PL71070B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL71070B1
PL71070B1 PL1970142947A PL14294770A PL71070B1 PL 71070 B1 PL71070 B1 PL 71070B1 PL 1970142947 A PL1970142947 A PL 1970142947A PL 14294770 A PL14294770 A PL 14294770A PL 71070 B1 PL71070 B1 PL 71070B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
radical
fluorophenyl
hydroxypiperidine
base
parts
Prior art date
Application number
PL1970142947A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL71070B1 publication Critical patent/PL71070B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/72Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C17/00Preparation of halogenated hydrocarbons
    • C07C17/35Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions not affecting the number of carbon or of halogen atoms in the reaction
    • C07C17/354Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions not affecting the number of carbon or of halogen atoms in the reaction by hydrogenation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C271/00Derivatives of carbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C271/06Esters of carbamic acids
    • C07C271/08Esters of carbamic acids having oxygen atoms of carbamate groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C271/10Esters of carbamic acids having oxygen atoms of carbamate groups bound to acyclic carbon atoms with the nitrogen atoms of the carbamate groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C271/22Esters of carbamic acids having oxygen atoms of carbamate groups bound to acyclic carbon atoms with the nitrogen atoms of the carbamate groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms to carbon atoms of hydrocarbon radicals substituted by carboxyl groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/02Preparation by ring-closure or hydrogenation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/06Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/36Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/40Oxygen atoms
    • C07D211/44Oxygen atoms attached in position 4
    • C07D211/52Oxygen atoms attached in position 4 having an aryl radical as the second substituent in position 4
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/72Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/74Oxygen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Sposób wytwarzania pochodnych l-(4,4-dwuarylobutylo)-4-arylo-4-hydroksypiperydyny Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania zwiazków pochodnych l-(4,4-dwuarvlobutylo)-4-hydro- ksy-4-arylopiperydyny.Zwiazki te maja zastosowanie jako srodki neuroleptyczne, dzialajace uspokajajaco na centralny uklad nerwowy, o dzialaniu podobnym do dzialania butyrofenonów jak np. haloperidol. Butyrofenony takie opisano w opisie patentowym Stanów Zjednoczonych Ameryki Nr 3.438.991.Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowej klasy zwiazków pochodnych piperydyny, w szcze¬ gólnosci 4-arylo4-hydroksypiperydyny, majacych okreslony podstawnik 4,4-dwuarylobutylowy w pozycji 1.Wymienione pochodne piperydyny moga byc stosowane samodzielnie lub w polaczeniu z innymi dzialajacymi leczniczo srodkami psychotropowymi i sa wartosciowymi srodkami dzialajacymi uspokajajaco na centralny uklad nerwowy.Wytwarzane sposobem wedlug wynalazku pochodne 1-(4,4-dwuarylobutylo)4-arylo-4-hydroksypiperydy¬ ny maja wzór ogólny 1, w którym R oznacza atom wodoru lub rodniki metylowe; Ari oznacza rodnik chlorowcofenylowy, korzystnie fluorofenylowy; Ar2 oznacza rodnik fenylowy lub chlorówcofenylowy, korzyst¬ nie fluorofenylowy, a Ar3 oznacza rodnik fenylowy lub nizszy rodnik alkilofenylowy, trójfluorometylofenylowy, chlorowcofenylowy, dwuchlorowcofenylowy, lub nizszy rodnik alkilochlorowcofenylowy lub