KR20240045663A - 리튬 이차전지용 양극, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents

리튬 이차전지용 양극, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 개시는 양극판의 엣지 부분에 코팅층을 적층 형성한 리튬 이차전지용 양극, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
본 개시에서, 리튬 이차전지용 양극은 양극 탭을 갖춘 양극 집전체와, 양극 집전체의 적어도 일면 상에 적층 형성된 양극 활물질층을 포함한 양극판과; 양극판의 엣지 부분에 형성된 코팅층;을 포함하고, 여기서 코팅층은 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 포함한다.

Description

리튬 이차전지용 양극, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 {Cathode for lithium secondary battery, method for manufacturing thereof and lithium secondary battery including the same}
본 개시는 리튬 이차전지용 양극, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하기로 급속 충전 성능을 개선한 리튬 이차전지용 양극, 이의 제조 방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
최근에 모바일 기기 등의 전자기기와 전기자동차(EV) 시장의 성장으로 인해 리튬 이차전지의 수요가 점점 증가하는 추세이다. 이에, 소비자의 편의를 고려하여 리튬 이차전지의 급속 충전에 대한 연구 개발도 활발해지고 있으며, 소비자들에게도 급속 충전 여부와 충전 시간 단축은 충전 및 방전을 반복적으로 수행할 수 있는 이차전지의 성능을 나타내는 주요 수치로 인식되고 있다.
널리 알려져 있듯이, 리튬 이차전지는 전지 내부의 양극에서는 양극물질 내부의 리튬이 산화되어 방출되는 리튬 탈리 반응과 음극에서는 리튬이 환원되어 음극물질 내부로 들어가게 되는 리튬 삽입 반응을 통해 충전이 수행된다. 이 과정에서 음극의 엣지 부분에 리튬이 석출되거나 리튬 덴드라이트(dendrite)가 형성되어 배터리 안정성에 부정적인 영향을 끼친다. 이를 해결하기 위해서 음극의 길이를 양극보다 더 크게 제조하여 전극 단락이나 폭발 가능성을 낮추고자 하였다.
하지만, 음극의 길이가 양극보다 큰 이차전지의 경우에, 고전류를 동반하는 급속 충전시에 양극 외측 단면과 음극을 마주보는 양극면에서 리튬 탈리 반응이 일어나게 된다. 이에, 음극의 엣지 부분에 리튬 이온이 집중되게 되고, 이로 인해 음극에서 리튬의 삽입 속도보다 양극으로부터 리튬 이온이 집중되는 속도가 빠르기 때문에 음극의 엣지 부분에 리튬 이온이 과잉 축적된다. 이는 결과적으로 음극의 리튬 석출을 유발하여 이차전지의 안정성 및 사용 수명에 치명적인 문제점을 발생시킨다.
따라서, 고전류를 동반하는 급속 충전시에도 양극의 외측 단면에서 리튬 이온이 빠져나오는 현상을 억제하여 음극의 엣지 부분에 도달하는 리튬 이온의 양을 조절하고 균일한 전기장을 형성하여 배터리의 안정성 및 수명 특성이 개선된 이차전지에 대한 연구개발이 절실히 필요하다.
본 개시는 고전류를 동반하는 급속 충전시 음극의 엣지 부분에 리튬 이온의 석출 현상을 감소시켜 이차전지의 안정성 및 수명 특성을 개선한 이차전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극은 양극 탭을 갖춘 양극 집전체와, 양극 집전체의 적어도 일면 상에 적층 형성된 양극 활물질층을 포함한 양극판과; 양극판의 엣지 부분에 배치된 코팅층;을 포함하고, 여기서 코팅층은 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
바람직하기로, 코팅층은 양극판의 엣지 부분의 외측 단면 상에 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 외측방향으로 순차적으로 적층 배치할 수 있다.
또한, 코팅층은 양극 탭을 제외한 양극판의 엣지 부분에 배치될 수 있다.
선택가능하기로, 전도성 고분자층의 끝단과 절연성 고분자층의 끝단은 외측 단면에서 양극판의 편평면을 향해 연장될 수 있다.
본 개시에서, 전도성 고분자층은 전도성 고분자를 포함하는 한편 절연성 고분자층은 절연성 고분자를 포함할 수 있다.
본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법은 양극 활물질과 바인더를 혼합하여 양극 슬러리를 제조하는 양극 활물질 믹싱 단계와; 양극 슬러리를 양극 집전체의 적어도 일면 상에 코팅하는 양극 활물질 코팅 단계; 및 양극판의 엣지 부분에 코팅층을 형성하는 코팅층 형성 단계;를 포함하고, 여기서 코팅층은 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 코팅층은 양극 탭을 제외한 상기 양극판의 엣지 부분에 적층 형성될 수 있다.
