PL226369B1 - Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu - Google Patents

Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu

Info

Publication number
PL226369B1
PL226369B1 PL400381A PL40038112A PL226369B1 PL 226369 B1 PL226369 B1 PL 226369B1 PL 400381 A PL400381 A PL 400381A PL 40038112 A PL40038112 A PL 40038112A PL 226369 B1 PL226369 B1 PL 226369B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
graphite
flame
weight
polystyrene
carried out
Prior art date
Application number
PL400381A
Other languages
English (en)
Other versions
PL400381A1 (pl
Inventor
Izabella Legocka
Piotr Jankowski
Dorota Kijowska
Ewa Górecka
Wiesław Wantuch
Janusz Cholewa
Marcin Figura
Leszek Urbańczyk
Edwarda Zorska
Janusz Lenar
Bartłomiej Lasek
Original Assignee
Inst Chemii Przemysłowej Im Prof Ignacego Mościckiego
Zakłady Chemiczne Alwernia Spółka Akcyjna
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Przemysłowej Im Prof Ignacego Mościckiego, Zakłady Chemiczne Alwernia Spółka Akcyjna filed Critical Inst Chemii Przemysłowej Im Prof Ignacego Mościckiego
Priority to PL400381A priority Critical patent/PL226369B1/pl
Publication of PL400381A1 publication Critical patent/PL400381A1/pl
Publication of PL226369B1 publication Critical patent/PL226369B1/pl

