RU2688196C1 - Способ получения радиоизотопа молибден-99 - Google Patents
Способ получения радиоизотопа молибден-99 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2688196C1 RU2688196C1 RU2018124132A RU2018124132A RU2688196C1 RU 2688196 C1 RU2688196 C1 RU 2688196C1 RU 2018124132 A RU2018124132 A RU 2018124132A RU 2018124132 A RU2018124132 A RU 2018124132A RU 2688196 C1 RU2688196 C1 RU 2688196C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- molybdenum
- target
- fraction
- hexafluoride
- isotope
- Prior art date
Links
- ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N Molybdenum Mo-99 Chemical compound [99Mo] ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N 0.000 title claims abstract description 80
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 21
- 229950009740 molybdenum mo-99 Drugs 0.000 title claims abstract description 11
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 42
- 230000000694 effects Effects 0.000 claims abstract description 37
- WSWMGHRLUYADNA-UHFFFAOYSA-N 7-nitro-1,2,3,4-tetrahydroquinoline Chemical compound C1CCNC2=CC([N+](=O)[O-])=CC=C21 WSWMGHRLUYADNA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 24
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 claims abstract description 19
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 claims abstract description 19
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 18
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims abstract description 16
- ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N molybdenum-98 atom Chemical compound [98Mo] ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N 0.000 claims abstract description 10
- 239000011684 sodium molybdate Substances 0.000 claims abstract description 10
- 235000015393 sodium molybdate Nutrition 0.000 claims abstract description 10
- TVXXNOYZHKPKGW-UHFFFAOYSA-N sodium molybdate (anhydrous) Chemical compound [Na+].[Na+].[O-][Mo]([O-])(=O)=O TVXXNOYZHKPKGW-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 10
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 claims abstract description 7
- 230000004907 flux Effects 0.000 claims abstract description 7
- GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N Technetium-99 Chemical compound [99Tc] GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- 239000003513 alkali Substances 0.000 claims abstract description 6
- 229940056501 technetium 99m Drugs 0.000 claims abstract description 6
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims abstract description 5
- 238000000926 separation method Methods 0.000 claims abstract description 5
- 229910015275 MoF 6 Inorganic materials 0.000 claims description 13
- 239000011734 sodium Substances 0.000 claims description 12
- 229910000476 molybdenum oxide Inorganic materials 0.000 claims description 8
- PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N oxomolybdenum Chemical compound [Mo]=O PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- QIJNJJZPYXGIQM-UHFFFAOYSA-N 1lambda4,2lambda4-dimolybdacyclopropa-1,2,3-triene Chemical compound [Mo]=C=[Mo] QIJNJJZPYXGIQM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 229910039444 MoC Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 238000011160 research Methods 0.000 claims description 4
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 claims description 3
- 150000007513 acids Chemical class 0.000 claims description 3
- 239000011737 fluorine Substances 0.000 claims description 3
- 229910052731 fluorine Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- IGELFKKMDLGCJO-UHFFFAOYSA-N xenon difluoride Chemical compound F[Xe]F IGELFKKMDLGCJO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 229940055492 99 molybdenum Drugs 0.000 claims description 2
- 239000012025 fluorinating agent Substances 0.000 claims description 2
- 238000003682 fluorination reaction Methods 0.000 claims description 2
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 claims description 2
- PXGOKWXKJXAPGV-UHFFFAOYSA-N Fluorine Chemical compound FF PXGOKWXKJXAPGV-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 238000013467 fragmentation Methods 0.000 abstract description 5
- 238000006062 fragmentation reaction Methods 0.000 abstract description 5
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 abstract description 5
- 239000003814 drug Substances 0.000 abstract description 2
- 238000009206 nuclear medicine Methods 0.000 abstract description 2
- 230000009467 reduction Effects 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 13
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 7
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 7
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 7
- JFALSRSLKYAFGM-OIOBTWANSA-N uranium-235 Chemical compound [235U] JFALSRSLKYAFGM-OIOBTWANSA-N 0.000 description 5
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 4
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 4
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 3
- 239000003708 ampul Substances 0.000 description 3
- 239000000969 carrier Substances 0.000 description 3
- 238000013461 design Methods 0.000 description 3
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 3
- 230000008569 process Effects 0.000 description 3
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 3