trójfluorometylo- chlorowcofenylowy. Przedmiotem wynalazku jest równiez wytwarzanie farmakologicznie dopuszczalnych soli addycyjnych z kwasami tych zwiazków.Sposród zwiazków tego typu o korzystnym dzialaniu nalezy wymienic te, w których Ari i Ar2 oznacza rodnik fluorofenylowy a R oznacza atom wodoru. Najkorzystniejsze ze wzgledu na szczególnie dlugi czas ich dzialania neuroleptycznego sa zwiazki, w których kazdy z podstawników Ar! * Ar2 oznacza rodnik p-fluorofeny- lowy, R oznacza atom wodoru a Ar3 oznacza rodnik trójfluorometylofenylowy, dwuchlorowcofenylowy, korzystnie dwuchlorofenylowy lub trójfluorometylochlorowcofenylowy, korzystnie trójfluorometylochlorofeny- lowy.Wymieniony nizszy rodnik alkilowy moze byc rodnikiem weglowodorowym nasyconym o lancuchu prostym lub rozgalezionym, o liczbie atomów wegla od 1-5, jak na przyklad rodnik metylowy, etylowy,2 71070 propylowy, izopropylowy, butylowy, pentylowy i podobne, a atomy chlorowca maja ciezar atomowy nizszy niz 127, to znaczy sa atomami fluoru, bromu, chloru lub jodu.Sposobem wedlug wynalazku zwiazki o wzorze 1 wytwarza sie przez kondensacje odpowiednio dobranego reaktywnego estru dwuarylobutanolu o wzorze A^ . Ax2 . CH . CH2 . CH2 . CH2 . OH jak na przyklad chlorów- cozwiazku o wzorze 2, w którym Ar i Ar2 maja wyzq podane znaczenie a X oznacza atom chlorowca, korzystnie chloru, z obwiednia 4-arylo44iydroksypiperydyna o wzorze 3, w którym R i Ar3 maja wyzej podane znacze¬ nie. Reakcje kondensacji prowadzi sie w odpowiednim rozpuszczalniku organicznym takim jak nizszy alkohol, nizszy keton, korzystnie 4-metylopentanon-2, lub w aromatycznym weglowodorze takim jak benzen, toluen, ksylen itp., korzystnie w warunkach ogrzewania pod chlodnica zwrotna. Poniewaz podczas kondensaqi wydziela sie równowaznik kwasu (HX), wskazane jest uzycie odpowiedniej ilosci zwiazku o charakterze zasadowym, na przyklad weglanu metalu alkalicznego, w celu zwiazania uwolnionego kwasu. Wskazana jest równiez obecnosc pewnej iloscijodku potasowego jako katalizatora.Zwiazki o wzorze 1, w których R oznacza rodnik metylowy moga oczywiscie wystepowac w konfigura¬ cjach stereochemicznych, w których rodnik metylowy znajduje sie w polozeniu cis lub trans w stosunku do grupy hydroksylowej w polozeniu 4. Nazewnictwo dla takich zwiazków uproszczono przez zastosowanie dla izomerów, w których grupa metylowa w pozyqi 3 jest przypuszczalnie w polozeniu cis w stosunku do grupy hydroksylowej w pozyqi4 nazwy „forma a", podczas gdy „forma 0" ma przypuszczalnie konfiguracje przeciw¬ na, czyli trans. Przypuszczenia odnosnie wyznaczonej konfiguracji stereochemicznej opieraja sie na technice doswiadczalnej i wiarygodnej zazwyczaj metodzie róznicy rozpuszczalnosci.Zasady o wzorze 1 moga byc przetwarzane w odpowiednie farmaceutycznie dopuszczalne sole addycyjne z kwasami w reakcji z odpowiednim kwasem nieorganicznym, takim jak na przyklad kwas chlorowodorowy, bromowodorowy, jodowodorowy, siarkowy i podobne, lub z odpowiednim kwasem organicznym jak na przyklad kwas octowy, propionowy, glikolowy, mlekowy, szczawiowy, malonowy, winowy, cytrynowy, amidosulfonowy, askorbinowy i podobne. Z kolei sole zwiazków o wzorze 1 moga byc przetwarzane do odpowiedniej formy zasadowej przez dzialanie w znany sposób odpowiednimi zwiazkami alkalicznymi.Niektóre z pochodnych 4-arylo4-hydroksypiperydyny o wzorze 3 sa znane w literaturze (opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 3.438.991). Ogólnie, moga one byc otrzymywane przez kondensacje niskoczasteczkowych estrów alkilowych kwasu 3-R4-keto-l-piperydynokarboksylowego o wzorze 4, korzystnie z grupa metoksylowa lub etoksylowa jako grupa alkoksylowa, z odpowiednim halogenkiem fenylowomagnezo- wym o wzorze BrMgAr3 wedlug reakcji Grignarda. Z otrzymanego