PL185692B1 - Nowe sulfonamidy, sposób ich wytwarzania oraz zawierające je preparaty farmaceutyczne - Google Patents

Nowe sulfonamidy, sposób ich wytwarzania oraz zawierające je preparaty farmaceutyczne

Info

Publication number
PL185692B1
PL185692B1 PL95311487A PL31148795A PL185692B1 PL 185692 B1 PL185692 B1 PL 185692B1 PL 95311487 A PL95311487 A PL 95311487A PL 31148795 A PL31148795 A PL 31148795A PL 185692 B1 PL185692 B1 PL 185692B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methoxy
phenoxy
group
pyrimidin
pyridin
Prior art date
Application number
PL95311487A
Other languages
English (en)
Other versions
PL311487A1 (en
Inventor
Volker Breu
Kaspar Burri
Jean-Marie Cassal
Martine Clozel
Georges Hirth
Bernd-Michael Löffler
Marcel Müller
Werner Neidhart
Henri Ramuz
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Publication of PL311487A1 publication Critical patent/PL311487A1/xx
Publication of PL185692B1 publication Critical patent/PL185692B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing three or more hetero rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/14Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing three or more hetero rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D409/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D409/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D409/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D409/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D409/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms containing three or more hetero rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing three or more hetero rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Abstract

WZÓR 1 WZÓR 2 1. N ow e sulfonamidy o wzorze 1, w którym R1 oznacza m onocykliczna grupe heterocykliczna, w której jako heteroatomy wystepuja azot, siarka, tlen, wybrana z grupy pirydylowej, izoksazolilowej, tienylowej albo tiazolilowej ewentualnie mono- lub dipodstawionych przez nizsze grupy alkilowe, atomy chlorowca lub nizsze grupy alkanoilowe, R2 oznacza atom wodoru, nizsza grupe alkilotio, nizsza grupe alkoksy-fenylowa, nizsza grupe alkileno- dioksyfenylowa, grupe fenylo-nizsza-alkilowa, grupe nizsza-alkoksy-fenylo-nizsza-alkilowa lub pirymidynylo wa, pirydylowa, morfolinowa, R oznacza nizsza grupe alkilowa, nizsza grupe alkoksylowa, grupe formylowa, grupe chlorowco-nizsza- alkilowa, grupe hydroksy-nizsza-alkilowa lub grupe -CH2 O-A-nizsza-alkilowa, grupe -(CH2 )m -Ó-{CRa Rb )n OH -(CH2)m -O-(CRa Rb )n NH2 albo -(CH2 )m -O-(CRa Rt ')n -B-R9, R4-R8 oznaczaja atomy wodoru, nizsze grupy alkoksylowe albo atomy chlorowca, R9 oznacza grupe pirydylowa lub furylowa Ra i Rb oznaczaja atomy wodoru A oznacza ketalizowana grupe 1,2-dihydroksy- etylenowa, B oznacza grupe -OC(O)O-, -OC (0)N H -, -N H C (0)N H - n oznacza 2 albo 3, a m oznacza 0 albo 1 PL PL PL PL PL PL PL

