PL196849B1 - Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny - Google Patents

Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny

Info

Publication number
PL196849B1
PL196849B1 PL360761A PL36076103A PL196849B1 PL 196849 B1 PL196849 B1 PL 196849B1 PL 360761 A PL360761 A PL 360761A PL 36076103 A PL36076103 A PL 36076103A PL 196849 B1 PL196849 B1 PL 196849B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
cyclohexyl
straight
alkylcarbonyl
amino
Prior art date
Application number
PL360761A
Other languages
English (en)
Other versions
PL360761A1 (pl
Inventor
Mariola Koszytkowska-Stawińska
Wojciech Sas
Original Assignee
Politechnika Warszawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Warszawska filed Critical Politechnika Warszawska
Priority to PL360761A priority Critical patent/PL196849B1/pl
Publication of PL360761A1 publication Critical patent/PL360761A1/pl
Publication of PL196849B1 publication Critical patent/PL196849B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(amino- metylo)-puryny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę acetylową lub metanosulfonową, R1 oznacza grupę aminową lub hydroksylową, a R2 oznacza atom wodoru lub grupę aminową, znamienny tym, że poddaje się reakcji N- -cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamid lub N- -cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamid z persililowa- ną zasadą nukleinową o wzorze ogólnym 2, w którym X oznacza atom chloru, grupę trimetylosililoksylową [-OSi(CH3)3], grupę N,N-difenylokarbamoiloksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-buto- ksykarbonylową, grupę benzyloksykarbonylową lub benzo- ilową, a Y oznacza atom wodoru lub grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której R4 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów wę gla od C1 do C15 o ł a ń cuchu prostym lub rozgałęzionym, lub grupę benzoilową, w acetonitrylu lub chlorku etylenu, w obecności trifluorometanosulfonianu trimetylosililu, w temperaturze pokojowej, przy czym w przypadku kiedy X oznacza atom chloru, grupę N,N-difenylokar- bamoiIoksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową grupę benzyloksykarbonylową lub benzoilową, a Y oznacza grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której

Description

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 196849 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 360761 (51) Int.Cl.
C07D 473/00 (2006.01)
Urząd Patentowy Rzeczypospolitej Polskiej (22) Data zgłoszenia: 18.06.2003 (54) Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny (73) Uprawniony z patentu:
Politechnika Warszawska,Warszawa,PL (43) Zgłoszenie ogłoszono:
27.12.2004 BUP 26/04 (45) O udzieleniu patentu ogłoszono:
29.02.2008 WUP 02/08 (72) Twórca(y) wynalazku:
Mariola KoszytkowskaStawińska,Wiązowna,PL Wojciech Sas,Warszawa,PL (74) Pełnomocnik:
Joanna Bocheńska (57) Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę acetylową lub metanosulfonową, R1 oznacza grupę aminową lub hydroksylową, a R2 oznacza atom wodoru lub grupę aminową, znamienny tym, że poddaje się reakcji N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamid lub N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamid z persililowaną zasadą nukleinową o wzorze ogólnym 2, w którym X oznacza atom chloru, grupę trimetylosililoksylową [-OSi(CH3)3], grupę N,N-difenylokarbamoiloksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową, grupę benzyloksykarbonylową lub benzoilową, a Y oznacza atom wodoru lub grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której R4 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów wę gla od C1 do C15 o ł a ń cuchu prostym lub rozgałęzionym, lub grupę benzoilową, w acetonitrylu lub chlorku etylenu, w obecności trifluorometanosulfonianu trimetylosililu, w temperaturze pokojowej, przy czym w przypadku kiedy X oznacza atom chloru, grupę N,N-difenylokarbamoiIoksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową grupę benzyloksykarbonylową lub benzoilową, a Y oznacza grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której ...
PL 196 849 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę acetylową lub metanosulfonową R1 oznacza grupę aminową lub hydroksylową a R2 oznacza atom wodoru lub grupę aminową. Związki te (istniejące w postaci odpowiednich tautomerów) są aza-analogami acyklicznych nukleozydów; podobnie jak acykliczne nukleozydy, mogą wykazywać własności przeciwwirusowe i być stosowane w produkcji środków farmaceutycznych.
