PL217497B1 - Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu) - Google Patents

Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu)

Info

Publication number
PL217497B1
PL217497B1 PL395493A PL39549311A PL217497B1 PL 217497 B1 PL217497 B1 PL 217497B1 PL 395493 A PL395493 A PL 395493A PL 39549311 A PL39549311 A PL 39549311A PL 217497 B1 PL217497 B1 PL 217497B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
propylene oxide
potassium hydride
hydroxyl groups
ligand
temperature
Prior art date
Application number
PL395493A
Other languages
English (en)
Other versions
PL395493A1 (pl
Inventor
Andrzej Stolarzewicz
Zbigniew Grobelny
Marcin Szczepański
Andrzej Swinarew
Original Assignee
Univ Śląski W Katowicach
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Śląski W Katowicach filed Critical Univ Śląski W Katowicach
Priority to PL395493A priority Critical patent/PL217497B1/pl
Publication of PL395493A1 publication Critical patent/PL395493A1/pl
Publication of PL217497B1 publication Critical patent/PL217497B1/pl

Links

Landscapes

  • Polyethers (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)

Abstract

Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu) polega na tym, że najpierw prowadzi się reakcję wodorku potasu z alkoholem diwodorotlenowym, korzystnie z glikolem dipropylenowym, względnie z alkoholem zawierającym większą liczbę grup wodorotlenowych, w atmosferze gazu inertnego, w rozpuszczalniku z grupy liniowych lub cyklicznych eterów, korzystnie w tetrahydrofuranie, korzystnie z dodatkiem eteru 18-korona-6 jako ligandu, korzystnie w temperaturze pomiędzy 15 a 25°C. Po wydzieleniu wodoru do mieszaniny reakcyjnej dodaje się tlenek propylenu i prowadzi jego polimeryzację w temperaturze pomiędzy 20 a 120°C, korzystnie od 25 do 80°C, pod ciśnieniem normalnym lub podwyższonym w zakresie do 5 atm w zależności od temperatury reakcji, po czym jedną ze znanych dotychczas metod przekształca alkoholanowe centra aktywne w końcowe grupy wodorotlenowe.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu) na drodze polimeryzacji anionowej.
Polimery tlenku propylenu, a także tlenku etylenu, z dwoma lub większą liczbą końcowych grup wodorotlenowych używane są głównie do syntezy elastomerów i pianek poliuretanowych. Polimeryzacja tlenku etylenu prowadzi do produktów o żądanych masach cząsteczkowych, natomiast podczas polimeryzacji tlenku propylenu zachodzi reakcja przeniesienia łańcucha na monomer, w wyniku której liczbowo średnia masa cząsteczkowa (Mn) poli(tlenku propylenu) zostaje ograniczona do około 1500 - 2000. Polimer ten zawiera frakcję monooli, składającą się z makrocząsteczek mających na początku łańcucha wiązanie podwójne, zwykle w postaci zarówno grupy alliloksy jak i propenyloksy, a ich obecność powoduje defekty w budowie poliuretanów.
Dlatego też od szeregu lat podejmowane były próby ograniczenia tej reakcji ubocznej i uzyskania poli(tlenku propylenu) o wyższych masach cząsteczkowych, co przedstawiono na przykład w publikacjach: A. Stolarzewicz, H. Becker, G. Wagner, Acta Polymer. 32 (1981) 483; H. Becker, G. Wagner, A. Stolarzewicz, Acta Polymer. 32 (1981) 764; H. Becker, G. Wagner, A. Stolarzewicz, Acta Polymer. 33 (1982) 34; H. Becker, G. Wagner, Acta Polymer. 35 (1984) 28, a ostatnio w pracy G. Cendejas, C.A. Flores-Sandoval, N. Huitron, R. Herdera, L.S. Zamudio-Rivera, H.I. Beltran, F. Vazquez, J. Mol. Struct. 879 (2008) 40. Okazało się przy tym, że grupy propenyloksy można przekształcać w grupy wodorotlenowe przez traktowanie polimeru kwasem, co znacząco zmniejsza nienasyconość; zjawisko to omawiane jest na przykład w książce M. Ionescu, Chemistry and Technology of Polyols for Polyurethanes, Rapra Technology Limited, Shawbury, Shrewsbury, Shropshire 2005, a także w publikacji G.J. Dece, R.L. Harris, J.S. MacKenzie, J. Am. Chem. Soc. 81 (1959) 3374 oraz w patencie USA 5,962,748 (05.10.1999). W tym ostatnim podano także sposób przekształcania grup alliloksy w propenyloksy.
