PT101683B - Processo de extraccao de triterpenos e de acidos organicos da resina residual do fabrico de aglomerado puro de cortica - Google Patents

Processo de extraccao de triterpenos e de acidos organicos da resina residual do fabrico de aglomerado puro de cortica Download PDF

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Jose Maria Do Junio Nascimento
Cristina Maria Pereira Marques
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Description

•'PROCESSO DE EXTRACÇÃO DE TRITERPENOS E DE ÁCIDOS ORGÂNICOS DA RESINA RESIDUAL DO FABRICO DE AGLOMERADO PURO DE CORTIÇA
DESCRIÇÃO
Campo do Invento
A indústria do aglomerado puro, também conhecido por aglomerado negro, da cortiça é uma actividade predominantemente nacional (além das 7 unidades portuguesas, existem 3 espanholas e uma italiana), que labora por ano, actualmente, quantidades da ordem das 10 000 ton. Em consequência desta actividade produzem-se cerca de 13,5% de resíduos solúveis nas águas e 1,5% de um resíduo sólido vulgarmente designado como resina, jorra, ou na terminologia anglo-saxónica smoker wash solids.
A resina é considerada um inconveniente nas fábricas de aglomerado puro devido aos problemas que causa nas canalizações, e até agora tem sido olhada como um material indesejável, para o qual não se encontra qualquer utilidade, à parte o facto de por vezes ser utilizada como revestimento de impermeabilização de pavimentos.
Antecedentes do Invento
Esta resina é constituída, em linhas gerais, por polímero de matriz reticulada insolúvel em solventes orgânicos, polímero de raiz não reticulada esterifícada parcialmente com ácidos aromáticos e ácidos alifáticos τσ-hidroxilados de cadeia longa (felónico e congéneres) e triterpenos pentacíclicos, dos quais a friedelina é de longe o mais abundante.
No que se refere à friedelina, o referido material apresenta características únicas por conter esta substância em quantidades extraordinariamente elevadas relativamente ao que é corrente encontrar-se na natureza. Esta particularidade tem sido reconhecida desde 1956 por Ursprung e Corey que utilizaram o smoker wash solids em vez da cortiça para isolar a friedelina, que utilizaram para estudos da sua estrutura e propriedades químicas. O método descrito por estes autores embora simples em termos laboratoriais quando pensado na sua extrapolação à escala industrial sofre das seguintes limitações:
• Faz apenas aproveitamento da friedelina ignorando o aproveitamento dos ácidos τσ-hidioxilados que podem dar um contributo importante para a economia do processo.
Faz uso de um exagerado volume de solventes orgânicos e da utilização de processos cromatográfícos com consumos de adsorventes superiores às quantidades de resina tratada
• Além disso, temos sérias dúvidas quanto aos rendimentos de purificação do produto obtido por este processo, o que foi referido posteriormente por outros investigadores, o que toma o processo ainda menos atraente .
O desconhecimento de qualquer utilização importante para a friedelina na altura não suscitou nenhuns desenvolvimentos no sentido de um aproveitamento industrial desta fonte, que em termos de abundância e de disponibilidade se encontra exclusivamente ligada à existência da indústria de aglomerado puro de cortiça.
Entretanto o desenvolvimento da química e da farmacologia dos produtos naturais veio chamar a atenção para as propriedades biológicas interessantes de triterpenos isolados a partir de extractos vegetais, que também não podem ser objecto de aproveitamento fácil, devido às dificuldades de serem obtidos em quantidades relevantes relativamente a uma exploração industrial.
Sumário do Invento
A disponibilidade de um material e de um processo simples para o seu tratamento e para a obtenção de produtos puros, friedelina e ácido felónico, toma economicamente apelativa a elaboração de processos de hemi-síntese para a sua transformação em derivados directamente utilizáveis.
No que se refere a friedelina, de que existe uma potencialidade em Portugal para produção da ordem da dezena de toneladas por ano, é possível conceber esta substância como pivot de processos sintéticos para obtenção de triterpenos naturais de propriedades biológicas já testadas, ou de derivados sem
-4equivalentes naturais mas cujo estudo das propriedades farmacológicas indicie uma utilização terapêutica.
Pode assim delinear-se uma estratégia de estudo de novos fármacos idêntica à que foi utilizada para os esteróides, a partir da diosgenina, hecogenina, sitoesterol, ácidos biliares, só que no caso dos triterpenos encontramo-nos perante uma situação de exclusividade da fonte da matéria prima.
Descrição Pormenorizada do Invento
O processo que é objecto do presente pedido de patente consiste no uso de tratamentos químicos simples que permitem a separação do resíduo sólido resinoso proveniente da fabricação de aglomerado puro nas seguintes fracções:
• Fracção polimérica de matriz reticulada insolúvel em solventes orgânicos e aquosos.
• Fracção polimérica de matriz não reticulada solúvel nos solventes apoiares benzeno, tolueno, clorofórmio e diclorometano.
