PL92441B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL92441B1
PL92441B1 PL1971177155A PL17715571A PL92441B1 PL 92441 B1 PL92441 B1 PL 92441B1 PL 1971177155 A PL1971177155 A PL 1971177155A PL 17715571 A PL17715571 A PL 17715571A PL 92441 B1 PL92441 B1 PL 92441B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
methyl
carbon atoms
phenyl
acid
Prior art date
Application number
PL1971177155A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL92441B1 publication Critical patent/PL92441B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/24Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D213/28Radicals substituted by singly-bound oxygen or sulphur atoms
    • C07D213/30Oxygen atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/435Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom
    • A61K31/44Non condensed pyridines; Hydrogenated derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/70Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych estrów kwasu l,2,3,6-tetrahydro-4-pirydylo- metylo-karboksylowego o wzorze ogólnym 1, w któ¬ rym Rj oznacza grupe alkilowa o 1—8 atomach we¬ gla ewentualnie podstawiona grupa nitrylowa lub hydroksylowa, lub fenyIowa, lub grupe alkenylowa albo alkinylowa o 3 lub 4 atomach wegla i R oznacza grupe o wzorze 4 lub 5, przy czym we wzorach tych R2 oznacza grupe hydroksylowa lub alkilenowa, która razem z R8 tworzy 5-cio lub szescioczlonowy pierscien, R8, R4 oznacza grupe alkilowa o 1—4 ato¬ mach wegla, grupe cykloalkilowa o 5 lub 6 atomach wegla lub grupe fenylowa i R5 oznacza grupe cy¬ kloalkilowa o 5 lub 6 atomach wegla lub grupe feny¬ lowa, przy czym w przypadku gdy obie grupy R4 i R5 oznaczaja grupy fenylowe, moga one byc zwia¬ zane ze soba w polozeniu orto wprost lub przez mostek tlenowy, oraz ich soli addycyjnych z kwasa¬ mi i czwartorzedowych zwiazków i ewentualnie ich optycznie czynnych antypodów.Nowe zwiazki wytwarza sie wedlug wynalazku przez alkilowanie estru o wzorze ogólnym 2, w któ¬ rym R ma wyzej podane znaczenie, za pomoca srod¬ ków alkilujacych jak halogenek alkilu o wzorze ogólnym R^, w którym Ri ma wyzej podane zna¬ czenie i X oznacza atom chlorowca lub za pomoca aldehydu zwlaszcza paraformaldehydu w obecnosci kwasu mrówkowego.Otrzymane zwiazki o wzorze ogólnym 1 mozna w znany sposób przeprowadzic w ich sole addycyjne 2 z kwasami lub w sole czwartorzedowe. Do wytwa¬ rzania soli stosuje sie zwlaszcza takie kwasy, które tworza fizjologicznie dopuszczalne sole, jak kwasy chlorowcowodorowe, kwas siarkowy, kwas metano- sulfonowy, kwas octowy, kwas winowy, kwas cytry¬ nowy, kwas maleinowy itd. Wytwarzanie soli czwartorzedowych prowadzi sie przez reakcje zwia¬ zku o wzorze ogólnym 1 ze zwiazkiem odpowiednim do czwartorzedowania, np. halogenkiem alkilu, estra¬ mi kwasu siarkowego lub metanosulfonowego.Zwiazki o wzorze ogólnym 1 moga wystepowac w postaci racematów. Rozszczepienie na optycznie czynne antypody prowadzi sie za pomoca optycznie czynnych kwasów, np. kwasu L(+)- wzglednie D(—)- -winowego, w znany sposób. Korzystnie mozna sto¬ sowac do wytwarzania optycznie czynnych zwiazków odpowiednie optycznie czynne produkty wyjsciowe.Stosowane jako produkty wyjsciowe zwiazki sa czesciowo nowe i mozna je znanymi jako takie me¬ todami wytwarzac. Np. przez redukcje czwartorze¬ dowego pirydylokarbinolu o wzorze ogólnym 3, w którym R6 oznacza ewentualnie podstawiona grupe alkilowa i X oznacza, np. chlorowiec, za pomoca borowodorku sodowego, otrzymuje sie 1,2,3,6-tetra- -hydropirydylokarbinol, który przez przeestryfiko- wanie i odszczepienie grupy R6, np. przez odalkilo- wanie za pomoca fosgenu, przeprowadza sie poprzez zwiazek chlorokarbonylowy w zwiazek wyjsciowy o wzorze ogólnym 2. 