PL149593B1 - Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu - Google Patents

Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu

Info

Publication number
PL149593B1
PL149593B1 PL26308286A PL26308286A PL149593B1 PL 149593 B1 PL149593 B1 PL 149593B1 PL 26308286 A PL26308286 A PL 26308286A PL 26308286 A PL26308286 A PL 26308286A PL 149593 B1 PL149593 B1 PL 149593B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
reaction
formula
oxo
defined above
compound
Prior art date
Application number
PL26308286A
Other languages
English (en)
Other versions
PL263082A1 (en
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Priority to PL26308286A priority Critical patent/PL149593B1/pl
Publication of PL263082A1 publication Critical patent/PL263082A1/xx
Publication of PL149593B1 publication Critical patent/PL149593B1/pl

Links

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania N-acylowych pochodnych 1,3,2-oksazafosforinanu o wzorze 1, w którym R^ i R2 oznaczają wodór lub grupę 2-halogenoalkilową, przy czym R1 i R2 nie są jednocześnie atomami wodoru, a X oznacza chlorowiec.
Cykliczny układ 1,3,2-oksazafosforinanu jest podstawowym elementem budowy znanych leków przeciwnowotworowych z grupy cytostatyków o działaniu alkilującym, takich Jak: 2-/2-chloroetyloamino/-2-okso-3-/2-chloroetylo/-1,3,2-oksazafosforinan znany pod nazwą ifosfamid, 2-bis/'*/2-chloroetylo/amino_7-2-okso-1,3,2-oksazafosforinan znany pod nazwą cyklofosfamid i 2-Z’bis/2-chloroetylo/amino _T-2-okso-3-/2-chloroetylo/-1,3,2-oksazafoeforinan znany pod nazwą trofosfamid.
Wytwarzane sposobem według wynalazku N-acylowe pochodne 1,3,2-oksazafosforinanu, oprócz
2- //2-chloroetylo/amino _7-2-okso-3-chloroacetylo-1,3-2-oksazafosforinanu, są związkami nowymi nie opisanymi w piśmiennictwie i stanowią produkty pośrednie do syntezy nowych związków o potencjalnym działaniu cytostatycznym.
Znane z opisów patentowych W. Brytanii nr 1 188 159, RFN nr 2 107 956, St. Zjed. Ameryki nr 3 732 340 sposoby otrzymywania pochodnych 1,3,2-oksazafosforinanu z podstawnikiem 2-halogenoetylowym w pozycji 3 pierścienia polegają na reakcji 3-aziridynopropanolu lub N-/2-chloroetylo/-3-aminopropanolu z odpowiednio podstawionym dichlorobezwodnikiem kwasu fosforowego. Sposoby te z uwagi na właściwości wyjściowych związków oraz ich trudną dostępność mają ograniczoną możliwość zastosowania, zwłaszcza w skali technicznej. I tak 3-aziridynopropanol jest związkiem kancerogennym, a otrzymywany z niską wydajnością w toku wieloetapowej syntezy N-/2-chloroetylo/-3-aminopropanol jest związkiem nietrwałym.
Znane m.in. z opisu patentowego nr 119 971 metody otrzymywania N-acylowych pochodnych 1,3,2-oksazafosforinanu polegają na trójetapowej syntezie, w której wyjściowym związkiem Jest
3- aminopropanol poddawany reakcji cyklizacji, np. z tlenochlorkiem fosforu wobec zasady
149 593
149 593 wiążącej chlorowodór, do 2-chloro-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu, który poddaje się kondensacji z odpowiednią aminą wobec zasady wiążącej powstający chlorowodór, a uzyskane odpowiednie 2-podstawione pochodne 1,3,2-oksazafosforinanu acyluje się za pomocą chlorku lub bezwodnika kwasowego.
