SE421784B - Forfarande for framstellning av en uranoxidrik komposition - Google Patents

Description

7204401-9 2 urandioxidrika kompositionen och de gasformiga reaktionsprodukterna, så att dessa i reaktionszonen överföres i oxiderad form samt den urandioxidrika kompositionen överföres till en högre oxid av uran.

Denna process är anpassbar för framställning av uranoxidprodukter i godtyckligt oxidationstillstånd mellan urandioxid (UO2) och urantritaoktoxid (U3O8).

Uranoxidprodukter har ett flertal användningsändamål däribland såsom katalysator och bränsle för kärnreaktorer.

Driftsegenskaperna hos bränsleelementen, som traditionellt utgöres av kroppar av anrikad urandioxid kapslade i en metallbehál- lare, är avgörande för den praktiska användbarheten av en kärn- reaktor. Kärnkraftgenerering ställer svåra krav på användnings- egenskaperna hos bränslet i kärnreaktorerna, i synnerhet vad beträf- far kornstorlek och täthet hos bränslet. Det har visats att fin- korniga urandioxidkroppar visar större benägenhet till krypning än urandioxidkroppar med större kornstorlek. Det har även visat sig att tätheten hos urandioxiden är en mycket betydelsefull fysikalisk egenskap, som påverkar användningsegenskaperna hos bränslet. I bearbetad form utgör urandioxid ett keramiskt material, som kan sammanpressas till ett föremål med önskad täthet och låg förorenings- halt.

Anrikning av uran genomföres vanligen med utnyttjande av föreningen uranhexafluorid, varför det är nödvändigt att använda en process för omvandling av den anrikade uranhexafluoriden till anrikad urandioxid i en form som lätt kan bearbetas till kroppar med låg fluoridhalt och önskad täthet samt kornstorlek.

Vid konventionella metoder för omvandling av uranhexafluorid till en uranoxidprodukt, vanligen urandioxid, användes hydrolys av uranhexafluorid till en lösning av uranylfluorid och vätefluorid, från vilken ammoniumdiuranat utfälles genom tillsats av ammoniak.

Efter filtrering upplöses ammoniumdiuranat med hög fluoridhalt i salpetersyra och dekontaminering av den erhållna uranylnitratlös- ningen från fluorid genomföras genom lösningsmedelsextraktion. Ur den erhållna renade uranylnitratlösningen utfälles ammoniumdiuranat och kalcineras därefter till U308, som i sin tur reduceras med väte till urandioxid.

Man har försökt ersätta denna komplicerade och dyrbara ammo- niumdiuranatomvandlingsprocess genom gasfasreaktion av uranhexa- fluorid och en mycket lyckad sådan metod beskrives i patentet 7112448-1. 7204401-9 3 Vid detta förfarande erhålles en urandioxidrík komposition med särskilt lämpliga egenskaper och en gasatmosfär, som är rik på reducerande gas, exempelvis vätgas. Det är känt att vissa gasbland- ningar av reducerande gas, exempelvis väte och luft, är lätt bränn- bara och potentiellt explosiva och det har därför visat sig önskvärt att omvandla sådana gasformiga blandningar till oxiderad form under processens gång. En processekvens, som såsom biprodukt ger en gasatmosfär, som är rik på reducerande gas, exempelvis väte, gör det svårt att genomföra processen under vakuum, eftersom eventuella luftläckor i den vid processen använda anordningen skulle ge upphov till lokaliserade explosiva blandningar av väte och luft. Det skulle även vara önskvärt, om processen kunde förbättras så att man erhöll uranoxidkompositioner med högre oxidhalt, exempelvis U308 (uran- -tritaoktoxid) och samtidigt behåller de önskvärda egenskaperna hos det urandioxidrika pulvret som bildas vid den process, som beskrives i det förutnämnda patentet.

