FR2651364A1 - Method of reprocessing spent nuclear fuels - Google Patents
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Abstract
Description
La présente invention se rapporte à un procédé de retraitement de combustibles nucléaires utilisés provenant de réacteurs. Plus particulièrement, la présente invention se rapporte à une version améliorée du procédé Purex par lequel des matières combustibles qui ont de la valeur comme l'uranium et le plutonium, et le neptunium qui est inacceptable du point de vue sécurité, peuvent être purifiées, séparées et récupérées des combustibles nucléaires utilisés. The present invention relates to a process for reprocessing used nuclear fuels from reactors. More particularly, the present invention relates to an improved version of the Purex process by which combustible materials which have value such as uranium and plutonium, and neptunium which is unacceptable from the safety point of view, can be purified, separated and recovered from the nuclear fuels used.
Le retraitement des combustibles nucléaires utilisés par le procédé conventionnel Purex repose, à la base, sur une extraction au solvant aux températures ordinaires. Un extracteur qui implique une réaction d'oxydation-réduction ou l'extraction inverse de l'uranium fonctionne à températures élevées afin d'améliorer l'allure de la réaction. Les atomes d'uranium et de plutonium sont stables aux valences respectives de
VI et IV et ils peuvent être efficacement extraits au moyen de solvants à températures ambiantes. Afin de séparer l'uranium du plutonium, on réduit Pu(IV) en
Pu(III) difficile à extraire, qui est alors soumis à une extraction inverse. Par ailleurs, le neptunium peut subir des changements de valence atomique et il prend les valences de IV, V et VI selon l'environnement.Etant donné cette difficulté dans l'ajustement de la valence atomique du neptunium, aucune technique complètement satisfaisante n'a encore été établie pour séparer et récupérer le neptunium et en fait, diverses tentatives sont en étude.The reprocessing of nuclear fuels used by the conventional Purex process is basically based on solvent extraction at ordinary temperatures. An extractor that involves an oxidation-reduction reaction or the reverse extraction of uranium operates at elevated temperatures to improve the pace of the reaction. The uranium and plutonium atoms are stable at the respective valences of
VI and IV and they can be efficiently extracted using solvents at ambient temperatures. In order to separate uranium from plutonium, we reduce Pu (IV) to
Pu (III) difficult to extract, which is then subjected to reverse extraction. Furthermore, neptunium can undergo atomic valence changes and it takes the valences of IV, V and VI depending on the environment. Given this difficulty in adjusting the atomic valence of neptunium, no completely satisfactory technique has been used. still been established to separate and recover neptunium and in fact various attempts are under study.
Afin de séparer l'uranium du plutonium par le procédé Purex, ce dernier doit être réduit pour avoir une valence de III. A cette fin, des agents chimiques tels que Fe(II), U(IV) et le nitrate d'hydroxylamine (HAN) sont employés ou bien on adopte une méthode de réduction électrochimique. Cependant, ces méthodes de réduction posent les problèmes suivants. D'abord, il faut un contrôle de procédé et un appareil compliqués. In order to separate uranium from plutonium by the Purex process, the latter must be reduced to have a valence of III. To this end, chemical agents such as Fe (II), U (IV) and hydroxylamine nitrate (HAN) are used or an electrochemical reduction method is adopted. However, these reduction methods pose the following problems. First, there is a need for complicated process control and apparatus.
Deuxièmement, ils nécessitent également un appareil pour l'oxydation de Pu(III) en Pu(IV). Troisièmement, des quantités accrues de produits résiduels sont produites par la mise en pratique de ces procédés.Second, they also require an apparatus for the oxidation of Pu (III) to Pu (IV). Third, increased amounts of residual products are produced by the practice of these methods.
Dans des installations de retraitement du commerce, on tente de récupérer le neptunium en le séparant de l'uranium et du plutonium en utilisant une réaction d'oxydation-réduction en présence simultanée de plutonium et de neptunium? très réactifs. Par suite, les trois éléments participent à la réaction d'oxydationréduction qui devient si compliquée qu'il est difficile de séparer les éléments respectifs à de forts rendements et de hautes puretés. In commercial reprocessing plants, we try to recover the neptunium by separating it from uranium and plutonium using an oxidation-reduction reaction in the simultaneous presence of plutonium and neptunium? very responsive. Consequently, the three elements participate in the oxidation-reduction reaction which becomes so complicated that it is difficult to separate the respective elements at high yields and high purities.