w ten sposób nizszego estru 3-R4-Ar34/-hy- droksy-1-piperydynokarboksylowego o wzorze 5 usuwa sie grupe ochronna podstawiona przy azocie przez ogrzewanie z odpowiednimi alkaliami, na przyklad z wodorotlenkiem potasu, aby uzyskac wyjsciowy zwiazek do syntezy o wzorze 3. Przebieg takiej kondensacji ilustruje Schemat przedstawiony na rysunku.Z kolei l-benzylo-4-piperydyne mozna kondensowac ze zwiazkiem o wzorze BrMgAr3, a nastepnie z otrzy¬ manej l-benzylo4-Ar34-hydroksypipciydyny usuwa sie grupe benzylowa, na przyklad przez uwodornienie nad palladem osadzonym na weglu drzewnym, otrzymujac zwiazek wyjsciowy o wzorze 3.Wytworzone sposobem wedlug wynalazku nowe pochodne pipeiydyny o ogólnym wzorze 1 i ich terapeu¬ tycznie dopuszczalne sole addycyjne z kwasami maja korzystne wlasnosci i zastosowanie farmakologiczne i farmaceutyczne ze wzgledu na ich uspokajajace dzialanie na centralny uklad nerwowy. Scislej, otrzymane w ten sposób zwiazki sa silnymi srodkami neuroleptycznymi, podobnymi pod wzgledem dzialania do dobrze znanego srodka neuroleptycznego, l-3-(4-fluorobenzoilo)propylo4-(4-chlorofenylo)-4-hydroksypiperydyny, znanego powszechnie jako haloperidol. Leki neuroleptyczne sa znane jako powstrzymujace wymioty u psów, wywolane apomorfina. W próbie antyapomorfinowej (Patrz „Metoda 1" w publikaqi P.A.J.Janssena i in. Arzneim-Forsch. 15 1196 (1965), zwiazek poddawany badaniu podawany jest doustnie kolejno w róznych okresach czasu po takiej standartowej dawce apomorfiny (0,31 mg/kg wagi ciala), która spowoduje wymioty u psów, nie poddanych dzialaniu apomorfiny. Zwiazki o wzorze 1 i ich sole wykazuja dzialanie przeciwapomorfinowe przy doustnej dawce od okolo 0,005 do ponad 40 mg/kg wagi ciala. Wartosc EDS0 (w mg/kg) jest taka dawka doustna badanej substancji, która chroni 50% zwierzat od emezy. Szczególnie dlugi okres zachowania aktywnosci opisanych wyzej zwiazków o najkorzystniejszym dzialaniu w porównaniu z haloperidolem przedstawiaja ponizsze dane: Zwiazek A - l-[44-dwa<4-fluorofenylo)butylo]4-(3,4-dwuchlorofenylo)4-hydroksypiperydyna.Zwiazek B - 144,4-dwu-(4-fluorofenylo)butyloH-(3-trójfluorometylofenylo)4-hydroksypiperydyna.Zwiazek C - l-[4,4-dwu-(4-fluorofenylo)butylo]-4<3-trójfluorometylo4-chloro)4-hydroksypiperydyna.Ze wzgledu na obecnosc w zwiazku o wzorze 1 asymetrycznego atomu wegla oczywiste jest, ze moze on wystepowac w postaci izomerów stereochemicznych (enanqomorficznych). Gdy potrzeba mozna osiagnac rozdzielenie i wydzielenie okreslonej formy, stosujac metody ogólnie znane w technice.3 71070 Sposób wytwarzania wymienionych odmian enancjomorficznych jest oczywiscie objety zakresem niniejsze¬ go wynalazku.Nastepujace przyklady wyjasnia sposób wedlug wynalazku. Jesli nie okreslono inaczej, wszystkie ilosci podano w czesciach wagowych.Przyklad I. Roztwór 61 czesci l,l-dwu(4-fluorofenylo)4-chlorobutenu-l w 400 czesciach izopropa- nolu poddaje sie uwodornieniu pod normalnym cisnieniem w temperaturze pokojowej w obecnosci 5,5 czes¬ ci 10% katalizatora palladowego osadzonego na weglu drzewnym (reakcja jest egzotermiczna, temperatura wzrasta o okolo 30°C). Po zuzyciu obliczonej ilosci wodoru przerywa sie uwodornienie, odfiltrowuje katalizator, a przesacz odparowuje. Oleista pozostalosc destyluje sie pod próznia, odbierajac oleisty l,l-dwu-(4-fluorofeny- lo4-chlorobutan o temperaturze wrzenia 166-168°C pod cisnieniem 6 mm Hg,n2p = 1^425;d^ - 1,2039, Przyklad II. Mieszanine 90 czesci l-(4-fluorofenylo)-l-fenylo4-chlorobutenu-l, 440 czesci izopropa- nolu i 40 czesci wody destylowanej uwadarnia sie pod normalnym cisnieniem w temperaturze okolo 35°C w obecnosci 10 czesci katalizatora palladowego na weglu drzewnym. Po zuzyciu obliczonej ilosci wodoru przerywa sie uwodornienie i calosc utrzymuje