KR20240057904A - 전고체전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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KR20240057904A
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Abstract

전고체전지 제조방법에 관한 것으로서, 이 전고체전지 제조방법은, 이형필름 상에 고체전해질막을 코팅하는 제1단계, 상기 고체전해질막이 코팅된 이형필름을 제1극판에 압착하는 제2단계, 및 상기 고체전해질막이 상기 제1극판에 압착된 상태에서 이형필름을 제거하고 상기 고체전해질막에 제2극판을 적층하는 제3단계를 포함한다.

Description

전고체전지 및 그 제조방법 {ALL SOLID BATTERY AND MANUFACTURING METHOD OF THE SAME}
본 발명은 전고체전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 프레임워크(framework)를 포함하지 않는 고체전해질막으로 셀 성능의 향상과 조립 공정 중에 고체전해질막을 도입하여 고체전해질막의 크기에 대한 자유도를 가지는 전고체전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
전고체전지는 양극 극판, 고체전해질막, 및 음극 극판을 포함한다. 고체전해질막은 리튬이온(lithium ion)을 전도시키는 매개체이다. 리튬 석출형 전고체전지의 경우, 양극 극판에서 이동된 리튬이온이 음극 극판에서 금속으로 석출되어 쌓이며, 음극 극판의 활물질의 유무에 관계없이 충전 시 리튬 금속이 음극 극판에 석출된다.
석출형 음극 극판을 가지는 전고체전지는 하우징이 없고, 충전 시 양극 극판에서 이동된 리튬이온이 음극 극판에서 석출되고, 방전 시 음극 극판에 쌓였던 리튬이온이 음극 극판에서 해리되어 양극 극판으로 다시 이동된다.
고체전해질을 활용한 전고체전지에서 고체전해질막을 도입하는 방법에는 여러가지 공정적인 방법이 있을 수 있다. 일반적으로는 소결을 통한 방법 또는 고체전해질과 바인더가 혼합된 액상의 슬러리를 활용한 캐스팅 방법이 있을 수 있다.
소결 방식은 전극복합체와의 계면 밀착 및 고체전해질막 자체의 밀착도를 높인다. 액상의 캐스팅(casting) 방식은 부직포와 같은 프레임워크(framework)를 이용하여 자립막 형태로 제작할 수 있다. 그러나 이러한 방식은 프레임워크의 높은 기공율과 약한 기계적강도 문제로 인하여 공정적으로 롤투롤(roll to roll) 코팅이 거의 불가능하며, 전지 내부에서 부직포가 전기화학적으로 저항체에 해당하기 때문에 전지 내부의 에너지밀도 증량과 저항 감소를 위해서는 부직포가 제거될 필요가 있다.
액상의 고체전해질 슬러리를 극판에 직접 코팅하는 방법이 있다. 이 경우 롤투롤 코팅 공정을 통하게 되는데, 극판 위에 바로 코팅할 경우, 공정적으로 핀홀과 같은 불량을 검출하는 것이 어렵다. 소결을 통하지 않은 고체전해질막의 도입은 고체전해질막 내부에 핀홀이나 불순물과 같은 결함(defect)을 검출하는 공정을 거쳐지지 않으면 전지의 불량으로 이어질 수 있다.
일 구현예는 프레임워크(framework)를 포함하지 않는 고체전해질막으로 셀 성능의 향상과 조립 공정 중에 고체전해질막을 도입하여 고체전해질막의 크기에 대한 자유도를 가지는 전고체전지 제조방법을 제공한다. 또한 일 구현예는 상기 전고체전지 제조방법으로 제조되는 전고체전지를 제공한다.
일 구현예에 따른 전고체전지 제조방법은, 이형필름 상에 고체전해질막을 코팅하는 제1단계, 상기 고체전해질막이 코팅된 이형필름을 제1극판에 압착하는 제2단계, 상기 고체전해질막이 상기 제1극판에 압착된 상태에서 이형필름을 제거하는 제3단계, 및 상기 고체전해질막에 제2극판을 적층하는 제4단계를 포함한다.
