SE435285B - Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo(4,3-a)(1,4)bensodiazepiner - Google Patents

Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo(4,3-a)(1,4)bensodiazepiner

Info

Publication number
SE435285B
SE435285B SE8107017A SE8107017A SE435285B SE 435285 B SE435285 B SE 435285B SE 8107017 A SE8107017 A SE 8107017A SE 8107017 A SE8107017 A SE 8107017A SE 435285 B SE435285 B SE 435285B
Authority
SE
Sweden
Prior art keywords
triazol
methyl
chloro
benzophenone
hydroxymethyl
Prior art date
Application number
SE8107017A
Other languages
English (en)
Other versions
SE8107017L (sv
Inventor
M Gall
Jr J B Hester
Original Assignee
Upjohn Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Upjohn Co filed Critical Upjohn Co
Publication of SE8107017L publication Critical patent/SE8107017L/sv
Publication of SE435285B publication Critical patent/SE435285B/sv

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D215/00Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems
    • C07D215/02Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D215/16Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D215/20Oxygen atoms
    • C07D215/22Oxygen atoms attached in position 2 or 4
    • C07D215/227Oxygen atoms attached in position 2 or 4 only one oxygen atom which is attached in position 2
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D215/00Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems
    • C07D215/02Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D215/16Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D215/18Halogen atoms or nitro radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D215/00Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems
    • C07D215/02Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D215/16Heterocyclic compounds containing quinoline or hydrogenated quinoline ring systems having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen atoms or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D215/38Nitrogen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles
    • C07D249/101,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D403/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00
    • C07D403/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing two hetero rings
    • C07D403/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