Det är ett ändamål med föreliggande uppfinning att åstadkomma i huvudsak fullständig omvandling av den reducerande gasformiga reaktionskomponenten till oxiderad form i flamomvandling av uran- hexafluorid till en uranoxidrik komposition och varvid den erhållna oxiden av uran är en funktion av den volym av syrehaltig gas, som införes till reaktionen. Detta förfarande kan genomföras risk- friare med användning av vakuumbetingelser i reaktionszonen för att underlätta avlägsnandet av reaktionsprodukterna. Vidare kan man utnyttja det värme, som frigöres vid omvandlingen av uranhexa- fluorid till en urandioxidrik komposition för efterföljande omvand- ling av den urandioxidrika kompositionen till högre oxider av uran.

Uppfinningen tydliggöres i det följande närmare med hän- visning till bifogade ritning.

På figurerna 1 och 2 visas en vy uppifrån och i delsektion respektive en sidovy i sektion av den övre delen av en reaktor, som användes vid förfarandet enligt uppfinningen. Figurerna 3 och 4 visar en vy uppifrån, delvis i sektion, respektive en sidovy i sektion av den övre delen av en annan reaktor som användes vid förfarandet enligt uppfinningen.

Det har enligt uppfinningen visat sig att införingen av syrehaltig gas vid en tidpunkt när omvandlingen av uranhexafluorid 7204401-9 4 till en urandioxidrik komposition är i huvudsak fullbordad i en reaktionszon, såsom beskrivet i patentet 7112448-l, ger en för- bättrad flamomvandling av uranhexafluorid till en oxidprodukt.

Eventuell reducerande gas i reaktionszonen, vanligen i form av vätgas, reagerar till bildning av gasens oxidationsprodukt och den urandioxidrika kompositionen omvandlas till en högre oxid av uran mellan U02 och U308 (i det följande betecknad uranoxidrik komposition), varvid den speciella oxiden av uran beror på mol- förhållandet mellan syre och den urandioxidrika kompositionen samt kvarvarande reducerande gas. Detta molförhållande kan förändras genom variation av volymen införd syrehaltig gas. Denna förbätt- rade process medger att omvandlingen av uranhexafluorid under vakuumbetingelser kan genomföras på ett riskfriare sätt. Den förbättrade processen eriordrar icke något separat upphettnings- steg, eftersom temperaturen hos mellanreaktionsprodukten av den urandioxidrika kompositionen och kvarvarande reducerande gas i reaktionszonen är tillräcklig för att bringa kvarvarande redu- cerande gas att reagera med den syrehaltiga gasen medströms i förhållande till det ställe, där den sistnämnda gasen införes. Detta är mycket önskvärt, eftersom en höjning av temperaturen på detta ställe i reaktionszonen kan leda till partiell sintring av par- tiklarna av den bildade uranoxidrika kompositionen. Eftersom finare partiklar av oxid önskas, i synnerhet för användning till katalysator, är det vanligen icke önskvärt att genomföra partiell sintring.

De angivna ändamålen uppnås genom uppfinningen med ovan- nämnda förfarande för termisk omvandling av gasformig uranhexa- fluorid till en uranoxidrik komposition i närvaro av en autogen flamma i en reaktionszon, till vilken separat föres en blandning av uranhexafluorid och syrehaltig bärargas såsom en första gasformig reaktionskomponent, en reducerande gas såsom en andra gasformig reak- tionskomponent samt en åtskiljande gas, som temporärt âtskiljer den första gasformiga reaktionskomponenten från den andra gasformiga reaktionskomponenten och temporärt förhindrar avsevärd blandning och reaktion mellan de båda gasformiga reaktionskomponenterna, samt en syrehaltig bärargas såsom tredje reaktionskomponent införes i reak- tionszonen vid sådan tidpunkt och på sådant ställe, att reaktionen mellan den första och den andra gasformiga reaktionskomponenten är i huvudsak fullbordad på detta ställe. Den åtskiljande gasen förhindrar 7204401-9 temporärt att den reducerande gasen diffunderar in i blandningen av uranhexafluorid och bärargas samt förhindrar även diffusion av blandningen av uranhexafluorid och bärargas in i den reducerande gasen tills blandningens förts bort från inloppet genom vilket gasblandningen införes i reaktionszonen. Efter ett kortvarigt uppe- håll äger en tillräcklig tvärdiffusion av den första och den andra gasformiga reaktionskomponenten rum genom den åtskiljande gasen och flamreaktionen erhålles mellan uranhexafluorid, bärargas och redu- oerande gas. Denna reaktion medför en övergående bildning av en partikelformig urandioxidrik komposition ooh gasformiga biprodukter däribland rester av reducerande gas.

