KR20240072863A - 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 일실시예는 양자점 표면개질용 조성물, 양자점 표면개질용 조성물 제조방법, 양자점 표면개질 방법, 표면개질된 양자점 제조방법 및 표면개질된 양자점을 제공한다. 상세하게는 양자점 표면개질용 복합체를 활용하여 양자 효율(quantum yield; QY)을 보존할 수 있을 뿐만 아니라 장기 안정성을 크게 향상시킨 양자점 표면개질용 조성물, 양자점 표면개질용 조성물 제조방법, 양자점 표면개질 방법, 표면개질된 양자점 제조방법 및 표면개질된 양자점을 제공한다.
Description
본 발명은 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 물리적 형상의 변형이 자유로운 자가치유 탄성고분자와 생체특이적 접착이 가능한 생체접착성 하이드로겔이 결합된 신축성 형상변형 생체 부착 소재와 신축성 있는 박막형 전극 소자가 결합되어, 대뇌피질 곡면 구조에 빈틈없는 밀착과 표면에 견고한 접착이 가능한 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
뇌신경인터페이스 센서 기술 분야에서 현재 가장 고도화된 패치형 신축성 생체전자소자는 주로 폴리디메틸실록산(PDMS)과 같이 표면 점성 및 접착성이 있는 탄성고분자 위에 폴리이미드(PI) 서포트로 인캡(encapsulation)된 박막형 다채널 전극 소자를 전사 프린팅하여 결합하는 방식으로 제작해왔다.
그러나 PDMS 기판 표면의 접착 수준으로는 폴리이미드 박막 소자 패턴이 균일하게 밀착된 전사프린팅을 구현하기가 어려워 반복 신축에 의해 기판과 소자의 결합 상태가 유지되지 못하고 박리되는 문제를 갖고 있었다.
또한 PDMS와 같은 기존 신축성 탄성고분자에는 형상변형력 및 형상적응력이 없어 생체 삽입형 전자소자로 사용 시 복잡한 곡면을 갖는 대뇌피질 단차 구조에 밀착이 되지 않으며, 습윤한 표면 위에서 견고한 위치고정이 매우 어려워 다채널 센서 소자의 계측 위치 정확성 및 계면 임피던스 특성이 좋지 않아 뇌파 획득 성능이 좋지 않다.
뿐만 아니라 비가역적인 공유결합으로 조성된 PDMS 고분자는 대뇌피질 곡면과 접촉 시 변형되면서 발생하는 응력을 충분히 소산하지 못하여 조직에 스트레스를 인가하므로 체내 이식 시 압박감, 이물감, 불편감 등을 유발하게 된다.
이에 본 발명자는 상기와 같은 문제점을 해결하고자 자가치유 탄성고분자와 생체접착 점탄성 고분자를 결합한 기능성 이중층 패치소재에 마이크로 패터닝된 신축성 박막형 다채널 전극 소자를 집적하여, 대뇌피질 곡면에 밀접한 접촉 및 견고한 위치고정이 불가능했던 기존의 패치형 뇌신경인터페이스 센서소자의 한계를 극복한 새로운 유형의 생체전자소자로서 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 및 이의 제조방법에 대한 발명을 완성하였다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위해, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 자가치유 탄성고분자 기판, 신축성 있는 박막형 전극 소자 및 생체접착성 하이드로겔층을 포함하고, 상기 자가치유 탄성고분자 기판은 자가치유 탄성고분자 소재로 이루어지고, 상기 신축성 있는 박막형 전극 소자는 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되고, 상기 생체접착성 하이드로겔층은 상기 임베딩-앵커링 전극 소자 상에 생체접착성 하이드로겔이 코팅된, 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자를 제공하는 것이다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위해, 본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 웨이퍼에 상에 제작된 박막형 전극 소자를 자가치유 탄성고분자 기판 상에 프린팅하는 박막형 전극 소자 프린팅 단계; 접착 테이프를 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 접착하여 상기 웨이퍼에서 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판을 분리하는 기판 분리 단계; 상기 접착 테이프가 접착된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 상기 접착 테이프를 분리하는 접착 테이프 분리 단계; 상기 분리된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 가열하고, 상기 박막형 전극 소자에 압력을 가하는 압력 인가 단계; 및 상기 가열 및 압력 인가 단계를 거친 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 생체접착성 하이드로겔층을 형성하는 생체접착성 하이드로겔층 형성 단계를 포함하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일실시예는 자가치유 탄성고분자 기판, 신축성 있는 박막형 전극 소자 및 생체접착성 하이드로겔층을 포함하고, 상기 자가치유 탄성고분자 기판은 자가치유 탄성고분자 소재로 이루어지고, 상기 신축성 있는 박막형 전극 소자는 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되고, 상기 생체접착성 하이드로겔층은 상기 임베딩-앵커링 전극 소자 상에 생체접착성 하이드로겔이 코팅된, 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자를 제공한다.
