RU2568813C1 - Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана - Google Patents

Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана Download PDF

Info

Publication number
RU2568813C1
RU2568813C1 RU2014152953/07A RU2014152953A RU2568813C1 RU 2568813 C1 RU2568813 C1 RU 2568813C1 RU 2014152953/07 A RU2014152953/07 A RU 2014152953/07A RU 2014152953 A RU2014152953 A RU 2014152953A RU 2568813 C1 RU2568813 C1 RU 2568813C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
uranium dioxide
imitators
fission product
carried out
melting point
Prior art date
Application number
RU2014152953/07A
Other languages
English (en)
Inventor
Валерий Иванович Выбыванец
Александр Степанович Гонтарь
Владимир Валерьевич Емельяненко
Елена Михайловна Ракитская
Original Assignee
Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ")
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ") filed Critical Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ")
Priority to RU2014152953/07A priority Critical patent/RU2568813C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2568813C1 publication Critical patent/RU2568813C1/ru

Links

Images

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)

Abstract

Изобретение относится к ядерной энергетике, а именно к получению модельного ядерного топлива на основе диоксида урана, включающего имитаторы продуктов деления (ИПД). Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива включает подготовку и сухое смешивание порошков диоксида урана и ИПД, приготовление шихты, прессование и спекание. При этом ТПД разделяют на группы по химическому состоянию в диоксиде урана и осуществляют предварительное смешивание внутри каждой группы, после чего все группы объединяют и смешивают с удвоенной массой диоксида урана. Полученную смесь объединяют с оставшейся массой диоксида урана в несколько приемов, включающих промежуточное перемешивание. Спекание ведут в вакууме, температуру спекания поднимают ступенчато в несколько этапов до прекращения газовыделения на каждом из них, при этом для ИПД с температурой плавления ниже 800°C выдержки проводят при температурах, составляющих 0,8 от температуры их плавления, а для остальных ИПД - 0,5 от их средней температуры плавления. Технический результат - уменьшение объемной неоднородности и повышение равномерности распределения ИПД в модельном топливе. 3 з.п. ф-лы, 3 ил., 1 табл.