Acykliczne nukleozydy będące pochodnymi puryny, takie jak np.: acyklowir, gancyklowir, famcyklowir są stosowane w terapii infekcji wirusowych. W literaturze chemicznej znajduje się wiele przykładów syntezy acyklowiru i gancyklowiru (H. Gao, A. K. Mitra, Synthesis, 2000, 3, 329-351; J. Boryski, Synthesis, 2001, 3, 506), a także innych acyklicznych nukleozydów będących pochodnymi puryny (C. Simons, „Nucleoside Mimetics Their Chemistry and Biological Properties”, Gordon and Breach Science Publishers, 2001; E. S. H. El Ashry, Y. El Kilany, Adv. Heterocycl. Chem., 1997, 67, 391-438; Adv. Heterocycl. Chem., 1997, 68, 1-88; Adv. Heterocycl. Chem., 1997, 69, 129-215).
Natomiast niewiele jest danych na temat syntezy puryn podstawionych w pozycji-9 ugrupowaniem amidometylowym. Opisany jest sposób otrzymywania estru etylowego kwasu (6-merkaptopuryn-9-ylometylo)karbaminowego z odpowiedniego hydrazydu kwasowego z 10% wydajnością (J. A. Montgomery, C. Temple, J. Am. Chem. Soc., 1961, 83, 630). Zastosowanie tej metody do otrzymywania związków o wzorze ogólnym 1 jest niemożliwe ze względu na specyfikę reakcji wykorzystanej w tym przekształceniu - przegrupowanie Curtiusa.
N-Alkilopochodne estrów kwasu (6-merkaptopuryn-9-ylometylo)karbaminowego otrzymuje się w reakcji estrów kwasu N-(chlorometylo)-N-alkilo-karbaminowego z 6-merkaptopuryn ą w dwumetylosulfotlenku (K. G. Siver, J. Pharm. Sci., 1990, 79, 66-73). Zastosowanie powyższej procedury do syntezy związków o wzorze ogólnym 1 wiązałoby się z koniecznością użycia N-(chlorometylo)-N-cykloheksylo-acetamidu lub N-(chlorometylo)-N-cykloheksylo-metanosulfonamidu. N-(Chlorometylo)-N-cykloheksylo-acetamid powstaje w reakcji N-chloro-N-cykloheksylo-acetamidu z diazometanem (O. O. Orazi, Tetrahedron Letters, 1969, 2639-2642), związkiem wybuchowym i kancerogennym (Vogel's Textbook of Practical Organic Chemistry, Fifth Edition, John Willey & Sons, Inc., New York, 1989, str. 50, 430-432). Jednak nie został wyizolowany i scharakteryzowany, co może świadczyć o tym, że jest nietrwały, a przez to niewygodny w uż yciu. Wiadomo, bowiem że N-(chlorometylo)-N-alkilo-amidy rozkładają się w obecności wilgoci z wydzieleniem odpowiedniego amidu (R. Moreira, E. Mendes, T. Caheiros, M. Bacelo, J. lley, Tetrahedron Letters, 1994, 35(38), 7107-7110). Podobnie zachowują się N-(chlorometylo)-N-alkilo-metanosulfonamidy (V. N. Sergeev, E. P. Shapovalenko, Yu. l. Baukov, Zh. Obshch. Khim., 1987, 57(6), 1315-1321). Wynika stąd, że wykorzystanie N-(chlorometylo)-N-cykloheksylo-metanosulfonamidu do syntezy związków o wzorze ogólnym 1, jeśli by został otrzymany przez analogię do innych znanych pochodnych tego typu, było by znacznie utrudnione (V. N. Sergeev, E. P. Shapovalenko, Yu. l. Baukov, Zh. Obshch, Khim., 1987, 57(6), 1315-1321; A. G. Shipov, O. B. Artamkina, L l. Livantsova, Yu. l. Baukov, Zh. Obshch. Khim., 1986, 56(6), 1429-1430; A. G. Shipov, O. B. Artamkina, Yu. l. Baukov, Zh. Obshch. Khim., 1989, 59(8), 1824-1828; O. A. Luk'yanov, T. G. Mel'nikova, E. G. Kashirskaya, V.A. Tartakovskii, lzv. Akad. Nauk SSSR Ser. Khim., 1982, 5, 1182-1184).
