KR20240099329A - 이산화탄소 포집용 양극성 막 셀 - Google Patents

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KR20240099329A
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프라빈 콜라
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스카이어, 아이엔씨.
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Abstract

일 측면에서, 양극성 막 셀은, 애노드 반쪽 셀 및 캐소드 반쪽 셀 사이에 위치하는 분리층을 포함하며; 상기 애노드 반쪽 셀은 양성자 교환 막 및 애노드를 포함하고; 상기 양성자 교환 막은 상기 애노드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 상기 캐소드 반쪽 셀은 음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하고; 상기 음이온 교환 막은 상기 캐소드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 및 상기 양극성 막 셀은 상기 애노드 및 상기 캐소드를 연결하는 외부 회로를 포함한다.

Description

이산화탄소 포집용 양극성 막 셀
관련 출원에 대한 상호 참조
본원은 2021년 10월 26일에 제출된 미국 가출원 일련 번호 63/272,093의 이익을 청구하며, 상기 가출원의 전체 개시는 본원에 참조로 통합된다.
전세계적으로 이산화탄소 (CO2) 배출량이 증가하고, 심각한 기후 변화를 야기함에 따라, CO2 수준을 산업화 이전 시대로 감소시키려는 노력을 가속화하는 것이 필수적이다. 이 목표를 달성하는 데 도움이 되는 하나의 방법은 시장에서 실행가능한 CO2 완화 전략을 개발하는 것이다. 그러나, 다수의 탄소-중립 또는 탄소-음성 전환 기술은 공기로부터 직접 이용가능한 미량 (~400 ppm)의 CO2보다는 농축된 CO2 공급원료를 요구한다. 이러한 맥락에서, 액체 또는 고체 기반 흡착제 시스템, 연료 전지 또는 투석 기반 전기화학적 시스템, 및 산화환원 기반 흐름 배터리 시스템과 같은 다수의 직접 공기 CO2 포집 기술이 개발되었다. 예를 들어, CO2 포집-분리를 위한 최첨단 액체 흡착제 기술은 본질적으로, 직접 포집을 통해 CO2에 대한 높은 표면적의 공기-액체 계면에서 높은 CO2 가용성 아민 기반 유기 용액을 노출시키는 단계에 이어서, 온도-스윙 탈착(temperature-swing desorption)을 통한 CO2 분리 단계에 의해 구현된다. 마찬가지로, 고체 상태 흡착제 기술은, 흡착 단계 동안 선택적으로 CO2를 포집하고 탈착 단계 동안 CO2를 분리하는 압력-스윙 흡착(pressure-swing-adsorption; PSA) 시스템을 통해 실현된다. 그럼에도 불구하고, 이러한 흡착제 기술은 이들의 고온 또는 고압 스윙 작업을 위해 높은 에너지 투입을 요구한다.
따라서, CO2 포집을 위한 개선된 기술이 목적된다.
이산화탄소 포집용 양극성 막 셀(bipolar membrane cell)이 본원에 개시된다.
일 측면에서, 양극성 막 셀은, 애노드 반쪽 셀(half-cell) 및 캐소드 반쪽 셀 사이에 위치하는 분리층을 포함하며, 상기 애노드 반쪽 셀은 양성자 교환 막 및 애노드를 포함하고; 상기 양성자 교환 막은 상기 애노드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 상기 캐소드 반쪽 셀은 음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하고; 상기 음이온 교환 막은 상기 캐소드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 및 상기 양극성 막 셀은 상기 애노드 및 상기 캐소드를 연결하는 외부 회로를 포함한다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 캐소드 반쪽 셀이 캐소드 측 챔버, 및 상기 캐소드 측 챔버로 이산화탄소를 전달하기 위해 상기 캐소드 측 챔버와 유체 연통하는 이산화탄소 공급원 스트림을 추가로 포함하는 것을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 캐소드 반쪽 셀이 캐소드 측 챔버, 및 상기 캐소드 측 챔버로부터 이산화탄소 고갈 스트림을 회수하기 위해 상기 캐소드 측 챔버와 유체 연통하는 이산화탄소 고갈 스트림을 추가로 포함하는 것을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 애노드 반쪽 셀이 애노드 측 챔버, 및 상기 애노드 측 챔버로부터 수소 풍부 스트림을 전달하기 위해 상기 애노드 측과 유체 연통하는 수소 풍부 스트림을 추가로 포함하는 것을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는 상기 분리층, 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀이 서로에 대해 평면 구성을 갖는 것을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 애노드 반쪽 셀 및 캐소드 반쪽 셀이 동심적으로(concentrically) 위치하여 관형 양극성 막 셀을 형성하는 것; 및 여기서 분리층은 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀 사이에 동심적으로 위치하는 것;을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는 애노드 반쪽 셀이 캐소드 반쪽 셀에 의해 형성된 튜브 내에 위치하는 것; 또는 캐소드 반쪽 셀이 애노드 반쪽 셀에 의해 형성된 튜브 내에 위치하는 것;을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 수소 풍부 스트림 및 이산화탄소 공급원 스트림 둘 모두가 관형 양극성 막 셀의 근위(proximal) 단부와 유체 연통하는 것; 및 이산화탄소 생성물 스트림은 상기 관형 양극성 막 셀의 원위(distal) 단부와 유체 연통하는 것;을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 이산화탄소 생성물 스트림 및 이산화탄소 공급원 스트림 둘 모두가 관형 양극성 막 셀의 근위 단부와 유체 연통하는 것; 및 수소 풍부 스트림은 상기 관형 양극성 막 셀의 원위 단부와 유체 연통하는 것;을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는 애노드가 백금을 포함하는 것, 및 캐소드가 비(non)백금족 금속 중 적어도 하나를 포함하는 것을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 분리층이 다공성 탄소를 포함하는 것; 또는 분리층이 0.25 마이크로미터 내지 5 밀리미터, 또는 1 마이크로미터 내지 1 밀리미터의 두께를 갖는 것; 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는, 분리층이 다공성 탄소를 포함하는 것; 및 여기서 상기 다공성 탄소는 2 나노미터 미만의 기공 직경을 갖는 미세다공도(microporosity), 2 내지 50 나노미터의 기공 직경을 갖는 메조다공도(mesoporosity), 0.0001 내지 0.1 입방 센티미터/그램의 총 기공 부피, 2 내지 500 m2/g, 또는 100 내지 2,000 m2/g, 또는 500 내지 1,000 m2/g의 BET 표면적, 또는 10-2 S/cm 이상의 전기 전도도 중 적어도 하나를 갖는 것;을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는 애노드측 챔버와 유체 연통하는 수소 회수 스트림을 포함할 수 있다.
또 다른 측면에서, 장치는 양극성 막 셀을 포함한다.
또 다른 측면에서, 본원에 청구된 양극성 막 셀을 포함하는 장치가 제공된다. 물 전해조는 수소 풍부 스트림을 통해 양극성 막 셀의 입구와 유체 연통한다. CO2 전해조는 이산화탄소 스트림을 통해 양극성 막 셀의 출구와 유체 연통한다.
또 다른 측면에서, 이산화탄소 스트림을 정제하는 방법은, 음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하는 캐소드 반쪽 셀을 포함하는 캐소드 측 챔버로 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 공급원 스트림을 보내되, 여기서 상기 캐소드는 상기 캐소드 측 챔버에 근위인 상기 음이온 교환 막 측 상에 위치하고; 및 상기 캐소드 측 챔버로부터 이산화탄소 고갈 스트림을 회수하는 단계; 상기 캐소드에서 상기 이산화탄소와 물을 반응시켜 카보네이트 이온 및 비카보네이트 이온을 형성하고, 상기 카보네이트 이온 및 상기 비카보네이트 이온을 상기 음이온 교환 막을 통해 분리층으로 보내는 단계; 양성자 교환 막 및 애노드를 포함하는 애노드 반쪽 셀을 포함하는 애노드 측 챔버로 수소를 포함하는 수소 풍부 스트림을 보내는 단계로서, 상기 애노드는 상기 애노드 측 챔버에 근위인 상기 양성자 교환 막 측 상에 위치하는, 단계; 상기 애노드에서 상기 수소를 반응시켜 양성자 및 전자를 형성하고, 상기 양성자를 상기 양성자 교환 막을 통해 상기 분리층으로 보내는 단계; 상기 분리층에서 상기 양성자, 상기 카보네이트 이온 및 상기 비카보네이트 이온을 반응시켜 이산화탄소 및 물을 형성하는 단계; 및 상기 이산화탄소 및 상기 물을 포함하는 상기 분리층으로부터 이산화탄소 생성물 스트림을 회수하는 단계;를 포함한다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 상기 방법의 추가 구현예는, 분리 유닛, 저장 유닛, 또는 CO2 전해조 셀로의 추가의 직접 공급물 중 적어도 하나로 이산화탄소 생성물 스트림의 적어도 일부를 보내는 단계를 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 상기 방법의 추가 구현예는 공기 또는 산업 공정으로부터의 배출 가스(off-gas) 중 적어도 하나를 포함하는 이산화탄소 공급원 스트림을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 상기 방법의 추가 구현예는 건조 기준 스트림의 총 부피를 기준으로 최대 50 부피%의 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 공급원 스트림을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 상기 방법의 추가 구현예는 건조 기준 수소 풍부 스트림(30)의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%, 또는 95 내지 99 부피%의 수소를 포함하는 수소 풍부 스트림을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 상기 방법의 추가 구현예는 이산화탄소 생성물 스트림의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%의 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 생성물 스트림을 포함할 수 있다.