Description

Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано для получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана, включающего имитаторы продуктов деления (ИПД), состав и количество которых соответствует заданной глубине выгорания облученного ядерного топлива.
В присутствии ИПД в диоксиде урана формируются структура, химический и фазовый состав, характерные для облученного состояния ядерного топлива, что позволяет использовать модельное топливо при ускоренных внереакторных и реакторных исследованиях теплофизических, механических свойств и радиационной стойкости диоксида урана применительно к глубоким выгораниям топлива.
В современной ядерной энергетике при изготовлении модельного топлива распределение ИПД в топливе осуществляют как «мокрым» [см. статью "Microstructural features of SIMFUEK - Simulated high-burnup UO2-based nuclear fuel", Journal of Nuclear Materials, 1991, vol. 178, 48-60], так и сухим смешиванием [см. статью "Chemical state, phases and vapor pressures of fission-produced noble metals in oxide fuel", Journal of Nuclear Materials, 1988, vol. 154, 3-13] с последующим прессованием и термообработкой.
Недостатком известных способов является то, что они ограничены по составу ИПД, число которых не превышает четырех, и кроме того, включают дополнительные технологические операции, такие как «мокрое» смешивание, осаждение хлоридов и т.п., не свойственные используемым штатным технологиям изготовления топливных таблеток.
Известен способ получения модельного ядерного топлива на основе диоксида урана [см. статью "Chemical form of the solid fusion products in (Th,U)O2 simulated high burnup", Journal of Nuclear Materials, 1979, vol. 84, 26-38], в котором используется расширенный состав ИПД (ZrO2, СеO2, Y2O3, Nd2O3, La2O3, Sm2O3, Pr2O3, Mo, Ru, Rh, PdO, BaO, SrO, Cs2O) без использования дополнительных технологических операций.
Этот способ, включающий подготовку порошков диоксида урана, и диоксида тория, и имитаторов продуктов деления, их сухое смешивание, приготовление шихты, прессование и спекание, является наиболее близким к предлагаемому и выбран в качестве прототипа. Изготовление таблеток-образцов в соответствии с этим способом проводят из смеси порошков ТhO2 и UO2. Порошки ThO2-UO2 смешивают с порошками ИПД чистотой не менее 99,9% и растирают вручную в ступке около 10 часов до гомогенизации, определяемой по цвету смеси порошков. Таблетки прессуют под давлением 2 т/м2 и спекают в 7-ступенчатом режиме с изменением атмосферы и длительности спекания для достижения равновесного состояния в образцах. Смешивание-растирание порошков ИПД и ThO2-UO2 проводят однократно.
Режим смешивания является важным фактором, поскольку порошки ИПД имеют различную морфологию и, соответственно, различную форму частиц (округлую, дендритную и т.д.).
Недостатком данного способа является то, что при одновременном смешивании порошков создается объемная неоднородность распределения ИПД, что не позволяет моделировать состояние облученного топлива по характеру распределения продуктов деления. Кроме того, используемый в способе режим гомогенизации существенно удлиняет технологический процесс получения модельного топлива.
Перед авторами стояла задача получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана с высокой степенью имитации микроструктуры, химического и фазового состава ядерного топлива при глубоком выгорании путем уменьшения объемной неоднородности и повышения равномерности распределения ИПД в модельном топливе без существенного удлинения технологического процесса.
Для решения поставленной задачи разработан способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана, включающий подготовку порошков диоксида урана и имитаторов продуктов деления, их сухое смешивание, приготовление шихты, прессование и спекание, в котором имитаторы продуктов деления разделяют на группы по химическому состоянию в диоксиде урана, например на группы металлов, оксидов редкоземельных металлов и гидроксидов керамических соединений, осуществляют предварительное смешивание внутри каждой группы, после чего все группы объединяют и смешивают с удвоенной массой диоксида урана, полученную смесь объединяют с оставшейся массой диоксида урана в несколько приемов, включающих промежуточное перемешивание, спекание ведут в вакууме, причем температуру поднимают ступенчато в несколько этапов до прекращения газовыделения на каждом из них, при этом для ИПД с температурой плавления ниже 800°С выдержки проводят при температурах, составляющих 0,8 от температуры их плавления, а для остальных ИПД - 0,5 от их средней температуры плавления.
В качестве ИПД вводят элементы и их соединения, номенклатура и содержание которых соответствуют заданному уровню выгорания.
Оптимальное время выдержки при максимальной температуре спекания составляет не менее 2 часов.
Технический результат, который выражается в уменьшении объемной неоднородности и повышении равномерности распределения ИПД в модельном топливе, достигается:
1) разделением вводимых ИПД на группы по их химическому состоянию в диоксиде урана;
2) дискретным смешиванием вначале отдельных групп ИПД с последующим перемешиванием их с порциями UO2, объединением смесей и окончательным смешиванием с оставшимся количеством UO2;
3) ступенчатым подъемом температуры с учетом температуры плавления вводимых ИПД и контролем прекращения газовыделения на каждом этапе термообработки.
На фиг. 1 приведена фотография, на которой изображена микроструктура характерного участка таблетки модельного ядерного топлива, полученного в соответствии с данным изобретением, до травления.
На фиг. 2 приведена фотография, на которой изображена микроструктура характерного участка таблетки модельного ядерного топлива, полученного в соответствии с данным изобретением, после травления (средний размер зерна 15 мкм).
На фиг. 3 приведена фотография, на которой изображена микроструктура участка таблетки модельного ядерного топлива, полученного по прототипу, до травления.
Пример конкретного осуществления.
Способ получения модельного топлива реализован для выгорания 80 МВт·сутки/кгU (8,5 ат.% FIMA). Состав и количество ИПД определяли на основе нейтронно-физических расчетов. Полученный таким образом состав ИПД разделяли на группы по химическому состоянию в диоксиде урана: металлические, керамические, полностью или частично растворимые в оксидной топливной матрице. В состав модельного топлива вводили представителей каждой группы в количестве, соответствующем массовому содержанию всех аналогов (по совокупности свойств) в группе.
В примере осуществления способа вводили:
- молибден (с учетом массового содержания теллура и ниобия), рутений (с учетом массового содержания родия), палладий;
- оксид неодима (с учетом массового содержания прометия, самария, иттербия, европия и тербия), оксид лантана (с учетом массового содержания празеодима), оксид церия, оксид иттрия;
- гидроксид бария (с учетом массового содержания цезия), гидроксид стронция (с учетом массового содержания рубидия), оксид циркония, оксид молибдена.
Процесс получения таблетированного модельного диоксида урана включал следующие основные технологические этапы:
1. Подготовка ИПД
Разделяли ИПД на 3 группы: 1 группа - металлы (Mo, Ru, Pd), 2 группа - оксиды редкоземельных металлов (СеO2, La2O3, Nd2O3, Y2O3), 3 группа - оксиды циркония (ZrO2) и молибдена (МоO3), гидроксиды бария (Ва(ОН)2·8Н2O) и стронция (Sr(OH)2·8H2O). Взвешивали требуемое количество каждого ИПД отдельно и объединяли их по группам. ИПД каждой группы смешивали отдельно. Далее объединяли все три группы ИПД и смешивали. Взвешивали.
2. Приготовление рабочей смеси
Добавляли к ИПД диоксид урана в количестве, примерно равном весу ИПД. Смешивали растиранием в ступке. Затем добавляли удвоенное количество UO2, продолжали смешивание растиранием в ступке, после чего добавляли остальное количество UO2 в несколько приемов и перемешивали. Загружали смесь в планетарную центробежную мельницу и перемешивали в течение 3 мин. Просеивали через сито 200 мкм.
3. Приготовление шихты
Взвешивали смесь порошков UO2 и ИПД. Отмеряли спиртоглицериновую связку в количестве 8% от массы смеси UO2 с ИПД. Загружали смесь порошков UO2 и ИПД со связкой в планетарную центробежную мельницу и перемешивали в течение 2 мин.
4. Прессование таблеток
Взвешивали навеску шихты. Засыпали навеску шихты в пресс-форму. Давление прессования определяли после первых прессовок для обеспечения геометрической плотности прессовок ~50% от теоретической.
5. Спекание таблеток
Загружали контейнер с таблетками в печь. Поднимали температуру до 300+50°C, делали выдержку 1 ч. Затем нагревали со скоростью 200°С/ч до температуры 800+50°C, делали выдержку 1 ч. Далее поднимали температуру до 1250+50°C со скоростью 250°C/ч, делали выдержку 1 ч. Затем поднимали температуру до 1900±50°C со скоростью 250°C/ч. При этой температуре делали выдержку в течение 2 ч. Охлаждение вели со скоростью 400°С/ч до температуры 1100+50°C, делали выдержку в течение 1 ч. Далее охлаждали со скоростью 400°C/ч до температуры 500°C. Дальнейшее снижение температуры проводили со скоростью 150°C/ч до температуры 40°C.
Подготовка полученных таблеток модельного топлива к исследованиям и проведение исследований их свойств осуществлялись с помощью известных методик. Так, массовую долю ИПД определяли спектральными и химическими методами, параметры микроструктуры определяли с помощью оптической микроскопии. Распределение ИПД в спеченных таблетках модельного топлива определяли с помощью микроанализатора «САМЕВАХ» по характеристическому рентгеновскому излучению соответствующего элемента. Объемную долю открытых пор и плотность определяли методом гидростатического взвешивания в воде. Кислородный коэффициент определяли полярографическим методом.
Таблетки модельного топлива, изготовленные в соответствии с заявляемым изобретением, имели следующие основные характеристики:
- геометрические размеры: Dн=9,4-0,05 мм, dвн=2,3+0,2 мм, h=8±1 мм;
- плотность матрицы: >97% от теоретической плотности;
- стабилизированная общая пористость: 15±0,5%;
- кислородный коэффициент (атомное отношение кислорода к урану): 2,003.
Микрорентгеноспектральный анализ таблеток показал высокую степень равномерности распределения ИПД по объему таблетки модельного топлива (см. таблицу), что позволяет говорить о высокой степени имитации микроструктуры, химического и фазового состава ядерного топлива при глубоком выгорании.
Figure 00000001
Таким образом, проведенные исследования показывают, что в таблетках модельного топлива, полученных в соответствии с данным изобретением (см. фиг. 1 и фиг. 2), равномерность распределения ИПД значительно превышает равномерность распределения в таблетках модельного топлива, изготовленных по прототипу (см. фиг. 3), и находится в соответствии с результатами послереакторных исследований [см. статью «Распределение продуктов деления в облученном виброуплотненном оксидном топливе», Атомная энергия, 2005, т. 99, вып. 5, 380-387].