przez kilka minut w stanie wrzenia, odfiltrowuje sie katalizator a przesacz odparowuje. Oleista pozostalosc destyluje sie pod próznia, odbierajac okolo 12 czesci mniej czystego dl-l-(4-fluorofenylo)-l-fenylo4-chlorobutanu o temperaturze wrzenia 135—145°C pod cisnieniem 0,2mmHg i okolo 61 czesci drugiej, czystszej frakcji dl-l-(4-fluorofenylo)-l-fenylo4-chlorobutanu o temperaturze wrze nial45-150°C pod cisnieniem 0,2 mm Hg i n2^ = 1,5578; d = 1,1447.Przyklad III. Mieszanine 1135 czesci 3,3*-(benzyloimino)dwupropionianu dwumetylu, 42,4 czesci weglanu sodu i 1800 czesci chloroformu miesza sie w temperaturze pokojowej, a nastepnie dodaje sie kroplami w ciagu 30 minut 412 czesci chloromrówczanu metylu (reakcja jest egzotermiczna, konieczne jest chlodzenie, aby utrzymac temperature ponizej 45°C). Po wkropleniu chlorówcomrówczanu metylu calosc miesza sie dalej przez noc w temperaturze pokojowej. Nastepnie dodaje sie 300 czesci wody. Oddziela sie warstwe chloroformu, suszy, saczy i odparowuje, otrzymujac jako pozostalosc N,N-dwu-2(metoksykarbonylo)etylo karbaminian mety¬ lu.W naczyniu umieszcza sie 250 czesci 30% roztworu metylanu sodowego i 480 czesci ksylenu, oddestylo- wujac metanol az do osiagniecia temperatury 75°C. Wówczas wkrapla sie 250 czesci N,N-dwu-2-(metoksykarbo~ nylo)etylokarbaminianu metylu oddestylowujacjednoczeaiie metanol. Po zakonczeniu wkraplania oddestylowuje sie metanol tak dlugo, az zawartosc naczynia osiagnie temperature 125°C. Pozostalosc miesza sie i ogrzewa przez godzine pod chlodnica zwrotna. Po oziebieniu dodaje sie kroplami roztwór 85 czesci kwasu octowego w 100 czesciach wody. Oddziela sie faze ksylenowa, przemywa woda, suszy i odparowuje. Oleista pozostalosc destyluje sie, otrzymujac ester dwumetylowy kwasu 4-keto-l,3-piperydynodwukarboksylowego o temperaturze wrzenia 133-135°C; np = 1,5015; d^ = 1,2648.Do 54,5% roztworu wodorku sodu w 270 czesciach bezwodnego czterowodorofuranu wkrapla sie, stale mieszajac roztwór 107,6 czesci estru dwumetylowego kwasu 4-keto-l,3-piperydynodwukarboksylowego w 180 czesciach bezwodnego czterowodorofuranu (reakcja jest egzotermiczna, temperatura wzrasta z20°C do 48°C). Po zakonczeniu wkraplania calosc miesza sie w ciagu 2,5 godziny w temperaturze pokojowej, a nastepnie dodaje jednorazowo 142 czesci jodku metylu i ogrzewa calosc do temperatury okolo 60°C. Po mieszaniu w ciagu 20 godzin w temperaturze 60°C mieszanine reakcyjna ochladza sie i saczy. Osad przemywa sie czterowodorofuranem a przesacz odparowuje. Pozostalosc miesza sie z 1000 czesci toluenu, saczy i przesacz odparowuje. Destyluje sie oleista pozostalosc, otrzymujac ester dwumetylowy kwasu 3-metylo4-keto-l,3-pipeiy- dynodwukarboksylowego o temperaturze wrzenia 122°C pod cisnieniem 0,4 mm Hg. 740 czesci roztworu dwu- hydratu kwasu szczawiowego w wodzie (140 czesci dwuhydratu szczawiowego w 1000 czesci wody) i 84,8 czesci estru dwumetylowego kwasu 3-metylo4-keto-l,3-piperydynodwukarboksylowego miesza sie i ogrzewa do wrze¬ nia przez 24 godziny pod chlodnica zwrotna. Wode odparowuje sie do sucha i pozostalosc wytrzasa dokladnie z toluenem, przesacza i miesza w toluenie. Faze toluenowa saczy sie, suszy i odparowuje. Oleista pozostalosc destyluje sie, otrzymujac ester metylowy kwasu 3-metylo4-keto-l-pipeiydynokarboksylowego o temperaturze wrzenia 136-137°C pod cenieniem 10 mm Hg.Przyklad IV. Do roztworu bromku p-bromofenylomagnezowego otrzymanego w znany sposób z 1,2 czesci magnezu i 11,8 czesci p-dwubromobenzenu, rozpuszczonego w suchym eterze, dodaje sie 6 czesci suchego eterowego roztworu estru etylowego kwasu 4-keto-l-piperydynokarboksylowego. Calosc miesza sie, ogrzewa do wrzenia w ciagu 1 godziny, pod chlodnica zwrotna. Powstaly kompleks chlodzi sie i wylewa na mieszanine