Den tredje reaktionskomponenten, en syrehaltig gas, reagerar med den partikelformiga urandioxidrika kompositionen och den gasformiga biprodukten samt ger en partikelformig uranoxidrik komposition och omvandling av eventuellt kvarvarande redueerande gas till oxiderat tillstånd. Den speciella form av uranoxid som bildas beror på för- hållandet av molvolymen av den tredje reaktionskomponenten och mol- volymerna av den transient bildade partikelformiga urandixodrika kompositionen samt kvarvarande redueerande gas.

På figurerna 1 och 2 visas en reaktor lO i vilken förfarandet enligt uppfinningen kan genomföras. Enligt denna utföringsform är en första införingsanordning 1 form av tvâ rör ll anordnade och tätt an- slutna 1 ett look 12 samt användes för införing av en reduoerande gas (den andra gasformiga reaktionskomponent, som angivits 1 det föregående) 1 riktningen av pilen 1 en reaktionszon 9, exempelvis väte, dissocierad ammoniak eller blandningar av dessa gaser. Locket 12 ansluter sig tätt till kärlet 13 samt kan avlägsnas från kärlet 13.

Kärlot 13 är försett med en utskjutande del lt, som innehåller en tändbrännare 15, till vilken föres gas för upprätthållande av en tändläga 16 för ißängsättninm av flamreaktionen.

En del av ett mnnstycke 17 anordnas i en central öppning i locket 12 och lufttätt tlllsluten på lämpligt sätt 18. Munstyoket 17 är försett med ett andra inloppsorgan i form av ett yttre rör 19 med två rörformiga inlopp 20 för införing av àtskiljande gas i den riktning pilen visar i varje inlopp 20. Den åtskiljande gasen kan utgöras av en gas som icke är reaktiv i förhållande till renkt'ons« komponenterna vid processen, exempelvis kväve, armen, helium, neon, krynton, xenon och blandningar av dessa, men den àtskiljnvde gasen kan även vara en gas som inträder i reaktionen, exempelvis luft, syre eller en blandning av luft csh syre, eller en blandning mv 7204401-9 antingen luft, syre eller luft och syre med någon av de f det före- gående angfvna ¥cke-reakt*va gaserna. Det yttre röret 19 är försett med ett lock 21 och håller ett tredje fnloppsorfian tlll vilket föres en blandn*ng av uranhexafluor1d och en syrehaltfg bärargas, exempel- v+s syre, LL. luft eller blandnlngar av dessa gaser, från ett rör- formlgt inlopp 22 såsom den i det föregående anglvna första gasformfga reakt1onskomponenten. Blandn*ngen strömmar ¥ r*ktn*ngen av pilen in 1 lnloppet 22 och fnströmmar f ett tredje lnloppsorgan som *nnefattar en kammare 23, vilken bildas av ett rör 24, som är försett med en bottendel 25. Bottendelen 25 har c*rku1ära "öppningar av en storlek motsvarande ytterdiametern hos rör 27, som är anslutna t*1l delen 25, så att rören 27 t*l1föras gasblandnfngen från kammaren 23. Röret 19 sträcker sig längre *n * reakt*onszonen 9>än rören 27, och skfll- naden f längd uppgår tflll en sträcka betecknad ö. En r*ktn#ngsreg1e- r*ngplåt 26 för den àtsk*ljande gasen är anordnad tvärställd 1 röret 19, och denna plåt är försedd med öppn*ngar genom v*lka rören 27 sträcker sflg koax4ellt och b*1dar en r*ngform*g öppning runt varje rör 27. Plàten 26 tvingar den àtsklljande gasen att passera genom de r*ngform*ga öppnfngarna runt varje rör 27.