8107017-9 I lll där A är utvald från den grupp som består av 0 \ 0 där Rl betecknar väte, alkyl med l-3 kolatomer, fenyl, bensyl eller COOR' där R' betecknaralkyl med l-3 kolatomer och där R2, R3, R4 och RS betecknar väte, alkyl med 1-3 kolatomer, halogen, nitro, cyano, trifluormetyløch alkoxi, alkyltio, alkylsulfinfyl, alkyl- sulfonyl, alkylamino eller dialkylamino där alkylgrupperna inne- håller l-3 kolatomer. 8-107017-9 Förfarandet enligt föreliggande uppfinning består i behandling av en 2- 3-(hydroximetyl)-4H-l,2,4-triazol-4-yl7 bensofenon (1) med ftalimid och trifenylfosin i närvaro av en vâteacceptor, t ex die-' tylazodikarboxylat, varvid erhålles en förening med formeln II där A betecknar ' O 0 \ / behandlas med hydrazinhydrat i en lägre alkanol (1 till 3 kolatomer) under l-4 timmar vid 25-l00°C, varvid motsvarande förening med for- meln III erhålles.
Alkaligrupper med 1-3 kolatomer innefattar metyl, etyl, propyl och isopropyl.
Gruppen innehållande en kolkedja i alkoxi, alkyltio, alkylsulfinyl, alkylsulfonyl, diakylamino med l-3 kolatomer innefattar de lägre alkylgrupper som definierats i föregående stycke.
Alkyanoylaminogruppen med l-3 kolatomer utgöres av formamido O _ H (-NH-C-H), accetamido och propionamido.
Uttrycket halogen betecknar fluor, klor och brom. 8107017-9 Föreningarna med formeln II är mellanprodukter i den nya syntensen av föreningar enligt formeln III, 6-fenyl-4H-s-triazolo»[ä,3-av [l,4l7-bensodiazepiner, Föreningarna med formeln III är en typ av mycket effektiva sedativa och lugnande medel, vilka nyligen upp- täckts och beskrivits i detalj av Hester och medarbetare i J. _ Medical Chemistry l4, 1078 (1971) och i kanandensiska patentskrif- ten 905 954.
Utgångsföreningarna med formeln I enligt föreliggande uppfinning syntetiseras på det sätt som anges i framställningsexemplen nedan.
Mellanprodukten och formeln II_utgöres av ett ftalimidoderivat består förfarandet i att behandla utgângsmaterialet i ett lösnings- medel med ftalimid i ungefär ekvimolekylär mängd eller företrädes- vis i ett litet överskott på 5-20 % av den beräknade mängden och en ekvimolekylär mängdätrifenylfosin och en vätskeaoceptor, exempelvis ett dialkylazodikarboxylat, företrädesvis dietylazodikarboxylat.
Reaktionen genomföres vid temperaturer mellan O och l00°C. Enligt en föredragen utföringsform av föreliggande reaktion användes tempe- raturer mellan 20 dch 4000 och omröring mellan 2 och 36 timmar för fullständig reaktion. Företrädesvis användes som lösningsmedel vat- tenfri tetrahydrofuran, dioxan, 1,2-dümâoxümfifinf eter, kloroform, metylenklorid och liknande. Vid reaktionens slut utvinnes produkten med formeln II och renas på konventionellt sätt, t ex genom koncent- ration av reaktionsblandningen, extraktion, kromatografi och om- kristallisation.
Produkten behandlas därefter med hydrazinhydrat i en lägre alkanol, t ex metanol, etanol, l-propanol, eller 2-propanol vid en tempera- tur av 25-l00°C under l-5 timmar. Företrädesvis hâlles temperaturen mellan.65-l00°C. Produkten med formeln III utvinnes och renas på konventionellt sätt, t ex genom extraktion, kromatografisk kristal- lisation och liknande.
Följande framställningsexempel och exempel belyser förfarandet en- ligt föreliggande uppfinning. 8107017-9 Framställning l 2'-bensoyl-4'-kloracetanilid Acetylklorid (8l,3 g, 1,037 mol) sättes till en omrörd lösning av 2-amino-5-klorbensofenon (200,0 g, 0,864 mol) och pyridin (68,4 g, 0,864 mol) i torr eter (4 11. Blandningen hölls vid omgivningens temperatur under 2 timmar och behandlades med 500nfl.vatten. Faserna separerades och eterfasen torkades över vattenfritt natriumsulfat och koncentrerades. Kristallisation av återstoden ur etylacetat- Skellysolve B-hexaner gav 124,0 g 2'-bensoyl-4'-kloracetanilid med en smältpunkt på ll4-ll5°C. Två satser 2'-bensoyl-4'-kloracetanilid erhölls: 67,8 g med en smältpunkt på 113,5-ll4,5°C och 33,0 g med en smältpunkt av 113-ll4°C.
Framställning 2 6-klor-4-fenyl-2(lH)-kinolin Förfarandet (reaktion mellan 2'bensoyl-5'-kloracetanilid och natrium- hydroxid) enligt A.B. Drukker och C.I. Judd, J., Heterocyclic Chem. 3, 359 (1966) användes för denna framställning. Utbytet var 77 %.
Två andra framställningar beskrives i S.C. Bell, T.S. Sulkowski, C. Gochmann och S.J. Childress, J. Org. Chem 27, 562 (1962) samt G.A. Reynolds och C.R. Hauser, J. Amer. Chem. Soc. 72, 1852 (1950).
Framställning 3 2,6-diklor-4-fenylkinolin Förfarandet enligt A.E.Drukker och C.I. Judd, J. Heterocyclic Chem.3, 359 (1966) användes för denna framställning. Utbytet var 62 %.