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe sulfonamidy, sposób ich wytwarzania oraz zawierające je preparaty farmaceutyczne.
Wynalazek dotyczy nowych związków o wzorze 1, w którym R1 oznacza monocykliczną grupę heterocykliczną, w której jako heteroatomy występują azot, siarka, tlen, wybraną z grupy pirydylowej, izoksazolilowej, tienylowej albo tiazolilowej ewentualnie mono- lub dipodstawionych przez niższe grupy alkilowe, atomy chlorowca lub niższe grupy alkanoilowe
R2 oznacza atom wodoru, niższą grupę alkilotio, niższą grupę alkoksy-fenylową niższą grupę alkilenodioksyfenylową grupę fenylo-niższą-alkilową grupę niższą-alkoksy-fenyloniższą-alkilową lub pirymidynylową pirydylową morfolinową
R3 oznacza niższą grupę alkilową niższą grupę alkoksylową grupę formylową grupę chlorowco-niźsza-alkilową grupę hydroksy-niższą-alkilową lub grupę -CH2O-A-niższą-alkilową grupę -<CH2)m-O-(CRaRb)nOH, -(CH^-O-CCR^NH, albo -(CH2)m-O-(CRaRb)n-B-R9,
R-R8 oznaczają atomy wodoru, niższe grupy alkoksylowe albo atomy chloro wcą
R9 oznacza grupę pirydylową lub furylową
Ra i Rb oznaczają atomy wodoru
A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową
B oznacza grupę -OC(O)O-, -OC(O)NH-, -NHC(O)NHn oznacza 2 albo 3, a m oznacza 0 albo 1.
Stosowane tu wyrażenie „niższy” oznacza grupy o 1-7 atomach C, korzystnie 1-4 atomach C. Grupy alkilowe, alkoksylowe i alkilotio oraz grupy alkilowe jako składniki grup alkanoilowych mogą być proste lub rozgałęzione. Jako przykłady takich grup alkilowych wymienia się metyl, etyl, propyl, izopropyl, butyl, Il-rz. i ΠΙ-rz.butyl. Chlorowiec obejmuje fluor, chlor, brom i jod, przy czym korzystny jest chlor. Niższa grupa alkilenodioksyfenylową stanowi na przykład grupę etylenodioksyfenylową. Ketlizowana grupa 1,2-dihydroksyetylenowa stanowi na przykład grupę 2,2-dimetylo-l,3-dioksolano-4,5-diylową. Jako przykłady grup heterocyklilowych wymienia się zwłaszcza podstawione, np. przez niższe grupy alkilowe, niższe grupy alkanoilowe, chlorowiec mono- lub di-podstawione albo niepodstawione mono- 5- i 6-członowe grupy heterocykliczne z tlenem, azotem lub siarką jako heteroatomem, takie jak 2- i 3-furyl, pirymidyny 1, 2-, 3- i 4-pirydyl, grupa morfolinową, 2- i 3-tienyl, izoksazolil, tiazolil.
Jako przykłady grup heterocyklilowych R1 wymienia się zwłaszcza podstawioną i niepodstawioną grupę pirydylową tienylową i izoksazolilową. Jako przykłady grup heterocyklilowych R2 wymienia się w szczególności grupę pirymidynylową i morfolinową. Jako przykłady grup heterocyklilowych R9 wymienia się grupę pirydylową i furylową.
185 692
Korzystne są związki o wzorze 1, w którym R2 oznacza atom wodoru, grupę pirymidynylową, pirydylową, morfolinową, niższą grupę alkoksy-fenylową oraz takie, w których R3 oznacza grupę -O-(CRaRb)nOH, -O-(CRaRfe)pNH2 albo grupę -O(CH2)2-B-R9, a R9 oznacza grupę pirydylową albo ftirylową.
Szczególnie korzystne są związki, w których
R3 oznacza grupę -O-(CH2)2-B-R9, a B oznacza grupę -OC(O)NH-.
Szczególnie interesujące są związki o wzorze 1, w którym R1 oznacza podstawioną przez niższą grupę alkilową grupę pirydylową, R2 oznacza grupę morfolinową, R3 oznacza grupę -O(CH2)2OC(O)NHR9, R4 oznacza niższą grupę alkoksylową, a R5-R8 oznaczają atomy wodoru. Korzystnymi grupami R9 są grupy pirydylowe, takie jak 2-pirydyl.
Szczególnie korzystne są związki, którymi są ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-IH-rz.butylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-pentylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-[5-(2,2-dimetylopropionylo)-tiofen-2-ylosulfonyloamino]-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(5-(2-metoksy-fenoksy)-6-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-pirydyn-3-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-ni-rz.butylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3metoksy-fenylo)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(2-( 1,3-benzodioksol-5-ilo)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylopirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyn-2-ylo-sulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego, ester 2-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonyloamino)2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo-metoksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego, ester 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo-metylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(6-(2,5-dichlorotiofen-3-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(3,5-dimetylo-izoksazol-4-ylo-sulfonyloamino)2,2'bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-ni-rz.butylotiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin4-ylopirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(6-(2,5-dichloro-tiofen-3-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(6-(3,5-dimetylo-izoksazol-4-ilosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego.
185 692
Korzystnymi są związki, w których R9 oznacza grupę 4-pirydylową, szczególnie ester 2-[6-(5-III-rz.butylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-4-ylokarbaminowego.
Korzystnymi są związki, w których R3 oznacza grupę
-O-(ĆH2)2-B-R9 i B oznacza grupę -(O)C(O)O-, a w szczególności ester 2-(5-(2metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyno-2-sulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4yloks]-etylowy estru 3-metylowego kwasu furanokarboksylowego, {5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-6-[2-(pirymidyn-2-yloksy)-etoksy]-pirymidyn-4ylo}-amid kwasu 5-izopropylopirydyno-2-sulfonowego.
Korzystnymi są związki, w których R3 oznacza grupę-O-(CH)2-B-R9. a B oznacza grupę -NHC(O)ŃH-, a w szczególności 5-(2-metoksyfenoksy)-6-[2-(3-pirydyn-2-ylo-uredio)etoksy]-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego, 5-(2-metoksy-fenoksy)-6-]2-(3-pirydyn-2-ylo-ureido)-etoksy]-2,2'-bipirymidyn-4yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
Korzystnymi są związki, w których R3 oznacza grupę hydroksyetoksylową, a w szczególności
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-ΠΙ-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego, 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-pentylo-tiofeno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-(2,2dimetylo-propionylo)-tiofe-no-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipiryrnidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu pirydyno-3-sulfonowego,
5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-[2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz. butylo-tiofeno-2-sulfonowego,
N-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid,
5-izopropylo-N-[6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3-metoksy-fenylo)pirymidyn-4-ylo]-pirydyno-2-sulfonamid,
5-izopropylo-N-[6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-ylo]-pirydyno-2-sulfonamid,
N-[2-(l,3-benzodioksol-5-ilo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid,
Ń-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid, 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylotiofeno-2-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonowego,
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetyloizoksazolo-4-sulfonowego, 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonowego,
185 692
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetylo-izoksazolo-4-sulfonowego,
[6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3-metoksy-benzylo)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
[6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3-metoksy-benzylo)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
[2-(3-hydroksy-benzylo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
Korzystnymi są związki, w których R3 oznacza grupę aminoetoksylową a w szczególności 6-(2-amino-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-ΙΠrz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego.
Korzystnymi są związki, w których R3 oznacza niższą grupę alkilową niższą grupę alkoksylową grupę formylową grupę chlorowco-niższą-alkilową grupę hydroksy-niższąalkilową albo grupę -CH2O-A-niższą-alkilową a w szczególności 5-(2-chloro-5-metoksyfenoksy)-6-metylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2sulfonowego, 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-formylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego, 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-hydroksymetylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego, 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-chlorometylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego, 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy-metylo)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
Związki o ogólnym wzorze 1 są inhibitorami receptorów endoteliny. Można je więc stosować do leczenia chorób związanych z działaniem endoteliny, zwłaszcza chorób krążenią takich jak nadciśnienie, niedokrwienie, skurcz naczyń i angina pectoris.
Przedmiotem wynalazku są również preparaty farmaceutyczne, charakteryzujące się tym, że zawierają związek o wzorze 1 oraz znane nośniki i substancje pomocnicze.
Związki o wzorze 1 można wytwarzać sposobem według wynalazku, charakteryzującym się tym, że a) związek o wzorze 2, w którym R1, R2 i R4-R8 mają znaczenie wyżej podane, a Hal oznacza atom chlorowcą poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze HO(CRaRb)nXH, w którym n, Ra i Rb mają znaczenie wyżej podane, a X oznacza atom tlenu albo grupę NH, albo b) związek o wzorze 3, w którym R2-R^ mają znaczenie wyżej podane, poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze R'SO2Z, w którym R1 ma znaczenie wyżej podane, przy czym Y oznacza atom chlorowcą a Z oznacza grupę aminową albo Y oznacza grupę aminową a Z oznacza atom chlorowcą albo c) związek o wzorze 4, w którym R1, R2, R4-R8, Ra, Rb, X, m i n mają znaczenie wyżej podane, cl) poddaje się reakcji z izocyjanianem o wzorze Α’ΝϋΟ albo z chlorkiem karbamoilu o wzorze R^COCl, w którym R9 ma znaczenie wyżej podane, albo c2) poddaje się reakcji z fosgenem i następnie z alkoholem o wzorze R9OH, albo poddaje się reakcji z estrem kwasu chloromrówkowego o wzorze R9OCOC1, albo d) związek o wzorze 1, w którym R3 oznacza niższą grupę chlorowco-alkilową poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze HOCH2-A-niższy-alkil, w którym A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową i ewentualnie w otrzymanych związkach o wzorze 1 przekształca się występujące podstawniki i/lub otrzymane związki o wzorze 1 przeprowadza się w sól.
W reakcji związku o wzorze 2 ze związkiem o wzorze HO(CRaRb)nXH związek ten stosuje się korzystnie w postaci alkoholanu metalu alkalicznego. Jako rozpuszczalnik stosuje się korzystnie odpowiedni glikol albo odpowiedni aminoalkohol, a więc np. glikol etylenowy względnie aminoetanol, gdy n=2. Alkoholanem metalu alkalicznego jest korzystnie alkoholan sodu. Reakcję prowadzi się korzystnie stosując ogrzewanie, np. w temperaturze 40-120°C. W korzystnej postaci wykonania związek o wzorze HO(CRaRb)nXH stosuje się jako sól monosodową glikolu etylenowego, propylenowego albo butylenowego względnie aminoetanolu, -propanolu albo -butanolu.
185 692
Reakcję związku o wzorze 3 ze związkiem o wzorze R’SO2Z można prowadzić w sposób znany dla wytwarzania sulfonamidów, np. w obojętnym rozpuszczalniku organicznym, takim jak sulfotlenek dimetylouy, korzystnie stosując ogrzewanie i atmosferę gazu ochronnego, np. argonu.
Reakcję według wariantu cl) można prowadzić w sposób znany dla wytwarzania karbaminianów i moczników z alkoholi względnie amin. I tak związek o wzorze 4 można poddawać reakcji z izocyjanianem o wzorze R°NCO w odpowiednim bezwodny rozpuszczalniku organicznym, np. w węglowodorze, takim jak toluen, korzystnie stosując ogrzewanie, otrzymując związek o wzorze 1, w którym B oznacza grupę -OC(O)NH-. Izocyjanian można przy tym otrzymywać in situ, np. z azydku o wzorze g R9CON3 drogą termicznego rozkładu. Odpowiednio można wytwarza związki o wzorze 1, w którym B oznacza grupę -NHC(O)NH-, ze związków o wzorze 4, w którym B oznacza grupę NH.
Według wariantu c2) związek o wzorze 4, w którym B oznacza atom tlenu, poddaje się reakcji z fosgenem i następnie z alkoholem o wzorze R9OH, otrzymując związek o wzorze 1, w którym A oznacza grupę -OC(O)O-. Zamiast fosgenu można stosować sól fosgenu, taką jak difosgen (C1-COOC13) albo trifosgen ((CO)OCCl3/2). Analogicznie wychodząc ze związków o wzorze 4, w którym B oznacza grupę NH, otrzymuje się związki o wzorze 1, w którym B oznacza grupę -NHC/O-O-. Fosgen wprowadza się przy tym korzystnie w postaci roztworu w obojętnym bezwodnym rozpuszczalniku organicznym, np. w węglowodorze, takim jak toluen Reakcję z fosgenem można prowadzić w temperaturze pokojowej. Otrzymywany pośrednio chlorek kwasowy poddaje się bezpośrednio reakcji z alkoholem R9OH, korzystnie z zastosowaniem ogrzewania.
Reakcję według wariantu d) można prowadzić w warunkach opisanych dla wariantu a) i otrzymuje się związki o wzorze 1, w którym R3 oznacza grupę -CH2O-A-niższą-alkilową.
W tak otrzymanych związkach o wzorze 1 można występujące w nich podstawniki poddawać przekształceniom. I tak grupę metylową R3 można drogą utleniania przeprowadzać w grupę formylową. Utlenianie można prowadzić w znany sposób, np. za pomocą dwutlenku selenu. W tak otrzymanych związkach grupę formylową można redukować do grupy hydroksymetylowej. Redukcję tę można prowadzić w znany sposób, np. za pomocą środków redukujących, jak NaBH4. Grupę hydroksymetylową można drogą reakcji ze środkiem chlorowcującym, takim jak POC13/PC15, przeprowadzać w grupę chlorowcometylową. Ponadto grupy N-heterocykliczne, jak grupa pirydylowa, można utleniać do N-tlenków. Wszystkie te reakcje można prowadzić znanymi metodami. Związki o wzorze 1 można w znany sposób przeprowadzać w sole, np. w sole metali alkalicznych, takie jak sole Na i K, albo sole metali ziem alkalicznych, takie jak sole Ca albo Mg.
Związki stosowane jako substancje wyjściowe, o ile nie są znane albo ich wytwarzanie nie jest niżej opisane, można wytwarzać analogicznie do metod znanych względnie niżej opisanych.
Działanie hamujące związków o wzorze 1 wobec receptorów endoteliny można wykazać na podstawie niżej opisanych testów.
