RU2658306C2 - Способ переработки реакторного графита - Google Patents
Способ переработки реакторного графита Download PDFInfo
- Publication number
- RU2658306C2 RU2658306C2 RU2016145742A RU2016145742A RU2658306C2 RU 2658306 C2 RU2658306 C2 RU 2658306C2 RU 2016145742 A RU2016145742 A RU 2016145742A RU 2016145742 A RU2016145742 A RU 2016145742A RU 2658306 C2 RU2658306 C2 RU 2658306C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- carbon
- processing
- graphite
- reactor graphite
- furnace
- Prior art date
Links
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 52
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 29
- 239000010439 graphite Substances 0.000 title claims abstract description 29
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 23
- 238000012545 processing Methods 0.000 title claims abstract description 19
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims abstract description 28
- 239000002699 waste material Substances 0.000 claims abstract description 11
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 claims abstract description 9
- 238000010891 electric arc Methods 0.000 claims abstract description 9
- 230000007704 transition Effects 0.000 claims abstract description 5
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims abstract description 4
- 239000007792 gaseous phase Substances 0.000 claims abstract description 3
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims abstract description 3
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 12
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 claims description 5
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 abstract description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 2
- 239000012299 nitrogen atmosphere Substances 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract 1
- 239000002893 slag Substances 0.000 description 10
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 9
- 239000000463 material Substances 0.000 description 6
- UQSXHKLRYXJYBZ-UHFFFAOYSA-N Iron oxide Chemical compound [Fe]=O UQSXHKLRYXJYBZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 229910000464 lead oxide Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 4
- YEXPOXQUZXUXJW-UHFFFAOYSA-N oxolead Chemical compound [Pb]=O YEXPOXQUZXUXJW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 4
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 3
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 3
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 3
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 3
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 3
- UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N Carbon monoxide Chemical compound [O+]#[C-] UGFAIRIUMAVXCW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 2
- 229910002091 carbon monoxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 2
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 2
- 238000011068 loading method Methods 0.000 description 2
- 231100000701 toxic element Toxicity 0.000 description 2
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 2
- 229910000288 alkali metal carbonate Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000008041 alkali metal carbonates Chemical class 0.000 description 1
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 1
- 239000002585 base Substances 0.000 description 1
- BRPQOXSCLDDYGP-UHFFFAOYSA-N calcium oxide Chemical compound [O-2].[Ca+2] BRPQOXSCLDDYGP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000292 calcium oxide Substances 0.000 description 1
- ODINCKMPIJJUCX-UHFFFAOYSA-N calcium oxide Inorganic materials [Ca]=O ODINCKMPIJJUCX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000011093 chipboard Substances 0.000 description 1
- 238000005094 computer simulation Methods 0.000 description 1
- 238000013461 design Methods 0.000 description 1
- 239000000428 dust Substances 0.000 description 1
- 238000001914 filtration Methods 0.000 description 1
- 231100001261 hazardous Toxicity 0.000 description 1
- 238000002955 isolation Methods 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 1
- 239000000395 magnesium oxide Substances 0.000 description 1
- CPLXHLVBOLITMK-UHFFFAOYSA-N magnesium oxide Inorganic materials [Mg]=O CPLXHLVBOLITMK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- AXZKOIWUVFPNLO-UHFFFAOYSA-N magnesium;oxygen(2-) Chemical compound [O-2].[Mg+2] AXZKOIWUVFPNLO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000005272 metallurgy Methods 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 239000007800 oxidant agent Substances 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000003672 processing method Methods 0.000 description 1
- 238000010926 purge Methods 0.000 description 1
- 239000000941 radioactive substance Substances 0.000 description 1
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 1
- -1 silicon anhydride Chemical class 0.000 description 1
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 1
- 239000000779 smoke Substances 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
- 239000002900 solid radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 231100000331 toxic Toxicity 0.000 description 1
- 230000002588 toxic effect Effects 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
Abstract
Изобретение относится к экологии и охране окружающей среды, а более конкретно к способам высокотемпературной переработки углеродсодержащих отходов. Способ переработки реакторного графита включает измельчение и высокотемпературный нагрев отходов. Для ограничения перехода углерода и, в частности, его изотопа 14С в летучие соединения переработку осуществляют в электродуговой печи в инертной атмосфере азота под действием электрической дуги при температуре 2600-2650°C, создавая условия перехода радионуклидов в газообразную фазу, кроме углерода. Изобретение позволяет создать более радиационно-безопасный способ переработки реакторного графита. 1 з.п. ф-лы, 2 ил., 1 табл.
Description
Изобретение относится к области экологии и охраны окружающей среды, а более конкретно к способам утилизации твердых углеродсодержащих отходов, в частности - отработанного реакторного графита АЭС, особенно в период вывода реакторов из эксплуатации.
