LU84016A1 - METHOD FOR THE RECOVERY OF PLUTONIUM FROM NITROUS ACID SOLUTIONS - Google Patents
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Description
ï / Ii'J ilû î » EURGPAEI3GHB ATOMGEtëEIHSCHAFT (EURATOM)ï / Ii'J ilû î »EURGPAEI3GHB ATOMGEtëEIHSCHAFT (EURATOM)
Paternanael dnngPaternanael dnng
Verführer, zut- RückGewinnung von Plutonium aus salpeter-saurer. -wässerigen Losungen jSeducer, recovery of plutonium from nitric acid. -aqueous solutions j
Erfinder; Keine Ι;·/;0Ιί30ΚΑΚInventor; None Ι; · /; 0Ιί30ΚΑΚ
! Brian A. HURT! Brian A. HURT
Francis M0U3TYFrancis M0U3TY
* Francesco MAKNOKE* Francesco MAKNOKE
iae Erfiiidang Lexrifeine Verbesserung eines Verfahrens sur Rüchrewin-:.uuî von Plutonium aus salpeter-sauren wässerigen Lösungen durch flüssig-i'Jüsaig Extraktion solcher Lösungen mit einer Lösung von Tributy]phospha; in eine.';i, ::iit i.asser ment :r.iser. t aren ccvahi scner Lesungsmitxel· ueDui ·.-·. er — sei rui'feAVfejt’j ' nren he .η· n l.iae Erfiiidang Lexrifeine improvement of a method sur Rüchrewin - :. uuî of plutonium from nitric acidic aqueous solutions by liquid i'Jüsaig extraction of such solutions with a solution of tributy] phospha; into a. '; i, :: iit i.asser ment: r.iser. t aren ccvahi scner lecture notes · ueDui · .- ·. he - be rui'feAVfejt’j 'nren he .η · n l.
_ o _ jr r·_ o _ jr r
Die Erfindung beinhaltet di»- Kombination bestimmter, teilweise bekannter Prozesse zur regelmässigen K-jcnbehandlung der beim Purexv&rfähren anfallenden Abfallströme zu einem mit letzterem voll integrierten Gesamtverfahren.The invention includes the combination of certain, in part, known processes for the regular treatment of the waste streams which occur in the Purexvr ferry for an overall process which is fully integrated with the latter.
Me erforderlichen zusätzl i ci.en Verfahrensschritte, nie ein Hochstmass . an Icentit&t und somit Verträglichkeit mit dem Purexverfahren aufweisen, erlauben bei dieser^ eine Peine von Frozsssparametern optimal ausnützen ? . zu können durch ihre Entkoppelung von dem Swang, die Spaltisaterialprosess-Me required additional procedural steps, never a maximum. of Icentit & t and thus compatibility with the Purex process, allow optimal use of a pinch of frozen parameters? . through their decoupling from the Swang, the spalti material process
Verluste auf die durch das gegenwärtige zur Abfallseite hin "offene" Ver-| “ . fehrensprinzip bedingten niedrigen Verte begrenzen zu müssen. Es werden | durch diese Kachbehandlungsverfahren die Pu-SpaltmaterialVerluste in den ; endgültigen flüssigen Abfallströmen praktisch eliminiert, wodurch der | Anfall an Alphastrahlung emittierendem mittelaktiven Abfall drastisch i reduziert wird, während der hochaktive Abfall in 2 Fraktionen aufgeteilt wird. Die erste enthält die wärmeerzeugenden Spaltprodukte mit vernachlässigter geringem Transuranaktinidenrestgehalt (definiert als "alpha”-frei) und die zweite die langlebigen Aktiniden zusammen mit den Seltenen Erden als chemisch homogene Elementengruppe.Losses due to the current "open" waste | ". principle to limit the low verte. There will be | through these cachet treatment processes, the pu fission material losses in the; final liquid waste streams are virtually eliminated, making the | The amount of alpha-active medium-active waste is drastically reduced, while the highly active waste is divided into 2 fractions. The first contains the heat-generating fission products with neglected low transuranactinide content (defined as "alpha" -free) and the second contains the long-lived actinides together with the rare earths as a chemically homogeneous group of elements.
Die industrielle V’i eher auf erbe! tung von abgebrannten Kernbrennstoffen erfolgt durch das Purexverfahren, wobei Uran und Plutonium mit Tributylphosph (TBP) gelöst in Kerosin zunächst weitgehend selektiv aus der ausserdem die Spaltprodukte (SPj enthaltenden salpetersauren Ausgangslösung im Gegenstrom-verfahren kontir.uier! i ch extrahiert werden und anschliessend voneinander getrennt werden aurch Reduktion des Pu zum i-wertigen, in der organischen «The industrial v’i rather inherited! Burnt-out nuclear fuels are processed using the Purex process, whereby uranium and plutonium with tributylphosph (TBP) dissolved in kerosene are initially largely selectively extracted from the nitric acid starting solution, which also contains the fission products (SPj), in a countercurrent process and then separated from one another become i-valued by reducing the Pu, in the organic «
Phase unlöslicher, Pu.Phase insoluble, Pu.
Die getrennten Urar-yl- und Pu-Kitratstrome werden in weiteren Extrakt!, ora-zykien mit fBp/nerosir, einer Peinreinigung unterwerfen vor ihrer Umwandlung in die entsprechenden Oxide. Als unvermeidliche .Folge des Purexverfahrene bei der Bereitung dieser Endprodukte werden Abfälle vielgestaltiger physikalischer und chemischer Katur sc wie mix v erd ab! er. Gehalten an Spaltproüvkxen und Aktiniden erzeugt. La diese Abfalle und im hesc-rideren die darin enthaltenen Aktiniden ausser einem wirtschaftlichen Verlust (Pu) auch eine Gefahrenquelle darstellen, sind besondere Kandhäbungs- und Behandlungsverfahren erforoerlicht um euer, langfristig eine -Ausbreitung in der Bit s vh-äreThe separate urar-yl and Pu-kitrate streams are subjected to a cleaning in further extract !, oracyclia with fBp / nerosir, before they are converted into the corresponding oxides. As an inevitable consequence of the Purex process in the preparation of these end products, waste from a wide variety of physical and chemical cultures is lost. he. Held on fission profiles and actinides. Since this waste and, in addition, the actinides contained in it, in addition to an economic loss (Pu), also represent a source of danger, special treatment and treatment processes are required to ensure that they are spread in the long term
sicher 5.U £ 3 .‘Γ. * ^ $ 3 6L SU ΚΟΓ_Γ.βΓχ| >»2-3 Vr2 0QSr*USL 0 2 Γ> 0 Σ Λ 2CVTi£ ÜS.1 StSVilXjj* C r Tsure 5.U £ 3 .’Γ. * ^ $ 3 6L SU ΚΟΓ_Γ.βΓχ | > »2-3 Vr2 0QSr * USL 0 2 Γ> 0 Σ Λ 2CVTi £ ÜS.1 StSVilXjj * C r T
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Wirtschaftlichkeit -’ea nuklearen Brennstoffkreislaufes darstellt. In der Praxis "bedeutet dies die Notwendigkeit, die Abfallmenge im allgemeinen, und die SpaltmaterialVerluste, im besonderen Pu, so klein wie möglich zu halten.Economics -’ea nuclear fuel cycle represents. In practice "this means the need to keep the amount of waste in general and the fission material losses, especially Pu, as small as possible.
Zur Erreichung dieses Zieles ist es erforderlich, Kompromisse bei der Auswahl der geeigneten Frosessparanexer su schliessen, die mehr oder weniger weit von den für die Eir-selprob!eme optimalen Lösungen entfernt sein können, ' da deren spezifische Erfordernisse sur Optimierung oft gegenläufig sind.In order to achieve this goal it is necessary to make compromises in the selection of the suitable free sparex, see below, which may be more or less far from the optimal solutions for the eir-selbpro! Eme! ', Since their specific requirements are often opposed to each other for optimization.
