KR910009193B1 - 저준위 방사성 폐액의 처리방법 및 그 장치 - Google Patents

저준위 방사성 폐액의 처리방법 및 그 장치 Download PDF

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Abstract

내용 없음.

Description

저준위 방사성 폐액의 처리방법 및 그 장치
제1도는 본 발명 장치의 개략 계통도.
제2도는 운반기에 장치된 제1도의 표시장치의 투시도.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : 수액용기 2 : 중공벽
4 : 출구 5 : 저장탱크
6 : 제어밸브 7 : 교반장치
10 : 옥상 11 : 분무 건조기
12 : 진공펌프 13 : 상부
14 : 하부 15 : 회전 터어빈
16 : 전기 가열기 22 : 유동층
25 : 통풍 추출기 26 : 가열 유닛
30 : 운반기 31 : 바퀴
32 : 방사선 차폐물
본 발명은 저준위 방사성 폐액의 처리방법에 관한 것으로, 특히 베타나 감마 저준위 방사성 물질을 함유하는 액상 유출액을 저장 가능한 고체로 전환시키는 처리방법에 관한 것이다.
핵공업의 중요한 문제들 중의 하는 방사성 폐기물과 주로 액상 유출액의 저장인 것이다. 이 액상 유출액을 최소 부피의 안정한 생성물로 전환시키도록 액상 유출액을 처리할 필요가 있다.
여러 가지 해결 방법들이 제안되어 왔었는데, 그 중에는 전술한 유출액을 희석하여 중화하고, 금속 수산화물을 침전시키는 해결 방법들이 있다. 또한 수분을 증발시켜서 슬러지(sludge)를 생성시키고, 이것을 원심 분리한 다음, 역청(bitumen)이나 시멘트내에 밀폐하거나 소각처리를 하는 방법이 알려져 있다. 이 방법들은 다만 특수 처리센터들에서만 실시될 수 있다.
미국특허 A-4065400호에는 분무된 액상 폐기물을 비활성의 고온의 입자로된 유동층에 도입하고, 전술한 유동층의 일부와 더불어 하소(calcination)하여 유리화(vitrification)하는 방법이 개시(開示)되어 있다.
영국특허 A-2046499호에는 액상 유출액 중의 방사성 원소를 이온교환수지에 고정시킨 다음 유기물질 속에 봉입(encapsulation)하여 해저에 가라앉치는 방법을 개시하고 있다. 전술한 방법들은 어느 장소에서도 사용될 수 없고, 이동할 수 없으며 취급하기도 어려운 시설을 필요로 한다. 또한, 봉입할 수 있는 건조한 생성물을 얻기 위하여 전술한 해결방법들은 저장함에 있어 부피가 늘어나게 하는 과외의 물질을 도입하여야 하는 것이다.
유럽특허공보 A-0125381호(Rockwell)에 의하면, 폐기물을 분무상태로하여 고온 가스와 접촉시켜서 건조된 유동성 분말과 수증기를 형성시킨 다음 분말을 저장용 매트릭스(matrix)에 가함으로써 유리수(freewater)를 함유한 저준위 방사성 폐기물의 부피를 줄이는 것이 알려져 있다. 상기 방법은 고정된 시설로 탄소강 용기에서 실시되고, 또한 연료를 연소시켜 가스를 가열한다. 전술한 방법은, 방사성 오염이 용기내에 축적될 우려가 있고, 특별한 주의를 하지 않으면 연료가 오염의 원인이 되기 때문에 효과적인 것이 아니다.
본 발명의 한가지 목적은 본 발명의 방법을 실시하는 장치가 장기간에 걸쳐 안전한 수명을 가지고 있고, 또 고체를 장기간 저장할 수 있는 장치로 실질적으로 오염이 없는 저준위 방사성 폐액을 처리하는 방법을 제공하는 것이다. 운반할 수 있는 본 발명을 실시하기 위한 장치를 제공하는 것이 또 하나의 목적이다.
본 발명의 한가지 특징에 따르면, 저준위 방사성 폐액을 분무하여 고체 방사성 물질의 입자를 만든 다음 입자를 메트릭스 중에 봉입하는 방법에 있어서, 액체의 pH를 실질적으로 중성이 되게 조절한 후 액체를 미세입자로 분무함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액을 처리하는 방법을 제공하고 있다.