본 개시에서, 코팅층 형성 단계는 양극판의 적어도 일면 상에 보호 필름을 부착하는 단계와; 양극판의 엣지 부분의 외측 단면에 전도성 고분자층을 코팅하는 단계; 전도성 고분자층 상에 절연성 고분자층을 코팅하는 단계; 및 보호 필름을 제거하는 단계;를 포함할 수 있다.
양극 활물질 코팅 단계와 코팅층 형성 단계 사이에, 본 개시는 양극 집전체에 양극 활물질층을 코팅한 양극판을 압연하는 압연 단계와; 양극판을 소정의 크기로 절단하는 슬리팅 단계; 및 양극판에 양극 탭을 형성하는 노칭 단계;를 추가로 포함할 수 있다.
선택가능하기로, 본 개시는 보호 필름을 제거하는 단계 이후에 양극판을 건조하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
선택가능하기로, 전도성 고분자층의 끝단과 절연성 고분자층의 끝단은 외측 단면에서 양극판의 편평면을 향해 연장될 수 있다.
본 개시에 따른 리튬 이차전지는 전술된 양극판과, 음극판, 및 양극판과 음극판 사이에 개재되는 분리막을 포함한 전극 조립체와; 전극 조립체와 전해액을 수납하여 밀봉하는 파우치 외장재;를 포함할 수 있다.
덧붙여서, 본 개시는 양극판과 음극판을 동일한 크기로 형성할 수 있다.
본 개시의 특징 및 이점들은 첨부도면에 의거한 다음의 상세한 설명으로 더욱 명백해질 것이다.
이에 앞서 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이고 사전적인 의미로 해석되어서는 아니 되며, 발명자가 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
이상 본 발명의 설명에 의하면, 본 개시는 양극의 엣지 부분에 코팅층을 형성함으로써, 고전류를 동반하는 급속 충전시 양극의 엣지 부분에서 리튬 이온의 방출을 억제하여 음극의 엣지 부분에 리튬 이온의 석출 현상을 방지할 수 있다.
이에, 본 개시는 급속 충전 성능을 개선하고 안정성과 수명 특성을 확보할 수 있는 리튬 이차전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극을 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극의 엣지 부분에 다양한 일례를 보여주는 단면도이다.
도 3은 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법을 나타낸 공정도이다.
도 4a 내지 도 4d는 도 3의 코팅층 형성 단계를 순차적으로 도시한 개념도이다.
도 5는 리튬 이차전지용 양극을 포함한 리튬 이차전지를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 6은 리튬 이차전지에 수납된 전극 조립체의 다른 일례를 개략적으로 도시한 도면이다.
본 개시의 목적, 장점, 및 특징들은 첨부된 도면들과 연관되는 이하의 상세한 설명과 바람직한 실시예들로부터 더욱 명백해질 것이나, 본 개시가 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 개시를 설명함에 있어서, 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 개시의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명은 생략한다.
본 문서에 기재된 실시예 및 첨부된 도면은 본 개시를 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니다. 본 개시는 실시예의 다양한 변경(modifications), 균등물(equivalents), 및/또는 대체물(alternatives)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
도면의 구성요소들에 참조부호를 부여함에 있어서, 동일한 구성요소들은 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 참조부호가 부여되고, 유사한 구성요소에 대해서는 유사한 참조부호가 부여됨에 유의하여야 한다.
본 문서에서, 제1, 제2 등의 용어는 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하기 위해 사용되는 것으로, 구성요소가 상기 용어들에 의해 제한되는 것은 아니다. 첨부 도면에 있어서, 일부 구성요소는 과장되거나 생략되거나 또는 개략적으로 도시되었으며, 각 구성요소의 크기는 실제 크기를 전적으로 반영하는 것은 아니다.
고전류를 동반하는 급속 충전시, 리튬 이차전지는 양극물질에서의 리튬 탈리 반응과 음극물질에서의 리튬 삽입 반응이 일어난다. 그러나 고전류에서 양극의 외측 단면에서 리튬 이온이 빠져나오는 현상이 추가적으로 발생되어 음극의 엣지 부분에서 리튬 삽입 속도보다 축적되는 속도가 빨라 리튬이 석출되는 문제점을 갖는다.
이에, 본 개시는 양극의 엣지 부분을 형성하는 외측 단면에 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 포함한 코팅층을 배치함으로써 급속 충전시에도 양극의 외측 단면에서 리튬 이온이 빠져나오는 현상을 효과적으로 억제하여 음극의 엣지 부분에 도달하는 리튬 이온의 양을 조절하는 한편 균일한 전기장을 형성하여 급속 충전 성능을 향상시키고 이차전지의 안정성 및 수명 특성을 확보하여 우수한 전기화학 특성을 구현할 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 개시의 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
당해분야의 숙련자들에게 널리 알려져 있듯이, 리튬 이차전지용 양극판(100)은 양극 집전체(100a)와, 양극 집전체(100a)의 적어도 일면 상에 적층 형성된 양극 활물질층(100b), 및 양극 집전체의 일측에서 돌출 연장된 양극 탭(130)으로 이루어질 수 있다.