본 발명의 실시예는 있어서, 상기 자가치유 탄성고분자 소재는 열가소성 소재인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 자가치유 탄성고분자 소재는 신축이 있고, 자가치유 가능한 소재인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 신축성 있는 박막형 전극 소자의 임베딩되지 않은 타면에는 양각 및 음각으로 이루어진 패턴이 있고, 상기 벽면과 연결된 상기 타면에 존재하는 패턴의 양각의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링된 것을 특징을 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 생체접착성 하이드로겔층의 방향족 물질 및 페놀류를 포함하는 천연고분자 중에서 필름 형태로 제조가 가능하고 수분환경에서 하이드로겔 화가 가능한 물질 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 생체는 뇌 조직, 척수 조직, 심장 조직, 말초신경 조직, 미주신경 조직 및 근육 조직으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 박막형 전극 소자는 박막형 다채널 전극 소자인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 일실시예는 웨이퍼에 상에 제작된 박막형 전극 소자를 자가치유 탄성고분자 기판 상에 프린팅하는 박막형 전극 소자 프린팅 단계; 접착 테이프를 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 접착하여 상기 웨이퍼에서 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판을 분리하는 기판 분리 단계; 상기 접착 테이프가 접착된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 상기 접착 테이프를 분리하는 접착 테이프 분리 단계; 상기 분리된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 가열하고, 상기 박막형 전극 소자에 압력을 가하는 압력 인가 단계; 및 상기 가열 및 압력 인가 단계를 거친 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 생체접착성 하이드로겔층을 형성하는 생체접착성 하이드로겔층 형성 단계를 포함하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법을 제공한다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 압력 인가 단계 및 하이드로겔층 형성 단계 사이에, 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면을 살균처리하는 살균처리 단계; 및 상기 살균처리된 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 플라즈마 처리하는 플라즈마 처리 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 압력 인가 단계의 가열 온도는 40~80℃인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 압력 인가 단계의 압력은, 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되는, 압력인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 플라즈마 처리 단계의 플라즈마는 산소 플라즈마인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 상기 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자는 대뇌피질에 접촉 시 생체접착성 하이드로겔의 즉각적인 젤-화에 의하여 부착이 이루어지며 높은 생체특이적 접착강도특성에 의하여 견고한 위치고정이 가능하다.
이때 접착성 하이드로겔의 높은 생체적합성과 대뇌피질 수준의 낮은 기계적 물성은 생체친화적인 신경-전자 계면을 형성하여 면역 반응 및 염증 반응 등을 유발하지 않는다.
또한 높은 신축성 및 열가소성에 의하여 이랑과 고랑의 연속적인 배열로 구불구불하고 복잡한 구조를 갖는 대뇌피질의 높은 곡면 단차를 따라 빈틈없이 밀착하여 안정적인 임피던스 계면을 형성하여 다채널 전극 소자에 고품질의 뇌파 획득 성능을 제공한다.