Framställning 4 6-klor-2-hydrazino-4-fenylkinolin En omrörd blandning av 2,6-diklor-4-fenylkinolin (2,7 g, 0,01 mol) och hydrazinhydrat (6,8 g) kokades under återflöde i kväveatmosfär under l timme och koncentrerades i vakuum. Återstoden suspendera- des i varmt vatten och det fasta materialet uppsamlades genom filt- rering, torkades och omkristalliserades ur etylacetat-Skellysolve B-hexanef, varvid erhölls 1,81 g (67 %) utbyte av 6-klor-2-hydra- zino-4-fenylkinolin med en smältpunkt på 156,5-l57°C. 8107017-9 Analys: Beräknat för CISHIZCIN3 c 66.79; H 4.49; cL 13.15; N 1s.sa.
Erhâlletf C 67.15; H 4.65; Cl 13.19; N 15.32.
Framställning 5 7-klor-l-metyl-5-fenyl-s-triazolo ÅFW3-gjkinolin En omrörd blandning av 6-klor-2-hydrazino-4-fenylkinolin (1,4 g, 0,0052 mol) trietylortoacetat (0,925 g, 0,005? mol) och xylen (100 ml) kokades under_återflöde i kvaveatmosfär under 2 timmar och 40 minuter. Under denna period avlägsnades den vid reaktionen bilda- de etanolen genom dèstillation genom en kort, glasringpackad kolonn.
Blandningen koncentrerades till torrhet i vakuum och återstoden kristalliserades ur metanol-etylacetat, varvid erhölls 1,28 g 7-klor-l-metyl-S-fenyl-s-triazolo [4,3-a_] kinolin med en smältpunkt på 253,5 - 255°C. (33,9 % utbyte) Ett analytiskt prov kristallise- rade ur metylenklorid: metanol och hade en smältpunkt på 252,5 - zs3,s°c.
Analys Beräknat för C17Hl2ClN3: c 69.50; -H ¿_l2; c1 12.o7;l N 14.31 Erhåliet c 69:38; H 4.02; c1 12.10; N 14.49 ,Framställning 6 5-klor-2-(3-metyl-4H-l,2,4,triazol-4-yl)- bensofenon (oxidation av 7-klor-l-metyl-5-fenyl-s-triazolo 4,3-a;7- kinolin) En omrörd suspension av 7-klor-l-metyl-S-fenyl-s-triazolo [LIS-a]- kinolin (2,94 g, 0,01 mol) i aceton (ll0 ml) kyldes på ett isbad och behandlades långsamt med en lösning framställd genom tillsats av natriumperiodat (2 g) till en omrörd suspension av rutenium- dioxid (200 mg) i vatten (35 ml). Blandningen blev mörk. Ytterli- gare natriumperjodat (8 g) tillsattes under de efterföljande 15 minuterna. Isbadet avlägsnades och blandningen omrördes under 45 minuter. Ytterligare natriumperjodat (4 g) tillsattes och bland- ningen omrördes vid omgivningens temperatur under 18 timar och filtrerades. Det fasta materialet tvättades med aceton och de sam- manslagna filtraten koncentrerades i vakuum. Aterstoden suspen- 8107017-9 derades i vatten och extraherades med metylenklorid. Extraktet tor- kades över vattenfritt kaliumkarbonat och koncentrerades. Atersto- den kromatograferades på kiselgel (100 g) med 10 % metanol. (90 %' etylacetat; varvid fraktioner på 50 ml uppsamlades)IProdukten elue- rades i fraktionerna 10-20 och kristalliserade ur etylacetat, var- vid erhölls 0,405 g med en smältpunkt på 168-l69,5°C och 0,291 g med en emältpunkt på 167,5-1s9°c (23,4 % utbyte; ev s-k1er-2-<3- metyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl)bensofenon. Det analytiska provet hade en smältpunkt på l68°C.
Analys: Beräknat för Cl6Hl2ClN30: C 64.54; H 4.06; C1 11.91; N 14.11 Erhâllet: C 64.56; H 4.35; Cl 11.97; 11.93; N 14.29.
Framställning 7 5-klor-2- ÅB-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-l,2,4-tria- zol-4-yl] bensofenon En omrörd blandning av 5-klor-2-(3-metyl-4H-1,2,4,-triazolo-4-yl)- bensofenon (2,98 g, 0,01 mol) paraformaldehyd (3 g) och xylen (100 ml) värmdes i kväveatmosfär på ett bad, som hölls vid l25°C under 7 timmar. Blandningen koncentrerades i vakuum. Återstoden kro- motograferades på kiselgel (150 g) med 3 % metanol-97 % kloroform.
Fraktioner på 50 ml uppsamlades. Produkten eluerades i fraktioner -44. Fraktionerna koncentrerades och återstoden kristalliserades ur etanol-etyl-acetat, varvid erhölls 1,64 g 5~klor-2-[ä-(hydroxi- metyl)-5-metyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl] bensofenon med en smältpunkt på 138-142°c; o,31e g med en emältpunkt på 138,5-141°c een 0,431 g med en smältpunkt på 139-l4l°C (72,8 % utbyte). Ett analytiskt prov hade en smältpunkt på 138-l39°C.
Analys: Beräknat för Cl7Hl4ClN3O2: C 62.30; H 4.30; Cl 10.81; N 12.82 Erhållet: C 62.23; H 4.22; C1 10.82; N 11.73. 8107017-9 Framställning 8, 2'-(o-klorbensoyl)-4'-kloracetanilid På det sätt som\angavs;i framställning l fick 2-amino-2',5-dik1or- _ bensofenon, acetylklorid och pyridin reagera i eter, varvid erhölls 2'-(o-klorbensoyl)-4”-kloracetanilid.
Framställning 9 6-klor-4-(o-klorfeny1}Q-(lHI-kinolon Förfarandet enligt framställning 2 användes, varvid 2'-(o-klorben- soyl)-4”-kloracetanilid fick reagera med natriumhydroxid, varvid erhölls e-k1°r-4-(<>-k1orfeny1)-2 (m) -kino1an.