I. Hamowanie wiązania endoteliny przy rekombinowanym receptorze ETA cDNA, kodowany dla ludzkiego receptora ETA z ludzkiego łożyska, poddaje się klonowaniu (M. Adachi, Y.-Y. Yang, Y. Furuichi i C. Miyamoto, BBRC 180, 1265-1272) i umieszcza w układzie Baculowirus - komórki owadów. Zakażone Baculowirusem komórki owadów odwirowuje się z 23-litrowego fermentora po upływie 60 godzin po zakażeniu (3000 x g, 15 minut, 4°C), ponownie zawiesza w buforze Iris (5 mM, pH 7,4, 1 mM MgCl2) i ponownie odwirowuje. Po dalszym ponownym zawieszaniu i odwirowaniu komórki zawiesza się w 800 ml tego samego buforu i zamraża w temperaturze -120°C. Pękanie komórek zachodzi podczas roztajania zawiesiny w tej hipotonicznej mieszaninie buforowej. Po ponownym cyklu zamrażanie-roztajanie zawiesinę homogenizuje się i odwirowuje (25000 x g, 15 minut, 4°C). Po utworzeniu zawiesiny w buforze Tris (75 mM, pH 7,4, 25 mM MgCl2, 250 mM sacharozy) przechowuje się 1 ml próbki (zawartość protein około 3,5 mg/ml) w temperaturze -85°C.
Do testu wiązania zamrożone preparaty błon rozmraża się i po 10 minutach wirowania przy 25000 g w temperaturze 20°C ponownie zawiesza w buforze do testów (50 mM buforu
185 692
II
Tris, pH 7,4, o zawartości 25 mM MnCl2, 1 ml EDTA i 0,5% albuminy z surowicy bydlęcej). 100 μΐ tej zawiesiny błon zawierającej 70 pg protein poddaje się inkubacji z 50 μΐ 3endoteliny (aktywność właściwa 2200 Ci/mmol) w buforze do testów (25000 cpm, stężenie końcowe 20 pM) i inkubacji poddaje się 100 μΐ buforu do testów zawierającego zmienne stężenia testowanego związku. Inkubację prowadzi się w ciągu 2 godzin w temperaturze 20°C albo w ciągu 24 godzin w temperaturze 4°C. Rozdzielanie wolnych i związanych z błoną radioligandów prowadzi się drogą sączenia przez filtr z włókna szklanego.
W tabeli 1 podane jest uzyskane w tym teście działanie hamujące związków o wzorze 1 jako IC50, to jest jako stężenie (nM) konieczne do hamowania 50% specyficznego wiązania 125J-endoteliny.
Tabela 1
Związek z przykładu nr IC50 (nM)
34 0,3
51 0,4
II. Hamowanie wywołanych endoteliną skurczów na izolowanych pierścieniach aorty szczura .
Z aorty piersiowej dojrzałych szczurów Wistar-Kyoto wycina się pierścienie o długości 5 mm. Sródbłonek usuwa się za pomocą lekkiego pocierania powierzchni wewnętrznej. Każdy pierścień zanurza się w oddzielnej kąpieli w temperaturze 37°C w 10 ml roztworu Krebs-Henseleita, przegazowując za pomocą 95% O2 i 5% CO2. Mierzy się napięcie izometiyczne pierścieni. Pierścienie rozszerza się do napięcia wstępnego 3g. Po 10minutowej inkubacji ze związkiem testowym albo z podłożem dodaje się kumulacyjne dawki endoteliny-1. Aktywność testowanego związku określa się za pomocą obserwowanego przesunięcia na prawo krzywej dawka-działanie endoteliny-1 w obecności różnych stężeń antagonisty. To przesunięcie na prawo (albo też wskaźnik dawkowania, DR) odpowiada przy tym ilorazowi wartości EC50 endoteliny-1 w obecności i w nieobecności antagonisty, przy czym wartość EC50 oznacza stężenie endoteliny potrzebne do półmaksymalnego skurczu.
Ze wskaźnika dawkowania DR za pomocą programu komputerowego dla każdej poszczególnej krzywej dawka-działanie oblicza się odpowiednią wartość PA2 według poniższego równania, które przedstawia miarę aktywności testowanego związku.
pA2 = log(DR-l) - log(stężenie antagonisty)
Wartość EC50 endoteliny przy nieobecności testowanych związków wynosi 0,3 nM.
Wartości pA2 uzyskane ze związkami o wzorze 1 podane są w tabeli 2.
Tabela 2
Związek z przykładu nr Wskaźnik dawkowania (przesunięcie w prawo)
34 9,7
51 9,2
Związki o wzorze 1 ze względu na ich zdolność do hamowania wiązania endoteliny można stosować jako środki do leczenia schorzeń związanych z procesami podwyższającymi skurcz naczyń. Jako przykłady takich schorzeń wymienia się nadciśnienie krwi, choroby wieńcowe, niewydolność serca, niedokrwienia nerek i mięśnia sercowego, niewydolność nerek, dializę, niedokrwienie mózgu, udar mózgowy, migrenę, krwawienia podpajęczynówkowe, zespół Raynauda i nadciśnienie płucne. Można je stosować również w przypadku chorób takich jak miażdżyca tętnic, zapobieganie nawrotom zwężenia po balonikowym rozszerzaniu naczyń, zapalenia, wrzody żołądka i dwunastnicy, owrzodzenie podudzia, posocznica gramujemna, wstrząs, zapalenie kłębuszków nerkowych, kolka nerkowa, jaskra, astma, w przy
185 692 padku terapii i zapobiegania komplikacjom cukrzycowym i komplikacjom przy podawaniu cyklosporyny, oraz w przypadku innych schorzeń związanych z działaniem endoteliny.
Związki o wzorze 1 można podawać doustnie, doodbytniczo, pozajelitowo, np. dożylnie, domięśniowo, podskórnie, dooponowo albo poprzezskómie, albo podjęzykowo albo jako preparat oftalmologiczny, albo jako aerozol. Jako przykłady postaci do aplikowania wymienia się kapsułki, tabletki, podawane doustnie zawiesiny lub roztwory, czopki, roztwory do iniekcji, krople do oczu, maści albo roztwory do rozpylania.
Korzystną postacią do podawania jest postać do aplikowania dożylnego, domięśniowego albo doustnego. Dawkowanie, w którym podaje się związki o wzorze 1 w ilości skutecznej, zależą od rodzaju specyficznej substancji czynnej, wieku i potrzeb pacjenta i od sposobu podawania. Na ogół bierze się pod uwagę dawki około 0,1-100 mg/kg wagi ciała dziennie. Preparaty zawierające związki o wzorze 1 mogą zawierać obojętne albo też farmakodynamicznie czynne dodatki. Tabletki albo granulaty mogą np. zawierać szereg środków wiążących, wypełniaczy, nośników albo rozcieńczalników. Ciekłe preparaty mogą na przykład występować w postaci sterylnego roztworu mieszającego się z wodą. Kapsułki obok substancji czynnej mogą dodatkowo zawierać wypełniacz albo substancję zagęszczającą. Ponadto mogą być obecne dodatki polepszające smak, oraz substancje zazwyczaj stosowane jako środki konserwujące, stabilizujące, utrzymujące wilgoć i emulgujące, a ponadto też sole do zmiany ciśnienia osmotycznego, bufory i inne dodatki.
Wymienione wyżej nośniki i rozcieńczalniki mogą się składać z substancji organicznych lub nieorganicznych, np. takich jak woda, żelatyna, cukier mlekowy, skrobia, stearynian magnezu, talk, guma arabska, glikole polialkilenowe i tym podobne. Zakłada się, że wszelkie substancje pomocnicze stosowane do wytwarzania preparatów są nietoksyczne.
Następujące przykłady bliżej wyjaśniają wynalazek.
Przykład 1. 1,29 g Na rozpuszcza się w temperaturze 50°C w 50 ml glikolu etylenowego. Następnie w tej samej temperaturze dodaje się porcjami 3,0 g 6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego i ogrzewa w ciągu 4,5 godzin do temperatury 100°C. Klarowny roztwór reakcyjny wylewa się do roztworu lodu/rozcieńczonego HCl i ekstrahuje 3-krotnie każdorazowo za pomocą 0,2 litra octanu etylu. Fazę organiczną przemywa się 3-krotnie wodą, suszy nad siarczanem sodu i wreszcie odparowuje na wyparce rotacyjnej. Otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego w postaci jasnożółtej piany.
MS: 493 (M-SO2)
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący:
a) 2,0 g chlorku kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego rozpuszcza się w 30 ml etanolu w temperaturze pokojowej, roztworu zadaje 50 ml roztworu amoniaku i ogrzewa w ciągu 4,5 godzin pod chłodnicą zwrotną. Mieszaninę zatęża się na wyparce rotacyjnej pozostałość traktuje modą ekstrahuje octanem etylu (150 ml), suszy nad siarczanem magnezu i ponownie zatęża na wyparce rotacyjnej. Otrzymuje się 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonamid w postaci białych kryształów.
MS: 219 (M). Za pomocąIII-rz.butanolanu potasu w metanolu otrzymuje się z niego sól potasową.
b) 3,49 g 4,6-dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipnymidyny rozpuszcza się w 125 ml sulfotlenku dimetylowego, w temperaturze pokojowej dodaje 3,855 g soli potasowej 5-IIIrz.butylo-tiofeno-2-sulfonamidu i roztwór miesza następnie w ciągu 20 godzin w temperaturze pokojowej. Następnie dodaje się dalszą ilość 1,285 g soli potasowej 5-III-rz.butylotiofeno-2-sulfonamidu i pozostawia do reakcji jeszcze w ciągu 2 godzin w temperaturze pokojowej. Do mieszaniny reakcyjnej dodaje się, energicznie mieszając, 200 ml wody, a następnie 200 ml eteru, przy czym powstaje drobny, biały, krystaliczny osad, który odsysa się. Kryształy zawiesza się w rozcieńczonym wodnym kwas solnym i miesza w ciągu % godziny w temperaturze pokojowej, odsącza na nuczy i suszy w wysokiej próżni. Otrzymuje się 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2sulfonowego w postaci białej, krystalicznej substancji stałej.
185 692
MS: 523,4 (M+H).
Przykład 2. Roztwór 3,23 g 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-III-rz. butylo-tiofeno-2-sułfonouego, 1,71 g azydku kwasu 2-pirydylo-karboksylowego i 70 mg p-dimetyloaminopirydyny w 50 ml toluenu ogrzewa się w ciągu 2 godzin w temperaturze 80°C. Toluen usuwa się na wyparce rotacyjnej, a pozostałość rozdziela pomiędzy 0,5 litra chlorku metylenu i 0,35 litra ln roztworu HC1. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem magnezu, a rozpuszczalnik usuwa się na wyparce rotacyjnej. Surowy produkt poddaj e się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/MeOH (5:1) jako eluentu. Otrzymuje się ester 2-[6-(5-III-rz.butylo-tiofen-2ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego w postaci jasnożółtej substancji stałej, którąprzekiystalizowuje się z chlorku metylenu/MeOH.
MS: 678,3 (M+H).
Przykład 3. 26 g sodu rozpuszcza się w 2 ml etanoloaminy w temperaturze 50°C, w tej samej temperaturze zadaje porcjami 150 mg związku z przykładu 1, ustęp b), i roztwór ogrzewa w ciągu 4 godzin w temperaturze 100°C. Następnie wylewa się do lodu/wody, za pomocą 3n HC1 nastawia pH 6, przy czym wytrąca się jasnożółty, krystaliczny osad, który odsącza się na nuczy, przemywa wodą i suszy w wysokiej próżni. Otrzymuje się 6-(2-aminoetoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2sulfonowego w postaci żółtych kryształów.
MS: 557,4 (M+H)
Przykład 4. 100 mg 6-(2-amino-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn4-yloamidu kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego rozpuszcza się w 10 ml toluenu, traktuje 53 mg azydku kwasu 2-pirydylokarboksylowego i roztwór ogrzewa w ciągu 4 godzin w temperaturze 120°C. Toluen usuwa się na wyparce rotacyjnej, a pozostałość rozdziela pomiędzy octan etylu i wodę. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem magnezu i zatęża na wyparce rotacyjnej. Pozostałość poddaje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/metanolu (30:1) jako eluentu. Otrzymuje się 5-(2-metoksy-fenoksy)6- [2-(3 -p irydyn-2-y lo-ureido)-etoksy] -2,2'-bipirymidyn-4-y loamid kwasu 5 -Hl-rz .buty lotiofeno-2-sulfonowego w postaci krystalicznej substancji stałej.
MS: 677,4 (M+H).
Przykład 5. Do roztworu 162,5 mg 4-amino-6-metoksy-5-(2-metoksy-fenoksy)2,2'-bipirymidyny w 10 ml tetrahydrofuranu wprowadza się w temperaturze pokojowej 92 mg NaH (65%), roztwór miesza w ciągu 5,5 godziny w temperaturze pokojowej, po czym w tej samej temperaturze dodaje 162,5 mg chlorku 5-III-rz.butylotiofeno-2-sulfonylu. Miesza się w ciągu dalszych 2 godzin w temperaturze pokojowej, wylewa do lodu/wody, ekstrahuje octanem etylu, fazę wodną zakwasza i ekstrahuje chlorkiem metylenu. Połączone fazy organiczne suszy się nad siarczanem magnezu i zatęża na wyparce rotacyjnej. Pozostałość poddaje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/metanolu (20:1) jako eluentu. Otrzymuje się 5-III-rz.butylo-N-[6-metoksy-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymi-dyn-4-ylo]-tiofeno-2-sulfonamid w postaci żółtego proszku.
MS: 463 (M-SO2).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący: a) 2,09 9 4,6-dichloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny (EP-A-0526708) zawiesza się w 75 ml etanolu i dokondensowuje w temperaturze -75°C 150 ml amoniaku za pomocą pionowej rury. Mieszaninę pozostawia się przez noc do osiągnięcia temperatury pokojowej, zatęża w próżni strumieniowej pompki wodnej i pozostałość rozdziela pomiędzy niewielką ilość wody i 500 ml chlorku metylenu. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem sodu i zatęża na wyparce rotacyjnej. Pozostałość miesza się z eterem, otrzymany osad oddziela się i suszy w wysokiej próżni. 4-Amino-6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidynę otrzymuje się w postaci drobnego, prawie białego proszku.
MS: 329 (M).
b) Do roztworu 2,0 g 4-amino-6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny w 200 ml metanolu dodaje się w temperaturze pokojowej 6,55 g metanolanu sodu, po czym
185 692 roztwór ogrzewa w ciągu 32 godzin pod chłodnicą zwrotną. Metanol usuwa się na wyparce rotacyjnej, pozostałość roztwarza w chlorku metylenu i przemywa In kwasem solnym. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem magnezu i rozpuszczalnik usuwa w próżni strumieniowej pompki wodnej. Surowy produkt poddaje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/metanolu (10:1) jako eluentu. Otrzymuje się 4-aniino-6-metoksy-5(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidynę w postaci cytrynowo żółtego proszku.
MS: 325 (M).
Przykład 6. Analogicznie do przykładu 1 z glikolami sodu i 6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-pentylo-tiofeno-2-sulfonowego otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-pentylo-tiofeno-2-sulfonouego w postaci białej substancji stałej.
MS: 570,3 (M+H).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący: a) Wychodząc z 2-pentylo-5(Ill-rz.butylosulfonamido)-tiofenu (EP-A-0512675) za pomocą etanolu/stężonego HC1 i tworząc sól za pomocą III-rz.butanolanu potasu w metanolu otrzymuje się sól potasową 5-npentylo-tiofeno-2-sulfonamidu.
b) Analogicznie do przykładu 1, ustęp b), przez reakcję soli potasowej amidu kwasu 5n-pentylo-tiofeno-2-sulfonouego i 4,6-dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny otrzymuje się 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-pentylotiofeno-2-sulfonouego w postaci białej substancji stałej.
MS: 545 (M).
Przykład 7. Analogicznie do przykładu 2 z azydku kwasu 2-pirydylokarboksylowego i 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-pentylo-tiofeno-2-sulfbnouego otrzymuje się ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5pentylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2ylokarbaminowego w postaci białej substancji stałej.
MS: 692.4 (M+H).