92 441I 3 Otrzymywane sposobem wedlug wynalazku zwia¬ zki o wzorze ogólnym 1 sa wartosciowymi lekami, w szczególnosci o dzialaniu antycholinergicznym. W porównaniu z klasycznym srodkiem spazmolitycz- nym, jak atropina, dzialanie ich jest wielokrotnie silniejsze, podczas gdy niepozadane dzialanie ubo¬ czne, takie jak mydriasis, tachycardia i zahamowa¬ nie wydzielania sliny zredukowane sa do nieznacz¬ nej czesci ulamkowej. Te ostatnie cechy widoczne sa dopiero przy doswiadczeniach z wielokrotnoscia dawki terapeutycznej.Z nowych zwiazków trzeciorzedowe aminy o wzo¬ rze 1, zwlaszcza gdy grupa RA oznacza grupe alkilo¬ wa o 1—3 atomach wegla, wykazuja doskonaly stosunek terapetrtyffl|y pozadanego glównego dzia- lahi£ doiniepozadanych dzialan ubocznych. Czwarto- rzedowanie tych zwiazków za pomoca nizszej grupy alkilowej, zwlaszcza grupy metylowej, wzmaga je- szfce^zTfaCTiie, terapeutyczne dzialanie, podczas gdy ni^gzadane-dzialahta^uboczne praktycznie nie ule¬ gaja zwiekszeniu. Szczególnie korzystne wlasciwosci posiadaja estry kwasu benzylowego lub estry kwasu a-fenylocykloalkanooctowego o wzorze ogólnym 1.Stosuje sie dawki 0,5—50 mg, zwlaszcza 1—20 mg.Zwiazki otrzymywane sposobem wedlug wynala¬ zku mozna stosowac jako takie lub w kombinacji z innymi srodkami farmaceutycznymi, takimi jak srodki do narkozy lub srodki uspokajajace. Odpo¬ wiednimi formami uzytkowymi sa, np. tabletki, kap¬ sulki, czopki, roztwory, emulsje lub proszki dysper¬ gujace. Tabletki otrzymuje sie przez zmieszanie substancji czynnej lub substancji czynnych ze zna¬ nymi srodkami pomocniczymi, np. obojetnymi srod¬ kami rozcienczajacymi, takimi jak weglan wapnio¬ wy, fosforan wapniowy lub cukier mlekowy, srodki rozkruszajace, takie jak skrobia kukurydziana lub srodki wiazace, jak skrobia lub zelatyna, srodki po¬ slizgowe, takie jak stearynian magnezowy lub talk i/lub srodki do uzyskania efektu przedluzonego dzialania, takie jak karboksypolimetylen, karboksy- metyloceluloza, ftalan acetylocelulozy lub polioctan winylu.Tabletki moga skladac sie z wielu warstw.Drazetki wytwarza sie przez powlekanie rdzeni wytworzonych analogicznie do tabletek, za pomoca srodków zwykle uzywanych w powlokach drazetko- wych, np. kolidonu lub szelaku, gumy arabskiej, talku, dwutlenku tytanu lub cukru. Dla uzyskania efektu przedluzonego dzialania lub dla unikniecia niezgodnosci skladników rdzen moze równiez skla¬ dac sie z kilku warstw. Tak samo powloka drazetek moze skladac sie z kilku warstw w celu uzyskania przedluzonego dzialania, przy czym moga byc stoso¬ wane srodki pomocnicze, wymienione wyzej przy tabletkach.Roztwory substancji czynnych otrzymywanych sposobem wedlug wynalazku lub kombinacji sub¬ stancji czynnych moga jeszcze dodatkowo zawierac srodek slodzacy, taki jak sacharyna, cyklaminian, gliceryna lub cukier, jak równiez srodki polepsza¬ jace smak, np. substancje zapachowe, takie jak wanilina lub ekstrakt pomaranczowy. Moga one równiez zawierac pomocnicze substancje zawiesza¬ jace lub srodki zageszczajace, takie jak sól sodowa karboksymetylocelulozy, srodki zwilzajace, np. pro- 441 4 dukty kondensacji alkoholi tluszczowych z tlenkiem etylenu lub substancje konserwujace, takie jak p- -hydroksybenzoesan.Kapsulki zawierajace jedna lub kilka substancji czynnych lub kombinacje substancji czynnych wy¬ twarza sie, np. przez zmieszanie substancji czynnych z obojetnymi nosnikami, takimi jak cukier mlekowy lub sorbit, po czym kapsulkuje sie w kapsulki zela¬ tynowe.Czopki wytwarza sie, np. przez zmieszanie sub¬ stancji czynnych z nosnikami takimi jak obojetne tluszcze, glikol polietylenowy lub jego pochodne i odlanie w odpowiednich formach w podwyzszonej temperaturze.Nastepujace przyklady wyjasniaja