Framställning 10 2,6-diklor-4-(o-klorfenylïkinolin Förfarandet eligt A.E. Drukker och C.l. Judd, J. Heterocyclic. Chem. 3, 339 (1966) användes, varvid 6-klor-4-(o-klorfenyl)-2(lH)-kinolin klorerades, varvid erhölls 2,6-diklor-4-(o-klorfenyl)kinolin.
Framställning ll 6-klor-2-hydrazino-4-(o-klorfenyl)-kinolin På det sätt som angavs i framställning 4 upphettades 2,6-diklor- 4-(o-klorfenylfkinolin med hydrazinhydrat, varvid erhölls (6-klor- 2-hydrazino-4-(o-klorfenyl¥kinolin.
Framställning 12 7-klor-l-metyl-5*(o-klorfenyl)-s-triazo1r>Lß,3-a]- kinolin På det sätt som angavs i framställning 5 kokades 6-klor-2-hydrazino- 4-(o-klorfenylykinolin och trietyl-ortoacetat i xylen under åter- flöde, varvid erhölls 7-klor-l-metyl-t-(o-klorfenyl)-s-triazolo ß , s-aj- kinolin. ' Framställning 13 2',5-diklor-2-(3-metyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl)ben- sofenon Pâ det sätt som angavs i framställning 6 oxiderades 7-klor-l-metyl- -(o-klorfenyl)-s-triazolotä,3-alkinolin i aceton med natriumper- jodat och ruteniumdioxid, varvid erhölls 2',5-diklor-2-(3-metyl- 43-1,2,4,-triazolo-4-yl)bensofenon med en smältpunkt på 147,5- 14s,s°c. 81070179 Analys: Beräknat för Cl6HllCl2N30= C 57.85; H 3.34; Cl 21.35; N 12.65.
Erhållet: C 57.70; H 3.21; Cl 21.58; N 12.47.' Framställning 14 2',5-diklor-2-¿'3-(hydroximetyll-5-metyl-4H- 1,2,4,triazol-4-yl]bensofenon På det sätt som angavs 1 framställning 7 behandlades 2',5-diklor- 2-(3-metyl-4H-l,2,4-triazol-4-yl)bensofenon vid l25oC i yxlen med paraformaldehyd, varvid erhölls 2“,5-diklor-2-[š-(hydroximetyl)-5- metyl-4H-triazol-4-ylybensofenon med en smältpunkt på 193,5 - 195°c.
På samma sätt somëflgäVS i föregående framställningar kan andra ut- gångsföreningar med formeln I framställas. Representativa föreningar erhållna på detta sätt innefattar: 2'~klor-5-nitrc-2-'[3-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-l,2,4,-triazol- 4-yljbensofenon; -klor-2-ŧ-(hydroximetyl)-5-etyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl]bensofenon; -k10r-2-[§-(hyaroximetyl)-5-fenyl-4H-1,2,4-triazol-4-yr]- bensofenon; . -klor~2-Äš-(hydroximetyl)-5-bensyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl]- bensofenon; 2“ , 6 '-difluor- 5- (metyltio) -2- E- (hydroximetylfinopyl-S ~4H-l , 2 , 4- triazol-4-ylybensofenon; -brom-2'-klor-2-[š-(hydroximetyl)4H-l,2,4-triazol-4-yli- bensofenon; 2'-khnP5-fluor-2-Zš-(hydroximetyl)-4H-l,2,4-triazol-4-yl7bensO_ fenon; I 2'-klor-6-cyano-2-Åš-(hydroximetyl)-5-karbometoxi-4H-l,2,4-triazol- 4-yl]bensofenon; 2'-klor-4-dietylamino-2-lg-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-1,2,4-triazol- 4-yl7bensofenon; 2'-klor-5-(metyltio)-2-l§-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-l,2,4,-triazol- 4-ylybensofenon; 2'-klor-3-formamido=2-lä-(hydroximetyl)-5-etyl~4H-1,2,4-triazol- 4-ylybensofenon; 81107017-9 2'-k1°r-4-cety1su1finy1)-2- [§-(nyaroxrmetylx-5-fenyl-4H-1,2,4- triazol-4-yl]bensofenon; 2'-klor-5-(propylsulfonyl1-2-¿ë-(hydroximetylï-5-karbopropoxi- 4H-l,2,4-triazol-4-yl]bensofenon; 6-metyl-3'-(propyltio)-2-[š-(hydroximetyl)-4H-1,2,4-triazol-4- ylybensofenon; 2"-(dimetylamíno)-4-isopro;@1- 2 -~Åš-(hydroximetyl)-4H-l,2,4- triazol-4-yl]bensofenon; 2'-klor-4,5-dicyano-2-l§-(hydroxímetyl)-5-metyl-4H-l,2,4-triazol- 4-yl]bensofenon; * 3'-(etylsulfinyl)-3,5-dipropyl-2- 3-(hydroximetyl)-5-metyl-4H- l,2,4-triazol-4-ylybensofenon; -klor-2'-acetamido-2- 3-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-1,2,4-triazol- 4-yl]bensofenon; S-klor-2- Érflßiübxümfiäl)-M%-1,2,4-triazol-4-ylybensofenon; 2'-klor-2-ŧ-(hydroximetyl)-4H-l,2,4-triazol-4-yl]bensofenon; 2',5-diklor-2-lä-(hydroximetyl)-4H-1,2,4,-triazol-4-ylibensofenon; 2-[š-(hyaroximety1>-4H-1,2,4-triazol-4-yijbensørenon; 2-L;-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-l,2,4-triazo1-4-yl7bensofenon; och liknande.
Exemgel l 5-klor-2- 3-(ftalimidometyl)-5-metyl-4H-1,2,4-triazol- 4-yl)bensofenon En omrörd blandning av 5-klor-2-Zš-(hydroximetyl)-5-metyl-4H-1,2,4- triazøl-4-y§]bensQfenon (o,sss g, o;ooz mo1)afta1imia (o,324 g, 0,0022 mol), trifenylfosfin (0,576 9, 0,0022 mol) och torr tetra- hydrofuran (20 ml) i kväveatmosfär behandlades med dietylazokar- boxylat (0,383 g, 0,0022 mol) och omrördes vid omgivningens tempe- ratur under 23 timmar. Blandningen koncentrerades i vakuum och åter- stoden kromatograferades på kiselgel (75 g) med 1,5 % metanol, 98,5 % kloroform, varvid fraktioner på 10 ml uppsamlades. Produkten eluerades i fraktionerna 31-57 och kristalliserade' ur metanol- etylacetat, varvid erhölls 0,148 g 5-klor-2-ß-(ftalimidometyl)-5- metyl-4H-l,2,4-twiazo11~4-yljbensofenon med en smältpunkt pâ 217,5- 219°c;'o,2s7 g av en produkt med en smältpunkt på 219-22oPc; 0,189 g med en smältpunkt på 218,5-220°C; 0,082 g med en smältpunkt på 219-220,5°C av 5-klor-2-ŧ-(ftalimido-metyl)-5-metyl-4H-l,2,4- trialzol-4-yl)bensofenon. 8107017-'9 ll Ett analytiskt prov hade en smältpunkt på 219-22l°C.
