PL68395B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL68395B1
PL68395B1 PL13084968A PL13084968A PL68395B1 PL 68395 B1 PL68395 B1 PL 68395B1 PL 13084968 A PL13084968 A PL 13084968A PL 13084968 A PL13084968 A PL 13084968A PL 68395 B1 PL68395 B1 PL 68395B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
trifluoromethyl
general formula
thieno
propyl
benzothiazine
Prior art date
Application number
PL13084968A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Priority to PL13084968A priority Critical patent/PL68395B1/pl
Publication of PL68395B1 publication Critical patent/PL68395B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Pierwszenstwo: 29.XII.1967 Szwajcaria Opublikowano: 25.IX.1973 ¦UZSLr 6 KI. 12p,4/05 MKP C07d 93/12 Wspóltwórcy wynalazku: Jany Renz, Jean-Pierre Bourauin, Hans Winkler, Pierre Gagnaux, Simon Guldimann, Leo Ruesch, Gustav Schwarb Wlasciciel patentu: Sandoz AG, Bazylea (Szwajcaria) Sposób wytwarzania tienobenzotiazyn 1 Przedmiotem wynalazku jest nowy sposób wy¬ twarzania 4-{3-[4-(2-hydroksyetylo) piperazynylo-1] propylo) -6-trójfluorometylo-4H-tieno[2,3-b] [1,4] benzotiazyny o wzorze ogólnym 1 ewentualnie w postaci soli addycyjnych tych zwiazków z kwasa-v 5 mi.Znane sposoby wytwarzania zwiazku o wzorze ogólnym 1 polegaja na tym, ze kondensacje 6-trój- fluorometylo-4H-tieno [2,3-b] [1,4] benzotiazyny z 3- [l-(2-hydroksyetylo)-piperazynylo-4]-l-chloropro- 10 panem prowadzi sie w obecnosci srodka wiazacego kwasy w rozpuszczalniku obojetnym w warunkach reakcji lub na tym, ze kondensacje 6-trójfluorcme- tylo-4-(3-chlorowcopropylo)-4H-tieno [2,3-b] [1,4] benzotiazyny z 4-(2-hydroksyetylo)-piperazyna pro- 15 wadzi sie w obecnosci srodka wiazacego kwasy w warunkach ogrzewania i w organicznym roz¬ puszczalniku obojetnym w warunkach reakcji.W porównaniu z wymienionymi znanymi sposoba¬ mi nowy sposób wytwarzania stanowi znaczny po- 2o step techniczny.Zwiazek o wzorze ogólnym 1 otrzymywany zna¬ nymi sposobami zawiera zawsze rózne produkty uboczne i nie moze byc oczyszczany droga kwa¬ sowych soli addycyjnych, a jedynie na drodze de- 25 stylacji wysokoprózniowej w wyzszych temperatu¬ rach lub za pomoca chromatografii.Sposobem wedlug wynalazku otrzymuje sie od razu substancje pozbawiona produktów ubocznych przeprowadzajac oczyszczanie poprzez kwasowe 30 sole addycyjne, co jest bardzo korzystne, szczegól¬ nie dla wytwarzania zwiazku o wzorze ogólnym 1 na skale techniczna, gdyz unika sie kosztownego i czasochlonnego oczyszczania przez destylacje w wysokiej prózni wzglednie chromatografii. Ponad¬ to w porównaniu z obydwoma znanymi opisanymi sposobami uzyskuje sie w sposobie wedlug wyna¬ lazku znacznie wyzsza wydajnosc. _,....-* Zgodnie z wynalazkiem, zwiazki o wzorze 1 wy¬ twarza sie w ten sposób, ze l-acetylo-4-<3-chloro- propylo) piperazyne o wzorze ogólnym 2 kanden- suje sie z 6-trójfluorometylo-4H-tieno [2,3-b] [1,4] benzotiazyna o wzorze ogólnym 3 w obecnosci za¬ sadowego srodka kondensujacego i w rozpuszczal¬ niku obojetnym w warunkach reakcji uzyskujac 4-[3-(4-acetylopiperazynylo-l) propylo]-6-trójfluoro- metylo-4H-tieno [2,3-b] [1,4] benzotiazyne o wzo¬ rze ogólnym 4. Zwiazek ten pod wplywem hydro¬ lizy alkalicznej przeksztalcony zostaje w 4-[3-(pi- perazynylo-1) propylo] - 6-trójfluorometylo-4H - tieno [2,3-b] [1,4] benzotiazyne