I hade reaktionen förbrukat 75% av den ursprungliga L-askorbinsyran och ansågs fullständig. Reaktionen kvävdes genom eliminering av vatten på en frystorkare, och återstoden som vägde 30 gram underkastades ytterligare rening pâ en cellulosakolonn.
Exempel 3 , En lösning av ll,6 g (0,1 moi) av endiol-Y-laktonen av dihydroxiaceto- ättíksyra (C 4H4Oq), smp. l53°, framställd enligt Micheel och Jung (Chem. Ber., 66B, 129 (1933)), löstes i en blandning av 100 ml tetrahydrofuran och 56 ml vatten under kväve. Därefter tillsattes 36 ml av en 4096-ig vattenlösning av metylglyoxal (0,2 moi), och reaktionen följdes genom jodtitrering av uttagna prov. Sedan reaktionen praktiskt taget fullbordats, indunstades reaktionsbland- ningen av hemiacetalhemiketalen av endiollaktonen (5,6 bis-noraskorbinsyra) på en frystorkare vid 1511 i tre dagar och underkastades rening genom att den fick passera genom en cellulosakolonn. Utbytet var 18 g (6196) efter kromatografi.
Reaktionerna i Exempel 1 till 3 utfördes i vattenhaltiga medier i näfvam av ett icke störande samlösningsmedel (THF), men närvaron av ett samlösningsmedel är inte nödvändig för att reaktionen skall ske. Hemiacetal- föreningarna med sexledig ring enligt uppfinningen framställs i vattenhaltiga medier tillsammans med acetalföreningarna med femledig ring enligt den ovan anförda svenska patentansökningen 7905330-2. Man antar att samlösningsmedlet styr reaktionen så att bildning av hemiacetalen gynnas i förhållande till acetalföreningen, men den utsträckning i vilket samlösningsmedlet förändrar jämviktsnivâerna är för närvarande okänd.
Exempel 4 100 mg av föreningarna i Exempel 2 och 3 behandlades med 2 ml N,O- bis(trimetylsilyl)trifluoracetamid (Pierce) vid rumstemperatur i 4-7 dagar, och reagenset avlägsnades under högvakuum. Det återstående materialet torkades vid l0-l5u i 24 timmar. Ett lämpligt vattenfritt organiskt lösningsmedel, såsom bensen, infördes för bildning av en lösning av tillräcklig koncentration för gaskromatografisk analys före den gaskromatografiska masspektrometri-ana- lysen.
Exempel 5 Perjodatoxidation av acetaler och cykliska dubbla hemiacetaler av L-askorbin- §yr_a.
Föreningar har behandlats på följande sätt. Först torkades föreningarna till enhetlig vikt på en frystorkare. Alla oxidationer och titreringar utfördes under kväve. Alikvoter om 500 ml av en 0,020N lösning av föreningarna 10 15 15 20 25 30 35 448 256 8 behandlades med ungefär 10,0 ml av en mättad natriumvätekarbonatlösning (vilket gav ett pH = 7,20) och behandlades med exakt 20,0 ml natriumarsenitlös- ning (0,085 N). En lösning av natriumperjodat (0,0ll0 N), 5,00 ml, tillsattes sedan följt av ungefär 1,50 ml 20%-ig kaliumjodidlösning. pH-värdet var fortfarande 7,20. Oxidationsblandningen fick stâ under kväve i dämpat ljus i 15 minuter, varefter överskottet natriumarsenit behandlades med 0,070 N jodlösning till precis gul färg (eller - då stärkelse användes som indikator - den första kvarstående blå färgen uppträdde). En blanklösning användes för att korrigera för den använda jodvolymen. I motsats till de helacetaler innehållande femledig ring som beskrivs i den ovan anförda svenska patentansökan 7905330-2, som förbrukar ca lmol natriumperjodat, förbrukar de dubbla hemiacetalerna enligt föreliggande uppfin- ning över 2 moler. š Använda ekvivalenter Förening Använt (moi) Funnet (moi) perjodat metylglyoxal 0,065 0,084 1,29 L-askorbinsyra (1 ekv. metylglyoxal tillsatt) 0,059 0,131 2,21 L-askorbinsyra f 0,140 0,323 2,21 L-askorbinsyra- metylglyoxalförening 0,074 0,178 2,38 L-askorbinsyraglyoxal- förening 0,200 0,408 2,01:- L-askorbinsyra-kroton- aldehydförening 0,195 0,267 1,36 L-askorbinsyra-malein- aldehydförening 0,153 0,190 1,24 mannitoi 0,139 0,226 1,15 Exempel 6 Bestämning av formiat och acetat vid oxidation av askorbinsyra-metylglyoxal- förening.