Ett lnlopp 29 av ett flhàlfgt metallrör, exempelvïs av Monel(:) mynnar * ett perforerat r*ngform#gt fördeln*ngsorgan 30, som lfkaledes är utfört av sådan metall som exempelvfis Monel och försett med öppnlngar 31. Fördelnlngsorganet 30 är anbrlngat ned- ströms 1 förhållandet tfll munstycksorganet 17 på ett ställe där omvandlingen av uranhexafluorld tlll unandïoxfdrik komposltfon är * huvudsak fullbordad. På figur 2 vlsas läget nära spetsen av pr*mär- flamman 28. En syrehaltlg gas *nföres genom fnloppet 29 så att gasen tfllföres till reakt4onszonen 9 från öppnfngarna 31 l fördelnfngs- organet 30 och blandas med reaktflonsprodukterna. Detta medför bild- nlng av en sekundärflamma 32 frán förbränningen av kvarvarande redu- cerande gas till dennas oxldatlonsprcdukt och omvandläng av den uran- dloxldrika kompos*t*onen tlll en komposition som är r+k på uranox*d eller uranoxlder med v*ss mängd ox*d med högre syrehalt än urand*ox1d.f Såsom exempel på sådana uzanox*der kan nämnas: urantrftaoktox*d (U308), uranpentoxäd (U205), Uüüg och blandn*ngar av en eller flera av dessa oxlder med eller utan viss mängd urand=ox*d (H02).

Fördelnlngsorganet to uppdelar rnnktlonszonen appruxlmntfvt 1 (1) en primär reaktlonszon med prfmär flamma 28, 4nnefattande 4 dhuvudsak utrymmet åt munstyukot 17 från fördoln*ngsorganet 10. och 7204401-9 (2) en sekundär reaktionszon med sekundärflamma 12 innefattande i huvudsak området under fördelningsorganet 10, som visas på figur 2.

Det har visat sig lämpligt att införa den syrehaltiga gasen såsom tredje reaktionskomponent i en mängd som är tillräcklig för att förhållandet av de moler syre (0) som införes på detta sätt är minst lika med summan av (1) den mängd syre i moler som erfordras för -J- àstadkommande av den önskade uranoxidprodukten (X) och (2) l/2 av antalet mol kvarvarande reducerande gas (y) om den reducerande gasen är vätgas, minus summan av moler syre i den syrehaltiga bärargasen (i.e. kammare 23) och den àtskiljande gasen (z). Detta ger följande ekvation: [O] = (x) + (y) - (z). Detta anger minimiantalet moler syr- gas som skall införas genom rördelningsorganet 30. _ En annan utföringsform av uppfinningen àskádligßöres med figurerna 3 och 4, varvid de komponenter, som motsvarar de på figu- ren visade komponenterna erhållit samma hänvisningsbeteckningar som på figur 1 och 2. Enligt denna utföringsform införes syrenaltig gas såsom tredje reaktionskomnonent i reaktionszonen 9 genom rörformiga organ 33 så att den tredje reaktionskomponenten blandas med reak~ tionsprodukterna av primärflamman 28. Detta medför bildning av en sekundärflamma 32 genom förbränning av kvarvarande redueerande gas till bildning av oxidationsprodukter av denna samt omvandling av urandioxidrik komposition till en komposition som är rik på uran- oxider såsom beskrivits i det föregående. De rörformiga organen 33 är anordnade så att den tillförda tredje reaktionskomponentgnsen tillföras reaktionsznnen 9 på det ställe, där omvandlingen av uran- hexafluorid till den såsom mellanprodukt bildade part*kG1FOPm*fi8 UPHH* dioxidriko kompositionfin är i huvudsak fullbordnd.