양극 집전체는 높은 전도성을 가지며 배터리의 충방전시 화학적으로 안정한 물질이면 크게 제한되지 않고 사용할 수 있으며, 예컨대 그라파이트, 플래티늄 박, 알루미늄 박, 구리 박, 니켈 박, 스테인레스강 박, 티타늄 박, 니켈 발포체(foam), 구리 발포제 또는 전도성 금속으로 코팅된 폴리머 기재, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있고, 통상적이거나 공지된 양극 집전체이어도 무방하다.
양극 활물질층은 양극 활물질과 바인더 등을 용매에 혼합시켜 만들어진 양극 슬러리를 박막 형태의 양극 집전체에 도포, 건조한 후 압연하여 양극 집전체 상에 적층 형성될 수 있다. 양극 활물질은 리튬 이온의 가역적인 탈리/삽입 가능한 물질이면 사용가능하며, 통상적인 리튬 이차전지의 양극에 사용되는 전극 물질이면 크게 제한되지 않고 사용할 수 있다. 참고로, 양극 활물질은 LiMO2(M은 Co 및 Ni에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 전이금속); Mg, Al, Fe, Ni, Cr, Zr, Ce, Ti, B 및 Mn에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 이종 원소로 치환되거나, 이러한 이종 원소의 산화물로 코팅된 LiMO2(M은 Co 및 Ni 에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 전이금속); LixNiαCoβMγO2(0.8≤x≤1.5인 실수, 0.7≤α≤0.9 인 실수, 0.05≤β≤0.35인 실수, 0.01≤γ≤0.1인 실수, α + β + γ =1, M은 Mg, Sr, Ti, Zr, V, Nb, Ta, Mo, W, B, Al, Fe, Cr, Mn 및 Ce로 이루어진 군에서 하나 이상 선택되는 원소); 또는 LixNiaMnbCocMdO2(0.9≤x≤1.1인 실수, 0.3≤a≤0.6 인 실수, 0.3≤b≤0.4인 실수, 0.1≤c≤0.4인 실수, 0≤d≤0.4인 실수, a+b+c+d=1, M은 Mg, Sr, Ti, Zr, V, Nb, Ta, Mo, W, B, Al, Fe, Cr 및 Ce로 이루어진 군에서 하나 이상 선택되는 원소)등으로 대표되는 층상 구조의 산화물; LiaMn2-xMxO4(M=Al, Co, Ni, Cr, Fe, Zn, Mg, B 및 Ti에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 원소, 1≤a≤1.1인 실수, 0≤x≤0.2인 실수) 또는 Li4Mn5O12 등으로 대표되는 스피넬 구조의 산화물; 또는 LiMPO4(M은 Fe, Co, Mn) 등으로 대표되는 올리빈 구조의 포스페이트계 물질, 또는 이들의 혼합물 등일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
참고로, 바인더는 양극 활물질과 도전재 등의 결합 및 양극 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분이다.
양극 활물질층을 형성하는 양극 슬러리는 선택적으로 도전재 및/또는 증점재를 추가로 포함할 수도 있다. 도전재는 양극 활물질과 양극 집전체 사이의 전도성을 확보하기 위해 사용되는 것으로, 전지 내 화학변화를 야기하지 않는 종래의 전자 전도성 재료라면 크게 제한되지 않는다. 예컨대, 도전재는 천연 흑연, 인조 흑연, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙, 플루오르카본, 알루미늄 분말, 니켈 분말, 티타늄 산화물, 카본 블랙, 탄소섬유 및 탄소나노튜브 등 또는 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 덧붙여서, 증점재는 점성을 부여하여 코팅 및 분산성을 향상시킨 양극 슬러리를 제조하기 위한 것으로, 통상적으로 이차전지 기술분야에서 사용되거나 공지된 증점재를 사용할 수 있다.
앞서 기술되었듯이, 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극은 급속 충전시 음극판의 엣지 부분에 리튬 이온의 석출 현상을 억제시킬 수 있도록 구성되어 있다. 이를 위해서, 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극은 도 1 내지 도 2에 도시된 바와 같이 양극 집전체와 이 양극 집전체에 적층된 양극 활물질층을 포함하는 양극판(100)과, 양극판(100)의 엣지 부분에 형성된 코팅층(120)을 포함할 수 있다. 덧붙여서, 양극판(100)은 양극 활물질을 적층하지 않은 양극 집전체의 일부 영역(즉, 무지부)의 일측에서 외향되게 돌출 연장된 양극 탭(130)을 형성할 수 있다.