Według znanych metod N-acylowanie amidoestrów kwasu fosforowego przeprowadza się przy użyciu środków acylujących ewentualnie wobec środków wiążących wydzielający się w reakcji halogenowodór. Stosuje się na przykład chlorki kwasowe, lub chlorki kwasowe wobec zasad typu amin trzeciorzędowych lub wobec alkoholanów, bezwodniki kwasowe wobec kwasów Lewisa, lub kwasy wobec dicykloheksylokarbodiimidu. Wydzielający się w reakcji acylowania halogenowodór reaguje zarówno z substratem jak i z produktem reakcji, w którym rozrywa wiązanie P-N, co jest powodem niskiej wydajności reakcji. W przypadkach, gdy czynnikiem acylującym są halogenki kwasów hal ogenoalif a tycznych jako środki wiążące halogenowodór nie mogą byó stosowane np. aminy trzeciorzędowe, czy też alkoholany, ponieważ związki te reagują ze środkiem acylującym.
Okazało się, że reakcję acylowania w pozycji 3 pierścienia 1,3,2-oksazafosforinanu przy użyciu halogenków kwasów halogenoalifatycznych można przeprowadzić wobec związków o charakterze silnych akceptorów wiązania wodorowego, które tworzą trwałe kompleksy z wydzielającym się w reakcji halogenowodorem.
Według wynalazku 3-aminopropanol przeprowadza się w znanej reakcji cyklizacji z tlenochlorkiem fosforu, prowadzonej wobec trietyloaminy, w cykliczny 2-chloro-2-okso-1,3,2-oksazafosforinan o wzorze 3. Związek ten, w wyniku typowej reakcji kondensacji z odpowiednią aminą lub jej halogenowodorkiem o wzorze IH.HN/^/Rg, gdzie i X mają wyżej podane znaczenie, przeprowadza się w związek o wzorze 2, gdzie R1 i R2 mają wyżej podane znaczenie. Związek 2 poddaje się reakcji acylowania za pomocą odpowiedniego halogenku acylowego, przy czym sposobem według wynalazku reakcję acylowania prowadzi się w obecności związku o charakterze silnego akceptora wiązania wodorowego, takiego jak: tlenek fosfiny lub fosforan trialkilowy, a zwłaszcza fosforan trimetylowy, użytego w ilości stechiometrycznej lub w nadmiarze jako medium reakcyjne. Wymienione związki wiążą wydzielający się w reakcji halogenowodór tworząc z nim trwałe kompleksy i powodują znaczny bo dwukrotny wzrost wydajności acylowania.
Sposobem według wynalazku można przeprowadzić cały cykl syntezy, poprzez kolejne reakcje cyklizacji, kondensacji i acylowania, w jednym naczyniu reakcyjnym, co ma duże znaczenie technologiczne .
Poniższe przykłady ilustrują wynalazek.
Przykład I. 2-//2-chloroetylo/amino-7-2-okso-3-chloroacetylo-1,3,2-oksazafosforinan. Lo roztworu POCl^ /30,7 g - 0,2 mola/ w chlorku etylenu /350 ml/, wkroplono przy intensywnym mieszaniu, mieszaninę 3-aminopropanolu /15,0 g - 0,2 mola/, trietyloaminy /30 ml 0,22 mola/ i chlorku etylenu /150 ml/, utrzymując podczas wkraplania temperaturę mieszaniny reakcyjnej w granicach -10°C do -15°0. Mieszano jeszcze 1/4 h, a potem wkroplono roztwór trietyloaminy /30 ml - 0,22 mola/ w chlorku etylenu /100 ml/ w takim tempie, aby temperatura nie przekroczyła -5°C. Mieszaninę utrzymywano jeszcze 1/4 h w temperaturze -5°C do 0°C, a następnie doprowadzono do temperatury pokojowej. Analiza próbki pobranej z mieszaniny reakcyjnej wykazała obecność 2-chloro-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu: ^^P-NMR /chlorek etylenu/ cf* 8,6 ppm /95%/; TLC /CHCl^-EtOH, 9:1/ R^ 0,55· Lo energicznie mieszanej zawiesiny wsypano w temperaturze pokojowej chlorowodorek 2-chloroetyloaminy /25,6 g - 0,22 mola/, a następnie wkroplono roztwór trietyloaminy /60 ml - 0,44 mola/ w chlorku etylenu /100 ml/ w taki sposób, aby temperatura nie przekroczyła 30°C. Mieszano jeszcze w temperaturze