상기 제2단계는 상기 제1극판인 양극 극판에 상기 고체전해질막을 압착하고, 상기 제3단계는 상기 고체전해질막에서 상기 이형필름을 제거하며, 상기 제4단계는 상기 고체전해질막 상에 상기 제2극판인 음극 극판을 적층할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 제1극판인 음극 극판에 상기 고체전해질막을 압착하고, 상기 제3단계는 상기 고체전해질막에서 상기 이형필름을 제거하며, 상기 제4단계는 상기 고체전해질막 상에 상기 제2극판인 양극 극판을 적층할 수 있다.
상기 제2단계는 스택커(stacker)에 의한 유압 프레스 방식으로 압착할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈보다 다른 하나인 음극 극판의 사이즈가 크고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 클 경우, 가스켓을 제거 또는 적용할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 가스켓을 적용하는 경우, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈를 더 크게 할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 작을 경우, 가스켓을 적용할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 더 크거나 같게 할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 양극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 클 경우, 가스켓을 제거 또는 적용할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 가스켓을 적용하는 경우, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈를 더 크게 할 수 있다.
상기 제2단계는 상기 극판과 상기 고체전해질막의 크기가 같고 얼라인먼트가 불일치하는 경우, 가스켓을 적용하더라도 상기 극판보다 사이즈가 작은 고체전해질막을 채택하여 고가의 고체전해질 소재의 사용을 줄일 수 있다.
상기 제1단계는 적어도 일면에 실리콘(Silicon), PTFE, 폴리에틸렌(Polyethylene) 중 하나가 코팅된 PET로 구성되는 이형필름을 적용할 수 있다.
상기 제1단계는 상기 이형필름에 황화물계 고체전해질, 고분자 바인더, 분산제 및 용매를 포함하는 고체전해질 슬러리를 코팅할 수 있다.
일 구현예에 따른 전고체전지는, 제1극판, 상기 제1극판에 제1면으로 압착된 고체전해질막, 및 상기 고체전해질막의 제2면에 적층되는 제2극판을 포함하며, 상기 고체전해질막은 황화물계 고체전해질, 바인더 및 분산제를 포함한다.
상기 제1극판은 양극 극판이고, 상기 고체전해질막은 상기 양극 극판에 제1면으로 압착되고, 상기 제2극판은 음극 극판이고, 상기 음극 극판은 상기 고체전해질막의 제2면에 적층될 수 있다.
상기 제1극판은 음극 극판이고, 상기 고체전해질막은 상기 음극 극판에 제1면으로 압착되고, 상기 제2극판은 양극 극판이고, 상기 양극 극판은 상기 고체전해질막의 제2면에 적층될 수 있다.
상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈보다 다른 하나인 음극 극판의 사이즈가 크고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 클 수 있다.
일 구현예의 전고체전지는 가스켓을 더 포함하고, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 더 클 수 있다.
상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 작으며, 가스켓을 더 포함하고, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 더 크거나 같을 수 있다.
상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 양극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 클 수 있다.
일 구현예의 전고체전지는 가스켓을 더 포함하고, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈를 더 클 수 있다.
일 구현예는 이형필름에 고체전해질막을 코팅하여 제1극판에 압착하고, 고체전해질막이 제1극판에 압착된 상태에서 이형필름을 제거하고 고체전해질막에 제2극판을 적층하여 전고체전지를 제조한다.
즉 일 구현예는 프레임워크(framework)를 포함하지 않는 고체전해질막으로 셀 성능을 향상시키고, 조립 공정 중에 고체전해질막을 도입하므로 고체전해질막의 크기에 대한 자유도를 가질 수 있다.
도 1a는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체전지 제조방법의 순서도이다.
도 1b는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체전지 제조방법의 공정도이다.
도 2는 본 발명의 제1실시예에 따른 전고체전지의 분해 사시도이다.
도 3은 도 2의 Ⅲ-Ⅲ 선을 따라 잘라서 도시한 단면도이다.
도 4는 본 발명의 제2실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 제3실시예에 따른 전고체전지의 사시도이다.
도 6은 도 5의 Ⅵ-Ⅵ 선을 따라 잘라서 도시한 단면도이다.
도 7은 본 발명의 제4실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다.
도 8은 본 발명의 제5실시예에 따른 전고체전지의 사시도이다.
도 9는 도 8의 Ⅸ-Ⅸ 선을 따라 잘라서 도시한 단면도이다.
도 10은 본 발명의 제6실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다.
도 11은 본 발명의 제7실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조부호를 붙였다.