lodowatego kwasu octowego i drobno pokruszonego lodu. Oddziela sie nastepnie faze wodna iestrahuje eterem. Faze eterowa przemywa sie woda, saczy i odparowuje. Oleista pozostalosc zestala sie na zarysowaniach. Staly produkt odsacza sie, miesza z niewielka iloscia toluenu, odsacza ponownie i suszy4 70070 otrzymujac ester etylowy kwasu 4<4-bromofenylo)4-hydroksypiperydynokarboksylowego, stosowany bez dal¬ szego oczyszczania do dalszej syntezy.Przyklad V. W znany sposób, wychodzac z 6 czesci magnezu, 48 czesci p-chlorobromobenzenu i 225 czesci bezwodnego czterowodorofuranu, przygotowuje sie roztwór bromku p-chlorofenylomagnezowego.Wkrapla sie do niego, ogrzewajac calosc pod chlodnica zwrotna do wrzenia i stale mieszajac, 34,5 czesci estru metylowego kwasu 3-metylo4-keto-l-piperydynokarboksylowegó w 55 czesciach bezwodnego czterowodorofu¬ ranu. Po wkropleniu calosci przerywa sie ogrzewanie mieszajac jeszcze przez godzine roztwór reakcyjny a nastepnie wylewa sie go do naczynia zawierajacego mieszanine 15 czesci kwasu octowego i drobno potluczone¬ go lodu. Produkt ekstrahuje sie z roztworu chlorkiem metylu. Ekstrakt suszy sie, saczy i odparowuje.Pozostalosc krystalizuje sie z izopropanolu, otrzymujac ester metylowy kwasu 3-metylo4-(4-chlorofenylo)4-hy- droksy-1-piperydynowokarboksylowego o temperaturze topnienia 137°C.Postepujac jak w przykladzie V i zastepujac zwiazek Grignarda równowazna iloscia odpowiedniej substan¬ cji wyjsciowej o wzorze BrMgAr3, otrzymuje sie nastepujace produkty: ester metylowy kwasu dl 3-metylo-4-(3- -trójfluorometylofenylo4-hydroksy-l-piperydynokarboksylowego o temperaturze topnienia 113^°C; ester me¬ tylowy kwasu dl 3-metylcHl-(3-t^ójfluorometylo4-chlo^ofenyloH¦bydroksy-^piperydynokarboksylowego o temperaturze topnienia 124,6—147,6°C.Przyklad VI. Mieszanine 4,65 czesci estru etylowego kwasu 4-(4-bromofenylo)4-hy(iroksy-l-pipery- dynokarboksylowego, 4,65 czesci wodorotlenku potasowego, 45 czesci izopropanolu i 3 czesci wody miesza sie i ogrzewa do wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu nocy. Po ochlodzeniu mieszanine reakcyjna wylewa sie do 90 czesci wody i ostroznie dodaje równomolowa ilosc 90% kwasu octowego. Gdy z mieszaniny reakcyjnej przestaje sie wydzielac gaz, oddestylowuje sie rozpuszczalnik w temperaturze nie przekraczajacej 100°C.Pozostalosc trzykrotnie ekstrahuje sie chloroformem. Polaczone ekstrakty suszy sie i odparowuje pod próznia.Stala pozostalosc krystalizuje sie z toluenu, otrzymujac 4-(4-bromofenylo)4-hydroksypiperydyne.Postepujac jak w przykladzie VI i zastepujac ester etylowy kwasu 4-(4-bromofenylo)4-hydroksy-l-pipeiy- dynokarboksylowego równowazna iloscia nizszego estru alkilowego kwasu 3-R-4-Ar34-hydroksy-1-piperydyno- karboksylowego o wzorze 5 otrzymuje sie nastepujace zwiazki: a,dl-3-metylo-4-(4-chlorofenylo)-4-hydroksypipe- rydyne o temperaturze topnienia 128,5°C, dl-3-metylo4-(3-trójfluoiometylofenylo)4-hydroksypiperydyne o temperaturze topnienia 157,5°C, chlorowodorek dl-3-metylo4-(3-trójfluorometylo4-chloro)4-hydroksypipe- iydyny o temperaturze topnienia 260,6°C—262,5°C.Przyklad VII. Roztwór 30 czesci kwasu winowego w 80 czesciach acetonu i 80 czesciach metanolu dodaje sie do roztworu 52 czesci ot dl-3-metylo4-(3-trójfluorometylofenylo)4-hydroksypipeiydyny w 80 czesciach acetonu i 80 czesciach metanolu. Calosc pozostawia sie do wykrystalizowania osadu. Wydzielony winian odsacza sie, zachowujac przesacz i przekrystalizowuje trzykrotnie z mieszaniny etanolu i izopropanolu, W znany sposób z soli kwasu winowego otrzymuje sie wolna zasade, suszy sie ja i trzykrotnie przekrystalizowuje z mieszaniny etanolu z izopropanolem, zachowujac ich stala rotacje i otrzymujac cH(-)-3-metylo4-(3-trójfluoro~ metylofenylo)4-hydroksypiperydyne* o