PT103072B

PT103072B - Misturador em rede e respectivo processo de mistura

Info

Publication number: PT103072B
Application number: PT103072A
Authority: PT
Inventors: Jose Carlos Brito Lopes; Paulo Eduardo Miran Laranjeira; Madalena Maria Queiroz Dias; Antonio Augusto Areosa Martins
Original assignee: Faculdade De Engenharia Da Uni; Jose Carlos Brito Lopes
Priority date: 2004-02-13
Filing date: 2004-02-13
Publication date: 2009-12-02
Also published as: DE602005010399D1; US20090016154A1; ATE411099T1; PL1720643T3; WO2005077508A1; DK1720643T3; ES2318457T3; CA2556142A1; US8434933B2; PT103072A; EP1720643B1; EP1720643A1; JP2007535394A

Abstract

A INVENÇÃO CONSISTE NUM MISTURADOR ESTÁTICO, COM OU SEM REACÇÃO, PARA ESPÉCIES QUÍMICAS EM FLUXO CONTÍNUO, BEM COMO NO RESPECTIVO PROCESSO DE MISTURA. O MISTURADOR CARACTERIZA-SE POR SER CONSTITUÍDO POR UM CONJUNTO DE CÉLULAS FUNDAMENTAIS, INDIVIDUALMENTE DOTADAS DE URNA CÂMARA INDIVIDUALIZADA (1), DE CANAIS DE LIGAÇÃO (2) EM COMUNICAÇÃO COM TAL CÂMARA E DE ABERTURAS ADICIONAIS (O) DE COMUNICAÇÃO ENTRE O INTERIOR DE TAL CÂMARA E O EXTERIOR DA RESPECTIVA CÉLULA, E POR TAIS CÉLULAS SE INTERLIGAREM SUCESSIVAMENTE ENTRE SI NO ESPAÇO A DUAS OU TRÊS DIMENSÕES, FORMANDO UMA REDE. DIVERSAS VARIANTES DE CÉLULAS FUNDAMENTAIS SÃO PROPOSTAS, COM VARIAÇÃO DA: QUANTIDADE DE CANAIS E SUA GEOMETRIA (CILÍNDRICA OU PRISMÁTICA); GEOMETRIA DAS CÂMARAS INDIVIDUALIZADAS (ESFÉRICAS OU CILÍNDRICAS); E DAS DIMENSÕES (DJ, 1I, DI) DOS SEUS ELEMENTOS CARACTERÍSTICOS (CÂMARAS E CANAIS). DEPENDENDO DA ESPECIFICIDADE DOS PRODUTOS DESEJADOS, AS CARACTERÍSTICAS GEOMÉTRICAS DO MISTURADOR SÃO PREVIAMENTE PROJECTADAS, NOMEADAMENTE: NÚMERO DE CÉLULAS FUNDAMENTAIS EM CADA UMA DAS DUAS OU TRÊS DIRECÇÕES; DISTRIBUIÇÃO DE TAMANHOS DOS SEUS ELEMENTOS CARACTERÍSTICOS; E GEOMETRIA DAS CÉLULAS FUNDAMENTAIS. ESTE TIPO DE MISTURADOR E PROCESSO DE MISTURA RECORRENDO AO MESMO, TÊM APLICAÇÃO, POR EXEMPLO, NA INDÚSTRIA QUÍMICA, BIOLÓGICA E FARMACÊUTICA.

Description

DESCRIÇÃO

Misturador em rede e respectivo processo de mistura

Domínio técnico / aplicações

Esta invenção concerne equipamento de mistura estática, sem elementos móveis, para espécies químicas em fluxo contínuo, bem como o respectivo processo de mistura, tendo interesse para a realização de reacções químicas com controlo da conversão e da selectividade da reacção. Unidades deste tipo têm aplicação, designadamente, na indústria química, biológica e farmacêutica. Exemplos incluem: reacções de polimerização, permitindo o controlo da distribuição de pesos moleculares; reacções de oxidação, permitindo o controlo do passo da reacção, de forma a atingir a selectividade dos produtos de reacção pretendidos; reacções catalíticas fortemente exotérmicas, e potencialmente explosivas, permitindo o controlo da temperatura no passo da reacção.