뿐만 아니라 자가치유 탄성고분자 기판 소재의 높은 동적응력완화 특성은 전자소자가 대뇌피질의 굴곡 형상을 따라 변형될 때 발생하는 스트레스를 효율적으로 소산시킴으로써 맞닿은 대뇌피질에 압박 스트레스를 인가하지 않으며, 장기간 체내 이식에도 조직 손상 부작용을 유발하지 않는 자가적응특성을 보유한다.
본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 특허청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 구성을 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 자가치유 탄성고분자 기판에 전사 프린팅된 박막전극소자의 앵커링 및 임베딩 과정을 나타내는 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 열처리에 따른, 자가치유 탄성고분자 기판에 박막전극소자의 앵커링 및 임베딩을 나타내는 도면이다.
도 4에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 사진을 나타내는 도면이다.
도 5에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 신축성 형상변형 생체 부착 소재의 높은 신축성 및 강한 접착특성을 나타내는 도면이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형에 따른 대뇌피질 곡면에 빈틈없는 밀착 계면 형성을 나타내는 도면이다.
도 7에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 신축성 형상변형 생체 부착 소재 및 PDMS의 굴곡진 생체조직 표면 형상에 따른 자가적응 특성을 보여주는 유한요소분석 (FEA) 시뮬레이션 결과를 나타내는 도면이다.
도 8에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 자가치유 탄성고분자 기판의 동적응력완화특성에 의한 스트레스 소산을 나타내는 도면이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 대뇌피질 곡면을 따라 형상변형 및 컨포멀 접촉계면 형성과 견고한 접착 특성을 나타내는 도면이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 우수한 대뇌피질 결합특성 및 신경-전자 임피던스 계면형성에 따른 고품질 뇌파신호획득성능을 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 자가치유 탄성고분자 기판에 전사 프린팅된 박막전극소자의 앵커링 및 임베딩 과정을 나타내는 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 열처리에 따른, 자가치유 탄성고분자 기판에 박막전극소자의 앵커링 및 임베딩을 나타내는 도면이다.
도 4에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 사진을 나타내는 도면이다.
도 5에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 신축성 형상변형 생체 부착 소재의 높은 신축성 및 강한 접착특성을 나타내는 도면이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형에 따른 대뇌피질 곡면에 빈틈없는 밀착 계면 형성을 나타내는 도면이다.
도 7에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 신축성 형상변형 생체 부착 소재 및 PDMS의 굴곡진 생체조직 표면 형상에 따른 자가적응 특성을 보여주는 유한요소분석 (FEA) 시뮬레이션 결과를 나타내는 도면이다.
도 8에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 자가치유 탄성고분자 기판의 동적응력완화특성에 의한 스트레스 소산을 나타내는 도면이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 대뇌피질 곡면을 따라 형상변형 및 컨포멀 접촉계면 형성과 견고한 접착 특성을 나타내는 도면이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 우수한 대뇌피질 결합특성 및 신경-전자 임피던스 계면형성에 따른 고품질 뇌파신호획득성능을 나타내는 도면이다.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명을 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 따라서 여기에서 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결(접속, 접촉, 결합)"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 부재를 사이에 두고 "간접적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 구비할 수 있다는 것을 의미한다. 또한 “몰중량부”란 하나의 기준 측정 대상의 몰수를 대하여, 다른 구성 측정 대상의 상대적인 몰수를 의미한다. 이 경우 기준 측정 대상은 구성 측정 대상 중 하나일 수 있다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
이하 첨부된 도면을 참고하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
전술한 상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일실시예는 자가치유 탄성고분자 기판, 신축성 있는 박막형 전극 소자 및 생체접착성 하이드로겔층을 포함하고, 상기 자가치유 탄성고분자 기판은 자가치유 탄성고분자 소재로 이루어지고, 상기 신축성 있는 박막형 전극 소자는 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되고, 상기 생체접착성 하이드로겔층은 상기 임베딩-앵커링 전극 소자 상에 생체접착성 하이드로겔이 코팅된, 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자를 제공한다.