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób modyfikacji grafitu ekspandującego, stosowanego jako antypiren tj. dodatek ograniczający palność tworzyw sztucznych.
Przedmiotem wynalazku jest również zastosowanie modyfikowanego grafitu w kompozycjach polimerowych o ograniczonej palności, w szczególności w kompozycjach polistyrenowych.
Najbardziej rozpowszechnionym sposobem ograniczania palności polistyrenu jest zastosowanie organicznych związków bromu i chloru. Amerykański opis patentowy US4359538 ujawnia zastosowanie w tym celu tetrabromku acetylenu, dibromotetrachloroetanu, tetrachloroetanu, pentachloroetanu, heksachlorobenzenu, heksabromobenzenu, tetrabromobutanu lub innych tego typu związków halogenoorganicznych. Według amerykańskiego opisu patentowego US4699943 do produkcji spienionego polistyrenu o ograniczonej palności stosowano tribromopentaerytryt, zaś według opisu patentowego US5302625 użyto do tego celu heksabromocyklododekan, tlenek oktabromodifenylu, tlenek dekabromodifenylu. Z amerykańskiego opisu patentowego US6271272 znane jest również stosowanie innych dodatków organicznych zawierających halogeny, tj. heksabromocykloheksan, pentabromomonochlorocykloheksan, eter dekabromodifenylowy.
Związki bromo i/lub chloroorganiczne charakteryzują się emisją szkodliwych produktów podczas spalania, co jest przyczyną ich stopniowej eliminacji zużycia.
Alternatywę dla wyżej wymienionych dodatków halogenowych może stanowić grafit, w tym grafit ekspandujący. Działanie grafitu polega między innymi na utrudnieniu dostępu tlenu do strefy płomienia oraz na tworzeniu niepalnych produktów rozkładu. Bardziej efektywnym rozwiązaniem jest zastosowanie grafitu ekspandującego, który dodatkowo „pęcznieje” pod wpływem temperatury, tworząc zwęgloną warstwę na palącym się tworzywie.
Autorzy prac dotyczących kompozytów grafitowo-polistyrenowych podkreślają ich korzystne właściwości związane z izolacją termiczną (np. US6384094) i przewodnictwem elektrycznym. Część z nich odnosi się sceptycznie do poprawy stabilności termicznej i innych parametrów dotyczących odporności na płomień (Goyal R.K., Mulik U.P., Jagadale P.A.: Journal of applied polymer science 2009, 111 (4), 2071; Chen G., Wu C., Weng W., Wu D., Yan W.: Polymer Communication 2003, 44, 1781).
Często grafit wprowadzony do polistyrenu powodując wzrost właściwości izolacyjnych tworzywa nie ogranicza wystarczająco palności i musi być używany razem ze związkami zawierającymi halogeny, co jest znane z opisów patentowych PL/EP1486530 oraz PL186332. Z drugiej strony, autorzy części publikacji wypowiadają się pozytywnie na temat ograniczania palności polistyrenu modyfikowanego w powyższy sposób (Ding R., Hu Y., Gui Z., Zong R., Chen Z., Fan W.: Polymer Degradation and Stability 2003, 81, 473). Autorzy publikacji Xiao M., Sun L., Liu J., Li Y., Gong K.: Polymer 2002, 43, 2245, otrzymali nanokompozyt grafitowo-styrenowy o zwiększonej stabilności termicznej tworzywa.
Znane jest z polskiego zgłoszenia patentowego P-387304, amerykańskiego opisu patentowego US6706774 oraz rosyjskich opisów patentowych RU2296777, RU2268899, stosowanie grafitu, który pełni rolę wspomagającą w procesie ograniczania palności tworzywa w połączeniu z uniepalniaczami halogenowymi i który jednocześnie stanowi wypełniacz zwiększający właściwości izolacyjne. Rozwiązania tego typu nie są jednak proekologiczne.
Grafit ekspandujący często jest wykorzystywany jako środek wspomagający działanie innych uniepalniaczy, np. w mieszaninie ze związkami melaminy, w tym cyjanuranem i fosforanem melaminy. Przykładem są tu rozwiązania dotyczące ograniczania palności różnego typu tworzyw sztucznych, w których stosowano związki fosforowe: Modesti M., Lorenzetti A., Simioni F., Camino G.: Polym.
Degrad. Stab., 2002, TJ, 195-202 oraz opisy patentowe US6228914, US7935405, RU2336283, KR20040055121, JP9208768, PL196871.
Znane jest z amerykańskiego opisu patentowego US7479513 stosowanie grafitu ekspandującego w postaci związków z solami metali jako dodatku ograniczającego palność powłok, w przypadku których wymagana jest ognioodporność. Sole melaminy, jak cyjanuran lub fosforan melaminy, używane są tu jako dodatki wspomagające ograniczenie palności.
Aktualnie znane rozwiązania wykorzystujące grafit i jego modyfikowane odmiany do ograniczania palności tworzyw sztucznych są niewystarczające dla wielu praktycznych zastosowań. Szczególnie dotyczy to spienionego polistyrenu gdzie grafit spełnia właściwie rolę dodatku zwiększającego parametry izolacyjne tworzywa a nie redukującego jego palność.
PL 226 369 B1
Z polskich opisów patentowych PL 200581 i PL 200582 znane są rozwiązania dotyczące ograniczania palności polistyrenu za pomocą niemodyfikowanego grafitu. Znane jest również z opisu patentowego PL214563 otrzymywanie grafitu modyfikowanego cyjanuranem melaminy, ograniczającego palność tworzyw sztucznych. Ponadto, opis patentowy PL 213427 ujawnia sposób wprowadzania takiego dodatku do polistyrenu w trakcie polimeryzacji styrenu metodą suspensyjną.
Sposobem według wynalazku uzyskano grafit zmodyfikowany, do zastosowania jako skuteczny dodatek ograniczający palność polistyrenu. Działa on efektywniej niż dotychczas stosowane antypireny grafitowe. Modyfikacja grafitu sposobem według wynalazku polega na osadzeniu i związaniu dodatkowego antypirenu - fosforanu melaminy na powierzchni grafitu ekspandującego.
Sposób modyfikacji grafitu stosowanego jako antypiren, według wynalazku polega na tym, że wytwarza się dyspersję wodną melaminy i grafitu ekspandującego, a następnie, po ogrzaniu dyspersji do temperatury nie przekraczającej 100°C, wkrapla się kwas ortofosforowy i prowadzi się reakcję przez 1 do 6 godzin intensywnie mieszając, po czym produkt po ostudzeniu i wydzieleniu z roztworu, suszy się, przy czym ilość użytego grafitu ekspandującego wynosi od 20 do 90% wagowych w stosunku do mieszaniny grafitu, melaminy i kwasu ortofosforowego.
Korzystnie stosuje się 60-90% wagowych grafitu ekspandującego w stosunku do mieszaniny grafitu, melaminy i kwasu ortofosforowego.
Korzystnie reakcję prowadzi się w temperaturze od 85°C do 90°C.