Estado da arte modo como diferentes correntes são misturadas é, na grande maioria dos casos, o principal factor para uma operação eficiente das unidades de mistura, com especial relevância para as unidades em que ocorre reacção química. O aumento da eficiência e do controlo da mistura tem, a nível industrial, repercussões económicas, resultado de uma redução do consumo de matérias primas, e repercussões ambientais, resultado de uma redução do consumo energético. Outros aspectos podem ainda ser tomados em conta nesta análise, nomeadamente o controlo, a segurança de operação e a redução do investimento em equipamento, essenciais para um aumento do rendimento global do processo (Hendershot, 2000; Keller e Bryan, 2000).

A compreensão dos fenómenos de mistura é complexa e o seu estado actual de conhecimentos limitado. Na prática, o projecto de unidades envolvendo mistura parte do pressuposto que o comportamento das unidades se aproxima dos limites de mistura perfeita ou segregação total.

Quando a mistura não é bem descrita por nenhum dos casos limites, torna-se necessário usar modelos aproximados, muitas vezes baseados em dados experimentais ou em descrições qualitativas do comportamento das unidades processuais (Levenspiel e Bischoff,

1972; Villermaux,

1993) .

Os mecanismos de mistura são dependentes do comportamento hidrodinâmico das unidades processuais, função por sua vez da sua estrutura geométrica. Apesar da simplicidade de operação, a maior parte das unidades de mistura usadas não permite uma mistura rápida e homogénea ao nível microscópico (Ehrfeld e Hessel, 2000; Schwalbe et al. , 2002) .

Um meio regular permite um melhor controlo dos processos de mistura, simplificando a previsão do comportamento, permitindo um projecto mais rigoroso e a implementação de estratégias de operação mais versáteis.

Diferentes estratégias foram propostas na literatura, com vantagens inerentes em relação às configurações usadas tradicionalmente na indústria:

• A primeira, já implementada em grande escala no tratamento dos gases de combustão em veículos automóveis, é a utilização de estruturas monolíticas.

Reactores deste tipo foram ainda propostos para outro tipo de unidades, encontrando-se alguns exemplos de aplicação em Cybulski e Moulijn (1998). Contudo, estruturas monolíticas não podem ser usadas quando se pretende uma mistura íntima entre componentes. Dullien (2002) propôs o uso de uma estrutura monolítica similar a uma rede tridimensional, em que existe mistura de fluido nas intersecções dos canais.

A disposição dos canais e a distribuição de catalisador pode ser variada de acordo com os objectivos pretendidos.

Contudo, as estruturas monolíticas conferem pouca flexibilidade na concepção, designadamente quando se pretende que rede de canais varie, nomeadamente no sentido do escoamento. Por outro lado, sendo a mistura feita em p s eudo c âma ra s exclusivamente resultantes da intersecção dos canais, não é possível dimensionar autonomamente tais pseudocâmaras em relação aos correspondentes canais, pelos que estas não têm individualidade própria, o que se revela limitativo.

• Outra alternativa, diz respeito à utilização de obstáculos no escoamento, promovendo a mistura de correntes. Exemplos largamente difundidos de misturadores estáticos incluem, por exemplo, os leitos estruturados da Sulzer Chemtech®. No entanto, a sua aplicação a unidades com reacção química tem sido limitada, devido ao elevado custo do equipamento, a dificuldades no controlo de operação e à sua pouca flexibilidade.

• Com o recente interesse na intensificação e redução do tamanho de unidades processuais, diferentes unidades de mistura foram propostas, nomeadamente para microrreactores e sistemas microfluídicos (Ehrfeld et al., 1999; Ehrfeld e Hessel, 2000;

Jensen, 1999 e 2001). Contudo, e apesar dos avanços na construção deste tipo de unidades, o seu processo de fabrico ainda é complexo, com o consequente elevado custo, que limita seriamente a sua utilização em muitos casos.

Descrição da invenção misturador conforme a invenção é o resultado da investigação realizada na Faculdade de Engenharia da

Universidade do Porto, durante os últimos 5 anos, no âmbito de projectos destinados a uma melhor compreensão dos mecanismos de mistura em reactores químicos. Neste estudo demonstrou-se a capacidade de promoção de fortes mecanismos convectivos de mistura em leitos de estrutura regular composta por sequências de câmaras individualizadas e canais.

