PL211152B1 - Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku - Google Patents

Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku

Info

Publication number
PL211152B1
PL211152B1 PL381201A PL38120106A PL211152B1 PL 211152 B1 PL211152 B1 PL 211152B1 PL 381201 A PL381201 A PL 381201A PL 38120106 A PL38120106 A PL 38120106A PL 211152 B1 PL211152 B1 PL 211152B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
catalyst
passivation
temperature
iron
bed
Prior art date
Application number
PL381201A
Other languages
English (en)
Other versions
PL381201A1 (pl
Inventor
Walerian Arabczyk
Ewa Ekiert
Original Assignee
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority to PL381201A priority Critical patent/PL211152B1/pl
Publication of PL381201A1 publication Critical patent/PL381201A1/pl
Publication of PL211152B1 publication Critical patent/PL211152B1/pl

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

Landscapes

  • Catalysts (AREA)

Description

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 211152 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 381201 (51) Int.Cl.
B01J 23/745 (2006.01) C01C 1/04 (2006.01) (22) Data zgłoszenia: 01.12.2006 (54) Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku
(43) Zgłoszenie ogłoszono: (73) Uprawniony z patentu: ZACHODNIOPOMORSKI UNIWERSYTET TECHNOLOGICZNY W SZCZECINIE, Szczecin, PL
09.06.2008 BUP 12/08 (45) O udzieleniu patentu ogłoszono: (72) Twórca(y) wynalazku: WALERIAN ARABCZYK, Szczecin, PL EWA EKIERT, Gryfino, PL
30.04.2012 WUP 04/12 (74) Pełnomocnik: rzecz. pat. Renata Zawadzka
PL 211 152 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego stosowanego w syntezie amoniaku.
Przemysłowy katalizator żelazowy jest otrzymywany przez wytapianie rudy magnetytowej z niewielkimi ilościami promotorów strukturalnych i aktywujących, tj. CaO, AI2O3, K2O. Aktywną podczas syntezy amoniaku jest forma zredukowana katalizatora, która wykazuje silne właściwości piroforyczne. Katalizator wystawiony na działanie powietrza utlenia się gwałtownie, a generowana ilość ciepła powoduje podniesienie temperatury złoża nawet do temperatury, w której następuje zapłon. Aby zapobiec spalaniu, katalizator poddaje się procesowi pasywacji, który polega na częściowym, ostrożnym utlenianiu katalizatora w niskiej temperaturze do utworzenia ochronnej warstewki tlenkowej o grubości kilku nanometrów. W przemyś le proces pasywacji jest wykorzystywany przy produkcji katalizatora preredukowanego, do utylizacji zużytego kontaktu oraz podczas napraw i remontów reaktora syntezy amoniaku. Z publikacji I.A.Khrizman, Ber. Inst. Phys. Chem., Akad. Wiss. Ukr. SSR 12 (1940) 15 znane są próby pasywacji piroforycznego żelaza, polegające na azotowaniu katalizatora gazowym amoniakiem. Próby te jednak nie przyniosły efektu, gdyż katalizator pozostawał piroforyczny. Z publikacji J.A.Burnett, H.Y.Allgood, J.R.Hall, Ind. Eng. Chem. 45 (1953) 1678 znany jest sposób pasywacji złoża katalizatora żelazowego polegający na chłodzeniu złoża katalizatora w strumieniu azotu do temperatury 50 - 60°C, a następnie dodawaniu do gazu inertnego powietrza w ilościach 0,75 - 1,2%. Z radzieckiego opisu patentowego nr 64607 znany jest sposób pasywacji katalizatora powietrzem dozowanym w niewielkich ilościach (0,5-1%) do mieszaniny azotowo-wodorowej, gdzie strumień gazowy kieruje się na złoże, wychłodzone wcześniej do temperatury 20 - 70°C. Z radzieckiego opisu patentowego nr 801876 znana jest metoda, w której złoże katalizatora chłodzi się w strumieniu azotu pod ciśnieniem 3 - 5 atm., następnie do strumienia dodaje się stopniowo tlen, zwiększając jego udział do 0,3%. Po uzyskaniu przez katalizator stabilizacji w tych warunkach, zwiększa się prężność tlenu do 7% obj. Temperatura katalizatora podczas całego procesu nie powinna przekraczać 95°C. Z publikacji A.V.Krylova, G.A.Ustimenko, N.V.Nefedova, T.M.Peev, N.S.Torocheschnikov, Appl.Cat. 20 (1986) 205, A.V.Krylova, N.V.Nefedova, T.M.Peev w Catalyst Deactivation, pod red. B.Delmon, G.F.Froment, Elsevier Science Publishers B.V., Amsterdam 1987, A.V.Krylova, N.V.Nefedova, N.S.Torocheschnikov, Appl.Cat. 39 (1988) 