폐액의 pH의 조절함으로써 액체가 미세입자로 분무될 경우 생성된 고체가 본 방법이 실시되는 장치에서 결정화하지 않도록 하는 효과가 있다. 종래에 이같은 퇴적물(deposits)은 분무기(atomizer)의 내벽면과 그리고 부식되고 막혀지기도 하는 관련된 파이프내에서 형성될 수도 있다. 더욱이, 방사성 입자는 중성 pH를 갖고 있으므로 입자가, 예컨대 수지, 콘크리이트 또는 역청과 같은 메트릭스 중에 봉입(encapsulation)되어 졌을 때는 화학침식이나 불안정성의 경향은 감소된다.
폐액의 pH를 약 6~약 8 사이의 값, 가장 바람직하게는 약 6.7의 값으로 하는 것이 좋다. 각종의 중화제들은 사용하여 pH를 조절하는데, 바람직한 것은 강려한 가성(苛性)용액을 사용하여 액체의 pH를 조절하는 것인데, 가장 바람직한 강력한 가성용액은 칼륨 화합물(potash)이다. 중화는 교반과 냉각으로 실시함으로써 에어로졸(aerosol) 형성온도에 도달하지 않도록 하는 것이 바람직하다.
그리고, 현탁액 상태의 중화된 액체를 원심분리 바퀴식 분무기(centrifugal wheel atomizer), 전형적으로 바람직하게는 원통원뿐 형상의 체임버 내부와 상부에 있는 분무 건조기의 터어빈에 공급한다. 바람직하게는 터어빈의 회전속도를 약 18,000~약 24,000r.p.m으로 하여 미소한 액적(液滴)이 안개를 형성하고, 여기에다 가열된 공기를 분사하여 액체를 순간적으로 증발시켜 집괴(集塊)를 형성하지 않고, 또 전술한 체임버의 벽에 부착하지 않는 건조입자를 생성시키는 것이다. 이들 입자를 열풍을 이용하여 체임버의 원추형 바닥에서 제거한다. 공기를 비오염성 수단으로, 바람직하게는 전기 가열기로 가열하는 것인데, 가장 바람직하게는 약 400℃~약 500℃가 되게 가열하는 것이다.
공기의 공급속도와 출력은 분무기 출구에서 약 105℃와 약 150℃ 사이의 온도를 갖도록 조절한 다음 공기, 입자 및 수증기의 생성된 혼합물을 프리필터(pre-filter)를 통과시킨 후 필터에 공급하고, 마지막으로 최종 필터에 공급함으로써 가스상태의 유동물 중에 오염이 완전히 없도록 하여 대기중으로 배출할 수 있다.
필터에서 회수된 건조입자를 이어서 봉입제(encapsulating agent), 바람직하게는 열경화성 플라스틱 물질과 혼합하고, 이 혼합물을 플라스틱물질로 된 패킹(packing)속에 넣어 약 200~약 400Pa로 진공처리하고, 약 110℃~약 150℃로 가열하여 플라스틱 물질이 유동성을 가지게 한다. 이들 패킹을 통상의 방법으로 통(cask)속에 넣어 저장하거나 매립한다.
열경화성 플라스틱 물질로 바람직한 것은 저밀도 폴리에틸렌인데, 그러나 특히 방출성의 방사성 오염물질을 함유한 어떤 생성물의 경우에 있어서는 수지, 콘크리이트 또는 역청을 사용할 수 있다. 바람직한 패킹은 폴리에틸렌으로 된 것이다.
따라서, 본 발명의 방법은 베타 조사(照射) 또는 감마 조사로 오염된 액상 유출액을 완전히 처리할 수 있으므로 ANDRA기준에 맞는 고형물을 만들 수 있다.
본 발명의 방법은 어떠한 불연속 공정도 없이 완전히 총합된 연속 공정 단계로 되어 있으며, 또한 고형물은 현저히 감소된 부피를 갖는 괴상물(塊狀物:masse)을 함유한다. 이 과상물을 화학적으로 비활성이고 적절한 기계적 특성을 가지고 있으며, 침출시험을 할 경우 독성물질을 방출하지 않고, 또한 어떤 발한현상(sweating phencomena)도 나타내지 않는다.