Claims (4)

1. Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана, включающий подготовку порошков диоксида урана и имитаторов продуктов деления, их сухое смешивание, приготовление шихты, прессование и спекание, отличающийся тем, что имитаторы продуктов деления разделяют на группы по химическому состоянию в диоксиде урана, осуществляют предварительное смешивание внутри каждой группы, после чего все группы объединяют и смешивают с удвоенной массой диоксида урана, полученную смесь объединяют с оставшейся массой диоксида урана в несколько приемов, включающих промежуточное перемешивание, спекание ведут в вакууме, причем температуру спекания поднимают ступенчато в несколько этапов до прекращения газовыделения на каждом из них, при этом для имитаторов продуктов деления с температурой плавления ниже 800°C выдержку проводят при температурах, составляющих 0,8 от температуры их плавления, а для остальных имитаторов продуктов деления - 0,5 от их средней температуры плавления.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве имитаторов продуктов деления вводят элементы и их соединения, номенклатура и содержание которых соответствуют заданному уровню выгорания.
3. Способ по п. 1 или 2, отличающийся тем, что имитаторы продуктов деления разделяют на группы металлов, оксидов редкоземельных металлов и гидроксидов керамических соединений.
4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что выдержка при максимальной температуре спекания составляет не менее 2 часов.
RU2014152953/07A 2014-12-26 2014-12-26 Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана RU2568813C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014152953/07A RU2568813C1 (ru) 2014-12-26 2014-12-26 Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014152953/07A RU2568813C1 (ru) 2014-12-26 2014-12-26 Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2568813C1 true RU2568813C1 (ru) 2015-11-20