pokojowej 1 h i pobrano próbkę do analizy, która wykazała obecność 2-/“/2-chloroetylo/aminoe7-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu: 51P-NMR /chlorek etylenu/ cT 10,3 ppm /90%/; TLC /CHCl^ -EtOH, 9:1/ Rf 0,22. Następnie do mieszaniny reakcyjnej wkroplono roztwór chlorku chloroacetylu /23,7 g - 0,21 mola/ i fosforanu trimetylu /30,8 g - 0,22 mola/ w chlorku etylenu /60 ml/ w taki sposób, aby temperatura nie przekroczyła 30°C. Mieszaninę pozostawiono w temperaturze pokojowej 12 h, odsączono osad i przemyto chlorkiem etylenu /50 ml/. Lo przesączu dodano 100 ml 5% roztworu KHCO^ i mieszano 1/2 h w temperaturze pokojowej. Warstwę organiczną oddzielono, a warstwę wodną przemyto dwukrotnie chlorkiem etylenu /2 x 100 ml/. Połączone roztwory organiczne wysuszono
149 593 nad MgSO^ i zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymano produkt /30,5 g - 56% wyd./ w postaci bezbarwnego zestalającego się oleju. Analiza: ^1P-NMR /chlorek etylenu/ (f 2,5 ppm /100%/; TLC /CHC15 - EtOH, 9:1/ Rf 0,55.
Przykład II. 2-//2-bromoetylo/amino-7-2-okso-3-bromoacetyl°-1,3,2-okaazafoeforinan. Do roztworu 2-/’/2-bromoetylo/amino_7-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu /14*65 g - 60 mmoli/ w fosforanie trimetylowym /60 ml/ wkroplono mieszając roztwór bromku kwasu bromooctowego /13,32 g - 66 mmoli/ w fosforanie trimetylowym /20 ml/ w temperaturze 0°C do 5°C. Mieszaninę reakcyjną doprowadzono do temperatury pokojowej i mieszano 2 h do momentu zaniku substratu, a następnie zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Po oczyszczeniu surowego produktu metodą chromatografii kolumnowej na żelu krzemionkowym i po krystalizacji z mieszaniny aceton-heksan otrzymano krystaliczny produkt /13,0 g - 60% wyd./ o t.t. 86-87°C* ^P-NMR /CHCl^/ cT 2,2 ppm /100%/; TLC /CHCl^-EtOH, 9:1/ Rf 0,64; widmo masowe m/z 285 / $I+2-HBr7+,24 /, 283 / /M-HBr/+ 23 /, 271 / /M+2-CH2Br7+,37 /, 269 / /M-CH2Br7+, 35 /, 150 /100/.
Przykład III. /+/ 2-/”/2-bromoetylo/amino_7-2-okso-3-bromoacetylo-1,3,2-oksazafosforinan. Postępując analogicznie jak w przykładzie II, z /+/-2-//2-bromoetylo/amino_7-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu /8,0 g - 33 mmoli, /θ£/^5 = +12,5°/ otrzymano 7,8 g /65% wyd./ bezbarwnego krystalicznego produktu o t.t. 89-90°C, / /£5 » +31,6°/c 2,07, MeOH/, pozostałe dane jak w przykładzie II.
Przykład IV. 2-//2-chloroetylo/amino_7-2-okso-3-bromoacetylo-1,3,2-oksazafosforinan* Do roztworu 2-/ /2-chloroe tyło/amino _7-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu /1,99 g 10 mmoli/ w fosforanie trimetylowym /10 ml/ wkroplono przy intensywnym mieszaniu w temperaturze pokojowej roztwór chlorku kwasu bromooctowego /1,73 g - 11 mmoli/ w fosforanie trimetylowym /5 ml/· Mieszanie kontynuowano jeszcże do zaniku substratu około 2 h, a następnie mieszaninę reakcyjną zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Surowy produkt oczyszczono na kolumnie chromatograficznej wypełnionej żelem krzemionkowym, stosując jako eluent mieszaninę CHCl^-EtOH /9:1/. Po zatężeniu frakcji pod zmniejszonym ciśnieniem otrzymano produkt w postaci bezbarwnego zestalającego się oleju 1,95 g /61% wyd./. Analiza: ^1P-NMR/CHCl,/cf2,9 /100%/j TLC /CHCl^-EtOH, 9:1/ Rf 0,64; widmo masowe m/z 271 / /fr+2-CH2Cl7+, 9 /, 269 / /Μ-0Η20ΐ7+»θ /, 227 / /M+2-CH2Br7+,34 /, 225 / /M-C^Bt/*, 12 /, 150 /100/.