Przykład 8. Analogicznie do przykładu 1 z glikolami sodu i 6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-(2,2-dimetylo-propionylo)-tiofeno2-sylfonowego otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-(2,2-dimetylo-propionylo)-tiofeno-2-sulfonouego w postaci różowego proszku.
MS: 586,3 (M+H).
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący.
a) Analogicznie do przykładu 1, ustęp b), przez reakcję soli potasowej 5-(2,2dimetylopropanoilo)-tiofeno-2-sulfonamidu (wytwarzanie: J. Org, Chem. tom 56, 4260) i 4,6dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny otrzymuje się 6-chloro-5-(2-metoksyfenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-(2,2-dimetylo-propionylo)-tiofeno-2-sulfonowego w postaci krystalicznej substancji stałej.
MS: 560.1 (M+H).
Za pomocą III-rz.butanolanu potasu w metanolu otrzymuje się z tego związku jego sól potasową.
Przykład 9. Analogicznie do przykładu 2 z azydku kwasu 2-pirydylokarboksylowego i 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-(2,2-dimetylo-propionylo)-tiofeno-2-sulfonowego otrzymuje się ester 2-[6-[5-(2,2dimetylopropionylo)-tiofen-2-ylosulfonyloamino]-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci beżowego proszku.
MS: 704.3 (M+H).
Przykład 10. 1,75 g Na rozpuszcza się w temperaturze 50°C w 70 ml glikolu etylenowego. Następnie w tej samej temperaturze dodaje się porcjami 4,9 g 6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego i ogrzewa w ciągu 4 godzin do temperatury 100°C. Klarowny roztwór reakcyjny wylewa się do 200 ml wody, za pomoc 3n HC1 doprowadza do pH 1, wytrącone żółte kryształy odsącza się na nuczy, przemywa wodą i następnie eterem i suszy w wysokiej próżni. Otrzymuje się
185 692
6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno 2-sułfonowego w postaci żółtej krystalicznej substancji stałej.
MS: 537,3 (M-H)·
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący.
a) 4,0 g 5-izopropylopirydyno-2-sulfonamidu rozpuszcza się w 40 ml MeOH, dodaje w temperaturze pokojowej 2,308 g III-rz.butanolanu potasu i roztwór miesza w ciągu dalszych 20 minut. Następnie zatęża się całkowicie na wyparce rotacyjnej i tak otrzymaną sól potasową suszy w wysokiej próżni.
b) 3,49 g 4,6-dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny rozpuszcza się w 125 ml sulfotlenku dimetylowego, w temperaturze pokojowej dodaje 4,7 9 soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu i roztwór miesza następnie w ciągu 20 godzin w temperaturze pokojowej. Energicznie mieszając wylewa się mieszaninę do 350 ml wody i 90 ml eteru, po czym przez dodawanie 3n HC1 doprowadza roztwór do pH 1. Biały krystaliczny osad odsysa się i przemywa wodą i następnie eterem. Kryształy zawiesza się w rozcieńczonym wodnym kwasie solnym (100 ml wody i 50 ml In HC1) i miesza w ciągu 5 minut, odsącza na nuczy i ponownie przemywa wodą i suszy w wysokiej próżni. Otrzymuje się 6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego w postaci białego krystalicznego stałego produktu.
MS: 511,3 (M-H).
Przykład 11. 2,0 g 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksyfenoksy)-2,2'-bipirymidyn4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego rozpuszcza się w 80 ml toluenu, traktuje za pomocą 1,1 g azydku kwasu 2-pirydylokarboksylowego i następnie ogrzewa roztwór w ciągu 4 godzin w temperaturze 90°C. Zatęża się na wyparce rotacyjnej i pozostałość rozdziela pomiędzy In HC1 i octan etylu. Fazę organiczną suszy się nad siarczanem magnezu, rozpuszczalnik usuwa w próżni strumieniowej pompki wodnej, a pozostałość poddaje chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/metanolu (30:1) jako eluentu. Otrzymuje się ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksyfenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci żółtych kryształów.
MS: 657,3 (M+H).
W celu otrzymania dichlorowodorku związek ten rozpuszcza się w chlorku metylenu i zadaje odpowiednią ilością 4,4 n HC1 w etanolu w temperaturze pokojowej. Roztwór zatęża się na wyparce rotacyjnej, wytrącony krystaliczny osad wyodrębnia się w ciągu 4 godzin suszy w wysokiej próżni w temperaturze 60°C.
Przykład 12. Analogicznie do przykładu 4 z 6-(2-amino-etoksy)-5-(2-metoksyfenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego i azydku kwasu 2- pirydylokarboksylowego otrzymuje się 5-(2-metoksy-fenoksy)-6-[2-(3-pirydyn-2-yloureido)-etoksy]-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego w postaci żółtych kryształów.
MS 656,3 (M-H).
Związek wyjściowy otrzymuje się analogicznie do przykładu 3 z etanoloaminy i związku z przykładu 10, ustęp b), w postaci żółtej piany.
MS: 538,3 (N+H).
Przykład 13. Analogicznie do przykładu 10 z 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'bipirymidyn-4-yloamidu kwasu pirydyno-2-sulfonowego i glikolu etylenowego otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5 -(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu pirydyno2-sulfonouego w postaci białych kryształów.
MS: 615,4 (M-H).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący.
a) 1,7 g chlorku kwasu 2-pirydylosulfonowego (J. Org. Chem., tom 54, 3897) rozpuszcza się w 30 ml etanolu, dodaje się chłodząc lodem 30 ml 25% roztworu amoniaku, po czym ogrzewa w ciągu 4 godzin pod chłodnicą zwrotną. Roztwór reakcyjny zatęża się na wyparce rotacyjnej, pozostałość rozdziela pomiędzy octan etylu i wodę, fazę organiczną suszy nad
185 692 siarczanem magnezu i wreszcie zatęża na wyparce rotacyjnej, przy czym otrzymuje się amid kwasu 2-pirydylosulfonowego w postaci białej krystalicznej substancji stałej.
MS: 469,2 (MH).
Za pomocą IU-rz.butanołanu potasu w metanolu otrzymuje się sól potasową tego związku.
b) Analogicznie do przykładu 10, ustęp b), przez reakcję soli potasowej 2-pirydylosulfonamidu i 4,6-dichłoro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny otrzymuje się 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu pirydyno-2-sulfonowego w postaci białych kryształów. MS: 495,3 (M-H).
Przykład 14. Analogicznie do przykładu 11 z 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksyfenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu pirydyno-2-sulfonowego i azydku kwasu 2pirydylokarboksylowego otrzymuje się ester 2-[(5-(2-metoksy-fenoksy)-6-pirydyn-2ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białych kryształów.
MS: 615,4 (M-H).
Przykład 15. Analogicznie do przykładu 10 z 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'bipirymidyn-4-yloamidu kwasu pirydyno-3-sulfonowego i glikolu etylenowego otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu pirydyno3-sulfonowego w postaci białych kryształów.
MS: 496 (M).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący.
a) Analogicznie do przykładu 13, ustęp a), z chlorku kwasu 3-pirydylosulfonowego (J. Org. Chem., tom 54, 389) i amoniaki otrzymuje się amid kwasu 2-pirydylosulfonowego w postaci białej krystalicznej substancji stałej, z której za pomocą ΠΙ-rz.butanolanu potasu w metanolu otrzymuje się sól potasową.
b) Analogicznie do przykładu 10, ustęp b), przez reakcję soli potasowej 3-pirydylosulfonamidu i 4,6-dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny otrzymuje się 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu pirydyno-3-sulfonowego w postaci białych kryształów.
MS: 470 (M).
Przykład 16. Analogicznie do przykładu 11 z 6-(2-hydrosy-etoksy)-5-(2-metoksyfenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu pirydyno-3-sulfonowego i azydku kwasu 2pirydylo-karboksylowego otrzymuje się ester 2-[(-5-(2-metoksy-fenoksy)-6-pirydyn-3ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białych kryształów.
MS: 615,4 (M-H).
Przykład 17. 213 mg 6-[2-(III-rz.butylo-dimetylo-silanoksy)-etoksy]-5-(2-chloro5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo-aminy rozpuszcza się w 15 ml tetrahydrofiiranu, dodaje w temperaturze pokojowej 92 mg NaH (65%), miesza w ciągu 2 godzin w temperaturze pokojowej, po czym dodaje porcjami 155 mg chlorku 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonylu. Roztwór miesza się jeszcze w ciągu 2 godzin w temperaturze pokojowej, wylewa do wody z lodem i ekstrahuje 2-krotnie łącznie 200 ml octanu etylu. Po zwykłej obróbce fazy organicznej sililochroniony surowy produkt poddaje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/octanu etylu (8:1) jako eluentu
Otrzymaną brązowawą pianę (219 mg) rozpuszcza się w 15 ml acetonitrylu, w temperaturze pokojowej dodaje 1,5 ml roztworu HF (40%) i miesza w ciągu 2 godzin. Mieszaninę reakcyjną rozdziela się pomiędzy octan etylu i połowicznie nasycony roztwór NaCl i fazę organiczną poddaje się zwykłej obróbce. Surowy produkt poddaje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/octanu etylu (4:1) jako eluentu i przekrystalizowuje z eteru/heksanu. Otrzymuje się 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksyetoksy)-pirymidyn-4-ylo-amid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego w postaci białych kryształów.
MS: 449 (M-SO2).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący.
185 692
a) 3-Metoksyfenol przeprowadza się według M. Julia i I. de Rosnay, Chimie Therapeutique 5 (1969), 334, w 2-chloro-5-metoksyfenol za pomocą chlorku sulfurylu.
b) 18,2 g 2-chloro-5-metoksyfenolu rozpuszcza się w 150 ml bezwodnego metanolu. Dodaj e się 9,3 g MeONa, a następnie 25 g estru dimetylowego kwasu chloromalonowego. Mieszaninę reakcyjną miesza się w ciągu 2 godzin w temperaturze 50°C. Po oddestylowaniu rozpuszczalnika pozostałość rozdziela się w rozdzielaczu pomiędzy toluen i wodę i przemywa do odczynu obojętnego. Po krystalizacji z etanolu otrzymuje się (2-chloro-5-metoksy)-fenoksymalonian dimetylowy w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 68-69°C.
c) 1,43 g Na rozpuszcza się w 70 ml MeOH. Następnie dodaje się 5,8 g (2-chloro-5metoksy)-fenoksy-malonianu dimetylowego i 2,29 g octanu formamidyny i mieszaninę reakcyjną miesza się w ciągu 1,5 godziny pod chłodnicą zwrotną. Następnie oddestylowuje się rozpuszczalnik, pozostałość roztwarza się w wodzie, fazę wodną ekstrahuje się octanem etylu, fazę organiczną odrzuca się, a fazę wodną zakwasza kwasem octowym do pH 4, przy czym wytrąca się 5-(2-chloro-5-metoksy)-fenoksy-4,6-(lH,5H)-pirymidynodion w postaci białego proszku.
MS: m/e = 268 (M).
d) Mieszaninę 3,75 g 5-(2-chloro-5-metoksy)-fenoksy-4,6-(lH,5H)-pirymidynodionu, 5,4 g N-etylodiizopropyloaminy, 12,5 ml POC13 w 20 ml dioksanu miesza się pod chłodnicą zwrotną w ciągu 18 godzin. Po oddesytlowaniu lotnych składników pozostałość rozdziela się pomiędzy octan etylu i wodę i przemywa do odczynu obojętnego. Po oddestylowaniu rozpuszczalnika związek ten oczyszcza się na żelu krzemionkowym za pomocą CH2C12 jako eluentu. Po krystalizacji z EtOH otrzymuje się 4,6-dichloro-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)pirymidynę w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 58-89°C.
e) Do roztworu 9,9 g 4,6-dichloro-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyny z przykładu 1 e) w 400 ml etanolu wprowadza się w temperaturze -78°C około 500 ml NH3. Następnie mieszaninę reakcyjną miesza się w ciągu 15 godzin w temperaturze -78°C i w ciągu 50 godzin w temperaturze pokojowej i wreszcie odparowuje. Pozostałość rozdziela się pomiędzy octan etylu i wodę i fazę organiczną poddaje obróbce. Otrzymuje się 8,53 g 6-chloro5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloaminy w postaci żółtych kryształów.
MS: 285 (M).
f) 8,53 g wyżej otrzymanego związku wprowadza się do roztworu 0,82 g sodu w 100 ml glikolu etylenowego w temperaturze 50°C. Roztwór ogrzewa się w ciągu 20 godzin w temperaturze 100°C, po czym rozdziela pomiędzy połowicznie stężony roztwór NH4C1 i CH2C12 i poddaje obróbce. Otrzymuje się 8,3 g 2-[6-amino-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-4-pirymidyn-4-yloksy]-l -etanolu w postaci białej substancji stałej, którą bez dalszego oczyszczania poddaje się sililowaniu. W tym celu powyższy produkt (8,3 g) rozpuszcza się w 300 ml chlorku metylenu, traktuje 8,15 g dimetyloaminopirydyny i w końcu w temperaturze pokojowej 10,05 g Ill-rz.butylodimetylochlorosilanu. Roztwór reakcyjny miesza się w ciągu 5 godzin w temperaturze pokojowej. Następnie sączy się, roztwór zatęża, pozostałość po odparowaniu rozdziela pomiędzy połowicznie stężony roztwór NH4C1 i octan etylu i fazę organiczną poddaje obróbce. Po krystalizacji z chlorku metylenu/heksanu otrzymuje się 7 g 6-[2-(UI-rz.butylodimetylo-silanyloksy)-etoksy]-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloaminy.
MS: 410 (M-CH3).
Przykład 18. Analogicznie do przykładu 2 z 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2hydroksy-etoksy)-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego i azydku kwasu 2-pirydylokarboksylowego otrzymuje się ester 2-[6-(5-IH-rz, butylo-tiofen-2ylosułfonyloamino)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białych kryształów.
MS: 634,3 (M+H).
Przykład 19. Analogicznie do przykładu 2 ze związku z przykładu 17 i azydku kwasu 4-pirydylokarboksylowego otrzymuje się ester 2-[6-(5-III-rz.butylotiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-4ylokarbaminowego w postaci białych kryształów.
MS: 634,3 (M+H).
185 692
Przykład 20. Analogicznie do przykładu 17, stosując 6-(2-(III-rz.butylo-dimetylosilanoksy)-etoksy]-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloaminę jako związek wyjściowy, otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno -2-sulfonouego w postać białej substancji stałej.
MS: 479 (M).
Przykład 21. Do roztworu glikolami sodu z 1,5 ml glikolu etylenowego i 46 mg sodu dodaje się 180 mg związku z poprzedniego etapu. Do całkowitego rozpuszczania dodaje się 1 ml DMSO. Mieszaninę pozostawia się do przereagowania w ciągu 3 godzin w temperaturze 90°C. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej środowisko reakcyjne zakwasza się wodnym kwasem cytrynowym do pH 4 i utworzony związek ekstrahuje się octanem etylu. Po oddestylowaniu octanu etylu N-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid krystalizuje się z etanolu. Otrzymuje się 175 mg białych kryształów, które rozkładają się w temperaturze 180°C.
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący, 306 mg 4,6-dichloro-5-(2-chloro5-metoksy-fenoksy)-pirymidyny, 320 mg 5-izopropylo-2-pirydyno-sulfonoamidu i 180 mg IHrz.butanolanu potasu rozpuszczonego w 2 ml DMSO poddaje się reakcji w ciągu 3 godzin w temperaturze 90°C. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej środowisko reakcyjne zakwasza się za pomocą wodnego kwasu cytrynowego. Związek ekstrahuje się za pomocą octanu etylu i po oddestylowaniu rozpuszczalnika krystalizuje z etanolu. Otrzymuje się 250 mg N-[6-chloro-5(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-sulfonamidu w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 174-175°C.