Nieoczekiwanie okazało się, że pochodne 9-(aminometylo)-puryny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę acetylową lub metanosulfonową, R1 oznacza grupę aminową lub hydroksylową a R2 oznacza atom wodoru lub grupę aminową , można otrzymać w reakcji N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamidu lub N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamidu z persililowaną zasadą nukleinową o wzorze ogólnym 2, w którym X oznacza atom chloru, grupę trimetylosililoksylową [-OSi(CH3)3], grupę N,N-difenylokarbamoiloksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową grupę benzyloksykarbonylową lub benzoilową a Y oznacza atom wodoru lub grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której R4 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, lub grupę benzoilową w acetonitrylu lub chlorku etylenu, w obecności trifluorometanosulfonianu trimetylosililu, w temperaturze pokojowej. W przypadku, kiedy X oznacza atom chloru, grupę N,N-difenylokarbamoiloksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową grupę
PL 196 849 B1 benzyloksykarbonylową lub benzoilową a Y oznacza grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której R4 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, lub grupę benzoilową produkty pośrednie poddaje się odbezpieczeniu znanymi metodami. Zaletą tej metody jest fakt, iż stosowane substraty -N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamid oraz N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamid - można łatwo otrzymać w jednoetapowej syntezie z odpowiedniego metanosulfonamidu lub acetamidu i dostę pnego w handlu piwalonianu chlorometylu w obecności wodorku sodowego. Związki te są trwałe i krystaliczne. W przeciwień stwie do odpowiedników N-chlorometylowych wytworzenie ich w duż ej skali i przechowywanie, a także operowanie nimi nie stwarza żadnych problemów.
Sposób według wynalazku został bliżej przedstawiony na przykładach stosowania.
P r z y k ł a d l: N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamid i N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamid
Do chłodzonego zimną wodą roztworu odpowiedniego amidu lub sulfonamidu (35 mmoli) w suchym dimetyloformamidzie (DMF, 20 cm3) dodaje się porcjami zawiesinę wodorku sodowego w oleju parafinowym (63%, 2,8 g, 70 mmoli) i pozostawia całość na 1 godzinę. Po tym czasie dodaje się w jednej porcji piwalonian chlorometylu (15,8 g, 105 mmoli, 11,2 cm3) i pozostawia całość ma 3 doby w temperaturze pokojowej. Po tym czasie wylewa się mieszaninę poreakcyjną na zimną wodę (40 cm3), a wydzieloną fazę organiczną ekstrahuje octanem etylu (3 x 20 cm3). Połączone ekstrakty przemywa się wodą i suszy bezwodnym siarczanem magnezu. Po usunięciu środka suszącego oddestylowuje się rozpuszczalniki pod zmniejszonym ciśnieniem, a następnie zatęża pod próżnią do stałej masy (80°C, 0,5 mm Hg). Pozostałość, w dwóch równych porcjach, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 35 g) stosując mieszaninę heksan-octan etylu (R = C(O)CH3, 3:1, v/v; R = SO2CH3, 10:1, v/v). Produkty otrzymuje się w postaci oleju zestalającego się podczas przechowywania.
N-Cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamid (50%, Tt = 37-39°C) 1H NMR (CDCl3, 200 MHz), σΗ (ppm): 1,08-1,81 (m, 10H), 1,20 (s, 9H), 2,15 (s, 3H), 4,34 (m, 1H), 5,33 (s, 2H);
13C NMR (CDCl3, 50 MHz), a0 (ppm): 22,02, 25,59, 26,00, 27,10, 31,44, 38,86, 52,88, 70,38, 171,65, 178,09;
IR (KBr), ν (cm-1): 1724, 1660;
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-Na]+ = 278,1739; masa obliczona dla wzoru sum. C14H25NO3Na, 278,1727.