- HEDRZPFGACZZDS-UHFFFAOYSA-N Chloroform Chemical compound ClC(Cl)Cl HEDRZPFGACZZDS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- YCKRFDGAMUMZLT-UHFFFAOYSA-N Fluorine atom Chemical compound [F] YCKRFDGAMUMZLT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- 238000012856 packing Methods 0.000 description 2
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 2
- 230000001681 protective effect Effects 0.000 description 2
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 2
- 239000010453 quartz Substances 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 239000012217 radiopharmaceutical Substances 0.000 description 2
- 229940121896 radiopharmaceutical Drugs 0.000 description 2
- 230000002799 radiopharmaceutical effect Effects 0.000 description 2
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 2
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910000990 Ni alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001224 Uranium Chemical class 0.000 description 1
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 1
- 230000009471 action Effects 0.000 description 1
- 239000012670 alkaline solution Substances 0.000 description 1
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 description 1
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 238000013375 chromatographic separation Methods 0.000 description 1
- 238000004587 chromatography analysis Methods 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 1
- 239000000284 extract Substances 0.000 description 1
- 238000011049 filling Methods 0.000 description 1
- 239000012634 fragment Substances 0.000 description 1
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 1
- 239000002927 high level radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 1
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 description 1
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 1
- 238000011031 large-scale manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 150000002751 molybdenum Chemical class 0.000 description 1
- 239000011858 nanopowder Substances 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 230000002035 prolonged effect Effects 0.000 description 1
- 238000005086 pumping Methods 0.000 description 1
- 238000003608 radiolysis reaction Methods 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N sulfuric acid Substances OS(O)(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 1
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Изобретение относится к способу производства радиоизотопа молибден-99, являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов Мо-99/Тс-99m, применяемых в ядерной медицине для диагностических целей. Способ включает изготовление мишени из молибдена с обогащением по изотопу молибден-98 10-100%, ее облучение потоком нейтронов, последующее растворение мишени в растворах кислот и щелочи с получением раствора молибдата натрия NaMoO, который используется для заполнения генераторов технеция-99m (Мо-99/Тс-99m). Облученную мишень фторируют до гексафторида молибдена, обогащают гексафторид молибдена по изотопу Мо-99 на газовых центрифугах с получением обогащенной по Мо-99 фракции с удельной активностью не ниже 5000 Ku/г, и обедненной по Мо-99 фракции с удельной активностью Мо-99 не более 0,1 Ки/г. Далее выделяют обогащенную фракцию Мо-99 в формеMoFпутем газоцентрифужного разделения, причем в качестве рабочего газа в газовых центрифугах используют гексафторид молибдена, а обедненную фракцию используют для повторного изготовления мишени. Техническим результатом является повышение удельной активности радиоактивного молибдена-99 до значений более 5000 Ки/г, соответствующих «осколочному» Мо-99 при возможности многократного использования молибдена для изготовления мишени и уменьшении радиоактивных отходов производства. 4 з.п. ф-лы, 3 пр.
Description
Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов и может быть использовано для производства радиоизотопа молибден-99, являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов Мо-99/Тс-99m, нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.
В настоящее время основным методом получения радиоизотопов Мо-99 является облучение ядер урана-235 в ядерных реакторах. Он позволяет получить Мо-99 практически без носителей (других изотопов молибдена) с максимально высокой удельной активностью. Альтернативным способом является активационный метод, когда изотопы Мо-98 облучают в ядерных реакторах нейтронами или мишени из Мо-98 и Мо-100 на ускорителе. До настоящего времени данный способ не получил широкого распространения из-за низкой удельной активности Мо-99.
Известен реакторный способ получения «осколочного» молибдена-99, основанный на реакции деления ядра урана-235 под действием нейтронов (Соколов В.А. Генераторы короткоживущих радиоактивных изотопов. М. Атомиздат, 1975; Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение 99Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия. Том 67, выпуск 1, август 1989, с. 104-108). В этом способе мишень, содержащую, как правило, двуокись урана с обогащением по изотопу уран-235 до 90% и выше, облучают в потоке нейтронов ядерного реактора, а затем перерабатывают одним из традиционных способов, в основе которых лежат процессы экстракции и хроматографии. Мишень облучают в течение 7-10 суток. Выделенный из продуктов деления радиоизотоп 99Мо обладает высокой удельной активностью (≈105 Ки/г), что важно при изготовлении изотопных генераторов 99mTc.