De anordningar och process-utföringsformer som heukrives 1 det 1 det föregående nämnda patentet (amerikanska p.ans. Y7.üH6) kun användas vid förfarandet enligt uppfinningen. T synnerhet hänvisas till detta patent vad beträffar de utföringsformer för inlcppen för reaktionßkomponenter, sekvens vid igångsättn'n¿, föredragna molför- hàllanden för gaserna, flamtemperaturer, föredragna användningar av vakuumbettngelser samt storleken och avståndet (d). Igångsättnings- sekvennen enligt detta patent modïfíeras så att när flödet av syre~ haltig bärargas igångsättes, igängsättes även flödet av syrehaltig gas för efteroxideringssteget. De reaktioner, som anges i det förut~ U nämnda patentet antagas även age rem vid reaktionerna vid förfarandet g72o44o1-9 8 enligt uppfinningen före steget med efterföljande oxidering eller förbränning av produkterna i flamman 28.

Förfarandet enligt uppfinningen ger ytterligare fördelar genom omvandling av uranhexafluorid till en uranoxidrik komposition.

Oxidationen av oxidationsprodukterna från den primära flamman 28 ger i huvudsak fullständig omvandling av den reducerande gasen (den andra gasformiga reaktionskomponentenj företrädesvis vätgas) till oxiderad form (ifråga om vätgas vattenånga). Detta eliminerar före- komsten av väsentliga koncentrationer av den reducerande gasen på det ställe där reaktionssekvensen avslutas och detta möjliggör an- vändning av vakuumbetingelser för att underlätta nvlägsnandet av reaktionsprodukterna från reaktionszonen. Enligt uppfinningen an- vändes den värmemängd som frigöres i reaktionszonen från den primära flammanaâß för efterföljande omvandling av den urandioxidrika kompo- sitionen från den primära flnmman 28 till högre oxider av uran.

De uranoxidrika kompositioner som framställas med förfaran- det enligt uppfinningen erhålles i form av pulver med goda egenskaper.

Pulvren innehåller företrädesvis mer än 95 viktprooent uranoxider av i det föregående angivet slag, varvid resten huvudsakligen utgöres av fluoridjoner i form av vätefluorid och andra föreningar innehållande uran samt fluor och som icke är generellt identifierbara med röntgen- diffraktionsanalys. Pulvret har mycket goda ytegenskaper med stor relativ yta för den speciella sammansättningen av pulvret. Det antages att den begränsade mängden föroreningar i pulvret förhindrar att pulv- ret uppvisar pyrofora tendenser eftersom bindningen av vätefluorid med uranoxid icke ersättes med syre. Denna bindning vätefluorid~uran- oxid gör detidessutom möjligt att hantera pulvret utan irritation för huden. Dessa pulver kan lätt sintras i form av presskroppar i reglerad atmosfär så att man uppnår en täthet av mer än 99 % av den teoretiska tätheten.

Uppfinningen tydliggöres närmare medelst följande utförings- exempel. I a §§gmpgl_l._ Man iordningställde en reaktor av den typ, som , visas på figur 3 och 4. Två Monel-rör 11 med en ytterdiameter av 6,4 mm oeh en innerdiameter av ü,5 mm anordnades i ett Monel-lock 12 och tillfördes vätgas från en källa, i detta fall en cylinder.

Locket 12 tillsluter tätt Monel-kärlet 13 med en innerdiameter av 20 cm. Kärlet 13 är försett med en utskjutande kammare lä, som inne« häller en gaständbrännare 15, till vilken föras naturgas och med 7204401-9 vllken en tändflamma 16 upprätthàlles för igàngsättnfng av reak- tlonen.

Ett munstyeksorgan 17 är nnfirflnat 1 en central öppn*ng * locket 12 och lufttättanslutntxmulen aebestf'berpackn'nm 18. En källa för åtskfiljande gas är ansluten tlll *nloppen 20 till Monel- rör 19 med en ytterdflameter av 102 mm och en fnnerdfameter av 99 mm.