본 발명은 저준위 방사능을 가진 어떠한 물질을 함유하는 액상 유출액에 적용될 수 있고, 특히 베타 및 감마 방출물을 함유한 저준위 방사성 폐기물에 적용될 수 있다. 방사준위는 전형적으로는 4×10-1G.Bq.m-3이하이다.
다른 특징으로서는 본 발명은 전술한 액체를 받아들여 이 액체를 분무기에 공급하는 용기와, 분무기에 가열공기를 공급하는 수단 및 고체입자와 수증기를 분리하는 여과수단으로 된 저준위 방사성 폐액 처리용 장치에 있어서, 액체를 분무기에 공급하기 이전에 액체의 pH를 조절하는 수단을 구비한 저준위 방사상 폐액처리용 장치를 제공한다.
바람직하게는 본 장치의 내벽은 스테인레스강으로 형성된 것이다. 바람직하게는 분무기는 약 18,000~약 24,000r.p.m.으로 회전하여 가열공기에 의해 미세한 액적을 형성하는 터어빈을 포함한다. 가장 바람직하게는 분무기에 공급되는 가열공기를 전기 가열기로 가열하는 것이다.
본 발명의 보다 바람직한 실시태양에 있어서, 본 장치를 운반기에 장치하여 처리될 액체의 공급위치로 이동할 수 있도록 한 것이다. 이 목적을 위하여 운반기를 방사선 차폐물내에 수용한다.
본 발명을 첨주된 도면을 따라 설명한다.
제1도의 장치는 여러개의 용기들로 구성되어 있는데, 이들 용기는 모두가 INOX 314 또는 316 등과 같은 스테인레스강으로 된 내벽이 구성되어 있거나 이들 강으로 제조된 것이다. 수액용기(receiving vessel)(1)는 물과 같은 냉각용 액체를 받아들여 순환시키는 중공벽(hollow wall)(2)를 가지고 있다. 파이프(3)는 용기(1)의 출구(4)와 저장탱크(5)를 연결하고, 파이프(3)에는 제어밸브(6)가 구성되어 있다. 용기(1),(5)들은 각각 교반장치(7)를 마련하고 있다. 파리프(8)는 저장탱크(5)의 출구(9)에서부터 불란서의 NIRO Atomizer사에서 판매하고 있는 F10 또는 P6으로 알려져 있는 형의 분무 건조기(11)의 뚜껑까지 연결되어 있고, 진공펌프(12)가 파이프(8)에 설치되어 있다. 건조기(11)는 일정한 직경을 가진 상부(13)와 원뿔형상의 하부(14)로 되어 있다. 회전터어빈(15)은 건조기(11)의 뚜껑으로부터 하향으로 뻗치고 있고, 약 18,000~약 24,000r.p.m.의 속도로 회전하게 되어 있다. 공기를 약 140KW용량의 전기 가열기(16)에 공급하며, 가열된 공기를 파이프(17)를 통하여 건조기(11)에 공급한다. 파이프(18)는 건조기(11)의 출구로부터 제1필터(19)까지 연결되어 있다. 이 필터(9)에는 필터요소(20)가 구성되어 있다. 필터(19)의 아래출구(21)는 유동층(22)과 통하여 있으며, 측면출구(23)는 통풍 추출기(25)와 통하여 있는 제2필터(24)와 통해 있다. 유동층(22)의 출구 끝은 가열유닛(26)과 통하고 있는데, 이 가열 유닛 속으로 고체입자와 열경화성 수지를 통과시켜 그 아래에 있는 저장구역(27)으로 보낸다.
실제 사용에 있어서는 저준위 방사성 폐액을 용기(1)내에 도입한다. 중공벽(2)을 통해서 냉매(冷媒)를 순환시키고, 교반장치(7)를 작동시키면서 수산화칼륨 수용액과 같은 중화제를 가하여 준다. 액체의 pH가 약 6과 약 8 사이의 값, 바람직하게는 약 6, 7이 될 때까지 모니터링 한 다음 중화된 액체를 저장탱크(5)로 보낸다. 가열기(16)로 가열된 공기를 파이프(17)를 경유하여 건조기(11)로 보내고, 중화된 액체를 약 18,000~약 24,000r.p.m.의 속도로 회전하는 회전 터어빈(15)에다 펌핑하여 공급해서 건조기(11) 내에서 미세한 액적을 형성하며, 가열된 공기에 의해 액적을 분무하여 입자와 수중기를 형성시켜 건조기(11)의 내벽에 분말로서 퇴적시킨다. 이어서, 공기에 의해 분말을 필터(19)로 보내서 입자로부터 수증기를 분리하고, 입자를 유동층(22)을 통과시켜 가열기(26)로 보내서 진공 및 가열상태에서 수지속에 봉입한다. 이 방법은 조작이 간단하고, 또한 장치는 부식 경향이 없다. 액체의 부피는 실제적으로 감소되어 만족스럽고도 안정하며 고밀도 및 저수분 함량의 제품을 제공하게 된다.