Korzystnie reakcję prowadzi się przez 3 do 4 godzin.
Korzystnie reakcję prowadzi się przy stosunku wagowym melaminy do kwasu ortofosforowego
0,8-1,1.
Korzystnie reakcję prowadzi się w dyspersji wodnej o stężeniu 30-60% wagowych.
Wynalazkiem jest również zastosowanie modyfikowanego grafitu, wytworzonego sposobem opisanym wyżej, w kompozycjach polimerowych o ograniczonej palności zawierających 5-30% wagowych modyfikowanego grafitu w stosunku do polimeru, w szczególności w kompozycjach polistyrenowych.
Sposób według wynalazku otrzymywania grafitu modyfikowanego, a także właściwości wytworzonych z jego zastosowaniem kompozycji polistyrenowych ilustrują poniższe przykłady.
P r z y k ł a d I
W reaktorze o pojemności 250 ml, wyposażonym w mieszadło mechaniczne, czaszę grzejną, kontroler temperatury, chłodnicę zwrotną, dopływ gazu obojętnego umieszczono 160,91 g wody demineralizowanej. Następnie silnie mieszając dodano 7,43 g melaminy uzyskując dyspersję wodną oraz 74,86 g grafitu ekspandującego o zawartości węgla nie mniej niż 90% wagowych, rozmiarze cząstek 0,18 mm ± 10%, ekspansji 200-300 ml/g, pH 4-7. Po uzyskaniu temperatury 80°C wkraplano 6,80 g kwasu ortofosforowego o stężeniu 85%. Syntezę prowadzono w temperaturze 90°C przez 4 godziny. Otrzymany produkt po przesączeniu suszono w temperaturze 30°C. Otrzymano grafit modyfikowany w postaci szarych granulek o wymiarach 180-200 ąm.
Grafit modyfikowany wprowadzono do suspensji wodnej styrenu, w proporcji 15% wagowych w przeliczeniu na polistyren i prowadzono polimeryzację. Otrzymano polistyren o ograniczonej palności, charakteryzujący się parametrem palności poziomej FH-1, pionowej V-0 (metodą UL-94/IChP). W przypadku polistyrenu bez dodatków ograniczających palność w badaniach tą samą metodą uzyskano klasę palności poziomej FH-3 oraz nie uzyskano klasy palności pionowej. Wskaźnik tlenowy otrzymanego polistyrenu, oznaczany metodą opisaną w normie ASTM D 2863-97, jest o 40,8% większy niż wskaźnik tlenowy polistyrenu bez dodatku modyfikowanego grafitu.
P r z y k ł a d II
W reaktorze o pojemności 250 ml, wyposażonym w mieszadło mechaniczne, czaszę grzejną, kontroler temperatury, chłodnicę zwrotną, dopływ gazu obojętnego umieszczono 187,30 g wody demineralizowanej. Następnie silnie mieszając dodano 8,65 g melaminy uzyskując dyspersję wodną oraz 46,13 g grafitu ekspandującego o zawartości węgla nie mniej niż 90% wagowych, rozmiarze cząstek 0,18 mm ± 10%, ekspansji 200-300 ml/g, pH 4-7. Po uzyskaniu temperatury 80°C wkraplano 7,92 g kwasu ortofosforowego o stężeniu 85%. Syntezę prowadzono w temperaturze 90°C przez 4 godziny. Otrzymany produkt po przesączeniu suszono w temperaturze 30°C. Otrzymano grafit modyfikowany w postaci szarych granulek o wymiarach 180-200 ąm.
Grafit modyfikowany wprowadzono do suspensji wodnej styrenu, w proporcji 20% wagowych w przeliczeniu na polistyren i prowadzono polimeryzację. Otrzymano polistyren o ograniczonej palności, charakteryzujący się parametrem palności poziomej FH-1, pionowej V-0 (metodą UL-94/IChP).
PL 226 369 B1
W przypadku polistyrenu bez dodatków ograniczających palność w badaniach tą samą metodą uzyskano klasę palności poziomej FH-3 oraz nie uzyskano klasy palności pionowej. Wskaźnik tlenowy otrzymanego polistyrenu, oznaczany metodą opisaną w normie ASTM D 2863-97, jest o 55,7% większy niż wskaźnik tlenowy polistyrenu bez dodatku modyfikowanego grafitu.
P r z y k ł a d III
W reaktorze o pojemności 250 ml, wyposażonym w mieszadło mechaniczne, czaszę grzejną, kontroler temperatury, chłodnicę zwrotną, dopływ gazu obojętnego umieszczono 195,31 g wody demineralizowanej. Następnie silnie mieszając dodano 9,02 g melaminy uzyskując dyspersję wodną oraz 37,41 g grafitu ekspandującego o zawartości węgla nie mniej niż 90% wagowych, rozmiarze cząstek
0,18 mm ± 10%, ekspansji 200-300 ml/g, pH 4-7. Po uzyskaniu temperatury 80°C wkraplano 8,25 g kwasu ortofosforowego o stężeniu 85%. Syntezę prowadzono w temperaturze 90°C przez 4 godziny. Otrzymany produkt po przesączeniu suszono w temperaturze 30°C. Otrzymano grafit modyfikowany w postaci szarych granulek o wymiarach 180-200 pm.
Grafit modyfikowany wprowadzono do suspensji wodnej styrenu, w proporcji 15% wagowych w przeliczeniu na polistyren i prowadzono polimeryzację. Otrzymano polistyren o ograniczonej palności, charakteryzujący się parametrem palności poziomej FH-1, pionowej V-1 (metodą UL-94/IChP). W przypadku polistyrenu bez dodatków ograniczających palność w badaniach tą samą metodą uzyskano klasę palności poziomej FH-3 oraz nie uzyskano klasy palności pionowej. Wskaźnik tlenowy otrzymanego polistyrenu, oznaczany metodą opisaną w normie ASTM D 2863-97, jest o 50,0% większy niż wskaźnik tlenowy polistyrenu bez dodatku modyfikowanego grafitu.
P r z y k ł a d IV
W reaktorze o pojemności 250 ml, wyposażonym w mieszadło mechaniczne, czaszę grzejną, kontroler temperatury, chłodnicę zwrotną, dopływ gazu obojętnego umieszczono 123,55 g wody demineralizowanej. Następnie silnie mieszając dodano 10,55 g melaminy uzyskując dyspersję wodną oraz 106,25 g grafitu ekspandującego o zawartości węgla nie mniej niż 90% wagowych, rozmiarze cząstek 0,15 mm ± 10%, ekspansji 100-200 ml/g, pH 4-7. Po uzyskaniu temperatury 80°C wkraplano 9,65 g kwasu ortofosforowego o stężeniu 85%. Syntezę prowadzono w temperaturze 90°C przez 4 godziny. Otrzymany produkt po przesączeniu suszono w temperaturze 30°C. Otrzymano grafit modyfikowany w postaci szarych granulek o wymiarach 150-200 pm.
Grafit modyfikowany wprowadzono do suspensji wodnej styrenu, w proporcji 15% wagowych w przeliczeniu na polistyren i prowadzono polimeryzację. Otrzymano polistyren o ograniczonej palności, charakteryzujący się parametrem palności poziomej FH-1, pionowej V-0 (metodą UL-94/IChP). W przypadku polistyrenu bez dodatków ograniczających palność w badaniach tą samą metodą uzyskano klasę palności poziomej FH-3 oraz nie uzyskano klasy palności pionowej. Wskaźnik tlenowy otrzymanego polistyrenu, oznaczany metodą opisaną w normie ASTM D 2863-97, jest o 41,0% większy niż wskaźnik tlenowy polistyrenu bez dodatku modyfikowanego grafitu.