En blandn*ng av uranhexafluorfid och syre tfllföres t*11 kammaren 23 av Monel-rör, som har en lnnerdlameter av 73,2 mm och en ytterdla- meter av 79,5 mm. Rören 27 med *nnerdiametern.9,ü mm och ytterdfa- metern 12,7 mm är anslutna vld öppnlngarna * bottendelen 25. Avstån- det d uppgår tlll 6,H mm. En r*ktn*ngsregler4ngsp1åt av Mone1~plåt är ansluten tlll röret 19 på avståndet 25,Ä mm från den öppna änden av röret 19. Rörform*ga organ 33 utgöres av Monel-rör med fnnerdla- metern 15 om anordnade 4 vlnkel 450 # förhållande till kärlets 13 axel. Centrum för rören 33 är beläget på ett avstånd av clrka 38 om från den öppna änden av röret 19. Kärlet 13 är anslutet t41l vakuum- utrustnfngen med vflken reaktfonsprodukten avlägsnas. Uranoxldpulvret uppsamlas under det att avgasen behandlas för kondenserlng av väte- fluorfd och vattenánga;.

Följande sekvens användes för fgàngsättnfng av omvandllngen av uranhexafluorfd t*1l en uranox*dr4k produkt. Reakt+onszonen ren- spolas med kvävgas genom röret 19 under clrka 5 mlnuters t¥d för åstad~ kommande av en atmosfär av * huvudsak enbart kväve, Efter denna t*d- rymd avbrytas t1l1förse1n av kväve och tändlàgan 16 sättas 1 funkt*on varefter man *nför luft såsom àtskfljande gas genom röret 19. Därefter tfillföres syrehalt*g bärargas (I detta fall luft) t111 reaktlonszonen genom kammaren 23 och rören 27 samt den syrehnltlga gasen (1 detta fall luft) för evteroxfderlngsxteget genom de rörformvma organen 33.

Därefter Införnn dun rndnnnrnndo mnnnn, dfnnonßornd nmmnn'ak tfill ronktflonsznnnn genom rören 11, varvid man erhåller en blånktlg flamma som hållas bortlyftad från röret 19. Sedan den blñaktfga Flamman upp~ nått jämvlkt och det önskade flödet av gaserna uppnåtts *gångsättes tfllförseln av uranhexafluorvd så att man erhåller en h1andn'ng med syrehnltlg bärargns 4 rören 27. ärvld förändras färgen hos den bort- lyfta prlmärrlamman 28 till ljust orange. Flönet av urnnhexwfluorld uppgfck t¥lll6,# kg/timme och fnïördes under 2,1 t'mmars tfd. Det effektvva molförhâllandet av väte (från d*ssoo'erad ammondak) t*ll urannexafluorld uppgfck t*1l 15,6. Det effektfva molföfhállandet av syre till urnnnexafluorfd vid önnnfngen av munstyeket f reaktlons- zonen uppg*uk till H,$5 och vld början av den ueknndärn flnmmnn 32 hqll J] n'-'()' vílkfgí, ppv QLI, 1;ni.;\!'-. :~1:)l.l'i§rl'1:'1 lv '|¿';r.<3f: :Sj/fw N11, Iï"-".'ll1lf:?.'-'l~- 7204401-9 lo ' __ *_ ”ÄJV __ ___” fluorfd av 8,65. Det effektlva molförhållandet av väte (fràn dfssocie- rad ammon*ak) tlll syre f processen uppglck t*ll 1,8. Ett vakuum av 190 mm kvlcksflver upprätthölls under processen 1 reaktorn.

Vld reaktlonen förhlndrades kontakt av reakt4onsprodukterna med spetsen av rören 19 och 27. Flamman hölls bortlyft eller avlägs~ nad från röret 19 en sträcka av 12,7 mm under hela försöket. Detta fnnebar att blldnlngen av den urandfoxfidrlka komposftfonen 1 den orangefärgade pr*märflamman 27 ägde rum utan kontakt av flamproduk- terna med rören 19 och 27. Den lamlnära prlmärflamman avsmalnar * reaktfonszonen på ett ställe ¥nt*ll centrum för rören 37, under I vilket man erhåller en mörkare orangefärgad sekundärflamma, som är turbulent. Försöket genomfördes under 2,1 timmars t*d, varv*d man erhöll 15 kg innehållande c*rka 95 vlktprocent urantrfltaoktoxfid (U3O8) innehållande clrka N,0 viktprocent fluorld samt resten andra oxlder och förorenlngar.

