KR100646551B1 - 음극 및 양극 일체형 이차 전지 및 그 형성 방법 - Google Patents

음극 및 양극 일체형 이차 전지 및 그 형성 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명 리튬 이차 전지는, 절연기재의 양면에 집전체층이 형성되고, 각각의 집전체층 외면에 음극 및 양극 활물질층이 적층되어 이루어지는 일체형 전극을 가지는 것을 특징으로 한다. 이런 일체형 전극은 세퍼레이터층과 함께 적층되거나 적층 및 권취되어 전극 조립체를 이룰 수 있고, 전극 조립체는 캔이나 파우치 같은 케이스에 내장되어 다른 전지 부속과 함께 이차 전지를 이룰 수 있다.
본 발명의 리튬 이차 전지 형성 방법은, 절연기재 양면에 집전체층을 형성하는 단계, 각각의 집전체층 위에 다른 극성의 활물질층을 형성하여 일체형 전극을 형성하는 단계, 일체형 전극층과 세퍼레이터를 적층하거나 적층 및 권취하여 전극 조립체를 형성하는 단계, 전극 조립체를 케이스에 장입하여 밀봉하는 단계를 구비하여 이루어진다.
따라서, 전극 조립체 형성 공정을 간편하게 될 수 있고, 전극 조립체의 권취 불량을 줄일 수 있게 된다.

Description

음극 및 양극 일체형 이차 전지 및 그 형성 방법 {Rechargeable battery and Method of forming the same}
도1은 본 발명에 따른 이차 전지 실시예에서의 일체형 전극의 층구조를 나타내는 단면도,
도2는 세퍼레이터도 일체형 전극의 일부를 이루는 경우를 나타내는 단면도,
도3은 본 발명의 한 실시예에서의 전극 조립체를 나타내는 평면도이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
10: 절연기재 20,30: 집전체
40,50: 활물질층 60,70: 세퍼레이터
본 발명은 이차 전지 구조 및 그 형성 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이차 전지의 전극 조립체의 형성 능률을 높일 수 있는 이차 전지의 구조 및 그 형성 방법에 관한 것이다.
이차 전지는 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화 가능성이 크다. 근래에 캠 코더, 휴대용 컴퓨터, 휴대 전화 등 휴대용 전자기기 수요 증가가 이루어지면서 이들 휴대용 전자기기의 전원으로 이차 전지에 대한 연구 개발이 많이 이루어지고 있다. 근래에 개발되고 사용되는 것 가운데 대표적으로는 니켈수소(Ni-MH)전지와 리튬(Li)이온 전지 및 리튬이온(Li-ion) 폴리머 전지가 있다.
이들 이차 전지에서 베어 셀(bare cell)은 케이스의 형태에 따라 캔형이나 파우치형으로 형성할 수 있고, 캔형 베어셀은 원통형과 각형으로 구분될 수 있다. 이들 모두는 두 전극과 이들 전극 사이에 세퍼레이터를 개재하여 적층한 적층체나 혹은 이런 적층체를 권취한 권취체로 전극 조립체를 형성하고, 전해질과 함께 케이스에 내장하여 형성할 수 있다.
기존에는 전극은 금속박이나 금속 메시(mesh)로 이루어진 집전체 표면에 전극 활물질을 포함하는 슬러리를 도포, 건조함으로써 이루어지는 경우가 많다. 슬러리는 통상 용매와 가소제, 전극 활물질, 바인더 등을 섞는 방법으로 형성된다. 전극 집전체로는 음극의 경우 구리가 양극의 경우 알미늄이 주로 사용되며, 바인더로는 PVDF(poly vinylidene fluoride)와 SBR(stylene butadiene rubber), 용매로는 아세톤, NMP(N-메칠프롤리돈) 등이 사용될 수 있다. 한편, 용매로 물이 사용되는 경우도 있다.