본원에 기술된 특징 중 하나 이상에 더하여, 또는 대안으로서, 양극성 막 셀의 추가 구현예는 하기를 포함할 수 있다.
상술한 특징 및 다른 특징은 하기의 도면, 상세한 설명 및 청구범위에 의해 예시된다.
하기 도면은 본 개시를 예시하기 위해 제공되는 예시적인 구현예이다. 도면은 본 개시에 따라 제조된 장치를 본원에 제시된 재료, 조건 또는 공정 파라미터로 제한하도록 의도되지 않는 예를 예시하는 것이다.
도 1은 양극성 막 셀의 일 측면의 예시이고;
도 2는 평면 구성을 갖는 양극성 막 셀의 일 측면의 예시이고;
도 3은 관형 구성을 갖는 양극성 막 셀의 일 측면의 예시이고;
도 4는 CO2RENEW 공정(300)과 유체 연통하는 양극성 막 셀(10)을 포함하는 지지 시스템 (보조 설비(Balance of plant))의 예시이다.
가스 혼합물, 예를 들어 직접 공기 또는 산업용 연도 가스로부터 단일 단계의 전기화학적 포집-분리 공정을 통해 CO2를 농축시킬 수 있는 양극성 막 셀이 개발되었다. 양극성 막 셀은 양성자 교환 막 연료 전지 (PEMFC)의 애노드 반쪽 셀 막 및 음이온 교환 막 연료 전지 (AEMFC)의 캐소드 반쪽 셀 막을 포함한다. 혼합된 이온 전도도를 가질 수 있는 분리층은 2개의 반쪽 셀 막 사이에 위치한다. 분리층은 CO2 형성 및 분리 영역으로서 작용할 수 있다.
양극성 막 셀은, 직접 공기 또는 산업용 연도 가스로부터 단일 단계의 전기화학적 포집-분리 공정을 통해 CO2를 농축시킬 수 있고 저온 (예를 들어, 100 섭씨 온도 (℃) 미만)에서 유리하게 작동할 수 있다는 점을 포함하여, 다른 시스템에 비해 여러 이점을 갖는다. 또한, 이산화탄소를 포집하기 위해 양극성 막 셀에 사용되는 반응은, 음이온 교환 막 연료 전지 (AEMFC)의 공기 캐소드에 존재하는 CO2와 관련된 더 빠른 평형 역학을 갖는 히드록실 이온 (OH-)을 생성하는 산소 환원 반응 (ORR)에 의존할 수 있다. 구체적으로, 1차 캐소드 ORR은 공기 중의 산소를 히드록실 이온 (OH-)으로 자발적으로 전환시킬 수 있으며, 이는 공기 중에 존재하는 CO2를 쉽게 포집하여 카보네이트 (CO3 2-) 또는 비카보네이트 (HCO3 -) 이온으로 전환될 수 있다. 이러한 연료 전지 기반 CO2 포집 시스템의 또 다른 고유한 이점은, 재생가능한 수소 (연료)로부터 전력을 공동 생성할 수 있다는 것이다. 또한, 양극성 막 셀로부터 물과 함께 분리된 CO2는, 예를 들어 SKYRE의 CO2RENEW 기술을 사용하여 탄소-중립 유기 액체, 합성 가스 또는 고에너지-밀도의 연료를 생성하기 위한 전기화학적 CO2-전기분해를 위한 직접 공급물 원료로서 추가로 활용될 수 있다.
본 발명의 양극성 막 셀의 추가 이점은 하기 중 하나 이상을 포함할 수 있다: 상기 시스템은 액체 전해질 또는 이동 부품을 포함하지 않는 완전 고체 상태의 전기화학적 장치일 수 있으며; CO2 포집 및 분리는 단일 장치에서 구현될 수 있고; 양극성 막 셀은 CO2 직접-공기 포집 또는 연도 가스 등으로부터의 CO2 포집에 사용될 수 있고; 높은 전류 밀도 (>500 mA/cm2)에서 작동할 때 CO2 포집 및 발전(power generation)이 동시에 이루어질 수 있고; 소비된 H2는 태양/풍력 에너지와 같은 재생 에너지원과 통합될 때 물 전기분해를 사용하여 재생될 수 있고; 양극성 막 셀은 CO, NOx, H2S 등과 같은 화학적 오염물질에 내성을 가질 수 있거나; 또는 양극성 막 셀은 폐쇄 루프(loop) 생명 유지 또는 제어된 환경, 예를 들어 잠수함에서 지속적인 CO2 스크러빙(scrubbing) 적용에 이상적일 수 있다.
예를 들어 폐쇄 루프 환경에서 CO2 스크러버(scrubber)로서 양극성 막 연료 전지가 이용되는 경우 하기 폐쇄 루프 시스템이 구상될 수 있다.
도 1은 순방향 바이어스(forward-bias) 구성의 양극성 막 셀(10)을 도시한다. 도 1은 분리층(40)이 애노드 반쪽 셀(20) 및 캐소드 반쪽 셀(60) 사이에 위치하는 것을 도시하고 있다. 애노드 반쪽 셀(20)은 p형 양성자 전도성 양성자 교환 막 기반 애노드 반쪽 셀 막일 수 있다. 애노드 반쪽 셀은 양성자 교환 막(22) 및 애노드(24)를 포함한다. 양성자 교환 막(22)은 애노드(24) 및 분리층(40) 사이에 위치할 수 있다. 애노드(24)는, 개재 층이 존재하지 않도록 양성자 교환 막(22)과 직접 물리적으로 접촉하도록 양성자 교환 막(22) 상에 위치할 수 있다. 애노드 측 집전체(26)는 양성자 교환 막(22) 대향의 애노드(24)의 표면 상에 위치할 수 있다. 애노드 측 집전체(26)는 개재 층이 존재하지 않도록 애노드(24)와 직접 물리적으로 접촉할 수 있다.
캐소드 반쪽 셀(60)은 n형 히드록실 이온 (OH-) 전도성 음이온 교환 막 기반 캐소드 반쪽 셀 막일 수 있다. 캐소드 반쪽 셀(60)은 음이온 교환 막(62) 및 캐소드(64)를 포함한다. 음이온 교환 막(62)은 캐소드(64) 및 분리층(40) 사이에 위치할 수 있다. 캐소드(64)는 개재 층이 존재하지 않으며 음이온 교환 막(62)과 직접 물리적으로 접촉하도록 음이온 교환 막(62) 상에 위치할 수 있다. 캐소드 측 집전체(66)는 음이온 교환 막(62) 대향의 캐소드(64)의 표면 상에 위치할 수 있다. 캐소드 측 집전체(66)는 개재 층이 존재하지 않도록 캐소드(64)와 직접 물리적으로 접촉할 수 있다.
애노드 반쪽 셀(20)에서는 하기 반응 (1)에 따라 애노드(24)에서 수소가 양성자 (H+) 및 전자 (e-)로 분할되는 수소 산화 반응이 일어난다.
(1)
전자는 외부 회로(90)를 통해 애노드(24)에서 캐소드(64)로 전도될 수 있다. 인가되는 전압의 극성으로 인하여 양성자는 양성자 교환 막(22)을 통해 분리층(40)으로 전도될 수 있다.