Claims (7)

1. Sposób modyfikacji grafitu stosowanego jako antypiren, znamienny tym, że wytwarza się dyspersję wodną melaminy i grafitu ekspandującego o stężeniu 30-60% wagowych, a następnie, po ogrzaniu dyspersji do temperatury nie przekraczającej 100°C, wkrapla się kwas ortofosforowy i prowadzi się reakcję przez 1 do 6 godzin intensywnie mieszając, po czym produkt, po ostudzeniu i wydzieleniu z roztworu, suszy się, przy czym ilość użytego grafitu ekspandującego wynosi od 20 do 90% wagowych w stosunku do mieszaniny grafitu, melaminy i kwasu ortofosforowego.
2. Sposób modyfikacji grafitu według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się 60-90% wagowych grafitu ekspandującego w stosunku do mieszaniny grafitu, melaminy i kwasu ortofosforowego.
3. Sposób modyfikacji grafitu według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję prowadzi się w temperaturze od 85°C do 90°C.
4. Sposób modyfikacji grafitu według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję prowadzi się przez 3 do 4 godzin.
5. Sposób modyfikacji grafitu według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję prowadzi się przy stosunku wagowym melaminy do kwasu ortofosforowego 0,8-1,1.
PL 226 369 B1
6. Sposób modyfikacji grafitu według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję prowadzi się w dyspersji wodnej o stężeniu 30-60% wagowych.
7. Zastosowanie modyfikowanego grafitu, wytworzonego sposobem według zastrz. od 1 do 6, w kompozycjach polimerowych o ograniczonej palności zawierających 5-30% wagowych modyfikowanego grafitu w stosunku do polimeru, w szczególności w kompozycjach polistyrenowych.
PL400381A 2012-08-14 2012-08-14 Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu PL226369B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL400381A PL226369B1 (pl) 2012-08-14 2012-08-14 Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL400381A PL226369B1 (pl) 2012-08-14 2012-08-14 Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL400381A1 PL400381A1 (pl) 2014-02-17
PL226369B1 true PL226369B1 (pl) 2017-07-31