기존에는 어느 경우나 음극은 음극 집전체에 음극 활물질을 도포하는 방법으로, 양극은 양극 집전체에 양극 활물질을 도포하는 방법으로 형성한다. 그리고, 이들 음극과 양극을 세퍼레이터를 개재시켜 적층하거나, 적층 권취하여 전극조립체를 형성한다. 이렇게 두 전극과 세퍼레이터를 별도로 형성하고, 이들을 함께 권취기로 권치하는 작업은 적층되는 층수가 4층이나 되어 권취 공정도 까다롭고 불량 발생의 요인도 많아진다. 그리고, 각각의 전극을 형성하는 작업이 필요하다.
본 발명은 상술하는 종래 이차 전지의 전극 조립체 형성 방법의 문제점을 경감시키기 위한 것으로, 전극 조립체 형성 공정을 간편하게 할 수 있고 그 결과물인 전극 조립체의 불량을 줄일 수 있는 구조의 전극 조립체를 가진 이차 전지 및 그 형성 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명 이차 전지는, 절연기재의 양면에 집전체층이 형성되고, 각각의 집전체층 외면에 음극 및 양극 활물질층이 적층되어 이루어지는 일체형 전극을 가지는 것을 특징으로 한다. 이런 일체형 전극은 세퍼레이터층과 함께 적층되거나 적층 및 권취되어 전극 조립체를 이룰 수 있고, 전극 조립체는 캔이나 파우치 같은 케이스에 내장되어 다른 전지 부속과 함께 이차 전지를 이룰 수 있다.
본 발명에서 일체형 전극의 절연기재는 세퍼레이터와 다른 재질로 이루어질 수 있으며, 전해액에 대한 함침성이나 이온 투과성이 세퍼레이터에 비해 낮은 것일 수 있다. 절연기재는 또한, 인장 강도나 뚫어짐에 대한 저항력, 신율 등의 기계적 강도가 세퍼레이터에 비해 높은 재질로 이루어질 수 있다. 절연기재는 권치시에 손 상되지 않는 부드럽고 질긴 재질로 이루어질 수 있다.
발명에서 절연기재의 양면에 형성되는 집전체층은 동일한 금속층이나 다른 재질의 금속층일 수 있으나, 적어도 음극 집전체는 구리로 형성하는 것이 바람직하다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 이차 전지 형성 방법은, 절연기재 양면에 집전체층을 형성하는 단계, 각각의 집전체층 위에 다른 극성의 활물질층을 형성하여 일체형 전극을 형성하는 단계, 일체형 전극층과 세퍼레이터를 적층하거나 적층 및 권취하여 전극 조립체를 형성하는 단계, 전극 조립체를 케이스에 장입하여 밀봉하는 단계를 구비하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 집전체층을 형성하는 단계에서는 절연기재에 대한 집전체층 도금을 실시할 수 있다. 집전체층 도금은 절연 기재 양면에 동일 금속으로 동시에 실시할 수 있다. 도금 금속으로는 구리를 사용하여 2 내지 10마이크로미터 두께로 집전체층 도금을 실시할 수 있다.
일체형 전극을 형성하기 위해 활물질층을 형성하는 단계에서는 활물질층, 바인더, 용매, 경우에 따라 가소제를 첨가하여 혼합한 슬러리를 슬릿 다이 등으로 노출된 집전체면 위에 도포하는 방법을 사용할 수 있다. 활물질 도포는 양면에 동시에 연속적으로 이루어지거나, 동시에 이루어질 수도 있다. 도포된 활물질 슬러리에서 용매를 제거하기 위한 가령 건조 과정이 활물질 슬러리 도포에 이어 이루어지는 것이 일반적이며, 활물질 체적을 줄이기 위해 일체형 전극에 대한 압연 공정을 실시할 수 있다.