Сегодня более 95% радиоизотопа 99Мо производится с использованием высокообогащенного урана, с содержанием изотопа 235U≈90%. Ежегодно коммерческие производители 99Мо используют около 50 кг высокообогащенного урана.
Основной недостаток этого способа состоит в том, что работа с продуктами деления требует дорогостоящего оборудования и специальных помещений и, самое главное, решения вопроса о захоронении большого количества радиоактивных отходов, поскольку при делении ядра урана помимо 99Мо образуются сопутствующие осколки, суммарная активность которых значительно превышает активность целевого радиоизотопа (Маркина М.А., Старизный B.C., Брегер А.Х. "Энергетическое распределение гамма-излучения продуктов деления 235U при малом времени облучения". Атомная энергия, 1979, том 46, выпуск 6, с. 411).
Вопросы экологии и проблема обращения с долгоживущими продуктами деления являются главным сдерживающим фактором при попытке расширенного производства радиоизотопа молибдена-99 указанным способом.
Известны способы получения изотопов Мо-99 высокой удельной активности (Патенты US 4094953 приоритет 16.03.1976; US 4701308 приоритет 28.12.1984; US 4123498 приоритет 17.02.1977; патент RU 2154318 приоритет 19.05.1999; Кодина Г.Е. Методы получения радиофармацевтических препаратов и радионуклидных генераторов для медицины // Изотопы: свойства. Получение, применение / под ред. В.Ю. Баранова: в 2 т. - М: ФИЗМАТЛИТ, 2005). Эти способы включают операции облучения мишеней, содержащих U-235, непродолжительной выдержки и растворения их в водных растворах кислот, щелочей, расплавах солей или окисления с последующей термической, хроматографической сепарацией.
Во всех перечисленных способах производства изотопа 99Мо высокой удельной активности недостатками являются:
- большие объемы радиоактивных отходов (около 94% продуктов деления ядер U-235);
- невозможность полного улавливания летучих продуктов деления J2, Kr, Хе и т.д.;
- сложное оборудование, высокие требования к защите персонала и окружающей среды;
- высокая радиационная опасность технологических процессов.
Известен способ получения «активационного» изотопа Мо-99 ("Радиоактивные изотопы молибдена" Н.П. Руденко, Э.В. Пастухова. Атомиздат, 1965, с. 16), включающий облучение стартового материала нейтронами и последующее выделение активационных изотопов. В качестве стартового материала для облучения использован карбонил молибдена [Мо(Со)6] и фталоцианид молибдена [Mo(C8N2H4)4]. Для выделения активационных изотопов облученный стартовый материал обрабатывают в хлороформе [Мо(СО)6] или в концентрированной серной кислоте [Мо(C6N2H4)4] и извлекают их.
Использование подобных химических соединений для получения значительного количества Мо-99 из-за их малой ядерной плотности нерационально, недопустимо и их длительное облучение из-за радиолиза. Другими недостатками этого способа, являются:
- необходимость регенерации облученного материала для повторного использования;
- малая удельная концентрация по Мо-99.
Указанные недостатки не позволяют организовать крупное производство изотопа Мо-99 высокой удельной активности.
Известен способ получения «активационного» Мо-99 с использованием нано-мишеней (Патент RU №2426184 приоритет 02.07.2010, RU 2490737 приоритет 29.13.2012; RU 2268516 приоритет 28.05.2004; V.D. Risovany et al. Molybdenum Carbide Nano-powder for Production of Mo-99 Radionuclides // World Journal of Nuclear Science and Technology, 2012, USA, p. 58-63). Он заключается в облучении мишеней с Мо-99 в виде частиц маленького размера, несколько десятков нанометров. При облучении образующиеся атомы радиоактивного Мо-99 имеют более высокую концентрацию на поверхности частиц. Поэтому, производят их «смывание» в раствор, не растворяя полностью мишень, которая может использовать повторно для наработки Мо-99. Данный способ позволяет получить более высокую удельную активность по сравнению с полным растворением мишени. Недостатком способа является технологическая сложность получения удельной активности выше 1000 Ки/г, сопоставимой с «осколочным» Мо-99. Указанный недостаток обусловлен тем, что в растворе остается достаточно большое количество носителей, других изотопов молибдена.