Den ovan beskrivna perjodatoxidationen utfördes i tiogângers skala med en reaktionstid på 15 minuter, och överskott av natriumborhydrid tillsattes för att stoppa reaktionen. Reaktionsblandningen surgjordes till pH 6 med utspädd svavelsyra (2N)- Efter vakuumdestiliation och infångning av syrorna gjordes destillatet basiskt med natriumkarbonat, och vattnet avlägsnades helt på en frystorkare. Ett protonmagnetisk-resonans-spektrum av det frystorkade materia- |Cf '(055 därefter, och man observerade resonanser vid 1,90 ppm och 8,41 ppm som 15 20 25 30 35 448 236 tillskrevs acetat (CElB) resp. f0rmiëlf (CE) (relativt DDS som inre standard).
Detta resultat överensstämmer med alkalihydrolys av enfilatïefatfßrmiötet OCh reduktionen av perjodat och jodat à ena sidan, och av den erhållna formaldehyden och Cj-aldehyden å andra sidan.
En liten del av den frystorkade lösningen som gjorts basisk löstes i minsta möjliga mängd vatten och neutraliserades med saltsyra. Z-Bensyl-Z- tiopseudourea-hydroklorid tillsattes, och S-bensyltiuroniumacetatet resp. -for- miatet uttöll vid frvstorkning och upptining.
Exempel 7 Metylglyoxal-askorbinsyra-förening (framställd som i Exempel 1).
Analvtiska data (odâë 11,o° (c, 1,82) 20 mg prov i 0,1 ml H20 och 1 ml THF PERKIN ELMER MODEL 141 - cell med 2 mm våglängd uv (erylacerath å 246 (10g2= 2,99), 250 (2,92); 255 (2,7s); 257 (2,7e); 265-280 (2,64); 308 (2,34). i JAsco MonEL oRD/uv-s IR (fl1m)= 3450, 1775, 1645 cm' PERKIN ELMER 137 NMR (cD3cocD3, TMS) ¿2,45-2,59 (5 C113), 4,52-4,se(c1_12o,c1_1o, cz-cg-o) skymda av 013: 3,oo-e,oo, 5,25-5,28 (ozclj) VARIAN CFT 20 CMR (cD3cocD3, 1115): (18,oo, 19,50, 19,89, 20,28, 22,35 (5 QHB), 170,31, 171,14, 171,98, 172,1o,173,45(ogoc=c) VARIAN CFT 20 MIKROANALYS (Galbraith Laboratories, Tenn. USA) Analys: Beräknat för C914 nog; c, 43,55, H, 4,84, o, 51,61. Funnen c, 43,87; H, 8,14 0); o, 51,25.
OSMOMETRISK MOLEKYLVIKT (Galbraith) Beräknad molekylvikt 248. Funnet (etylacetat) 250.
Smältpunkt: 58-62° (askorbinsyra närvarande), 52-5l1° (askorbinsyraíri).
Exempel 8 Glyoxal-askorbinsyraförening (framställd som i Exempel 2, 0,1 mol glyoxal).
Analztiska Data [a lšï 8,2 (c, 1,82) 20 mg prov i 0,1 ml H20 och 1 ml THF PERKIN ELMER Mona. 141 - can med 2 mm vägiängd uv (e:y1acetar)=24s(1°g¿= 3,95), 275 (2,s4); 285 (2,a4). l 20 25 30 35 448 236 :Asco Moosi. oRn/us-s 111011110: 3500-3200, 2950, zsso, 1775, 1690, 1645 em* cARY 14 NMR (cD3coco3, TMs)= 5 4,54, 4,59 och (C13 20, c1_1 o, cz-cg-o), 4,63, 4,94, 5,24 (0205) VARIAN cPT 20 CMR (cn3cocn3, TMS» VARTAN c1=T 20 M11 Beräkna: för C811 mos; c, 41,03; H, 4,30; o, 54,s7.1=unne1= c, 41,211, 1-1, 4,53, o, 54,70.
Smältpunkt: 62-660.
ExemEel 9 Fenylglyoxal-askorbinsyra-förening (framställd som i Exempel 2).
Analxtiska Data [edâë 11,8 (c, 1,82) 20 mg prov i 0,1 ml H20 och 1 ml THF PERKIN ELMER MODEL 1111 - cell med 2 mm väglängd UV (ety1acetat): 2118 (log E: 3,011) JASCO MODEL ORD/UV-S IR (fi1m): 3450, 3000, 2900, 1790, 1700 cm-l CARY 111 NMR (co3cocn3, TMs)= 655,0-99,0 (gu, (_1112), 140-150 (g 6115); 171-175 (og=o) VARIAN CFT 20 MIKROANALYS (Galbraith Laboratories, Tenn. USA) Analys Beräknat för CMHMO7: C, 57,111; H, 11,80; O, 38,06.
Funnet: C, 57,30; H, 11,93; O, 37,90. smäupunkf 70-72°.
Exemgel 10 Renad metylglyoxal-askorbinsyra-förening testades pâ möss genom enkel intraperitoneal (i.p.) injektion och gav ett LD jo-värde på över 5 g/kg.
Exemgel 11 Vid försök med metylglyoxal-askorbinsyra-förening anestetiserades råttor med 25% uretan Lp., och halsvenen och halspulsâdern kanylerades.
Föreningen gavs intravenöst (1.v.), och blodtrycket mättes med en givare fäst vid halspulsåderkanylen. Resultaten visade att metylglyoxal-askorbinsyraföreníngen gav en sänkning av både de systoliska och diastoliska trycken inom 10 minuter 10 15 20 25 30 35 448 236 11 efter början av infusion av 500 mg/kg under en 15 minuters infusionsperiod.
