RU2144225C1

RU2144225C1 - Method for selective extraction and concentration of uranium and plutonium

Info

Publication number: RU2144225C1
Application number: RU98115053/12A
Authority: RU
Inventors: Б.В. Мартынов; В.Ф. Егоров; И.Р. Утехина; В.В. Гришин
Priority date: 1998-08-03
Filing date: 1998-08-03
Publication date: 2000-01-10

Abstract

FIELD: decontamination of liquid radioactive wastes. SUBSTANCE: radioactive solutions being treated are doped prior to ultrafiltration with poly(1.4-beta, D-glucosamine)- chitosan in concentration four to six times higher than uranium and plutonium content. Amount of extracted uranium and plutonium is up to 100 and up to 90%, respectively, due to formation of high-molecular complex compound. EFFECT: improved percentage of uranium and plutonium extraction.

Description

Изобретение относится к способу очистки жидких радиоактивных отходов и может быть использовано в радиохимии. The invention relates to a method for cleaning liquid radioactive waste and can be used in radiochemistry.

Известен способ извлечения концентрирования урана и плутония при пропускании через ультрафильтрационные мембраны растворов спецпрачечных и дезактивации, содержащих радиоактивные элементы в коллоидном или взвешенном состоянии (Raymond C. Roberts, John W. Koenst "Извлечение плутония и урана в процессе пропускания через ультрафильтрационные мембраны". "Management of Low-Level Radioactive Waste" v. 1, 1979, p. 393-398). A known method of extracting the concentration of uranium and plutonium when passing through ultrafiltration membranes solutions of special laundry and decontamination containing radioactive elements in a colloidal or suspended state (Raymond C. Roberts, John W. Koenst of Low-Level Radioactive Waste "v. 1, 1979, p. 393-398).

Недостатком этого способа является то, что, если радиоактивные элементы находятся в растворенной ионной форме, то они практически беспрепятственно проникают даже через мелкопористые ультрафильтрационные мембраны. The disadvantage of this method is that if the radioactive elements are in dissolved ionic form, then they penetrate almost unhindered even through finely porous ultrafiltration membranes.

Наиболее близким к предложенному по технической сущности и достигаемому техническому результату является способ избирательного извлечения и концентрирования актиноидных элементов при ультрафильтрации растворов полиэтиленимина с добавками комплексов (Корпусов С.Г., Новиков А.П., Шкинев В.М. "Концентрирование актиноидных элементов при ультрафильтрации растворов полиэтиленимина с добавками комплексов". Радиохимия N 1, 1992, с. 169-172 - прототип). Уран в степени окисления +6 и плутоний в степени окисления +4 после добавки полиэтиленимина и диэтилентетрааминпентаацетата (ДТПА) поступали на ультрафильтрацию. Установленные степени удержания составили для урана - 75%, для плутония лишь 7%. Невысокая степень удержания радиоактивных элементов является главным недостатком данного способа. Этот недостаток является следствием того, что уран и плутоний образуют в ДТПА нейтральные комплексы, которые относительно слабо связываются полиэтиленимином, и поэтому проходят через поры ультрафильтрационных мембран. Closest to the proposed technical essence and the achieved technical result is a method for the selective extraction and concentration of actinide elements during ultrafiltration of solutions of polyethyleneimine with additives of complexes (Korpusov SG, Novikov AP, Shkinev VM "Concentration of actinide elements during ultrafiltration solutions of polyethyleneimine with additives of complexes. "Radiochemistry N 1, 1992, S. 169-172 - prototype). Uranium in the oxidation state +6 and plutonium in the oxidation state +4 after the addition of polyethyleneimine and diethylene tetraamine pentaacetate (DTPA) were supplied to ultrafiltration. The established retention rates were 75% for uranium and only 7% for plutonium. The low degree of confinement of radioactive elements is the main disadvantage of this method. This disadvantage is due to the fact that uranium and plutonium form neutral complexes in DTPA, which are relatively weakly bound by polyethyleneimine, and therefore pass through the pores of ultrafiltration membranes.

Технической задачей предлагаемого изобретения является получение высокой степени удержания урана (до 100%) и плутония (до 90%). The technical task of the invention is to obtain a high degree of retention of uranium (up to 100%) and plutonium (up to 90%).