В связи с выводом из эксплуатации уран-графитовых реакторов стоит задача переработки и утилизации графитовых элементов с надежной изоляцией содержащихся в них долгоживущих изотопов углерода 14С и других радионуклидов от окружающей среды.
Известен способ обработки углеродсодержащих отходов, при котором предварительно измельченные отходы окисляют и доокисляют в режиме беспламенного горения в потоке воздуха при температуре 620-680°С (а.с. №1718277, G21F 9/32, опубл. 1992 г.).
Недостатком способа является необходимость тонкого измельчения графита перед загрузкой в печь, что ведет к образованию радиоактивной пыли и газов и опасности их выхода в окружающую среду.
Известен также «Способ обработки углеродсодержащего материала» (см. патент РФ№2141076, F23G 5/00, опубл. 10.11.99 г. БИ №31), в котором с целью сжигания углерода, содержащегося в углеродсодержащем материале, удаление летучих токсичных элементов с реакторными отходящими газами в виде дыма, проводят введение материала в расплав шлака. При этом способ осуществляют при температуре от 1100 до 1400°С, а шлак представляет собой кремниевоангидридный конгломерат, включающий оксид железа и по меньшей мере один из других оксидов, выбираемых из оксида алюминия, оксида кальция и оксида магния, причем оксид железа выполняет в шлаке функцию носителя кислорода, способствующего сжиганию углерода, содержащегося в углеродсодержащем материале, посредством реакций:
2FеО(шлак)+1/2O 2=2FeO1,5(шлак),
2FeO1,5 (шлак)+С=2FеО(шлак)+СО.
и эти реакции поддерживают за счет турбулентного движения шлака.
Недостатками способа являются:
- сложность технологического процесса обработки отходов графита, обусловленная проведением процесса в реакторе с расплавом многокомпанентного высокотемпературного шлака, причем в жидкий шлак через погруженные в него сверху трубки вдувают кислородсодержащий газ, необходимый для поддержания реакции сжигания углерода, содержащегося в углеродсодержащем материале;
- перевод углерода, содержащегося в углеродсодержащем материале, в том числе в отходах графита из реакторов, а следовательно, и долгоживущего изотопа углерода 14С, в газовую фазу в виде оксида углерода СО и 14СО, что требует специальных дополнительных мер по исключению выхода оксида углерода 14СО в окружающую среду и переводу его в форму, пригодную для длительного безопасного захоронения.
Известен и «Способ переработки отходов реакторного графита» (Патент РФ №2328786, G21F 9/32, опубл. в 2006 г.), в котором обработку проводят беспламенным горением радиоактивных углеродсодержащих отходов АЭС при температуре от 750 до 900°С в расплаве одного из карбонатов щелочных металлов или их смесей в присутствии оксида свинца. Оксид свинца вводят в расплав в количестве 1-40% от массы расплава. Образующийся восстановленный свинец может быть использован для получения оксида свинца путем его окисления кислородсодержащим газом. Способ позволяет упростить управление процессом беспламенного горения радиоактивных углеродсодержащих отходов и исключить возможность выноса радиоактивных веществ и расплава в окружающую среду.
Недостатком способа является то, что использование в качестве окислителя высокотоксичного оксида свинца ухудшается экологическая обстановка на предприятии, вводя в окружающую среду дополнительный легкоплавкий высокотоксичный элемент и его соединения.
Задачей изобретения является создание более радиационно-безопасного способа переработки реакторного графита, который ограничивает возможность перехода изотопа 14С в летучие соединения, на долю которого приходится более 90% радиоактивности графитовых элементов, расширяя тем самым набор новых более эффективных способов переработки реакторного графита.
Задача решается за счет высокотемпературной переработки реакторного графита в электродуговых печах, где реакторный графит в инертной атмосфере азота под действием электрической дуги нагревается до 2600-2650°С (2873-2923 К), что создает необходимые условия перехода радионуклидов в газообразную фазу, кроме углерода и его изотопа 14С. Одновременно с этим вакуумная система удаляет из рабочей камеры печи образуемые летучие соединения и пропускает их через систему фильтров для их улавливания.
Для нагрева графита до высоких температур предлагается применять дуговые электрические печи типа ДСП (печи с поворотным сводом). Данные установки используются в металлургии, что существенно облегчает проектирование печи для рассматриваемого способа переработки.
Сущность изобретения поясняется схемой и графиком, где на фиг. 1 представлена схема устройства, реализующего данный способ, на фиг. 2 изображены графики зависимости баланса углерода, полученные при компьютерном моделировании термодинамического нагревания реакторного графита в среде азота с вакуумным удалением газов.