blizej wynala¬ zek nie ograniczajac jego zakresu.Wytwarzanie produktu wyjsciowego: Chlorowodorek estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4- -metylowego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego Roztwór 15,65 g (0,05 mola) estru 1-metylo-1,2,3,6- -tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo- -cyklopentanooctowego w 40 ml absolutnego toluenu zadaje sie powoli w temperaturze pokojowej roz- tworem 5,25 g (0,053 mola) fosgenu w 35 ml absolu¬ tnego toluenu i pozostawia w temperaturze pokojo¬ wej przez 48 godzin. Rozpuszczalnik oddestylowuje sie w temperaturze 60°C w prózni, pozostalosc roz¬ puszcza w eterze i odsacza czesci nierozpuszczalne.Eterowy roztwór przemywa sie 2 n kwasem solnym i woda i po wysuszeniu nad bezwodnym siarczanem sodowym zateza w prózni. Pozostaly ester 1-chlo- rokartoonylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowy kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego (14,65 g=81% wydajnosci teoretycznej)-poddaje sie hydrolizie przez ogrzewanie z 70 ml wody, przy czym wystepuje wydzielanie sie C02. Po calkowitym przejsciu oleju do roztworu, goracy wodny roztwór saczy sie przez wegiel i odparowuje w prózni do sucha. Surowy 40 chlorowodorek oczyszcza sie przez kilkakrotne prze- krystalizowanie z acetonitrylu z dodatkiem wegla aktywnego. Wydajnosc: 7,1 g (42,2% wydajnosci teo¬ retycznej), temperatura topnienia: 162—164°C. 45 Przyklad I. Chlorowodorek estru (1-0-hydro- ksyetylo) -l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego 8,1 g (0,024 mola) chlorowodorku estru 1,2,3,6-te- trahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cy- 50 klopentanooctowiego dodaje sie razem z 3,73 g (0,03 mola) bromoetanolu, 5,3 g (0,05 mola) weglanu sodo¬ wego i 70 ml absolutnego acetonitrylu i ogrzewa mieszajac przez 3 godziny pod chlodnica zwrotna.Wytracona organiczna sól odciaga sie, acetonitryl 55 oddestylowuje sie i pozostalosc rozpuszcza w chlorku metylenu. Roztwór chlorku metylenu wytrzasa sie z wodnym roztworem sody i faze wodna ekstrahuje chlorkiem metylenu. Fazy organiczne laczy sie, su¬ szy siarczanem sodowym i ze stezonego roztworu 60 wytraca za pomoca eterowego roztworu kwasu sol¬ nego chlorowodorek estru (lH0-hydroksymetylo)-l,2, 3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-feny¬ lo-cyklopentanooctowego. Krysztaly odciaga sie i tak dlugo przekrystalizowuje sie z ukladu aceton/eter 65 az otrzyma sie stala temperature topnienia. Tempe-92 441 6 ratura topnienia: 124—124,5°C. Wydajnosc: 6,4 g (69% wydajnosci teoretycznej).Analogicznie jak w przykladzie I wytwarza sie nastepujace zwiazki: Przyklad H. Chlorowodorek estru 1-izobuty- lo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a- -fenylo-cyklopentanooctowego przez reakcje chloro¬ wodorku estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylo- wego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego z brom¬ kiem izobutylu. Temperatura topnienia: 171—174°C (acetonitryl/eter).Przyklad III. Cytrynian estru 1-propargilo-l, 2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fe¬ nylo-cyklopentanooctowego przez reakcje chlorowo¬ dorku estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego z bromkiem propargilu. Temperatura topnienia: 113—115°C (aceton/eter).Przyklad IV. Chlorowodorek estru l-(2'-cy- janoetylo)-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego przez reakcje chlorowodorku estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4- -metylowego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego z chlorkiem 2-cyjanoetylu. Temperatura topnienia: 154—156°C (aceton/eter).Przyklad V. Chlorowodorek estru 1-benzylo- l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-fe¬ nylo-cyklopentanooctowego przez reakcje chloro¬ wodorku estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylo- wego kwasu a-fenylo-cyklopentanooctowego z brom¬ kiem benzylu. Temperatura topnienia: 185—187°C (acetonitryl).Przyklad VI. Metanosulfonian estru 1-metylo- -l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu (+)- wzglednie (—) -a-fenylo-cyklopentanooctowego 6 g (0,02 mola) estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4- -metylowego kwasu (+)-a-fenylo-cyklopentanoocto¬ wego, 2,5 g (0,054 mola) kwasu mrówkowego i 0,8 g paraformaldehydu ogrzewa sie na wrzacej lazni przez 30 minut. Po oziebieniu uwalnia sie zasade za pomoca stezonego amoniaku i ekstrahuje eterem.Po zatezeniu wysuszonego bezwodnym siarczanem sodowym eterowym roztworu otrzymuje sie 6,4 g (85% wydajnosci teoretycznej) estru 1-metylo-1,2,3, 6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu (+)-a-fe¬ nylo-cyklopentanooctowego, który dzialaniem kwasu metanosulfonowego przeprowadza w metanosulfo¬ nian, o temperaturze topnienia 139—141°C (aceton), [a]^7 +25 (c=5, alkohol).W odpowiedni sposób otrzymuje sie z lewoskre- tnej nor zasady ester l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropi- rydylo-4-metylowy kwasu (—)^a-fenylo-cyklopen¬ tanooctowego. Metanosulfonian topnieje w tempe¬ raturze 139—141°C [aC - —25° (c=5, alkohol).Sposobem wedlug wynalazku otrzymuje sie rów¬ niez nastepujace zwiazki: chlorowodorek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cyklopentano¬ octowego, o temperaturze topnienia: 153—155°C, chlorowodorek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-P-metylomaslo- wego o temperaturze topnienia 182—185°C, metanosulfonian estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropi- rydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cykloheksano- octowego, o temperaturze topnienia 127—129°C, chlorowodorek estru l^metylo-l^S^-tetrahydro- pirydylo-4'-metylowego kwasu 1-fenylo-cyklopenta- nokarboksylowego, o temperaturze topnienia 154— io 155°C (acetonitryl/eter), chlorowodorek estru 1-metylo-1,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu dwufenylooctowego, o temperaturze topnienia 142—143°C (acetonitryl/eter), metanosulfonian estru l'-metylo-l',2',3',6/-tetrahydro- pirydylo-4'-metylowego kwasu ksanteno-9-karbo- ksylowego, o temperaturze topnienia 150^152°C (butanon), chlorowodorek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-Y-metylowaleria- nowego, o temperaturze topnienia 125—127°C (octan etylu), chlorowodorek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu dwucyklopentylooctowe- go, o temperaturze topnienia 147—148°C (aceton/ /eter), winian estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4- -metylowego kwasu a-butylo-cyklopentanooctowego, o temperaturze topnienia 103—106°C (acetonitryl), cytrynian estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo- -4-metylowego kwasu a-fenylo-maslowego, o tempe¬ raturze topnienia 122—124°C (izopropanol), chlorowodorek estru l-izopropylo-l,2,3,6-tetrahydro- pirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cyklopenta¬ nooctowego, o temperaturze topnienia 143—145°C (octan etylu), chlorowodorek estru l-etylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cykloheksyloocto- wego, o temperaturze topnienia 168—170°C, cytrynian estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo- 40 -4-metylowego kwasu a-fenylo-P-metylowaleriano- wego, o temperaturze topnienia 142—144°C (rozklad), chlorowodorek estru l-etylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu benzylowego, o temperatu¬ rze topnienia 187—188°C, 45 chlorowodorek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu a-cyklopentylo-fenylogli- kolowego, o temperaturze