일체형 전극은 일단 폭이 넓은 일체형 전극판을 만든 뒤 전극판을 전지 형성에 맞는 폭으로 일체형 전극판을 자르는 슬릿팅을 실시함으로써 이루어질 수도 있다. 전지 케이스 폭에 맞게 재단된 혹은 처음부터 폭에 맞게 형성된 일체형 전극은 전극 조립체 적층이나 권취 전에 전극간 단락을 방지하기 이해 별도로 형성된 세퍼레이터층과 겹쳐질 수 있다. 혹은, 일체형 전극 표면에 스프레이나 딥핑 방법으로 세퍼레이터층을 형성할 수도 있다.
이하 도면을 참조하면서 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다.
도1은 본 발명에 따른 이차 전지 실시예에서의 일체형 전극의 층구조를 나타내는 단면도이다.
도1에서 중심에는 절연 기재(10)가 놓이며, 절연 기재의 상하층에는 전극 집전체(20,30)가 형성되어 있다. 전극 집전체는 도전성이 풍부한 금속층으로 형성하는 것이 통상적이다. 특히, 음극 활물질층(40)이 도포된 음극 집전체(20)는 과방전시의 집전체 금속 용출의 문제를 없애기 위해 표준 환원 전위가 높은 구리를 적층하는 것이 바람직하다. 집전체(20,30)는 절연기재(10)에 금속박을 접착성 물질을 통해 부착하는 방법을 생각할 수 있다. 기재층에 스프레이나 딥핑을 통해 금속막을 형성하는 것도 가능하다. 단, 균일성을 고려해야 하며, 금속 용해 물질을 건조를 통해 제거시키는 과정에서 기재층이 열에 약할 경우를 고려해야 한다.
바람직하게는 절연기재(10)에 금속층 도금을 하는 방법을 사용할 수 있다. 가령, 10 내지 20 마이크로미터 정도의 얇은 합성수지층에 도금을 이용하여 2내지 10 마이크로미터 정도의 집전체층을 형성하는 방법을 사용할 수 있다. 물론 제시된 수치는 하나의 실시예로 본 발명의 구성을 제한하는 것은 아니다.
이런 도금 방법을 사용할 경우, 절연기재와 금속박의 부착성을 높여 음극 양극 일체형 전극의 일체성을 더욱 높일 수 있다. 도금을 사용할 때에도 기재 양면에 각각 도금을 실시하는 것보다 양면에 동시에 도금을 하는 것이 공정 효율을 높일 수 있다는 측면에서 바람직하다.
절연기재는 상하가 금속층으로 덮인다고 생각할 때 이들 층을 통해 리튬 이온이 통과하는 것은 어려우므로 세퍼레이터와 같은 다공질 절연체를 사용할 필요는 없다. 따라서 보다 재질을 자유롭게 선택하여, 권취시 쉽게 권취될 수 있는 부드럽고 질긴 재질로 형성될 수 있다. 또한, 음극 집전체(20)와 양극 집전체(30)의 하드 쇼트(hard short)를 막기 위해 천공에 강하고, 인장 강도와 신율이 큰 재질을 사용하는 것이 유리하다.
절연 기재(10)에 양면에 집전체(20,30)가 형성되면 각각의 집전체의 노출면에는 음극 활물질층(40) 및 양극 활물질층(50)이 각각 도포 등의 방식으로 적층된다. 전극 집전체(20,30) 표면에 전극 활물질층(40,50)을 적층하는 공정은 활물질을 포함하는 슬러리를 도포하는 단계와 전극 집전체에 도포된 슬러리를 건조하는 단계를 구비하여 이루어질 수 있다. 또한 건조와 함께 혹은 건조 후에 롤을 통해 활물질의 밀도를 높이는 압연작업을 실시하는 단계를 더 구비할 수 있다. 슬러리를 전극 집전체(20,30)에 도포하는 단계에 앞서 전극 집전체를 예열하는 단계가 더 구비될 수도 있다.