325 znane są prace nad stabilizacją katalizatorów żelazowych tlenem, parą wodną, ditlenkiem węgla oraz ich mieszaninami w szerokim zakresie temperatur. Utlenianie katalizatora żelazowego w niskich temperaturach, poniżej 0°C nie prowadzi do utworzenia ciągłej warstewki pasywnej, a jedynie wysepek tlenkowych, które nie zapewniają stabilizacji kontaktu. Można natomiast uzyskać efekt pasywacji katalizatora prowadząc proces w temperaturach wysokich, nawet powyżej 400°C. Jednak katalizatory pasywowane w ten sposób wykazywały znaczny stopień utlenienia (powyżej 10%), a schłodzone do temperatury pokojowej i wystawione na działanie powietrza ulegały rozgrzaniu (w zależności od utleniacza i temperatury pasywacji) nawet do temperatury powyżej 300°C. Przy użyciu ditlenku węgla jako czynnika utleniającego, na pasywowanym katalizatorze uzyskano nie tylko tlenki żelaza, lecz także węgliki żelaza, które w znaczący sposób wpływają na pogorszenie właściwości mechanicznych katalizatora żelazowego. Z radzieckiego opisu patentowego nr 1091937 znany jest sposób pasywacji, w którym wychłodzone do temperatury 130 - 200°C złoże katalizatora poddaje się działaniu mieszaniny azot-powietrze, stopniowo zwiększając zawartość powietrza w mieszaninie od 0,1 - 0,3 do 8 - 12% w przeliczeniu na tlen. Po każdym etapie utleniania chłodzi się złoże katalizatora przez przedmuchiwanie azotem do uzyskania temperatury 30°C. W znanym z radzieckiego opisu patentowego nr 862970 sposobie proces pasywacji realizowano doprowadzając na zredukowany katalizator żelazowy o temperaturze 450 - 500°C powietrze o temperaturze pokojowej. Po nieznacznym rozgrzaniu podczas pasywacji temperaturę kontaktu obniża się do temperatury pokojowej przez wychłodzenie w atmosferze azotu. Z radzieckiego opisu patentowego nr 1077624 znany jest sposób pasywacji katalizatora żelazowego, w którym katalizator chłodzi się w strumieniu mieszaniny azotowo- wodorowej do temperatury 350 - 250°C, nastę pnie strumień gazów nasyca się parą wodną o stężeniu, zależnie od czynników aparaturowych i konkretnej metody, 10 - 99% i obniża temperatur ę do 170 - 130°C. W kolejnym etapie katalizator ulegał dalszemu ochłodzeniu do temperatury 50°C, w strumieniu mieszaniny azot-para wodna (stężenie pary wodnej wynosiło 1 - 50%). W ostatnim etapie katalizator obrabia się azotem zawierającym tlen z powietrza o stężeniu 2 - 2,1%. W znanym z opisu patentowego nr US 4070180 sposobie złoże wychłodzone do temperatury 90 - 310°C poddaje się dział aniu mieszaniny zawierają cej 25 - 80% H2, 15 - 70% CO, 0,5 - 4% O2.
PL 211 152 B1
Mieszaninę pasywacyjną można otrzymać przez mieszanie gazów zawierających tlen cząsteczkowy z konwencjonalną mieszaniną redukującą. Z opisu patentowego nr US 2578800 znany jest sposób obróbki zredukowanego katalizatora żelazowego, w którym katalizator chłodzi się do temperatury pokojowej a następnie poddaje się go oddziaływaniu mieszaniny zawierającej w swoim składzie 0,15 - 50% powietrza, pozostałą część stanowił gaz inertny lub ditlenek węgla. Katalizator tracił właściwości piroforyczne.
Sposób według wynalazku polegający na tym, że przez złoże zredukowanego katalizatora żelazowego przepuszcza się ditlenek węgla lub jego mieszaninę z gazami obojętnymi, korzystnie N2, charakteryzuje się tym, że proces prowadzi się przy stężeniu ditlenku węgla 0,5 do 100% objętości, w temperaturze poniż ej 350°C, przy czym stosunek prężnoś ci CO do sumy prężnoś ci CO i CO2 w dowolnym miejscu złoża katalizatora nie może być większe od 0,35. Następnie w temperaturze poniżej 100°C pasywuje się mieszaniną azotu i powietrza. Reakcja żelaza i ditlenku węgla jest endotermiczna, dzięki czemu temperatura złoża nie ulega podwyższeniu. Produktem gazowym reakcji jest tlenek węgla. Z tego powodu należy prowadzić analizę gazów wylotowych na zawartość CO i CO2, aby ich stosunek na wylocie z reaktora nie przekroczył wartości-pCO-= 0,35. Powyżej tej wartości odkłada pCO + pCO2 się depozyt węglowy, który powoduje pogorszenie właściwości mechanicznych katalizatora. Po osiągnięciu temperatury poniżej 100°C prowadzi się końcowy etap pasywacji według wcześniej opisanej metody Burnett'a, Allgood'a i Hall'a.