여기서, 코팅층(120)은 양극 탭을 제외한 양극판(100)의 가장자리를 형성하는 엣지 부분의 전체 둘레에 걸쳐 코팅될 수 있으며(도 1 참조), 필요에 따라 양극판(100)의 엣지 부분 중 적어도 일부에 코팅층을 형성할 수도 있다.
바람직하기로, 코팅층(120)은 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 포함할 수 있다. 더욱 바람직하기로, 본 개시는 양극판(100)의 엣지 부분의 외측 단면(A;端面) 상에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 외측방향으로 순차적으로 적층 형성될 수 있다.
구체적으로, 전도성 고분자층(120a)은 급속 충전시 리튬 이온의 이동을 억제하지만 전자의 이동을 원활하게 해줌으로써, 양극판의 엣지 부분에 저항 증가를 최소화하여 양극재의 용량 감소를 방지할 수 있을 뿐만 아니라 리튬 석출 현상을 억제하는 역할을 수행할 수 있다. 전도성 고분자층은 전자의 이동을 촉진시키고 양극 활물질이나 전해질 등과 반응하지 않는 전도성 고분자로 이루어질 수 있다. 예컨대, 전도성 고분자는 폴리아세틸렌계, 폴리피롤계, 폴리싸이오펜계, 폴리아닐린계, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리페닐렌 비닐렌, 및 폴리티오펜계 고분자 등에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 조합을 사용할 수 있고, 바람직하기로 폴리에틸렌 디옥시티오펜(PEDOT)일 수 있다.
절연성 고분자층(120b)은 전도성 고분자층(120a) 상에 배치되되, 전자와 리튬 이온의 이동을 억제하여 양극판의 엣지 부분에서 리튬 이온이 빠져나오는 현상을 최소화해주는 역할을 수행함으로써, 급속 충전시 음극판의 엣지 부분에 리튬 이온이 도달하는 양을 조절하고 균일한 전기장을 형성하여 셀의 전기화학적 성능과 수명 특성을 확보할 수 있다. 절연성 고분자층은 전자와 리튬 이온의 이동을 억제시키고 양극 활물질이나 전해질 등과 반응하지 않는 절연성 고분자로 이루어질 수 있다. 예컨대, 절연성 고분자는 폴리우레탄계 고분자 및 폴리올레핀계 고분자 등에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 조합일 수 있으며, 구체적으로 스판덱스, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌계 고분자, 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF), 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리클로로트리플루오로에틸렌, 폴리트리플루오로에틸렌, 폴리헥사플루오로이소부틸렌, 폴리퍼플루오로 부틸에틸렌, 폴리퍼플루오로 메틸 비닐 에테르 등의 불소계 고분자 및 SMC/SBR계 엘라스토머 등에서 선택되는 하나 이상의 조합일 수 있지만 이에 제한되지 않는다.
본 개시에서, 전도성 고분자층(120a)의 두께는 20 내지 50㎛ 일 수 있으며, 절연성 고분자층(120b)의 두께는 30 내지 50㎛ 일 수 있다.
도 2는 양극판의 엣지 부분 상에서 코팅층의 적층 형태를 설명하는 단면 상태도로서, 도 1에 도시된 코팅층의 변형예들이다.
도 2의 (a)는 양극판(100)의 엣지 부분을 형성하는 외측 단면 중 적어도 일부에 코팅층(120;120a,120b)을 형성할 수 있는데, 외측 단면 상에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 외측방향으로 순차적으로 적층 형성한다. 구체적으로, 절연성 고분자층(120b)의 일 끝단이 양극 활물질층을 배치한 양극판의 일측 편평면을 향해 절곡 연장되어 전도성 고분자층(120a)과 양극판의 엣지 부분 일부를 덮어씌울 수 있다.
도 2의 (b)는 양극판(100)의 엣지 부분을 형성하는 외측 단면 중 적어도 일부에 코팅층(120;120a,120b)을 형성할 수 있는데, 외측 단면 상에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 외측방향으로 순차적으로 적층 형성한다. 전도성 고분자층(120a)의 일 끝단이 양극 활물질층을 배치한 양극판의 일측 편평면을 향해 절곡 연장되어 외측 단면과 양극판의 엣지 부분 일부를 덮어씌울 수 있다. 또한, 절연성 고분자층(120b)은 전도성 고분자층(120a)을 덮어씌울 수 있도록 배열된다.
도 2의 (c)는 양극판(100)의 엣지 부분을 형성하는 외측 단면 중 적어도 일부에 코팅층(120;120a,120b)를 형성할 수 있는데, 외측 단면 상에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 외측방향으로 순차적으로 적층 형성한다. 구체적으로, 절연성 고분자층(120b)의 양 끝단이 양극 활물질층(100b)을 배치한 양극판의 양측 편평면을 향해 절곡 연장되어 전도성 고분자층(120a)과 양극판의 엣지 부분 일부를 덮어씌울 수 있다.