캐소드 반쪽 셀(60)에서는 산소 환원 반응이 일어난다. 산소 환원 반응은 하기 반응 (2)에 따라 수소 산화 반응으로부터의 전자를 사용하여 캐소드(64)에서 산소 및 수소와 반응하여 히드록실 이온 (OH-)을 형성한다.
(2)
캐소드(64)에 존재하는 이산화탄소는 하기 반응 (3) 내지 (6) 중 임의의 것에 따라 물, 반응 (2)로부터 생성된 히드록실 이온, 또는 산소와 반응할 수 있다.
(3)
(4)
(5)
(6)
일반적으로, 이산화탄소의 포집 속도는, 일반적으로 반응 (3) 및 (6)의 속도보다 더 빠른 속도로 일어나는 반응 (4) 및 (5)에 의해 결정된다. 물은 반응 (2)로부터 형성된 히드록실 이온, 반응 (6)으로부터 형성된 카보네이트 이온 (CO3 2-), 및 반응 (4)로부터 형성된 비카보네이트 이온 (HCO3 -)과 함께 음이온 교환 막(62)을 통해 분리층(40)으로 전도될 수 있다.
이어서, 음이온 교환 막(62)을 통해 수송된 히드록실 이온 (OH-)과 함께 카보네이트 이온 (CO3 2-) 및 비카보네이트 이온 (HCO3 -)은 양성자 교환 막을 통해 수송된 양성자와 하기 산-염기 반응 (7) 내지 (9)에 따라 반응할 수 있다.
(7)
(8)
(9)
이어서, 반응 (7)에 의해 생성된 탄산 (H2CO3)을 사용하는 반응 (3)을 통해, 또는 음이온 교환 막(62)을 통해 수송되거나 또는 반응 (8)에 의해 생성된 비카보네이트 이온 (HCO3 -)을 사용한 반응 (4)를 통해 이산화탄소가 생성될 수 있다. 이어서, 분리층(40) 중에 존재하는 이산화탄소 및 물은 분리층(40)으로부터 제거될 수 있다.
애노드 및 캐소드 단독에서의 시스템의 2개의 반쪽 셀 반응을 고려할 때, 셀의 전체 산화환원 전위 (Eo)는 0.4 볼트 (0.4 볼트의 E환원 - 0 볼트의 E산화)일 수 있다. 이는 수소 연료 전지 시스템의 이론적인 표준 산화환원 전위 (Eo =1.23V) 미만이지만, 공핍층(depletion layer) 형성 가능성으로 인하여 양극성 계면에서 잔여 전위차가 유지될 수 있다. 그러나, 예를 들어 표준 수소 연료 전지의 깁스 자유 에너지(Gibb's free energy)의 최대 25%에 기여하는 산-염기 (H+/OH-) 중화 반응과 관련하여 최대 -57 킬로줄/몰 (kJ/mole)의 엔탈피 열 손실이 있을 수 있다 (ΔG = -237 kJ/mole). 또한, 전극 반응과 관련된 과전위와 함께 탄소층의 이온/전자 저항으로 인한 옴 손실(ohmic loss)이 또한 연료 전지의 효율 손실에 기여할 수 있다.
대안적으로, 반응 (10)에서와 같은 산소 발생 반응 (OER)이 PEM을 통해 전도하는 데 요구되는 양성자를 생성하기 위해 애노드 반쪽 셀(20)에서 일어날 때, 양극성 막은 -0.83V의 전체 이론적 셀 전위 요구사항을 갖는 산소 농축 전해조로서 작동할 것이다. 전체 양극성 막 셀은 직접 공기로부터 산소 및 CO2 둘 모두를 포집-분리하는 복합 장치로서 작용할 것이다.
(10)
도 2는 평면 구성을 갖는 평면 양극성 막 셀(110)을 포함하는 장치의 예시이다. 본원에 사용된 용어 평면은 단지, 애노드 반쪽 셀(20) 및 캐소드 반쪽 셀(60)의 각각의 평면이 서로 실질적으로 평행하다는 것 (예를 들어, 서로 0°(평행) 내지 5°, 또는 0 내지 2° 이내))을 지칭한다. 2개의 반쪽 셀은 서로에 대한 평행 관계로 제한되지 않으며, 다른 구성도 쉽게 구상될 수 있다는 점에 주목한다. 도 2는 수소 풍부 스트림(30)이 평면 양극성 막 셀(110)의 애노드 측 챔버(120)와 유체 연통할 수 있음을 나타낸다. 예시되지 않았지만, 평면 양극성 막 셀(110)의 애노드 측 챔버(120)에 수증기 스트림이 첨가될 수 있다. 수증기 스트림은 평면 양극성 막 셀(110)에 도입되기 전에 수소 풍부 스트림(30)과 조합될 수 있거나 또는 평면 양극성 막 셀(110)의 애노드 측 챔버(120)에 별도로 첨가될 수 있다. 애노드 측 챔버(120)는 폐쇄된 단부(32)로 표시된 바와 같은 폐쇄된 챔버일 수 있으며, 오직 유입 수소 풍부 스트림(30) 및 선택적인(optional) 수증기 스트림이 유입된다. 대조적으로, 소비된 스트림을 애노드 측 챔버(120)로부터 회수하기 위해 수소 회수 스트림은 애노드 측 챔버(120)와 유체 연통할 수 있다.
이산화탄소 공급원 스트림(50)은 평면 양극성 막 셀(110)의 캐소드 측 챔버(160)와 유체 연통할 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 직접 공기 스트림 또는 연도 가스 스트림 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 평면 양극성 막 셀(110)의 캐소드 측 챔버(160)에 수증기 스트림이 첨가될 수 있다. 수증기 스트림은 평면 양극성 막 셀(110)에 도입되기 전에 이산화탄소 공급원 스트림(50)과 조합될 수 있거나, 또는 평면 양극성 막 셀(110)의 캐소드 측 챔버(160)에 별도로 첨가될 수 있다. 이산화탄소 고갈 스트림(52)은, 이산화탄소 고갈 스트림(52)이 양극성 막 셀(110)로부터 회수될 수 있도록 캐소드 측 챔버(160)와 유체 연통할 수 있다.
이산화탄소 생성물 스트림(70)은 분리층(40)과 유체 연통하여, 평면 양극성 막 셀(110)로부터 이산화탄소 생성물을 회수할 수 있다. 분리층(40)은 폐쇄된 단부(72)로 표시된 바와 같은 폐쇄된 챔버에 수용될 수 있으며, 오직 하나의 이산화탄소 생성물 스트림(70)이 폐쇄된 챔버와 유체 연통한다. 대조적으로, 2종 이상의 이산화탄소 생성물 스트림(70)이 분리층(40)과 유체 연통하여, 평면 양극성 막 셀(110)로부터 이산화탄소 생성물을 회수할 수 있다. 이산화탄소 스트림은 추가 분리를 위해 상 분리기로 보내질 수 있다.
도 3은, 애노드 반쪽 셀(20) 및 캐소드 반쪽 셀(60)이 동심 튜브를 형성하는 관형 구성을 갖는 양극성 막 셀인 관형 양극성 막 셀(210)의 예시이다. 도 3에서, 좌측 이미지는 튜브의 길이를 따른 단면이고, 우측 이미지는 튜브의 반경방향 평면을 통과하는 선 A를 따른 단면이다. 도 3은, 수소 풍부 스트림(30)이 관형 양극성 막 셀(210)의 애노드 측 챔버(220)와 유체 연통할 수 있음을 나타낸다. 수소 풍부 스트림(30)이 튜브의 근위 단부(214)로부터 유입되어 수소 풍부 스트림(30) 및 이산화탄소 공급원 스트림(50)의 병류 흐름을 유도하는 것이 예시되어 있지만, 수소 풍부 스트림(30)은 대조적으로 관형 양극성 막 셀(210)의 원위 단부(216)로부터 유입되어, 이산화탄소 공급원 스트림(50)의 흐름에 대해 역류 흐름을 유도할 수 있다.