Mir den Fall, dass bei diesem zur Abfallseite hin "offenen** Verfahren trotzdem als annehmbar angesehene Grsnzwerte bei den Spaltmaterialverlusten überschritten werden, ist eine Rezyklierung der nicht normgemässen Abfallströme üblicherweise unter Verwendung der gleichen Betriebseinheit erforderlich, womit zwangsläufig eine Unterbrechung des normalen Produktionsablaufes verbunden ist. Folgen sind verminderte Anlagenverfügbarkeit und in letzter Konsequenz vermehrte Produktion von Abfällen, sowie die Notwendigkeit zur Installation von redundanten Systemen in besonders kritischen Punkten oder von grossen Larerkapazitäten als Puffer zwischen den einzelnen Verfahrensschritten. 1 -C lu - & - * nochaktiver Abfall (HAW) rei der Behandlung des salpetersauren Raffinatstrc-ms des ersten Exir-u·:-• xi nrszyklus (=HAK; mit kochender Ameisensäure zum reduktiven Abbau des Salpetersäureüberschusses kommt es bei Anwesenheit von Oxalsäure zu einer prakxiscn quantitativen !_qq _ gpfo^) Ausfällung der chemisch homogenen Spaitprodukt-(3?)-FraktioB Seltene Erden fSS) und Yttrium sowie -sr homologen Tr an sur an—Aktiniden (An: No, Pu, Am, Cm, etc). I»er gut absetzbare kristalline Niederschlag enthält als Kauptverunreinigang einen Feil des Ba und Sr aus dem HAN, während Elemente wie Zr fNb) und Ec, die sonst besonders bei niedrigen Säurekonzeotrat!or.er. zur Bildung von gelatinösen, schwer trennbaren Niederschlägen führen, in diesem Fall als Oxalat-komplexe in der überstehenden wässrigen Phase gelöst bleiben ( eiere i'&c. ij. Gegensatz zu extraktiven Î* acht eh andlungsverf ahren \* - 4 - i \ eî" i b! t man mit cem P ai ] la.gsver fahren au en eine quantitative Abtrennung alltr unlöslichen und nient ionischen (t.olvr.eren) Pu—Formen aus dem Abfall ström.In the event that this ** open ** process towards the waste side nevertheless exceeds the acceptable limit values for fissile material losses, it is usually necessary to recycle the non-standard waste streams using the same operating unit, which inevitably involves an interruption of the normal production process The consequences are reduced plant availability and, ultimately, increased production of waste, as well as the need to install redundant systems at particularly critical points or large Larer capacities as a buffer between the individual process steps. 1 -C lu - & - * still active waste (HAW) After the treatment of the nitric acid raffinate strc-ms of the first Exir-u ·: - • xi nrscycle (= HAK; with boiling formic acid the reductive degradation of the excess nitric acid occurs in the presence of oxalic acid to a practical quantitative! _qq _ gpfo ^) Precipitation of the chem ish homogeneous spa product- (3?) - rare earth fraction fSS) and yttrium and -sr homologous Tr an sur an — actinides (An: No, Pu, Am, Cm, etc). I »he easily settled crystalline precipitate contains a file of Ba and Sr from the HAN as main impurity, while elements such as Zr fNb) and Ec, which are otherwise particularly low acid concerate! Or.er. lead to the formation of gelatinous, difficult to separate precipitates, in this case as oxalate complexes remain dissolved in the supernatant aqueous phase (egg i '& c. ij. Contrary to extractive Î * eight treatment procedures \ * - 4 - i \ eî " You can use a cem P ai] la gsver process to quantitatively separate all insoluble and nient ionic (t.olvr.eren) Pu forms from the waste.
bie optimalsten Trenniaktoren aer übrigen 3P von den 3E und An werden . "bei Konzentrationen der SE unter 0,1 K erzielt, d.h. entweder bei direkter Behandlung atu HAW oder maor. nach seiner 2 — 3fachen Vor— • ä Konzentrierung, womit -juch weitgehend die Gefahr spontaner Bildung unerwünschter Kieterschlage anderer Katur ausgeschlossen ist.The best separation actuators for the remaining 3P from the 3E and An. "achieved at concentrations of SE below 0.1 K, i.e. either with direct treatment atu HAW or maor. after its 2-3 times pre-concentration, which largely eliminates the risk of spontaneous formation of unwanted strains of other types of ketus.
Lie reduktive Lenitrierung ces HAW mit Ameisensäure hat ausserdem zur Folge, dass Pa im polymeren, d.h. nicht—ionischem und damit nicht— extrahierbarer. Zustand depolymerisiert wird und dass bis zu 80fo der Salpetersäure zu dem inerten und nicht-kondensierbaren Lachgas (N^O) abgebaut wird.Lie reductive lenitration ces HAW with formic acid also has the consequence that Pa in the polymer, i.e. non-ionic and therefore not extractable. State is depolymerized and that up to 80fo of the nitric acid is broken down to the inert and non-condensable laughing gas (N ^ O).
2. Hi ttelaktiver Abi'al 1 i HAW}2. Hi-active Abi'al 1 i HAW}
Die Salpetersäuren ftaffinatströme aus den Eeinigungssyklen von U und Pu ^ = HAW) werien nach cem Stand der Technik zur Salpetersäure und Wasserrückführung als rrczessehemikaiien auikonsentriert und rektifiziert. Las inertsul zi'reie Konzentrat mit der. Festmer;gen an SP und den Pro ze s s verlus ter. er. U and Pu wird dem HAW zugeschlager, d.h. die An, irr: wesentlichen Pu und Dp, werder durch den gleichen OXAL—Fällungsschritt des HAW abgexrennt.The nitric acid ftaffinate streams from the unification cycles of U and Pu ^ = HAW) are according to the state of the art for nitric acid and water recirculation as rrczessehemikaiien aucononsentriert and rectified. Las inertsul zi'reie concentrate with the. Fixed margin to SP and the process loser. he. U and Pu is added to the HAW, i.e. the An, irr: essential Pu and Dp are separated by the same OXAL precipitation step of the HAW.
hach dem Stand der Technik wird das Extraktionsmittel TBP/fcerosin nach erfolgter Rück extrautirr; der Produkte 1¾ und D einem Pegenerierungs-prosess durch Wascher, mit alkalischen Lösungen von KaOE/^FagCO^ unterworfen, um zurüokgehalter.e SP und An sowie Abbauprodukte, in erster Linie Bibutylpnosphat HLBF), cu entfernen. Die dabei anfallenden salzhaltigen wassrirer. AbiallctrSme trarer. ·" urch die Anwesenheit oer nicht— ij-üentigen T.a— rorer weser.tiict zur / . /î' car ntte-iantiver A/.· n..... _e bei.according to the prior art, the extraction agent TBP / fcerosin is extrautirr after the return; the products 1¾ and D are subjected to a pegeneration process by washer, with alkaline solutions from KaOE / ^ FagCO ^, in order to remove zurüokgehalter.e SP and An and degradation products, primarily bibutyl phosphate HLBF), cu. The resulting saline water drills. AbiallctrSme trarer. · "Due to the presence or not of T. i - rorer weser.tiict to /. / Î 'car ntte-iantiver A /. · N ..... _e.
Lurch experizerteile 1.:: tersuchunren ist erfiniurvgsgezäss sichergesreiit worden, dass Co. al saurai öszrgen (z.B. 0,·- *Q ir. uer Lage smc, tu sir.-r.Lurch experizerteile 1. :: tersuchunren has been successfully checked that Co. al saurai öszrgen (e.g. 0, · - * Q ir. Your location smc, do sir.-r.
·-· — r' - 5 - ' eïruriger. Kasohgang > 99,9$ der zurückgehaltôden Pu und U-Anteile an Λ ans bestrahltem Extraktionsmittel (·~· 2^0 Katt/l) zu entfernen.· - · - r '- 5 -' eïruriger. Remove> 99.9 $ of the residual Pu and U portions of-of the irradiated extractant (· ~ · 2 ^ 0 Katt / l).