제2도에 나와있는 장치는 제1도의 장치가 부퀴(31)달린 트레일러(30)에 설치된 것이다. 이 트레일러는 한 장소에서 다른 장소로 이동될 수 있으므로, 저준위 방사성 폐기물을 적당한 장소에서 처리할 수 있는 것이다. 방사선 차폐물(32)은 본 장치의 외부를 가리고 있다.
본 발명을 다음의 실시예에 따라 설명한다.
[실시예 1]
수영장을 오염시킨 상이한 성분들을 인산과 황산의 50/50wt.% 혼합물로 된 용액과 반응시켜서 전해(電解)방식으로 오염을 제거한 다음 세척하였다.
12g/ℓ 의 H2SO4125g/ℓ의 H3PO4및 3.3g/ℓ의 금속이온들을 함유한 현탁액을 수거하여 약 80ℓ/h의 현탁액을 처리할 수 있는 시설에서 본 발명의 방법에 따라 처리하였다. 현탁액을 온도를 90℃ 이하로 유지하면서 450g/ℓ의 KOH에서의 침출방법에 의하여 중화시켜, 우선 pH 6.7로 하였다. 총 염분도가 438g/ℓ인 현탁액을 수거한 후, 유입온도가 450℃이고 유출온도가 110℃인 공기를 980㎥/h의 출력으로 내부에서 순환시키는 18,000r.p.m으로 회전하는 터어빈이 장치된 분무기에서 처리하였다. 여과액을 여과기에서 수집하고 평균입자가 26마이크론이고 밀도가 0.56이며 습도가 0.05% 이하인 입자를 약 35kg/h의 양으로 수집하였다. 가스상 폐입자의 함량은 0.01mg/N㎥ 이하이었다.
이들 고체입자들 입자크기가 300마이크론인 저밀도 폴리에틸렌 15kg과 혼합한 다음, 이 혼합물을 250Pa의 상대진공이 조성되고 130℃로 가열된 폴리에틸렌 패킹에 넣었다. 이 생성물을 50d㎥으로 상자에 넣었다.
[실시예 2]
저준위 방사성 폐액이 되는용액을 다음과 같이 만들었다.
H3PO4686g/ℓ
H2SO4387g/ℓ
Fe 20g/ℓ
Cr 4.75g/ℓ
Ni 2.8g/ℓ
이 용액 100ml를 물 100ml로 희석하여 pH가 약 0.5인 혼합물을 만든 다음, 이 혼합물을 포타쉬(potash) 용액 [물 4부 중의 칼륨 비이드(potash bead) 1.5]으로 중화시켰다. 중화 도중 녹색의 결정 침전물이 생성되었는데, 이것을 단순한 교반방법으로 현탁액에 유지시켰다.
중화된 용액을 제1도의 장치를 사용하여 처리하였다. 가열된 공기를 500℃에서 분무 건조기로 도입하여 120℃에서 유출시켰다. 터어빈의 회전속도로를 20,000r.p.m.으로 하였고, 건조시간은 약 15분 이었다. 건조기를 개방해 본 결과, 약 10% 습도의 분말 퇴적물이 건조기의 하부에서 관찰되었다. 건조후의 수분함량은 3%로 감소하였다. 체분석(sieve analysis)결과, 생성물의 10%가 14마이크론 이하이었고, 50%가 41마이크론 이하이었으며, 90%가 86마이크론 이하이었다.
[실시예 3]
실시예 1의 방법을 425℃의 입구온도와 130℃의 출구온도로 하여 반복하였다. 터어빈 회전속도는 24,000r.p.m.이었고 건조시간은 약 2.5시간이었다. 체분석 결과, 생성물의 10%는 9마이크론 이하이었고, 50%는 30마이크론 이하이었으며, 90%는 63마이크론 이하이었다.