애노드 측 챔버(220)는, 애노드 반쪽 셀(20)이 중심 부분 둘레에 튜브를 형성하면서 관형 양극성 막 셀(210)의 중심 부분을 형성할 수 있다. 애노드 반쪽 셀(20)은 중심 부분, 즉 애노드 측 챔버(220)에 대해 근위 표면 상에 위치하는 애노드 반쪽 셀(20)의 내면 상에 애노드 측 집전체(26)를 포함할 수 있다. 애노드측 집전체(26)는 다공성일 수 있다. 예시되지 않았지만, 애노드 측 챔버(220)에 수증기 스트림이 첨가될 수 있다. 수증기 스트림은 관형 양극성 막 셀(210)에 도입되기 전에 수소 풍부 스트림(30)과 조합될 수 있거나 또는 관형 양극성 막 셀(210)의 애노드 측 챔버(220)에 별도로 첨가될 수 있다. 애노드 측 챔버(220)는 폐쇄된 챔버 단부(232)로 표시된 바와 같은 폐쇄된 챔버일 수 있으며, 오직 유입 수소 풍부 스트림(30) 및 선택적인 수증기 스트림이 유입된다. 대조적으로, 예를 들어 챔버 단부(232)에서의 개구를 통해 애노드 측 챔버(220)로부터 소비된 스트림을 회수하기 위해 수소 회수 스트림은 애노드 측 챔버(220)와 유체 연통할 수 있다. 이산화탄소 생성물 스트림(70) 중의 물로부터 이산화탄소를 분리하기 위해 관형 양극성 막 셀의 출구에 상 분리기가 위치할 수 있다.
이산화탄소 공급원 스트림(50)은 근위 단부(214)에서 관형 양극성 막 셀(210)의 캐소드 측 챔버(260)와 유체 연통할 수 있다. 도 3은 캐소드 반쪽 셀(60)이 튜브의 외벽(212)까지 연장되지 않는 것을 예시하지만, 캐소드 반쪽 셀(60)이 외벽(212)까지 연장될 수 있고, 여기서 이산화탄소 고갈 스트림(52)이 표면(S)으로부터 수집될 수 있는 것이 또한 고려된다. 관형 양극성 막 셀(210)의 캐소드 측 챔버(260)에 수증기 스트림이 첨가될 수 있다. 수증기 스트림은 관형 양극성 막 셀(210)에 도입되기 전에 이산화탄소 공급원 스트림(50)과 조합될 수 있거나, 또는 관형 양극성 막 셀(210)의 캐소드 측 챔버(260)에 별도로 첨가될 수 있다. 이산화탄소 고갈 스트림(52)은, 이산화탄소 고갈 스트림(52)이 관형 양극성 막 셀(210)로부터 회수될 수 있도록 캐소드 측 챔버(260)와 유체 연통할 수 있다.
이산화탄소 생성물 스트림(70)은 분리층(40)과 유체 연통하여, 관형 양극성 막 셀(210)로부터 이산화탄소 생성물을 회수할 수 있다. 이산화탄소 생성물 스트림(70)이 튜브의 원위 단부(216)로부터 빠져나가 이산화탄소 생성물 스트림(70) 및 이산화탄소 공급원 스트림(50)의 병류 흐름을 유도하는 것이 예시되어 있지만, 이산화탄소 생성물 스트림(70)은 대조적으로 또는 추가로, 관형 양극성 막 셀(210)의 근위 단부(214)로부터 회수되어, 이산화탄소 공급원 스트림(50)의 흐름에 대해 역류 흐름 또는 양방향 흐름을 유도할 수 있다.
분리층(40)은 폐쇄된 생성물 챔버 단부(272)로 표시된 바와 같은 폐쇄된 챔버에 수용될 수 있으며, 오직 하나의 이산화탄소 생성물 스트림(70)이 폐쇄된 챔버와 유체 연통한다. 대조적으로, 2종 이상의 이산화탄소 생성물 스트림(70)이 분리층(40)과 유체 연통하여, 관형 양극성 막 셀(210)로부터 이산화탄소 생성물을 회수할 수 있다.
도 3은 관형 양극성 막 셀에서 캐소드 반쪽 셀(60)에 대해 가장 안쪽 층으로서 애노드 반쪽 셀(20)을 갖는 것으로 예시되어 있지만, 튜브 내에서의 이들의 상대적 배치는 캐소드 반쪽 셀(60)이 애노드 반쪽 셀(20)에 대해 내부에 있도록 반전될 수 있다는 것이 주목된다. 마찬가지로, 애노드 반쪽 셀(20) 및 캐소드 반쪽 셀(60)의 다중 동심 층이 가능하다.
양극성 막 셀은 각각의 전극 구조(들)의 양측 상에 배치될 수 있는 유동장(flow field) 구조 (도면에 미도시)를 포함할 수 있다. 이들 구조는 각각의 막 전극 조립체 (MEA)와 접촉하는 유체 흐름을 위한 공간을 제공할 수 있다.
상기 시스템은 각각의 반쪽-셀 층 중 적어도 하나, 스트림 중 적어도 하나, 전원 공급장치, 또는 공정 제어 성분, 예컨대 펌프, 질량 흐름 제어기, 열 교환기, 압력 제어 밸브 또는 유체 제어 밸브와 통신하는 (예를 들어, 전자 신호를 통해) 제어기 (도면에 미도시)를 포함할 수 있다. 또한, 분석기는 이산화탄소 생성물 스트림(70) 내의 이산화탄소 농도를 정량화하도록 구성될 수 있다. 제어기는 사용 동안 하나 이상의 파라미터를 조정하여, 이산화탄소의 분리를 최적화할 수 있다.
이산화탄소 공급원 스트림(50)은 공기 또는 산업 공정으로부터의 배출 가스를 포함할 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 건조 기준 (즉, 존재할 수 있는 임의의 수증기를 포함하지 않음) 스트림의 총 부피를 기준으로 최대 50 부피%, 또는 0.001 내지 30 부피%의 이산화탄소를 포함할 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 건조 기준 스트림의 총 부피를 기준으로 10 내지 15 부피%의 산소를 포함할 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 스트림의 총 부피를 기준으로 10 내지 70 부피%의 양으로 질소, 아르곤 및 헬륨과 같은 비반응성 가스를 포함할 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 공기를 포함할 수 있고, 양극성 막 셀은 낮은 처리량, 예를 들어 50 밀리암페어/제곱 센티미터 (mA/cm2) 이하의 낮은 전류 밀도를 가질 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 연도 가스를 포함할 수 있고, 양극성 막 셀은 높은 처리량, 예를 들어 50 mA/cm2 초과의 고전류 밀도를 가질 수 있다.
수소 풍부 스트림(30)은 건조 기준 수소 풍부 스트림(30)의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%, 또는 95 내지 99 부피%의 수소를 포함할 수 있다. 이산화탄소 생성물 스트림(70)은 이산화탄소 생성물 스트림(70)의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%의 이산화탄소를 포함할 수 있다. 이산화탄소 생성물 스트림(70)은 이산화탄소 생성물 스트림(70)의 총 부피를 기준으로 95 내지 99 부피%의 물을 포함할 수 있다. 캐소드 및 애노드 반쪽 셀 막 둘 모두로부터의 반응물 가스의 확산은 CO2 생성물 스트림(70)의 상술한 전체 농도 범위에 영향을 미칠 수 있다. 대안적으로, 양극성 장치가 고압, 예를 들어 10 내지 50 기압 범위에서 작동되는 경우 CO2 스트림 조성은 투과로 인하여 변경될 수 있다.
이산화탄소 스트림(70)은 CO2RENEW 공정을 사용하여 탄소-중립 탄화수소 또는 연료로 추가로 상향전환되기 위해 연료 전지와 유체 연통할 수 있다. 이산화탄소 스트림(70)은 CO2 전해조 셀로의 직접 공급물과 유체 연통할 수 있다. 이산화탄소 스트림(70)은, 예를 들어 상 분리기를 사용하여 분리되어, 이산화탄소 풍부 스트림 및 물 스트림을 형성할 수 있다. 이산화탄소 스트림(70)은 고압 가스로 압축되거나 또는 액체로 응축될 수 있다. 이산화탄소 스트림(70)은 저장 용기로 보내질 수 있다.