도 1a는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체전지 제조방법의 순서도이고, 도 1b는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체전지 제조방법의 공정도이다. 도 1a 및 도 1b를 참조하면, 전고체전지 제조방법은 제1단계(ST1), 제2단계(ST2), 제3단계(ST3) 및 제4단계(ST4)를 포함한다.
제1단계(ST1)는 이형필름(F) 상에 고체전해질막(SE)을 코팅한다. 제2단계(ST2)는 고체전해질막(SE)이 코팅된 이형필름(F)을 제1극판(E1)에 압착한다. 제3단계(ST3)는 고체전해질막(SE)이 제1극판(E1)에 압착된 상태에서 이형필름(F)을 제거한다. 제4단계(ST4)는 고체전해질막(SE)에 제2극판(E2)을 적층한다.
제1단계(ST1)는 액상의 고체전해질 슬러리를 이형필름(F)에 코팅하여 건조하여 제작한다. 고체전해질막(SE)이 코팅된 이형필름(F)은 노칭 타발되어 필요한 사이즈로 규격화된다. 이형필름(F)은 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET; polyethylene terephthalate)로 형성된다. 일례를 들면, 이형필름(F)은 적어도 일면에 실리콘(Silicon), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE, Polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌(Polyethylene) 중 하나가 코팅된 PET로 구성될 수 있다.
고체전해질 슬러리는 황화물계 고체전해질, 바인더, 분산제 및 용매를 포함한다. 일례를 들면, 고분자 바인더 물질은 아크릴레이트계, 러버(rubber)계, 및 부틸산계를 포함하며, 이들에 제한되지 않는다. 분산제는 탄화수소계열 뿐만 아니라 그 외에도 황화물계 고체전해질의 슬러리 내 분산성을 돕는 물질이면 가능하다. 용매는 극성이 낮은 용매이며, 바람직하게는 이소부틸이소부티레이트(Isobutylisobutyrate), 옥틸아세테이트(Octyl acetate), 및 크실렌(Xylene)이 가능하다.
제1단계(ST1)은 고체전해질막(SE)의 프레스 전, 이형필름(F)에 코팅된 고체전해질막(SE)의 필름부를 전지 조립용 스택커 내부의 LED 비전을 통하여 고체전해질막(SE)의 불량을 간단하게 검출할 수 있다.
제2단계(ST2)는 고체전해질막(SE)이 코팅된 이형필름(F)을 제1극판(E1)에 스택커(stacker)에 의한 유압 프레스(P) 방식으로 접합할 수 있다. 유압 프레스(P) 방식은 전고체전지의 셀 구조에 따라서 제1, 제2극판(E1, E2)보다 고체전해질막(SE)의 사이즈가 큰 경우 셀 내부에서 단락의 문제를 해결하고자 가스켓이나 보호 테이프를 제거할 수 있다. 따라서 유압 프레스(P) 방식은 전고체전지의 셀 에너지밀도를 높일 수 있게 한다. 제1, 제2극판(E1, E2)은 별도의 노칭 타발되어 필요한 사이즈로 규격화되어 제공된다.
또한, 제2단계(ST2)는 제1, 제2극판(E1, E2)과 고체전해질막(SE)의 크기가 같고 얼라인먼트가 불일치하는 경우, 가스켓을 적용하므로 제1, 제2극판(E1, E2)보다 사이즈가 작은 고체전해질막(SE)을 채택할 수 있게 한다. 따라서 유압 프레스(P) 방식은 고가의 고체전해질막 소재의 사용을 줄일 수 있어, 경제성을 확보할 수 있게 한다.
제1, 제2극판(E1, E2)과 크기가 동일한 고체전해질막(SE)을 제조하여 전고체전지 조립 공정 중에 유압 프레스를 통해서 부착한 후 이형필름(F)을 부착하고 분리하여 사용할 수 있다.
제1, 제2극판(E1, E2)과 크기가 상이한 고체전해질막(SE)을 적용할 수도 있다. 제1, 제2극판(E1, E2)과 크기가 상이한 틀을 만들어 고체전해질 슬러리를 부어서 캐스팅(casting) 및 반건조 상태에서 핀홀을 검출하고, 제1, 제2극판(E1, E2) 중 한 극판을 도입하여 고체전해질막(SE)과 일체화 할 수 있다.