o wzorze ogólnym 5, na który dziala sie tlenkiem etylenu, w rozpuszczal¬ niku obojetnym w warunkach reakcji, uzyskujac w ten sposób 4-{3-[4-<2-hydroksyetylo) piperazy- nylo-l-]propylo}-6-trójfluorometylo-4H-tieno [2,3-b] i[l,4] benzotiazyne.Podczas kondensacji -l-acetylo-4-(3-chloropro- pylo)-piperazyny z 6-trójfluorometylo-4H-tieno [2,3-b] [1,4] benzotiazyna korzystne jest zastosowa¬ nie drobno sproszkowanego wodorotlenku sodowe- 6839568395 go lub wodorotlenku potasowego jako zasadowego srodka kondensujacego oraz stosowanie weglowo¬ dorów aromatycznych, zwlaszcza toluenu lub ksy¬ lenu jako rozpuszczalników obojetnych w warun¬ kach reakcji. Kondensacje te prowadzi sie ko¬ rzystnie w temperaturze wrzenia mieszaniny reakcyjnej. Czas trwania reakcji wynosi okolo 10—20 godzin.Hydrolize alkaliczna 4-[3-(4-acetylopiperazynylo- -l)-propylo]-6-trójfluorometylo-4H-tieno [2,3-b] [l,4]benzotiazyny prowadzi sie na przyklad za po¬ moca wodorotlenków metali alkalicznych, korzyst¬ nie przez podgrzewanie w etanokjwym roztworze lugu potasowego pod chlodnica zwrotna. Czas trwania reakcji wynosi okolo 5—6 godzin.W reakcji 4-[3-(piperazynylo-l)-propylo]-6-trój- fluorometylo-4H-tieno,[2,3-b] [l,4]benzotiazyny z tlenkiem etylenu stosuje sie rozpuszczalniki, które w warunkach reakcji sa zwiazkami obojetnymi, na przyklad nizsze alkohole, jak etanol. Tlenek ety¬ lenu doprowadza sie do roztworu w ciagu okolo 5 godzin w temperaturze okolo 40°C.Nieoczekiwanie stwierdzono, ze w warunkach reakcji pierwszego etapu prowadzenia syntezy grupa acetylowa zachowana jest ilosciowo prawie calkowicie, podczas gdy w drugim etapie syntezy ulega praktycznie calkowitemu zmydleniu pomimo, ze obydwa etapy syntezy przeprowadza sie w ana¬ logicznych warunkach, to jest w obecnosci iden¬ tycznych zasad.Wytworzony zwiazek o wzorze ogólnym 1 oczyszcza sie w ten sposób, ze przeprowadza sie go w odpowiednia sól. Przykladowo jako kwasy organiczne i nieorganiczne, za pomoca których mozna wytworzony zwiazek o wzorze ogólnym 1 przeprowadzic w odpowiednia sól, wymienic na¬ lezy nastepujace kwasy nieorganiczne: kwas chlo¬ rowodorowy, bromowodorowy lub kwas siarkowy i organiczne: kwas fumarowy, kwas maleinowy, kwas winowy, kwas metasulfonowy itp. l-acetylo-4-(3-chloropropylo)-piperazyne o wzo¬ rze ogólnym 2 stosowana jako produkt wyjsciowy mozna wytwarzac na przyklad w ten sposób, ze kondensuje sie 1-acetylopiperazyne z l-bromo-3- -chloropropanem w obecnosci srodka wiazacego kwasy, jak na przyklad weglan potasu iw odpo¬ wiednim rozpuszczalniku, na przyklad acetonie.Sposofcy wytwarzania produktów wyjsciowych nie przedstawione w niniejszym opisie, sa znane.W nizej podanych przykladach, które wyjasniaja sposób wytwarzania, a które w zaden sposób nie ograniczaja zakresu wynalazku, wszystkie war¬ tosci temperatury podane sa w stopniach Celsju¬ sza. Punkty topnienia sa korygowane.W nastepujacych przykladach podano sposób wytwarzania 4-{3-(4-)2-hydroksyetylo(piperazyny- lo-l)propylo}-6-trójfluorometylo-4H-tieno (2,3b) (1,4) benzótiazyny.Przyklad I. Mieszanine skladajaca sie z 633 g 6-trójfluorometylo-4H-tieno (2,3-b) (1,4) benzótiazy¬ ny o temperaturze topnienia 162—164°C, 148 g drobno sproszkowanego wodorotlenku sodu i 42,00 ml toluenu miesza sie ogrzewajac pod chlodnica zwrotna w ciagu 1 godziny, przeprowadzajac