Dotychczas jednak tylko jedno z proponowanych rozwiązań, zastrzeżone patentami USA o numerach 3,278,457 (11.09.1966), 4,477,589 (16.10.1984), 5,498,583 (12.03.1996) i 5,627,120 (06.05.1997) rozszerzonym na Polskę z numerem 187097 (decyzję o udzieleniu patentu ogłoszono 31.05.2004), znalazło zastosowanie w skali przemysłowej. Opiera się ono na użyciu kompleksów dimetalicznych cyjanków (DMC), a szczególnie układów zawierających cynk i kobalt, bazujących na sześciocyjanokobaltanie cynkowym Zn3(Co(CN)6)2, jako inicjatorów polimeryzacji. Szczególną aktywność DMC osiągnięto w obecności alkoholu tert-butylowego jako środka kompleksującego i glikolu propylenowego lub glikolu etylenowego, względnie z dodatkiem chlorku cynku, dimetoksyetanu jako ligandu i wody. Metoda ta umożliwiła uzyskanie poli(tlenku propylenu) o Mn rzędu 10 000 i o zmniejszonej istotnie zawartości frakcji monooli, a następnie poprawę właściwości mechanicznych otrzymanych z tego polieteru elastomerów poliuretanowych, co opisano między innymi w artykule przeglądowym A. Stolarzewicz, D. Neugebauer, Wiad. Chem. 54 (2000) 127.
Większość jednak dostępnych handlowo polimerów tlenku propylenu produkuje się w znany ogólnie sposób. Na początku prowadzi się reakcję wodorotlenku potasu z glikolem propylenowym względnie z gliceryną, oddestylowuje pod próżnią wydzieloną wodę, a następnie do reaktora wprowadza monomer. Polimeryzacja zachodzi pod ciśnieniem kilku atmosfer, w temperaturze rzędu 110 - 120°C. Po wyczerpaniu monomeru do mieszaniny reakcyjnej zwykle dodaje się jeszcze tlenek etylenu, celem zwiększenia masy cząsteczkowej polimeru i uzyskania pierwszorzędowych grup alkoholanowych, które następnie przekształca się w końcowe grupy wodorotlenowe. Otrzymane w ten sposób polieterodiole lub odpowiednio polieterotriole mają Mn jedynie do około 3000, co jest ich podstawową niedogodnością.
Przedstawiona w niniejszym opisie patentowym nowa metoda syntezy poli(tlenku propylenu) opiera się na zmianie sposobu prowadzenia procesu w jego początkowej fazie.
Nieoczekiwanie okazało się, że zastąpienie wodorotlenku potasu przez wodorek potasu i użycie różnych alkoholi z dwoma lub większą liczbą grup wodorotlenowych, korzystnie z dodatkiem ligandu, umożliwia otrzymanie poli(tlenku propylenu) o Mn rzędu 10 000 do 12 000.
Istota sposobu według wynalazku polega na tym, że najpierw prowadzi się reakcję wodorku potasu z wybranym alkoholem diwodorotlenowym, korzystnie z glikolem dipropylenowym, względnie z alkoholem zawierającym większą liczbę grup wodorotlenowych, w atmosferze gazu inertnego, w rozpuszczalniku organicznym z grupy liniowych lub cyklicznych eterów, korzystnie w obecności ligandu, korzystnie w temperaturze pomiędzy 15 a 25°C.
PL 217 497 B1
Korzystnie, jako rozpuszczalnik używa się tetrahydrofuran, natomiast wybrany alkohol stosuje się w ilości niezbędnej dla przeprowadzenia przy użyciu wodorku potasu wszystkich grup wodorotlenowych w grupy alkoholanowe, lub z nadmiarem w stosunku do wodorku potasu, korzystnie z nadmiarem 20%. Ilość moli wybranego ligandu, korzystnie eteru 18-korona-6 tworzącego płaskie kompleksy 1 : 1 z kationem potasu, jest mniejsza lub równa ilości moli wodorku potasu, korzystnie pozostaje w proporcji odpowiednio od 0,5 : 1 do 1 : 1.