Наиболее близким аналогом, выбранным в качестве прототипа, является способ (Скуридин B.C. Методы и технологии получения радиофармпрепаратов: учебное пособие. Изд-во Томского политехнического университета, 2013. - 140 с), включающий следующие операции: изготовление мишени из оксида молибдена MoO3, облучение ее в исследовательском ядерном реакторе, извлечение мишени из реактора, растворение мишени в растворах кислот и щелочи с получением раствора молибдата натрия Na2MoO4, который используется для заполнения хромотографических (не экстракционных) генераторов технеция-99m (Mo-99/Tc-99m). После распада Мо-99 до фоновых значений молибдата натрия Na2MoO4 его используют для повторного изготовления мишени из оксида молибдена MoO3.
Недостатком указанного способа является то, что вся облученная мишень полностью растворяется и в растворах присутствует большое количество носителей, других не активируемых изотопов молибдена. Это обусловлено тем, что сечение поглощения изотопов Мо-99 крайне мало (меньше 1 барн), а время облучения в ядерном реакторе не превышает 10 дней, так как период полураспада Мо-99 составляет всего 66 часов и более длительное облучения не приводит к увеличению удельной активности Мо-99. В данном способе удельная активность Мо-99 не превышает 10 Ки/г и на один радиоизотоп Мо-99 приходится более 10 тыс. изотопов (стабильных и радиоактивных) молибдена. Получаемый по данному активационному способу Мо-99 имеет удельную активность более, чем два порядка ниже, чем у «осколочного» Мо-99. Это ограничивает и в большинстве случаев не позволяет использовать традиционные генераторы Мо-99/Тс-99m с суммарной активностью более 3 Ки, которые наиболее широко используются в медицинских учреждениях. Ограничивающим факторов таких хромотографических генераторов являются адсорбирующие колонки, которые «забиваются» изотопами-носителями и не позволяют эффективно извлекать технеций-99m при прокачке колонок медицинским физ. раствором.
Указанный недостаток обусловлен отсутствием операции полного или частичного отделения изотопов Мо-99 от других стабильных и радиоактивных изотопов молибдена.
Техническая проблема, на решение которой направлено предлагаемое изобретение заключается в создании способа, обеспечивающего следующий технический результат:
- повышение удельной активности радиоактивного молибдена-99 до значений более 5000 Ки/г, соответствующих «осколочному» Мо-99 при возможности многократного использования молибдена для изготовления мишени и уменьшении радиоактивных отходов производства.
Технический результат достигается способом получения радиоизотопа молибден-99, включающем изготовление мишени из молибдена с обогащением по изотопу молибден-98 от 10-100%, ее облучение потоком нейтронов, последующее растворение мишени в растворах кислот и щелочи с получением раствора молибдата натрия Na2MoO4, который используется для заполнения генераторов технеция-99m (Мо-99/Тс-99m), отличающийся тем, что облученную мишень фторируют до гексафторида молибдена, обогащают гексафторид молибдена по изотопу Мо-99 на газовых центрифугах с получением обогащенной по Мо-99 фракции с удельной активностью не ниже 5000 Ku/г, и обедненной по Мо-99 фракции с удельной активностью Мо-99 не более 0,1 Ки/г, выделяют обогащенную фракцию Мо-99 в форме 99MoF6 путем газоцентрифужного разделения, причем в качестве рабочего газа в газовых центрифугах используют гексафторид молибдена, а обедненную фракцию используют для повторного изготовления мишени.
В предлагаемом способе фторирование мишени осуществляют с использованием в качестве фторирующего агента фтора или фторида ксенона;
В предлагаемом способе облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов;
В предлагаемом способе радиоактивный по радиоизотопу Мо-99 гексафторид молибдена MoF6 растворяют в щелочи натрия с получением раствора молибдата натрия Na2MoO4 для заполнения в генераторы Мо-99/Тс-99m.