Przykład 22. 100 mg N-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu i 38,5 mg azydku kwasu 2-pirydylo-karboksylowego rozpuszcza się w 1 ml bezwodnego dioksanu. Roztwór miesza się w ciągu 2 godzin w temperaturze 95°C, przy czym uwalnia się N2. Po oddestylowaniu rozpuszczalnika związek krystalizuje się z etanolu. Otrzymuje się 115 mg estru 2-[5-(2-chloro5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-pirymidyn-4-yloksy]etylowego kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 190-191 °C.
Przykład 23. Analogicznie do przykładu 21 otrzymuje się 5-izopropylo-N-[6-(2hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3-metoksy-fenylo)-pirymidyn-4-ylo]-pirydyno2-sulfonamid o temperaturze topnienia 139-140°C (z etanolu).
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący.
Analogicznie do przykładu 21, ustęp drugi, otrzymuje się 400 mg N-[6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2-(3-metoksy-fenylo)pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2sulfonamidu z 330 mg 4,6-dichloro-2-(3-metoksy-fenylo)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyny i 420 mg soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno2-sulfonamidu.
Przykład 24. Analogicznie do przykładu 22 z 115 mg 5-izopropylo-N-[6-(2-hydroksyetoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3-metoksy-fenylo)-pirymidyn-4-ylo]-piiydyno-2-sulfonamidu i 38,5 mg azydku kwasu 2-piiydylo-karboksylowego otrzymuje się 120 mg estru 2-(-6-(5izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3-metoksy-fenylo)-pirymidyn-4-yloksy] etylowego kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego o temperaturze topnienia 158-160°C (z etanolu).
Przykład 25. A) Analogicznie do przykładu 21 otrzymuje się N-(6-chloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid z 4,6-dichloro-2-metylosulfanylo]-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyny i soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu. Temperatura topnienia; wynosi 192°C (z etanolu).
b) Związek ten przeprowadza się za pomocą glikolami sodu 5-izopropylo-N-[6-(2hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-ylo]-pirydyno-2-sulfonamid o temperaturze topnienia 76-78°C (z EtOH).
Przykład 26. Analogicznie do przykładu 22 otrzymuje się 106 mg estru 2-(6-(5izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowego kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego ze 100 mg 5-izopro-pylo-N[6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-ylo]-pirydyno
185 692
-2-sulfonamidu i azydku kwasu 2-pirydylo-karboksylowego. Temperatura topnienia wynosi 213-214°C (z etanolu).
Przykład 27. a) Z 4,6-dichloro-2-(l,3-benzodioksol-5-ilo)5-(2-metoksy-fenoksy)pirymidyny i soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu otrzymuje się N-[6-chloro2-(l,3-benzodioksol-5-ilo)-5-(2-etoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2sulfonamid.
b) Związek ten za pomocąglikolanu sodu przeprowadza się w N-[2-(l,3-benzodioksol5-ilo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid o temperaturze topnienia 184°C z EtOH.
Przykład 28. Analogicznie do przykładu 22 otrzymuje się 110 mg estru 2-[2-(l,3benzodioksol-5-ilo)-6-(5-izopropylopirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)pirymidyn-4-yloksy]-etylowego kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego z 116 mg N-[2-(l,3benzodioksol-5-ilo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu i azydku kwasu 2-pirydyło-karboksylowego. Temperatura topnienia wynosi 184°C (z etanolu).
Przykład 29. a) Z 4,6-dichloro-2-morfolin-4-ylo-pirymidyny i soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu otrzymuje się N-[6-chloro-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)2-marfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid,
b) w wyniku reakcji tego związku z glikolanem sodu otrzymuje się N-[5-(2-chloro-5metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-2-morfblin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo]-5izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid o temperaturze topnienia 189-190°C (zETOH).
Przykład 30. Analogicznie do przykładu 22 116 mg N-[5-(2-chloro-5-metoksyfenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-piiydyno2-sulfonamidu poddaje się reakcji z azydkiem kwasu 2-pirydylo-karboksylowego otrzymując ester 2-[-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-2morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego. Otrzymuje się 106 mg białych kryształów z etanolu, które rozkładają się w temperaturze 240°C.
Przykład 31. Analogicznie do przykładu 21 z [6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)2,2'-bipirymidyn-4-ylo]-amidu kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego i glikolanu sodu otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 190°C (z etanolu).
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący.
a) 2-amino-5-metylopirydynę poddaje się dwuazowaniu i przeprowadza w 2-bromo-5metylopirydynę według F. H. Case (JAC5 68 (1946), 2574).
b) 4,8 g tego związku w 40 ml glikolu propylenowego poddaje się reakcji z 7,4 g wodorosiarczku sodu w temperaturze 150°C. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej wkrapla się 5 ml kwasu octowego do mieszaniny reakcyjnej, przy czym wytrąca się 2-merkapto-5metylopirydyna w postaci żółtego proszku.
c) Do dwufazowej mieszaniny z 40 ml CH2C12, 20 ml 37% wodnego HC1 i 3 g 2-merkapto-5-metylopirydyny ochłodzonej do temperatury -10°C wkrapla się w ciągu 30 minut 50 ml 1,2 molamego roztworu podchlorynu sodu. Następnie fazę organiczną wytrząsa się trzykrotnie z wodą. Po oddestylowaniu rozpuszczalnika otrzymuje się 5-metylopirydyno-sulfochlorek w postaci żółtawej cieczy.
d) W wyniku reakcji tego sulfochlorku z 25% roztworem NH4OH otrzymuje się 5-metylopirydyno-2-sulfonamid.
e) 0,7 g 4,6-dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyny, 520 mg 5-metylopirydyno-2-sulfonamidu i 320 mg ΙΠ-rz.butanolanu potasu rozpuszczonego w 2 ml DMSO miesza się w temperaturze 80°C w ciągu 3 godzin. Po zwykłej obróbce mieszaniny reakcyjnej otrzymuje się 410 mg [6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-ylo]-amidu kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego.
Przykład 32. Analogicznie do przykładu 22 z 105 mg 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-ylo-amidu kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego i 30 mg azydku kwasu 2-pirydylo-karboksylowego otrzymuje się 100 mg estru 2-[5-(2metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyn-2-ylosulfonylo-amino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-ety
185 692 lowego kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci beżowych kryształów o temperaturze topnienia 198°C z rozkładem.
Przykład 33. a) Analogicznie do przykładu 22 z 712 mg 4,6-dichloro-5-(2metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyny i soli potasowej 5-metylo-pirydyno-2-sulfonamidu otrzymuje się 580 mg 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-piry-midyn4-yloamidu kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego.
b) W wyniku reakcji tego związku z glikolanem sodu otrzymuje się 6-(2-hydroksyetoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 195-196°C (z etanolu).
Przykład 34. Analogicznie do przykładu 22 otrzymuje się 117 mg estru 2-[5-(2metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4yloksy]-etylowego kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego z 105 mg 6-(2-hydroksy-etoksy)-5(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-metylo-pirydyno-2sulfonowego i azydku kwasu 2-pirydylo-karboksylowego. Temperatura topnienia wynosi 175°C z rozkładem.
Przykład 35. 105 mg 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego w 2 ml dichlorometanu traktuje się 3 ml 1,9-molamego roztworu fosgenu w toluenie. Po upływie 1 godzin w temperaturze pokojowej chloromrówczan jest całkowicie utworzony. Następnie oddestylowuje się nadmiar reagentu. Pozostałość roztwarza się w mieszaninie chloroformu i pirydyny, dodaj 0,5 g 3-(hydroksymetylo)-furanu i pozostawia do przereagowania w temperaturze 60°C w ciągu 3 godzin. Po zwykłej obróbce związek oczyszcza się na żelu krzemionkowym (dichlorometan eter dietylowy 4:1 objętościowo jako eluent). Otrzymuje się 65 mg estru 2-[5-(2-metoksyfenoksy)-6-(5-metylo-pirydyno-2-sulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]etylowego estru 3-metylowego kwasu furanokarboksy lowego.
MS: 640,5 (M-H)'.
Przykład 36. 9,2 g 4-[4-chloro-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-metylo-pirymidyn-2-ylo]-morfoliny i 17,8 g soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu w 130 ml bezwodnego sulfotlenku dimetylowego ogrzewa się w atmosferze argonu w ciągu 16 godzin w temperaturze 120°C. Następnie sulfotlenek dimetylowy oddestylowuje się, pozostałość rozdziela pomiędzy octan etylu i IN kwas solny i fazę organiczną przemywa do odczynu obojętnego. Fazę organiczną suszy się, rozpuszczalnik odparowuje i pozostałość przekrystalizowuje z etanolu. Otrzymuje się 10,3 g 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-metylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
MS = 534.
Przykład 37. Ig związku otrzymanego w przykładzie 36 i 2,1 g dwutlenku selenu w 40 ml dioksanu miesza się w autoklawie w temperaturze 170°C w ciągu 7 godzin. Mieszaninę reakcyjną sączy się, a przesącz zatęża. Pozostałość rozdziela się pomiędzy octan etylu i wodę. Fazę organiczną suszy się, rozpuszczalnik odparowuje, a pozostałość oczyszcza na żelu krzemionkowym za pomocą octanu etylu-heksanu. Otrzymuje się 0,53 g 5-(2-chloro-5metoksy-fenoksy)-6-formylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn 4-yloamidu kwasu 5-izopropylopirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 194°C.
Przykład 38. 0,1 g związku otrzymanego według przykładu 37 w 3 ml etanolu traktuje się 0,014 g borowodorku sodowego. Mieszaninę reakcyjną miesza się w temperaturze 80°C w ciągu 1 godziny. Następnie etanol oddestylowuje się, a pozostałość rozdziela pomiędzy chloroform i IN HCL Fazę organiczną przemywa się wodą i suszy, rozpuszczalnik odparowuje, a pozostałość poddaje chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chloroformu-metanolu. Po przekrystalizowaniu z dichlorometanu etanolu otrzymuje się 0,072 g 5-(2chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-hydroksymetylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 105°Ć.
Przykład 39. 0,2 g związku otrzymanego w przykładzie 38 w 3,5 ml POC12, miesza się z 0,083 g PC15 w ciągu 2 godzin w temperaturze 20°C. Następnie oddestylowuje się POC13 i pozostałość rozdziela pomiędzy octan etylu i wodny roztwór wodorowęglanu sodu. Fazę organiczną przemywa się wodą suszy i odparowuje rozpuszczalnik. Pozostałość poddaje się
185 692 chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chloroformu-metanolu i następnie przekrystalizowuje z dichlorometanu-etanolu. Otrzymuje się 0,150 g 5-(2-chloro-5-metoksyfenoksy)-6-chloro-metylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylopirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 205°C.
Przykład 40. Do roztworu glikolami sodu otrzymanego z 0,35 g glikolu etylenowego i 0,021 g sodu wprowadza się 0,130 związku otrzymanego w przykładzie 39. Mieszaninę miesza się w atmosferze argonu w ciągu 2 godzin w temperaturze 80°C. Następnie glikol etylenowy oddestylowuje się, a pozostałość rozdziela pomiędzy octan etylu i IN kwas solny. Fazę organiczną przemywa się wodą suszy nad siarczanem sodu i oddestylowuje rozpuszczalnik. Pozostałość przekrystalizowuje się z eteru eteru naftowego. Otrzymuje się 0,104 g 5(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy-metylo)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4yloamidu o temperaturze topnienia 166°C.
Przykład 41. Analogicznie do przykładu 2 ze związku otrzymanego w przykładzie 40 otrzymuje się ester 2-[-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo-metoksy]-etylowy kwasu pirydyno 2-ylok arb aminowego.
MS: (N-H)' = 713.
Przykład 42. Analogicznie do przykładu 2 ze związku otrzymanego w przykładzie 38 otrzymuje się ester 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo-metylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego. MS; (N-H) = 669.
Przykład 43. Analogicznie do przykładu 40 ze związku otrzymanego w przykładzie 39 i (RS)-2,2-dimetylo-l,3-dioksolano-4-metanolanu sodu otrzymuje się (RS)-5-(2chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2,2-dimetylo-l,3-dioksolan-3-ylometoksymetylo)-2-morfolin4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
MS:/M-H/= 663.
Przykład 44. Roztwór 0,05 g związku otrzymanego w przykładzie 43 w 2 ml dioksanu traktuje się 2 ml IN HCl i ogrzewa w ciągu 15 minut do temperatury 80°C. Po odparowaniu pozostałość poddąje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chloroformu-metanolu i otrzymuje (RS)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2,3-dihydroksy-propoksymetylo)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 116°C.
MS: (M-H)’ = 623.
Przykład 45. 345 mg sodu rozpuszcza się w temperaturze 80°C w 50 ml absolutnego glikolu etylenowego. Chłodzi się nieco i dodaje 1,56 g 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego. Otrzymany roztwór miesza się w ciągu 24 godzin w temperaturze 140°C, rozpuszczalnik usuwa się w wysokiej próżni, a pozostałość rozpuszcza w 40 ml wody. Po upływie 4 godzin w temperaturze 5°C odsącza się na nuczy, kryształy zawiesza się w 40 ml wody, pokrywa warstwą octanu etylu i mieszając wkrapla IN wodny HCl aż do obniżenia wartości pH do 3,5. Fazę wodną ekstrahuje się trzykrotnie octanem etylu, a fazy organiczne przemywa dwukrotnie wodą i raz nasyconym roztworem NaCl. Połączone fazy organiczne suszy się i zatęża aż do rozpoczęcia krystalizacji (około 5 ml). Produkt odsącza się na nuczy, przemywa eterem i suszy. Otrzymuje się 1,144 g (70%), białych kryształów 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy) -2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego o temperaturze topnienia 157-160°C.