Po wydzieleniu wodoru do mieszaniny reakcyjnej dodaje się tlenek propylenu i prowadzi jego polimeryzację w szerokim zakresie temperatur, od 20 do 120°C, korzystnie od 25 do 80°C, pod ciśnieniem normalnym lub podwyższonym w zakresie do 5 atm w zależności od temperatury polimeryzacji, po czym jedną ze znanych dotychczas metod, na przykład w sposób opisany w cytowanej już publikacji G. Cendejas, C.A. Flores-Sandoval, N. Huitron, R. Herdera, L.S. Zamudio-Rivera, H.I. Beltran, F. Vazquez, J. Mol. Struct. 879 (2008) 40, przekształca alkoholanowe centra aktywne w końcowe grupy wodorotlenowe, usuwa powstałe zanieczyszczenia i rozpuszczalnik bądź rozpuszczalniki, a polimer suszy do stałej masy.
Poniższe przykłady ilustrują sposób według wynalazku.
3
P r z y k ł a d 1. Do reaktora o pojemności 100 cm1 * 3, osuszonego a następnie wypełnionego argonem, zaopatrzonego w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, wprowadzono w temperaturze 3
20°C wodorek potasu (0,050 g, 1,26 mmol), a następnie wkroplono roztwór tetrahydrofuranu (6,3 cm3) zawierający glikol dipropylenowy (0,10 g, 0,74 mmol) i eter 18-korona-6 (0,33 g, 1,26 mmol). Całość mieszano 30 min, po czym dodano tlenek propylenu (20,75 g, 357,3 mmol) i prowadzono polimeryzację w temperaturze 25°C. Po wyczerpaniu monomeru mieszaninę reakcyjną zakwaszono 35% kwa3 sem solnym do pH = 1, przeniesiono do rozdzielacza a' 150 cm3, a następnie dodano n-heksan 3 3 3 (15 cm3), wodę (15 cm3) i metanol (5 cm3). Całość wytrząśnięto i pozostawiono do rozdzielenia. Z warstwy organicznej oddestylowano składniki lotne, a pozostałość suszono pod próżnią do stałej masy. Otrzymany poli(tlenek propylenu) (18,5 g) miał Mn = 10 900 i Mw/Mn = 1,2 oznaczone techniką chromatografii żelowej.
3
P r z y k ł a d 2. Do reaktora o pojemności 100 cm3, osuszonego a następnie wypełnionego argonem, zaopatrzonego w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, wprowadzono w temperaturze 3
20°C wodorek potasu (0,047 g, 1,17 mmol), a następnie wkroplono roztwór tetrahydrofuranu (5,9 cm3) zawierający glikol dipropylenowy (0,09 g, 0,67 mmol) i eter 18-korona-6 (0,15 g, 0,57 mmol). Całość mieszano 30 min, po czym dodano tlenek propylenu (19,23 g, 331,1 mmol) i prowadzono polimeryzację w temperaturze 35°C. Po wyczerpaniu monomeru mieszaninę reakcyjną zakwaszono 35% kwa3 sem solnym do pH = 2, przeniesiono do rozdzielacza a' 150 cm3, a następnie dodano chloroform 3 3 3 (15 cm3), wodę (15 cm3) i metanol (5 cm3). Całość wytrząśnięto i pozostawiono do rozdzielenia. Z warstwy organicznej oddestylowano składniki lotne, a pozostałość suszono pod próżnią do stałej masy. Otrzymany poli(tlenek propylenu) (17,6 g) miał Mn = 9300 i Mw/Mn = 1,3 oznaczone techniką chromatografii żelowej.
3
P r z y k ł a d 3. Do reaktora o pojemności 100 cm3, osuszonego a następnie wypełnionego argonem, zaopatrzonego w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, wprowadzono w temperaturze 3
20°C wodorek potasu (0,053 g, 1,33 mmol), a następnie wkroplono roztwór tetrahydrofuranu (6,6 cm3) zawierający glikol tripropylenowy (0,14 g, 0,73 mmol) i eter 18-korona-6 (0,35 g, 1,33 mmol). Całość mieszano 30 min, po czym dodano tlenek propylenu (21,99 g, 378,6 mmol) i prowadzono polimeryzację w temperaturze 25°C. Po wyczerpaniu monomeru mieszaninę reakcyjną zakwaszono 35% kwa3 sem solnym do pH = 2, przeniesiono do rozdzielacza a' 150 cm3, a następnie dodano n-heksan 33 (15 cm3) i wodę (15 cm3). Całość wytrząśnięto i pozostawiono do rozdzielenia. Z warstwy organicznej oddestylowano składniki lotne, a pozostałość suszono pod próżnią do stałej masy. Otrzymany poli(tlenek propylenu) (19,1 g) miał Mn = 11 700 i Mw/Mn = 1,4 oznaczone techniką chromatografii żelowej.