N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamid (72%, Tt = 47-50°C) 1H NMR (CDCl3, 200 MHz), σΗ (ppm): 1,19 (s, 9H), 1,30-1,85 (m, 10H), 2,99 (s, 3H), 3,70 (m, 1H), 5,42 (s, 2H);
13C NMR (CDCl3, 50 MHz), a0 (ppm): 25,17, 26,15, 27,15, 32,74, 38,78, 42,47, 57,75, 70,07, 177,68;
IR (nujol), ν (cm-1): 1148, 1332, 1724;
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-Na]+ = 314,1395; masa obliczona dla wzoru sum. C13H25NO4NaS, 314,1397.
P r z y k ł a d II: 6-amino-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-9H-puryna
Do ochłodzonego w łaźni wodno-lodowej roztworu persililowanej N6-(benzyloksykarbonylo)adeniny [sporządzonego z N6-(benzyloksykarbonylo)adeniny (540 mg, 2,0 mmole) i N,O-bis-(trimetylosililo)-acetamidu (1,15 g, 5,7 mmola, 1,4 cm3)] w acetonitrylu (10 cm3), w atmosferze gazu obojętnego, dodaje się roztwór N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamidu (255 mg, 1,0 mmol) w acetonitrylu (1 cm3), trifluorometanosulfonian trimetylosililu (370 mg, 1,66 mmola, 0,3 cm3) i pozostawia całość na 30 godzin w temperaturze pokojowej. Po tym czasie dodaje się chloroform (70 cm3), nasycony wodny roztwór wodorowęglanu sodu (1,0 cm3) i miesza całość przez 1 godzinę. Potem mieszaninę sączy się przez warstwę celitu, którą przemywa się octanem etylu. Z przesączu oddziela się fazę wodną a fazę organiczną przemywa się solanką i suszy bezwodnym siarczanem magnezu. Następnie pozostałość, po usunięciu środka suszącego i oddestylowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 25 g, heksanaceton, 4:6, v/v). Otrzymuje się 244 mg 6-(benzyloksykarbonyloamino)-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-9H-puryny (58%, szkliwo).
1H NMR (CDCI3, 200 MHz), σ,^ (ppm): 1,18-1,82 (m, 10H), 2,24 (s, 3H), 3,55 (m, 1H), 5,30 (s, 2H), 5,75 (s, 2H), 7,37 (m, 5H), 8,40 (s, 1H), 8,79 (s, 1H);
PL 196 849 B1 13C NMR (CDCI3, 50 MHz), σ0 (ppm): 21,85, 24,88, 25,93, 31,52, 48,10, 58,43, 67,34, 121,03, 128,40, 128,48, 135,55, 144,67, 149,59, 150,93, 151,34, 152,54, 172,75;
IR (KBr), ν (cm-1): 1212, 1612, 1652, 1760, 3248;
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-H]+ = 423,2153; masa obliczona dla wzoru sum. C22H27N6O3, 423,2139.
Następnie mieszaninę palladu osadzonego na węglu aktywnym (25 mg) i 6-(benzyloksykarbonyloamino)-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-9H-puryny (80 mg, 0,19 mmola) w metanolu (10 cm3) poddaje się działaniu wodoru pod ciśnieniem atmosferycznym przez 2 doby w temperaturze pokojowej. Po tym czasie odsącza się katalizator przez warstwę celitu, a z przesączu oddestylowuje się rozpuszczalnik pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 20 g, chloroform-metanol, 95:5, v/v). Otrzymuje się 43 mg 6-amino-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-9H-puryny (78%, Tt = 200-206°C, rozkład).