Exemgel 2 - 13. Försöket enligt exempel 1 upprepades med använd- n*ng av samma allmänna tillvägagångssätt med de var*ationer av para- metrarna, som anges 1 tabell I 1 det följande. I tabell I anges 1 kolumnerna 1 följd exemplets nummer, flödet av uranhexafluoríd 1 kg per timme till reaktorn, den totala processtiden, molförhâllandet väte från den reducerande gasen (d*ssoc1erad ammon4ak):mol uranhexa- fluorld, molförhållandct syre:uranhexafluorfd som fnföres till real- tionszonen från munstycket v*d början av den sekundära flamman samt det totala förhållandet för reaktinnszonen, det totala molförhållandet vätezsyre, som *nföres till reaktlonszonen under försöket, storleken av det vakuum som användes för att avlägsna produkter från reakt¥ons« zonen ¥ mm kvicksflver,sammansättnlngen av den ätsklljande gasen, sammansättningen av den syrehalt*ga bärargasen samt sammansättnlngen av den tredje gasformlga reaktlonskomponenten. 5 7204401-9 .ømxnmvmmc»Gfl*wQQß cwfiw ßmx~>>m Gmñ uum wmvs upmw ufiflwwcms »pm wa møN@«h*uoE Gomnrnnfmanø :ax cmnflmßxcmw hmm unmnnwaaß hm Eowmw 1 = = = mom o.w ø».o ow.m ow.m m~wH om.m uw.m md 1 = = = wow o.w om.> ou.w om.q ø.m« @@.w m@.w mfl = = = flmfl o.m mw.> mm.w øw.: ß.mfl om.w «w.m flfl = = = Hmfl o.m oo.m mm.~ mo.m ø.o~ øo.w mo.@ ofl = = = Hmfl o.w oß.# mm.H m>.w :.m omqw ww.m m »Mag »usa »«:u :mm o.m om.m on.m om.n o.flfi_ oæ.H >m_> w »Msn »usd W + wo m _ mz fldm m.H ow.m ow.w øfi.n w.ofi ow~w m«.ß N »@:@ uwøfi m + wo mí mz fifim o~w ow.m Qw.m oø.w >.o~ øu.~ mw.» w »@:A pwsfl W + mo M wz Hmfi o.w mw.w mw.m om.m m.nN »w.fl »w.w m wo = = »NH >.fi O@.> mw.w m>«« ».wfi m>.w wm.» 3 No = = :mm m.H ofl.w mm.» mm.m H.mH »_@ wm.@ w mo »Mau »Mag www >.fi ow.w >«.w mw.@ o.mH øo~@ mm.w N 4 o _ N m uflæuoß mflfimflw wxohpw |wCo»u%MmfiowMfi% lhmwßß wuwmw EmWxfl% vvnøflßww J hmvuflxww unßä mmD\mm .m n\mN . »uomwmw wnwmae |H*xw»@ »fiwwfloa mmp\«o 1 wwnmflflmflmnwfioz wuuwfiflmunßm w*u mwm~«=wmn mm ww Hflmßmß

Claims (15)

1. 7204401-9 12 Patentkrav. l. Förfarande för framställning av en uranoxidrik komposition av uranhexafluorid i en reaktionszon i närvaro av en aktiv flamma, varvid man: (a) inför en första gasformig reaktionskomponent innehållande en blandning av uranhexafluorid och en syrehaltig bärargas i reaktionszonen, (b) inför en andra gasformig reaktionskomponent innehållande en reducerande gas i reaktionszonen,_ (c) inför separat en åtskiljande gas i reaktionszonen mellan den första gasformiga reaktionskomponenten och den andra gasformiga reaktionskomponenten, så att den åtskiljande gasen temporärt för- hindrar väsentlig blandning av och reaktion mellan den första och den andra gasformiga reaktionskomponenten tills en tillräcklig inbördes diffusion av reaktionskomponenterna erhållits vid dessas passage genom reaktionszonen så att dessa reagerar till bildning av en partikelformig urandioxidrik komposition och gasformiga reaktions- produkter, k ä n n e t e c k n a t därav, att man förutom den första och den andra reaktionskomponenten och den åtskiljande gasen dessutom inför -en tredje gasformig reaktionskomponent innehållande syrehaltig gas så att denna bringas i kontakt med den partikelformiga urandioxid- rika kompositionen och de gasformiga reaktionsprodukterna, så att dessa i reaktionszonen överföres i oxiderad form samt den urandioxid- rika kompositionen överföres till en högre oxid av uran.