상기 임베딩은 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자가 파묻히는 것을 의미할 수 있으며, 상기 앵커링은 상기 기판의 소재가 상기 박막형 전극 소자의 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부를 둘러싸는 것을 의미할 수 있다. 상기 신축성 있는 박막형 전극 소자는 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링됨으로써 소자 일면의 전체에 걸쳐 매우 균일하고 컨포멀하며, 견고한 결합을 형성할 수 있으며, 상기 생체접착성 하이드로겔층을 형성함으로써 조직표면의 곡면을 따라 빈틈없이 완전한 밀착할 수 있고, 표면에 견고한 결합을 형성할 수 있다.
본 발명의 실시예는 있어서, 상기 자가치유 탄성고분자 소재는 열가소성 소재인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다. 상기 자가치유 탄성고분자 소재는 열가소성 소재임으로써 제조과정 상에서 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링될 수 있다.
상기 자가치유 탄성고분자 소재는 신축성이 있는 PDMS 등의 실리콘 고분자 소재를 백본 (backbone)으로 하여 개질 된 것으로, 수소결합 등의 가역적인 화학결합의 다중구조로 이루어져 있어 균열, 파열 등의 물리적 손상이 발생하였을 때, 손상 지점에서 동적으로 화학결합의 재구성이 자발적으로 이루어져 자가치유가 가능한 소재일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 신축성 있는 박막형 전극 소자의 임베딩되지 않은 타면에는 양각 및 음각으로 이루어진 패턴이 있고, 상기 벽면과 연결된 상기 타면에 존재하는 패턴의 양각의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링된 것을 특징을 하는 것일 수 있다. 상기 벽면과 연결된 상기 타면에 존재하는 패턴의 양각의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링됨으로써 소자 일면의 전체에 걸쳐 조직표면의 곡면을 따라 빈틈없이 완전한 밀착할 수 있고, 표면에 견고한 결합을 형성할 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 생체접착성 하이드로겔층의 방향족 물질 및 페놀류를 포함하는 천연고분자 중에서 필름 형태로 제조가 가능하고 수분환경에서 하이드로겔 화가 가능한 물질 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 생체는 뇌 조직, 척수 조직, 심장 조직, 말초신경 조직, 미주신경 조직 및 근육 조직으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 박막형 전극 소자는 박막형 다채널 전극 소자인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 일실시예는 웨이퍼에 상에 제작된 박막형 전극 소자를 자가치유 탄성고분자 기판 상에 프린팅하는 박막형 전극 소자 프린팅 단계; 접착 테이프를 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 접착하여 상기 웨이퍼에서 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판을 분리하는 기판 분리 단계; 상기 접착 테이프가 접착된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 상기 접착 테이프를 분리하는 접착 테이프 분리 단계; 상기 분리된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 가열하고, 상기 박막형 전극 소자에 압력을 가하는 압력 인가 단계; 및 상기 가열 및 압력 인가 단계를 거친 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 생체접착성 하이드로겔층을 형성하는 생체접착성 하이드로겔층 형성 단계를 포함하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법을 제공한다.
상기 압력 인가 단계를 통해 소자 일면의 전체에 걸쳐 매우 균일하고 컨포멀하며, 견고한 결합을 형성할 수 있으며, 상기 생체접착성 하이드로겔층을 형성함으로써 조직표면의 곡면을 따라 빈틈없이 완전한 밀착할 수 있고, 표면에 견고한 결합을 형성할 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 압력 인가 단계 및 하이드로겔층 형성 단계 사이에, 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면을 살균처리하는 살균처리 단계; 및 상기 살균처리된 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 플라즈마 처리하는 플라즈마 처리 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 압력 인가 단계의 가열 온도는 40~80℃인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 압력 인가 단계의 압력은, 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되는, 압력인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
본 발명의 실시예에 있어서, 상기 플라즈마 처리 단계의 플라즈마는 산소 플라즈마인 것을 특징으로 하는 것일 수 있다.
이하 실시예 또는 실험예를 통하여 상술한 구현예를 보다 상세하게 설명한다. 다만 하기의 실시예 또는 실험예는 단지 설명의 목적을 위한 것이며 범위를 제한하는 것은 아니다.