MS: (M-H)' = 544,4.
Związek wyjściowy wytwarza się w sposób następujący.
Roztwór 1,18 g 4,6-dichloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyny i 2,12 g (8,88 mmoli) soli potasowej 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu w 25 ml bezwodnego DMSO ogrzewa się w ciągu 3 godzin do temperatury 80°C aż do całkowitego zaniku dichlorku. DMSO usuwa się w wysokiej próżni, pozostałość roztwarza się w 60 ml wody i wodny roztwór przemywa trzykrotnie eterem dietylowym. Następnie roztwór zakwasza się za pomocą IN HCl do pH 3,5 i produkt trzykrotnie ekstrahuje octanem etylu. Fazy organicz
185 692 ne przemywa się dwukrotnie wodą i na koniec raz nasyconym roztworem soli kuchennej, łączy, suszy siarczanem sodu i odparowuje. Krystaliczną pozostałość rozciera się dwukrotnie z absolutnym eterem dietylowym w celu całkowitego usunięcia śladów 5-izopropylopirydyno-2-sulfonamidu. Otrzymane kryształy odsącza się i suszy. Otrzymuje się 1,66 g (96%) 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5izopropylo-piry-dyno-2-sulfonowego w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 168-176°C.
MS: (M-H)’= 518,3.
Przykład 46. Analogicznie do przykładu 45 po 10 godzinach reagowania w temperaturze 120°C z dodatkiem DMSO jako substancji ułatwiającej rozpuszczanie (glikol etylenowy DMSO = 5:2) otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.buty-lotiofeno-2-sulfonowego w postaci białej stałej piany z wydajnością 54%. MS: 565,5 (M+H).
Przykład 47. Analogicznie do przykładu 45 po 3 godzinach reakcji w temperaturze 140°C otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonowego w postaci białych kryształów z wydajnością 43% o temperaturze topnienia 180-183°C.
MS: 575,3 (M-H)'.
Przykład 48. Analogicznie do przykładu 45 po 3,5 godzinach reakcji w temperaturze 140°C otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylopirymidyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetyloizoksazolo-4-sulfonowego w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 144-147°C.
MS: 520,4 (M-H)'.
Przykład 49. 110 mg sodu rozpuszcza się w temperaturze 50°C w 2,5 ml glikolu etylenowego. Mieszaninę chłodzi się do temperatury pokojowej i dodaje 260 mg 6-chloro-5(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonowego, Po ogrzaniu do temperatury 50°C w ciągu 2 godzin glikol usuwa się w wysokiej próżni, a stałą pozostałość rozpuszcza się w 20 ml wody. Produkt wytrąca się przez dodanie 0,3 ml kwasu octowego. Następnie sączy się, przemywa wodą i suszy w wysokiej próżni w temperaturze 50°C, otrzymując 182 mg (67%) jasnobeżowych kryształów 6-(2-hydroksy-etoksy)5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 2,5-dichloro-tiofeno-3-sulfonowego o temperaturze topnienia 157-160°C.
MS: M+(569), 470 ^-(SOj+Cl)).
Związek wyjściowy otrzymuje się w sposób następujący.
Roztwór 0,349 g 4,6-dichloro-5-/2-metoksy-fenoksy/-2,2'-bipirymidyny i 0,405 g soli potasowej 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonamidu w 5 ml bezwodnego DMSO utrzymuje się w ciągu 16 godzin w temperaturze pokojowej. Następnie dodaje się 0,112 g III-rz.butanolanu potasu, po czym reakcja w ciągu 5 godzin dobiega końca. Mieszaninę reakcyjną wylewa się do 40 ml wody z lodem i w celu usunięcia nadmiaru reagentu ekstrahuje za pomocą 40 ml eteru dietylowego. Z fazy wodnej przez wysolenie nasyconym roztworem soli kuchennej (20 ml) otrzymuje się sól sodową 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamidu kwasu 2,5-dichloro-tiofeno-3-sulfonowego, którą odsącza się i przemywa eterem, otrzymując 0,54 g beżowego proszku.
W celu uzyskania wolnego sulfonamidu sól sodową zawiesza się w wodzie i zawiesinę zakwasza się kwasem octowym i ekstrahuje octanem etylu, do którego dodaje się niewielką ilość CH2C12. Fazę organiczną przemywa się dwukrotnie nasyconym roztworem soli kuchennej, suszy za pomocą MgSO, i odparowuje pod obniżonym ciśnieniem. Pozostałość przemywa się krótko eterem dietylowym i heksanem i następnie suszy. Otrzymuje się 0,30 g (54%) beżowego proszku o temperaturze topnienia 140°C (rozkład). MS: 444 (N-(SO2+C1)).
Analogicznie stosując sól potasową 3,5-dimetyloizoksazolilo-4-sulfonamidu otrzymuje się 6-chloro-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetyloizoksazolo-4sulfonowego z wydajnością 71% w postaci beżowego, lekko czerwonawego proszku o temperaturze topnienia 184-187°C.
MS: M+ = 488,393 (M-(SO2+OCH3)).
185 692
Przykład 50. Analogicznie do przykładu 49 otrzymuje się 6-(2-hydroksy-etoksy)5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetylo-izoksazolo-4-sulfonowego w postaci beżowego proszku o temperaturze topnienia 200-204°C.
MS: 514 (M*), 450 (M+-SO2), 419 (450-CH3O).
Przykład 51. Roztwór 888 mg azydku pirydyno-2-karbonylowego w 15 ml absolutnego dioksanu utrzymuje się w ciągu 15 minut w temperaturze 80°C. Pozostawia się do lekkiego ochłodzenia, dodaj e 1,09 g związku otrzymanego w przykładzie 45 i roztwór utrzymuje w ciągu 4 godzin w temperaturze 90°C. Następnie odparowuje się do sucha, pozostałość roztwarza w octanie etylu, przemywa dwukrotnie wodą i raz nasyconym roztworem soli kuchennej, fazy organiczne łączy się, suszy i zatęża, przy czym wytrącają się kryształy produktu. W celu ostatecznego oczyszczenia prowadzi się chromatografię na żelu krzemionkowym za pomocą EtOAc/CH2C12 (1:1) i otrzymuje 931 mg (70%) białych kryształów estru 2-(6-(5izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfblin-4-ylopirymidyn-4-yloksy]-etylowego kwasu pirydyn-2-ylo karbaminowego o temperaturze topnienia 200-202°C.
MS: 664,4 (M-H)'. IR (KBr) 1730 cm-1 (karbaminian).
Przykład 52. Analogicznie do przykładu 51 ze związku otrzymanego w przykładzie 49 otrzymuje się z wydajnością 61 ester 2-[ 6-(2,5-dichlorotiofen-3-ylosulfonyloamino)5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-stylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 194-197°C.
MS: 690,1 (M+H)+, IR (KBr) 1732 cm1 (karbaminian).
Przykład 53. Analogicznie do przykładu 51 ze związku otrzymanego w przykładzie 50 z wydajnością 68% wytwarza się ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(3,5-dimetyloizoksazol-4-ilosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci jasnożołtych kryształów o temperaturze topnienia 217-213°C.
MS: 635,3 (M+H)+, IR (KBr) 1736 cm-1 (karbaminian).
P r z y k ł ad 54. Analogicznie do przykładu 51 ze związku otrzymanego w przykładzie 46 z wydajnością 90% wytwarza się ester 2-[6-(5-III-rz.butylotiofen-2-ylosulfonyloamino)-5(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirytnidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białej piany.
MS: 683,5 (M-H)'.
Przykład 55. Analogicznie do przykładu 51 ze związku otrzymanego w przykładzie 47 z wydajnością 55% wytwarza się ester 2-(6-(2,5-dichloro-tiofen-3-ylosulfonyloamino)-5-(2metoksy-fenoksy)-2-morfblin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 194-196°C.
MS: 695,3 (M-H)'.
Przykład 56. Analogicznie do przykładu 51 ze związku otrzymanego w przykładzie 48 z wydajnością 70% wytwarza się ester 2-(6-(3,5-dimetylo-izoksazol-4ilosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego w postaci białych kryształów o temperaturze topnienia 106-109°C.
MS: 640,4 (M-H)’.
Przykład 57. 54,5 mg 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4ylo-pirymidyn-4-yloamidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego rozpuszcza się w 5 ml Ν,Ν-dimetyloacetamidu, dodaje się w temperaturze pokojowej 14,4 mg 60% zawiesiny NaH, miesza w ciągu 20 minut w temperaturze pokojowej i na koniec wprowadza 11,7 mg 2-chloropirymidyny. Mieszaninę reakcyjną miesza się w ciągu 18 godzin w temperaturze pokojowej, wylewa do wody z lodem, dodaje nasycony roztwór NH4C1 i ekstrahuje octanem etylu. Fazę organiczną przemywa się wodę suszy nad siarczanem magnezu i wreszcie zatęża na wyparce rotacyjnej. Pozostałość poddaje się chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą chlorku metylenu/metanolu (100:1) jako eluentu. Otrzymuje się {5-(2-metoksyfenoksy)-2-morfolin-4-ylo-6-[2-(pirymidyn-2-yloksy)-etoksy]-pirymidyn-4-ylo)-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego w postaci białych kryształów.
MS: 624 (M+H).
185 692
Przykład 58. a) Analogicznie do przykładu 45 przez reakcję [6-chloro-2-(3metoksybenzylo)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-amidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego z Na w glikolu etylenowym otrzymuje się [6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3metoksy-benzylo)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyn-2-sulfonowego w postaci białej piany.
MS: 579,3 (M-H).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący.
b) 10,8 g 3-metoksyfenyloacetonitryIu rozpuszcza się w 100 ml etanolu i roztwór nasyca chlorowodorem w temperaturze pokojowej. Następnie miesza się w ciągu 12 godzin w temperaturze pokojowej, roztwór chłodzi do temperatury 0°C i odsysa wytrącone kryształy. Surowy produkt przekrystalizowuje się z acetonu/eteru dietylowego. Otrzymuje się chlorowodorek estru etylowego kwasu 2-/(3-metoksy-fenylo)-acetimidowego w postaci białej krystalicznej substancji stałej.
MS: 193 (M).
c) 12 g chlorowodorku estru etylowego kwasu 2-(3-metoksy-fenylo)-acetimidowego rozpuszcza się w 100 ml etanolu i w tej temperaturze -75°C traktuje 14 ml ciekłego amoniaku. Mieszaninę pozostawia się na okres 5 godzin do uzyskania temperatury pokojowej i zatęża na wyparce rotacyjnej. Pozostałość zawiesza się w acetonie, wytrącone kryształy odsysa się i suszy w wysokiej próżni. Otrzymuje się chlorowodorek 2-(3-metoksy-fenylo)acetamidyny w postaci białej krystalicznej substancji stałej.
MS: 164 (M).
d) 2,3 g sodu rozpuszcza się w 40 ml metanolu i w temperaturze pokojowej wprowadza kolejno 10 g chlorowodorku 2-(3-metoksy-fenylo)-acetamidyny i 12,67 g estru dimetylowego kwasu (2-metoksyfenoksy)-malonowego i miesza w ciągu 5 godzin w temperaturze pokojowej. Następnie zatęża się na wyparce rotacyjnej i surowy produkt wprowadza się do wody. Fazę wodną przemywa się octanem etylu, nastawia wartość pH 1, po czym wytrącone kryształy odsącza się na nuczy i suszy w wysokiej próżni. Otrzymuje się 2-(3-metoksy-benzylo)-5(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyno-4,6-diol w postaci beżowych kryształów.
MS: 354 (M).
e) 14 g 2-(3-metoksy-benzylo)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyno-4,6-diolu rozpuszcza się w 150 ml acetonitrylu, w temperaturze pokojowej dodaje 5,24 ml kolidyny i 21,7 ml tlenochlorku fosforu i miesza w ciągu 9 godzin w temperaturze pokojowej. Mieszaninę wylewa się do wody z lodem i ekstrahuje octanem etylu. Fazę organiczną przemywa się połowicznie nasyconym roztworem KHCO3, suszy nad siarczanem magnezu i zatęża. Pozostałość roztwarza w heksanie/eterze dietylowym, sączy i przesącz zatęża na wyparce rotacyjnej. Otrzymuje się 4,6-dichloro-2-(3-metoksy-benzylo)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidynę w postaci jasnobrązowych kryształów.
MS: 390 (M).
f) Analogicznie do przykładu 45 przez reakcję 4,6-dichloro-2-(3-metoksy-benzylo)-5(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyny z solą potasową 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu otrzymuje się (-6-chloro-2-(3-metoksy-benzylo)-5-[2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego w postaci żółtej piany.
MS: 553,1 (M-H).
Przykład 59. a) Analogicznie do przykładu 45 przez reakcję [6-chloro-2-(3metoksy-benzylo)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amidu kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfbnowego z sodem w glikolu etylenowym otrzymuje się [6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3-metoksybenzylo)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego w postaci jasnożółtych kryształów. MS: 549,2 (M-H).
Związki wyjściowe wytwarza się w sposób następujący, b) Analogicznie do przykładu 58d) przez kondensację chlorowodorku 2-/3-metoksy-fenylo/-acetamidyny z estrem dimetylowym kwasu fenoksymalonowego otrzymuje się 2-(3-metoksy-benzylo)-5-fenoksypirymidyno-4,6-diol w postaci żółtej piany.
MS: 324 (M).
185 692
c) Analogicznie do przykładu 58 e) przez chlorowanie 2-(3-metoksy-benzylo)-5fenoksypirymidyno-4,6-diolu za pomocą tlenochlorku fosforu otrzymuje się 4,6-dichloro-2(3-metoksy-benzylo)-5-fenoksy-pirymidynę w postaci żółtych kryształów.
MS: 360 (M).
d) Analogicznie do przykładu 45 przez reakcję 4,6-dichloro-2-(3-metoksy-benzylo)-5fenoksy-pirymidyny z solą potasową 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamidu otrzymuje się [6-chloro-2-(3-metoksy-benzylo)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylopirydyno-2-sulfonowego w postaci żółtej piany.
MS: 523 (M-H).
Przykład 60. 55 mg [6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3-metoksybenzylo)-5-fenoksypirymidyn-4-ylo]-amidu kwasu 5-izopropylopirydyno-2-sulfonowego rozpuszcza się w 3 ml bezwodnego chlorku metylenu i w temperaturze 0°C dodaje 50 mg trójbromku boru w 2 ml chlorku metylenu. Mieszaninę miesza się w ciągu 2 godzin w temperaturze 0°C i w ciągu dalszych 4 godzin w temperaturze pokojowej, zatęża na wyparce rotacyjnej i pozostałość poddaje chromatografii na żelu krzemionkowym za pomocą octanu etylu jako eluentu. Otrzymuje się [2-(3-hydroksy-benzylo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonouego w postaci białych kryształów.
MS: 525,1 (M-H).
Przykł ad 61. Tabletki o następującym składzie wytwarza się w znany sposób:
Składniki
Związek o wzorze 1
Laktoza
Skrobia kukurydziana
Talk
Stearynian magnezu na tabletkę
10,0-100,0 mg
125,0 mg
75,0 mg
4,0 mg
1,0 mg
Przykład 62. Kapsułki o następującym składzie wytwarza się w znany sposób:
Składniki
Związek o wzorze 1
Laktoza
Skrobia kukurydziana
Talk na kapsułkę
25,0 mg
150,0 mg
20,0 mg
5,0 mg
Przykład 63. Roztwory do iniekcji mogą zawierać następujące składniki:
Związek o wzorze 1
Żelatyna
Fenol
Woda do iniekcji
3,0 mg 150,0 mg
4,7 mg do 1,0 ml
Przykład 64. W 3,5 ml Myglyol 812 i 0,08 g alkoholu benzylowego zamiesza się 500 mg związku o wzorze 1. Zawiesiną tą napełnia się pojemnik z zaworem dawkującym. Przez zawór do pojemnika wprowadza się pod ciśnieniem 5,0 g freonu 12. Za pomocą wstrząsania freon rozpuszcza się w mieszaninie Myglyol-alkohol benzylowy. Pojemnik do rozpylania zawiera około 100 dawek jednostkowych, które można aplikować pojedynczo.
185 692
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 60 egz. Cena 4,00 zł.