Для высокотемпературной переработки графита предлагается использовать типовую электрическую печь емкостью 25 т с поворотным сводом. Габаритные размеры такой печи составляют: диаметр рабочего пространства - 3,42 м; глубина ванны - 0,775 м; диаметр электродов - 400 мм. Рабочий объем 7,2 м3.
Устройство фиг. 1 включает кожух 1 рабочего пространства, укрепленного на несущее основание 2, свод 3, подвешенный к полупорталу 4, который вместе с электродами 5 и системой их перемещения закреплен на поворотном валу 6, опирающемся также на основание. Для загрузки графита, в виде порошка, свод поднимают затем вращением вала 6 отворачивают с электродами на угол 85°, открывая, таким образом, рабочее пространство. Для создания инертной атмосферы по газоводу 7 с помощью насоса 9 подается азот с регулируемым расходом. По огнеупорному трубопроводу 8 удаляются образующиеся летучие соединения радионуклидов, создавая вакуум в электрической печи.
Для безопасности переработки графита рассматриваемым способом необходимо печь выполнить герметичной в рабочем режиме. По ориентировочным расчетам разовая загрузка такой печи составит 25 т.
Способ осуществляют следующим образом.
В камеру печи загружают реакторный графит 10 массой 25 т в виде порошка, предварительно размолотым до размера фракций 1-2 мм, таким образом, чтобы электроды могли беспрепятственно опускаться и подниматься в рабочем пространстве печи. Далее герметично закрывается свод над рабочим пространством во избежание попадания летучих радионуклидов в атмосферу.
В печи с помощью газовода 7 рабочая камера заполняется азотом с давлением, равным одной технической атмосфере. Электроды 5 постепенно опускаются с образованием дуговых разрядов, повышая температуру в печи до требуемого значения, одновременно с этим трубопроводом 8 создается вакуум в печи порядка 0,3-0,5 атм в рабочем пространстве для удаления радионуклидов. Нагрев длится 30-35 мин, после чего электроды возвращаются в верхнюю точку (первоначальное состояние).
Следующей стадией является подача по газоводу азота с расходом 10-15 л/с в течение 5-10 мин с целью продувки камеры печи и удаления оставшихся газообразных радионуклидов для дальнейшей их фильтрации.
После этого рабочую камеру печи постепенно охлаждают до безопасной температуры 70-80°С и сдвигают свод для извлечения термически переработанного графита без радионуклидов в виде порошка с возможным частичным его спеканием.
После закладки новой порции реакторного графита циклы переработки возобновляются.
После теоретической проработки предложенного способа были проведены компьютерные расчеты по термодинамическому моделированию окисления отработанных графитовых образцов в атмосфере азота в температурном интервале 373-3373 К.
Результаты экспериментов показали, что при нагревании системы до температуры 2873 К углерод полностью находится в конденсированной фазе. Дальнейшее возрастание температуры в системе от 2873 до 3573 К приводит к переходу конденсированной фазы в газообразную с образованием летучих соединений CN, С3, С2, С и C2N. В интервале 3573-4273 К наблюдается уменьшение концентрации С3 и возрастанию содержания CN, С, С2.
Аналогично было рассмотрено поведение радионуклидов, входящих в состав реакторного графита, результаты приведены в таблице 1.
Из таблицы видно, что при температуре 2600°С (2873 К) в системе в конденсированной фазе находится только углерод и его изотопы. Информация об образующихся газообразных соединениях позволяет подобрать соответствующие системы фильтров для улавливания элементов.
Новизной изобретения является принципиально иной подход переработки реакторного графита, который позволяет удержать изотоп 14С в конденсированном виде, удаляя из него набор различных радионуклидов.
Неочевидным эффектом является использование существующих дуговых электрических печей с небольшими доработками, не конструируя и не разрабатывая новые установки. Данные печи более рационально временно устанавливать непосредственно возле АЭС, запитав от нее и минимизирую тем самым затраты и риски на транспортировку реакторного графита как вид опасных твердых радиоактивных отходов.
Claims (2)
1. Способ переработки реакторного графита, включающий измельчение и высокотемпературный нагрев отходов, отличающийся тем, что для ограничения перехода углерода и, в частности, его изотопа 14С в летучие соединения переработку осуществляют в электродуговой печи в инертной атмосфере азота под действием электрической дуги при температуре 2600-2650°C, создавая условия перехода радионуклидов в газообразную фазу, кроме углерода.