제3단계(ST3)는 고체전해질막(SE)이 제1극판(E1)에 압착된 상태에서 이형필름(F)을 제거한다. 즉 제1극판(E1)의 일면에 고체전해질막(SE)이 프레임워크 없는 자립형으로 압착되어 있다.
제2, 제3단계(ST2, ST3)는 고체전해질막(SE)을 자립형으로 형성하므로 불필요한 프레임워크(Framework)를 제거한 상태의 고체전해질막(SE)을 도입할 수 있게 한다. 이 고체전해질막(SE)은 종래에 극판에 직접 코팅하여 고체전해질막을 도입했을 때에 발생될 수 있는 핀홀이나 크랙 검출의 어려움을 해소할 수 있고, 고제전해질막(SE)의 품질을 개선할 수 있다.
제4단계(ST4)는 고체전해질막(SE)에 제2극판(E2)을 적층하여, 전고체전지를 조립한다.
한편, 제2단계(ST2)는 제1극판(E1)인 양극 극판에 고체전해질막(SE)을 압착하고, 제3단계(ST3)는 고체전해질막(SE)에서 이형필름(F)을 제거하며, 제4단계(ST4)는 고체전해질막(SE) 상에 제2극판(E2)인 음극 극판을 적층하여 전고체전지를 조립할 수 있다.
또한, 제2단계(ST2)는 제1극판(E1)인 음극 극판에 고체전해질막(SE)을 압착하고, 제3단계(ST3)는 고체전해질막(SE)에서 이형필름(F)을 제거하며, 제4단계(ST4)는 고체전해질막(SE) 상에 제2극판(E2)인 양극 극판을 적층하여 전고체전지를 조립할 수 있다.
이하에서는 전고체전지 제조방법의 각 단계별 구체적인 방법에 대하여 다양한 실시예들을 들어서 설명한다. 각 실시예들에 적용되는 단계별 구성과 그에 따라 형성되는 전고체전지의 구성에 대하여 구체적으로 설명한다.
도 2는 본 발명의 제1실시예에 따른 전고체전지의 분해 사시도이고, 도 3은 도 2의 Ⅲ-Ⅲ 선을 따라 잘라서 도시한 단면도이다. 도 2 및 도 3을 참조하면, 제1실시예의 전고체전지(1)는 제1극판(E1)과 제2극판(E2) 중, 하나인 양극 극판(11)의 사이즈보다 다른 하나인 음극 극판(12)의 사이즈가 크고, 음극 극판(12) 사이즈보다 고체전해질막(13)의 사이즈가 크게 형성된 경우이다.
제2단계(ST2)는 가스켓(14)을 적용하지 않을 수 있다. 즉 제1실시예의 전고체전지(1)는 고체전해질막(13)의 사이즈가 가장 크므로 가스켓을 사용하지 않아도 내부 단락이 방지될 수 있다. 이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(13)을 도입하므로 전고체전지(1)는 고체전해질막(13)의 크기에 대한 자유도를 가질 수 있다.
양극 극판(11)과 고체전해질층(13) 및 음극 극판(12)의 적층 구조는 단위셀(unit cell)을 형성한다. 단위셀은 양극 극판(11)의 일측에서 충전 및 방전 작용하는 모노셀(mono-cell)로 형성될 수 있다(미도시). 도 3에 도시된 바와 같이, 단위셀은 양극 극판(11)의 양측에서 충전 및 방전 작용하는 바이셀(bi-cell)로 형성될 수도 있다. 양극 극판(11)은 양극 집전체(111)의 양면에 양극 활물질층(112, 113)을 구비할 수 있다.
제1실시예의 전고체전지(1)는 제1극판(E1), 제1극판(E1)에 제1면으로 압착된 고체전해질막(13), 및 고체전해질막(13)의 제2면에 적층되는 제2극판(E2)을 포함한다. 고체전해질막(13)은 황화물계 고체전해질과 고분자 바인더 및 분산제를 포함한다.
프레임워크를 구비하지 않는 고체전해질막(13)을 포함하는 전고체전지(1)는 고체전해질막(13)에서 이온전도도를 향상시키고, 방전 용량, 방전 율특성, 및 사이클 성능이 프레임워크를 구비하는 경우에 비하여 향상된다.