Claims (22)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Nowe sulfonamidy o wzorze 1, w którym
    R1 oznacza monocykliczną grupę heterocykliczną, w której jako heteroatomy występują azot, siarka, tlen, wybraną z grupy pirydylowej, izoksazolilowej, tienylowej albo tiazolilowej ewentualnie mono- lub dipodstawionych przez niższe grupy alkilowe, atomy chlorowca lub niższe grupy alkanoilowe,
    R2 oznacza atom wodoru, niższą grupę alkilotio, niższą grupę alkoksy-fenylową, niższą grupę alkilenodioksyfenylową grupę fenylo-niższą-alkilową grupę niższą-alkoksy-fenyloniższą-alkilową lub pirymidynylową pirydylową morfolinową
    R3 oznacza niższą grupę alkilową niższą grupę aikoksylową grupę formylową grupę chlorowco-niższą-alkilową grupę hydroksy-niższą-alkilową lub grupę -CH2O-A-niższąalkilową grupę -(CH^-O-iCR^OH, -(CH^-O-iCR^)^ albo -(CH2)m-O-(CRaRb)n-B-R9,
    R4-R8 oznaczają atomy wodoru, niższe grupy alkoksylowe albo atomy chlorowcą
    R9 oznacza grupę pirydylową lub furylową
    Ra i Rb oznaczają atomy wodoru
    A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową
    B oznacza grupę -OC(O)O-, -OC(O)NH-, -NHC(O)NHn oznacza 2 albo 3, a m oznacza 0 albo 1.
  2. 2. Związki według zastrz. 1, w których
    R2 oznacza atom wodoru, grupę pirymidynylową pirydylową morfolinową niższą grupę alkoksyfenylową.
  3. 3. Związki według zastrz. 1 albo 2, w których
    R3 oznacza grupę -O-(CRaRb)nOH, -O-(CRaRb) nNH2 albo grupę -O-(CH2)2-B-R9, a R9 oznacza grupę pirydylową albo furylową.
  4. 4. Związki według zastrz. 3, w których
    R3 oznacza grupę -O-(CH2)2-B-R9, a B oznacza grupę -OC(O)NH-.
  5. 5. Związki według zastrz. 4, w których R9 oznacza grupę 2-pirydylową.
  6. 6. Związek według zastrz. 5, którym jest ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego.
  7. 7. Związki według zastrz. 5, którymi są ester 2-[6-(5-HI-rz.butylo-tiofen-2-ylosulfonylo-amino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-kart>aminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-pentylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-[5-(2,2-dimetylopropionylo)-tiofen-2-ylosulfonyloamino]-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-izopropylo-piiydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-pirydyn-2-ylosulfonyłoamino)-2,2'-bipirymidyn^-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbarninowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-pirydyn-3-ylosulfonyloamino)-2,2'-bipiiymidyn^ł-yloksy]- etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-III-rz.butylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3metoksy-fenylo)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego,
    185 692 ester 2-[6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[2-(l,3-benzodioksol-5-ilo)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)-5(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)2-morfolin-4-ylopirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyn-2-ylo-sulfonyloamino)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyn-2-ylo-sulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego, ester 2-(5-(2chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonyloamino)-2-morfolin-4-ylopirymidyn-4-ylo-metoksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylo-karbaminowego, ester 5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(5-izopropyło-pirydyn-2-ylosulfonyloamino)2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo-metylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(6-(2,5-dichlorotiofen-3-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(3,5-dimetylo-izoksazol-4-ilosulfonyloamino)2,2'-bipirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-[6-(5-III-rz.butylotiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylopirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(6-(2,5-dichloro-tiofen-3-ylosuIfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego, ester 2-(6-(3,5-dimetylo-izoksazol-4-ilosulfonyloamino)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-2-ylokarbaminowego.
  8. 8. Związki według zastrz. 4, w których R9 oznacza grupę 4-pirydylową.
  9. 9. Związek według zastrz. 8, którym jest ester 2-[6-(5-III-rz.butylo-tiofen-2-ylosulfonyloamino)-5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy kwasu pirydyn-4-ylokarbaminowego.
  10. 10. Związki według zastrz. 3, w których R3 oznacza grupę -O-(CH2)2-B-R9 i B oznacza grupę -(O)C(O)O-.
  11. 11. Związki według zastrz. 10, którymi są ester 2-[5-(2-metoksy-fenoksy)-6-(5-metylo-pirydyno-2-sulfbnyloamino)-2-morfolin-4ylo-pirymidyn-4-yloksy]-etylowy estru 3-metylowego kwasu furanokarboksylowego, {5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-6-[2-(pirymidyn-2-yloksy)-etoksy]pirymidyn-4-ylo}-amid kwasu 5-izopropylopirydyno-2-sulfonowego.
  12. 12. Związki według zastrz. 3, w których R3 oznacza grupę -O-(CH2)2-B-R9, a B oznacza grupę -NHC(O)NH-.
  13. 13. Związki według zastrz. 12, którymi są
    5-(2-metoksy-fenoksy)-6-[2-(3-pirydyn-2-ylo-uredio)-etoksy]-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-JII-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego,
    5-(2-metoksy-fenoksy)-6-[2-(3-pirydyn-2-ylo-ureido)-etoksy]-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
  14. 14. Związki według zastrz. 1 albo 2, w których R3 oznacza grupę hydroksyetoksylową.
  15. 15. Związki według zastrz. 14, którymi są
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-IH-rz. butylo-tiofeno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-pentylo-tiofeno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipiry-midyn-4-yloamid kwasu 5-(2,2-dimetylo-propionylo)-tiofeno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu pirydyno-3-sulfonowego,
    185 692
    5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego,
    N-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid,
    5-izopropylo-N-[6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-(3-metoksy-fenylo)pirymidyn-4-ylo]-pirydyno-2-sulfonamid,
    5-izopropylo-N-[6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-metylosulfanylo-pirymidyn-4-ylo]-pirydyno-2-sulfbnamid,
    N-[2-(l,3-benzodioksol-5-ilo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid,
    N-[5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-ylo]-5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonamid, 6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-metylo-piiydyno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-metylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylotiofeno-2-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetyloizoksazolo-4-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 2,5-dichlorotiofeno-3-sulfonowego,
    6-(2-hydroksy-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)-2,2'-bipiry-midyn-4-yloamid kwasu 3,5-dimetylo-izoksazolo-4-sulfonowego, [6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3-metoksy-benzyło)-5-(2-metoksy-fenoksy)-pirymidyn-4ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego, [6-(2-hydroksy-etoksy)-2-(3-metoksy-benzylo)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego, [2-(3-hydroksy-benzylo)-6-(2-hydroksy-etoksy)-5-fenoksy-pirymidyn-4-ylo]-amid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego.
  16. 16. Związki według zastrz. 1 albo 2, w których R3 oznacza grupę aminoetoksylową.
  17. 17. Związek według zastrz. 16, którym jest 6-(2-amino-etoksy)-5-(2-metoksy-fenoksy)2,2'-bipirymidyn-4-yloamid kwasu 5-III-rz.butylo-tiofeno-2-sulfonowego.
  18. 18. Związki według zastrz. 1 albo 2, w których R3 oznacza niższą grupę alkilową, niższą grupę alkoksylową, grupę formylową, grupę chlorowco-niższą-alkilową, grupę hydroksyniższą-alkilową albo grupę -CH2O-A-niższą-alkilową.
  19. 19. Związki według zastrz. 18, którymi są
    5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-metylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sułfonowego,
    5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-formylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-hydroksymetylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-chlorometylo-2-morfolin-4-ylo-pirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    5-(2-chloro-5-metoksy-fenoksy)-6-(2-hydroksy-etoksy-metylo)-2-morfolin-4-ylopirymidyn-4-yloamid kwasu 5-izopropylo-pirydyno-2-sulfonowego,
    185 692
  20. 20. Związki o wzorze 2, w którym
    R1 oznacza monocykliczną grupę heterocykliczną w której jako heteroatom występuje azot, siarką tlen wybraną z grupy pirydylowej, izoksazolilowej, tiazolilowej albo tienylowej ewentualnie mono- lub dipodstawionych przez niższe grupy alkilowe, atomy chlorowca lub niższe grupy alkanoilowe
    R2 oznacza atom wodoru, niższą grupę alkilotio, niższą grupę alkoksy-fenylową niższą grupę alkilenodioksyfenylową grupę fenylo-niższą-alkilową grupę niższą-alkoksy-fenyloniższą-alkilową lub grupę pirymidynylową piiydylową morfolinową
    R3 oznacza niższą grupę alkilową niższą grupę alkoksylową grupę formylową grupę chlorowco-niższą-alkilową grupę hydroksy-niższą-alkilową lub grupę -CH2O-A-niższą-alkilową grupę -(CH^-O-CCRĄOH, -(CH^-O-CCR^NH, albo -(CH2)m-O-(CRaRb)n-B-R9,
    R4-Rs oznaczają atomy wodoru, niższe grupy alkoksylowe albo atomy chlorowca,
    R9 oznacza grupę pirydylową fiirylową
    Ra i Rb oznaczają atomy wodoru
    A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową B oznacza grupę -OC(O)O-, -OC(O)NH-, -NHC(O)NHn oznacza 2 albo 3, a m oznacza 0 albo 1, a Hal oznacza atom chlorowca.
  21. 21. Sposób wytwarzania związków o wzorze 1, w którym
    R1 oznacza monocykliczną grupę heterocykliczną w której jako heteroatomy występują azot, siarką tlen, wybraną z grupy pirydylowej, izoksazolilowej, tienylowej albo tiazolilowej ewentualnie mono- lub dipodstawionych przez niższe grupy alkilowe, atomy chlorowca lub niższe grupy alkanoilowe
    R2 oznacza atom wodoru, niższą grupę alkilotio, niższą grupę alkoksy-fenylową niższą grupę alkilenodioksyfenylową grupę fenylo-niższą-alkilową grupę niższą-alkoksy-fenyloniższą-alkilową lub pirymidynylową pirydylową morfolinową
    R3 oznacza niższą grupę alkilową niższą grupę alkoksylową grupę formylową grupę chlorowco-niższą-alkilową grupę hydroksy-niższą-alkilową lub grupę -CH2O-A-niźszą-alkilową grupę -(CH^-O-iCRĄOH, -(CH^-O-iCR^NH, albo -(CH2)m-O-(CR3Rb)n-B-R9,
    R-R8 oznaczają atomy wodoru, niższe grupy alkoksylowe albo atomy chloro wcą
    R9 oznacza grupę pirydylową lub fiirylową
    Ra i Rb oznaczają atomy wodoru
    A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową
    B oznacza grupę -OC(O)O-, -OC(O)NH-, -NHC(O)NHn oznacza 2 albo 3, a m oznacza 0 albo 1, znamienny tym, że a) związek o wzorze 2, w którym R1, R21R4-R8 mają znaczenie wyżej podane, a Hal oznacza atom chlorowcą poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze HO(CRaRb)nXH, w którym n, Ra i Rb mają znaczenie wyżej podane, a X oznacza atom tlenu albo grupę NH, albo b) związek o wzorze 3, w którym R2-R8 mają znaczenie wyżej podane, poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze
    R'SO2Z, w którym R1 ma znaczenie wyżej podane, przy czym Y oznacza atom chlorowcą a Z oznacza grupę aminową albo Y oznacza grupę aminową a Z oznacza atom chlorowcą albo c) związek o wzorze 4, w którym R1, R2, R4-R8, Ra, Rb, X, m i n mają znaczenie wyżej podane, cl) poddaje się reakcji z izocyjanianem o wzorze R^CO albo z chlorkiem karbamoilu o wzorze R^COCl, w którym R9 ma znaczenie wyżej podane, albo c2) z fosgenem i następnie z alkoholem o wzorze R9OH, albo z estrem kwasu chloromrowkowego o wzorze R9OC(O)C1, albo d) związek o wzorze 1, w którym R3 oznacza niższą grupę chlorowcoalkilową poddaje się reakcji ze związkiem o wzorze HOCH2-A-niższy-alkil, w którym A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową i ewentualnie w otrzymanym związku o wzorze 1 przekształca się podstawniki i/lub otrzymany związek o wzorze 1 przeprowadza się w sól.
  22. 22. Preparaty farmaceutyczne, znamienne tym, że zawierają związek o wzorze 1, w którym
    185 692
    R1 oznacza monocykliczną grupę heterocykliczną w której jako heteroatomy występują azot, siarką tlen, wybraną z grupy pirydylowej, izoksazolilowej, tienylowej albo tiazolilowej ewentualnie mono- lub dipodstawionych przez niższe grupy alkilowe, atomy chlorowca lub niższe grupy alkanoilowe
    R2 oznacza atom wodoru, niższą grupę alkilotio, niższą grupę alkoksy-fenylową niższą grupę alkilenodioksyfenylową grupę fenylo-niższą-alkilową grupę niższą-alkoksy-fenyloniższą-alkilową lub pirymidynylową pirydylową morfolinową
    R3 oznacza niższą grupę alkilową niższą grupę alkoksylową grupę formylową grupę chlorowco-niższą-alkilową grupę hydroksy-niższą-alkilową lub grupę -CH2O-A-niższą-alkilową grupę -(CH,)m-O-(CRaRb)nOH, -(CH^-O-iCRĄNH, albo - (CH^-O-fCRĄ-B-R9,
    R4-Rs oznaczają atomy wodoru, niższe grupy alkoksylowe albo atomy chlorowcą
    R9 oznacza grupę pirydylową lub furylową
    Ra i Rb oznaczają atomy wodoru
    A oznacza ketalizowaną grupę 1,2-dihydroksy-etylenową
    B oznacza grupę -OC(O)O-, -OC(O)NH-, -NHC(O)NHn oznacza 2 albo 3, a m oznacza 0 albo 1 oraz znane nośniki i substancje pomocnicze.
PL95311487A 1994-11-25 1995-11-24 Nowe sulfonamidy, sposób ich wytwarzania oraz zawierające je preparaty farmaceutyczne PL185692B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH355994 1994-11-25