도 4는 CO2RENEW 공정(300)과 유체 연통하는 양극성 막 셀(10)을 포함하는 전체 지지 시스템 (보조 설비 - BOP)의 예시이다. 이러한 측면에서, 이산화탄소 스트림(70)은 Skyre, Inc.로부터 상업적으로 입수가능한 CO2RENEW 공정을 사용하여 탄소-중립 탄화수소 스트림(302)으로 추가로 상향전환되기 위해 PEM 기반 CO2 전해조 캐소드와 유체 연통할 수 있다. 탄소-중립 탄화수소 스트림(302)은 선택적으로, 저장 탱크(304)에 저장될 수 있다. 물 전해기(310)는 물을 수소로 전기분해하여, 수소 풍부 스트림(30) 및 산소를 형성하여 산소 스트림(312)을 형성할 수 있다. 수소 풍부 스트림(30)은 애노드에서 양극성 막 셀(10)과 유체 연통할 수 있다. 이산화탄소 공급원 스트림(50)은 양극성 막 셀(10)과 유체 연통할 수 있다. 이산화탄소 고갈 스트림(52)은 산소 스트림(312)과 조합될 수 있다.
이산화탄소 스트림을 정제하는 방법은, 캐소드 반쪽 셀(60)을 포함하는 캐소드 측 챔버(160, 260)로 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 공급원 스트림(50)을 보내는 단계를 포함할 수 있다. 캐소드 반쪽 셀(60)은 음이온 교환 막(62) 및 캐소드(64)를 포함할 수 있으며, 여기서 캐소드(64)는 캐소드 측 챔버(160, 260)에 근위인 음이온 교환 막(62) 측 상에 위치한다. 이산화탄소 고갈 스트림(52)은 캐소드 측 챔버(160, 260)로부터 회수될 수 있다. 이산화탄소는 캐소드(64)에서 물과 반응하여 카보네이트 이온 및 비카보네이트 이온을 형성할 수 있다. 카보네이트 이온 및 비카보네이트 이온은 음이온 교환 막(62)을 통해 분리층(40)으로 보내질 수 있다. 수소를 포함하는 수소 풍부 스트림(30)은 애노드 측 챔버(120, 220)로 보내질 수 있다. 애노드 측 챔버(120, 220)는 양성자 교환 막(22) 및 애노드 측 집전체(26)를 포함할 수 있다. 애노드 측 집전체(26)는 애노드 측 챔버(120, 220)에 근위인 양성자 교환 막(22) 측 상에 위치할 수 있다.
수소는 애노드(24)에서 반응하여 양성자 및 전자를 형성할 수 있고, 양성자는 양성자 교환 막(22)을 통해 분리층(40)으로 보내질 수 있다. 양성자, 카보네이트 이온 및 비카보네이트 이온은 분리층(40)에서 반응하여, 이산화탄소 및 물을 형성할 수 있다. 이산화탄소 및 물을 포함하는 이산화탄소 생성물 스트림(70)은 분리층(40)으로부터 회수될 수 있다.
이산화탄소 생성물 스트림(70)의 적어도 일부는 분리 유닛, 저장 유닛, 추가의 전기화학적 셀 중 적어도 하나로 보내질 수 있다.
분리층(40)은 다공성 탄소를 포함할 수 있다. 다공성 탄소는 그래핀 (예를 들어, 도핑된 그래핀 또는 관능화된 그래핀), 그래핀 옥시드 (예를 들어, 환원된 그래핀 옥시드), 그래핀 플루오라이드, 흑연, 팽창된 흑연 (예를 들어, 0.4 나노미터 이상의 그래핀간 간격을 가짐), 활성탄, 카본 블랙, 탄소 나노튜브, 탄소 섬유, 흑연 섬유, 탄화 폴리머 섬유, 또는 화학적으로 처리된 코크스 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
다공성 탄소는 2 나노미터 미만의 기공 직경을 갖는 미세다공도 또는 2 내지 50 나노미터의 기공 직경을 갖는 메조다공도 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 미세다공도 대 메조다공도의 비는 20:80 내지 50:50 부피%일 수 있다. 다공성 탄소는 0.0001 내지 0.1 입방 센티미터/그램의 총 기공 부피를 가질 수 있다. 다공성 탄소는 2 내지 500 제곱미터/그램 (m2/g), 또는 100 내지 2,000 m2/g, 또는 500 내지 1,000 m2/g의 BET 표면적을 가질 수 있다. 탄소의 비표면적 (SSA) 및 기공-부피는 단일 지점 또는 다중 지점 질소-물리흡착 기술을 통해 측정될 수 있다. SSA는 0.3 (대략 BET 단층 범위)의 단일 지점 분압에서 물리흡착된 질소를 기반으로 얻어질 수 있는 반면, 기공 부피는 >0.99 내지 1의 질소 분압에서 응축된 액체 질소의 부피를 기반으로 추정될 수 있다. 다공성 탄소는 10-2 지멘스(Siemen)/센티미터 (S/cm) 이상의 전기 전도도를 가질 수 있다. 탄소 재료의 전기 전도도는 2개의 얇은 구리 층 사이에 샌드위칭한 후 4-프로브(probe) 측정을 사용하여 측정될 수 있다.
분리층(40)의 두께 x는 최소의 옴 손실을 갖기에 충분히 얇아야 한다. 예를 들어, 두께 x는 0.25 마이크로미터 내지 5 밀리미터, 또는 1 마이크로미터 내지 1 밀리미터일 수 있다.
다공성 탄소층은 산성 양이온 (H+) 및 알칼리 음이온 (OH-/CO3 2-/HCO3 -) 둘 모두의 혼합된 이온 전도도를 가질 수 있다. 예를 들어, 다공성 탄소층은 하전된 코팅층을 포함할 수 있다. 하전된 코팅층은 고체 전해질층일 수 있다. 하전된 코팅층은, 양성자 전도성 이오노머 또는 알칼리 이온 전도성 이오노머 중 적어도 하나를 혼합하고, 혼합물을 다공성 탄소 상에 코팅함으로써 형성될 수 있다. 코팅 혼합물은, 둘 모두 코팅 혼합물의 총 중량을 기준으로 5 내지 10 중량%의 양성자 전도성 이오노머 또는 1 내지 20 중량%의 알칼리 이온 전도성 이오노머를 포함할 수 있다.
분리층은 다공성 탄소 및 플루오로폴리머 (예를 들어, 폴리테트라플루오로에틸렌 (PTFE) 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드 (PVDF))를 포함할 수 있다. 플루오로폴리머는 분리층의 소수성을 증가시킬 수 있다. 플루오로폴리머는 음으로 하전될 수 있으며, 예를 들어 술폰화 테트라플루오로에틸렌이다. 분리층은, 플루오로폴리머와 탄소를 혼합하고 불활성 분위기에서 200 내지 600℃, 또는 300 내지 350℃의 온도에서 가열함으로써 형성될 수 있다.
전극 (애노드(24) 및/또는 캐소드(64))은 각각의 교환 막(50)과 직접 물리적으로 접촉할 수 있고, 각각 교환 막(22 및 62)의 각각의 표면적의 90 내지 100%를 피복할 수 있다. 각각의 전극은 독립적으로 촉매층을 포함한다. 애노드(24)의 촉매층은 수소를 양성자 및 전자로 해리시킬 수 있다. 캐소드(64)의 촉매층은, 산소 환원 반응을 촉매화하여 히드록실 이온을 생성하고, 이어서 캐소드에서 비카보네이트 이온, 및 반응물 공급물 중에 존재하는 CO2와 반응할 때 비카보네이트 이온으로 전환시킬 수 있다. 캐소드의 촉매층은 백금, 팔라듐, 로듐, 탄소, 금, 탄탈륨, 텅스텐, 루테늄, 이리듐, 오스뮴, 니켈, 망간, 철, 코발트, 텅스텐 또는 은 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 애노드(24)의 촉매층은 백금, 또는 백금족 금속과 함께 형성된 복합체 또는 합금을 포함할 수 있다. 캐소드(64)의 촉매층은 알루미늄, 니켈 또는 백금 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 캐소드(64)의 촉매층은 비백금족 금속 (예를 들어, 전이 금속 기반 MNx-기반 촉매)을 포함할 수 있다. 캐소드(64)의 촉매층은 로듐, 탄소, 금, 탄탈륨, 텅스텐, 루테늄, 이리듐, 오스뮴 또는 은 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 각각의 촉매는 결합된 촉매를 각각 독립적으로 포함할 수 있다. 결합제는 플루오로폴리머 또는 입자상 탄소(particulate carbon) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 각각의 촉매 및 선택적인(optional) 결합제는 양성자 교환 막의 표면 상에 직접 침착될 수 있다. 각각의 촉매는, 이것이 가스 확산층 전체에 걸쳐 위치하거나 또는 양성자 교환 막과 접촉하는 가스 확산층의 표면 상에 위치하도록 가스 확산층 상에 각각 독립적으로 배치될 수 있다. 가스 확산층은 다공성일 수 있다. 가스 확산층은 메쉬(mesh)일 수 있다. 가스 확산층은 흑연 재료를 포함할 수 있다. 가스 확산층은 탄소 섬유와 같은 복수의 섬유를 포함할 수 있다. 가스 확산층은 전기 전도성일 수 있다.