또한, 도 2의 (d)는 양극판(100)의 엣지 부분을 형성하는 외측 단면 중 적어도 일부에 코팅층(120;120a,120b)을 형성할 수 있는데, 외측 단면 상에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 외측방향으로 순차적으로 적층 형성한다. 전도성 고분자층(120a)의 양 끝단이 양극 활물질층을 배치한 양극판의 양측 편평면을 향해 절곡 연장되어 외측 단면과 양극판의 엣지 부분 일부를 덮어씌울 수 있다. 또한, 절연성 고분자층(120b)은 전도성 고분자층(120a)을 덮어씌울 수 있도록 배열된다.
도 3은 본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법을 도시한 공정도이다.
본 개시에 따른 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법은 양극판의 엣지 부분에 전도성 고분자층과 절연성 고분자층으로 구성된 코팅층을 배열하는 것을 특징으로 하는바, 양극 활물질 믹싱 단계(S100)와, 양극 활물질 코팅 단계(S200), 압연 단계(S300), 슬리팅 단계(S400), 노칭 단계(S500), 및 코팅층 형성 단계(S600)를 포함한다.
우선적으로, 양극 활물질 믹싱 단계(S100)는 양극 집전체(100a;도 2 참조)의 일면 혹은 양면에 양극 활물질층(100b;도 2 참조)을 적층 형성하기 위해 양극 활물질을 포함한 양극 슬러리를 혼합하는 과정이다.
널리 알려져 있듯이, 양극 슬러리는 양극 활물질과 바인더를 용매에 혼합하여 페이스트(paste) 형태로 준비된다. 선택가능하기로, 양극 슬러리는 도전재 및/또는 증점재를 추가로 혼합될 수 있다.
양극 슬러리의 제조시, 용매는 양극 활물질과 도전재를 균일하게 분산시킬 수 있고 쉽게 증발되어 용이한 건조를 보장할 수 있는 소재를 적용할 수 있다.
페이스트 형태의 양극 슬러리는 양극 집전체의 적어도 일면 상에 코팅된다(S200). 양극 집전체는 양극 활물질을 코팅한 유지부와 양극 활물질을 코팅하지 않은 무지부로 구분될 수 있다.
양극 슬러리는 예컨대 알루미늄 호일(foil)의 양극 집전체에 균일하게 도포되고, 양극 집전체에 양극 슬러리를 코팅한 양극판은 충분히 건조된다.
양극 집전체의 일면 혹은 양면 상에 양극 슬러리를 코팅한 다음에, 양극판은 2개의 롤 프레스(roll press) 사이를 통과하면서 일정 두께를 갖도록 압연 과정(S300)을 수행한다. 양극판은 양극 집전체 상에 양극 활물질층을 형성하여 제조되는데, 전술된 압연 단계를 통해 전극의 용량 밀도를 높이고 양극 집전체와 양극 활물질 간의 접착성을 증가시킬 수 있다.
압연 단계(S300)가 완료되면, 양극판은 양극 사이즈에 맞게 소정의 크기로 슬리팅(S400;slitting)한다.
슬리팅 처리된 양극판은 노칭 유닛을 수단으로 하여 양극판의 무지부를 노칭(notching)하여 양극 탭을 형성할 수 있다(S500). 노칭 단계를 통해, 양극판은 셀 형상에 맞춰 양극 탭을 형성하는 한편 필요없는 부위를 제거할 수도 있다.
최종적으로, 본 개시는 양극판의 엣지 부분에 코팅층(120;도 1 참조)을 형성하는 단계(S600)를 포함한다. 본 개시는 코팅층(120)을 수단으로 하여 양극판의 엣지 부분을 차폐시켜 급속 충전시에도 양극의 외측 단면에서 리튬 이온의 방출과 양극재 저항 증가 현상을 효과적으로 억제할 수 있다.
이에, 코팅층 형성 단계(S600)는 도 4a 내지 도 4d를 참조하여 단계별로 설명하도록 한다.
양극판(100)의 엣지 부분을 따라 코팅층을 적층 형성하기에 앞서, 도 4a는 양극판의 넓은 편평면에 보호 필름(F)을 부착하는 단계(S610)를 포함한다.