Dans les circonstances ci-dessus décrites, la présente invention a pour objet de procurer un procédé de retraitement par lequel les actinides comme l'uranium, le plutonium et le neptunium, peuvent être séparés et récupérés des combustibles nucléaires utilisés d'une manière facile et sûre. In the circumstances described above, the object of the present invention is to provide a reprocessing process by which actinides such as uranium, plutonium and neptunium can be separated and recovered from the nuclear fuels used in an easy and safe.
Le principe de fonctionnement du procédé de la présente invention est basé sur le fait que les rapports de distribution des divers éléments dans un système d'extraction au solvant dépendent de sa température et du degré de saturation (charge) de la phase organique (agent d'extraction). Selon la présente invention, l'uranium, le plutonium et le neptunium, dans une solution de combustibles nucléaires utilisés, sont séparés des produits de fission tandis que ces actinides sont récupérés sous une forme séparée par un procédé à contre-courant en plusieurs étages d'extraction au tributyl phosphate (TBP) comprenant une étape à basse température. The operating principle of the process of the present invention is based on the fact that the distribution ratios of the various elements in a solvent extraction system depend on its temperature and on the degree of saturation (charge) of the organic phase (agent 'extraction). According to the present invention, uranium, plutonium and neptunium, in a solution of used nuclear fuels, are separated from the fission products while these actinides are recovered in a separate form by a multi-stage counter-current process of extraction with tributyl phosphate (TBP) comprising a low temperature step.
Afin de séparer l'uranium du plutonium, la température du système d'extraction est abaissée à 0 50C tandis que la concentration de l'uranium dans le solvant organique utilisé est accrue, donc le rapport de distribution du plutonium est réduit tandis que celui de l'uranium est amélioré. Cela est efficace pour séparer les deux éléments d'une manière simple, sans ajuster ou contrôler leurs valences. Un avantage additionnel de la présente invention réside dans le fait que la présence de troubles dus à des opérations erronées et autres causes peut être minimisée. Par ailleurs, la séparation et la récupération du plutonium par une étape à basse température et à forte charge permettent à l'uranium et au neptunium résiduels d'être facilement séparés l'un de l'autre. In order to separate uranium from plutonium, the temperature of the extraction system is lowered to 0 50C while the concentration of uranium in the organic solvent used is increased, therefore the distribution ratio of plutonium is reduced while that of uranium is improved. This is effective for separating the two elements in a simple way, without adjusting or controlling their valences. An additional advantage of the present invention is that the presence of troubles due to wrong operations and other causes can be minimized. Furthermore, the separation and recovery of the plutonium by a step at low temperature and at high load allow the residual uranium and neptunium to be easily separated from each other.
En bref, le procédé de la présente invention garantit que les actinides dans les combustibles nucléaires utilisés, c'est-à-dire l'uranium, le plutonium et le neptunium pourront être récupérés sous une forme séparée d'une manière simple et sûre en réduisant la température du système d'extraction tout en augmentant la concentration de l'uranium dans le solvant organique utilisé. In short, the process of the present invention ensures that the actinides in the used nuclear fuels, i.e. uranium, plutonium and neptunium can be recovered in a separate form in a simple and safe manner. reducing the temperature of the extraction system while increasing the concentration of uranium in the organic solvent used.