No misturador conforme a invenção, o controlo da mistura e da selectividade é obtido através da particular concepção da mistura no seu interior e da versatilidade de implementação de diferentes esquemas de pré-mistura na sua alimentação. O objectivo final é a obtenção à saída da unidade de uma mistura com as características desejadas, através do controlo da conversão e da selectividade. Por outro lado, a estrutura do misturador permite um efectivo controlo da evolução da temperatura, por aumento da área específica de transferência de calor.

De acordo com a invenção, tal é conseguido concebendo o misturador como um conjunto de células fundamentais, individualmente dotadas de uma câmara individualizada, de pelo menos dois canais de ligação em comunicação com tal câmara e de pelo menos duas aberturas adicionais de comunicação entre o interior de tal câmara e o exterior da respectiva célula - para ligação a canais exteriores e por tais células se interligarem sucessivamente entre si no espaço a duas ou três dimensões.

Trata-se de um misturador estático, sem partes móveis, podendo ocorrer ou não reacção dentro mesmo.

A soma do efeito das pré-misturas que vão ocorrendo nas células interligadas, dispostas em rede, faz com que, à medida que se vai avançando na direcção e sentido do fluxo, haja uma mistura eficaz, mesmo sem partes móveis.

De acordo com uma concretização preferencial, as câmaras individualizadas são esféricas, e os canais são cilíndricos e em número de dois ou três, havendo ainda outras tantas aberturas para ligação de cada câmara a canais exteriores.

Numa outra concretização preferencial, alternativa, as câmaras individualizadas são cilíndricas com eixo normal ao plano do misturador, e os canais, também em número de dois ou três, são prismáticos ocupando toda a altura da superfície cilíndrica e desenvolvendo-se no plano do misturador, mantendo-se as ditas aberturas.

Segundo uma concretização do misturador da invenção, as células fundamentais interligadas entre si sucessivamente, apresentam, todas ou apenas parte delas, diferentes dimensões, lineares e/ou angulares, dos seus elementos característicos, o que lhe confere uma enorme versatilidade. Em particular podem ser combinadas células conforme as concretizações preferenciais atrás indicadas.

De acordo com uma outra cada célula fundamental, alimentação é feita, concretização preferencial, em a injecção das correntes de na correspondente câmara individualizada, por canais cujo eixo é coincidente com os dos canais associados a tal câmara, canais estes por onde é promovida a ejecção das correntes da mistura resultante na dita câmara.

A injecção e ejecção atrás referidas, por referência à célula fundamental, podem ou não coincidir com a injecção ou ejecção do misturador em relação ao exterior. Com efeito, por exemplo, a ejecção a partir da câmara individualizada de uma célula - por intermédio dos correspondentes canais associados - se for exclusivamente feita dentro da rede do misturador para outras células do mesmo a ela interligadas, não constitui uma ejecção do misturador para o exterior, antes constituindo a base da injecção (interna no misturador) das ditas subsequentes células a ela interligadas.

De acordo com a invenção estão previstas configurações especiais de certas células, que podem ser denominadas células particulares por contraposição às atrás denominadas células fundamentais.

As células particulares mantém sempre a câmara individualizada característica das células fundamentais e podem ser consideradas como resultando destas, por exemplo, por supressão de um ou mais dos ditos canais em comunicação com a respectiva câmara individualizada, por supressão de uma ou mais das aberturas que colocam o interior da câmara em comunicação com o exterior da célula; por inclusão de outras aberturas ou outros canais, ou pela conjugação de duas ou mais destas possibilidades.

Em particular estão previstas configurações para células particulares em que há canais de injecção posicionados de modo especial.

As células particulares são especialmente úteis para as zonas de fronteira do misturador com o exterior, nomeadamente para as células correspondentes às filas inicial e final do misturador, bem como as pertencentes às fiadas de células laterais do mesmo. Também são especialmente úteis para a injecção ou ejecção (para dentro e parta fora do misturador, respectivamente) quando estas se localizam a meio do percurso do fluxo no misturador.

A invenção respeita ainda a um processo de mistura de espécies químicas em fluxo contínuo, caracterizado por duas ou mais de tais espécies serem feitas passar por um misturador conforme o invento.

modo de mistura das várias espécies pode ser variado, designadamente mediante a variação dos pontos de injecção e/ou ejecção das mesmas e das suas misturas parciais, desde o exterior do misturador, eventualmente por recurso ás células especiais atrás referidas.

eficiente desempenho deste tipo de misturador e seu processo permitem reduzir os custos de separação dos reagentes não consumidos, dos produtos desejados e dos produtos secundários, com a consequente intensificação dos processos em que estejam inseridos (Stankiewicz e Moulijn, 2000). Aspectos importantes, como por exemplo, o desenvolvimento de novos processos, a análise de novos esquemas reaccionais ou de operação, o scale-up, e a segurança de operação podem ser tomados em conta de uma forma rápida e eficiente, com evidentes vantagens económicas.