본 발명의 장치를 탈염수를 사용하여 세척하여도 된다. 본 발명의 방법은 비부식성 형태의 방사성 물질을 제공하고, 또 용기의 내측 라이닝이 스테인레스강이기 때문에 장치내에 방사성 물질이 거의 축적되지 않거나 전혀 축적되지 않으므로 장기간 안전한 수명을 갖게 된다.

Claims (20)

  1. 폐액을 분무하여 고체 방사성 물질의 입자를 만든 다음 이들 입자를 매트릭스 중에 봉입함에 있어서 폐액을 분무처리하기 전에 폐액에 중화제를 첨가하여 그 pH를 약 6~8 사이에 있게 한 다음 중화된 폐액을 분무기로 분무건조하여 방사성 고체의 건조입자를 형성시킴을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  2. 제1항에 있어서, pH를 약 6.7로 조절함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 강력한 가성용액을 사용하여 폐액의 pH의 조절함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  4. 제3항에 있어서, 강력한 가성용액이 칼륨 화합물인 것을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, pH를 조절하는 동안에 폐액을 냉각하여 에어로졸 형성온도 이하의 온도로 유지함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  6. 제1항에 있어서, pH의 조절을 분무기에 연결한 용기내에서 행하고, 또 용기와 분무기가 모두 스테인레스강의 내벽면을 가진 것을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  7. 제1항, 제2항 도는 제6항에 있어서, 분무기에는 회전터어빈이 있고, 또 중성인 액체를 회전하고 있는 터어빈에 공급하여 액체의 액적을 형성한 다음 이 액적을 분무기내로 도입하는 고온공기로 분무하여 방사성 물질의 입자를 형성하고, 이 입자를 분무기의 내벽면에 보내는 것을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  8. 제7항에 있어서, 분무기에 공급되는 가열된 공기를 전기 가열기로 약 400℃~ 약 500℃의 입구온도까지 가열함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  9. 제7항에 있어서, 가열된 공기를 약 105℃~약 150℃의 출구온도에서 분무기로부터 배출함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  10. 제8항에 있어서, 고체입자를 필터를 통과시켜 수증기로부터 분리함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  11. 제10항에 있어서, 필터가 각각 미세한 체 크기(sieve size)이고, 또 깨끗한 공기를 대기로 돌려보내는 한 세트의 필터로 연속적으로 구성된 저준이 방사성 폐액의 처리방법.
  12. 제10항에 있어서, 고체입자의 수증기를 제거한 후에 유동층을 통과시킴을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  13. 제10항에 있어서, 탈염된 물을 용기와 분무기를 통과시켜 이들을 세척함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
  14. 폐액을 수용하여 이 액체를 분무기(11)에 공급하는 용기(1)과, 가열된 공기를 분무기(11)에 공급하여 폐액의 액적을 분무 건조하고, 고체입자를 형성시키는 수단(16) 및 고체입자와 수증기를 분리하는 여과수단(19)으로 구성된 방사성 폐액의 처리방치에 있어서, 용기(1)내의 폐액에 중화제를 공급하여 폐액의 pH를 조절하는 수단과 폐액의 pH 값을 모니터링하는 수단을 구성하고, 용기(1)에 냉각수단(2)을 연결하여 중화제가 첨가될 경우 폐액을 에어로졸 형성온도 이하로 유지하게 함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방치.
  15. 제14항에 있어서, 장치의 내벽을 스테인레스강으로 형성함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리장치.
  16. 제14항 또는 제15항에 있어서, 분무기(11)에는, 약 18,000 ~ 약 24,000r.p.m. 사이의 속도로 회전함으로써 가열된 공기로 분무되는 폐액의 액적을 형성하는 터어빈(15)을 포함함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리장치.
  17. 제14항 또는 제15항에 있어서, 분무기(11)에 공급되는 가열된 공기를 전기 가열기(16)로 가열함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리장치.
  18. 제14항 또는 제15항에 있어서, 본 장치를 운반기(30)에 장치함으로써 처리될 액체의 공급위치로 이동할 수 있음을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리장치.
  19. 제18항에 있어서, 운반기 (30)를 방사선 차폐물(32) 내에 수용함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리장치.
  20. 제9항에 있어서, 고체입자를 필터를 통과시켜 수증기로부터 분리함을 특징으로 하는 저준위 방사성 폐액의 처리방법.
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