L'invention sera mieux comprise et d'autres buts, caractéristiques, détails et avantages de celle-ci apparaîtront plus clairement au cours de la description explicative qui va suivre faite en référence aux dessins schématiques annexés donnés uniquement à titre d'exemple illustrant plusieurs modes de réalisation de l'invention et dans lesquels
- les figures l(a) - l(c) sont des graphiques montrant la façon dont la température d'un système d'extraction consistant en TBP à 30% en volume et acide nitrique et la concentration d'uranium dans la phase organique, laquelle est indiquée sur l'axe des abscisses, affectent les rapports de distribution de U(VI) et
Pu(IV), en ordonnées
- les figures 2(a) et 2(b) sont des graphiques montrant la façon dont la température, sur l'axe des abscisses, d'un système d'extraction consistant en 30% en volume de TBP et acide nitrique, la concentration d'uranium dans la phase organique et la concentration d'acide nitrique affectent les rapports de distribution des espèces nucléaires principales des produits de fission, en ordonnées
- la figure 3(a) est un organigramme d'un procédé d'extraction avec un système à 30% en volume de
TBP acide nitrique qui contient une étape à basse température (50C), forte charge, de séparation de U(VI) et de Pu(IV)
- la figure 3(b) est un graphique montrant les profils de concentration d'uranium et de plutonium dans le système d'extraction montré à la figure 3(a), le stade d'extraction étant indiqué en abscisses et la concentration de U et Pu en ordonnées
- la figure 4(a) est un organigramme d'un procédé de séparation de l'uranium et du neptunium au moyen d'un système d'extraction consistant en 30% en volume de TBP et acide nitrique; et
- la figure 4(b) est un graphique montrant les profils de concentration de l'uranium et du neptunium, en ordonnées, dans le système d'extraction montré à la figure 4 (a), l'étage d'extraction étant indiqué en abscisses.The invention will be better understood and other objects, characteristics, details and advantages thereof will appear more clearly during the explanatory description which follows, made with reference to the appended schematic drawings given solely by way of example illustrating several modes. of the invention and in which
- Figures l (a) - l (c) are graphs showing how the temperature of an extraction system consisting of TBP at 30% by volume and nitric acid and the concentration of uranium in the organic phase, which is indicated on the x-axis, affect the distribution ratios of U (VI) and
Pu (IV), on the ordinate
- Figures 2 (a) and 2 (b) are graphs showing how the temperature, on the x-axis, of an extraction system consisting of 30% by volume of TBP and nitric acid, the concentration of uranium in the organic phase and the concentration of nitric acid affect the distribution ratios of the main nuclear species of fission products, on the ordinate
- Figure 3 (a) is a flow diagram of an extraction process with a system at 30% by volume of
TBP nitric acid which contains a step at low temperature (50C), high charge, of separation of U (VI) and Pu (IV)
- Figure 3 (b) is a graph showing the concentration profiles of uranium and plutonium in the extraction system shown in Figure 3 (a), the extraction stage being indicated on the abscissa and the concentration of U and Pu on the ordinate
- Figure 4 (a) is a flow diagram of a process for the separation of uranium and neptunium by means of an extraction system consisting of 30% by volume of TBP and nitric acid; and
- Figure 4 (b) is a graph showing the concentration profiles of uranium and neptunium, on the ordinate, in the extraction system shown in Figure 4 (a), the extraction stage being indicated by abscissas.
Dans la présente invention, on mesure les rapports de distribution de l'uranium et de plutonium tels qu'ils sont obtenus par extraction avec le système
TBP - acide nitrique dans diverses conditions. Par ailleurs, plusieurs expériences ont été entreprises d'extraction cyclique au moyen de ce système. Par suite, on a trouvé que le procédé d'extraction à basse température et forte charge de la présente invention était très efficace pour récupérer l'uranium, le plutonium et le neptunium sous forme séparée.In the present invention, the distribution ratios of uranium and plutonium as measured by extraction with the system are measured.
TBP - nitric acid under various conditions. In addition, several experiments have been undertaken with cyclic extraction using this system. As a result, it has been found that the low temperature, high charge extraction process of the present invention is very effective in recovering uranium, plutonium and neptunium in separate form.
Exemple 1. Example 1.