2. Способ переработки реакторного графита по п. 1, отличающийся тем, что из печи летучие соединения удаляет вакуумная система, которые далее пропускают через систему фильтров.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2016145742A RU2658306C2 (ru) | 2016-11-22 | 2016-11-22 | Способ переработки реакторного графита |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2016145742A RU2658306C2 (ru) | 2016-11-22 | 2016-11-22 | Способ переработки реакторного графита |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2016145742A RU2016145742A (ru) | 2018-05-23 |
| RU2016145742A3 RU2016145742A3 (ru) | 2018-05-23 |
| RU2658306C2 true RU2658306C2 (ru) | 2018-06-20 |
Family
ID=62202145
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2016145742A RU2658306C2 (ru) | 2016-11-22 | 2016-11-22 | Способ переработки реакторного графита |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2658306C2 (ru) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1734497A1 (ru) * | 1990-08-27 | 1999-11-20 | Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина | Способ удаления углерода-14 из облученного нейтронами графита |
| RU2212074C2 (ru) * | 2001-07-23 | 2003-09-10 | Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" | Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита |
| RU2242814C1 (ru) * | 2003-04-01 | 2004-12-20 | Государственное унитарное предприятие города Москвы-объединенный эколого-технологический и научно-исследовательский центр по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды (ГУП МосНПО "Радон") | Способ переработки отходов реакторного графита |
| EP1927997A1 (en) * | 2006-12-01 | 2008-06-04 | Studsvik, Inc. | Steam reforming process system for graphite destruction and capture of radionuclides |
-
2016
- 2016-11-22 RU RU2016145742A patent/RU2658306C2/ru not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1734497A1 (ru) * | 1990-08-27 | 1999-11-20 | Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина | Способ удаления углерода-14 из облученного нейтронами графита |
| RU2212074C2 (ru) * | 2001-07-23 | 2003-09-10 | Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" | Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита |
| RU2242814C1 (ru) * | 2003-04-01 | 2004-12-20 | Государственное унитарное предприятие города Москвы-объединенный эколого-технологический и научно-исследовательский центр по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды (ГУП МосНПО "Радон") | Способ переработки отходов реакторного графита |
| EP1927997A1 (en) * | 2006-12-01 | 2008-06-04 | Studsvik, Inc. | Steam reforming process system for graphite destruction and capture of radionuclides |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| М. О. СКАЧЕК, Обращение с отработавшим ядерным топливом и радиоактивными отходами, Издательский дом МЭИ, Москва, 2007. * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2016145742A (ru) | 2018-05-23 |
| RU2016145742A3 (ru) | 2018-05-23 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US10262765B2 (en) | Method and facility for incinerating, melting and vitrifying organic and metal waste | |
| JP2015524067A (ja) | 熱間等方圧加圧（ｈｉｐ）によって放射性含有物質を圧密化する方法 | |
| JP2013127456A (ja) | Ｒｉセシウムの分離除去方法、及びその装置 | |
| RU2658306C2 (ru) | Способ переработки реакторного графита | |
| JP5716656B2 (ja) | 放射性セシウムの酸化物を含有する灰の処理方法 | |
| FI118444B (fi) | Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun | |
| US4564507A (en) | Reductive decontamination of magnesium fluoride | |
| JP6323153B2 (ja) | 放射性汚染土壌の浄化方法 | |
| RU2644589C2 (ru) | Способ переработки беспламенным горением отходов реакторного графита | |
| KR100299100B1 (ko) | 가연성및비가연성방사성폐기물의고온용융처리시스템및방법 | |
| RU2435241C1 (ru) | Способ обработки радиоактивно зараженных металлических и графитовых отходов уран-графитовых ядерных реакторов | |
| Gao et al. | The effect of atmosphere on elemental mercury release during thermal treatment of two bituminous coals | |
| JP6070970B2 (ja) | 放射性セシウムの酸化物を含有する灰の処理装置 | |
| RU2660804C1 (ru) | Способ подготовки графитовых радиоактивных отходов к захоронению | |
| Karlina et al. | Thermodynamic modeling and experimental tests of irradiated graphite molten salt decontamination | |
| JP2016515915A (ja) | ガラス繊維容器および廃棄物焼却方法 | |
| RU2479877C2 (ru) | Способ кондиционирования твердых органических радиоактивных отходов | |
| RU2390862C2 (ru) | Способ обработки беспламенным горением радиоактивных углеродосодержащих веществ | |
| Dmitriev et al. | Plasma plant for radioactive waste treatment | |
| RU2172787C1 (ru) | Способ пирометаллургической переработки отходов, отработавших материалов и изделий | |
| JP5853857B2 (ja) | 汚染土壌の浄化方法 | |
| Chernousov et al. | Study of gallium behavior in blast furnace smelting | |
| JP6410058B2 (ja) | 放射性セシウムの酸化物を含有する灰の処理装置 | |
| Song et al. | Characteristics of Melting for the Radioactive Aluminum Wastes From the Decommissioned Nuclear Facilities | |
| Min et al. | Characteristics of a nuclides distribution during a melt decontamination of radioactive aluminum wastes |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20191123 |