실시예
1. 박막형 다채널 전극소자를 자가치유 탄성고분자 기판 소재 위에 전사 프린팅
웨이퍼에 마이크로 패터닝 공정으로 제작된 박막형 다채널 전극소자를 자가치유 탄성고분자 기판 소재 위에 전사 프린팅 한다. 웨이퍼에서 전자소자를 분리하기 위해서는 물에 녹거나 열에 의해 분리되는 접착테이프를 사용하여 소자를 떼어낸다. 소자를 픽업 (pick-up)한 테이프를 자가치유 탄성고분자 기판 위에 부착한 후. 사용한 테이프의 종류에 따라 물에 녹이거나 열처리를 통해 소자로부터 분리시켜 제거하여 전극소자를 자가치유 탄성고분자 기판 표면에 전사 프린팅 (transfer printing)한다. 자가치유 탄성고분자 기판에 전사 프린팅 된 전극 패치소자를 열처리 기기 위에서 섭씨 50~70도의 온도에서 테플론 처리된 플레이트로 10~15분 동안 가볍게 눌러줌으로써, 열에너지 및 압력 에너지에 의한 열가소성 자가치유 탄성고분자 기판의 형상변형을 유도한다. 전사 프린팅된 전극 소자 패턴은 압착에 의하여 열에너지로 표면 물성이 보다 부드러워진 자가치유 탄성고분자 기판 소재의 표면을 물리적으로 파고 들게 되며, 자가치유 탄성고분자 기판 소재는 형상변형이 일어나 전극 소자의 벽면을 타고 올라가 기판 소재와 소자 패턴 간의 경계를 앵커링 (anchering)하여 전자소자를 기판 표면에 임베딩하여 소자 패턴 전면에 걸쳐 매우 균일하고 컨포멀하며, 견고한 결합을 형성하게 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 구성을 나타내는 도면이다
도 1을 참조하면 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 결합된 상태의 이미지와, 분리된 각 박막층을 확인할 수 있다.
한편, 기존의 PDMS와 같은 열경화성 고분자 소재에서는 기판의 형상변형에 의한 소자-기판 경계에서의 앵커링 및 표면 임베딩에 의한 결합을 구현하는 것이 불가능하다. PDMS에서 박막 소자를 전사 프린팅 하는 경우, 표면의 점성을 통해 전자소자를 부착하여 고정시키는 방식으로 기판과 소자 간의 결합 상태가 균일하지 못하고, PDMS 기판의 표면점성이 프린팅 된 소자를 장기간 안정적으로 고정하기에 충분하지 못하여 견고하지 못한 결합에 따라 반복 신축 변형에 의한 동작 안정성을 확보하는 것이 어렵다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 자가치유 탄성고분자 기판에 전사 프린팅된 박막전극소자의 앵커링 및 임베딩 과정을 나타내는 도면이다.
도 2를 참조하면 아래의 모식도는 PI 서포트로 인캡된 박막형 다채널 골드 전극 소자 패턴을 자가치유 탄성고분자 기판 위에 전사 프린팅한 한 후, 열처리에 의한 형상변형을 유도하여 자가치유 탄성고분자 기판 소재의 전극 소자의 앵커링 및 표면 임베딩이 이루어지는 과정을 확인할 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 열처리에 따른, 자가치유 탄성고분자 기판에 박막전극소자의 앵커링 및 임베딩을 나타내는 도면이다.
도 3을 참조하면, 자가치유 탄성고분자 기판 소재 위에 전사 프린팅된 박막형 다채널 전극 소자 패턴이 기판의 형상변형에 의하여 기판-소자 경계에서 앵커링 형성 및 소자 패턴의 기판 표면 임베딩이 진행되는 정도를 열처리 온도 조건에 따라 얻은 형상 구조의 주사전자현미경 이미지를 보여준다. 열처리 시간이 10분으로 동일할 때 전사 프링팅 직후로부터 상온 (25°C), 40°C, 60°C 순서로 인가한 열에너지가 커짐에 따라 전극 소자 벽면의 앵커링 및 자가치유 탄성고분자 기판 표면으로의 임베딩이 비례적으로 진행됨을 보여준다.