re¬ akcje przy zastosowaniu oddzielacza wody. Nastep¬ nie w ciagu pól godziny wkrapla sie roztwór 562 g l-acetylo-4-(3-chloropropylo)piperazyny wy¬ twarzanej z czystego chlorowodorku w 700 ml toluenu i podgrzewa przez dalsze 15 godzin pod 5 chlodnica zwrotna. Po ochlodzeniu przemywa sie 2 krotnie, uzywajac kazdorazowo po 700 ml wody, a nastepnie ekstrahuje sie roztworem kwasu wi¬ nowego. Roztwór ten sporzadza sie rozpuszczajac 370 g kwasu winowego w 2000 ml wody. io Ekstrakt uzyskany przy uzyciu kwasu winowego przemywa sie 700 ml toluenu, alkalizuje 610 ml stezonego lugu sodowego i ekstrahuje za pomoca 2700 ml toluenu. Roztwór toluenowy przemywa sie dwukrotnie roztworem kwasu winowego uzywajac 15 kazdorazowo roztwór sporzadzony przez rozpusz¬ czenie 16 g kwasu winowego w 1500 ml wody, a nastepnie przemywa 600 ml wody, po czym za¬ geszcza sie. W wyniku tego otrzymuje sie pozosta¬ losc skladajaca sie z surowej 4-(3-)4-acetylopipe- 20 razynylo-1 (propylo)- 6 - trójfluorometylo - 4H -tieno - -(2,3-b) (1,4) benzótiazyny, która bezposrednio pod¬ daje sie dalszej przeróbce. Wydajnosc wynosi¬ la 80%.Przyklad II. Reakcje zmydlenia przeprowa- 25 dza sie ogrzewajac pod chlodnica zwrotna 805 g 4-(3-)4-acetylopiperazynylo- 1 (propylo)-6-trójfluoro- metylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyny, 290 g wo¬ dorotlenku potasu i 2200 ml etanolu. Reakcje zmydlenia prowadzi sie w ciagu pieciu i pól go- 30 dziny podczas mieszania. Roztwór reakcyjny za¬ geszcza sie do polowy objetosci, a nastepnie do¬ daje 2900 ml toluenu i 3000 ml wody.Roztwór wytrzasa sie dokladnie po czym od¬ dziela warstwe toluenowa. Warstwe te ekstrahuje 35 sie za pomoca roztworu sporzadzonego przez roz¬ puszczenie 600 g kwasu winowego w 3400 ml wo¬ dy. Ekstrakt który otrzymano za pomoca roztworu kwasu winowego alkalizuje sie przez dodanie 1200 ml stezonego lugu sodowego i ekstrahuje za 4o pomoca 2900 ml toluenu. Roztwór toluenowy prze¬ mywa sie dwukrotnie woda, uzywajac kazdorazo¬ wo po 1000 ml wody, po czym odparowuje sie. 693 g pozostalosci powstalej po odparowaniu roz¬ tworu rozpuszcza sie na goraco w 5000 ml abso- 45 lutnego etanolu i szybko dodaje cieply roztwór kwasu maleinowego, sporzadzony przez roz¬ puszczenie 425 g kwasu maleinowego w 1400 ml absolutnego etanolu. Nastepnie rozciencza sie za pomoca 2500 ml absolutnego etanolu. Po ochlo- 50 dzeniu do 5°C odsacza sie i suszy. W ten sposób otrzymuje sie czysty dwumaleinian-4-(3-)pipera- zynylo-l(propylo)-6-trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyny. Temperatura topnienia zwiazku 141—143°C. Wydajnosc wynosila 90%. 55 Przyklad III. Do roztworu sporzadzonego przez rozpuszczenie 544 g 4-(3-piperazynylo-l/pro- pylo)-6-trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzo- tiazyny w 22,00 ml etanolu w temperaturze 40°C dodaje sie w ciagu 5 godzin tlenek etylenu. 