Analys: Beräknat för C25Hl7ClN4Q3 C 65.72; H 3.75; Cl 7.76; N 12.26.
Erhållet: C 65.86; H 3.83; Cl 7.72; N 12.63.
Alternativa 2-lš~(ftälimiå0metyD-4H-1,2,4-triazol-4-ylybensofenoner med formeln II, där A betecknar: ftp k / kan framställas ur 3-amino-3,4-dihydro-4-hydroxi-4-fenylkinazoliner med formeln IV genom att tillåta en förening med formeln IV reagera med ett aktiverat derivat av ftaloylglycin, t ex syrakloriden, blanda- dade anhydrider eller imidazolid, varefter den erhållna produkten värmesi ättíksyra, varvid erhålles en förening med formeln II, där 0 A betecknar: 0 ny, \ % / 0 3-amino-3,4-dihydro-4-hydroxi-4-fenylkinazoliner (IV) kan framstäl- las på det sätt som beskrives i litteraturen för en framställning av 3-amino-6-klor-3,4-dihydro-4-hydroxi-4-fenylkinazoliner av M.E.
Derieg och medarbetare, Ü. Org. Chem. 36, 782 (1971): 8107017-9 där Rl, R2, R3, R4 och R5 tidigare definierats och där X betecknar klor, brom, 0 u -O-C-OC2H5 eller 81--07017-9 13 och där A betecknar Exempel 2 5-klor-2-[B-(ftalimidometyl)-5-metyl-4H-l,2,4,-triazol- 4-yllbensofenon En omrörd lösning av ftaloylglycin (2,26 g, 0,01 mol) i torr tetra- hydrofuran (20 ml) i käveatmomsfär kyldes på ett isbad och behandla- des med karbonyldiimidazol. Blandningen hölls vid omgivningens tempe- ratur (22-24°C) under 1,5 timmar, kyldes på ett isbad och behandla- des med en blandning av 3-amino-6-klor-3,4-dihydro-4-hydroxi-4- fenylkinazolin (2,88 g, 0,01 mol) i tetrahydrofuran (25 ml). Bland- ningen hölls vid omgivningens temperatur under 42 timmar och koncent- rerades i vakuum. Återstoden blandades med utspädd natriumbikarbonat- lösning och extraherades med metylenklorid. Extrakten tvättades med mättad natriumkloridlösning, torkades över vattenfritt natriumsulfat och koncentrerades, varvid erhölls en oren olja. Denna olja blanda- des med ättiksyra (50 ml) och värmdes på ett oljebad till l20°C under en timme.Ättiksyränkoncentrerades i vakuum och återstoden blandades med vatten, neutraliserades med natrlumbikarbonat och extra- herades med metylenklorid. Extraktet tvâttades med vatten, torkades över vattenfritt natrhmmulfat och koncentrerades. Återstoden kromato- graferades över kiselgel (400 g) med 2,5 % metanol - 97,5 % kloro- form. Den erhâllna produkten från kolonnen kristalliserades ur me- tylenklorid-etylacetat, varvid erhölls 0,24 g 5-klor-2-¿§-ftalimido- metyl)-S-metyl-4H-l,2,4,-triazol-4-ylybensofenon med en smältpunkt på 21s-21s°c. ytterligare 0,135 g ev denna produkt erhölls :med en sfaltpunkt på 216-2l8,5°C vid upparbetning av moderlutarna¿ 8107017-9 14 Exempel 3 8-k1or-l-metyl-S-fenyl-llii-s-triaåoloE!ß-aj- [1,ë7bensodiazepin En omrörd blandning av Sfi-klor-Z- ß- (ftàlinxidometyl) -S-metyl-LIH- 1,2,4-trdazol-4-ylibensofenon (0,257g,0)562 mmoll och absolut etanol (3 mll behandlades med hydrazin (0,05 ml, 1,04 mmol) och- värmdes på ett oljebad till 739C under 80 minuter. (Ur lösningen fälldes ett fastnmterialefter 30 minuterï. Den kylda blandningen blandades med vatten och extraherades med kloroform. Extraktet tvättades med koksalt, torkades över vattenfritt natriumsulfat och «koncentrerades. Återstoden kromatograferades på kiselgel (42 g) med 2 % metanol-98 % kloroform, varvid fraktioner pa 10 ml uppsamlades.
Produkten eluerades ur fraktionerna 33+57 och kristalliserades ur etylacetat, varvid erhölls 77 mg med en smältpunkt på 229-230°C och ze mg med en smältpunkt på 22a-229i,s°c av s-kior-i-metyl-e-fenyl- 4H-s-triazölolä,3-ay¿l,¶]bensodiazepin.
Analys; Beräknat för Cl7H13C1N4: C 66.13; H 4.24; Cl 11.48; N 18.15.
Erhâlletz C 66.05; H 4.13; Cl 11.34; N 18.00.
Exempel 4 8-nitro-l-metyl-6-(o-klorfenyl)-4H-s-triazo1o¿;,3-ål_ Ål,4]bensodiazepin På samma sätt som i exempel 1 behandlades enblandningav 5-nitro- 2'-klor-2- ß- (hydroximetyl) -S-metyl- 4H-l, 2 , 4 , -triazol-fll-yfl benso- fenon, ftalimid och trifenylfosrin i tetrahydrofuran med dietylazo- karboxylat, varvid erhölls 5~nitro-2'-klor-2-[§-(ftalimidometyl)-5- metyl-4H-1,2,4,-triazol-4-y1]bensofenon.