2. 생체접착성 하이드젤층의 형성
자가치유 탄성고분자 기판과 다채널 박막전극소자의 결합이 완료되면, 자연유래 생체조직 접착성 물질인 알지네이트-카테콜 하이드로겔 고분자를 물 용매에 2.5% 농도로 균일하게 녹여낸 분산 용액을 다채널 전극 채널 면적 위에 코팅한다. 하이드로겔 코팅 전, 박막소자패치에 1시간 UV 처리를 통하여 표면을 살균처리한다. 접착 하이드로겔 수용액 코팅 시 표면 친화도를 높이기 위하여 산소 플라즈마 처리를 통하여 전극 소자 패치의 표면을 친수성을 띠도록 하고, 다채널 전극 소자 채널이 분포되어 있는 12 * 8 mm2 면적에 몰드를 씌운 후 몰드 내부 영역에 하이드로겔 수용액을 150 μL 부어서 전면에 걸쳐 고르게 코팅한다. 하이드로겔 수용액이 코팅된 전극소자패치는 클린 벤치에서 반나절 이상 용매 건조시켜 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자(이하 “형상변형 전자스티커 패치소자” 또는 “신축성 형상변형 전자스티커”라 할 수 있음)를 완성한다.
도 4에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자사진을 나타내는 도면이다.
도 4를 참조하면, 제작이 완료된 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자와 다채널 커넥터를 체결하여 완성시킨 체내이식형 대뇌피질 신경인터페이스 소자의 실사 이미지를 확인할 수 있다.
실험예
1. 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 신축성 및 대뇌피질 접착성, 형상변형에 따른 생체-전자 밀착계면 형성 검증 및 대뇌피질 신경인터페이스의 활용 예.
도 5에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 신축성 형상변형 생체 부착 소재의 높은 신축성 및 강한 접착특성을 나타내는 도면이다.
도 5를 참조하면, 완성된 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자는 대뇌피질 조직에 적용 시 탁월한 접착력과 신축성을 보여준다. 아래의 사진에서 상단 이미지는 대뇌피질 표면에 부착 시 600%의 인장 변형이 일어날 때까지 신축성 및 접착력을 유지하는 성능을 보여준다. 기존의 PDMS 고분자는 자가치유 탄성고분자와 같은 점탄성 및 동적응력특성을 보유하지 않아 인장 변형 시 발생하는 스트레스 에너지의 소산을 충분히 하지 못하므로 신축성을 오래 유지하지 못하고 끊어짐을 볼 수 있다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형에 따른 대뇌피질 곡면에 빈틈없는 밀착 계면 형성을 나타내는 도면이다.
도 6을 참조하면 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자는 단차가 심한 곡면 구조의 형상을 따라 빈틈없는 밀착 및 완전한 결합이 가능하다. 좌측 하단 이미지는 소뇌 대뇌피질 표면에 부착 시 별도의 물리적 압력 인가 없이도 시간 경과에 따라 형상 변형에 의하여 깊게 패인 굴곡으로 들어가 빈틈없이 표면 단차를 덮어 컨포멀한 접촉 및 생체-전자 결합을 형성하는 것을 보여준다. 기존의 PDMS 열경화성 고분자는 형상변형 특성을 보유하지 않아 시간이 경과하더라도 곡면 구조에 밀착이 불가능함을 볼 수 있다 (좌측 상단 이미지). 우측 이미지는 형상변형 생체 부착용 소재의 탁월한 단차 피복 (step coverage) 특성을 갖는 컨포멀한 밀착 계면 형성을 보여주는 형광이미지이다 (오른쪽 이미지). PDMS의 경우 비슷한 곡면 구조에 대해 형상변형이 되지 않아 밀접 접촉이 불가능함을 볼 수 있다 (왼쪽 이미지).