topnienia 145—147°C (ace¬ ton), chlorowodorek estru l-propylo-l,2,3,6-tetrahydropi- 50 rydylo-4-metylowego kwasu benzylowego, o tempe¬ raturze topnienia 187—189°C (alkohol), chlorowodorek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu benzylowego, o tempera¬ turze topnienia 174—175°C, 55 chlorowodorek estru l-izopropylo-l,2,3,6-tetrahydro- pirydylo-4-metylowego kwasu benzylowego, o tem¬ peraturze topnienia 155^-157°C (acetonitryl/eter), chlorowodorek l-heksylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo- -4-metylowego kwasu benzylowego, o temperaturze 60 topnienia 146—148°C (aceton), chlorowodorek estru l-allilo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu benzylowego, o tempera¬ turze topnienia 132—134°C (aceton/eter), metanosulfonian estru l-(2-fenyloetylo)-l,2,3,6-tetra- 65 hydropirydylo-4-metylowego kwasu benzylowego, o[ 7 temperaturze topnienia 155—156°C (acetonitryl), chlorowodorek estru l-etylo-l,2,3,6-tetrahydropirydy- lo-4-metylowego kwasu heksahydrobenzylowego, o temperaturze topnienia 168—170*C (aceton/octan etylu).Przyklad VII. Metylobromek estru 1-metylo- -l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a- -fenylo-cyklopentanooctowego ,7 g (0,05 mola) estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydro- pirydylo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cyklopenta- nooctowego wprowadza sie w reakcje z 7,13 g (0,075 mola) bromku metylu w 50 ml acetonitrylu. Po 4 godzinach reakcji wytracone krysztaly odciaga sie i przekrystalizowuje sie az do osiagniecia stalej tem¬ peratury topnienia, z acetonitrylu. Wydajnosc: 15,3 g (75% wydajnosci teoretycznej), temperatura topnie¬ nia: 185—187°C.Analogicznie jak w przykladzie VII otrzymuje sie.Przyklad VIII. Metylobromek estru 1-metylo- -l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a- -cyklopentylo-fenyloglikolowego przez reakcje estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a-cyklopentylo-fenyloglikolowego z bromkiem metylu. Temperatura topnienia: 200—203°C (aceto¬ nitryl).Przyklad IX. Metylobromek estru l-etylo-1,2, 3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu benzylo¬ wego przez reakcje estru l-etylo-l,2,3,6-tetrahydro- pirydylo-4-metylowego kwasu benzylowego z brom¬ kiem metylu. Temperatura topnienia: 145—147°C (acetonitryl).Przyklad X. Metylobromek estru l-allilo-1,2, 3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu benzylo¬ wego przez reakcje estru l-allilo-l,2,3,6-tetrahydro- pirydylo-4-metylowego kwasu benzylowego z brom¬ kiem metylu. Temperatura topnienia: 153—155° (acetonitryl).Przyklad XI. Metylobromek estru l'-metylo- -l',2',3',6'-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu 1-fenylo-cyklopentanokarboksylowego przez reakcje estru l'-metylo-l',2',3',6'-tetrahydropirydylo-4'-mety- lowego kwasu 1-fenylo-cyklopentanokarboksylowego z bromkiem metylu. Temperatura topnienia: 184— 186°C (acetonitryl).Przyklad XII. Metylobromek estru 1-etylo-l, 2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu heksa¬ hydrobenzylowego przez reakcje estru l-etylo-1,2,3, 6-tetrahydropirydylo-metylowego kwasu heksahy¬ drobenzylowego z bromkiem metylu. Temperatura topnienia: 177—179°C (acetonitryl/eter).Przyklad XIII. Metylobromek estru 1-metylo- -l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu dwucyklopentylooctowego przez reakcje estru 1-me- tylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu dwucyklopentylooctowego z bromkiem metylu. Tem¬ peratura topnienia: 216—218°C (acetonitryl).Przyklad XIV. Metylobromek estru 1-izopro- pylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu 1441 8 benzylowego przez reakcje estru l-izopropylo-1,2,3,6- tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu benzylowe¬ go z bromkiem metylu. Temperatura topnienia: 146—148°C (acetonitryl/octan etylu).Przyklad XV. Metylobromek estru 1-metylo- -l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu a- -fenylo-cykloheksanooctowego 16,37 g (0,05 mola) estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahy- dropirydylooctowego poddaje sie reakcji w tempera¬ turze pokojowej z 7,13 g (0,075 mola) bromku mety¬ lu w 250 ml acetonu. Po 3 godzinach reakcji wytra¬ cone krysztaly odciaga sie i przekrystalizowuje z ukladu etanol/eter z dodatkiem wegla aktywnego.Wydajnosc: 16,8 g (79,6% wydajnosci teoretycznej), temperatura topnienia: 200—202°C.W analogiczny sposób otrzymuje sie nastepujace zwiazki czwartorzedowe: metylobromek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowego kwasu dwufenylooctowego, o temperaturze topnienia 155—158°C, metylobromek estru l-etylo-l,2,3,6-tetrahydropirydy- lo-4-metylowego kwasu a-fenylo-cykloheksyloocto- wego, o temperaturze topnienia 202—204°C (rozklad), metylobromek estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropiry- dylo-4-metylowegó kwasu benzylowego, o tempera¬ turze topnienia 224—228°C.Przyklad XVI. Metanosulfonian estru 1-mety- lo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4-metylowego kwasu (+)- wzglednie (—)-a-fenylo-cyklopentanooctowego .- 6 g (0,02 mola) estru l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4- -metylowego kwasu <(+)-«-fenylo-cyklopentanoocto- wego, 2,5 g (0,054 mola) kwasu mrówkowego i 0,8 g paraformaldehydu ogrzewa sie przez 30 minut na wrzacej lazni wodnej. Po oziebieniu uwalnia sie zasade stezonym amoniakiem i ekstrahuje eterem.Osuszony bezwodnym siarczanem sodowym roztwór eterowy zateza sie i otrzymuje 6,4 g (85% wydajnosci teoretycznej) estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropirydy- lo-4-metylowego kwasu (+)Ha-fenylo-cyklopentano- octowego, który za pomoca kwasu metanosulfonowe- go przeprowadza sie w metanosulfonian. Tempera¬ tura topnienia: 139—141°C (aceton), [a]27+ 25° (c=5, 45 alkohol) W odpowiedni sposób otrzymuje sie lewoskretna zasade estru l-metylo-l,2,3,6-tetrahydropirydylo-4- -metylowego kwasu (—)- wego. 50 PL PL PL PL PL PL PL

Claims (4)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych estrów kwasu 1,2, 3,6-tetrahydro-4-pirydylometylo-karboksylowego o 55 wzorze ogólnym 1, w którym Rt oznacza grupe alki¬ lowa o 1—8 atomach wegla, ewentualnie podstawio¬ na grupa nitrylowa lub hydroksylowa lub pierscie¬ niem fenylowym, grupe alkenylowa lub alkinylowa o 3 lub 4 atomach wegla i R oznacza grupe o wzo- 60 rze 4 lub 5, w których to wzorach R2 oznacza grupe hydroksylowa lub alkilenowa, która razem z R8 two¬ rzy 5-cio- lub 6-cio czlonowy pierscien, R8, R4 ozna¬ cza grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe cykloalkilowa, o 5 lub 6 atomach wegla lub grupe 65 fenylowa i R5 oznacza grupe cykloalkilowa o 5 lub 692 441 9 10 atomach wegla lub grupe fenylowa, przy czym w przypadku gdy R4 i R5 oznaczaja grupy fenylowe, wówczas moga byc one zwiazane ze soba w polo¬ zeniu orto wprost lub przez mostek tlenowy, oraz ich soli addycyjnych z kwasami i soli czwartorze¬ dowych i ewentualnie ich optycznie czynnych anty¬ podów, znamienny tym, ze ester o wzorze ogólnym 2, w którym R ma wyzej podane znaczenie, alkiluje sie srodkiem alkilujacym, takim jak halogenek al- kilu o wzorze ogólnym RiX, w którym R± ma wyzej podane znaczenie i X oznacza atom chlorowca i otrzymany zwiazek o wzorze ogólnym 1 ewentual¬ nie rozszczepia sie na jego optycznie czynne antypo¬ dy i przeprowadza w sole addycyjne z kwasami lub czwartorzedowe zwiazki amoniowe.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie optycznie czynne zwiazki wyjsciowe.