Von den SP, die wesentlich zur Verunreinigung des Extraktionsmittels beitragen, werden Zr (Kb) und Mo quantitativ, Ru (Rh) und Cs zu 95$ beziehungsweise 90$ι· zurückgewaseben.From the SP, which contribute significantly to the contamination of the extractant, Zr (Kb) and Mo are washed back quantitatively, Ru (Rh) and Cs to $ 95 and $ 90 ι · respectively.
HDBP, das dabei in der organischen Phase verbleibt, kann in einem zweiten traditionellen alkalischen Kaschgang quantitativ entfernt werden, wobei der hierbei anfallende salzhaltige Abfallström unter Umständen unter die schwach aktive Kategorie (LAW) fallen könnte und auf jeden Fall als "alpha"freier Abfall geführt werden kann.HDBP, which remains in the organic phase, can be removed quantitatively in a second traditional alkaline washing cycle, whereby the resulting saline waste stream could possibly fall under the weakly active category (LAW) and in any case be classified as "alpha" free waste can be.
Durch oxidativen Abbau der Oxalsäure in dem im ersten Waschgang erzeugten Abfallstrom erhalt man wiederum eine salzfreie wässrige Lösung, deren Konzentrat mit den 3P und An dem HAK vor dessen Behandlung zugeschlagen werden kämm. Am sweckmässigsten geschieht dies durch Einspeisen der oxals&uren Kaschlösung in die Sumpfphase des Eindampfers der MAK-Raffinate, da Oxalsäure durch Salpetersäure bei höheren Konzentrationen und Temperaturen quantitativ abgebaut wird.By oxidative degradation of the oxalic acid in the waste stream generated in the first wash cycle, a salt-free aqueous solution is again obtained, the concentrate of which should be added to the 3P and An der HAK prior to its treatment. This is done most sweetly by feeding the oxalic acid solution into the bottom phase of the evaporator of the MAK raffinates, since oxalic acid is broken down quantitatively by nitric acid at higher concentrations and temperatures.
-* Behandlung "betriebsbedingter” ( = Management) Abfall ströme (ILLK)- * Treatment of "operational" waste management (ILLK)
Lin nicht unwesentlicher .Anteil des inertsalzhal tiger mittel aktiven Abfalls, der in Kieseraufarbeitungsanlagen snfällt, geht auf nicht-1 routinemässige "aö-hoc" Operationen zurück, wie z.B. Spül- und Dekor, ts- minationsvorgänge. Dieser ILLK zeichnet sich durch eine hohe Ungewissheit aus, sowohl hinsichtlich seines zeitlichen Anfalles als auch bezüglich : seiner Zusammensetzung. Kan muss jedoch davon ausgehen, dass er z.B.The not insignificant proportion of the inert saline medium active waste that falls in gravel processing plants is due to non-1 routine "aö-hoc" operations, e.g. Flushing and decor, minimization processes. This ILLK is characterized by a high degree of uncertainty, both in terms of its timing and in terms of its composition. However, Kan has to assume that he e.g.
svrke Komplexbildner enthält wie Zitronen- und Weinsäure oder SDTA.svrke contains complexing agents such as citric and tartaric acid or SDTA.
Ihre Anwesenheit macht z.B. eine erfolgreiche Anwendung von traditionellen Verfahren zur Abtrennung der radioaktiven Produkte unr-öglich. Sowohl das französische Cc-Frezipitations- als euch das englische I Ploc-Verfahren sind bei Lesungen mit der in der Tabelle 2 gezeigten I Zusammensetzung unwirksam wie eigene experimentelle Unterschunger. er geben haben. Dagegen kennte geneigt -erttn, dass mit Hilfe einer j artiger. Falltechnik auch bei An.Wesenheit solcher Eouplexbiidner die t » _ _Your presence makes e.g. a successful application of traditional procedures for the separation of radioactive products is impossible. Both the French Cc-precipitation method and the English I Ploc method are ineffective at readings with the I composition shown in Table 2 like own experimental investigators. he gave. In contrast, inclined -erttn knew that with the help of a j. Fall technique even if there are such Eouplexbiidner the t »_ _
An-Prakti on mit Ausbeuten > 9¾ abgetrennt werden kann ait dem Ergeb-| nis, den Gehalt an alpha-Aktivitat im ILLW auf einem nicht-signifika- i tiven Wert gedrückt zu haben.A practice with yields> 9¾ can be separated using the result | nis to have the content of alpha activity in the ILLW at a non-significant value.
i ii i
Zur Durchführung des FällVerfahrens ist in diesem Fall erforderlich, dem Abfallstrom ausser Oxalsäure auch eine bestimmte Menge an SE zuZusätzen zur Erzeugung des aakrochemischen Trägers ces OXAL—Kiederschlags. Die Reduzierung des freier. Säureüberschusses kann hier unter Vereinfachung des Verfahrens durch Zugabe einer Lauge wie KaOH erfolgen.To carry out the precipitation process in this case it is necessary to add a certain amount of SE to the waste stream in addition to oxalic acid to produce the aacrochemical carrier ces OXAL precipitation. Reducing the free. Excess acid can be simplified here by adding an alkali such as KaOH.
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In Abwesenheit von Komplexbildnern reicht eine Einstellung des ILLW-In the absence of complexing agents, one setting of the ILLW
Stroms auf SE (vertreten durch Ce) und Oxalsäurekonzentrationen von -3 -2 5 x 10 bzw. 2,5 x 10 M und eine anschliessende Keutralisierung auf pH-Werte um 1.Current on SE (represented by Ce) and oxalic acid concentrations of -3 -2 5 x 10 or 2.5 x 10 M and a subsequent neutralization to pH values around 1.
Eine Vorbehandlung dieser Art des ILLW beeinflusst in keiner Weise die Möglichkeit, die überstehende Lösung anschliessend einer Weiterbehand- i lang vom Typ Go-Fresipitstion zur Abtrennung restlicherbeta-gamma- f Aktivitäten zu unterziehen.Pretreatment of this type of ILLW in no way influences the possibility of subsequently subjecting the protruding solution to further treatment of the Go-Fresipitstion type in order to separate off remaining beta-gamma activities.
SS
JJ
f Bei Anwesenheit der komplexbiiöner muss die Ausfüllung bei pK-Werten unter 0 erfolgen, um ihre Wirksamkeit auszuschliessen. Mit einer | typischen ILLW-Losung, wie sie in Tabelle 2 angegeben ist, ist eine I 9°,5/-ige Pu-Fäliur.g erzielt worden durch Einstellung der Lösung auf 5 5 x 10 *" M 3n und 2,5 x 10 ^ V. Oxalsäure, d.h. auf das 10-fache der | . ersten Werte. -Es hat sich gezeigt, dass es dann praktisch nicht mehr I erforderlich ist, Laugen zur parziellen Keutralisierung der überschüssi gen Salpetersäure zuzusetzen. Als Folgeerscheinung wurden ausserdem au en bessere Trennfaktoren von initial 1 enden Verunreinigungen erzielt.f If the complex bioners are present, they must be filled in at pK values below 0 to exclude their effectiveness. With a | typical ILLW solution, as given in Table 2, an I 9 °, 5 / -pu-precipitate was achieved by adjusting the solution to 5 5 x 10 * "M 3n and 2.5 x 10 ^ V. Oxalic acid, ie to 10 times the first values. It has been shown that it is then practically no longer necessary to add alkalis to partially neutralize the excess nitric acid. As a result, there were also better separation factors Impurities achieved from initial 1 ends.
i ···· ·:: - ? - - 7 -i ···· · :: -? - - 7 -
Kernbrennstoffen und speziell bei der Weiterverarbeitung des gewonnenen Pa anfallen. Die Kotwendigkeit effizienter Methoden zur Behandlung solcher Pu-kontaminierter Materialien wird sich in Zukunft besonders stark akzentuieren, wenn die Pu-Rückführung in Kernkraftwerken und speziell in schnellen Brütern industrielle Seife erreichen wird.Nuclear fuels and especially in the further processing of the Pa obtained. The need for efficient methods for the treatment of such Pu-contaminated materials will be particularly accentuated in the future when the Pu return in nuclear power plants and especially in fast breeders will achieve industrial soap.