В предлагаемом способе в качестве мишени использую металлический молибден, карбид молибдена или окись молибдена.
Осуществление способа:
Согласно предлагаемому способу мишень из молибдена облучают в ядерном реакторе в течение 7-10 дней, затем переводят в газообразную форму в виде радиоактивного гексафторида молибдена (MoF6). Обогащают гексафторид молибдена по изотопу Мо-99 на газовых центрифугах с получением обогащенной по Мо-99 фракции с удельной активностью не ниже 5000 Ku/г, и обедненной по Мо-99 фракции с удельной активностью Мо-99 не более 0,1 Ки/г, выделяют обогащенную фракцию Мо-99 в форме 99MoF6 путем газоцентрифужного разделения, причем в качестве рабочего газа в газовых центрифугах используют гексафторид молибдена, а обедненную фракцию используют для повторного изготовления мишени.
Наличие дополнительной операции по переводу облученной мишени в газообразную форму в виде гексафторида молибдена позволяет использовать полученный газ в виде рабочей среды в центрифугах. Для исключения рисков попадания радиоактивного газа в открытую атмосферу при аварийных ситуациях, приводящих к разгерметизации установки, предусмотрен защитный герметичный короб или она размещается в защитном боксе. Радиоактивные отходы в предлагаемой технологии минимальны, существенно ниже, чем активность получаемого радиоактивного молибдата натрия Na2MoO4, используемого в генераторах Мо-99/Тс-99m. У «осколочного» Мо-99 радиоактивные отходы на четыре порядка выше.
При отсутствии операций по обогащению растворов по Мо-99 на центрифуге поставленная цель получения удельной активности выше 5000 Ки/г не достигается всеми другими известными способами получения активационного Мо-99. В предлагаемом способе удельная активность становится сопоставимой и даже большей в сравнении с «осколочным» Мо-99.
Подробнее предлагаемый способ иллюстрируется следующими примерами.
Пример 1
150 г порошка оксида молибдена с обогащением 99% по изотопу Мо-98 разместили в герметичную кварцевую ампулу. Ампулу поместили в алюминиевую оболочку с концевыми деталями. Облучение мишени проводят на реакторе РБМК-1000 с общим потоком нейтронов в месте облучения 9⋅1013 см-2с-1, в течении 7 суток. В результате облучения, в зависимости от конструкции мишени, максимально нарабатывается 447 Ки, из них 240 Ки Мо-99.
Облученная мишень транспортируется на площадку для переработки. В горячей камере произвели разделку и извлечение ампулы с облученной мишенью. Вскрыли кварцевую ампулу и извлекли порошок оксида молибдена. В специальном устройстве из никелевого сплава произвели обработку порошка газообразным фтором до получения гексафторида молибдена MoF6 (216 г). Полученный радиоактивный газ - гексафторид молибдена - направили по специальному каналу в центрифугу. Обогащение проводили в течение 40 часов до достижения удельной активности 7000 Ки/г. После чего обогащенную по Мо-99 фракцию гексафторид молибдена MoF6 пропустили через щелочной раствор натрия до получения раствора молибдата натрия (Na2MoO4). Произвели исследования химического и радионуклидного состава раствора на соответствие техническим условиям:
Удельная активность молибдена на дату калибровки | не менее 5000 Ки/г |
Объемная активность молибдена-99 на дату калибровки | не менее 1,0 Ки/мл |
Молярная концентрация гидроксида натрия | 0,2-0,3 моль/л |
Залили раствор молибдата натрия (Na2MoO4) в стеклянные флаконы и направили продукт потребителю для заполнения генераторов технеция-99m. Суммарное время протекания технологического процесса - 4 суток, итоговая активность Мо-99 в продукте с учетом распада составляет 87 Ки.
Обедненную по молибдену-99 фракцию гексафторида молибдена, состоящую из гексафторида молибдена-98 (~216 г), восстановили до порошка оксида молибдена MoO3 (~150 г). Данный порошок повторно использовали для изготовления мишени.