3. Sposób wytwarzania nowych estrów kwasu 1,2, 3,6-tetrahydro-4-pirydylometylo-karboksylowego o wzorze ogólnym 1, w którym Rx oznacza grupe alki¬ lowa o 1—8 atomach wegla ewentualnie podstawio¬ na grupa nitrylowa lub hydroksylowa lub pierscie¬ niem fenylowym, grupe alkenylowa lub alkinylowa 10 15 20 o 3 lub 4 atomach wegla i R oznacza grupe o wzorze 4 lub 5, w których to wzorach R2 oznacza grupe hydroksylowa lub alkilenowa, która razem z R8 two¬ rzy 5-cio- lub 6-cioczlonowy pierscien, R3, R4 ozna¬ cza grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, grupe cykloalkilowa o 5 lub 6 atomach wegla lub grupe fenylowa i R5 oznacza grupe cykloalkilowa o 5 lub 6 atomach wegla lub grupe fenylowa, przy czym w przypadku gdy R4 i R5 oznaczaja grupy fenylowe, wówczas moga one byc zwiazane ze soba w poloze¬ niu orto wprost lub przez mostek tlenowy oraz ich soli addycyjnych z kwasami i soli czwartorzedowych i ewentualnie optycznie czynnych ich antypodów, znamienny tym, ze ester o wzorze ogólnym 2, w któ¬ rym R ma wyzej podane znaczenie, alkiluje sie al¬ dehydem zwlaszcza takim jak paraformaldehyd w obecnosci kwasu mrówkowego i otrzymany zwiazek o wzorze ogólnym 1 ewentualnie rozszczepia sie na jego optycznie czynne antypody i przeprowadza w sole addycyjne z kwasami lub czwartorzedowe zwia¬ zki amoniowe.
4. Sposób wedlug zastrz. 3, znamienny tym, ze stosuje sie optycznie czynne zwiazki wyjsciowe. o ii CH2-0-C-R WZ0R1 0 II H2-0-C-R O) BrB WZÓR 2 0 R-C-OR' WZÓR 3 /R2 , -C—R3 WZÓR 4 \ WZÓR 5 PL PL PL PL PL PL PL
PL1971177155A 1970-09-02 1971-09-01 PL92441B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19702043455 DE2043455A1 (de) 1970-09-02 1970-09-02 Neue l,2,3,6-tetrahydro-4-pyridylmethyl-carbonsäureester, sowie deren Säureadditionssalze und quarternären Ammoniumverbindungen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL92441B1 true PL92441B1 (pl) 1977-04-30

Family

ID=5781342

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1971150296A PL84070B1 (pl) 1970-09-02 1971-09-01
PL1971177156A PL92442B1 (pl) 1970-09-02 1971-09-01
PL1971177155A PL92441B1 (pl) 1970-09-02 1971-09-01

Family Applications Before (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1971150296A PL84070B1 (pl) 1970-09-02 1971-09-01
PL1971177156A PL92442B1 (pl) 1970-09-02 1971-09-01

Country Status (20)

Country Link
US (1) US3786059A (pl)
AT (3) AT311349B (pl)
AU (1) AU462548B2 (pl)
BE (1) BE772111A (pl)
BG (4) BG20350A3 (pl)
CH (5) CH573405A5 (pl)
CS (3) CS168465B2 (pl)
DD (1) DD98671A5 (pl)
DE (1) DE2043455A1 (pl)
ES (1) ES394679A1 (pl)
FR (1) FR2105199B1 (pl)
GB (1) GB1358911A (pl)
HU (1) HU162546B (pl)
IL (1) IL37627A (pl)
NL (1) NL7112067A (pl)
PL (3) PL84070B1 (pl)
RO (5) RO58739A (pl)
SE (1) SE379538B (pl)
SU (2) SU419031A3 (pl)
ZA (1) ZA715813B (pl)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4467095A (en) * 1969-02-10 1984-08-21 Fmc Corporation Anticholinergic compounds
HU173917B (hu) * 1976-10-08 1979-09-28 Richter Gedeon Vegyeszet Sposob poluchenija novykh proizvodnykh benzoiloksimetil-piridina s antiaritmicheskim ehffektom i ikh additivnykhsolej s kislotami i ikh chetvertichnykh solej