보호 필름(F)은 전도성 분산액 및 절연성 분산액과의 접촉 하에서 화학적으로 안정한 내화학성을 갖는 재질이면 크게 제한되지 않고 사용할 수 있으며, 예컨대 PET계(Poly Ethylene Terephthalate), PVC계(Polyvinyl Chloride), PC계(Polycarbonate), Nylon 고분자계, PPO계(Phenyleneoxide), POM계(Polyoxymethylene), PTFE계(Polytetrafluoroethylene), Polyimide계, PVA계(Polyvinyl Alcohol), TAC계, PVB계(Polyvinyl Butyral), PMMA계(Poly methyl methacrylate), PEN계(Polyethylene naphthalate), ABS계(Acrylonitrile butadiene styrene copolymer), PBT계(Polybutylene terephthalate), PCTFE계(Polychlorotrifluoroehtylene), PVF계(Polyvinyl fluoride), PFA계(Perfluoroalkoxy alkane), FEP계(Fluorinated ethylene-propylene), ETFE계(poly ethylene-co-tetrafluoroethylene), PFPE계(Perfluoropolyether), PE계(Polyethylene), PP계(Polypropylene), PS계(Polystylene), PES계(Polyethersulfone), PEI계(Polyetherimide), PPS계(Polyphenylene sulfide), PPA계(Polyphthalamide), PSF계(Polysulfone), SPS계(syndiotactic polystyrene), PMP계(Polymethyl pentene), PPE계(Polyphenyl ether), PDMS계(Polydimethyl siloxane) 등에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 조합을 사용할 수 있다.
여기서, 전도성 분산액은 분산제에 의해 분산된 전도성 고분자를 포함하는 용액이며, 절연성 분산액은 분산제에 의해 분산된 절연성 고분자를 포함하는 용액을 의미할 수 있다.
바람직하기로, 보호 필름(F)은 양극판(100)의 일면 혹은 양면 상에 코팅된 양극 활물질층(100b)에 용이하게 탈부착될 수 있다.
본 개시는 도 4b에 도시된 바와 같이 양극판(100)의 가장자리를 형성하는 엣지 부분, 바람직하기로는 양극판의 엣지 부분의 외측 단면(A)에 제1 분사노즐(510)로 전도성 분산액을 도포하여 전도성 고분자층(120a)을 코팅하는 단계(S620)를 포함할 수 있다. 전도성 분산액은 양극판의 엣지 부분에 균일한 두께로 도포할 수 있도록 제1 분사노즐을 수단으로 하여 스프레이 분사할 수 있다. 이러한 전도성 분산액의 스프레이 분사 방식은 제1 분사노즐의 위치를 변경시키면서 양극판의 외측 단면(A)에 전도성 분산액을 신속하고 고르게 분사할 수 있다. 선택가능하기로, 본 개시는 전도성 분산액을 엣지 부분 일부에도 분사할 수 있다. 전도성 고분자층은 도시된 바와 같이 엣지 단면을 차폐할 수 있도록 도포되어야 한다.
다시 말하자면, 전도성 고분자층(120a)은 양극 탭을 제외한 양극판(100)의 가장자리를 형성하는 엣지 부분의 전체 둘레에 걸쳐 코팅될 수 있다.
전도성 고분자층(120a)의 코팅 완료 후에, 본 개시는 도 4c에 도시된 바와 같이 양극판(100)의 가장자리를 형성하는 엣지 부분, 바람직하기로는 양극판의 엣지 부분의 외측 단면(A)을 향해 제2 분사노즐(520)로 절연성 분산액을 도포하여 절연성 고분자층(120b)을 코팅하는 단계(S630)를 포함할 수 있다. 절연성 고분자층은 전도성 고분자층을 덮어씌울 수 있는 형상으로 형성될 수 있다.
이로써, 절연성 고분자층(120b)은 전도성 고분자층(120a) 그리고 엣지 부분 일부를 덮어씌울 수 있다.
만약 양극판의 엣지 부분에 전도성 고분자층을 배제하고 절연성 고분자층만으로 구성된 코팅층을 적층 형성하였다면, 절연성 고분자층이 양극판의 엣지 부분, 다시 말하자면 양극 활물질층의 가장자리 부분을 제외한 내부 영역에도 적층되면서 고분자층의 확산으로 인해 전기전도성의 감소, 양극재 저항 증가, 그리고 비용량 감소 등의 문제에 직면할 수 있다.
절연성 분산액은 양극판의 엣지 부분에 균일한 두께로 도포할 수 있도록 제2 분사노즐을 수단으로 하여 스프레이 분사할 수 있다. 이러한 절연성 분산액의 스프레이 분사 방식은 제2 분사노즐의 위치를 변경시키면서 전도성 고분자층(120a) 상에 절연성 분산액을 신속하고 고르게 분사할 수 있다. 선택가능하기로, 본 개시는 절연성 분산액을 엣지 부분 일부에도 분사할 수 있다.
물론, 절연성 고분자층(120b)은 양극 탭을 제외한 양극판(100)의 가장자리를 형성하는 엣지 부분의 전체 둘레에 걸쳐 코팅될 수 있다.