60 Mieszanine reakcyjna zageszcza sie nastepnie w prózni. Pozostalosc po zageszczeniu rozpuszcza sie w 4900 ml absolutnego etanolu i do tego roztworu wlewa sie szybko, przy silnym mieszaniu, goracy roztwór kwasu maleinowego, sporzadzony przez 65 rozpuszczanie 400 g kwasu maleinowego w 1400 ml68395 6 absolutnego etanolu. Po ochlodzeniu odsacza sie i suszy. W ten sposób otrzymuje sie czysty dwu- maleinian-4-{3-(4-)2-hydroksyetylo (piperazynylo-1) propylo}-6-trójfluorometylo-4H-tieno (2,3-b) (1,4) benzotiazyny. Temperatura topnienia zwiazku .163— 5 165°C. Wydajnosc wynosila 86°/o. l-acetylo-4-<3-chloropropylo)piperazyna uzywana jako produkt wyjsciowy wytwarzana moze byc w nastepujacy sposób: 880 g l-bromo-3-chloropropanu wkrapla sie w ciagu 1 godziny do mieszaniny 10 skladajacej sie z 512 g 1-acetylopiperazyny o tem¬ peraturze topnienia 52°C, 600 g weglanu potaso¬ wego i 2000 ml acetonu. Przez ochlodzenie utrzy¬ mywana jest temperatura 35°C. Utrzymujac tem¬ perature 35°C roztwór miesza sie przez dalsze 16 i5 godzin. Nastepnie saczy, przesacz rozciencza przy uzyciu 1000 ml acetonu i zwiazek wytraca sie w postaci chlorowodorku przez wprowadzenie do roztworu gazowego chlorowodorku. W ten sposób otrzymuje sie czysty chlorowodorek l-acetylo-4-(3- 2o -chloropropylo)piperazyny. Temperatura topnienia zwiazku 167—169°C. Wydajnosc wynosila 95°/o. PL PL

Claims (13)

1. Zastrzezenia patentowe 25 1. Sposób wytwarzania 4-{3-(4-)2-hydroksyetylo (piperazynylo-l)propylo}-6-trójfluorometylo-4H-tie- no(2,3-b) (l,4)benzotiazyny o wzerze 1, znamien¬ ny tym, ze przeprowadza sie kondensacje 1-acety- -lo-4-(3-chloropropylo)piperazyny o wzorze ogól- 30 nym 2 w obecnosci zasadowego srodka kondensu- jacego i w rozpuszczalniku, który jest obojetny w warunkach reakcji z 6-trójfluorometylo-4H-tieno (2,3-b) (l,4)benzotiazyna o wzorze ogólnym 3 otrzy¬ mujac 4-(3-)4-acetylopiperazynylo-l(propylo)-6- 35 - -trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4*)benzotiazyne o wzorze ogólnym 4, która w wyniku hydrolizy alkalicznej przeprowadza sie w 4-(3-)piperazyny- lo-l(propylo)-6-trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyne o wzorze ogólnym 5, z której 40 pod dzialaniem tlenku etylenu w rozpuszczalniku obojetnym w warunkach reakcji powstaje 4-{-3- (4-)2-hydroksyetylo{piperazynylo-l)propylo}-6- -trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyna o wzorze ogólnym 1, która ewentualnie przepro- 45 wadza sie w sól.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze kondensacje l-acetylo-4-(3-chloropropylo)piperazy- ny o wzorze ogólnym 2 z 6-trójfluorometylo-4H-tie- no (2,3-b) (l,4)benzotiazyna o wzorze ogólnym 3 pro¬ wadzi sie stosujac wodorotlenek sodowy jako za¬ sadowy , srodek kondensacyjny.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze kondensacje l-acetylo-4-(3-chloropropylo)-piperazy- ny o wzorze ogólnym 2 z 6-trójfluorometylo-4H- -tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyna o wzorze ogólnym 3 prowadzi sie stosujac wodorotlenek potasowy jako zasadowy srodek kondensujacy.
4. Sposób wedlug zastrz. 1—3, znamienny tym, ze jako rozpuszczalnik obojetny w warunkach reakcji stosuje sie weglowodory aromatyczne.
5. Sposób wedlug zastrz. 1—4, znamienny tym, ze stosuje sie toluen lub ksylen.
6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze kondensacje l-acetylo-4-(3-chloropropylo)piperazy- ny o wzorze ogólnym 2 z 6-trójfluorometylo-4H- -tieno (2,3-b) (l,4)benzotiazyna o wzorze ogólnym 3 prowadzi sie w temperaturze wrzenia mieszaniny reakcyjnej.
7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze hydrolize 4-(3-)4-acetylopiperazynylo-l(propylo)-6- -trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyny o wzorze ogólnym 4 prowadzi sie za pomoca wo¬ dorotlenków metali alkalicznych.