Pulsinjicering av föreningen gav en transient sänkning av blodtrycket följt av en reflexökning, bradykardi, och en långsam efterföljande sänkning av trycket under kontrollvärdena. Det framgår av dessa resultat, att metylglyoxal-askorbinsyra- föreningen har en hypotensiv effekt vid relativt höga doser.
Exempel 12 Effekter på lever- och njurfunktion: 7 Råttor behandlades i.p. med metylglyoxal-askorbinsyra-föreningen (500 mg/kg) kontra en ekvivalent volym saltlösning (0,85% vikt/vol.) för test med avseende pâ signifikant skada på. lever och njure. Inga förändringar som tydde på leverskada observerades vid övervakning av serumlaktatdehydrogenas, sorbitol- dehydrogenas och glutamat-oxaloacetattransaminas. Slutsatserna av dessa preli- minära studier tyder pâ att leverskada- inte är något signifikant särdrag med de " doser av metylglyoxal-askorbinsyraförening som användes. Föreningen gav dock något surare urin än man fann hos kontrollerna.
Exempel 13 Effekter på smärtreceptorer: Marsvinsileum stimulerades koaxialt sex gånger per minut, och effek- terna av metylglyoxal, metylglyoxal-askorbinsyraförening och L-askorbinsyra på ryckningsgraden och kontrakturen mättes och jämfördes med de fastställda effekterna av morfin.
Morfin gav en 50%-ig reduktion av ryckningsgraden vid 8,5 nM; motsvarande ED jo-värde för metylglyoxal-askorbinsyra var 9-20 mM, för metyl- glyoxal 8 mM och för L-askorbinsyra 32 mM. Ingen ytterligare inhibering av ryckningsgraden uppträdde med ökade koncentrationen Dessa resultat visar att effektivitetsförhältandet morfin/metylglyoxal- askorbinsyra-förening är ungefär 106.
Exempel 14 Effekter på inflammation: I en serie av tester behandlades råttor i.v. med trypanblâtt, varefter den ökade kapillärpermeabilitet som åstadkoms genom intradermal injektion av serotonin (Oßfitlg) eller histamin (Ing, mättes.
Metylglyoxal-askorbinsyra-förening (200 mg/kg) eller L-askorbinsyra (100 mg/kg) injicerades i.p. 30 minuter före undersökningen av kapillärpermea- biliteten, och fläckdiffusion observerades 20-30 minuter efter serotonin eller hlstamin. Ingen effekt av metylglyoxal-askorbinsyra-förening eller L-askorbin- syra kunde återfinnas i detta system.
Vid andra experiment frambringades ödem av râttass genom intradermal injektion av karagen (0,1 ml l96-ig lösning i saltlösning). Râttassens volym mättes 10 15 20 448 256 12 med användning av en differentialvolymometer (U. Basile, Milan, Italien).- Metylglyoxal-askorbinsyra-förening (200 mg/kg), L-askorbinsyra (199 mg/kg) eller indometacin (3 mg/kg) injicerades i.p. (metylglyoxal-askorbinsyra-förening och L- askorbinsyra) eller gavs per os (indometacin) 60 minuter före karagenet. Både metylglyoxal-askorbinsyra-föreningen och L-askorbinsyra var något antiin- flammatoriska i detta avseende, men de var klart mindre aktiva än indometacin (effektivitetsförhållande ungefär 200).
Exempel 15 Tumörstudier: Metylglyoxal-askorbinsyra-förening (500 mg/kg, en gång per dag, i.p.) inhiberade Ehrlich karcinom och Sarcoma 180 i både fast (ungefär 3696) och ascitisk (ungefär 96%) form. Metylglyoxal-askorbinsyra-förening (250 mg/kg, tvâ gånger per dag, i.p.) inhiberade de ascitiska formerna (ungefär 90%) men inte de fasta formerna av dessa tumörer.
Verkningssättet för föreningarna enligt uppfinningen med avseende på cytostatiska, hypotensiva och smärtlindrande verkningar är vid denna tidpunkt oklart. Emellertid är den empiriska observationen att cellerna slutar tillväxa, när de exponeras för dessa föreningar, tillräcklig för att motivera deras användning vid behandling av sådana allvarliga, hittills obehandlingsbara och ofta fatala sjukdomar, såsom cancer. Efter förklaring av verkningssättet av dessa läkemedel och en bestämning av deras säkerhet kan de dessutom tjänstgöra som effektiva medel vid lindring av hypertension och smärta.