Ein anderes Verfahren, keramisches Pu-Gxid zu lösen, besteht in einem , . oxidativen Auslaugeverfahnen der festen Abfälle (z.B. Filtermaterial aus der Brennelementefabrikation, Veraschungsrückstände aus brennbaren Abfällen, Rückstände aus der Auflösung der Brennelemente) mittels eines Gemisches aus Salpetersäure und anionischen Ce^+-Hitratokomplexen. Die dabei anfallende An-haltige Ge-Kitratlösung (nach Reduktion von Ce^+ zu Ge"' ) könnte jederzeit als Einsteilösung für die ILLW-Behandlung herangezogen werden.Another method of solving ceramic Pu-Gxid consists in a. oxidative leaching flags of solid wastes (e.g. filter material from the manufacture of fuel assemblies, ashing residues from combustible waste, residues from the dissolution of the fuel assemblies) using a mixture of nitric acid and anionic Ce ^ + hitrato complexes. The resulting An-containing Ge-Kitrat solution (after reduction of Ce ^ + to Ge "') could be used at any time as an all-in-one solution for the ILLW treatment.
5. Fiiessehema zur Abfallnachbehandlung: Internierung mit dem Purex—5th issue of waste treatment: internment with the Purex—
- —>" ~ ' 1 nm^ ·Μ··ι— ·ιιι·ιιιιι m I II———— I ·ι·ΐ4ΐ --------------- - , ,N r Γ Ί Γ I I I I I- -> "~ '1 nm ^ · Μ ·· ι— · ιιι · ιιιιι m I II ———— I · ι · ΐ4ΐ --------------- -,, N r Γ Ί Γ IIIII
Γ11esschemaEss11esschema
Die unter Punkt 3 angeführten Nachbehandlungsverfahren und der Purexprozess lassen sich in der in Abb. 1 vereinfacht dargestellten Weise zu einem Gesamtverfahren integrieren, das mit dem gegenwärtigen technologischen Stand der Niederaufarbeitung—und Abfallbehandlungstechnik voll vereinbar ist und für beide Bereiche eindeutige Vorteile erbringt.The aftertreatment processes listed under point 3 and the Purex process can be integrated in the simplified manner shown in Fig. 1 to form an overall process that is fully compatible with the current technological status of refurbishment and waste treatment technology and provides clear advantages for both areas.
bas Gesamtverfahren beruht auf den konventionellen Schritten des Purex— Prozesses mit der einzigen Variante, Oxalsäure als Waschlösung in der 1. Stufe der Extraktionsmittelwasche zu verwenden.The overall process is based on the conventional steps of the Purex process with the only variant of using oxalic acid as a washing solution in the 1st stage of extractant washing.
lae "verfahrensspecifiscben" bzw. die "betriebsspesifischen" Abfallströme werden mittels des beschriebenen OXAL-Fällungsverfahrens in "alpha-freie" hochaktive (FP) bzw. mittel aktive (iLLW) Abfall ströme verwandelt, die nach Absexzer.i assen ses kristalliner Krederscfciars vas iex Pälireafcxor angezoger. und vor. mi f geführter. Pest Stoffresten re trennt werden können, her Niederschlag, u.U. nach grobem Auswaschen, wird anschliessend (möglichst nr. selben Reaktor, um die Notwendigkeit zu verbe! höherer /or.rentrâtionen und Temperaturen, evtl, unter Z-ugabe vor ·-"· 3-'. - 8 - v - Ô -The "procedural specifiscben" or the "company-specific" waste streams are converted into "alpha-free" highly active (FP) or moderately active (iLLW) waste streams using the OXAL precipitation process described, which according to Absexzer.i assen ses crystalline creditor scarfs vas iex Pälireafcxor attracted. and before. mi f led. Pest material residues can be re-separated, from precipitation, possibly after rough washing, then (if possible, the same reactor, in order to avoid the need for higher concentrations and temperatures, possibly with the addition of Z before · - "· 3- '. - 8 - v - Ô -
Wasserstol’l i-üroxvd durch oxidativen Abbau -der Oxalate aufgeschlossen und der Aufschluss nach Einstellung der Salpetersäurekonsentration von Feststoffriiokständen getrennt.Wasserstol’l i-üroxvd disrupted by oxidative degradation -of the oxalates and the disruption was separated from solid matter residues after adjusting the nitric acid concentration.
Kittels einer Purex-artigen "erschöpfenden" Extraktion mit 3Q/o TBF in Kerosin werden dann die höherwertiger. Akiirdden Pa und Kp gemeinsam selektiv aus der aufgeschlossenen Losung extrahiert und anschliessend getrennt, Per Pu-haltige Produkisirom wird in den Purexprozess zurück-geführt, am testen s.B. in das Pu-Produkt aus der U-Pu Trennung (bei "früher" Partition), während das verbrauchte Extraktionsmittel zusammen mit dem des Purex-Kodekoniasinationszyklus einer gemeinsamen Extraktionsmittel Wäsche unterzogen werden kann. Der abgetreimte lîp-Strom wird normalerweise der für "alpha"-Abfälle vorgesehenen weiteren Behandlung zugeführt, könnte aber ebensogut als Ausgangsprodukt für eine eventuelle ! kommerzielle Verwendung des Kp dienen.Kittels of a Purex-like "exhaustive" extraction with 3Q / o TBF in kerosene will then be of higher quality. Akiirdden Pa and Kp are selectively extracted together from the digested solution and then separated. The product syrup containing Pu is returned to the Purex process. into the Pu product from the U-Pu separation (with "earlier" partition), while the used extraction agent can be subjected to a common extraction agent wash together with that of the Purex code coniasination cycle. The stripped lîp stream is normally fed to the further treatment intended for "alpha" wastes, but could just as well be the starting product for a possible! serve commercial use of the Kp.
j Die Abwesenheit der im Purexschema am meisten störenden SP Zr(Kb) und I Ku schîsesst eine Beeinträchtigung des Wirkungsgrades dieser "erschöp fenden" Extraktion trotz niedriger Solvent Sättigung aus. Unabhängig davon erlaub·; es das für die Wetterführung der Prozesströme vorgesehene Schema wechselseitige Verunreinigungen (z.B. Pu im Kp—Strom und umgekehrt, oder Ar. im Extraktionsmittel) in Kauf zu nehmen, ohne das Gesamtziel der Operation zu kompromittieren.j The absence of the most disturbing SP Zr (Kb) and I Ku in the Purex scheme indicates that the efficiency of this "exhaustive" extraction is impaired despite the low solvent saturation. Independently allowed ·; it accepts the scheme of mutual impurities (e.g. Pu in the Kp stream and vice versa, or Ar. in the extractant) intended for the weather management of the process streams, without compromising the overall objective of the operation.