Claims (2)

1. Sposób wytwarzania N-acylowych pochodnych 1,3,2-oksazafosforinanu o wzorze 1, gdzie R^ i R2 oznaczają wodór lub grupę 2-halogenoalkilową, przy czym R1 i R2 nie są jednocześnie atomami wodoru, a Σ oznacza chlorowiec, na drodze reakcji cyklizacji 3-aminopropanolu z tlenochlorkiem fosforu wobec trietyloaminy do 2-chloro-2-okso-1,3,2-oksazafosforinanu o wzorze 3, który poddaje się kondensacji z odpowiednią aminą lub jej halogenowodorkiem o wzorze XH.HN/R^/R2, gdzie I, R1 i R2 mają wyżej podane znaczenie, a następnie reakcji acylowania uzyskanego związku o wzorze 2, gdzie i mają wyżej podane znaczenie, za pomocą odpowiedniego halogenku acylowego, znamienny tym, że reakcję acylowania związku o wzorze 2, w którym R1 i R2 mają wyżej podane znaczenie, prowadzi się w obecności związku o charakterze silnego akceptora wiązania wodorowego, takiego jak tlenku fosfiny lub fosforanu trialkilowego, najkorzystniej fosforanu trimetylowego, użytego w ilości stechiometrycznej lub w nadmiarze jako medium reakcyjne, a po reakcji wyodrębnia się produkt w znany sposób.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcje cyklizacji, kondensacji i acylowania przeprowadza się w jednym naczyniu reakcyjnym, kolejno działając bezpośrednio na mieszaniny reakcyjne odpowiednimi reagentami i wyodrębniając na końcu produkt.
PL26308286A 1986-12-18 1986-12-18 Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu PL149593B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL26308286A PL149593B1 (pl) 1986-12-18 1986-12-18 Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL26308286A PL149593B1 (pl) 1986-12-18 1986-12-18 Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL263082A1 PL263082A1 (en) 1988-09-01
PL149593B1 true PL149593B1 (pl) 1990-02-28

Family

ID=20034092

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL26308286A PL149593B1 (pl) 1986-12-18 1986-12-18 Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL149593B1 (pl)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999012942A1 (de) * 1997-09-06 1999-03-18 Asta Medica Aktiengesellschaft Verfahren zur herstellung von oxazaphosphorin-2-aminen

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999012942A1 (de) * 1997-09-06 1999-03-18 Asta Medica Aktiengesellschaft Verfahren zur herstellung von oxazaphosphorin-2-aminen

Also Published As

Publication number Publication date
PL263082A1 (en) 1988-09-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1224783A (en) Phenobarbital and carbamazepine enzyme inhibitors
WO1990008153A1 (en) Reagents for the preparation of 5'-biotinylated oligonucleotides
US4032559A (en) N,2-dicyanoacetimidates
EP0876381A1 (en) Ifosfamide, analogues thereof and their preparation
PL149593B1 (pl) Sposób wytwarzania n-acylowych pochodnych 1 , 3 , 2-oksazafosforinanu
Olive et al. One-Step Gem-Diphosphorylation of Amides and Lactams
Caminade et al. First example of prototropism in iminobis (phosphines) induced by phosphorus alkylation
PL190097B1 (pl) Sposób wytwarzania oksazafosforyno-2-amin
Kostyuk et al. Phosphorylation of derivatives of β‐dialkyaminocrotonitriles with phosphorus (III) halides
Wan et al. Preparation of acyclic and cyclic phosphoric triamides and diamido esters
Tolmachev et al. Phosphorus‐Containing Heterocyclic Compounds Derived from N‐Vinylpyrroles
He et al. SYNTHESIS OF NEW ß-(1, 3-BENZOTHIAZOLE-2-) PHOSPHORIC HYDRAZIDES
KR100723982B1 (ko) 입체 장애 포스포아미데이트의 제조 방법
PL178668B1 (pl) Sposób wytwarzania racemicznych i chiralnych (9 ffi di ii Π Λ pochodnych2-tio-1,3,2-oksazafosforinanu
Kraicheva et al. Synthesis and NMR spectroscopic study of a new bis (aminophosphonate) with terminal furyl groups
US6277988B1 (en) Solvent-free method for preparing sterically hindered phosphoramidates
Vitha et al. Selective protection of 1, 4, 8, 11-tetraazacyclotetradecane (cyclam) in position 1, 4 with the phosphonothioyl group and synthesis of a cyclam-1, 4-bis (methylphosphonic acid). Crystal structures of several cyclic phosphonothioamides
Bykhovskaya et al. Synthesis of 1, 2-azaphospholanes containing an amino acid fragment
US3897416A (en) Synthesis of 2-amino-5-aryl-3H-1,4-benzodiazepines
SU1549960A1 (ru) Способ получени дибутоксифосфинозамещенных метилдиалкиламинов
Gratchev et al. The Synthesis and Structure of P (Iii)-Phosphorylated 2-Aminopyrrolines
US20020052521A1 (en) Ifosfamide, analogues thereof and their preparation
Cao et al. General route to unsymmetrical phosphorodithioates
AU2618999A (en) Method for producing s-alkyl(aryl)-substituted imidazol derivatives
US3278546A (en) Phosphoranylideneamino-triazoledicar-boximides and a synthesis thereof