캐소드(64)에서의 촉매 로딩량은, 예를 들어 1 밀리그램/제곱 센티미터 (mg/cm2) 이하를 포함하여 최소화될 수 있다. 캐소드(64)에 감소된 양의 촉매를 포함하는 것은, 음이온 교환 막(62)을 통해 직접적으로 전도될 수 있는 과량의 히드록실 이온 (OH-) 생성을 제한하는 데 도움이 될 수 있으며, 주요 부반응을 피하기 위해 H+와 결합 시 물 생성을 촉진할 수 있다. 캐소드(64)의 유효 표면적은 200 내지 1,000 제곱미터/그램 (m2/g)일 수 있어, CO2 가스와 촉매의 상호작용을 증가시켜, 전반적인 CO2 포집 효율을 개선한다.
양성자 교환 막은, 소수성 주쇄 상에 또는 탄화수소 유형 및 플루오로카본 유형의 수지와 같은 소수성 주쇄의 펜던트 기 상에 소정량의 이온성 기를 포함하는 이오노머 유형 다가전해질(polyelectrolyte)을 포함할 수 있다. 탄화수소 유형 이온 교환 수지는 페놀 수지 또는 폴리스티렌 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 탄화수소 유형 이온 교환 수지는 술폰화될 수 있으며, 예를 들어 술폰화 폴리(자일릴렌 옥시드)이다. 탄화수소 유형 이온 교환 수지는 양성자 전도성 분자, 예를 들어 풀러렌 분자, 탄소 섬유 또는 탄소 나노튜브 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 양성자 전도성 분자는 양성자 해리 기, 예를 들어 ―OSO3H, ―OPO(OH)2, ―COOH, ―SO3H, ―C6H4, ―SO3H 또는 ―OH 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 양성자 전도성 분자 단독으로 양성자 교환 막을 형성할 수 있거나, 또는 플루오로폴리머 (예를 들어, 폴리플루오로에틸렌 또는 폴리(비닐리덴 플루오라이드)) 또는 폴리(비닐 알콜) 중 적어도 하나와 같은 결합제 폴리머와의 혼합물로서 존재할 수 있다. 산소는 양성자 교환 막 중에 큰 양으로 존재하지 않기 때문에, 산화에 대한 우려는 적으며, 양성자 교환 막은 탄화수소 유형 이온 교환 수지를 포함할 수 있다.
플루오로카본 유형 이온 교환 수지는 테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로술포닐 에톡시비닐 에테르 또는 테트라플루오로에틸렌-히드록실화 (퍼플루오로 비닐 에테르) 코폴리머 중 적어도 하나의 수화물을 포함할 수 있다. 플루오로카본 유형 이온 교환 수지는 술폰산, 카복실산 또는 인산 관능기 중 적어도 하나를 가질 수 있다. 플루오로카본 유형 이온 교환 수지는 술폰화된 플루오로폴리머 (예컨대, 퍼플루오로에틸렌 술폰산의 리튬 염)일 수 있다. 플루오로카본 유형 이온 교환 수지의 예는 DuPont으로부터 상업적으로 입수가능한 NAFION이다. 양성자 교환 막 자체는 장벽으로서 작용하여, 즉 애노드(24) (공급 측)에서 분리층(40) (방출 측)까지의 두께를 가로질러 양성자의 수송은 허용하여, 수소 풍부 스트림 중에 존재하는 다른 구성성분을 거부할 수 있다. 양성자 교환 막은 일반적으로 수화되었을 때만 양성자에 전도성이다. 전기화학적 장치의 최대 전기적 성능은 막이 완전히 산 형태일 때 달성될 수 있으며; 즉, 양성자 교환 막 내의 술폰산 기는 수소 이온이 술폰산 기 주위에 상당한 양의 물을 배위할 수 있기 때문에 완전히 양성자화된다.
양성자 교환 막(22)은 25 내지 550 마이크로미터, 또는 75 내지 550 마이크로미터, 또는 100 내지 300 마이크로미터의 막 두께를 가질 수 있다.
음이온 교환 막(62)은 카보네이트 음이온에 선택적으로 투과성일 수 있다. 음이온 교환 막(62)은 카보네이트 음이온이 확산되는 것을 허용할 임의의 재료로 형성될 수 있다. 예를 들어, 음이온 교환 막(62)은 폴리올레핀, 테트라플루오로에틸렌 (TFE), 플루오르화 에틸렌프로필렌/TFE (FEP/TFE), 나일론 상의 폴리스티렌 디비닐벤젠 (PS-DVB), 폴리테트라플루오로에틸렌 (PTFE) 상의 PS-DVB, 또는 폴리비닐 클로라이드 상의 PS-DVB 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 적합한 막은 Versogen로부터, 특히 이들의 PiperIon 및 Orion의 AMX 막으로서; Ionics Incorporated (Watertown, Mass.)로부터, 특히 이들의 AR-204 및 AR-708 막으로서; Pall RAI, Inc. (Hauppauge, N.Y.)로부터, 특히 이들의 R1030 및 R4030 막으로서; Tokuyama Soda (Tokyo, Japan)로부터, 특히 이들의 AMH 막으로서; Asahi Glass America, Inc. (New York, N.Y.)로부터, 특히 이들의 AAV 및 AMP 막으로서; 및 Tosoh Corporation (Tokyo, Japan)로부터, 특히 이들의 Tosflex 막으로서 입수가능하다.
음이온 교환 막(62)은 25 내지 550 마이크로미터, 또는 75 내지 550 마이크로미터의 막 두께를 가질 수 있다.
본 개시의 비제한적인 측면이 하기에 제시된다. 측면은 열거된 측면 중 하나 이상과 조합될 수 있다.
측면 1: 양극성 막 셀이 제공되며, 상기 양극성 막 셀은 애노드 반쪽 셀 및 캐소드 반쪽 셀 사이에 위치하는 분리층을 포함하고; 상기 애노드 반쪽 셀은 양성자 교환 막 및 애노드를 포함하고; 상기 양성자 교환 막은 상기 애노드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 상기 캐소드 반쪽 셀은 음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하고; 상기 음이온 교환 막은 상기 캐소드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 및 상기 양극성 막 셀은 상기 애노드 및 상기 캐소드를 연결하는 외부 회로를 포함한다.
측면 2: 상기 캐소드 반쪽 셀은 캐소드 측 챔버, 및 상기 캐소드 측 챔버로 이산화탄소를 전달하기 위해 상기 캐소드 측 챔버와 유체 연통하는 이산화탄소 공급원 스트림을 추가로 포함할 수 있다.
측면 3: 상기 캐소드 반쪽 셀은 캐소드 측 챔버, 및 상기 캐소드 측 챔버로부터 이산화탄소 고갈 스트림을 회수하기 위해 상기 캐소드 측 챔버와 유체 연통하는 이산화탄소 고갈 스트림을 추가로 포함할 수 있다.
측면 4: 상기 애노드 반쪽 셀은 애노드 측 챔버, 및 상기 애노드 측 챔버로부터 수소 풍부 스트림을 전달하기 위해 상기 애노드 측 챔버와 유체 연통하는 수소 풍부 스트림을 추가로 포함할 수 있다.
측면 5: 상기 분리층, 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀은 서로에 대해 평면 구성을 가질 수 있다.