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL311487A1 PL311487A1 (en) 1996-05-27
PL185692B1 true PL185692B1 (pl) 2003-07-31

Family

ID=4258608

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL95311487A PL185692B1 (pl) 1994-11-25 1995-11-24 Nowe sulfonamidy, sposób ich wytwarzania oraz zawierające je preparaty farmaceutyczne

Country Status (9)

Country Link
AR (2) AR002251A1 (pl)
BR (1) BR9505528A (pl)
CO (1) CO4650181A1 (pl)
PE (1) PE52496A1 (pl)
PL (1) PL185692B1 (pl)
TR (1) TR199501486A2 (pl)
UY (1) UY24100A1 (pl)
WO (1) WO1996016963A1 (pl)
ZA (1) ZA959808B (pl)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI284642B (en) * 1999-01-18 2007-08-01 Hoffmann La Roche Novel heterocyclic sulfonamides
BRPI0116237B8 (pt) * 2000-12-18 2021-05-25 Actelion Pharmaceuticals Ltd "composto de sulfamida, composição farmacêutica contendo o mesmo e seu uso como medicamento antagonista de receptor de endotelina".
ES2391636T3 (es) 2004-03-05 2012-11-28 F. Hoffmann-La Roche Ag Diaminopirimidinas como antagonistas de P2X3 y P2X2/3
AR062501A1 (es) 2006-08-29 2008-11-12 Actelion Pharmaceuticals Ltd Composiciones terapeuticas
MX2010001837A (es) 2007-08-17 2010-03-10 Actelion Pharmaceuticals Ltd Derivados de 4-pirimidinasulfamida.

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2086544C1 (ru) * 1991-06-13 1997-08-10 Хоффманн-Ля Рош АГ Бензолсульфонамидные производные пиримидина или их соли, фармацевтическая композиция для лечения заболеваний, связанных с активностью эндотелина

Also Published As

Publication number Publication date
AR010549A2 (es) 2000-06-28
CO4650181A1 (es) 1998-09-03
TR199501486A2 (tr) 1996-07-21
AR002251A1 (es) 1998-03-11
PL311487A1 (en) 1996-05-27
BR9505528A (pt) 1997-11-04
WO1996016963A1 (de) 1996-06-06
UY24100A1 (es) 2000-12-29
ZA959808B (en) 1996-05-27
PE52496A1 (es) 1996-12-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5541186A (en) Sulfonylaminopyrimidines
DE69531457T2 (de) Sulfonamide
BG60831B2 (bg) Нови сулфонамиди
RU2162084C2 (ru) Сульфонамиды и фармацевтический препарат
US5837708A (en) Sulphonamides
PL185692B1 (pl) Nowe sulfonamidy, sposób ich wytwarzania oraz zawierające je preparaty farmaceutyczne
JPH10226649A (ja) 医薬組成物
JPH0959160A (ja) 医薬組成物
EP1322624B1 (en) Arylalkane-sulfonamides having endothelin-antagonist activity
HK1012345B (zh) 磺胺
SA95160410B1 (ar) سلفوناميدات sulphonamides
MXPA97004587A (es) Sulfonamidas novedosas

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20131124