temperaturze topnienia 153,5°C; a2D ¦= ~8° (1% roztwór w acetonie).Zachowany przesacz odparowuje sie a z pozostalosci, bedacej sola kwasu winowego, wydziela sie zasade i suszy.Otrzymana zasade przeprowadza sie w dwubenzoilowa sól kwasu winowego i ponownie uwalnia z niej wolna zasade. Po wysuszeniu uzyskuje sie a,(+)-3-metylo4-(3-trójfluorometylofenylo)4-hydroksypiperydyne o tempe¬ raturze topnienia 153,5°C; a2D° =+8(1% roztwór w acetonie).Przyklad VIII. Mieszanine 24 czesci, 1 ,l-dwu(4-fluorofenylo)4-chlorobutanu, 20,9 czesci 4-(3-trójfluorometylo4-chlorofenylo)4-hydroksypiperydyny, 13,8 czesci weglanu sodu, kilka krysztalów jodku potasu i 600 czesci 4-metylopentanonu-2 ogrzewa sie do wrzenia wciagu 60 godzin, stale mieszajac pod chlodnica zwrotna. Mieszanine reakcyjna studzi sie i dodaje do niej 150 czesci wody. Warstwe zwiazków organicznydi oddziela sie, suszy, saczy i odparowuje. Oleista pozostalosc krystalizuje sie z estru dwuizopropylo- wego, otrzymujac 14,4-dwu(4-fluorofenylo)butylo<3-trójfluorometylo4-chlorofenylo)4-hydroksypipeiydyne o temperaturze topnienia 106,5°C. Postepujac jak w przykladzie VIII i zastepujac l,l-dwu(4-fluorofenylo4- -chlorobutan i4-(3-trójfluorometylo4-chlorofenylo)4-hydroksypiperydyne równowazna iloscia odpowiednich substancji wyjsciowych o ogólnym wzorze 2 lub 3, otrzymuje sie nastepujace substanqe: Przyklad IX. Mieszanine 7 czesci a,dl-3-metylo4-(4-chlorofenylo)4-hydroksypiperydyny, 10,6 czesci weglanu sodu i 320 czesci 4-metylopentanonu-2 destyluje sie azeotropowo do sucha a nastepnie dodaje sie 10,5 czesci l,l-dwu-(4-fluorofenylo)4-chlorobutanu. Calosc ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna wciagu 2 dni, ciagle mieszajac. Nastepnie dodaje sie jeszcze 5 czesci l,l-dwu-(4-fluorofenylo)4-chlorobutanu mieszajac i ogrzewajac dalej do wrzenia pod chlodnica zwrotna wciagu 12 godzin. Nastepnie mieszanine reakcyjna saczy sie na goraco przez wegiel drzewny i odparowuje. Pozostalosc rozpuszcza sie w eterze5 71070 dwuizopropylowym i po krystalizacji odsacza w temperaturze pokojowej otrzymujac a,dl-l-[4,4-dwu-(fluorpieny» Io)butylo3-metylo4<4-dilorofenylo4-hydroksypipeiydyne.Postepujac jak w przykladzie IX, zastepujac dl-3-metylo-4-(4-chlorofendo4*y4roksypiperydyne równo¬ wazna iloscia zwiazku o wzorze 3, uzyskuje sie nastepujace pochodne hydroksypiperydyny: _ hydrat chlorowodorku a<-H4Adwu<4-fluorofenvlobrt ksypiperydyny o temperaturze topnienia 94,5°C, a^ = -14° (1% roztwór w acetonie), hydrat chlorowodorku a<+l-[4,4-dwu<4-fluorofenylobutylo]-3-metylo4<3^rójfluorometylofenylo4-hydro- ksypiperydyny o temperaturze topnienia 114°C, a™ = +10° (1% roztwór w acetonie), hydrat chlorowodorku a, dl-l-[4,4-dwu-(4-fluorofenylobutylo]-3-metylo-4-(3-trójfluorometylofenolu) 4-hydro- ksypiperydyny o temperaturze topnienia 11355°C, * » ^+l-[4,4-dwu<4-fluorofenylobutylo]-3rm^ o temperaturze topnienia 96,2°C. PL PL

Claims (1)

Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania pochodnych l-(4,4-dwuaiylobutylo)-4-aiylo-4-hydroksypiperydyny o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza atom wodoru lub rodnik metylowy, Ar! oznacza rodnik chlorowcofenylowy, Ar^ oznacza rodnik fenylowy lub chlorowcofenylowy, a Ar3 oznacza rodnik fenylowy, nizszy rodnik alkilofenylowy, rodnik trójfluoroemetylofenylowy, chlorowcofenylowy, dwuchlorowcofenylowy, nizszy rodnik alkilochlorowco- fenylowy, lub trójfluorometylochlorowcofenylowy ewentualnie w postaci ich terapeutycznie dopuszczalnych soM addycyjnych z kwasami, znamienny tym, ze reaktywny ester zwiazku owzoize Art . Ar2 . CH.CH2 . CH^ . .CH2 . OH, w którym Ar2 i Ar2 maja wyzej podane znaczenie ogrzewa sie w rozpuszczalniku organicznym w obecnosci zasady ze zwiazkiem o wzorze 3, w którym R i Ar3 maja wyzej podane znaczenie. 