측면 6: 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀은 동심적으로 위치하여 관형 양극성 막 셀을 형성할 수 있고; 상기 분리층은 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀 사이에 동심적으로 위치할 수 있다. 상기 애노드 반쪽 셀은 상기 캐소드 반쪽 셀에 의해 형성된 튜브 내에 위치할 수 있다. 상기 캐소드 반쪽 셀이 상기 애노드 반쪽 셀에 의해 형성된 튜브 내에 위치할 수 있다. 수소 풍부 스트림 및 이산화탄소 공급원 스트림 둘 모두는 관형 양극성 막 셀의 근위 단부와 유체 연통할 수 있고, 이산화탄소 생성물 스트림은 상기 관형 양극성 막 셀의 원위 단부와 유체 연통할 수 있다. 상기 이산화탄소 생성물 스트림 및 상기 이산화탄소 공급원 스트림 둘 모두는 상기 관형 양극성 막 셀의 근위 단부와 유체 연통할 수 있고, 상기 수소 풍부 스트림은 상기 관형 양극성 막 셀의 원위 단부와 유체 연통할 수 있다.
측면 7: 상기 애노드는 백금을 포함할 수 있고, 상기 캐소드는 비백금족 금속 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
측면 8: 상기 분리층 중 적어도 하나는 다공성 탄소를 포함할 수 있다. 상기 다공성 탄소는 2 나노미터 미만의 기공 직경을 갖는 미세다공도를 가질 수 있다. 상기 다공성 탄소는 2 내지 50 나노미터의 기공 직경을 갖는 메조다공도를 가질 수 있다. 상기 다공성 탄소의 총 기공 부피는 0.0001 내지 0.1 입방 센티미터/그램일 수 있다. 상기 다공성 탄소의 BET 표면적은 2 내지 500 m2/g, 또는 100 내지 2,000 m2/g, 또는 500 내지 1,000 m2/g일 수 있다. 상기 다공성 탄소의 전기 전도도는 10-2 S/cm 이상일 수 있다.
측면 9: 상기 분리층은 0.25 마이크로미터 내지 5 밀리미터, 또는 1 마이크로미터 내지 1 밀리미터의 두께를 가질 수 있다.
측면 10: 상기 양극성 막 셀은 상기 애노드 측 챔버와 유체 연통하는 수소 회수 스트림을 추가로 포함할 수 있다.
측면 11: 이산화탄소 스트림을 정제하는 방법이 제공되며, 상기 방법은, 음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하는 캐소드 반쪽 셀을 포함하는 캐소드 측 챔버로 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 공급원 스트림을 보내되, 여기서 상기 캐소드는 상기 캐소드 측 챔버에 근위인 상기 음이온 교환 막 측 상에 위치하고; 및 상기 캐소드 측 챔버로부터 이산화탄소 고갈 스트림을 회수하는 단계; 상기 캐소드에서 상기 이산화탄소와 물을 반응시켜 카보네이트 이온 및 비카보네이트 이온을 형성하고, 상기 카보네이트 이온 및 상기 비카보네이트 이온을 상기 음이온 교환 막을 통해 분리층으로 보내는 단계; 양성자 교환 막 및 애노드를 포함하는 애노드 반쪽 셀을 포함하는 애노드 측 챔버로 수소를 포함하는 수소 풍부 스트림을 보내는 단계로서, 상기 애노드는 상기 애노드 측 챔버에 근위인 상기 양성자 교환 막 측 상에 위치하는, 단계; 상기 애노드에서 상기 수소를 반응시켜 양성자 및 전자를 형성하고, 상기 양성자를 상기 양성자 교환 막을 통해 상기 분리층으로 보내는 단계; 상기 양성자, 상기 카보네이트 이온 및 상기 비카보네이트 이온을 상기 분리층에서 반응시켜, 이산화탄소 및 물을 형성하는 단계; 및 상기 이산화탄소 및 상기 물을 포함하는 상기 분리층으로부터 이산화탄소 생성물 스트림을 회수하는 단계;를 포함할 수 있다.
측면 12: 상기 방법은 상기 이산화탄소 생성물 스트림의 적어도 일부를 분리 유닛, 저장 유닛, 또는 CO2 전해조 셀로의 직접 공급물 중 적어도 하나로 보내는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
측면 13: 상기 이산화탄소 공급원 스트림은 공기 또는 산업 공정으로부터의 배출 가스 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
측면 14: 상기 이산화탄소 공급원 스트림은 건조 기준 상기 스트림의 총 부피를 기준으로 최대 50 부피%의 이산화탄소를 포함할 수 있다.
측면 15: 상기 수소 풍부 스트림은 건조 기준 상기 수소 풍부 스트림(30)의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%, 또는 95 내지 99 부피%의 수소를 포함할 수 있다.
측면 16: 상기 이산화탄소 생성물 스트림은 상기 이산화탄소 생성물 스트림의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%의 이산화탄소를 포함할 수 있다.
측면 17: 상기 이산화탄소 생성물 스트림은 분리 유닛, 저장 유닛 또는 CO2 전해조 중 적어도 하나로 보내질 수 있다.
장치는 양극성 막 셀; 수소 풍부 스트림을 통해 상기 양극성 막 셀의 입구와 유체 연통하는 선택적인 물 전해조; 및 이산화탄소 스트림(70)을 통해 상기 양극성 막 셀의 출구와 유체 연통하는 선택적인 CO2 전해조를 포함할 수 있다.
조성물, 방법 및 물품은 본원에 개시된 임의의 적절한 재료, 단계 또는 성분을, 택일적으로(alternatively) 포함하거나, 이로 이루어지거나 또는 본질적으로 이로 이루어질 수 있다. 조성물, 방법 및 물품은 추가적으로 또는 대안적으로, 조성물, 방법 및 물품의 기능 또는 목적의 달성에 달리 필요하지 않은 임의의 재료 (또는 종(species)), 단계 또는 성분이 없거나 또는 실질적으로 없도록 만들어질 수 있다.
본원에 사용된 단수 및 "적어도 하나"는 양의 제한을 나타내지 않으며, 문맥상 명확히 달리 나타내지 않는 한, 단수 및 복수 둘 모두를 포함하도록 의도된다. 예를 들어, "요소"는 문맥상 명확히 달리 나타내지 않는 한, "적어도 하나의 요소"와 동일한 의미를 갖는다. 용어 "조합"은 블렌드, 혼합물, 합금, 반응 생성물 등을 포함한다. 또한, "적어도 하나"는, 해당 목록이 각각의 요소를 개별적으로 포함할 뿐만 아니라 목록의 2개 이상의 요소의 조합, 및 목록의 적어도 하나의 요소와 명명되지 않은 유사한 요소의 조합을 포함하는 것을 의미한다.
용어 "또는"은 문맥상 명확히 달리 나타내지 않는 한, "및/또는"을 의미한다. 명세서 전체에 걸쳐 "일 측면", "또 다른 측면", "일부 측면" 등에 대한 언급은 해당 측면과 관련하여 기술된 특정한 요소 (예를 들어, 특징, 구조, 단계 또는 특성)가 본원에 개시된 적어도 하나의 측면에 포함되며, 다른 측면에 존재할 수도 있고 존재하지 않을 수도 있다는 것을 의미한다. 또한, 기술된 요소들은 다양한 측면에서 임의의 적합한 방식으로 조합될 수 있다는 것이 이해되어야 한다.
층, 필름, 영역 또는 기재와 같은 요소가 또 다른 요소 "위에" 있는 것으로서 언급되는 경우, 이는 다른 요소 바로 위에 있을 수 있거나 또는 개재 요소가 또한 존재할 수 있다. 대조적으로, 하나의 요소가 또 다른 요소 "바로 위에" 있는 것으로서 언급되는 경우, 개재 요소가 존재하지 않는다.
본원에서 반대로 명시되지 않는 한, 모든 시험 표준은 본 출원의 출원일의 현재 유효한 가장 최근의 표준이거나, 또는 우선권이 주장되는 경우, 시험 표준이 나타나는 가장 빠른 우선권 출원의 출원일이다.
동일한 성분 또는 성질에 관한 모든 범위의 종점은 해당 종점을 포함하고, 독립적으로 조합가능하며, 모든 중간 포인트 및 범위를 포함한다. 예를 들어, "최대 25 중량%, 또는 5 내지 20 중량%"의 범위는 "5 내지 25 중량%" 범위의 종점 및 모든 중간 값, 예컨대 10 내지 23 중량% 등을 포함한다.
달리 정의되지 않는 한, 본원에 사용된 기술 및 과학 용어는, 본 개시가 속하는 당업계에서 통상의 기술자에 의해 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다.