덧붙여서, 본 개시는 전술된 단계들(S620,S630)을 연속 수행하는 과정, 즉 전도성 고분자층(120a) 상에 절연성 고분자층(120b)을 형성하는 과정에서 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)의 경계에 전도성 고분자와 절연성 고분자가 공존하는 혼합층(미도시)을 형성할 수 있다. 혼합층은 전도성 고분자와 절연성 고분자 간의 결합력을 향상시켜 전지 내에서 충방전이 반복되더라도 박리 현상을 방지하고 우수한 내구성을 기대할 수 있다.
본 개시는 제1 분사노즐(510)을 이용하여 전도성 분산액을 분사하고 제2 분사노즐(520)을 이용하여 절연성 분산액을 분사하는 동안에, 보호 필름(F)에 의해 양극 활물질층(100b) 상에 전도성 고분자층 및/또는 절연성 고분자층의 불필요한 적층을 미연에 방지할 수 있다.
본 개시는 전술된 보호 필름(F)을 제거하는 단계(S640)를 통해 양극판(100)의 양극 활물질층(100b)을 노출시켜 리튬 이차전지 내에서 리튬 이온을 공급하는 등의 양극으로서의 역할을 수행할 수 있다.
선택가능하기로, 본 개시는 보호 필름을 제거한 후에 양극판을 건조, 다시 말하자면 진공 건조하여 분산액의 용매를 제거하여 양극판의 엣지 부분에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)을 외측방향으로 순차적으로 적층 형성된 코팅층(120)을 포함할 수 있게 된다.
본 개시는 엣지 부분에 코팅층을 형성한 양극판을 채용한 파우치형 리튬 이차전지를 포함한다.
도 5에 도시된 바와 같이, 리튬 이차전지(1)는 전극 조립체와, 내부 공간에 전극 조립체와 전해액을 수납하여 밀봉하는 파우치 외장재(400)를 포함한다. 여기서, 전극 조립체는 양극판(100)과 음극판(200) 사이에 분리막(300;seperator)을 개재하여 적층되어 있는 발전소자이다.
양극판(100)은 앞서 기술되었듯이 양극 집전체에 양극 활물질을 도포한 형태로 구성되고, 음극판(200)은 음극 집전체에 음극 활물질을 도포한 형태로 구성될 수 있다.
전극 조립체에서, 양극판(100)과 음극판(200)은 서로 대향하도록 배치될 수 있다. 양극판과 음극판은 넓은 편평면을 서로 마주보는 형태로 배치될 수 있고, 양극판과 음극판의 직접적인 접촉을 방지하기 위해 분리막(300)을 사이에 두고 적층 배치될 수 있다. 음극판과 분리막은 이미 널리 알려져 있어 본 명세서에서는 이들에 대한 상세한 설명을 생략하기로 한다.
도 5의 원호부에 도시되었듯이, 파우치 외장재 내에 수납된 전극 조립체는 분리막(300)을 사이에 두고 양극판(100)과 음극판(200)을 교대로 적층하는데, 양극판(100)의 엣지 부분을 형성하는 외측 단면(A) 상에 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)으로 구성된 코팅층(120)을 배치한다.
통상적으로, 리튬 이차전지는 리튬 덴드라이트의 성장으로 인해 충방전 효율이 저하되는 것으로 알려져 있는데, 리튬 덴드라이트의 형성을 억제하기 위해 음극판의 넓은 표면적을 이용하여 원하는 수준의 전지 성능 효과를 확보할 수 있다. 이에, 음극판(200)의 길이가 양극판(100)의 길이보다 크게 제작된다.
본 개시에 있어서, 리튬 이차전지는 전도성 고분자층(120a)과 절연성 고분자층(120b)으로 구성된 이중 구조의 코팅층(120)을 양극판의 엣지 부분에 적층 형성한다. 이는 급속 충전시 양극판(100)의 외측 단면에서 리튬 이온이 빠져나오는 현상을 효과적으로 억제하여 음극판(200)의 엣지 부분에 도달하는 리튬 이온의 양을 조절하고 균일한 전기장을 형성할 수 있다.
도 6은 도 5에 도시된 리튬 이차전지의 요부에 해당하는 전극 조립체의 다른 일례를 개략적으로 도시한 도면으로, 양극판의 외측 단면 상에 이중 구조의 코팅층(120;120a,120b)를 수단으로 하여 본 개시에 따른 리튬 이차전지는 양극판의 외측 단면에서 리튬 이온의 방출을 효과적으로 억제할 수 있다.
이러한 특성을 고려하여, 본 개시는 양극판(100)의 길이와 동일하게 음극판(200)의 길이를 설정할 수 있다. 선택가능하기로, 본 개시는 양극판(100)의 길이, 음극판(200)의 길이, 분리막(300)의 길이를 일정하고 동일한 크기로 형성하여도 원하는 수준의 전지 성능을 기대할 수 있다.
