KR950007333B1 - 질화 알루미늄 분말의 제조방법 - Google Patents

Abstract

내용 없음.

Description

질화 알루미늄 분말의 제조방법

제1도는 1400℃에서 5시간 동안 Al(III)착물을 질화시켜 얻은 AlN 분말의 투과전자현미경(TEM)사진이고 ;

제2도는 [Al(OH)(C₄H₄O₄)·1/2H₂O]n의 IR 스펙트럼을 보여주는 도면이며 ;

제3도는 AlN의 X-선 회절(XRD) 분석결과를 나타내는 도면이다.

본 발명은 질화 알루미늄 분말의 제조방법에 관한 것이다. 보다 상세히 설명하면, 본 발명은 3가의 알루미늄 착물로부터 질화 알루미늄 분말을 제조하는 방법에 관한 것이며, 특히 약산성 용액에서 합성한 3가의 알루미늄의 2염기 카르복실산 착물을 질소 분위기에서 열분해 반응 및 질화반응시켜 질화 알루미늄 분말을 제조하는 방법에 관한 것이다.

최근에 전자산업 분야에서는, 보다 작고, 보다 신뢰성이 있는 고집적회로와 전력공급에 필요한 고전압장치의 필요성이 증대되고 있으며, 따라서 종래에 사용되었던 알루미늄 기판으로는 이러한 요구를 만족시키기 어렵게 되었다. 그 결과, 질화 알루미늄이 고열전도성, 고전기절연성, 저유전율, 실리콘과 비슷한 열팽창계수 등의 특성으로 인해 차세대 기판재료로서 관심을 끌게되었다. 또한, 질화 알루미늄은 공유 결합 물질로서 밀도가 낮고, 열적, 기계적 특성이 우수하여 여러가지 구조물의 내열 재료로서도 사용 가능성이 매우 높다.

이러한 우수한 물성을 지니고 있는 질화 알루미늄의 제조방법에는 여러가지 방법이 공지되어 있지만, 통상 공업적으로 많이 사용되고 있는 합성법으로 금속 알루미늄을 고온에서 질소 또는 암모니아 기체와 직접 반응시켜 질화시키는 직접 질화법과 알루미나와 탄소의 혼합물을 질소 또는 암모니아 분위기 중에서 고온 질화 반응시키는 열탄소 환원 질화법이 있다.

일반적으로 직접 질화법은 열탄소 환원 질화법보다 질환 반응 온도가 낮으나, 질화 반응 온도가 알루미늄의 융점과 근사하기 때문에 생성물이 용융되거 응고되어 알루미늄의 표면에서만 질화 알루미늄이 형성되며, 따라서 생성물의 분쇄 공정이 필요하게 되는데, 이때, 불순물의 혼입과 분말의 산화반응이 일어나서 고순도의 질화 알루미늄을 제조하기 어렵다. 또한, 열탄소 환원 질화법의 경우에는, 상기 직접 질화법보다 높은 질화 반응 온도(약 1600℃ 이상)와 알루미늄와 탄소와의 균질혼합이 요구되며, 원료가 되는 알루미나의 순도와 입경이 생성물에서도 유지되므로 미세하고 균일한 입경의 고순도 알루미늄를 원료로 사용하여야 하므로 비용이 상승하게 된다.

상기 방법이외에도, 유기 알루미늄과 아민류의 반응 생성물을 가열처리하여 질화 알루미늄을 제조하는 방법이 있으나, 생성된 질화 알루미늄중에 다량의 탄소가 잔류하기 때문에 고온(약 1150℃ 이상)에서 수소를 사용하여 2차 소성을 하여야 하는 등의 위험성과 비경제성으로 인하여 실제로 실용화되지 못하고 있다.

본 발명은 이러한 문제점들을 해결하기 위한 것으로서, 간단한 공정 단계와 낮은 질화 반응에서 고순도의 미세한 질화 알루미늄 분말을 제조하는 방법을 제공하는데에 그 목적이 있다.

본 발명자는 3가의 알루미늄과 2염기 카르복실산인 숙신산으로부터 합성한 하기 일반식(I)의 알루미늄착물(III)을 출발물질로 사용하여 탄소 또는 알루미나 도가니에 그것을 넣고 1300℃ 이상에서 질소 분위기하에 질화 반응시켜 질화 알루미늄 분말을 제조함으로써 상기의 목적을 달성하였다.

[화학식 1]

[Al(OH)(C₄H₄O₄)·1/2H₂O]n (I)

(상기 식에서, n은 1 내지 3의 정수이다)

본 발명의 방법을 보다 상세히 설명하면 다음과 같다.