인용된 모든 특허, 특허 출원 및 다른 참조문헌은 그 전문이 본원에 참조로 통합된다. 그러나, 본원에서의 용어가 통합된 참조문헌에서의 용어와 모순되거나 또는 상충하는 경우, 본원으로부터의 용어가 통합된 참조문헌으로부터의 상충 용어보다 우선순위를 갖는다.
특정한 구현예가 기술되었지만, 현재 예상되지 않거나 현재 예상되지 않을 수 있는 대안, 수정, 변형, 개선 및 실질적인 균등물이 출원인 또는 당업계의 통상의 기술자에게 발생할 수 있다. 따라서, 출원되고 수정될 수 있는 첨부된 청구범위는 모든 이러한 대안, 수정, 변형, 개선 및 실질적인 균등물을 포함하도록 의도된다.

Claims (20)

  1. 양극성 막 셀(bipolar membrane cell)로서,
    애노드 반쪽 셀(half-cell) 및 캐소드 반쪽 셀 사이에 위치하는 분리층;
    여기서 상기 애노드 반쪽 셀은 양성자 교환 막 및 애노드를 포함하고; 상기 양성자 교환 막은 상기 애노드 및 상기 분리층 사이에 위치하며;
    상기 캐소드 반쪽 셀은 음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하고; 상기 음이온 교환 막은 상기 캐소드 및 상기 분리층 사이에 위치하며; 및
    상기 애노드 및 상기 캐소드를 연결하는 외부 회로를 포함하는, 양극성 막 셀.
  2. 제1항에 있어서, 상기 캐소드 반쪽 셀은 캐소드 측 챔버, 및 상기 캐소드 측 챔버로 이산화탄소를 전달하기 위해 상기 캐소드 측 챔버와 유체 연통하는 이산화탄소 공급원 스트림을 추가로 포함하는, 양극성 막 셀.
  3. 제2항에 있어서, 상기 캐소드 반쪽 셀은 캐소드 측 챔버, 및 상기 캐소드 측 챔버로부터 이산화탄소 고갈 스트림을 회수하기 위해 상기 캐소드 측 챔버와 유체 연통하는 이산화탄소 고갈 스트림을 추가로 포함하는, 양극성 막 셀.
  4. 제3항에 있어서, 상기 애노드 반쪽 셀은 애노드 측 챔버, 및 상기 애노드 측 챔버로부터 수소 풍부 스트림을 전달하기 위해 상기 애노드 측 챔버와 유체 연통하는 수소 풍부 스트림을 추가로 포함하는, 양극성 막 셀.
  5. 제4항에 있어서, 상기 분리층, 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀은 서로에 대해 평면 구성을 갖는, 양극성 막 셀.
  6. 제5항에 있어서, 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀이 동심적으로(concentrically) 위치하여 관형 양극성 막 셀을 형성하고; 상기 분리층은 상기 애노드 반쪽 셀 및 상기 캐소드 반쪽 셀 사이에 동심적으로 위치하는, 양극성 막 셀.
  7. 제6항에 있어서, 상기 애노드 반쪽 셀은 상기 캐소드 반쪽 셀에 의해 형성된 튜브 내에 위치하거나; 또는 상기 캐소드 반쪽 셀이 상기 애노드 반쪽 셀에 의해 형성된 튜브 내에 위치하는, 양극성 막 셀.
  8. 제7항에 있어서, 상기 수소 풍부 스트림 및 상기 이산화탄소 공급원 스트림 둘 모두는 상기 관형 양극성 막 셀의 근위(proximal) 단부와 유체 연통하고, 이산화탄소 생성물 스트림은 상기 관형 양극성 막 셀의 원위(distal) 단부와 유체 연통하는, 양극성 막 셀.
  9. 제7항에 있어서, 상기 이산화탄소 생성물 스트림 및 상기 이산화탄소 공급원 스트림 둘 모두는 상기 관형 양극성 막 셀의 근위 단부와 유체 연통하고, 상기 수소 풍부 스트림은 상기 관형 양극성 막 셀의 원위 단부와 유체 연통하는, 양극성 막 셀.
  10. 제1항에 있어서, 상기 애노드는 백금을 포함하고, 상기 캐소드는 비(non)백금족 금속 중 적어도 하나를 포함하는, 양극성 막 셀.
  11. 제1항에 있어서, 상기 분리층 중 적어도 하나는 다공성 탄소를 포함하거나, 또는 상기 분리층은 0.25 마이크로미터 내지 5 밀리미터, 또는 1 마이크로미터 내지 1 밀리미터의 두께를 갖는, 양극성 막 셀.
  12. 제11항에 있어서, 상기 분리층은 다공성 탄소를 포함하고, 상기 다공성 탄소는 2 나노미터 미만의 기공 직경을 갖는 미세다공도, 2 내지 50 나노미터의 기공 직경을 갖는 메조다공도, 0.0001 내지 0.1 입방 센티미터/그램의 총 기공 부피, 2 내지 500 m2/g, 또는 100 내지 2,000 m2/g, 또는 500 내지 1,000 m2/g의 BET 표면적, 또는 10-2 S/cm 이상의 전기 전도도 중 적어도 하나를 갖는, 양극성 막 셀.
  13. 제1항에 있어서, 애노드 측 챔버와 유체 연통하는 수소 회수 스트림을 추가로 포함하는 양극성 막 셀.
  14. 장치로서,
    제1항의 양극성 막 셀;
    수소 풍부 스트림을 통해 상기 양극성 막 셀의 입구와 유체 연통하는 물 전해조; 및
    이산화탄소 스트림을 통해 상기 양극성 막 셀의 출구와 유체 연통하는 CO2 전해조;를 포함하는 장치.
  15. 이산화탄소 스트림을 정제하는 방법으로서,
    음이온 교환 막 및 캐소드를 포함하는 캐소드 반쪽 셀을 포함하는 캐소드 측 챔버로 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 공급원 스트림을 보내되, 여기서 상기 캐소드는 상기 캐소드 측 챔버에 근위인 상기 음이온 교환 막 측 상에 위치하고; 및 상기 캐소드 측 챔버로부터 이산화탄소 고갈 스트림을 회수하는 단계;
    상기 캐소드에서 상기 이산화탄소와 물을 반응시켜 카보네이트 이온 및 비카보네이트 이온을 형성하고, 상기 카보네이트 이온 및 상기 비카보네이트 이온을 상기 음이온 교환 막을 통해 분리층으로 보내는 단계;
    양성자 교환 막 및 애노드를 포함하는 애노드 반쪽 셀을 포함하는 애노드 측 챔버로 수소를 포함하는 수소 풍부 스트림을 보내는 단계로서, 상기 애노드는 상기 애노드 측 챔버에 근위인 상기 양성자 교환 막 측 상에 위치하는, 단계;
    상기 애노드에서 상기 수소를 반응시켜 양성자 및 전자를 형성하고, 상기 양성자를 상기 양성자 교환 막을 통해 상기 분리층으로 보내는 단계;
    상기 분리층에서 상기 양성자, 상기 카보네이트 이온 및 상기 비카보네이트 이온을 반응시켜, 이산화탄소 및 물을 형성하는 단계; 및
    상기 이산화탄소 및 상기 물을 포함하는 상기 분리층으로부터 이산화탄소 생성물 스트림을 회수하는 단계;를 포함하는 방법.
  16. 제15항에 있어서, 상기 이산화탄소 생성물 스트림의 적어도 일부를 분리 유닛, 저장 유닛, CO2 전해조 셀로의 추가의 직접 공급물 중 적어도 하나로 보내는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  17. 제16항에 있어서, 상기 이산화탄소 공급원 스트림은 공기 또는 산업 공정으로부터의 배출 가스(off-gas) 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
  18. 제17항에 있어서, 상기 이산화탄소 공급원 스트림은 건조 기준 상기 이산화탄소 공급원 스트림의 총 부피를 기준으로 최대 50 부피%의 이산화탄소를 포함하는, 방법.
  19. 제18항에 있어서, 상기 수소 풍부 스트림은 건조 기준 상기 수소 풍부 스트림(30)의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%, 또는 95 내지 99 부피%의 수소를 포함하는, 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 이산화탄소 생성물 스트림은 상기 이산화탄소 생성물 스트림의 총 부피를 기준으로 90 내지 100 부피%의 이산화탄소를 포함하는, 방법.
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