Claims (7)

448 236 13 PÅTEN TK RAV
1. Förening med formeln R _| n 0 m där R l och RZ är väte, alkyl eller fenyl, och RB och R 4 är väte eller Ho-C-H I CH2OH
2. Förening enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a d av att den är glyoxal-L-askorbinsyra, metylglyoxal-L- askorbinsyra, fenylglyoxalhydrat-L-askorbinsyra eller metylglyoxal-endiol-'lílak- tonen av dihydroxíacetoättiksyra.
3. F örfarande för framställning av en förening med formeln OIIl u Rz c/O\c/C\ R | || o (I) l *C\O /C\ / l /C \ O" R4 RB 10 där R l och Rz är väte, alkyl eller fenyl, och RB och Ru är väte eller HO-C-H CH2OH I kännetecknat avattmanomsätter a) en díaldehyd, a-keto-aldehyd eller diketon med formeln fl C=O I (II) C=O I R 10 15 448 236 14 där R 1 och RZ har den ovan angivna innebörden, med b) en endiol- eller acyloinförening med formeln O 0 I| n C A C/c Ho-Q/ \O O eller ' A_.C' / R R/ \R 4 RB 4 3 - (III) (IV) där RB och RQ har den ovan angivna innebörden, A kan vara -OH eller =O, och :- betecknar en dubbelbindning när A är ~OH och en enkelbindning när A är =O,
4. Förfarande enligt patentkravet 3, k ä n n e t e c k n a t av att endiolföreningen är L-askorbinsyra.
5. Förfarande enligt patentkravet 3 eller 4, k ä n n e t e c k n a t av att aldehyden är metylglyoxal, glyoxal eller fenyl- glyoxalhydrat.
6. Cytostatisk, analgetisk och/eller hypotensiv komposition, k ä n n e 1: e c k n a d av att den som aktiv komponent innehåller en förening enligt patentkravet l eller 2.
7. Komposition enligt patentkravet 6, k ä n n e t e c k n a d av att nämnda förening är löst i ca 10 till 10.000 vikt-96, baserat på vikten av föreningen, av 0,9%-ig saltlösning eller vatten.
SE8002549A 1979-04-06 1980-04-02 Cykliska dubbla hemiacetaler av endiolforeningar, forfarande for framstellning derav samt cytostatiska, analgetiska och/eller hypotensiva kompositioner, vilka som aktiv komponent innehaller nemnda foreningar SE448236B (sv)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/027,692 US4238500A (en) 1979-04-06 1979-04-06 Cyclic double hemiacetals of enediol compounds and compositions and methods for preparing and using same