CN111004264B (zh) * 2019-12-28 2022-05-17 沧州普瑞东方科技有限公司 一种n-取代四氢吡啶-3/4-硼酸/酯的制备方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AT287711B (de) * 1968-06-25 1971-02-10 Boehringer Sohn Ingelheim Verfahren zur Herstellung von neuen 1-Alkyl-1,2,5,6-tetrahydro-3-pyridylmethyl-carbonsäureestern sowie deren Säureadditionssalzen und quaternären Ammoniumverbindungen

Also Published As

Publication number Publication date
FR2105199A1 (pl) 1972-04-28
BG19154A3 (bg) 1975-04-30
BG19155A3 (bg) 1975-04-30
CS162762B2 (en) 1975-07-15
AT310751B (de) 1973-10-10
AT311348B (de) 1973-11-12
CH573406A5 (pl) 1976-03-15
CS162761B2 (pl) 1975-07-15
BE772111A (fr) 1972-03-02
PL92442B1 (pl) 1977-04-30
RO58763A (pl) 1976-10-15
DD98671A5 (pl) 1973-07-05
AU462548B2 (en) 1975-06-26
SU419031A3 (ru) 1974-03-05
HU162546B (pl) 1973-03-28
BG19798A3 (bg) 1975-10-10
SU444363A3 (ru) 1974-09-25
CH573405A5 (pl) 1976-03-15
GB1358911A (en) 1974-07-03
RO58762A (pl) 1975-11-15
BG20350A3 (bg) 1975-11-05
AT311349B (de) 1973-11-12
PL84070B1 (pl) 1976-02-28
CH573912A5 (pl) 1976-03-31
DE2043455A1 (de) 1972-03-09
ES394679A1 (es) 1974-02-16
IL37627A (en) 1975-02-10
CS168465B2 (pl) 1976-06-29
CH573408A5 (pl) 1976-03-15
IL37627A0 (en) 1971-11-29
FR2105199B1 (pl) 1974-11-15
CH573407A5 (pl) 1976-03-15
SE379538B (pl) 1975-10-13
AU3295271A (en) 1973-03-08
RO58739A (pl) 1975-11-15
SU449485A3 (ru) 1974-11-05
NL7112067A (pl) 1972-03-06
US3786059A (en) 1974-01-15
RO58740A (pl) 1975-10-15
RO60001A (pl) 1976-06-15
ZA715813B (en) 1973-04-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5047431A (en) 1,1,2-triphenylbut-1-ene derivatives
EP0266949B1 (en) Tetrahydroisoquinolin-2-yl derivatives of carboxylic acids as thromboxane a2 antagonists
JPH0428269B2 (pl)
JPS6053014B2 (ja) 薬理作用を有するピリジン誘導体
CA2004986A1 (en) Piperidine derivatives
PL90322B1 (pl)
PL92441B1 (pl)
CS241050B2 (en) Method of phenylquinolizidines production
US2619484A (en) Y-dihydro - sh-dibenz
US3288805A (en) Amino-eviid azoline
US3497517A (en) 1,3,4,9b-tetrahydro-2h-indeno(1,2-c) pyridines
US2921938A (en) Certain
DE3512629C2 (de) s-Triazolo[1,5-a]pyrimidine und Verfahren zu ihrer Herstellung
US4021558A (en) 1,3-Dioxo-2-[(methoxyphenethyl-amino)-alkyl]-4,4-dimethyl-isoquinolines and salts thereof useful as hypotensive agents
King et al. The Preparation of 2-Substituted Vinyl Quaternary Salts
US2769812A (en) 1-methyl-2-(3,3-diphenylpropyl) piperidine and preparation thereof
US4549021A (en) N-(β-Fluoroethyl)-nortropine
US3743735A (en) Pharmaceutical compositions containing tropanol esters of alpha-phenyl-alpha-cyclopentyl-acetic acid and methods of use
LEE et al. Piperidine derivatives. Part 1. Lobelan and related compounds
US4276296A (en) Substituted benzopyrano[3,4-c]pyridines, compositions and use thereof
US3466290A (en) 9,10-dihydro-4h-benzo(4,5)cyclohepta(1,2-b)thiophene ethers
DD146823A5 (de) Verfahren zur herstellung von aminopropanolderivaten des 6-hydroxy-2,3,4,5-tetrahydro-1 h-1-benzazepin-2-ons
DE3134945A1 (de) Substituierte 2-amino-3,4-dihydropyridinderivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung in arzneimittel
EP0067711B1 (en) New 1-benzyl-3,4-dihydro-isoquinoline derivative
DE2217420A1 (de) N-thienylmethyl-heterocyclen, deren saeureadditionssalze sowie verfahren zu deren herstellung