Breve descrição dos desenhos

As figuras anexas, apresentadas a título meramente exemplificativo e não limitativo, ilustram o misturador em causa, com base nalgumas das concretizações atrás indicadas, nomeadamente correspondentes em misturador em rede no plano (ou a duas dimensões). Assim, temos:

Figura 1: Representação esquemática de uma célula fundamental do misturador de rede, com: uma câmara individualizada três canais em comunicação com tal câmara e três aberturas adicionais para ligação entre o interior da mesma câmara e o exterior da célula

- Figura 2: Pormenor parcial de um misturador em rede, originado pela interligação de células fundamentais conforme a figura 1 e iguais entre si em duas direcções.

- Figura 3: Pormenor parcial de um misturador de rede, originado pela interligação, no plano, de células fundamentais iguais entre si, cada uma com dois em vez de três canais.

- Figura 4: Pormenor parcial de um misturador de rede, originado pela interligação, no plano, de células fundamentais de dois canais, células essas com distintos tamanhos dos seus elementos característicos.

- Figura 5: Esquema de uma célula particular do misturador em rede, com: uma câmara individualizada, três canais de ligação - em comunicação com esta - e dois injectores externos ligados a outras tantas aberturas na câmara.

Figura 6: Representação esquemáticaa de uma célula particular do misturador em rede, com: uma câmara individualizada, três canais de ligação - em comunicação com esta - e dois injectores externos atípicos.

- Figura 7: Esquema duma célula fundamental do misturador em rede, com: uma câmara individualizada cilíndrica com eixo normal ao plano do misturador e três canais prismáticos de secção transversal rectangular prolongando-se ao longo de toda a altura da superfície cilíndrica da câmara.

Descrição detalhada da invenção

Faz-se de seguida uma descrição mais detalhada da invenção, com base nas referidas figuras, onde os vários elementos aí referenciados expressamente são:

- as aberturas nas câmaras que as colocam em comunicação directa com o exterior da respectiva célula;

- as câmaras individualizadas de cada célula constitutiva do misturador;

- os canais de ligação (entre células) de que cada

célula está provida e	que se	encontram em
comunicação com o	interior	da câmara
correspondente è mesma;
3 - injectores externos;
x - direcção convencional do	fluxo do	misturador em

rede ;

y - direcção ortogonal à direcção geral do fluxo no misturador em rede;

Φ - ângulo entre o eixo de um dos canais base de ligação de uma célula e a direcção x.

A presente invenção é um misturador de rede, com ou sem reacção química, para uma ou mais correntes de alimentação, com o propósito de formar um novo produto.

O misturador de rede, de acordo com a presente invenção, possui diferentes modos de operação, de forma a atingir o produto desejado.

Numa concretização, o misturador de rede é constituído por um conjunto de elementos, câmaras e canais de geometria simples, respectivamente esferas, caracterizadas pelo diâmetro e cilindros, caracterizados pelo comprimento e diâmetro .

As esferas e os cilindros são associados de acordo com a Figura 1, numa célula fundamental formada por uma câmara e três canais, e outras tantas aberturas (0) , sendo um dos canais colocado transversalmente em relação à direcção do fluxo, e os outros dois formando um ângulo Φ com a perpendicular a este canal. Todos os cilindros são dispostos num mesmo plano, ver Figura 1.

O misturador de rede é formado interligando um conjunto de células fundamentais em duas direcções, resultando numa geometria planar como se observa na Figura 2. Assim, seis será o número máximo de cilindros que podem estar associados a uma esfera, num mesmo plano, como se pode observar na Figura 2.

Propõe-se também a possibilidade do misturador de rede possuir diferentes tipos de células unitárias, variando a forma como os elementos se interligam, nomeadamente o número de cilindros ligados a cada esfera ou o ângulo Φ. Um exemplo encontra-se na Figura 3.