활물질층(40,50) 적층의 각 단계는 집전체(20,30)가 형성된 기재의 각 면에 대해 순차적으로 행해지거나, 동시에 행해질 수 있다. 가령, 슬러리 적층도 양면에 동시에 이루어질 수도 있고, 한 면에 슬러리 도포 후 건조 전에 다른 면에 슬러리 도포가 이어진 뒤 동시에 양면의 슬러리를 건조하고 압연하는 작업을 할 수도 있다.
활물질층(40,50)의 두께는 50 마이크로미터 이하로 얇게 형성할 수 있다. 활물질 입자가 대략 20마이크로미터 이하라고 생각하고, 활물질층(40,50)에 바인더로 결합된 활물질 입자가 3층 이상 쌓이면 전해액과 활물질 사이의 접촉이 원활하지 않게 된다고 생각할 때, 활물질층(40,50) 두께는 얇게 형성하는 것이 활물질 무게 대비 전지 용량을 높이거나, 대전류 인출 가능성을 높이는 것이라 볼 수 있다.
양극 활물질로는 통상과 같이 금속산화물 리튬을 사용할 수 있다. 금속으로는 통상과 같이 니켈 망간 코발트 각각이나 이들의 조성물이 사용될 수 있다.
음극 활물질로는 인조흑연, 천연흑연, 하드 카본, 소프트 카본 등의 탄소계로서 리튬 인터칼레이티드 카본이 사용될 수 있다.
바인더로는 폴리비닐덴플로라이드(PVDF), 수계 SBR 등이 사용될 수 있고, 슬러리 형성을 위해 용매와 가소제가 더 포함될 수 있다.
이상과 같은 일체형 전극이 형성된 뒤에는 일체형 전극은 세퍼레이터와 함께 복수회 적층되거나, 권취되어야 전극 조립체를 형성하게 된다. 이때, 일체형 전극은 통상 개별 전지에 포함되는 폭이 좁은 형태가 아닌 넓은 일체형 전극판으로 먼저 형성되는 것이 일반적이다. 이런 경우, 일단 폭이 넓은 일체형 전극판을 만든 뒤 전극판을 전지 형성에 맞는 폭으로 일체형 전극판을 자르는 슬릿팅을 실시함으로써 원하는 일체형 전극이 이루어지게 된다.
일체형 전극에 대한 전극탭 형성은 집전체 두께가 충분할 경우 종래와 같이 전극 탭 용접에 의한 방법을 사용할 수도 있으나, 도전성 페이스트를 이용한 전극 탭 결합도 가능하다. 탭을 결합할 때 일체형 전극에 대한 손상이 없도록 하는 방법으로 절연 기재를 고온에 견디는 물질로 하거나, 탭이 붙는 곳에는 절연 기재(10)를 사이에 두고 양극 집전체(30)와 음극 집전체(20)가 겹치지 않도록 하는 방법을 사용할 수 있다.
이렇게 형성된 일체형 전극에서는 음극 집전체(20)와 양극 집전체(30)와 이들 사이에 개재된 절연 기재(10)가 모두 동일한 폭으로 형성됨이 일반적이다. 전극 조립체에서 두 전극 사이의 세퍼레이터는 두 전극의 단락을 막기 위해, 그리고 고온에서의 수축을 감안하여 더 넓은 폭으로 형성되지만 본 발명의 절연기재(10)는 음극 집전체(20) 및 양극 집전체(30)와 밀착되어 일체로 형성되므로 동일한 폭으로 형성되어도 열수축에 의한 단락을 어느 정도 방지할 수 있다. 특히 절연기재(10)를 열수축이 적은 물질로 구성하는 방법을 사용하면 단락에 대해 더 안전하게 된다.