• Sais de sódio de ácido felónico e equivalentes insaturados. A obtenção do acido felónico puro e dos seus equivalentes sob a forma de derivados pode fazer-se de acordo com métodos descritos na literatura.
Friedelina - acompanhada de pequenas quantidades de triterpenos contaminantes. A purificação de friedelina é conseguida por cristalização.
A novidade do processo consiste em se transferir do material de partida para o meio aquoso, em resultado de hidrólise alcalina e sob a forma de emulsão e solução, os triterpenos, o acido felónico e outros e ainda o polímero de matriz não reticulada. Por acidifícação a pH 4-5 são precipitados os constituintes orgânicos, por extracção com solvente hidrofílico é removida parte da água e ácidos aromáticos do precipitado e com extracção por hidrocarbonetos alifáticos são retirados, selectivamente, os triterpenos e o acido felónico e similares. Por tratamento com solução alcalina são isolados o ácido felónico sob a forma de felonato de sódio sólido a partir da solução de hidrocarbonetos e, após remoção parcial do solvente, é cristalizada a friedelina, separando-a dos triterpenos contaminantes. A obtenção de friedelina pura é conseguida por cristalização sem recurso a processos cromatográficos. O isolamento do acido felónico nunca foi descrito a partir deste material quer sob a forma de aproveitamento principal quer de aproveitamento integrado.
Este processo e ilustrado pelo seguinte exemplo:
Exemplo
1-0 resíduo sólido do fabrico do aglomerado puro é moído em moinho de martelos e reduzido a granulometria de 0,5 - 1 mm.
- 100 g deste material são aquecidos em 200 ml de soda cáustica a
10%, durante 1/2 hora a 80°C, em seguida adicionados 500 ml de água e levados à ebulição. A emulsão negra que se forma é transvasada para outro recipiente tendo o cuidado de não transferir
o resíduo sólido. O tratamento com água entre 80-90°C é repetido 2 vezes sobre o resíduo sólido.
Para a hidrólise completa adiciona-se ao resíduo sólido remanescente 100 ml de soda cáustica a 10% e repete-se o tratamento anterior. O resíduo sólido, após filtração em filtro de vácuo e secagem, pesa entre 30-40 g e consiste essencialmente em fracção polimérica de matriz reticulada e contem ainda uma pequena fracção de friedelina que pode ser recuperada por extracção com o seu volume de hexano à temperatura ambiente durante a noite e repetindo a extracção duas vezes.
- A solução negra, que consiste numa emulsão da fracção polimérica não reticulada, ácidos gordos e ácidos aromáticos e friedelina e outros triterpenos, é levada a pH 4-5 com ácido clorídrico concentrado com o que precipitam todos os constituintes exceptuando alguns ácidos aromáticos que ficam em solução em pequena quantidade e cujo aproveitamento não se justifica.
- Separa-se, por decantação, a maior parte do líquido sobrenadante, que é desprezado, e filtra-se a suspensão do precipitado em filtro de vácuo sobre um adjuvante de filtração (celite) de modo a produzir um bolo compacto, que por sua vez a submetido a extracção com diferentes solventes pela seguinte ordem de sucessão.
Extracção do bolo de filtração com álcool a 95% a frio:
O bolo de filtração fortemente hidratado é extraído a frio com cerca de 150 ml de álcool, decantando-se o líquido sobrenadante. Esta operação repete-se duas vezes e na última vez a suspensão é filtrada sobre filtro de vácuo com adjuvante de filtração (celite). Os solutos hidroalcoólicos contêm ácidos aromáticos, cerca de 2% do material original e podem eventualmente ser recuperados desta solução.
O resíduo sólido remanescente é submetido a extracção com éter de petróleo.
- Extracção com éter de petróleo
O bolo de filtração é extraído várias vezes com éter de petróleo, a frio ou com ligeiro aquecimento, utilizando, por exemplo, um processo de extracção contínua de tipo sohxlet, e o extracto de hidrocarboneto é decantado. Os diferentes extractos são reunidos e tratados com carbonato de sódio a 10%, o que origina um sistema trifásico constituído pela fase líquida orgânica, onde estão dissolvidos os triterpenos, uma fase sólida constituída por felonato de sódio e seus congéneres e uma fase aquosa contendo essencialmente material inorgânico.
O material heterogéneo assim produzido é filtrado sobre filtro de vácuo para separar o felonato de sódio e o filtrado constituído por duas fases líquidas e separado em ampola de decantação onde se isola a fase de hexano.
-8Esta fase é lavada sucessivamente com 1/5 do seu volume em soda cáustica a 10%, ácido clorídrico a 10% e água, seca com sulfato de sódio anidro, filtrada e evaporada quase à secura, o que leva à cristalização da friedelilna contaminada com outras substâncias, essencialmente outros triterpenos.
Purificação da friedelina
A friedelina é dissolvida num mínimo de um solvente seleccionado a partir de benzeno, tolueno, diclorometano e clorofórmio, filtrada por gravidade sobre uma pequena camada de gel de sílica para remover vestígios de substância polimérica acompanhante e cristalizada por adição de acetato de etilo. De acordo com o grau de purificação desejado o processo de recristalização pode ser repetido.