한편, 제1극판(E1)은 양극 극판이고, 고체전해질막은 양극 극판에 제1면으로 압착되고, 제2극판(E2)은 음극 극판이고, 음극 극판은 고체전해질막의 제2면에 적층되므로 전고체전지가 형성될 수 있다.
또한, 제1극판(E1)은 음극 극판이고, 고체전해질막은 음극 극판에 제1면으로 압착되고, 제2극판(E2)은 양극 극판이고, 양극 극판은 고체전해질막의 제2면에 적층되므로 전고체전지가 형성될 수 있다.
도 4는 본 발명의 제2실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다. 도 4를 참조하면, 제2실시예의 전고체전지(2)는 제조 공정 중에 내부 단락 방지를 위하여 가스켓(14)을 적용할 수 있다.
제2단계(ST2)는 가스켓(14)을 적용하는 경우, 가스켓(14) 내부 사이즈 보다 고체전해질막(13)의 사이즈를 더 크게 형성한다. 제2단계(ST2)는 가스켓(14)을 양극 활물질층(112, 113)의 외곽에 구비하여, 양극 활물질층(112, 113)과 음극 극판(12)의 단락을 더욱 방지할 수 있다. 이때, 가스켓(14) 외부 사이즈는 고체전해질막(13)의 사이즈와 같게 형성될 수 있다. 이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(13)을 도입하고 가스켓(14)을 적용하므로 전고체전지(2)는 고체전해질막(13)의 크기에 대한 자유도를 더욱 가질 수 있다.
도 5는 본 발명의 제3실시예에 따른 전고체전지의 사시도이고, 도 6은 도 5의 Ⅵ-Ⅵ 선을 따라 잘라서 도시한 단면도이다. 도 5 및 도 6을 참조하면, 제2실시예의 전고체전지(3)는 제1극판(E1)과 제2극판(E2) 중, 하나인 양극 극판(21)의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판(22)의 사이즈 이상이고, 음극 극판(22) 사이즈보다 고체전해질막(23)의 사이즈가 작게 형성된 경우이다.
제2단계(ST2)는 가스켓(24)을 반드시 적용한다. 즉 제3실시예의 전고체전지(3)는 고체전해질막(23)의 사이즈가 가장 작으므로 가스켓(24)을 사용하여야 내부 단락을 방지할 수 있다. 이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(23)을 도입하므로 고체전해질막(23)의 사이즈가 작은 경우에도 가스켓(24)을 적용하므로 전고체전지(3)는 고체전해질막(23)의 크기에 대한 자유도를 더욱 가질 수 있다.
제2단계(ST2)는 가스켓(24) 내부 사이즈 보다 고체전해질막(23)의 사이즈가 더 크거나 같게 형성한다. 제2단계(ST2)는 가스켓(24)을 고체전해질막(23)의 외곽에 구비하여, 양극 극판(21)과 음극 극판(22)의 단락을 더욱 방지할 수 있다. 이때, 가스켓(24) 외부 사이즈는 양극 극판(21)의 사이즈와 같게 형성될 수 있다.
양극 극판(21)과 고체전해질층(23) 및 음극 극판(22)의 적층 구조는 단위셀(unit cell)을 형성한다. 단위셀은 양극 극판(21)의 일측에서 충전 및 방전 작용하는 모노셀(mono-cell)로 형성된다. 단위셀은 양극 극판의 양측에서 충전 및 방전 작용하는 바이셀(bi-cell)로 형성될 수도 있다.
도 7은 본 발명의 제4실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다. 도 7을 참조하면, 제4실시예의 전고체전지(4) 제조 공정 중에 내부 단락 방지를 위하여 가스켓(25)을 적용한다.
제2단계(ST2)는 가스켓(25) 내부 사이즈 보다 고체전해질막(23)의 사이즈가 더 크게 형성한다. 제2단계(ST2)는 가스켓(25)을 고체전해질막(23)의 외곽과 일측면 절곡 구조로 구비하여, 양극 극판(21)과 음극 극판(22)의 단락을 더욱 효과적으로 방지할 수 있다. 이때, 가스켓(25) 외부 사이즈는 양극 극판(21)의 사이즈와 같게 형성될 수 있다.