Publications (2)

Publication Number Publication Date
SE8002549L SE8002549L (sv) 1980-10-07
SE448236B true SE448236B (sv) 1987-02-02

Family

ID=21839228

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE8002549A SE448236B (sv) 1979-04-06 1980-04-02 Cykliska dubbla hemiacetaler av endiolforeningar, forfarande for framstellning derav samt cytostatiska, analgetiska och/eller hypotensiva kompositioner, vilka som aktiv komponent innehaller nemnda foreningar

Country Status (15)

Country Link
US (1) US4238500A (sv)
JP (1) JPS5649375A (sv)
AU (1) AU521764B2 (sv)
CA (1) CA1167859A (sv)
CH (1) CH643550A5 (sv)
DE (1) DE3010947C2 (sv)
DK (1) DK150780A (sv)
FR (1) FR2453171A1 (sv)
GB (1) GB2061259B (sv)
HU (1) HU182119B (sv)
IE (1) IE49434B1 (sv)
IT (1) IT1141269B (sv)
NL (1) NL8001603A (sv)
NO (1) NO151621C (sv)
SE (1) SE448236B (sv)

Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4518611A (en) * 1983-04-04 1985-05-21 National Foundation For Cancer Research, Inc. 2-Furylbutyrolactone modulation of the immune system in mammals
WO1987006585A1 (en) * 1986-04-29 1987-11-05 American Biotechnology Co. Ltd. PRODUCTION AND USE OF REACTION PRODUCT OBTAINED FROM ASCORBIC ACID WITH alpha,beta-UNSATURATED ALICYCLIC KETONE OR VINYL ALIPHATIC KETONE
DE3826303A1 (de) * 1988-08-03 1990-02-08 Basf Ag Verfahren zur herstellung cyclischer 6- bis 8-gliedriger vinylen-1,2-dioxyverbindungen
US6001347A (en) * 1995-03-31 1999-12-14 Emisphere Technologies, Inc. Compounds and compositions for delivering active agents
US8163796B1 (en) 2009-07-28 2012-04-24 BioChemical Solutions, LLC Treatment of cancer by oxidation-reduction potentiation of cancerostatic dicarbonyls
WO2025115272A1 (ja) * 2023-11-28 2025-06-05 株式会社成和化成 アスコルビン酸誘導体及びそれらを配合した化粧料
KR20250168292A (ko) * 2023-11-28 2025-12-02 세이와 카세이 콤파니 리미티드 아스코르브산 유도체 및 그것들을 배합한 화장료

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3048598A (en) * 1960-02-23 1962-08-07 Miles Lab Process for producing 2-hydrocarbon-2-dioxenes
US3555006A (en) * 1967-06-15 1971-01-12 Exxon Production Research Co Polysaccharide polymer cyclic ketals
GB1270579A (en) * 1968-08-17 1972-04-12 Fuji Photo Film Co Ltd Dihydroxy-1,4-dioxanes
BE759354A (fr) * 1969-11-28 1971-04-30 Fuji Photo Film Co Ltd Preparation de dihydroxy-1,4-dioxannes
US4096321A (en) * 1976-11-22 1978-06-20 Hoffmann-La Roche Inc. Process to produce oxazinomycin and intermediates
NL7904249A (nl) * 1978-06-20 1979-12-27 Cancer Res Nat Found Nieuwe cyclische acetalen met cytostatische, bloed- drukverlagende en pijnstillende werking, werkwijze ter bereiding van deze verbindingen alsmede farmaceu- tische preparaten die een dergelijke verbinding bevat- ten.