Пример 2
Облучательная металлическая мишень состоит из обогащенного до уровня 98% молибдена по изотопу Мо-98 в форме окиси молибдена. Общее содержание Мо-98 в мишени составляет 100 гр. Облучение мишени проводят на реакторе РБМК-1000 с общим потоком нейтронов в месте облучения 9⋅1013 см-2с-1, в течении 7 суток. В результате облучения, в зависимости от конструкции мишени, максимально нарабатывается 447 Ки, из них 240 Ки (0,5 мг) Мо-99.
Облученная мишень транспортируется на площадку для переработки. В горячей камере происходит разбор мишени и перевод в форму гексафторида молибдена. На данные операции отводится 1 сутки. В результате получается 216 г MoF6.
Гексафторид молибдена MoF6 поступает на центрифуги, где производится обогащение удельной активности 6000 Ки/г. Обогащение происходит в течении 2-х суток. Обогащенный MoF6 по 99Мо переводят в форму оксида в горячей камере, затем проводится растворение, сорбционная очистка, аналитика и фасовка в генераторы. Суммарное время выдержки после облучения - 4 суток, итоговая активность Мо-99 в продукте составляет 87 Ки. Обедненная фракция гексафторида молибдена поступает в горячую камеру для восстановления до металла и сборки новой облучательной мишени.
Пример 3
Карбид природного молибдена, с обогащением 24,13% по изотопу Мо-98, массой 336 гр. в виде порошка, облучили в исследовательском реакторе с общим потоком нейтронов в месте облучения 4,5⋅1014 см-2c-1, в течении 7 суток. В результате облучения, в зависимости от конструкции мишени, максимально нарабатывается 866 Ки Мо-99.
Облученная мишень транспортируется на площадку для переработки. В горячей камере происходит разбор мишени. В специальном устройстве производят продувку порошка фторидом ксенона до получения гексафторида молибдена MoF6. Полученный радиоактивный газ направляется по специальному каналу в центрифуги, где производится обогащение до удельной активности не ниже 5000 Ки/г. Обогащение происходит в течение 2х суток. Обогащенный MoF6 по 99Мо переводят в форму оксида в горячей камере, затем проводится растворение, сорбционная очистка, аналитика и фасовка в генераторы. Суммарное время выдержки после облучения - 4 суток, итоговая активность молибдена в продукте составляет - 316 Ки.
Обедненная фракция гексафторида молибдена поступает в горячую камеру для восстановления до карбида и сборки новой облучательной мишени.
Таким образом, заявляемое изобретение позволяет обеспечить возможность получения изотопов 99Мо высокой удельной активности при многократном использовании стартового материала, без получения высокоактивных отходов, что позволяет организовать экономически эффективное производство изотопа 99Мо.
Claims (5)
1. Способ получения радиоизотопа молибден-99, включающий изготовление мишени из молибдена с обогащением по изотопу молибден-98 10-100%, ее облучение потоком нейтронов, последующее растворение мишени в растворах кислот и щелочи с получением раствора молибдата натрия Na2MoO4, который используется для заполнения генераторов технеция-99m (Мо-99/Тс-99m), отличающийся тем, что облученную мишень фторируют до гексафторида молибдена, обогащают гексафторид молибдена по изотопу Мо-99 на газовых центрифугах с получением обогащенной по Мо-99 фракции с удельной активностью не ниже 5000 Ku/г, и обедненной по Мо-99 фракции с удельной активностью Мо-99 не более 0,1 Кu/г, выделяют обогащенную фракцию Мо-99 в форме 99MoF6 путем газоцентрифужного разделения, причем в качестве рабочего газа в газовых центрифугах используют гексафторид молибдена, а обедненную фракцию используют для повторного изготовления мишени.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что фторирование мишени осуществляют с использованием в качестве фторирующего агента фтора или фторида ксенона.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов.
4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что радиоактивный по радиоизотопу Мо-99 гексафторид молибдена MoF6 растворяют в щелочи натрия с получением раствора молибдата натрия Na2MoO4 для заполнения в генераторы Mo-99/Tc-99m.