한편, 전지 케이스 폭에 맞게 재단된 혹은 처음부터 폭에 맞게 형성된 일체형 전극은 전극 조립체 적층이나 권취 전에 전극간 단락을 방지하기 위해 별도로 형성된 세퍼레이터층과 겹쳐질 수 있다. 일체형 전극과 적층되거나, 적층, 권취되는 세퍼레이터는 폴리에칠렌, 폴리프로필렌 등 폴리올레핀계열의 통상의 세퍼레이터가 되기 쉽다. 따라서, 별도의 세퍼레이터막을 일체형 전극과 적층, 권취에 사용 할 경우, 세퍼레이터 폭은 일체형 전극의 폭보다 더 넓게 형성되는 것이 바람직하다.
도2는 세퍼레이터(60,70)도 일체형 전극의 일부를 이루는 경우를 나타내는 단면도이다. 이런 실시예에서는 세퍼레이터막이 용매에 녹은 상태로 스프레이나 딥핑을 통해 도1과 같은 일체형 전극의 외면 전체에 혹은 한 면에만 형성될 수 있다. 이런 경우, 세퍼레이터(60,70)도 일체로 형성되어 외부 도전성 물질에 의한 음극과 양극의 브리지(Bridge)성 단락을 보다 안전하게 차단할 수 있다. 더욱이 한겹으로 이루어진 세퍼레이터 일체형 전극을 감는 것만으로 전극 조립체를 형성하므로 여러 겹의 막을 권취할 때의 많은 공정 불량 요인을 방지할 수 있게 된다.
도3은 본 발명의 한 실시예에서의 전극 조립체를 나타내는 평면도이다. 도3에서는 도2와 같은 실시예에서 양극 활물질이 코팅되어 이루어진 양극 활물질층(50) 외측면에는 기계적 성질, 가령, 인장강도가 상대적으로 약한 재질의 세퍼레이터(70)가 코팅되고, 음극 활물질층(40) 외측면에는 기계적 성질이 상대적으로 강하여 쉽게 천공되지 않는 재질의 세퍼레이터(60)가 코팅되어 있다. 그리고, 처음 권취할 때 상대적으로 음극 활물질층(40)이 절연기재(10)를 중심으로 볼 때 내측으로 위치하도록 권취가 이루어진다. 이런 실시예에서는 세퍼레이터(60,70)까지 일체화된 하나의 전극층만 권취되므로 권취 공정이 쉬워지고, 빗감김 불량 같은 불량 요소가 줄어든다.
이런 형태의 권취된 전극 조립체에서는 양극과 음극 활물질층(40,50)이 서로 마주보는 접촉면에서는 세퍼레이터(60,70)를 사이에 두고 볼 때 음극 활물질이 양 극 활물질의 외곽을 감싸는 형태가 되어 단위 양극활물질면 대비 음극활물질면이 넓게 되고, 충방전시 이동하는 리튬이온이 음극에 인터칼레이션되기 쉬워진다. 따라서 덴트라이트 현상이 더욱 잘 예방될 수 있다.
한편, 음극 활물질면에 접한 세퍼레이터막이 양극 활물질면에 접한 세퍼레이터막보다 강한 재질이 되므로 음극 활물질 표면에서 시작되기 쉬운 덴트라이트 현상이 조금 이루어지는 경우에도 세퍼레이터막 전체가 석출되는 침상의 리튬금속에 보다 잘 결딜 수 있게 된다.
이렇게 형성된 젤리롤형 전극 조립체는 캔이나 파우치 같은 케이스에 전해액과 함께 수용되고, 통상적인 후속 단계 공정들, 가령, 보호회로 등 안전 장치와 결합, 외장 케이스 설치, 화성 공정 등의 단계를 거쳐 완성될 수 있다.
전해액으로는 에틸렌 카바이드나 프로필렌 카바이드, 에칠메칠 카바이드 등의 카바이드계와 니트릴계, 락톤계 및 이들의 혼합물이 많이 사용되며, 리튬염이 함유된 상태로 사용된다.
본 발명에 따르면, 양극, 음극, 세퍼레이터가 분리된 상태로 함께 맨드렐 등에서 권취되거나, 적층되어 이루어지는 종래 이차 전지의 전극 조립체 형성 방법에 비해 전극 조립체 형성 공정을 간편하게 할 수 있다.