1H NMR (CDCl3, 200 MHz), σΜ (ppm): 1,18-1,92 (m, 10H), 2,24 (s, 3H), 3,55 (m, 1H), 5,64 (sbr, 2H), 5,72 (s, 2H), 8,23 (s, 1H), 8,39 (s, 1H);
13C NMR (CDCI3, 50 MHz), σ0 (ppm): 22,06 (q), 25,02 (t), 25,93 (t), 31,53 (t), 48,04 (t), 58,59 (d), 118,56 (s), 142,04 (d), 149,56 (s), 152,86 (d), 155,85 (d), 172,75 (s);
IR (KBr), ν (cm-1): 1216, 1596, 1648, 3144, 3316;
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-Na]+ = 311,1582; masa obliczona dla wzoru sum. C14H20N6ONa, 311,1591.
P r z y k ł a d III: 6-amino-9-(N-cykloheksylo-mesyloaminometylo)-9H-puryna
Do ochłodzonego w łaźni wodno-lodowej roztworu persililowanej N6-(benzyloksykarbonylo)adeniny [sporządzonego z N6-(benzyloksykarbonylo)adeniny (540 mg, 2,0 mmol) i N,O-bis-(trimetylosililo)-acetamidu (1,15 g, 5,6 mmola, 1,4 cm3)] w acetonitrylu (10 cm3), w atmosferze gazu obojętnego, dodaje się roztwór N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamidu (291 mg, 1,0 mmol) w acetonitrylu (1 cm3), trifluorometanosulfonian trimetylosililu (370 mg, 1,66 mmola, 0,3 cm3) i pozostawia całość na 30 godzin w temperaturze pokojowej. Po tym czasie dodaje się chloroform (70 cm3), nasycony wodny roztwór wodorowęglanu sodu (1,0 cm3) i miesza całość przez 1 godzinę. Potem mieszaninę sączy się przez warstwę celitu, którą przemywa się chloroformem. Z przesączu oddziela się fazę wodną a fazę organiczną przemywa się solanką i suszy bezwodnym siarczanem magnezu. Następnie pozostałość, po usunięciu środka suszącego i oddestylowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 25 g, heksan-aceton, 1:1, v/v). Otrzymuje się 102 mg 6-(benzyloksykarbonyloamino)-9-(N-cykloheksylomesyloaminometylo)-9H-puryny (22%, szkliwo).
1H NMR (CDCI3, 200 MHz), σΗ (ppm): 0,95-1,78 (m, 10H), 2,99 (s, 3H), 3,65 (m, 1H), 5,30 (s, 2H), 5,70 (s, 2H), 7,37 (m, 5H), 8,45 (s, 1H), 8,81 (s, 1H);
Następnie mieszaninę palladu osadzonego na węglu aktywnym (25 mg) i 6-(benzyloksykarbonyloamino)-9-(N-cykloheksylo-mesyloaminometylo)-9H-puryny (97 mg, 0,21 mmola) w metanolu (20 cm3) poddaje się działaniu wodoru pod ciśnieniem atmosferycznym przez 2 doby w temperaturze pokojowej. Po tym czasie odsącza się katalizator przez warstwę celitu, a z przesączu oddestylowuje się rozpuszczalnik pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 20 g, chloroform-metanol, 95:5, v/v). Otrzymuje się 46 mg 6-amino-9-(N-cykloheksylo-mesyloaminometylo)-9H-puryny (68%, Tt = 242-246°C).
1H NMR (CDCl3, 200 MHz), σΗ (ppm): 1,06-1,71 (m, 10H), 2,99 (s, 3H), 3,67 (m, 1H), 5,68 (sbr, 4H), 8,28 (s, 1H), 8,39 (s, 1H);
13C NMR (CDCI3, 50 MHz), σ0 (ppm): 24,71,25,58, 31,02, 40,62, 51,23, 57,53, 188,33, 139,89, 149,16, 152,74, 156,07;
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-H]+ = 325,1453; masa obliczona dla wzoru sum. C13H21N6O2S, 325,1441.