Also Published As

Publication number Publication date
DK150780A (da) 1980-10-07
NO800958L (no) 1980-10-07
GB2061259A (en) 1981-05-13
JPS5649375A (en) 1981-05-02
IT8021166A0 (it) 1980-04-03
IE49434B1 (en) 1985-10-02
SE8002549L (sv) 1980-10-07
US4238500A (en) 1980-12-09
NO151621C (no) 1985-05-08
AU5703780A (en) 1980-10-09
FR2453171A1 (fr) 1980-10-31
CH643550A5 (de) 1984-06-15
NL8001603A (nl) 1980-10-08
DE3010947A1 (de) 1980-10-23
IE800626L (en) 1980-10-06
DE3010947C2 (de) 1986-08-07
CA1167859A (en) 1984-05-22
FR2453171B1 (sv) 1983-04-08
HU182119B (en) 1983-12-28
GB2061259B (en) 1983-02-02
IT1141269B (it) 1986-10-01
AU521764B2 (en) 1982-04-29
NO151621B (no) 1985-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Leach et al. Actidione, an antibiotic from Streptomyces griseus
US9102697B2 (en) Trioxacarcins and uses thereof
SE448236B (sv) Cykliska dubbla hemiacetaler av endiolforeningar, forfarande for framstellning derav samt cytostatiska, analgetiska och/eller hypotensiva kompositioner, vilka som aktiv komponent innehaller nemnda foreningar
Wang et al. Synthesis and antidiabetic performance of β-amino ketone containing nabumetone moiety
Yonehara et al. Studies on the chemical structure of blastmycin
IE48585B1 (en) Spiro-furanohydantoin derivatives,process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
CN115850288B (zh) 一种丝裂霉素c前体药物及其制备方法和应用
CN109053392A (zh) 一种含多种官能团的柱[n]芳烃的合成方法
SU1054352A1 (ru) N-гликозиловые производные даунорубицина,про вл ющие антибиотическую активность
Hamdi et al. Synthesis, spectroscopic and antibacterial investigations of new hydroxy ethers and heterocyclic coumarin derivatives
CN108699098A (zh) 具有稠合苯环的c-葡糖苷衍生物或其药物学可接受的盐、其制备方法以及包含其的药物组合物
CN101824057A (zh) Ο-糖苷硝酮类化合物及其合成方法
WO2007075145A1 (en) Benzopyranone derivatives and their use as anti-coronaviral agents
Takahashi et al. Biochemical Studies on “Bakanae” Fungus. Part 48–50: A New Gibberellin, Gibberellin A4 Chemical Structure of Gibberellins. Part XIV Chemical Structure of Gibberellins. Part XV
JPS6260393B2 (sv)
Hodgson et al. A two-directional synthesis of the C 58–C 71 fragment of palytoxin
Beenakker et al. Synthesis of carba‐cyclophellitols: a new class of carbohydrate mimetics
CN1089945A (zh) 抗癌药物水朝阳内酯
CN103848825B (zh) 具有α‑葡萄糖苷酶抑制活性的锍糖类天然产物及其衍生物的制备方法及用途
Jafarov et al. Synthesis of novel Mannich bases on the base of 1-phenoxy-3-propylthiopropane-2-ol and secondary amines
CN115160263B (zh) 一种磁共振波谱分子探针及其制备方法、应用方法
US3699151A (en) Pharmacologically active compounds
Platonova et al. Synthesis and Biological Activity of Azidomethyl Derivatives of Pyridoxine and 3-Hydroxypyridine
Hawsawi Exploring the Scope and Limitations of the Oxidative Deamination of N-Acetyl Neuraminic Acid
AIDA et al. Studies on Oxidative Fermentation. XVI. On the New Substance, Isokojic Acid, Formed from Fructose by Gluconoacetobacter roseum

Legal Events

Date Code Title Description
NUG Patent has lapsed

Ref document number: 8002549-7

Effective date: 19931110

Format of ref document f/p: F