Zaletą sposobu jest to, że proces pasywacji można rozpocząć w znacznie wyższej temperaturze, co wcześniej było niemożliwe, a dzięki czemu czas pasywacji ulega skróceniu.
Do badań wykorzystano przemysłowy katalizator żelazowy KM1R, który w swoim składzie, oprócz żelaza, zawierał: K2O 0,65%wag., CaO 2,97 %wag., AI2O3 2,92 %wag. Katalizator był redukowany w atmosferze wodoru w temperaturze narastającej od 20 do 500°C.
Sposób pasywacji według wynalazku opisany jest w przykładach wykonania.
P r z y k ł a d 1
Próbkę katalizatora umieszczono w termowadze i poddano procesowi redukcji w strumieniu wodoru przy obciążeniu 100 000 h-1. Po zakończeniu redukcji katalizator poddano chłodzeniu do temperatury 100°C. W tej temperaturze poddano go procesowi wstępnego utlenienia w strumieniu ditlenku węgla. Następuje proces powierzchniowego utleniania, którego szybkość gwałtownie maleje. Proces utleniania kończy się, gdy stopień utlenienia żelaza (zdefiniowanego jako stopień przemiany żelaza w magnetyt) osiąga wartość aFe = 0,02. Po obniżeniu temperatury złoża poniżej 100°C, katalizator pasywowano mieszaniną azot-powietrze (zawartość O2 wynosiła 0,3% obj.) do ustalenia się masy próbki katalizatora. Stopień utlenienia żelaza w katalizatorze spasywowanym wyniósł aFe = 0,03. Stosunek prężności CO do sumy prężności CO i CO2 w dowolnym miejscu złoża katalizatora wyniósł 0,002. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej i poddaniu działaniu tlenu, katalizator nie wykazywał właściwości piroforycznych. Na dyfraktogramach wykonanych metodą dyfrakcji promieniowania rentgenowskiego nie zidentyfikowano pików pochodzących od krystalicznych form tlenków żelaza.
P r z y k ł a d 2
Próbkę katalizatora redukowano jak w przykładzie 1. Po zakończeniu redukcji katalizator chłodzono do temperatury 250°C. W tej temperaturze poddano go procesowi wstępnego utlenienia w strumieniu mieszaniny azot-ditlenek węgla przy zawartości CO2 20% obj. Następuje proces powierzchniowego utleniania, którego szybkość gwałtownie maleje. Proces utleniania kończy się, gdy stopień utlenienia żelaza osiąga wartość aFe = 0,02. Przy obciążeniu złoża katalizatora mieszaniną reakcyjną 100 000 h-1, wykorzystując analizę chromatograficzną w gazach wylotowych wykryto tlenek węgla. Stosunek prężności CO do sumy prężności CO i CO2 w dowolnym miejscu złoża katalizatora wyniósł 0,008. Po obniżeniu temperatury złoża poniżej 100°C, katalizator pasywowano mieszaniną azot-powietrze do ustalenia się masy próbki katalizatora. Stopień utlenienia żelaza w katalizatorze spasywowanym wyniósł aFe = 0,03. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej i poddaniu działaniu powietrza, katalizator nie wykazywał właściwości piroforycznych. Na dyfraktogramach wykonanych metodą dyfrakcji promieniowania rentgenowskiego nie zidentyfikowano pików pochodzących od krystalicznych form tlenków żelaza.
P r z y k ł a d 3
Próbkę katalizatora redukowano jak w przykładzie 1. Po zakończeniu redukcji katalizator poddano chłodzeniu do temperatury 300°C. W tej temperaturze poddano go procesowi wstępnego utlenienia w strumieniu mieszaniny azot-ditlenek węgla o zawartości CO2 10% obj. Następuje proces
PL 211 152 B1 powierzchniowego utleniania, którego szybkość gwałtownie maleje. Proces utleniania kończy się, gdy stopień utlenienia żelaza osiąga wartość aFe = 0,015. Przy obciążeniu złoża katalizatora mieszaniną reakcyjną 100 000 h-1, wykorzystując analizę chromatograficzną w gazach wylotowych wykryto tlenek węgla. Stosunek prężności CO do sumy prężności CO i CO2 w dowolnym miejscu złoża katalizatora wyniósł 0,01. Po obniżeniu temperatury złoża poniżej 100°C, katalizator pasywowano mieszaniną azot-powietrze do ustalenia się masy próbki katalizatora. Stopień utlenienia żelaza w katalizatorze spasywowanym wyniósł aFe = 0,03. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej i poddaniu działaniu powietrza, katalizator nie wykazywał właściwości piroforycznych. Na dyfraktogramach wykonanych metodą dyfrakcji promieniowania rentgenowskiego nie zidentyfikowano pików pochodzących od krystalicznych form tlenków żelaza.