Auf Grund der teil-weisen i-litfällung von 3r(X) und Ba ist der aus der erschöpfenden Extraktion hervorgehende wässrige Baffinatstrom noch chemise:, inhomogen und die thermische Leistung des SP-Gemisches relativ noch (sxehe Kurve Kr. 2 in Abb. 2).Due to the partial i-litrecipitation of 3r (X) and Ba, the aqueous baffinate stream resulting from the exhaustive extraction is still chemise :, inhomogeneous and the thermal performance of the SP mixture is relatively still (see curve Kr. 2 in Fig. 2 ).
r Durch Abtrennung der Erdalkali-SP würde man dagegen eine chemisch homogene Lösung von An und SE erhalten, deren thermische Leistung nach .* Abizlin. der Ce/pr-344 Aktivität ca um eine Grcssesordnung rzedrirer i \ P_ r C 3 X ;_k- ’--"· v'i h _ ‘.uTt 6 it Σ' » Î Γ. λ. DD» ~ j } beites i akten, mit denen sich ”öglichkeiten su erheblichen Verbesserungen für die Konditionierung und Erdlagerung der langlebigen "Alpha"-Abfälie o-u f tun - s SS en.r By separating off the alkaline earth SP, on the other hand, a chemically homogeneous solution of An and SE would be obtained, the thermal performance of which would be * Abizlin. the Ce / pr-344 activity ca one order of magnitude rzedrirer i \ P_ r C 3 X; _k- '- "· v'i h _' .uTt 6 it Σ '» Î Γ. λ. DD »~ j} also files with which there are considerable improvements for the conditioning and storage of the long-lived "Alpha" waste from the SS.
20 Pf - 9 - . Ci ' y20 Pf - 9 -. Ci 'y
Durch Kinstellen der Ionenkonzentration durch Zugabe von säureunter-schüssiger konzentrierter Aluminiumrdtratlösung und Natronlauge auf 0,5 - 0,6 M bzw. 1 - 1,1 K (Aussalzeffekt), wobei gleichzeitig die freie Salpeiersäute auf ca 0,2 M reduziert wird, lassen sich die An und SE mit dem Purexexiraktionsmittel (30/.. IBP in Kerosin) selektiv = extrahierten und somit von den aus der OXAL—Fällung mitgeführten Ver unreinigungen in Form ariderer 3P trennen. Für ihre Rückextraktion genügt • ' - verdünnte Salpetersäure. Das Raffinat mit den anderen SP und den Inert- salzen kann ohne weiteres zusammen mit der überstellenden SP-Lösung der OXAL-Fällung vereinigt und z.B. der Verglasung zugeführt werden, da wegen des beschrankten Volumens diesæ Raffinats die Inertionen Al"* und Na noch unterhalb der für die Glaserzeugung sowieso benötigten Mengen liegen.The kin concentration of the ion concentration by adding an acid-deficient concentrated aluminum soil solution and sodium hydroxide solution to 0.5 - 0.6 M or 1 - 1.1 K (salting-out effect), at the same time reducing the free salting stones to approx. 0.2 M. the An and SE selectively = extracted with the pure extracting agent (30 / .. IBP in kerosene) and thus separated from the impurities from the OXAL precipitation in the form of arid 3P. For their back extraction, it is sufficient • '- dilute nitric acid. The raffinate with the other SP and the inert salts can easily be combined with the transferring SP solution of the OXAL precipitation and e.g. be added to the glazing, because due to the restricted volume of this raffinate, the Al "* and Na insertions are still below the amounts required for glass production anyway.
Auch in diesem Pall kann das verbrauchte Extraktionsmittel der Solvent-wäsche des Kodekontaminationszyklus zugeführt werden. Zusammen mit dem des "erschöpfenden" Extraktionszyklus entspricht es 20 - 25/t des Durchsatz verglichen mit dem Purexzyklus.In this pall, too, the used extractant can be added to the solvent wash of the code contamination cycle. Together with that of the "exhaustive" extraction cycle, it corresponds to 20-25 / t of throughput compared to the Purex cycle.
Nach dem gegenwärtigen Stand der Technik ist das Purexverfähren bezüglich der Spaltaiaterialverluste in den Abfallströmen ein "offener" Prozess.According to the current state of the art, the Purex process is an "open" process with regard to the loss of fission material in the waste streams.
Die Beschränkung dieser Verluste auf die wirtschaftlich annehmbaren Grenzwerte erfolgt von der Projektseite bei der Auslegung der Anlagen, durch die Begrenzung des oolventsättigungsgrades mit Schwermetallionen (ü + Pu) auf < 70% des theoretischen Wertes und die vorsorgliche Installierung von zusätzlichen Extraktionskapazitäten.These losses are limited to the economically acceptable limit values by the project when designing the plants, by limiting the degree of oil saturation with heavy metal ions (g + Pu) to <70% of the theoretical value and the precautionary installation of additional extraction capacities.
Vom Betrieb aer wird durcn eine intensive instrumenteile und analytische Prozessüberwachung versucht, Abweichungen von den Standardwerten so früh wie möglich zu erkennen und zu korrigieren.Intensive instrumental and analytical process monitoring is attempted by the aer company to identify and correct deviations from the standard values as early as possible.
Fallen bei nicht orfinungsgexässem Betrieb- trotzdem Chargen mit unzulässigen SpaltmaterialVerlusten (in erster Linie Pu) an, sc werden diese üblicherweise in der gleichen Prosesseinheii rezyklier-t, was eine Unterbrechung des Eoutinebetriebs und damit eine Verminderung der Verfügbarkeit, d.h. der Kapazität der Anlage zur Folge hat.If batches with inadmissible fissile material losses (primarily Pu) occur during non-standard operation, they are usually recycled in the same process unit, which leads to an interruption of routine operation and thus a reduction in availability, i.e. the capacity of the system.
JjI& - 10 - [ - ÏO -JjI & - 10 - [- ÏO -
Die meuri, · j',\ ventsattigung und die Ueberdimensionierung der Exirak- tionsK&pc'-i taten fuhrt su erhöhter Extrahierbarkeit einiger SP, insbesondere Zr/i.D-9ü und Ru sowie zu längeren Kontaktseiten des Extraktionsmittels mit den hochakiiven Lösungen und somit zu einer Steigerung der Sirahlensenaiigur.g res Extrakt i or.sni tt els. Die Haupiabbauprodukte des IBP, Bibutjl- und Vonobutvlphcsrbut (HIE? und KJö?) bilden mit Zr un-löslicne K3 eoerschl uge (C-ruds) in den Extrakticnsappsraturen.The meuri, · j ', \ vatsattung and the oversizing of the extraction K & pc'-i leads leads to increased extractability of some SP, in particular Zr / iD-9ü and Ru, as well as to longer contact sides of the extractant with the highly active solutions and thus to an increase the Sirahlensenaiigur.g res extract i or.sni tt els. The main breakdown products of the IBP, Bibutjl- and Vonobutvlphcsrbut (HIE? And KJö?) Form with Zr non-soluble K3 eoerschl uge (C-ruds) in the extractors.
kit steigenden Abornnden hat dieses Phänomen eine drastische Verlängerung der Abklingzeiien für den bestrahlten Kernbrennstoff erforderlich I gemacht (von 150 - 1&0 Tagen als ursprünglichen Standard auf mindestens 3 Jahre).With rising abortionists, this phenomenon has necessitated a drastic increase in the decay times for the irradiated nuclear fuel I (from 150 - 1 & 0 days as the original standard to at least 3 years).
i viährend diese Tatsache für die gegenwärtige Leichtwasserreaktorlinie noch hinnehmbar sein kann, stellt sie für das zukünftige schnelle Brut— reaktorkonzept eine schwere Belastung dar.i While this fact may still be acceptable for the current light water reactor line, it will be a heavy burden for the future fast breeding reactor concept.