이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(23)을 도입하므로 고체전해질막(23)의 사이즈가 가스켓(25)의 내부 사이즈보다 큰 경우에도 가스켓(25)을 적용하므로 전고체전지(4)는 고체전해질막(23)의 크기에 대한 자유도를 더욱 가질 수 있다.
도 8은 본 발명의 제5실시예에 따른 전고체전지의 사시도이고, 도 9는 도 8의 Ⅸ-Ⅸ 선을 따라 잘라서 도시한 단면도이다. 도 8 및 도 9를 참조하면, 제5실시예의 전고체전지(5)는 제1극판(E1)과 제2극판(E2) 중, 하나인 양극 극판(21)의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판(22)의 사이즈 이상이고, 양극 극판(21) 사이즈보다 고체전해질막(26)의 사이즈가 큰 경우이다.
제2단계(ST2)는 가스켓을 적용하지 않을 수 있다. 즉 제5실시예의 전고체전지(5)는 고체전해질막(26)의 사이즈가 양극 극판(21) 및 음극 극판(22)의 사이즈보다 크므로 가스켓을 사용하지 않아도 내부 단락이 방지될 수 있다.
이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(26)을 도입하고 고체전해질막(26)의 사이즈가 양극 극판(21)의 사이즈보다 크므로 전고체전지(5)는 고체전해질막(26)의 크기에 대한 자유도를 가질 수 있다.
도 10은 본 발명의 제6실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다. 도 10을 참조하면, 제6실시예의 전고체전지(6)는 제1극판(E1)과 제2극판(E2) 중, 하나인 양극 극판(21)의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판(32)의 사이즈와 같고, 양극 극판(21) 및 음극 극판(32)의 사이즈보다 고체전해질막(26)의 사이즈가 더 큰 경우이다.
제2단계(ST2)는 가스켓을 적용하지 않을 수 있다. 즉 제6실시예의 전고체전지(6)는 고체전해질막(26)의 사이즈가 양극 극판(21) 및 음극 극판(32)의 사이즈보다 크므로 가스켓을 사용하지 않아도 내부 단락이 방지될 수 있다.
이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(26)을 도입하고 고체전해질막(26)의 사이즈가 양극 극판(21)과 음극 극판(32)의 사이즈보다 크므로 전고체전지(6)는 고체전해질막(26)의 크기에 대한 자유도를 가질 수 있다.
도 11은 본 발명의 제7실시예에 따른 전고체전지의 단면도이다. 도 11을 참조하면, 제7실시예의 전고체전지(7)는 제조 공정 중에 내부 단락 방지를 위하여 가스켓(34)을 적용할 수 있다.
제2단계(ST2)는 가스켓(34)을 적용하는 경우, 가스켓(34) 내부 사이즈 보다 고체전해질막(36)의 사이즈를 더 크게 형성한다. 이때, 가스켓(34) 외부 사이즈는 양극 극판(41)의 사이즈와 같고, 고체전해질막(36)의 사이즈보다 작게 형성될 수 있다.
이와 같이, 조립 공정 중에 고체전해질막(36)을 도입하고 고체전해질막(36)의 사이즈가 양극 극판(41)의 사이즈보다 크고 음극 극판(22)에 가스켓(34)을 적용하므로 전고체전지(7)는 고체전해질막(36)의 크기에 대한 자유도를 가질 수 있다.
이상을 통해 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 청구범위와 발명의 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 본 발명의 범위에 속하는 것은 당연하다.
1, 2, 3, 4: 전고체전지 5, 6, 7: 전고체전지
11, 21, 41: 양극 극판 12, 22, 32: 음극 극판
13, 23, 26, 36: 고체전해질막 14, 24, 25, 34: 가스켓
111: 양극 집전체 112, 113: 양극 활물질층
E1: 제1극판 E2: 제2극판
F: 이형필름 P: 유압 프레스
SE: 고체전해질막

Claims (21)

  1. 이형필름 상에 고체전해질막을 코팅하는 제1단계;
    상기 고체전해질막이 코팅된 이형필름을 제1극판에 압착하는 제2단계;
    상기 고체전해질막이 상기 제1극판에 압착된 상태에서 이형필름을 제거하는 제3단계; 및
    상기 고체전해질막에 제2극판을 적층하는 제4단계
    를 포함하는 전고체전지 제조방법.