2. Sposób wedlug zastiz, 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania l-[4,4-dwu-(4-fluorofenylo)bu- tylo]4-(3,4-dwuchlorofenyloM-hydroKsypiperydyny poddaje sie reakcji l,l-dwu-(4-fluorofenylo)4-chlorobutan . i 4-(3,4-dwuchlorofenylo)-4-hydroksypiperydyne. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania l-[4,4-dwu-(4-fluorofenylo)bU" tylo]4-(3-trójfluorometylofenylo)4-hydroksypipeiydyny poddaje sie reakcji l,l-dwu-(4-fluorofenylo)4-chloro- butan i 4-(3-trójfluorometylofenylo)4-hydroksypipeiydyne. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w przypadku wytwarzania l-[4,4-dwu-(4-fluorofenylo)bu- ty!o]4-(3-trójfluorometylo4-chlorofenylo)4-hydroksypipeiydyny poddaje sie reakcji l,l-dwu(4-fluorofenylah -4-chlorobutan i 4-(3-trójfluorometylo4-chlorofenylo)-4-hydroksypiperydyne. Antagonizm apomorfinowy u psów Czas od zazycia dawki doustnie
1. .2 godzin 1 dzien 2 dni 3 dni 4 dni 5 dni 6 dni 7 dni Zwiazek A 2 0,08 0,095 0,12 0,16 0,20 0,26 <0,30 <0,30 Wartosc EDS0 w mg/kg doustnie Zwiazek Zwiazek B C 3 4 0,02 0,030 0,025 0,030 0,055 0,037 0,095 0,046 0,13 0,056 0,16 0,065 <0,20 0,076 <0,20 0,090 halo- peridol 5 0,06 0,16 0,60 1,25 U5 — — —6 71070 Wzór 1 Ar, 1 4-F-C«H^ 4-F-C6H4 4-F-C«H« 4-F-C6ft, 4-F-C6H4 4-F-C6H4 4-F-C«H4 4F-C6H4 4-F-C6H4 4-F-C6H, 4-FC6rt, 4-F-C6H4 4-F-C6«, 4-F-C6H,4 4-F-C6H, 4-F-C6H, 4-F-C«li, 4-F-C6rt, 4-F-C«flCl 4-F-Qli, 4-F-C6H4 4-F-C6a, 4-F-C6H4 Ar3 2 4-F-C6H4 4-F-C«H4 C6HS 4-FAH4 4-f-c6h« 4-F-C6H4 4-F-C6H4 4-FiC«H4 4-F-C«H4 4-F-C6H4 4-F-C«H4 4-F-C6H< 4-F-C6rt, 4-F-C6H4 4-F-C«H4 4-F-C6H4 4-F-C6H» 4-F-C6H4 4-F-CfiH, 4-F-C6H4 4-F-C6H4 4-F-C6H4 4-F-C«H4 Ar3 3 C«HS QHS 4-a-C6H« 4-Q-C6H4 4-Cl-€6H4 4-F-C6H4 4-F-C«H4 4-F-C6H4 4-Br-C6H4 4-Br-C6li, 4-Br-C«H4 4-CH3-C6H4 4-CH3-C6H4 4-CH3-C6H, 3-CF3^«H4 3-CF3-C6H4 3,4-(a)2-C6H3 3MC0i-C*ti» 3-Cl,4-CH3-C«H3 4-a,3-CH3-C6H3 4-a,3-CH3-C«Hf3 4-a,3-CF3-C«H3 3-CF3-C6H4 R 4 H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H a-CH3 Temperatura topnienia °C 5 112 161 108-108,5 182-183 1204 104^ 141 176 122^ 182 194^ 115,5 177 180 108 1514 115-116,5 166 117-118 1354-137 1664 166 1574 Zasada lub sd! 6 zasada HC1 zasada hq zasada zasada HC1 (COOH), zasada HC1 (COOK)j zasada HQ (COOH)a zasada HC1 zasada HC1 zasada zasada HC1 KC1 HC1KI. 12p,l/01 71070 MKP C07d 29f\6 C07d 29/12 R i ¦Arr- CH CM2CH2CH2~X -^ Ar OH 2 Mi * /V20r / ArrCH-CH2CH2CH2- X Ar 2 H-N OH Ar Wzór 3KI. 12p,l/01 71070 MKP C07d 29/16 C07d 29/12 R nizsz9 atkoksA _qq~^ / = 0 +' BrMg-Ar: Wzór 4 R A/0H nizszy oikoksij J—Q0—N X Ar. A H OH Ar Wzór 5 Wzór 3 Prac. Poligraf. UP PRL. Naklad 120 + I8egz. Cena 10 zl PL PL
PL1970142947A 1969-09-03 1970-09-02 PL71070B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US85501669A 1969-09-03 1969-09-03

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL71070B1 true PL71070B1 (pl) 1974-04-30

Family

ID=25320131

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1970142947A PL71070B1 (pl) 1969-09-03 1970-09-02

Country Status (22)

Country Link
US (1) US3575990A (pl)
JP (1) JPS4932543B1 (pl)
AT (1) AT299201B (pl)
BE (1) BE755589A (pl)
BR (1) BR6915392D0 (pl)
CH (1) CH520671A (pl)
CS (1) CS159779B2 (pl)
DE (1) DE2040231C3 (pl)
DK (1) DK127424B (pl)
ES (1) ES383006A1 (pl)
FI (1) FI51176C (pl)
FR (1) FR2068536B1 (pl)
GB (1) GB1294733A (pl)
IL (1) IL35211A (pl)
IT (1) IT1040516B (pl)
NL (1) NL172446C (pl)
NO (1) NO131173C (pl)
PL (1) PL71070B1 (pl)
RO (1) RO57021A (pl)
SE (1) SE354066B (pl)
YU (1) YU34354B (pl)
ZA (1) ZA706024B (pl)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4039676A (en) * 1975-06-23 1977-08-02 Ciba-Geigy Corporation 2-piperidinoalkyl-1,4-benzodioxans
US4129655A (en) * 1976-04-26 1978-12-12 Ciba-Geigy Corporation Neuroleptic 2-piperidinoalkyl-1,4-benzodioxans