Pâ det sätt som angavs i exempel 2 upphettades 5-nitro-2”-klor-2- Lä-(ftalimidometyl)-5-metyl-4H-1,2,4,-triazol-4-y17bensofenon i etanol med hydrazinhydrat, varvid erhölls 8-nitro-1-mety1-6-(o- klorfenyl)-4H-s-triazolo¿Ä,3-a?Ål,Q]hensodiazepin. 8107017-9 Exempel 5 8-f1uor-l-etyl-6-!;-(propylsulfinyl)fenyá7-4H-s-triazolo- [Ä,3-a]Äl,4 bensodiazepin På det sätt som angavs i exempel 1 behandlades en blandning av 5- fluor-4'-(propylsulfinyl)-2-l§-(hydroximetyfl-5-etyl-4H-1,2,4-triazol- 4~yl]bensofenon, ftalimid och trifenylfosfin i dioxan med dietyl- azodikarboxylat, varvid erhölls 5-fluor-4'**(propylsulfinyl)-2- [E-(ftalimidometyl)-5-etyl-4H-l,2,4-triazol-4-yi7bensofenon.
Pâ det sätt som angavs i exempel 3 upphettades 5-fluor-4“-(propyl- sulfinyl)-2-¿§-(ftalimidometyl)-5-etyl-AH-l,2,4-triazol-4-yl7benso- fenon i etanol med hydrazinhydrat, varvid erhölls 8-fluor~l-etyl- 6-lš-(propylsulfinyl)fenyll-4H-s-triazolold,3-a)Ål,¶]bensodiazepin.
Exempel 6 8-metyltio-l-metyl-6-(o-klorfenyl)-4H-s-triazoloÄ¿,3-a7- [l,4]bensodiazepin Pâ samma sätt som i exempel 3 behandlades en blandning av 5-metyltio- 2-klor-2-lå(hydroximetyl)-5-metyl-4H-l,2,4-triazol-4-ylybensofenon, ftalimid och trifenylfosfin i tetrahydrofuran med dietylazodikarbo- xylat, varvid erhölls 5-metyltio-2“-klor-2Lš-(fcalimidometyl)-5- metyl-4H-1,2,4-triazol-4-ylybensofenon.
På det sätt som angavs i exempel 5 upphettades 5-metyltio-2'-klor-2- 3-(ftalimiåometyl)-5-metyl-4H-1,2,4-triazol-4-ylybensofenon i eta- nol med hydrazinhydrat, varvid erhölls 8-metyltio-l-metyl-6-(o-klor- fenyl)-4H-s-triazolo[%,3-a] l,¶7bensodiazepin.
Exempel 7 l-fenyl-9-etoxi-8~isopropyl-6-Åm-(metyltio)-fenyl?4H- s-triazolo ß, 3-a7ß.,4]bensodiazepin På det sätt som angavs i exempel 3 behandlades en blandning av 4-etoxi-5-isopropyl-3'-metyltio-2-tš-(hydroximetyl)-5-fenyl-4H- 1,2,4-triazol-4-yl7bensofenon, ftalimid och trifenylfosfin i tetra- hydrofuran med dietylazodikarboxylat, varvid erhölls 4-etoxi-5-iso- propyl-3'-metyltio-2-Zš-(ftalimidometyl)-5-fenyl-4H-1,2,4-triazol- 4-yl bensofenon. 8107017-9 16 På det sätt som angavs i exempel 3 upphettades 4-etoxi-5-isopropyl- ar-metyltio-z- s-(ftainumaometyn -s-fenyi-fzn-i, z , 4-triazøi-4-yfl ben- sofenon i etanol med hydrazinhydrat, varvid erhölls l-fenyl-9-etoxis 8-isopropyl-G-[u-(metyltio) fenyl] -llffi-s-triazoløßi , 3-:37 [lnljbensodia- zepin.
Exemgel 8 l-propyl-8-isopropylsulfonyl-6-(o-flüorfenyl)-4H-s-tria- zolo[§,3-ayllsåzbensodiazepin Pâ det sätt som angavs i exempel l behandlades en blandning av S-isopro- pylsulfonyl-2'-fluor-2lå-(hydroximetyl)-5-propyl-4H-1,2,4-triazo1- 4-yljbensofenon, ftalimid och trifenylfosfin i tetrahydrofuran med dietylazodikarboxylat, varvid erhålles 5-isopropylsulfonyl-2'-fluor- 2-[š-(ftalimidometyl)-5-propyl-4H-l,2,4-triazol-4-yl7bensofenon.
Pâ samma sätt som angavs i exempel-3 upphettades en lösning av -isopropylsulfonyl-2'-fluor-2-ZE-(ftalímidometyb-5-propyl-4H- l,2,4-triazol-4-yl)bensofenon i metanol med hydrazinhydrat, varvid erhölls l-propyl-8-isopropy1sulfonyl-6-(o-fluorfeny1%4H-s-triazolo- [g,3-a]¿l,d]bensodiazepin.
Exemgel 9 l-bensyl-7-formamido-6-(o-klorfenyl)-4H-s-triazolo 4,3-Éy- l:l,{]bensodiazepin På det satt som angavs i exempel l behandlades enßlandningav 6- formamido-2'-klor-2-[-3-(hydroximetyl)-5-bensyl-4H-1,2,4-triazol- 4-yl]bensofenon, ftalimid och trifenylfosfin i tetrahydrofuran Och dietylazodikarboxylat, varvid erhölls 6-formamido-2'-klor-2-¿š1?ta- limidometyl)-5-bensyl-4H-l,2,4-triazol-4-ylybensofenon.
På det sätt som angavs i exempel 3 upphettades 6-formamido-2'-klor- 2- [š- (ftalimiaometyl) -s-bensy1-4n-1 , 2, 4-triaz01-4-yflbensofenon 1 etanol med hydrazinhydrat, varvid erhölls l-bensyl-7-formamido-6- (o-klorfenyl)-4H-s-triazollâ,3-a7Ål,é]bensodiazepin. 8107017-9 17 Exemßel 10 8-klor-l-metyl-6-(o-klorfenyli-4H-s-triazolZTÄ,3-a;_ [l,ê7bensødiazepin Pâ det sätt som angavs i exempel 1 behandlades enßflandningav 2',5- diklor-2-Åš-(hydroximetyll-5-metyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl7bensofénon, ftalimid och trifenylfosfin i tetrahydrofuran med dietylazodikar- boxylat, varvid erhölls 2',5-diklor-2-Z§-(ftalimidometyl)-5-metyl~ 4H-l,2,4-triazol-4-yl7bensofenon med en Smältpunktpå 262-265°C. 2sH16°l2N4°3* Analys: Beräknat för C C 61.11; H 3.28; Cl 14.43; N 11.40.
Erhâllet: C 60.77; H 3.26; Cl 14.49; N 11.45.
Pâ det sätt søm angavs i exempel 2 upphettades 2",5-diklor-2-¿š- (ftalimidometyl)-5-metyl-4H-1,2,4-triazol-4-yâïbensofenon i etanol med hydrazinhydrat, varvid erhölls 8-klor-l-metyl-6-(o-klorfenyl)- 4H-s-triazololå,3-a]¿d,4] bensodiazepin med en smältpunkt på 223- 22s°c.