Результат достигается добавлением в растворы, содержащие уран и плутоний, жидкорастворимых хитозанов в количествах превышающих содержание урана или плутония в 4 - 6 раз. The result is achieved by adding to the solutions containing uranium and plutonium liquid-soluble chitosans in amounts exceeding the content of uranium or plutonium by 4-6 times.

Жидкорастворимый поли(1,4- β , D-глюкозамин) хитозан имеет строение, отвечающее структурной формуле

Благодаря высокой селективной удерживающей способности жидкорастворимые хитозаны образуют с ураном и плутонием прочные комплексы, которые практически полностью задерживаются ультрафильтрационной мембраной.Liquid-soluble poly (1,4-β, D-glucosamine) chitosan has a structure corresponding to the structural formula

Due to the high selective retention ability, liquid-soluble chitosans form strong complexes with uranium and plutonium, which are almost completely retained by the ultrafiltration membrane.

Предложенный способ позволяет довести степень удержания урана до 100%, а степень удержания плутония до 90%. The proposed method allows to increase the degree of retention of uranium to 100%, and the degree of retention of plutonium to 90%.

Способ осуществляют следующим образом. В раствор с pH 6,1, содержащий уранил нитрат в концентрации в пересчете на уран около 100 мг/л, добавляют раствор хитозана с молекулярной массой 15000 у.е. в количестве от 100 до 800 мг/л. После перемешивания и выдержки в течение получаса раствор направляется на ультрафильтрацию через мембрану УПМ-П-450 (размер пор 450 • 10^-10 м). Получаемый фильтрат, прошедший через мембрану и задержанный концентрат, анализировали на содержание урана на фотоколориметре КФК-2МП. Установлено, что дозы хитозана менее 400 мг/л недостаточно для полного удержания урана. При концентрациях хитозана 400 мг/л и выше уран удерживается практически полностью (концентрация в фильтрате < 0,1 мг/л). Оптимальным следует признать дозы жидкорастворимого хитозана в интервале 400-600 мг/л, т.е. в 4-6 раз больше содержания урана в исходном растворе.The method is as follows. In a solution with a pH of 6.1 containing uranyl nitrate in a concentration in terms of uranium of about 100 mg / l, a solution of chitosan with a molecular weight of 15,000 cu is added. in an amount of from 100 to 800 mg / l. After mixing and holding for half an hour, the solution is sent to ultrafiltration through a UPM-P-450 membrane (pore size 450 • 10 ^-10 m). The resulting filtrate passing through the membrane and the retained concentrate was analyzed for uranium content on a KFK-2MP photocolorimeter. It was found that doses of chitosan of less than 400 mg / l are not enough to completely retain uranium. At chitosan concentrations of 400 mg / L and higher, uranium is retained almost completely (concentration in the filtrate <0.1 mg / L). The optimal dose should be recognized as liquid soluble chitosan in the range of 400-600 mg / l, i.e. 4-6 times the uranium content in the initial solution.

Аналогичные опыты были проведены с растворами плутония, но для него повышение концентрации жидкорастворимого хитозана свыше 400 мг/л не привело к повышению степени удержания до 100%. Она достигла 90%, что однако намного выше, чем в известном способе. Similar experiments were carried out with plutonium solutions, but for him, an increase in the concentration of liquid-soluble chitosan over 400 mg / L did not lead to an increase in the retention rate to 100%. It reached 90%, which, however, is much higher than in the known method.

Таким образом, предлагаемый способ извлечения и концентрирования урана и плутония позволяет довести степень удержания урана до 100%, а плутония до 90%, что дает возможность применить этот способ на радиохимических предприятиях для очистки жидких радиоактивных отходов. Thus, the proposed method for the extraction and concentration of uranium and plutonium allows you to bring the degree of retention of uranium to 100%, and plutonium to 90%, which makes it possible to apply this method at radiochemical plants for the treatment of liquid radioactive waste.

Claims

A method for the selective extraction and concentration of uranium and / or plutonium from liquid radioactive waste by ultrafiltration with the addition of a complexing agent, characterized in that a liquid-soluble poly (1,4-β, D-glucosamine) is introduced into the processed radioactive waste as a complexing substance, chitosan in a concentration exceeding the content of uranium and / or plutonium by 4-6 times.