Family

ID=54598166

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2014152953/07A RU2568813C1 (ru) 2014-12-26 2014-12-26 Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2568813C1 (ru)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1996036971A1 (en) * 1995-05-19 1996-11-21 Atomic Energy Of Canada Limited Process to remove rare earths from spent nuclear fuel
US5762831A (en) * 1996-02-07 1998-06-09 Commissariat A L'energie Atomique Composite nuclear fuel material and method of manufacture of the material
RU2231141C2 (ru) * 2002-01-14 2004-06-20 Федеральное государственное унитарное предприятие "Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им. акад. А.А. Бочвара" Композиционный топливный материал и способ его изготовления
RU2522744C2 (ru) * 2012-01-11 2014-07-20 Российская Федерация, от имени которой выступает Госкорпорация "Росатом" Композиционный топливный модельный материал с инертной пористой металлической матрицей и способ его изготовления

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1996036971A1 (en) * 1995-05-19 1996-11-21 Atomic Energy Of Canada Limited Process to remove rare earths from spent nuclear fuel
US5762831A (en) * 1996-02-07 1998-06-09 Commissariat A L'energie Atomique Composite nuclear fuel material and method of manufacture of the material
RU2231141C2 (ru) * 2002-01-14 2004-06-20 Федеральное государственное унитарное предприятие "Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им. акад. А.А. Бочвара" Композиционный топливный материал и способ его изготовления
RU2522744C2 (ru) * 2012-01-11 2014-07-20 Российская Федерация, от имени которой выступает Госкорпорация "Росатом" Композиционный топливный модельный материал с инертной пористой металлической матрицей и способ его изготовления

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5762831A (en) Composite nuclear fuel material and method of manufacture of the material
KR101638351B1 (ko) 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체
JP2645463B2 (ja) 核燃料体
RU2701946C2 (ru) Способ производства гранул по меньшей мере одного оксида металла
Cologna et al. Sub-micrometre grained UO2 pellets consolidated from sol gel beads using spark plasma sintering (SPS)
CN106167406A (zh) 钽酸钇高温陶瓷及其制备方法
JP2014508216A (ja) 核燃料、および放射性同位体の製作を目的とするターゲットの製作に使用可能なウランモリブデン基合金粉末
RU2568813C1 (ru) Способ получения таблетированного модельного ядерного топлива на основе диоксида урана
RU2522744C2 (ru) Композиционный топливный модельный материал с инертной пористой металлической матрицей и способ его изготовления
RU2362223C1 (ru) Ядерное уран-гадолиниевое топливо высокого выгорания на основе диоксида урана и способ его получения (варианты)
JPH01286961A (ja) 耐水腐食性の酸化物セラミック体
Mistarihi et al. Fabrication of oxide pellets containing lumped Gd2O3 using Y2O3‐stabilized ZrO2 for burnable absorber fuel applications
Bhagat et al. Thermal expansion of simulated thoria–urania fuel by high temperature XRD
US3442762A (en) Ceramic fuel materials
Tulenko et al. Development of Innovative Accident Tolerant High Thermal Conductivity UO_2-Diamond Composite Fuel Pellets
Zubekhina et al. Leaching of Plutonium from “Old” samples of single phase ceramics based on Zr 0.79 Gd 0.14 Pu 0.04 O 1.93 and La 0.9 Pu 0.1 PO 4 doped with 238 Pu
KR101195448B1 (ko) 사용후 핵연료를 이용한 판상 다공성 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 판상 다공성 소결체
Kawano et al. Characterization and thermomechanical properties of Ln 2 Zr 2 O 7 (Ln= La, Pr, Nd, Eu, Gd, Dy) and Nd 2 Ce 2 O 7
CN109378097A (zh) 一种制备模拟乏燃料的方法
Nozaki et al. Synthesis of zirconia sphere particles based on gelation of sodium alginate
US20220084700A1 (en) Control method for volume fraction of multistructural isotropic fuel particles in fully ceramic microencapsulated nuclear fuels, compositions for coating and sintered body of the same
RU2690492C1 (ru) Способ получения таблетированного пористого диоксида урана
RU2577272C1 (ru) Способ получения таблетированного диоксида урана
RU2502141C1 (ru) Уран-гадолиниевое ядерное топливо и способ его получения
Jorion et al. Zirconolite for minor actinide containment and alpha irradiation resistance