P r z y k ł a d IV: 2-amino-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-1,9-dihydro-1H,9H-puryn-6-on
Do ochłodzonego w łaźni wodno-lodowej roztworu persililowanej N2-acetylo-O6-difenylokarbamoiloguaniny [sporządzonego z N2-acetylo-O6-(difenylokarbamoilo)guaniny (314 mg, 0,81 mmola) i N,O-bis-(trimetylosililo)-acetamidu (329 mg, 1,6 mmola, 0,4 cm3)] w acetonitrylu (10 cm3), w atmosferze gazu obojętnego, dodaje się roztwór N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamidu (187 mg, 0,73 mmola) w acetonitrylu (1 cm3), trifluorometanosulfonian trimetylosililu (370 mg, 1,66 mmola, 0,3 cm3) i pozostawia całość na dobę w temperaturze pokojowej. Po tym czasie dodaje się chloroform (30 cm3), nasycony wodny roztwór wodorowęglanu sodu (1,0 cm3) i miesza całość przez 1 godzinę. Potem mieszaninę
PL 196 849 B1 sączy się przez warstwę celitu, którą przemywa się chloroformem. Z przesączu oddziela się fazę wodną a fazę organiczną przemywa się solanką i suszy bezwodnym siarczanem magnezu. Następnie pozostałość, po usunięciu środka suszącego i oddestylowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 25 g, octan etylu). Otrzymuje się 180 mg 2-acetyloamino-6-(N,N-difenylokarbamoiloksy)-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-9H-puryny (33%, szkliwo).
1H NMR (CDCI3, 200 MHz), σΗ (ppm): 1,03-1,83 (m, 10H), 2,22 (s, 3H), 2,53 (s, 3H), 3,54 (m, 1H), 5,65 (s, 2H), 7,34 (m, 10H), 8,24 (sbr, 1H), 8,41 (s, 1H);
13C NMR (CDCl3, 50 MHz), σ0 (ppm): 21,88, 24,90, 25,12, 25,90, 31,60, 48,34, 58,39, 119,34, 126,94, 129,13, 141,66, 145,89, 150,36, 151,93, 154,57, 156,03, 170,38, 172,74;
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-Na]+ = 564,2345; masa obliczona dla wzoru sum. C29H31N7O4Na, 564,2330.
Następnie roztwór 2-acetyloamino-6-(N,N-difenylokarbamoiloksy)-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-9H-puryny (120 mg, 0,22 mmola) w mieszaninie metanol (50 cm3) - wodny roztwór amoniaku (25%, 5 cm3) pozostawia się na dwie doby w temperaturze pokojowej. Po tym czasie oddestylowuje się rozpuszczalniki pod zmniejszonym ciśnieniem, wydzielony osad przemywa octanem etylu, a następnie oczyszcza za pomocą chromatografii kolumnowej (SiO2, 200-400 mesh, 20 g, chloroform-metanol25% NH3aq, 18:2:0,1, v/v/v; chloroform-metanol, 8:2, v/v). Otrzymuje się 54 mg 2-amino-9-(N-cykloheksylo-acetyloaminometylo)-1,9-dihydro-1 H,9H-puryn-6-onu (81%, Tt >220°C, rozkład).
1H NMR (DMSO-d6, 200 MHz, 100°C), σ.. (ppm): 1,02-1,75 (m, 10H), 2,22 (s, 3H), 3,75 (m, 1H), 5,44 (sbr, 4H), 6,22 (sbr, 2H), 7,61 (s, 1H);
HRMS (ESI, MeOH): masa zmierzona [M-Na]+ = 327,1558; masa obliczona dla wzoru sum. C14H20N6O2Na, 327,1540.