US4383999A (en) * 1981-05-26 1983-05-17 Smithkline Beckman Corporation Inhibition of GABA uptake by N-substituted azaheterocyclic carboxylic acids and their esters
US4514414A (en) * 1982-10-25 1985-04-30 Smithkline Beckman Corporation N-Substituted pyrrolidineacetic acids and their esters
IL90858A (en) * 1988-07-07 1994-08-26 Rhone Poulenc Sante Derivatives of (AZA) naphthalensultam, their preparation and compositions containing them
DE102004036349A1 (de) * 2004-07-27 2006-03-23 Grünenthal GmbH Substituierte 3-Phenylpiperidin-Derivate

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB931788A (en) * 1960-01-14 1963-07-17 Sandoz Ltd Improvements in or relating to benzhydryl esters

Also Published As

Publication number Publication date
BR6915392D0 (pt) 1973-01-16
FI51176B (pl) 1976-08-02
ZA706024B (en) 1972-04-26
GB1294733A (en) 1972-11-01
US3575990A (en) 1971-04-20
YU218870A (en) 1978-12-31
CH520671A (fr) 1972-03-31
FR2068536A1 (pl) 1971-08-27
JPS4932543B1 (pl) 1974-08-31
SE354066B (pl) 1973-02-26
BE755589A (fr) 1971-03-02
RO57021A (pl) 1974-12-11
NL172446B (nl) 1983-04-05
ES383006A1 (es) 1973-07-01
IL35211A0 (en) 1970-11-30
FR2068536B1 (pl) 1973-07-13
YU34354B (en) 1979-07-10
NO131173C (pl) 1975-04-16
FI51176C (fi) 1976-11-10
NL7012199A (pl) 1971-03-05
DE2040231C3 (de) 1979-04-12
IT1040516B (it) 1979-12-20
CS159779B2 (pl) 1975-01-31
DE2040231B2 (de) 1978-08-10
IL35211A (en) 1973-11-28
NL172446C (nl) 1983-09-01
AT299201B (de) 1972-06-12
DK127424B (da) 1973-11-05
DE2040231A1 (de) 1971-03-18
NO131173B (pl) 1975-01-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK174153B1 (da) N-Aralkyl-piperidenmethanolderivater, fremgangsmåde til fremstilling deraf og farmaceutisk præparat indeholdende sådanne derivater
US4550116A (en) Piperidine derivatives
DK153709B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 4-substituerede piperidinoalkanolderivater
FI77448C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 1-fenyl-2-piperidinopropanolderivat.
US3980658A (en) (Indolyl-piperidino or -1,2,5,6-tetrahydro-pyridyl)-p-fluoro-butyrophenones and salts thereof
EP0040639B1 (en) Isoxazole derivatives
US3884916A (en) 2,2-Diaryl-4-(4-aryl-4-hydroxy-piperidino)-butyramides
DK160250B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 4-substituerede piperidinoalkanon-derivater eller farmaceutisk acceptable salte deraf
PL127483B1 (en) Method of obtaining new derivatives of 1-/cyclohexylo/-4-acrylo-4-piperidinylocarboxylic acid
EP0445701A1 (en) Novel tetrahydropyridine derivatives
HU194208B (en) Process for preparing piperidine derivatives and pharmaceuticals comprising these compounds
US4246268A (en) Neuroleptic-4-(naphthylmethyl)piperidine derivatives
US3311624A (en) 4-amino-piperidines
US3518276A (en) Substituted 1-benzoylpropyl-4-hydroxy-4-phenyl piperidine derivatives
NO803453L (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av piperidylbenzimidazolonderivater
US3122555A (en) 1-aryl-omega-(4-alkoxy-4-arylpiperidino) derivatives of 1-alkanols and 1-alkanones
PL71070B1 (pl)
US5559238A (en) N-substituted trifluoromethylphenyltetrahydropyridenes process for the preparation thereof, intermediates in said process and pharmaceutical compositions containing them
US4443462A (en) Antipsychotic 4-(naphthalenyloxy)piperidine derivatives
NO147150B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive piperidiner.
HU191076B (en) Process for producing 6-fluoro/-3-(-1-heterocyclo-)-propyl/- 1,2-benzisoxazol derivatives and phrmaceiutical compositions containing them
HU185432B (en) Process for producing indene derivatives
US4180583A (en) Olefinic 4-substituted piperidino derivatives as therapeutics
US2973363A (en) 1-(2-thenoyl)alkyl-4-arylpiperidin-4-ols
US4902799A (en) Bicyclic alkoxy- and alkylthio-substituted aminoalcohols