5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве мишени использую металлический молибден, карбид молибдена или окись молибдена.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2018124132A RU2688196C9 (ru) | 2018-07-02 | 2018-07-02 | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2018124132A RU2688196C9 (ru) | 2018-07-02 | 2018-07-02 | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2688196C1 true RU2688196C1 (ru) | 2019-05-21 |
RU2688196C9 RU2688196C9 (ru) | 2019-07-09 |
Family
ID=66636501
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2018124132A RU2688196C9 (ru) | 2018-07-02 | 2018-07-02 | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2688196C9 (ru) |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2154318C1 (ru) * | 1999-05-19 | 2000-08-10 | Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов | Способ выделения мо-99 из металлического топлива на основе урана |
WO2008047946A1 (fr) * | 2006-10-20 | 2008-04-24 | Japan Atomic Energy Agency | Procédé de production de molybdène radioactif, appareil prévu à cet effet et molybdène radioactif produit par le procédé |
RU2490737C1 (ru) * | 2012-03-29 | 2013-08-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
RU2554653C1 (ru) * | 2014-04-15 | 2015-06-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
-
2018
- 2018-07-02 RU RU2018124132A patent/RU2688196C9/ru active
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2154318C1 (ru) * | 1999-05-19 | 2000-08-10 | Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов | Способ выделения мо-99 из металлического топлива на основе урана |
WO2008047946A1 (fr) * | 2006-10-20 | 2008-04-24 | Japan Atomic Energy Agency | Procédé de production de molybdène radioactif, appareil prévu à cet effet et molybdène radioactif produit par le procédé |
RU2490737C1 (ru) * | 2012-03-29 | 2013-08-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
RU2554653C1 (ru) * | 2014-04-15 | 2015-06-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ получения радиоизотопа молибден-99 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
RU2688196C9 (ru) | 2019-07-09 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP4618732B2 (ja) | 放射性モリブデンの製造方法と装置 | |
US9576691B2 (en) | Techniques for on-demand production of medical isotopes such as Mo-99/Tc-99m and radioactive iodine isotopes including I-131 | |
AU2009212487B2 (en) | Radioisotope production and treatment of solution of target material | |
Lee et al. | Development of industrial-scale fission 99Mo production process using low enriched uranium target | |
JP2002504231A (ja) | 中性子駆動元素変換器 | |
RU2490737C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
JP6873484B2 (ja) | ミュオン照射による放射性物質の製造方法 | |
RU2666552C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства молибден-99 | |
RU2688196C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
Shikata et al. | Production of 99 Mo and its application in nuclear medicine | |
RU2735646C1 (ru) | Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 | |
RU2703994C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
Mausner et al. | Reactor production of radionuclides | |
Bulavin et al. | About model experiments on production of medical radionuclides at the IBR-2 reactor | |
Mushtaq et al. | Separation of fission Iodine-131 | |
Khalid et al. | Reuse of decayed tellurium dioxide target for production of iodine-131 | |
Dikiy et al. | Photonuclear production of ⁹⁹Mo/⁹⁹ᵐТс-generator with using effect Szilard-Chalmers and electrolysis method | |
Luo | Preparation of Radionuclides | |
RU2155398C1 (ru) | Способ получения радиоизотопа стронций-89 | |
Filyanin et al. | ON THE INDUSTRIAL PRODUCTION OF PHARMACEUTICAL GRADE 99MTc AND 188Re RADIONUCLIDES ON THE CENTRIFUGAL SEMICOUNTERCURRENT SPINNING GENERATOR | |
de Goeij | Nuclear, physical and chemical aspects in cyclotron production of radionuclides | |
Tárkányi et al. | Excitation Functions of Proton‐Induced Reactions on natSn and natCd: Relevance to the Production of 111In and 114mIn for Medical Applications | |
WO2017115430A1 (ja) | 放射性廃棄物の処理方法 | |
EA040304B1 (ru) | Способ получения радиоизотопа молибден-99 | |
SORENSON | MICHAEL E. PHELPS, PH. D. |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
TK4A | Correction to the publication in the bulletin (patent) |
Free format text: CORRECTION TO CHAPTER -FG4A- IN JOURNAL 15-2019 FOR INID CODE(S) (73) |
|
TH4A | Reissue of patent specification |