도 7에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 신축성 형상변형 생체 부착 소재 및 PDMS의 굴곡진 생체조직 표면 형상에 따른 자가적응 특성을 보여주는 유한요소분석 (FEA) 시뮬레이션 결과를 나타내는 도면이다.
도 7을 참조하면, 신축성 형상변형 생체 부착 소재는 동적응력완화 특성에 의하여 대뇌피질 곡면을 따라 변형되면서 발생하는 인장 변형 에너지를 효율적으로 소산시켜 맞닿은 조직에 스트레스를 인가하지 않는 자가적응 특성을 갖는다. 아래의 이미지는 신축성 형상변형 생체 부착 소재가 굴곡진 생체조직 표면 형상을 따라 밀착하면서 발생한 인장 변형 스트레스를 시간에 따라 대부분 소산시키면서 접촉한 조직에 스트레스를 인가하지 않는 자가적응 특성을 보여주는 유한요소분석 (FEA) 시뮬레이션 결과이다 (상단). PDMS의 경우 동적완화특성이 없어 조직에 지속적으로 스트레스를 인가하는 것을 보여준다 (하단).
도 8에 있어서 본 발명의 일 실시예에 따른 자가치유 탄성고분자 기판의 동적응력완화특성에 의한 스트레스 소산을 나타내는 도면이다.
도 8을 참조하면, FEA 시뮬레이션 분석의 실험적 결과로, 자가치유 탄성고분자는 인장 변형 시 소재에 인가된 스트레스 에너지를 시간 경과에 따라서 효율적으로 소산하는 자가응력완화 특성을 갖는 것을 확인할 수 있으며, 자가치유 탄성고분자 기판를 30% 신축 시 60분 경과동안 인가된 인장 변형 스트레스를 대부분 완화하는 거동을 보여주는 그래프이다. PDMS의 경우 변형되면서 발생한 에너지를 소산하지 못하여 응력이 그대로 유지되는 것을 보여준다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 대뇌피질 곡면을 따라 형상변형 및 컨포멀 접촉계면 형성과 견고한 접착 특성을 나타내는 도면이다.
도 9를 참조하면, 상기한 과정을 통해 검증한 신축성 형상변형 생체 부착 소재와 다채널 박막전극소자를 결합하여 신축성 형상변형 생체 부착용 전자소자를 제작하고, 이를 소뇌 조직에 대해서 ex vivo 적용 시 즉각적인 형상변형 및 컨포멀 계면 형성, 인장 변형 조성 및 PBS로 씻어내리는 환경에서도 견고하게 유지되는 조직 접착력을 확인할 수 있다. 아래의 사진에서 왼쪽 이미지는 소뇌 조직에 접촉 시 대뇌피질 곡면을 따라 변형하여 표면 형상에 완전히 적응하고 빈틈없는 밀착을 이루어 완전히 결합되어 있는 생체-전자 계면을 형성하는 것을 보여준다. 중앙의 이미지는 조직 표면에 접촉 후 즉각적인 접착성 하이드로겔의 젤-화에 의해 견고한 부착이 이루어져 인장 변형 인가에도 원래의 부착 위치를 고정하는 것을 보여준다. 오른쪽 이미지는 부착 후 주사바늘로 PBS 용액을 뿌려 씻어내는 환경을 조성한 후에도 유지되는 대뇌피질 접착특성을 보여준다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따른 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 우수한 대뇌피질 결합특성 및 신경-전자 임피던스 계면형성에 따른 고품질 뇌파신호획득성능을 나타내는 도면이다.