Family

ID=50097338

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL400381A PL226369B1 (pl) 2012-08-14 2012-08-14 Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL226369B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL400381A1 (pl) 2014-02-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Zheng et al. Preparation of a novel phosphorus‐and nitrogen‐containing flame retardant and its synergistic effect in the intumescent flame‐retarding polypropylene system
Gallo et al. Halogen-free flame retarded poly (butylene terephthalate)(PBT) using metal oxides/PBT nanocomposites in combination with aluminium phosphinate
Fontaine et al. Neutralized flame retardant phosphorus agent: facile synthesis, reaction to fire in PP and synergy with zinc borate
CN101921407B (zh) 一种含溴季戊四醇磷酸酯阻燃剂及其制备方法
Wilke et al. Halogen-free multicomponent flame retardant thermoplastic styrene–ethylene–butylene–styrene elastomers based on ammonium polyphosphate–expandable graphite synergy
KR101665680B1 (ko) 표면에 인이 도핑된 산화 그래핀을 포함하는 난연제 및 이의 제조방법
Kuan et al. Preparation of expandable graphite via H2O2‐hydrothermal process and its effect on properties of high‐density polyethylene composites
Chen et al. Synergistic effects between iron–graphene and melamine salt of pentaerythritol phosphate on flame retardant thermoplastic polyurethane
Qu et al. A novel intumescent flame retardant and smoke suppression system for flexible PVC
US20040186041A1 (en) Phyllosilicate-intercalation compounds with increased expansion volume, method for their synthesis and their use
WO2019144331A1 (zh) 一种氨基三亚甲基膦酸铝及其制备方法和应用
CN106632468A (zh) 氨基三亚甲基膦酸金属盐阻燃剂的制备方法
CN107629248A (zh) 一种含氧化膦超支化膨胀阻燃剂及其制备方法和应用
Dong et al. Preparation of piperazine cyanurate by hydrogen‐bonding self‐assembly reaction and its application in intumescent flame‐retardant polypropylene composites
CN119019446A (zh) 一种稀土阻燃协效剂及其制备方法和应用
Soni et al. A review on flame retardants used in polyurethane foam
JP7323749B2 (ja) 難燃剤及びその調製プロセス
CN103547625B (zh) 包含基于哌嗪的金属盐混合物的阻燃聚烯烃树脂
KR20100001283A (ko) 수산화마그네슘-멜라민 복합입자 및 이를 포함하는 난연제조성물
CN106633052B (zh) 磷杂菲-三嗪双官能团低聚物及其制备方法与阻燃应用
PL226369B1 (pl) Sposób modyfikacji grafitu ekspandującego i zastosowanie modyfikowanego grafitu
CN110903546B (zh) 一种阻燃型高分子材料及其制备方法和应用
CN113604002A (zh) 一种阻燃耐热abs塑料颗粒
Pawelec New families of highly efficient, halogen-free flame retardants for polypropylene (PP)
CN101638421A (zh) 一种邻苯二胺磷酰氯缩季戊四醇酯的制备方法