Claims (5)

Zastrzeżenia patentowe
1. Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu) na drodze polimeryzacji anionowej, w którym po wyczerpaniu monomeru jedną ze znanych dotychczas metod przekształca się grupy alkoholanowe w końcowe grupy wodorotlenowe, usuwa powstałe zanieczyszczenia i rozpuszczalnik bądź rozpuszczalniki, a polimer suszy do stałej masy, znamienny tym, że w pierwszym etapie prowadzi się reakcję
PL 217 497 B1 wodorku potasu z alkoholem diwodorotlenowym, korzystnie z glikolem dipropylenowym, względnie z alkoholem zawierającym większą liczbę grup wodorotlenowych, w atmosferze gazu inertnego, w rozpuszczalniku z grupy liniowych lub cyklicznych eterów, korzystnie z dodatkiem ligandu, korzystnie w temperaturze pomiędzy 15 a 25°C, a następnie po wydzieleniu wodoru do mieszaniny reakcyjnej dodaje się tlenek propylenu i prowadzi jego polimeryzację w szerokim zakresie temperatur, od 20 do 120°C, korzystnie od 25 do 80°C, pod ciśnieniem normalnym lub podwyższonym w zakresie do 5 atm w zależności od temperatury reakcji.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik stosuje się tetrahydrofuran.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako ligand stosuje się eter 18-korona-6.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że alkohol z dwoma lub większą liczbą grup wodorotlenowych stosuje się w ilości niezbędnej dla przeprowadzenia przy użyciu wodorku potasu wszystkich grup wodorotlenowych w grupy alkoholanowe, lub z nadmiarem w stosunku do wodorku potasu, korzystnie z nadmiarem 20%.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w przypadku użycia eteru 18-korona-6 jako ligandu, związek ten wprowadza się do mieszaniny reakcyjnej w ilości moli mniejszej lub równej liczbie moli wodorku potasu, korzystnie w proporcji odpowiednio od 0,5 : 1 do 1 : 1.
PL395493A 2011-07-01 2011-07-01 Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu) PL217497B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL395493A PL217497B1 (pl) 2011-07-01 2011-07-01 Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL395493A PL217497B1 (pl) 2011-07-01 2011-07-01 Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu)

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL395493A1 PL395493A1 (pl) 2013-01-07
PL217497B1 true PL217497B1 (pl) 2014-07-31

Family

ID=47624705

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL395493A PL217497B1 (pl) 2011-07-01 2011-07-01 Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu)

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL217497B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL395493A1 (pl) 2013-01-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wang et al. Waterborne polyurethanes from CO 2 based polyols with comprehensive hydrolysis/oxidation resistance
HU228388B1 (en) Long-chain polyether polyols with a high proportion of primary oh groups process for producing thereof and their using
US10106649B2 (en) Ethoxylate production using highly active double metal cyanide catalysts
JP5979152B2 (ja) ポリエーテルの製造方法、プレポリマーの製造方法、および変成シリコーンポリマーの製造方法
CN103717640B (zh) 支链聚醚碳酸酯的制备方法和其用途
US11001669B2 (en) Lewis acid polymerization catalyst
JP2013241581A (ja) ポリエーテルの製造方法
US20150038664A1 (en) Method for producing polyether
Fu et al. Propylene oxide end-capping route to primary hydroxyl group dominated CO2-polyol
JP4361688B2 (ja) 後処理しない長鎖ポリエーテルポリオールの製造方法
KR102124603B1 (ko) 폴리에테르 폴리올의 제조방법
JP2007217691A (ja) 狭い分子量分布を有するポリアルキレングリコール潤滑剤用基油
KR102124605B1 (ko) 폴리에테르 폴리올의 제조방법
KR102717144B1 (ko) 하이드로젠 헥사시아노코발테이트와 아연 카복실레이트의 조합으로 제조된 더블메탈시아나이드 촉매 및 이를 이용한 프로필렌 옥사이드 중합
WO2018005056A1 (en) Process for making polyether diols
PL217497B1 (pl) Sposób otrzymywania poli(tlenku propylenu)
JP4273876B2 (ja) ポリエーテルモノオールまたはポリエーテルポリオールおよびその製造方法
PL229946B1 (pl) Sposób otrzymywania polietero-dioli
Wang et al. CO2-based polyols prepared from CO2 and propylene epoxide on double metal cyanide catalysts modified with various co-complexing agents and employed in polyurethanes
CN117887062B (zh) 一种可控合成低分子量窄分布聚醚多元醇的方法
KR20250084380A (ko) 이중 금속 시안화물 촉매 및 제조 방법, 이를 이용한 폴리올 제조 방법
JP2014091787A (ja) 環状アルキレン基を有するポリアルキレンカーボネートジオール及びその製造方法
EP4559948A1 (en) Polyol composition and preparation method therefor, composition for polyurethane preparation comprising polyol composition, and battery module
EP4453065A1 (en) Semi-batch alkylene oxide polymerization process using a lewis acid catalyst
JP2005194362A (ja) ポリエーテル組成物およびその製造方法