그리고 그 결과물인 전극 조립체의 불량을 줄일 수 있게 된다.

Claims (15)

  1. 절연기재, 상기 절연기재 양면에 적층된 집전체층, 상기 집전체층 각각의 외면에 형성된 음극 활물질층 및 양극 활물질층을 구비하는 일체형 전극을 가지는 전극 조립체;와
    상기 전극 조립체를 내장하는 케이스;를 구비하여 이루어지는 리튬 이차 전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 일체형 전극은 상기 음극 활물질층 외면과 상기 양극 활물질층 외면 가운데 적어도 하나에 세퍼레이터막이 도포되어 일체로 형성된 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 세퍼레이터막은 상기 일체형 전극과 별개로 형성되어 상기 전극 조립체에서 상기 일체형 전극과 적층된 형태를 이루거나, 적층 및 권취된 형태를 이루는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  4. 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 세퍼레이터막은 상기 절연기재와 다른 재질로 이루어지며, 상기 절연기 재보다 전해액에 대한 함침성 및 이온 투과성이 더 높은 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  5. 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 절연기재는 인장 강도나 뚫어짐에 대한 저항력, 신율 가운데 적어도 하나에 있어서 상기 세퍼레이터에 비해 높은 값을 갖는 재질로 이루어짐을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 절연기재의 양면에 형성되는 상기 집전체층은 동일한 금속층으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 집전체층 가운데 적어도 음극 집전체는 구리로 형성하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  8. 제 2 항에 있어서,
    상기 세퍼레이터막은 상기 음극 활물질층 외면에는 기계적 특성이 상대적으로 강한 재질로 이루어지고, 상기 양극 활물질층 외면는 기계적 특성이 상대적으로 약한 재질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극 조립체는 권취되어 이루어지고,
    권취된 상기 전극 조립체에서 상기 음극 활물질층이 상기 양극 활물질층에 비해 상기 절연기재를 기준으로 상대적으로 내측으로 위치하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  10. 절연기재 양면에 집전체층을 형성하는 단계,
    각각의 상기 집전체층 외면에 다른 극성의 활물질층을 형성하여 일체형 전극을 형성하는 단계,
    상기 일체형 전극층을 세퍼레이터를 개재시킨 채 적층하거나 적층 및 권취하여 전극 조립체를 형성하는 단계,
    상기 전극 조립체를 케이스에 장입하여 밀봉하는 단계를 구비하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지 형성 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 집전체층을 형성하는 단계에서는 상기 집전체층은 상기 절연기재에 대한 도금을 실시하여 이루어지며,
    상기 집전체층 도금은 상기 절연 기재 양면에 동일 금속으로 동시에 실시하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지 형성 방법.
  12. 제 10 항에 있어서,
    상기 집전체층을 형성하는 단계에서는 상기 절연기재를 상기 집전체층이 포함된 용액이나 페이스트에 넣어 딥핑을 실시하고, 상기 용액이나 페이스트에 포함된 용매나 휘발성분을 제거하는 단계가 구비되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지 형성 방법.
  13. 제 10 항에 있어서,
    상기 일체형 전극은 일단 폭이 넓은 일체형 전극판을 만든 뒤 상기 일체형 전극판을 전지 형성에 맞는 폭으로 자르는 슬릿팅을 실시하여 형성됨을 특징으로 하는 리튬 이차 전지 형성 방법.
  14. 제 10 항에 있어서,
    상기 일체형 전극을 형성하는 단계에서는 상기 활물질층의 드러난 표면에 상기 세퍼레이터막을 도포하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지 형성 방법.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 세퍼레이터막의 도포는 상기 세퍼레이터막을 포함하는 용액을 이용하여 딥핑이나 스프레이를 통해 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지 형성 방법.
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