Claims (9)

  1. REIVINDICAÇÕES
    1. Processo de extracção de triterpenos e de ácidos orgânicos da resina residual do fabrico de aglomerado puro de cortiça, caracterizado por compreender os passos de:
    a) fraccionamento do resíduo sólido de condensação do fabrico de aglomerado puro de cortiça, através da hidrólise do resíduo de aglomerado puro, em solução aquosa alcalina, com solubilização e emulsão dos ácidos orgânicos triterpenos e polímeros de matriz não reticulada;
    b) precipitação dos produtos dissolvidos e emulsionados, por acidifícação do meio aquoso e recolha do precipitado por filtração no vácuo com utilização de um adjuvante de filtração;
    c) tratamento do bolo de filtração fortemente hidratado por extracção a frio com um dos solventes seleccionados a partir do grupo constituído por metanol, etanol, isopropanol e acetona, para remoção de água e de ácidos orgânicos aromáticos; e
    d) extracções repetidas, sobre o resíduo sólido extraído pelo álcool, com um hidrocarboneto alifático seleccionado a partir do grupo constituído por hexano, heptano, ciclo-hexano ou qualquer fracção do petróleo em que os componentes maioritários sejam os
    -2hidrocarbonetos alifáticos de C6 a C8 para remoção dos triterpenos e de ácidos alifáticos τσ-hidroxilados.
  2. 2. Processo de acordo com a reivindicação 1, caracterizado por os triterpenos serem triterpenos pentacíclicos, dos quais a friedelina é o mais abundante.
  3. 3. Processo de acordo com a reivindicação 1, caracterizado por os ácidos alifáticos ra-hidroxilados serem de cadeia longa e consistirem em ácido felónico e congéneres.
  4. 4. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores caracterizado por compreender ainda, a seguir ao passo d), a separação da fase de hidrocarbonetos, por acção de uma solução aquosa alcalina, por exemplo carbonato de sódio, de modo a conseguir-se a separação dos triterpenos dos ácidos alifáticos w-hidroxilados.
  5. 5. Processo de acordo com a reivindicação 4, caracterizado por a fase sólida resultante ser constituída por ácido felónico, sob a forma de um sal, que se separa por filtração.
  6. 6. Processo de acordo com a reivindicação 5, caracterizado por o sal de ácido felónico ser o felonato de sódio.
  7. 7. Processo de acordo com a reivindicação 4, caracterizado por compreender ainda a separação das fases líquidas orgânica e inorgânica obtidas, a concentração, por destilação, da fase líquida orgânica, seguida por cristalização, de modo a obter-se a friedelina impura.
  8. 8. Processo de acordo com a reivindicação 7, caracterizado por compreender o passo adicional de purificação da friedelina por cristalização repetida.
  9. 9. Processo de acordo com a reivindicação 1, caracterizado por no passo d) se utilizar um processo de percolação intermitente (sohxlet).
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