Afin de rechercher la dépendance des rapports de distribution de l'uranium (VI) et du plutonium (IV) sur la température et la concentration de l'uranium, des expériences d'extraction ont été entreprises en utilisant un système consistant en 30% en volume de TBP-dodécane et de l'acide nitrique 2,0, 2,5 ou 3,0 M, la température changeant à g 5, 10, 15, 20 et 250C. Plus la température est basse, plus le rapport de distribution de Pu(IV) est faible et plus le rapport de distribution de U(VI) est élevé. On a également trouvé que plus la concentration d'uranium dans la phase organique était élevée, plus les rapports de distribution des deux éléments étaient faibles. In order to investigate the dependence of the distribution ratios of uranium (VI) and plutonium (IV) on the temperature and concentration of uranium, extraction experiments were undertaken using a system consisting of 30% volume of TBP-dodecane and nitric acid 2.0, 2.5 or 3.0 M, the temperature changing at g 5, 10, 15, 20 and 250C. The lower the temperature, the lower the distribution ratio of Pu (IV) and the higher the distribution ratio of U (VI). It was also found that the higher the concentration of uranium in the organic phase, the lower the distribution ratios of the two elements.
Les résultats des expériences décrites ci-dessus sont montrés graphiquement aux figures l(a) 1(c). The results of the experiments described above are shown graphically in Figures 1 (a) 1 (c).
Exemple 2. Example 2.
Afin de rechercher la dépendance entre le rapport de distribution des produits principaux de fission (Ru, Zr, Nb et Ce) et la température en conditions de forte charge d'uranium, des expériences d'extraction ont été entreprises en utilisant un système consistant en 30% en volume de TBP-dodécane et de l'acide nitrique 2 ou 3 M. On a trouvé que l'amélioration du facteur de décontamination était particulièrement remarquable avec Zr et Nb dans le procédé d'extraction à plusieurs étages accompli en conditions de basse température et forte charge de U. In order to investigate the dependence between the distribution ratio of the main fission products (Ru, Zr, Nb and Ce) and the temperature under conditions of high uranium loading, extraction experiments were undertaken using a system consisting of 30% by volume of TBP-dodecane and 2 or 3 M nitric acid. It was found that the improvement in the decontamination factor was particularly remarkable with Zr and Nb in the multi-stage extraction process accomplished under conditions of low temperature and high U load.
Les résultats des expériences décrites sont montrés graphiquement aux figures 2(a) et 2(b). The results of the experiments described are shown graphically in Figures 2 (a) and 2 (b).
Exemple 3. Example 3.
La séparation entre l'uranium et le plutonium a été effectuée par une étape à basse température et forte charge selon l'organigramme d'extraction montré à la figure 3(a). Deux cent parties de TBP ont été introduites au premier étage d'extraction et 50 parties d'acide nitrique 1 M ont été introduites au douzième étage de l'extraction, avec 100 parties d'acide nitrique 2 M contenant 160 g/l d'uranium et 2 g/l de plutonium introduites au troisième étage d'extraction afin d'effectuer une extraction à contre-courant avec le système TBP-HN03 à 50C. Par suite, TBP contenant 80 g/l -4 d'uranium et 3 x 10 4 g/l de plutonium a été obtenu au douzième étage tandis qu'une solution d'acide nitrique contenant 1,33 g/l de plutonium et 0,13 g/l d'uranium a été obtenue au premier étage. The separation between uranium and plutonium was carried out by a step at low temperature and high load according to the extraction flow diagram shown in Figure 3 (a). Two hundred parts of TBP were introduced into the first extraction stage and 50 parts of 1 M nitric acid were introduced into the twelfth stage of the extraction, with 100 parts of 2 M nitric acid containing 160 g / l of uranium and 2 g / l of plutonium introduced into the third extraction stage in order to carry out a counter-current extraction with the TBP-HN03 system at 50C. As a result, TBP containing 80 g / l -4 of uranium and 3 x 10 4 g / l of plutonium was obtained on the twelfth stage while a solution of nitric acid containing 1.33 g / l of plutonium and 0 , 13 g / l of uranium was obtained on the first stage.
Les profils de concentration de l'uranium et du plutonium dans l'extracteur étaient tels que montrés à la figure 3 (b) d'où il est clair que l'on a obtenu, dans l'étape d'extraction maintenue à 50C, du plutonium produit ne contenant pas plus de 10% en poids d'uranium et de l'uranium produit ne contenant pas plus de 1,0 mg/l de plutonium. The concentration profiles of uranium and plutonium in the extractor were as shown in FIG. 3 (b) from which it is clear that in the extraction step maintained at 50C, it was obtained produced plutonium containing not more than 10% by weight of uranium and produced uranium containing not more than 1.0 mg / l of plutonium.