Versuche in heissen Zellen an hoch abgebranntem Material haben gezeigt, dass das ,,Crud,,-Phänomen auch bei kurzen Kühlseiten sich praktisch unterdrücken lässt und somit beherrschbar wird, wenn die Extraktionsmittel bei aiung mit Schweriaetallicnen im hockaktiver Extrakt!onsabscbnitt des ! Purexschema von den gegenwärtigen Standardwerten < 701 auf ^ 9θ£ des theoretischen Wertes gesteigert wird.Experiments in hot cells on highly burned-off material have shown that the "crud" phenomenon can be suppressed practically even on short cooling sides and is therefore manageable if the extractant, when mixed with heavy metal alloys in the squat-active extract! Purexschema is increased from the current standard values <701 to ^ 9θ £ of the theoretical value.
r Ua. der dadurch steigenden Gefahr höherer Pu-Verluste zu begegnen, müssten jeucch i:ii gegenwärtigen "offener." Prozesskonsept mehr Extraktionsstufen bereitgestellt werden, womit durch die damit verbundene Erhöhung der I Extr&KÎionsrr.:ttelbesirahlung die erwünschter. Vorteile wieder verloren i gener. wurcei. ·r Ua. To counter the increasing risk of higher Pu losses as a result, jeucch i: ii should currently be "more open." Process-sept more extraction stages are provided, which by the associated increase in I Extr & KÎionsrr.: Ttelbeirahlung the desired. Benefits lost again i gener. wurcei. ·
LL
B^i einem "reschlossenen" Konzent von der Art des beschriebenen 15 ach— i ' behar.äl ungs verfahrens mit Pu-Puckgewimur.g sind dagegen in den Purer- C,r^2!^-SSCJÄi*i X" --- it-iS 5.I2.tr I-7752 _ 6 Γ"ΙΙ—v'SsTMUS'üS ‘ΊΙλΓΟι-£7*3 : armenxbsr ur.d somit hohe Sättigungsgrade selbst mit einer Verminderung I der z.Zt. üblichen Dimensionierung des Extraktionsabschnitts (Zahl der ! Stufen bzw. länge der· Kolonnen) vereinbar.B ^ i a "closed" concentration of the type of the described 15 ach- i 'treatment process with Pu-Puckgewimur.g, on the other hand, are in the purer- C, r ^ 2! ^ - SSCJÄi * i X "- - it-iS 5.I2.tr I-7752 _ 6 Γ "ΙΙ — v'SsTMUS'üS 'ΊΙλΓΟι- £ 7 * 3: armenxbsr ur.d thus high degrees of saturation even with a reduction I of the current. usual dimensioning of the extraction section (number of! stages or length of the · columns) compatible.
! Dieses nonce:: des ^begrenzten) Ausblutens ist selbstversändlich auch I auf die SnaLtraierialf'einreinigungszyklen anwendbar.! This nonce :: of ^ limited) bleeding is of course also applicable to the SnaLtraierialf'einreinigungs cycles.
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Ide durch die Einführung· eines Nachbehandlungsverfährens der hier "beschriebenen Art ermöglichte Entkoppelung von Prozessparametern, deren optimale Bedingungen einander gegenläufig sind, ergibt für das Purexverfahren eine Reihe von betrieblichen Vorteilen wie: - höhere Bekontaminationsfaktoren je Prozesschritt - geringerer Extraktionsmitteldurchsatz/Spaltmaterialeinheit - drastische Verminderung der Notwendigkeit, den KormaTbetrieb zwecks Rezyklierung von "Ausschusschargen" unterbrechen zu müssen, d.h. letzten Endes - höhere Verfügbarkeit der Anlage.With the introduction of a post-treatment procedure of the type described here, the decoupling of process parameters, the optimal conditions of which contradict each other, gives the Purex process a number of operational advantages such as: - higher contamination factors per process step - lower extractant throughput / fissile material unit - drastic reduction in the need to have to interrupt the KormaT operation in order to recycle "reject batches", ie ultimately - higher availability of the plant.
In baulicher Hinsicht ergibt sich daraus die Möglichkeit, die Auslegung der Anlage für einen bestimmten angestrebten Netto-Jahresdurchsatz kompakter zu gestalten durch - Reduzierung der Stufensahl und somit Verkürzung der Kolonnen oder Batterien in den Extraktionsabschnitten - Verringerung der Kapazitätsreserven wegen der geringeren Ausfallseifen und somit z.B.From a structural point of view, this results in the possibility of making the design of the plant more compact for a certain desired net annual throughput by - reducing the number of stages and thus shortening the columns or batteries in the extraction sections - reducing the capacity reserves due to the lower level of soaps and thus e.g.
- geringere Extraktionskolormendurchmesser - Verminderung der zwischen den einzelnen Verfahrensschritten erfOrder- ¥ 1ieben Pufferkapasitäten.- smaller extraction column diameter - reduction of the buffer capacities required between the individual process steps.
hie letztgenannten Fakten hinwiederum erleichtern die sicherheitstechnische Auslegung zur Kritikalitätskontrolle und zur Ueberwachung des Spaltmateri alflusses und -Inventars. Die durch die hohe Solventsättigung bei gl ei chzeitiger Begrenzung der Extraktior.sxufen erzielbare Verminderung der Stx-ahl enschädigung des Extraktionsmittels und der parallel dazu auf-tretenden "Orud"-Bildung eröffent darüber hinaus die Köstlichkeit, die Abklingzeiter. des bestrahlter, h"err.brennat off es auch bei hohen Ar-hrÜr.ier. wieder zu reduzieren, ohne hochkorrosive Reag entiers wie Fluor!oren als Komplexbildner zur Unterdrückung der Niedersch2 agsbildung verwenden su müssen oder auf der. technologischen Durchbruch von technisch sehr delikaten Extrcuzticr.sapparatursr« des Typs Zentrifugal!.cntäkioren zur· drastischer. Reduzierung der Strahlenbelastung des Srtrskiicr.saittels warten zu .'fisser..The latter facts in turn facilitate the safety-related design for checking criticality and for monitoring the fissile material flow and inventory. The reduction in the steel damage of the extractant, which can be achieved by the high solvent saturation with a simultaneous limitation of the extractor suffles, and the "Orud" formation occurring in parallel, also reveal the delicacy, the decay time. of the irradiated, "burned off" it again, even at high levels of aroma, without having to use highly corrosive reagents such as fluorine ores as complexing agents to suppress the formation of precipitate or on the technological breakthrough of technically very high delicate centrifugal! .cntäkioren type Extrcuzticr.sapparatursr for. drastic. Reduction of the radiation exposure of the Srtrskiicr.sait waiting for .'fisser ..
- 12 - Während die tes· hrî « ;.~r.e integrierte K achbeh&ndlung der Abfall ströme die FreiheitsgraJe i'-’ir die OptimisieruBg einer Reihe von Prozess-parainetern des Pure - verfahreus erhöht durch Inkaufnahme momentaner höherer Pu-Verluste, führt es letzten Endes zu einer drastischen Verminderung der als endgültig ru 1etrachtenden Pu-Verluste. Hinsichtlich der mittelaktiven Abfälle erhält man einmal durch die Extrakiionsmittel-wäsche mit Oxalsäure und zum anderen durch die CJULL-Fällung des ILLW 5 * - praktisch "alpha-freie" Inert-salzhaltige Abfallströae, wodurch sich das von dieser Abfallkategcrie ausgehende Gefährdungspotential für die Umwelt zumindest in zeitlicher Hinsicht um Grössenordnungen vermindert. Damit erledigt sich gleichzeitig das Problem der Langzeitstabilität als kritischer Punkt bei der nach dem heutigen Stand der Technik üblichen Verwendung von Zement oder Bitumen als Matrizen für die Verfestigung dieser Abfälle.- 12 - While the tes · hrî «;. ~ Re integrated cachet treatment of waste streams, the degree of freedom i '-' ir the optimization of a number of process parameters of the Pure - procedural increased by accepting current higher Pu losses, it leads the last In the end, a drastic reduction in the Pu losses, which are considered to be final. With regard to the medium-active waste, one obtains on the one hand by washing the extractant with oxalic acid and on the other hand by the CJULL precipitation of the ILLW 5 * - practically "alpha-free" inert salt-containing waste streams, which at least increases the potential hazard to the environment from this waste category reduced in terms of time by orders of magnitude. This also solves the problem of long-term stability as a critical point in the use of cement or bitumen as matrices for the solidification of this waste, which is customary in the current state of the art.