Claims (5)

e1ovo17¿9 Patentkrav
1. Förfarande för framställning av 6-fenyl-HH-s-triazololfi,5- -a][ï,Ä]benzodiazepin med formeln III .R,_¿" \/ 'N R5 ' R4 ° '_ m där R1 betecknar väte, alkyl med 1-3 kolatomer, fenyl, benzyl eller -COORÉ där R' betecknar alkyl med 1-5 kolatomer och där R2, R3, Ru och R betecknar väte, alkyl med 1-3 kolatomer, halogen, nitro, cyano, trifluormetyl, och alkoxi, alkyltio, alkylsulfinyl, alkyl- sulfonyl och alkanoylamino eller dialkylamino där alkylgruppen innehåller 1-3 kolatomer, k ä n n e t e c k n a t av att en för- ening med formeln I där R1, R2,.R3, Ru och R tidigare definierats, behandlas med en blandning av ftalimid och trifenylfosfin i ett inert vattenfritt organiskt lösningsmedel med dietylazodikarboxylat mellan en tem- peratur av 0 och 100°C under en tidsperiod av 2-36 timmar, varefter blandningen extraheras och den på så sätt erhållna ftalimidoför- eningen med formeln II 8107017-9 19 N R1 ““"“ N Rs - CHgÅ' R4 _ ,O Re Rs där H1, R2, RB, Ru och R5 tidigare definierats och där A betecknar 0 Np f/ 0 utvinnes varefter föreningen med formeln II behandlas i en alkanol med 1-3 kolatomer med hydrazínhydrat vid en temperatur mellan 25- 100°C, varvid erhålles en förening med formeln III.
2. Förfarande enligt krav 1, k ä n n e t e c k n a t av att det inerta organiska lösningsmedlet utgöres av tetrahydrofuran och att reaktionstemperaturen hålles mellan 20-4000.
3. Förfarande enligt krav 1, k ä n n e t.e c k n a t av att alka- nolen med 1-3 kolatomer utgöres av etanol.
4. H. Förfarande enligt krav 1, k ä n n e t e c k n a t av att ut- gångsmaterialet utgöres av 5-k1or-2-13-(hydroximetyl)-5-metyl-üH- -1,2,H-triazol-M-ylïbensofenon.
5. Förfarande enligt krav 1, k ä n n e t e c k n a t av att ut- gângsmaterialet utgöres av 2',5-diklor-2-[Z-(hydroximetyl)-5- -metyl-HH-1,2,U-tríazol-H-ylïbensofenon.
SE8107017A 1973-02-14 1981-11-25 Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo(4,3-a)(1,4)bensodiazepiner SE435285B (sv)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US33237773A 1973-02-14 1973-02-14