도 10을 참조하면, 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 우수한 신축성, 대뇌피질접착특성, 컨포멀 밀착 성능은 뇌신경인터페이스에 적용 시 탁월한 뇌파획득성능을 제공하며, 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 의 우수한 대뇌피질 결합특성 및 신경-전자 임피던스 계면형성에 따른 고품질 뇌파신호획득성능을 보여준다(우측 사진 및 그래프). PDMS를 기판으로 사용하는 패치소자의 경우 자가치유 탄성고분자 기판과 같은 형상변형에 의한 컨포멀 밀착 특성이 없어 대뇌피질에 적용 시 심한 에어갭 발생에 의하여 접촉 계면이 매우 좋지 않으며, 이러한 임피던스 계면 특성에 의하여 획득뇌파신호의 품질이 좋지 않음을 보여준다(좌측 사진 및 그래프). 아래의 이미지는 100회 이상 시행한 베이스라인 뇌파 계측데이터를 이용하여 베이스라인 노이즈의 평균 파워를 정량화한 그래프이다. PDMS와 비교하여 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 경우 매우 낮고 안정적인 베이스라인 노이즈 레벨을 보여줌으로써, 우수한 뇌파신호성능을 증명한다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본 발명의 범위는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
Claims (12)
- 자가치유 탄성고분자 기판, 신축성 있는 박막형 전극 소자 및 생체접착성 하이드로겔층을 포함하고,
상기 자가치유 탄성고분자 기판은 자가치유 탄성고분자 소재로 이루어지고,
상기 신축성 있는 박막형 전극 소자는 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되고,
상기 생체접착성 하이드로겔층은 상기 임베딩-앵커링 전극 소자 상에 생체접착성 하이드로겔이 코팅된, 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 제1항에 있어서,
상기 자가치유 탄성고분자 소재는 열가소성 소재인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 제1항에 있어서,
상기 자가치유 탄성고분자 소재는 신축이 있고, 자가치유 가능한 소재인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 제1항에 있어서,
상기 신축성 있는 박막형 전극 소자의 임베딩되지 않은 타면에는 양각 및 음각으로 이루어진 패턴이 있고, 상기 벽면과 연결된 상기 타면에 존재하는 패턴의 양각의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링된 것을 특징을 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 제1항에 있어서,
상기 생체접착성 하이드로겔층의 방향족 물질 및 페놀류를 포함하는 천연고분자 중에서 필름 형태로 제조가 가능하고 수분환경에서 하이드로겔 화가 가능한 물질 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 제1항에 있어서,
상기 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자의 생체는 뇌 조직, 척수 조직, 심장 조직, 말초신경 조직, 미주신경 조직 및 근육 조직으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 제1항에 있어서,
상기 박막형 전극 소자는 박막형 다채널 전극 소자인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자. - 웨이퍼에 상에 제작된 박막형 전극 소자를 자가치유 탄성고분자 기판 상에 프린팅하는 박막형 전극 소자 프린팅 단계;
접착 테이프를 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 접착하여 상기 웨이퍼에서 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판을 분리하는 기판 분리 단계;
상기 접착 테이프가 접착된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 상기 접착 테이프를 분리하는 접착 테이프 분리 단계;
상기 분리된 상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판에 가열하고, 상기 박막형 전극 소자에 압력을 가하는 압력 인가 단계; 및
상기 가열 및 압력 인가 단계를 거친 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 생체접착성 하이드로겔층을 형성하는 생체접착성 하이드로겔층 형성 단계를 포함하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 압력 인가 단계 및 하이드로겔층 형성 단계 사이에,
상기 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면을 살균처리하는 살균처리 단계; 및
상기 살균처리된 박막형 전극 소자가 프린팅된 자가치유 탄성고분자 기판의 상기 박막형 전극 소자가 위치하는 면에 플라즈마 처리하는 플라즈마 처리 단계;
를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 압력 인가 단계의 가열 온도는 40~80℃인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 압력 인가 단계의 압력은, 상기 기판에 상기 박막형 전극 소자의 일면 및 상기 일면과 연결된 벽면이 임베딩되고, 임베딩되지 않는 벽면 및 상기 벽면과 연결된 타면의 일부가 상기 기판의 소재에 의해 앵커링되는, 압력인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 플라즈마 처리 단계의 플라즈마는 산소 플라즈마인 것을 특징으로 하는 형상변형 및 신축성 있는 생체 부착용 전자소자 제조방법.
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