Claims (1)

  1. Zastrzeżenie patentowe
    Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku polegający na tym, że przez złoże zredukowanego katalizatora żelazowego przepuszcza się ditlenek węgla lub jego mieszaninę z gazami obojętnymi, korzystnie z N2, znamienny tym, że proces prowadzi się przy stężeniu ditlenku węgla od 0,5 do 100% objętości, W temperaturze poniżej 350°C, przy czym stosunek prężności CO do sumy prężności CO i CO2 w dowolnym miejscu złoża katalizatora nie może być większe od 0,35, po czym w temperaturze poniżej 100°C pasywuje się mieszaniną azotu i powietrza.
    Departament Wydawnictw UP RP
PL381201A 2006-12-01 2006-12-01 Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku PL211152B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL381201A PL211152B1 (pl) 2006-12-01 2006-12-01 Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL381201A PL211152B1 (pl) 2006-12-01 2006-12-01 Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL381201A1 PL381201A1 (pl) 2008-06-09
PL211152B1 true PL211152B1 (pl) 2012-04-30

Family

ID=43035471

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL381201A PL211152B1 (pl) 2006-12-01 2006-12-01 Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL211152B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL381201A1 (pl) 2008-06-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2087609C (en) Process for preheating iron-containing reactor feed prior to being treated in a fluidized bed reactor
JP3410582B2 (ja) 熱処理用雰囲気の発生法及び装置
KR102135521B1 (ko) 고로 샤프트부로의 수소 함유 환원 가스 공급 방법
US6207609B1 (en) Method of forming molybdenum carbide catalyst
JPH0347914A (ja) 制御雰囲気下の連続炉における金属の熱処理方法
CA1140438A (en) Process for carburizing ferrous metals
EP0603799A2 (en) Heat treating atmospheres
JP2010505606A (ja) 高い触媒活性を有する活性炭を製造する方法
JPH09509881A (ja) 銅触媒
KR19990068003A (ko) 열처리 대기를 제조하는 장치
PL211152B1 (pl) Sposób pasywacji zredukowanej formy katalizatora żelazowego do syntezy amoniaku
US6852303B2 (en) Method of using molybdenum carbide catalyst
Lucy et al. Synthesis, characterization, and reactivity of tungsten oxynitride
US12128388B2 (en) Regeneration and activation of catalysts for carbon and syngas production
CA2111497C (en) Integrated process for producing atmospheres suitable for heat treating from non-cryogenically generated nitrogen
US5322676A (en) Process for producing furnace atmospheres using noncryogenically generated nitrogen
CZ288475B6 (en) Method of preventing local sticking when annealing a steel strip
AU2023231849A1 (en) Method and apparatus for recovering carbon from carbon-containing gas
Tilset et al. Properties of LaCo1− tCrtO3 III. Catalytic activity for CO oxidation
JPS60161302A (ja) 炭化水素の改質方法
JPH0510132B2 (pl)
US4414043A (en) Continuous decarburization annealing with recycle to convert carbon monoxide
US3194636A (en) Hydrogen from hydrocarbons
KR20260005380A (ko) 고온에서 nh3를 분해하기 위한 반응기
JPS6323742A (ja) 還元触媒の製造方法