  2. 제1 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 제1극판인 양극 극판에 상기 고체전해질막을 압착하고,
    상기 제3단계는 상기 고체전해질막에서 상기 이형필름을 제거하며,
    상기 제4단계는 상기 고체전해질막 상에 상기 제2극판인 음극 극판을 적층하는 전고체전지 제조방법.
  3. 제1 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 제1극판인 음극 극판에 상기 고체전해질막을 압착하고,
    상기 제3단계는 상기 고체전해질막에서 상기 이형필름을 제거하며,
    상기 제4단계는 상기 고체전해질막 상에 상기 제2극판인 양극 극판을 적층하는 전고체전지 제조방법.
  4. 제1 항에 있어서,
    상기 제2단계는 스택커(stacker)에 의한 유압 프레스 방식으로 압착하는 전고체전지 제조방법.
  5. 제4 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈보다 다른 하나인 음극 극판의 사이즈가 크고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 클 경우,
    가스켓을 제거 또는 적용하는 전고체전지 제조방법.
  6. 제5 항에 있어서,
    상기 제2단계는
    상기 가스켓을 적용하는 경우, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈를 더 크게 하는 전고체전지 제조방법.
  7. 제4 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 작을 경우,
    가스켓을 적용하는 전고체전지 제조방법.
  8. 제7 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 더 크거나 같게 하는 전고체전지 제조방법.
  9. 제4 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 양극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 클 경우,
    가스켓을 제거 또는 적용하는 전고체전지 제조방법.
  10. 제9 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 가스켓을 적용하는 경우, 상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈를 더 크게 하는 전고체전지 제조방법.
  11. 제4 항에 있어서,
    상기 제2단계는 상기 극판과 상기 고체전해질막의 크기가 같고 얼라인먼트가 불일치하는 경우, 가스켓을 적용하더라도 상기 극판보다 사이즈가 작은 고체전해질막을 채택하여 고가의 고체전해질 소재의 사용을 줄이는 전고체전지 제조방법.
  12. 제1 항에 있어서,
    상기 제1단계는 적어도 일면에 실리콘(Silicon), PTFE, 폴리에틸렌(Polyethylene) 중 하나가 코팅된 PET로 구성되는 이형필름을 적용하는 전고체전지 제조방법.
  13. 제1 항에 있어서,
    상기 제1단계는 상기 이형필름에 황화물계 고체전해질, 고분자 바인더, 분산제 및 용매를 포함하는 고체전해질 슬러리를 코팅하는 전고체전지 제조방법.
  14. 제1극판;
    상기 제1극판에 제1면으로 압착된 고체전해질막; 및
    상기 고체전해질막의 제2면에 적층되는 제2극판
    을 포함하며,
    상기 고체전해질막은 황화물계 고체전해질, 바인더 및 분산제를 포함하는 전고체전지.
  15. 제14 항에 있어서,
    상기 제1극판은 양극 극판이고,
    상기 고체전해질막은 상기 양극 극판에 제1면으로 압착되고,
    상기 제2극판은 음극 극판이고,
    상기 음극 극판은 상기 고체전해질막의 제2면에 적층되는 전고체전지.
  16. 제14 항에 있어서,
    상기 제1극판은 음극 극판이고,
    상기 고체전해질막은 상기 음극 극판에 제1면으로 압착되고,
    상기 제2극판은 양극 극판이고,
    상기 양극 극판은 상기 고체전해질막의 제2면에 적층되는 전고체전지.
  17. 제14 항에 있어서,
    상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈보다 다른 하나인 음극 극판의 사이즈가 크고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 큰 전고체전지.
  18. 제17 항에 있어서,
    가스켓을 더 포함하고,
    상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 더 큰 전고체전지.
  19. 제14 항에 있어서,
    상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 음극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 작으며,
    가스켓을 더 포함하고,
    상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 더 크거나 같은 전고체전지.
  20. 제14 항에 있어서,
    상기 제1극판과 상기 제2극판 중, 하나인 양극 극판의 사이즈가 다른 하나인 음극 극판의 사이즈 이상이고, 상기 양극 극판 사이즈보다 상기 고체전해질막의 사이즈가 큰 전고체전지.
  21. 제20 항에 있어서,
    가스켓을 더 포함하고,
    상기 가스켓 내부 사이즈 보다 상기 고체전해질막의 사이즈를 더 큰 전고체전지.
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