3가의 알루미늄과 숙신산을 1 : 10의 몰비로 혼합하고, 이 수용액을 pH 3 내지 4의 약산성으로 조절하면 상기 일반식( I)의 알루미늄 착물(III)의 침전이 생성된다. 이렇게 얻은 상기 일반식(I)의 알루미늄 착물의 침전물을 하기 방법의 출발물질로 사용하기 위해 공지의 방법으로 여과 및 건조시켰다. 그런뒤, 이것을 탄소 또는 알루미늄 도가니에 넣고 약 1300℃ 이상의 온도, 바람직하기로는 1400℃ 내지 1800℃의 온도로 질소분위기하에서 약 5시간 질화 반응시킨다. 질화 반응이 종결된 후, 약 700℃의 온도에서 탈탄소시킴으로써 본 발명의 생성물인 질화 알루미늄을 미세한 분말로서 얻는다. 본 발명에서 3가 알루미늄과 숙신산의 반응은 기술분야에 공지된 바와 같이 몰비가 적어도 1:10 이상이 되어야 일어나며, 질화 반응 온도가 1300℃이하로 너무 낮으면 질화 반응이 만족스럽게 수행되지 않고, 또 너무 고온이면 질화 알루미늄이 소결될 염려가 있다.

본 발명은 상기 일반식(I)의 알루미늄 착물(III)을 질화 알루미늄의 제조를 위한 출발물질로 사용하는데에 특징이 있으며, 이렇게 함으로써, 별도의 탄소성분이 첨가되는 공정이 필요없으며 금속 불순물이 혼입될 수 있는 공정이 필요없게 되어, 종래의 질화 알루미늄 제조방법에서 문제가 되어왔던 금속 불순물의 잔류가 거의 없게 된다. 또한, 종래 방법에 비해 공정의 단계가 축소됨으로써, 기타 불순물이 혼입될 가능성이 적어졌으며, 비용도 상당히 절감되게 된다.

또한, 본 발명의 방법은, 널리 사용되는 열탄소 환원 질화법에 비해 질화 반응 온도가 다소 낮고 보다 미세한 입도의 질화 알루미늄 분말을 얻는다는데에 특징이 있다.

실제로, 종래 방법에 있어서는 0.1㎛ 이하의 입도를 얻기 힘들었으나, 본 발명의 방법으로는 약 0.03~0.05㎛의 입도를 얻을 수 있었다.

이하, 본 발명을 하기 실시예에 의해 보다 상세히 설명하겠으나, 본 발명이 실시예에 의해 한정되지는 않는다.

[실시예]

약 0.1g의 Al을 함유하는 염산 용액을 600ml들이 비이커에 받는다. 5g의 숙신산, 10g의 NH₄Cl 및 4g의 요소를 100ml의 물에 녹여 상기 시료 용액에 가한다. 부피가 약 500ml가 되도록 물로 묽히고, 묽은 염산과 암모니아수를 사용하여 pH를 3.1~3.4로 맞춘다.

용액을 저으면서 가열하여 흐리기 시작한 때부터 2시간동안 끓는점에서 반응시킨다. 가열하면 15~30분후에 흐리기 시작할 것이다. 용액이 너무 많이 증발하면 물을 부어 용액의 부피를 되도록 일정하게 유지한다.

거름종이를 사용하여 기울여 따르는 방법으로 윗 맑은 물을 먼저 거른 다음, 침전물을 거름종이 위로 옮긴다. 침전물 뜨거운 1% 숙신산으로 충분히 씻어, 씻은 액에서 염소 이온이 검출되지 않게 한다. 얻은 침전물을 적외선 분광기(IR Spectroscope)로 조사한 결과, 상기 일반식(I)의 알루미늄 착물(III)임을 확인하였다. 그 결과(IR 스펙트럼)를 하기 제2도에 나타내었다.

이렇게 얻은 상기 일반식(I)의 알루미늄 착물(III)의 침전물을 건조시킨후, 탄소 또는 알루미나 도가니에 넣고, 1400℃ 이상의 온도에서 질소 분위기하에서 약 5시간 질화 반응시킨뒤, 약 700℃에서 탈탄소시킨다. 얻은 미세한 분말을 X선 회절(XRD : X-ray diffraction) 분석한 결과, 질화 알루미늄임을 확인하였다. 투과전자현미경(TEM : Transmission Electron Microscope)으로 분석한 AlN의 평균입자크기는 약 0.03~0.05㎛이었다. X선 회절 분석 결과와 AlN의 TEM 분석 결과를 하기 제3도 및 제1도에 각각 나타내었다.

Claims (2)

1. 3가 알루미늄과 2염기 카르복실산인 숙신산으로부터 합성한 하기 일반식(I)로 표시되는 알루미늄 착물(III)을 질소 분위기에서 1300℃ 내지 1800℃의 온도로 탄소 또는 알루미늄 도가니에서 질화 반응시킨 후, 약 700℃의 온도에서 탈탄소시킴을 특징으로 하는 질화 알루미늄 분말의 제조방법:

   [Al(OH)(C₄H₄O₄)·1/2H₂O]n (I)

   (상기 식에서, n은 1 내지 3의 정수이다)
2. 제1항에 있어서, 질화 반응은 1400℃ 내지 1800℃에서 수행되는 방법.