Publications (2)

Publication Number Publication Date
SE8107017L SE8107017L (sv) 1981-11-25
SE435285B true SE435285B (sv) 1984-09-17

Family

ID=23297958

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE7401858A SE423546B (sv) 1973-02-14 1974-02-12 Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo (4,3-a) (1,4) bensodiazepiner
SE8107017A SE435285B (sv) 1973-02-14 1981-11-25 Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo(4,3-a)(1,4)bensodiazepiner

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE7401858A SE423546B (sv) 1973-02-14 1974-02-12 Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo (4,3-a) (1,4) bensodiazepiner

Country Status (16)

Country Link
JP (1) JPS49110699A (sv)
AU (1) AU471038B2 (sv)
BE (1) BE811025A (sv)
CA (1) CA999000A (sv)
CH (2) CH587263A5 (sv)
DE (1) DE2402363A1 (sv)
DK (1) DK140803B (sv)
ES (2) ES422941A1 (sv)
FR (1) FR2217335B1 (sv)
GB (3) GB1454683A (sv)
HU (1) HU168136B (sv)
IL (3) IL44068A (sv)
NL (1) NL7400958A (sv)
PH (2) PH10784A (sv)
SE (2) SE423546B (sv)
ZA (1) ZA74466B (sv)

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3709898A (en) * 1971-02-09 1973-01-09 Upjohn Co Process for the production of triazolobenzodiazepines and intermediates

Also Published As

Publication number Publication date
SE423546B (sv) 1982-05-10
JPS49110699A (sv) 1974-10-22
NL7400958A (sv) 1974-08-16
GB1454682A (en) 1976-11-03
GB1454683A (en) 1976-11-03
ES445860A1 (es) 1977-05-01
CA999000A (en) 1976-10-26
GB1454684A (en) 1976-11-03
FR2217335B1 (sv) 1977-06-10
PH10784A (en) 1977-09-06
AU6478674A (en) 1975-07-24
DE2402363A1 (de) 1974-08-22
DK140803C (sv) 1980-04-21
PH11789A (en) 1978-07-05
IL49503A0 (en) 1976-06-30
FR2217335A1 (sv) 1974-09-06
AU471038B2 (en) 1976-04-08
IL44068A0 (en) 1974-05-16
IL44068A (en) 1977-05-31
ES422941A1 (es) 1976-09-16
IL49503A (en) 1977-05-31
BE811025A (fr) 1974-08-14
DK140803B (da) 1979-11-19
SE8107017L (sv) 1981-11-25
HU168136B (sv) 1976-02-28
ZA74466B (en) 1974-12-24
CH586704A5 (sv) 1977-04-15
CH587263A5 (sv) 1977-04-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SE433080B (sv) Mellanprodukt for framstellning av imidazo /1,5-a/ /1,4/ diazepinderivat
US4118386A (en) Synthesis of imidazo[1,5-a]diazepine-3-carboxylates
SU568366A3 (ru) Способ получени производных бензодиазепина или их 5-окисей или солей
US4201712A (en) Process for preparation of 6-aryl-4H-s-triazolo-[3,4-c]-thieno-[2,3-e]-1,4-diazepines
SE435285B (sv) Forfarande for framstellning av 6-fenyl-4h-s-triazolo(4,3-a)(1,4)bensodiazepiner
US3879413A (en) Process for the production of 6-phenyl-4-H-s-triazolo {8 4,3-a{9 {8 1,4{9 benzodiazepines
US4247463A (en) Process for the preparation of imidazobenzodiazepines
US3993660A (en) 2-[3-(Phthalimidomethyl)-5-methyl-4H-1,2,4-triazol-4-yl]benzophenones
US3772317A (en) Certain 2-(3-substituted-4h-1,2,4-triazol-4-yl)-alpha-phenylbenzylamines
NO146655B (no) Anordning ved kombinert gjoedsling- og radsaamaskin
US3849434A (en) Process for preparing triazolobenzodiazepines
US4226771A (en) 1,2,5-Oxadiazino[5,4-a][1,4]benzodiazepine derivatives
US4000153A (en) Triazolobenzodiazepine intermediates
CA1055490A (en) Process for preparing triazolobenzodiazepines
US4082761A (en) Triazolo[4,3-a][1,4]benzodiazepinium quaternary salts
US4579685A (en) Process for preparing 1-substituted-1,4-benzodiazepine derivatives
US4250095A (en) Imidazobenzodiazepines
US3737434A (en) Certain2-acyl-2,4-dihydro-6-phenyl(1,2,3,5)thiatriazolo(5,4-a)(1,4)benzodiazepine-1-oxides and process
US3931226A (en) Process for the preparation of diazepino[1,2-a]indoles
FI67849B (fi) Vid framstaellning av terapeutiskt anvaendbara i 3-staellning osubstituerade imidatzo(1,5-a)(1,4)diazepinfoereningar samt motsvarande 3-karboxamider saosom mellanprodukt anvaendbar foerening
US4240962A (en) Process for the preparation of imidazobenzodiazepines
Pathak et al. Indolizines in focus: Synthetic approaches, biological profiles, and SAR perspectives, a review
KR810000782B1 (ko) 디아제핀 유도체의 제조방법
FI57938B (fi) Foerfarande foer framstaellning av 2-hydrazino-5-fenyl-3h-1,4-benzodiazepinderivat
US4624955A (en) 6H-isoxazolo[3,4-d]pyrazolo[3,4-b]pyridines, method for their preparation and use as anxiolytic agents

Legal Events

Date Code Title Description
NUG Patent has lapsed

Ref document number: 8107017-9

Effective date: 19930912

Format of ref document f/p: F