Beim HA.W träger, zum Langzeitrisiko und damit zur erforderlichen End-1agerdauer ausser Pu auch die darin enthaltenen anderen Transuranaktini— den Kp, Am und Gm wesentlich bei, während die Wärmeerzeugung von den SP bestimmt wird (s. Abb. 2). Die Aufteilung ces HAW in 2 Fraktionen, die 3P und die An, ist daher wiederholt als wünschenswert empfunden worden, um die sien gegenseitig behindernden Parameter für eine gezieltere und flexiblere Konditionierung und Endlagerung dieser beider Gruppen zu entkoppeln.In the case of HA.W sluggish, the other transuranic actins contained therein, Kp, Am and Gm, contribute significantly to the long-term risk and thus to the required final storage period, while the heat generation is determined by the SP (see Fig. 2). The division of the HAW into 2 fractions, the 3P and the An, has therefore repeatedly been felt to be desirable in order to decouple the mutually obstructing parameters for a more targeted and flexible conditioning and final storage of these two groups.
Auf Grund seines komplexen chemischen Verhaltens tritt Dp in uniersciied-iienen Proportionen in allen primären verfahrensspezifischen Abfali-ströaen des Purenprosesees auf. Bas beschriebene Kachbehandlungsv&rfähren erlaubt aber seine quantitative Abtrennung in praktisch reiner Form in einem einzigen Produktstrom. Dde beiden höheren Aktiniden Am und Gm verhalten sich analog der chemisch artverwandten SE—Gruppe und können zusammen mit dieser ans dem HAW als homerere Fraktion zum Abschluss des hochbfchHndlnr.rsverianren3 isoliert werden.Due to its complex chemical behavior, Dp occurs in unique proportions in all primary process-specific waste streams of the Purenprosesees. However, the tile treatment processes described allow its quantitative separation in practically pure form in a single product stream. The two higher actinides Am and Gm behave analogously to the chemically related SE group and can be isolated together with this on the HAW as a homerere fraction at the end of the hochbfchHndlnr.rsverianren3.
Der Gewichisanteü der SE an den SP beträgt ca ein Drittel, während die An nicht ins Gewicht fallen. Die Wärmeerzeugung dieser Gruppe entspricht nach einjähriger Ar-riirgseit ca 3θί· des Gsssst-HAW und geht zum Orcts-teil auf Ge/Pr-1-2 zurück. Kach 10 Jahren verbleiben als Wärmequelle praktisch nur noch die An.The weight of the SE to the SP is about a third, while the An are of no importance. The heat generation of this group corresponds to approx. 3θί · of the Gsssst-HAW after one year of operation and goes back to the Orcts part on Ge / Pr-1-2. After 10 years practically only the heat remains.
- -t — 13 - -îi-- -t - 13 - -îi-
Die Verwendung von der seltenen Erde Gd als homogen gelöstes Keutronengift zur Kritikalitätskontrolle im Auflöser (von wachsender Bedeutung mit zunehmender Grösse der Anlagen) stelle in einem Gesamtschema der hier "beschriebenen Art keine Belastung mehr für die SP-Konditionierung dar. Seine Anwesenheit im HAK wäre im Gegenteil sogar von Vorteil zur Unterstützung » der kritikalitätskontrolle beim OXAL-FällVorgang sowie bei der Bildung von kristallin homogenen und (im Gegensatz zum Glas) thermodynamisch stabilen ! ' - Matrizen für die An-Verfestigung.The use of the rare earth Gd as a homogeneously dissolved keutron venom for criticality control in the resolver (of increasing importance with increasing size of the plants) does not represent a burden for the SP conditioning in an overall scheme of the type described here. His presence in the HAK would be in On the contrary, it is even an advantage to support "criticality control during the OXAL precipitation process and the formation of crystalline, homogeneous and (in contrast to glass) thermodynamically stable!" Matrices for solidification.
« - Was die anderen SP anbetriffx, erscheint es weiterhin am sweckaässigsten, sie in Glas einzubetten. Gegenüber dem gegenwärtigen Stand der Technik ergeben sich auch für diese Fraktion Vorteile durch das Kachbehandlungs-verfahren. So wird durch die reduzierende Denitrierung mit Ameisensäure die Flüchtigkeit des Ru bei der Kalzinierung oder direkten Verglasung drastisch reduziert, wodurch die Abgasbehandlung wesentlich entlastet wird.«- As far as the other SP is concerned, it seems to be the most sweet thing to embed them in glass. Compared to the current state of the art, this fraction also has advantages from the tiling process. The reducing denitrification with formic acid drastically reduces the volatility of the Ru during calcination or direct glazing, which considerably reduces the burden on exhaust gas treatment.
Durch die Abwesenheit der An verliert ferner die Streitfrage nach der Lang-zeitstabilität (^1000 Jahre) der Glasmatrix an Wichtigkeit und die Zusammensetzung kann, falls erforderlich, vornehmlich auf die Immobilisierung der wichtigsten SP wie Cs und 3r ausgerichtet werden.Due to the absence of the An, the question of the long-term stability (^ 1000 years) of the glass matrix loses importance and, if necessary, the composition can be focused primarily on the immobilization of the most important SP such as Cs and 3r.
c. Zusammenfassung der erfinderischen Merkmale hie Heuheit der vorliegenden Erfindung betrifft die Integration der unter Punkt 3 beschriebenen bisher zum Teil unbekannten Verfahrensschritte, d.h.c. Summary of the inventive features of the present invention relates to the integration of the previously unknown process steps described under point 3, i.e.
- die Extraktionsmittelwäsche in der ersten Stufe mit Oxalsäurelösung - die Denitrierung und CXAL-Fällung der Purexverfähren s spe zi fi s ch en Abfall- .* sxröme, d.h. des HAU, dem zuvor das Konzentrat der Raffinate der U und- the extraction agent washing in the first stage with oxalic acid solution - the denitrification and CXAL precipitation of the Purex processes s specific waste -. of the HAU, which was previously the concentrate of the raffinates of the U and
Pu-Reinigungszyklen und der ersten Stufe der Extrakt!onsmittelWäsche «" zugeführt worden ist - die Behandlung der mittelaktiven betriebsxeohr.ischer. (inerxssls-und plexbildnerhaltigen) Afofallstr-öme mittels eines GXÂL—artigen Fällurgs-pi-ozesses : - Nachbehandlung des räll-.gsirndukts zur hüokgev.ir.nung des Spaltrexerials I Pu und der Isolierung der übrigen îrans ai: t in!den aussEnen mit den seltenen | Erden SpaltprcduktenPu cleaning cycles and the first stage of the extract! OnsmittelWaesch "" has been treated - the treatment of the medium-active operational xeroxic (inerxssls and plexing agent-containing) afofall streams by means of a GXÂL-like precipitant pi-ozesses: .irnductts for the hüokgev.ir.nung of the gap material I Pu and the isolation of the other îrans ai: t in! the outside with the rare earth gap products
I AI A
- 14 ~ : in das für die Wiederaufarbei iung von "bestrahlten Kernbrennstoffen nach t dem heutigen Stand der Technik industriell verwendete Purexverfahren.- 14 ~: into the Purex process industrially used for the reprocessing of "irradiated nuclear fuels according to the current state of the art".
hie zur Durchführung dieser zusätzlichen Verfahrensschritte erforderliche Technologie ist nach dem heutigen industriellen Erfahrungsstand machbar und greift durchweg auf Lösungen zurück, die identisch sind mit den im Purexverfahren selbst bereits angewandten Techniken sowohl ^ ’ - in chemischer als auch apparativer Hinsicht.The technology required to carry out these additional process steps is feasible based on today's industrial experience and consistently uses solutions that are identical to the techniques already used in the Purex process itself, both in terms of chemistry and apparatus.
Durch diese Idenxitä" ergibt sich ein Hochstmass an Verträglichkeit zwischen allen Verfahuensschritien, wodurch alle Vorteile, die Pezyklie-rungstechniken tieier., voll ausgeschöpft werden können.This identity "results in a high degree of compatibility between all procedural steps, so that all the advantages that deepen the techniques of pecification can be fully exploited.