Claims (1)

  1. Zastrzeżenie patentowe
    Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę acetylową lub metanosulfonową, R1 oznacza grupę aminową lub hydroksylową, a R2 oznacza atom wodoru lub grupę aminową, znamienny tym, że poddaje się reakcji N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-metanosulfonamid lub N-cykloheksylo-N-(piwaloiloksymetylo)-acetamid z persililowaną zasadą nukleinową o wzorze ogólnym 2, w którym X oznacza atom chloru, grupę trimetylosililoksylową [-OSi(CH3)3], grupę N,N-difenylokarbamoiloksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową, grupę benzyloksykarbonylową lub benzoilową, a Y oznacza atom wodoru lub grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której R4 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, lub grupę benzoilową w acetonitrylu lub chlorku etylenu, w obecności trifluorometanosulfonianu trimetylosililu, w temperaturze pokojowej, przy czym w przypadku kiedy X oznacza atom chloru, grupę N,N-difenylokarbamoiIoksylową lub grupę -N(R3)[Si(CH3)3], w której R3 oznacza grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, grupę t-butoksykarbonylową grupę benzyloksykarbonylową lub benzoilową, a Y oznacza grupę -N(R4)[Si(CH3)3], w której R4 oznacza atom wodoru, grupę alkilokarbonylową o liczbie atomów węgla od C1 do C15 o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym, lub grupę benzoilową produkty pośrednie poddaje się odbezpieczeniu znanymi metodami.
PL360761A 2003-06-18 2003-06-18 Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny PL196849B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL360761A PL196849B1 (pl) 2003-06-18 2003-06-18 Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL360761A PL196849B1 (pl) 2003-06-18 2003-06-18 Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL360761A1 PL360761A1 (pl) 2004-12-27
PL196849B1 true PL196849B1 (pl) 2008-02-29

Family

ID=34432418

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL360761A PL196849B1 (pl) 2003-06-18 2003-06-18 Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL196849B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL360761A1 (pl) 2004-12-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US7569575B2 (en) Synthesis of locked nucleic acid derivatives
CA2484526C (en) Synthesis of locked nucleic acid derivatives
JP5831455B2 (ja) モルホリノ核酸誘導体
US5917042A (en) Process for the preparation of 2,5-diamino-4,6-dichloropyrimidine
EP2326647A1 (en) 6-substituted 2-(benzimidazolyl)purine and purinone derivatives and 6-substituted 2-(imidazoioý4,5- c¨pyridinyl)purine and purinone derivatives for immunosuppression
WO2008043031A1 (en) 6-substituted 2-(benzimidazolyl)purine and purinone derivatives for immunosuppression
JP6270742B2 (ja) 架橋型核酸誘導体の製造方法
ZA200505040B (en) Process for the production of 3'-nucleoside prodrus
EP0577304A1 (en) Stereoselective anion glycosylation process
Lukáč et al. Novel nucleotide analogues bearing (1H-1, 2, 3-triazol-4-yl) phosphonic acid moiety as inhibitors of Plasmodium and human 6-oxopurine phosphoribosyltransferases
JP2018522862A (ja) キサンチンをベースとする化合物の調製方法
EP0313289A2 (en) Process for the preparation of purine compounds and intermediates therefor
KR20190044652A (ko) 인돌 카르복스아미드 화합물을 제조하는 방법
PL196849B1 (pl) Sposób otrzymywania nowych pochodnych 9-(aminometylo)-puryny
US3585189A (en) Unsaturated nucleosides and processes for their preparation
AU619187B2 (en) Process for the preparation of 6-deoxy guanine derivatives
CA2038589A1 (en) Substituted purines, processes for their preparation and their use as antiviral agents
WO2010036904A2 (en) Preparation of valganciclovir and its salts
Simeone et al. N (3)‐Protection of Thymidine with Boc for an Easy Synthetic Access to Sugar‐Alkylated Nucleoside Analogs
US3658786A (en) Branched chain ribofuranosyl nucleosides and intermediates
Bergmeier et al. Synthesis and antiviral activity of novel aza-acyclonucleosides
Koszytkowska-Stawińska et al. Synthesis of aza-analogues of Ganciclovir
PL198529B1 (pl) Sposób otrzymywania nowych pochodnych 1-(N-alkilosulfonamidometylo)-pirymidyny
PL198528B1 (pl) Sposób otrzymywania nowych pochodnych 1-(N-alkiloamidometylo)- pirymidyny
Satyanarayana et al. Synthesis and characterization of potent Abacavir impurities

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20060618