2. Förfarande enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a t därav, att man vid igångsättning av reaktionen genomför en följd av processteg innefattande att man: (a) inför den åtskiljande gasen i reaktionszonen, (b) inför syrehaltig bärargas för uranhexafluoriden och den tredje gasformiga reaktionskomponenten i reaktionszonen, (c) inför den reducerande gasen i reaktionszonen och (d) inför uranhexafluoriden till bildning av en blandning med den syrehaltiga bärargasen så att blandningen införes i reaktions- zonen temporärt âtskild från den reducerande gasen med den åtskil- jande gasen. 7204401-9 13

3. Förfarande enligt patentkravet 2, k ä n n e t e c k n a t därav, att den syrehaltiga bärargasen och uranhexafluoriden införes samtidigt i reaktionszonen.

4. Förfarande enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a t därav, att processen igångsättes genom följande följd av processteg: (a) införing av den syrehaltiga bärargasen för uranhexafluoriden och den tredje gasformiga reaktionskomponenten i reaktionszonen, (b) införing av den åtskiljande gasen i reaktionszonen, (c) införing av den reducerande gasen i reaktionszonen, (d) införing av uranhexafluoriden till bildning av en blandning med den syrehaltiga bärargasen så att den erhållna blandningen till- föres till reaktionszonen temporärt åtskild från den reducerande gasen med den åtskiljande gasen.

5. Förfarande enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a t därav, att reaktionszonen renspolas med en inert gas före införingen av de gasformiga reaktionskomponenterna till reaktionszonen.

6. Förfarande enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a t därav, att den första gasformiga reaktionskomponenten innefattar en blandning av uranhexafluorid och en syrehaltig bärargas samt införes i reaktionszonen såsom ett flertal enskilda strömmar och att dessa strömmar omges av den åtskiljande gasen.

7. Förfarande enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a t därav, att den reducerande gasen utgöres av vätgas, att den syre- haltiga bärargasen utgöres av syrgas, att den tredje gasformiga reaktionskomponenten utgöres av syrgas samt att den åtskiljande gasen utgöres av kvävgas eller luft.

8. Förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att den reducerande gasen utgöres av vätgas, att den syre- haltiga bärargasen utgöres av luft, att den tredje gasformiga reak- tionskomponenten utgöres av luft samt att den åtskiljande gasen utgöres av luft eller kvävgas.

9. Förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att den reducerande gasen utgöres av en blandning av vätgas och dissocierad ammoniak, att den syrehaltiga bärargasen utgöres av en blandning av syre och luft, att den tredje gasformiga reaktions- komponenten utgöres av en blandning av syre och luft och att den åtskiljande gasen utgöres av en blandning av kväve och luft.

10. Förfarande enligt patentkiavet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att den åtskiljande gasen utgöres av en inert gas. 7204401-9 in

11. ll. Förfarande enligt patentkravet l, k ä n n e t e c k n a t därav, att reaktionen genomföres i en flamma vid en temperatur av minst ca 75o°c.

12. Förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att man såsom ett första steg förvärmer reaktionszonen till en utgångstemperatur av minst ca lOO°C.

13. Förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att reaktionszonen hâlles under ett vakuum av ca 25 - 630 mm kvicksilver.

14. Förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att den gasström,som utmatas från reaktionszonen, behandlas för avskiljning av vätefluorid och vattenånga från gasströmmen i form av en vattenlösning av fluorvätesyra.

15. Förfarande enligt patentkravet 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att den tredje gasformiga reaktionskomponenten utgöres av syre och/eller luft. ANFuRuA PUBLIKATIONER; sverige 384 359 (com 43/025) Andra publikationer: Galkín et al, Technology of Uranium, 1966.