Die sich ergebender. Vorteile können in Kurzform folgend ermessen susann enge fas st werden: — Möglichkeit zur Liecsraufarbeitung nach kürzeren Abklingzeiten auch für hochabgebraurteo Lernbrennmaterial (von 1 eoenswichtiger Bedeutung für die zukünftige Schnelle Brüter Technologie) — Erweiterung der Bar.'.weite der zulässigen Grenzwerte für die einzelnen Prozessparameter, •••mit ; - Verringerung der Ar.forderurigen an die Prozessführungs- und überwachurgs- [ Systeme — Verringerung des Ar halls an nichtbesximmungsgemassen Chargen und der damit verbundener. !·.terbrechungen des kontinuierlichen Betriebs, dadurch I- geringerer Bedarf f- Kapazitäts- une Pufferreserven und verbunden damit - Verringerung des Sp*ltmaierialInventars - Erhöhung des Lastir-ttors und Möglichkeit zu einer — koan-skteren Aus]er-' ί-' der Gesamtsnl5¾¾ - Verringerung des E:- ..r&ktior.smittslfiusses euren nc*r.e Sättigung, dadurch - Verringerung der Aoslegungsgrössen der Extraktionsapr,araiuren (z.3. kleinere Kolonne:.;·, -ohmesser und -längen) und - kürzere Kortaktrei ;r des Ezvrakiiorsnitiels im hoch aktiven Extrakt izr.s-teilt somit .....The resulting. The advantages can be assessed in short form as follows: - Opportunity to refurbish the Lie after a shorter cooldown even for highly consumed learning fuel (of 1 essential importance for the future fast breeder technology) - Extension of the bar. '. Range of the permissible limit values for the individual process parameters , •••With ; - Reduction of the requirements for process control and monitoring [systems - Reduction of the response to batches not in accordance with the intended purpose and the associated. ! · .Interruptions of the continuous operation, thereby I- less need for f- capacity and buffer reserves and connected with it - reduction of the spatial inventory - increase of the loadirator and possibility of a - more coherent off] er 'ί-' the total Sn5¾¾ - reduction of the E: - ..r & ktior.smittslfiusses your nc * re saturation, thereby - reduction of the size of the extraction apr, disclosure (a.3. smaller column:.; ·, -ohmeters and lengths) and - shorter contact list ; r of the Ezvrakiiorsnitiels in the highly active extract izr.s-thus divides .....
- 15 - - verminderte Strahlenschädigung des Extraktionsmittels - verbesserte Bekontaminations- und Trennfaktoren je Prozesschritt und - Unterdrückung der "Crud"-Bildung - praktisch quantitative Rückgewinnung von Pu (auch nicht-ionischer Formen) , aus allen Abfall strömen der Wiederaufarbeitungsanlage und somit - Verminderung der "alpha"-haltigen Abfälle, speziell im mittelaktiven Bereich entweder durch "Nichterzeugung” (Solventväsche mit Oxalsäure) oder durch Nachbehandlung und folglich - Verminderung des damit verbundenen Langzeitgefährdungspotentials - Aufteilung des EAW in eine als "nicht-alpha-haltig" zu betrachtende Fraktion mit den wärmeerzeugenden Spaltprodukten und eine chemisch homogene "alpha"-Frak:tion mit den seltenen Erden - Verminderung der Ru-Plüchtigkeit bei der Verglasung und - Erweiterung der Freiheitsgrade für die Konditionierung und Endlagerung "nach Fass" der ersten Fraktion - idem für die nalph&"-Fraktion - Möglichkeit, Kp als lang!ebigstes Produkt der Transursnaktiniden quarti-tativ in praktisch reiner Form au isolieren für eventuelle noch spezifischere Behandlungs— und Endlagerungsformen.- 15 - - Reduced radiation damage to the extractant - improved contamination and separation factors per process step and - suppression of "crud" formation - practically quantitative recovery of Pu (also non-ionic forms), from all waste streams from the reprocessing plant and thus - reduction of "Alpha" -containing wastes, especially in the medium-active range either by "non-generation" (solvent washing with oxalic acid) or by post-treatment and consequently - reducing the associated long-term hazard potential - division of the EAW into a fraction to be regarded as "non-alpha-containing" the heat-generating fission products and a chemically homogeneous "alpha" fraction with the rare earths - reduction of Ru volatility in the glazing and - expansion of the degrees of freedom for conditioning and final storage "after barrel" of the first fraction - idem for the nalph & " -Fraction - Possibility, Kp as longest possible product of the Transursnak Isolate tinides quartitatively in practically pure form for possible even more specific forms of treatment and disposal.
4 _ Ti __ I ' - le- - i i I Intel 2 e 14 _ Ti __ I '- le- - i i I Intel 2 e 1
Gehalt einirer wi chii^er Endioel emenie in der überstehenden Losung- nach der Γ \AL—Fällung· von echtem HAn, erhalten aus : Kernbr eiu.c τ<- i'z i:.it einem Abtrand von 33-000 KWd/t . Element U Pu Kp Am/Gm Ba/3r Ru Sr/Mo SE + i / grelöst .,yy.7 «0.1 «0.1 <0.1 «70 >97 ^ 99 <0.5Content of some other endioel emenia in the supernatant solution - after the Γ \ AL precipitation · of real HAN, obtained from: Kernbr eiu.c τ <- i'z i: .with a margin of 33-000 KWd / t. Element U Pu Kp Am / Gm Ba / 3r Ru Sr / Mo SE + i / grelös., Yy.7 «0.1« 0.1 <0.1 «70> 97 ^ 99 <0.5
EE
* ! r- \ _ 17 - 17 -*! r- \ _ 17 - 17 -
Tabelle 2Table 2
Zusammen se tzimg eir.es "typischen ILLW-AbfallStroms"Together, they are typical "ILLW waste streams"
Verbindung/ Konzenxralion KasseConnection / concessional checkout
Element M p/1 kg/t Brennstoff HNO, 2 όElement M p / 1 kg / t fuel ENT, 2 ό
NaNû _ 4 540 510 K a PO, 2.2E-1 3o.7 55NaNû _ 4 540 510 K a PO, 2.2E-1 3o.7 55
NaOi 2.5S-1 15 22.5NaOi 2.5S-1 15 22.5
Na. 30 l.ÖE-1 25-7 38.5 HCl 1.0E-2 0.4 0.54N / A. 30 L. ÖE-1 25-7 38.5 HCl 1.0E-2 0.4 0.54
Al 8.2E-3 0.23 0.35 V ' Pv O ' E, OlAl 8.2E-3 0.23 0.35 V 'Pv O' E, Ol
Cr 1.5E-3 0*08 0.12Cr 1.5E-3 0 * 08 0.12
Cu 2.4B-2 0.15 0.23 je 4.6B—2 2.06 4 i. 2.7E-3 0.006 0.12Cu 2.4B-2 0.15 0.23 each 4.6B-2 2.06 4 i. 2.7E-3 0.006 0.12
Kg 3.1E-2 0.75 1.1 iin 1.0E-2 0.6 0.9 'Mo 4.0E-3 0.36 0.57 io 1.45-3 0.08 0.12 hu 1.55-3 0.15 0.23Kg 3.1E-2 0.75 1.1 iin 1.0E-2 0.6 0.9 'Mo 4.0E-3 0.36 0.57 io 1.45-3 0.08 0.12 hu 1.55-3 0.15 0.23
Zn 2.3E-3 2.15 0.23Zn 2.3E-3 2.15 0.23
Er 8.65-4 0.ü£ 0.12He 8.65-4 0.ü £ 0.12
Na oralat ο. /o—".0 7*5Well oral or. /o—".0 7 * 5
Na tartrat 2.2E-2 -.0 7*5Na tartrate 2.2E-2 -.0 7 * 5
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