8. Sposób wedlug zastrz. 1 i 7, znamienny tym, ze stosuje sie wodorotlenek potasu.
9. Sposób wedlug zastrz. 1, 7 i 8, znamienny tym, ze stosuje sie roztwór wodorotlenku potasu w eta¬ nolu.
10. Sposób wedlug zastrz. 1, 7—9, znamienny tym, ze hydrolize prowadzi sie w temperaturze wrzenia roztworu.
11. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze poddajac reakcji 4-(3-)piperazynylo-l(-propylo)-6- -trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyne o wzorze ogólnym 5 z tlenkiem etylenu stosuje sie nizsze alkohole jako rozpuszczalniki obojetne w warunkach reakcji.
12. Sposób wedlug zastrz. 1 i 11, znamienny tym, ze stosuje sie etanol.
13. Sposób wedlug zastrz 1, 11 lub 12, znamien¬ ny tym, ze wprowadzanie tlenku etylenu do etano- lowego roztworu 4-(3-)piperazynylo-l(propylo)-6- -trójfluorometylo-4H-tieno(2,3-b) (l,4)benzotiazyny o wzorze ogólnym 5 odbywa sie w temperaturze okolo 40°C.KI. 12p, 4/05 68 395 MKP C07d 93/12 '—ce, CH,—Nv ,N—CH,—CH,OH \ / WZÓR 1 O ,N —CCCH. WZÓR 2 -CF, WZÓR 3 '—CF, \ / N—COCK, WZÓR 4 I CH, I CH, I V '-CR \ WZÓR 5 PZG w Pab., zam. 1021-73, naklad 115 + 20 egz. Cena zl 10,— PL PL
PL13084968A 1968-12-27 1968-12-27 PL68395B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL13084968A PL68395B1 (pl) 1968-12-27 1968-12-27

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL13084968A PL68395B1 (pl) 1968-12-27 1968-12-27

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL68395B1 true PL68395B1 (pl) 1973-02-28

Family

ID=19950306

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL13084968A PL68395B1 (pl) 1968-12-27 1968-12-27

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL68395B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN112679420B (zh) 一种2,5-二溴吡啶的制备方法
DK154763B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af norfloxacin
Fielden et al. Syntheses of heterocyclic compounds. Part XXV. Action of acid on NN-disubstituted o-nitroanilines: benzimidazole N-oxide formation and nitro-group rearrangements
PL68395B1 (pl)
US1727480A (en) New dialkylamino-alkyl derivatives of the 3.6-dihydroxyacridine
US3487114A (en) Preparation of m-aryloxyphenols
PL200714B1 (pl) Sposób wytwarzania 4-(heteroarylo-metylo) -1(2H)-ftalazynonów
US2802008A (en) Halogenated and alkoxylated 1-phenyl-1-pyridyl derivatives of urea and 3-alkylurea
King et al. 248. Antiplasmodial action and chemical constitution. Part III. Carbinolamines derived from naphthalene and quinoline
US2785172A (en) Dialkylaminoalkylphenetidinopyridine
JPS6026389B2 (ja) ピリジンアルデヒドおよびその誘導体の製造方法
US2690441A (en) 3-carboline derivatives
US2748120A (en) 2-amino-6-aryl-5, 6-dihydro-4-hydroxy-pyrimidines
NO149209B (no) Analogifremgangsmaate til fremstilling av terapeutisk aktive 1-(3-(3,4,5-trimetoksyfenoksy)-2-hydroksypropyl))-4-aryl-piperazin-derivater
US2517929A (en) Naphthykibine derivatives
JPH05500797A (ja) ケトン化合物の調製についての改良された方法
US588412A (en) Emil fischer
US2800473A (en) Method of making 6-mercaptopurine
US2611770A (en) N-(2-thiazolyl)-2-hydroxypyridine-5-sulfonamides
Raouf et al. Studies on 4‐thiazolidinones. I. Cleavage of 3‐Phenyl‐2, 4‐thiazolidinediones with benzylamine and hydrazine
US2482521A (en) Halogenated phenacylpyridines
US2752352A (en) Derivatives of the esters of beta-ketonic acids and process
DK171253B1 (da) Fremgangsmåde til fremstilling af 5-Q-[3,4-bipyri din]-6(1H)-on
KR790001482B1 (ko) 페노티아진 유도체의 제조방법
US2422195A (en) Synthesis of vitamin