Propõem-se nesta invenção que qualquer das dimensões características dos elementos possa apresentar tamanho não uniforme, originando misturadores com distribuições de tamanhos dos seus elementos característicos. Um exemplo encontra-se na Figura 4.

Relativamente aos injectores na alimentação ao misturador desde o exterior, numa certa determinada concretização estes (3) são dispostos no mesmo plano dos restantes cilindros associados (2) , e de modo a terem os seus centros coincidentes com os referidos cilindros. Veja-se a Figura 5.

Propõe-se alternativa ou complementarmente, para o caso dos injectores, a possibilidade de diferentes disposições nos elementos cilíndricos, passando injectores inj ectores normal ao atípicos (3) . Exemplo atípicos diametralmente dos cilindros associados colocados os injectores, como estes a denominar-se é a utilização de opostos, e num plano à esfera onde é visível na Figura 6.

são

Propõe-se a injectores permitirem, diferentes possibilidade de atípicos, numa por exemplo, simultaneamente.

injectores de modo com de correntes

Propõe-se a possibilidade do misturador de rede possuir ao longo da sua estrutura injectores suplementares, dispostos de modo organizado ou não, visando permitir a adição gradual de um ou mais reagentes químicos ao longo do decorrer da reacção química.

Relativamente às saídas do misturador de rede, estas são dispostos no mesmo plano dos restantes cilindros associados à esfera onde são colocadas as saídas, e de modo a terem os seus centros coincidentes com os dos referidos cilindros.

Propõe-se ainda para o caso das saídas a possibilidade da utilização de saídas atípicas diametralmente opostas, e num plano normal ao dos cilindros associados à esfera onde são colocadas as saídas.

Propõe-se a possibilidade do misturador de rede possuir ao longo da sua estrutura saídas suplementares, dispostas de modo organizado ou não, visando permitir a extracção gradual de produtos.

Propõe-se também uma alteração à geometria planar do misturador de rede, passando a células fundamentais a serem dispostas num arranjo tridimensional.

Propõem-se também uma alteração à geometria dos elementos característicos do misturador de rede para canais prismáticos rectangulares e câmaras cilíndricas com eixo normal ao plano do misturador de rede. Os canais prolongam-se ao longo de toda a superfície cilíndrica das câmaras cilíndricas, como se pode observar na Figura 7.

As saídas (2) e as aberturas (0) passam, neste caso, também a possuir uma geometria prismática rectangular, prolongando-se ao longo de toda a superfície cilíndrica das câmaras cilíndricas (1). As considerações anteriores, quer geométricas quer disposionais, dos injectores atípicos e suplementares e saídas atípicas e suplementares são mantidas inalteráveis neste caso.

Inovação e vantagens do invento

As vantagens mais importantes do invento, em comparação com outros misturadores são:

• A estrutura do misturador é bastante mais simples que as estruturas propostas e disponíveis comercialmente;

• Misturador não possui quaisquer elementos móveis;

• Possibilidade de mistura mais eficiente de correntes líquidas, nos casos em que a mistura é limitada põe mecanismos difusivos, aspecto chave nas reacções complexas em fase líquida;

• Possibilidade de fácil inclusão de sensores de temperatura, de pressão e/ou de concentração na unidade, sem modificação das características hidrodinâmicas desta;

• Carácter dimensional da unidade de mistura descrita possibilita uma elevada área de transferência de calor. Esta característica pode ser usada no controlo da temperatura, quando na unidade ocorre uma reacção altamente endotérmica ou exotérmica, ou quando a selectividade depende essencialmente das condições de operação;

• Facilidade de implementação de diferentes esquemas de pré-mistura de correntes;

• A unidade de mistura pode ser construída facilmente em diferentes materiais, com a intensificação dos processos de transferência de calor e de catalisação, através das suas paredes,- • A reacção química pode ser controlada através da definição de diferentes tipos de catalisador em diferentes zonas da unidade ou em diferentes unidades associadas em série ou em paralelo;

• As características geométricas do misturador, em particular as razões das dimensões características entre as câmaras e os canais podem ser projectadas previamente, de acordo com a especificidade dos produtos dese j ados;

• Diferentes unidades de mistura podem ser associadas entre si em paralelo ou em série. Deste modo, o scale-up de uma unidade deste tipo é imediato;