이는 결과적으로 파우치 외장재에 전극 조립체를 수납하는 과정에서 음극판(200) 및/또는 분리막(300)의 휘어짐 현상을 미연에 방지할 수 있을 뿐만 아니라 파우치 외장재(400;도 5 참조)의 수납공간과 전극 조립체 간의 유격없이 전극 조립체를 조밀하게 수용할 수 있어 리튬 이차전지의 에너지 밀도, 다시 말하자면 체적 에너지 밀도((volumetric energy density)를 향상시킬 수 있다. 또한, 본 개시는 음극판을 양극판에 대응되게 크기를 축소시켜 음극판의 제조 비용을 절감하는 효과도 기대할 수 있다.
이상 본 개시를 구체적인 실시예를 통하여 상세히 설명하였다. 실시예는 본 개시를 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 개시는 이에 한정되지 않는다. 본 개시의 기술적 사상 내에서 당해 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 그 변형이나 개량이 가능함은 명백하다고 할 것이다.
본 개시의 단순한 변형 내지 변경은 모두 본 개시의 영역에 속하는 것으로 본 개시의 구체적인 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의하여 명확해질 것이다.
100 : 양극판 100a : 양극 집전체
100b : 양극 활물질층 120 : 코팅층
120a : 전도성 코팅층 120b : 절연성 코팅층
200 : 음극판 300 : 분리막
400 : 파우치 외장재 510 : 제1 분사노즐
520 : 제2 분사노즐 A : 외측 단면
F : 보호 필름

Claims (13)

  1. 양극 탭을 갖춘 양극 집전체와, 상기 양극 집전체의 적어도 일면 상에 적층 형성된 양극 활물질층을 포함한 양극판과;
    상기 양극판의 엣지 부분에 배치된 코팅층;을 포함하고,
    상기 코팅층은 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 포함하는, 리튬 이차전지용 양극.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 코팅층은 상기 양극판의 엣지 부분의 외측 단면 상에 상기 전도성 고분자층과 상기 절연성 고분자층을 외측방향으로 순차적으로 배치하는, 리튬 이차전지용 양극.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 코팅층은 상기 양극 탭을 제외한 상기 양극판의 엣지 부분에 배치되는, 리튬 이차전지용 양극.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성 고분자층의 끝단과 상기 절연성 고분자층의 끝단은 상기 외측 단면에서 상기 양극판의 편평면을 향해 연장되는, 리튬 이차전지용 양극.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성 고분자층은 전도성 고분자를 포함하고,
    상기 절연성 고분자층은 절연성 고분자를 포함하는, 리튬 이차전지용 양극.
  6. 양극 활물질과 바인더를 혼합하여 양극 슬러리를 제조하는 양극 활물질 믹싱 단계와;
    상기 양극 슬러리를 양극 집전체의 적어도 일면 상에 코팅하는 양극 활물질 코팅 단계;
    상기 양극판의 엣지 부분에 코팅층을 형성하는 코팅층 형성 단계;를 포함하고,
    상기 코팅층은 전도성 고분자층과 절연성 고분자층을 포함하는, 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 코팅층은 상기 양극 탭을 제외한 상기 양극판의 엣지 부분에 적층 형성되는, 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 코팅층 형성 단계는,
    상기 양극판의 적어도 일면 상에 보호 필름을 부착하는 단계와;
    상기 양극판의 엣지 부분의 외측 단면에 전도성 고분자층을 코팅하는 단계;
    상기 전도성 고분자층 상에 절연성 고분자층을 코팅하는 단계; 및
    상기 보호 필름을 제거하는 단계;를 포함하는, 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법.
  9. 청구항 6에 있어서,
    상기 양극 활물질 코팅 단계와 상기 코팅층 형성 단계 사이에,
    상기 양극 집전체에 상기 양극 활물질층을 코팅한 양극판을 압연하는 압연 단계와;
    상기 양극판을 소정의 크기로 절단하는 슬리팅 단계; 및
    상기 양극판에 양극 탭을 형성하는 노칭 단계;를 포함하는, 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법.
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 보호 필름을 제거하는 단계 이후에,
    상기 양극판을 건조하는 단계를 추가로 포함하는, 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법.
  11. 청구항 6에 있어서,
    상기 전도성 고분자층의 끝단과 상기 절연성 고분자층의 끝단은 상기 외측 단면에서 상기 양극판의 편평면을 향해 연장되는, 리튬 이차전지용 양극의 제조 방법.
  12. 청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항에 따른 양극판과, 음극판, 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 분리막을 포함한 전극 조립체와;
    상기 전극 조립체와 전해액을 수납하여 밀봉하는 파우치 외장재;를 포함하는, 리튬 이차전지.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 양극판과 상기 음극판은 동일한 크기로 형성되는, 리튬 이차전지.
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