Exemple 4. Example 4.
La séparation entre l'uranium et le neptunium a été effectuée selon l'organigramme d'extraction montré à la figure 4(a). On a introduit vingt parties de TBP au premier étage d'extraction et 20 parties d'acide nitrique 0,5 M au douzième étage d'extraction, avec 100 parties de
TBP contenant 85 g/l d'uranium, O,lg/l de neptunium et de l'acide nitrique 0,02 M introduits au cinquième étage d'extraction. L'extraction à contre-courant a été accomplie avec 50 parties d'acide nitrique 2,5 M que l'on a introduit au sixième étage d'extraction.Par suite, on a obtenu TBP contenant 70,8 g/l d'uranium (VI), 8,5 x 10 5 g/l de neptunium (IV) et de l'acide nitrique 0,02 M au douzième étage tandis qu'une solution d'acide nitrique contenant 0,25 g/l de neptunium (IV), 0,0075 g/l d'uranium et de l'acide nitrique 1,5 M a été obtenu au premier étage.The separation between uranium and neptunium was carried out according to the extraction flow diagram shown in Figure 4 (a). Twenty parts of TBP were introduced to the first extraction stage and 20 parts of 0.5 M nitric acid to the twelfth extraction stage, with 100 parts of
TBP containing 85 g / l of uranium, O, lg / l of neptunium and 0.02 M nitric acid introduced into the fifth extraction stage. The countercurrent extraction was carried out with 50 parts of 2.5 M nitric acid which was introduced on the sixth extraction stage. As a result, TBP containing 70.8 g / l of was obtained. uranium (VI), 8.5 x 10 5 g / l of neptunium (IV) and 0.02 M nitric acid on the twelfth stage while a nitric acid solution containing 0.25 g / l of neptunium (IV), 0.0075 g / l of uranium and 1.5 M nitric acid was obtained on the first stage.
Les profils de concentration de l'uranium et du neptunium dans l'extracteur étaient tels que montrés à la figure 4(b) d'où l'on peut voir que l'on a récupéré du neptunium pur à au moins 99,9% ainsi que pas plus de 5% en poids d'uranium. The concentration profiles of uranium and neptunium in the extractor were as shown in Figure 4 (b) from which it can be seen that at least 99.9% pure neptunium was recovered as well as not more than 5% by weight of uranium.
Comme on peut le comprendre de l'explication ci-dessus, le procédé de la présente invention peut s'appliquer au retraitement d'une solution de combustibles nucléaires utilisés par le procédé Purex et offre les avantages suivants
(1) L'uranium et le plutonium qui sont des matières combustibles nucléaires de valeur dans la solution des combustibles utilisés peuvent être récupérés sous une forme séparée avec de hauts rendements et de hautes puretés
(2) La séparation entre l'uranium et le plutonium peut être accomplie simplement en abaissant la température du procédé et en améliorant la concentration de l'uranium dans le solvant organique utilisé
(3) Le neptunium qui ne doit pas être présent dans l'uranium ni les produits résiduels, étant donné sa toxicité à long terme, peut être récupéré sous une forme séparée avec un bon rendement. As can be understood from the above explanation, the process of the present invention can be applied to the reprocessing of a solution of nuclear fuels used by the Purex process and offers the following advantages
(1) Uranium and plutonium which are valuable nuclear fuel materials in the solution of the fuels used can be recovered in a separate form with high yields and high purities
(2) The separation between uranium and plutonium can be accomplished simply by lowering the process temperature and improving the concentration of uranium in the organic solvent used
(3) Neptunium, which must not be present in uranium or residual products, given its long-term toxicity, can be recovered in a separate form with good yield.
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Applications Claiming Priority (1)
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| JP21888089A JP2858805B2 (en) | 1989-08-25 | 1989-08-25 | Reprocessing of spent nuclear fuel by low temperature and high load Purex method |
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- 1989-08-25 JP JP21888089A patent/JP2858805B2/en not_active Expired - Fee Related
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