• A unidade de mistura pode ser acoplada com uma unidade de transferência de calor, num arranjo similar a um permutador de calor em placas. 0 sentido de escoamento dos fluidos no misturador e na unidade de transferência de calor podem ser ajustados facilmente, de modo a controlar eficazmente a temperatura no interior da unidade;

• A selectividade e a conversão da reacção podem ser controladas pela forma como os reagentes químicos são alimentados à unidade e/ou através das características geométricas da unidade de mistura. A capacidade de controlar a mistura e o tempo de residência dos reagentes é ainda uma vantagem em relação ao tipo de unidades actualmente usadas;

Unidades deste tipo podem ser usadas em diferentes tipos de processos, sendo alguns exemplos apresentados de seguida:

• Reacções de oxidação (Jensen, 2001). Neste tipo de reacções a selectividade para os produtos pretendidos, correspondentes aos produtos de reacção intermédios, é fortemente dependente da concentração de oxigénio presente. As questões de segurança são importantes devido à possibilidade de explosão (Jàhnisch et al., 2000). A possibilidade de controlar a alimentação e a mistura unidades descrita, assim fundamental reacçao.

dos reagentes no tipo de como a temperatura de para obter uma boa selectividade para os produtos pretendidos;

• Síntese de produtos de reacção perigosos. A unidade de mistura pode ser construída em materiais adequados para os compostos que se encontram a ser utilizados. Exemplos incluem síntese de isocianatos (Ehrfeld et al. , 2002), fosgénio (Ajmera et al., 2001), silanos (Ehrfeld et al. , 2002), entre outros. A possibilidade de usar diferentes unidades de mistura em paralelo é vantajosa em reacções perigosas ou no caso de acidentes, uma vez que a resolução de qualquer problema não requer a paragem do processo;

• Síntese de produtos químicos envolvendo um elevado número de passos. Como diferentes unidades de mistura podem ser acopladas em série, diferentes passos de síntese podem ser efectuados em contínuo. Por outro lado, a possibilidade de controlar o tempo de residência e a distribuição de reagentes para obter elevada conversão e selectividade, torna o tipo de unidades particularmente interessante na indústria farmacêutica (Jensen, 2000);

• Mistura de produtos com elevada viscosidade, como por exemplo tintas. Nesta situação a mistura é controlada por mecanismos de transporte de massa difusivos, sendo muitas vezes difícil assegurar a qualidade final do produto;

• Síntese de produtos em que os efeitos de mistura podem ser significativos, como por exemplos pigmentos baseados em compostos azóicos. A possibilidade controlar a alimentação de reagentes, catalisadores e a temperatura de reacção permite obter os produtos pretendidos e aumentar a eficiência do processo (Nickel et al. , 2001; Wille et al., 2002).

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Porto, 12 de Março de 2004

Claims

REIVINDICAÇÕES

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1IrscsssQ de qàstura ρη espécies; químicas st fluxo continue, caracterizado por duaa o;..· areis de raie espécies ssw feitas passar por nm misturador de asíâs a relviad.loiipac) l_:f podando a lrn:eeg:ap_; a parti, o ao este: rio r do ai s gerador,: zoo feita s:iPn?i.t.aneapent.e· paro todas as espécies desde o inicio ap: alstprador ç oa pai ser peai iaadg apenas para ®^: dpad primeiras espécies, sendo as segnintes progressivaei.e Ingeotadas a partir· do entorlar em popéod: de Piscara pradetaominados do :rd.atgrado:r ppsieàon:agp< a i<psante_:ípesas o inínda de mist-pradorq e em gac a· efeopao para o esterlor Po mistnóadmr ssr falda tanta ao final dc mistaradom _r ep relegas à pastora respiraste,: et slmnl taneaisonte em porcos de mlstora predeterminados do pletarador, relaf ieameaté a mlstnras Intermédias,· sendo estas pontos da pis tara posicionadas a montante a partir da estrepldade da pisPsredor_:x

10, Protesto de pletora áe acordo cop a· reivlndl cagão anterior carcotorecado por as eventuais inieógoés e sjnegfss intermédias sarem levadas a capo· ne< piatorader sp cél,ul ss:_A de a cor ôo gom a re iolnplcagao s _f e aa^ i njeoge-es iniciais; ca efesgoes t e rçã na:la s e-r eç_: levadas a cano em eélnlas de aeorttò com a telvindicacio i: on 7.

làspoa, 13 da f ovemprm· de i SOa