KR20230164355A - 전극 제조장치 및 이를 이용한 전극 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 따른 전극 제조장치 및 이를 이용한 제조방법에 관한 것으로, 상기 제조장치와 제조방법은 수직 방향으로 이동 시 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하고, 수평방향으로 이동하는 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포한 후 전극을 2단계에 걸쳐 건조하는 구성을 가짐으로써 전극 제조 시 공정성과 생산성을 모두 향상시킬 수 있다. 또한, 제조된 전극은 전극 시트와 활물질층간 접착력이 우수하고, 전극 시트 양면에 형성된 활물질층은 1회 제조 공정으로 공극률 제어가 용이하므로 다양한 공극률 형태를 갖는 전극을 제조할 수 있는 이점이 있다.

Description

전극 제조장치 및 이를 이용한 전극 제조방법{ELECTRODE MANUFACTURE APPARATUS AND ELECTRODE MANUFACTURING METHOD USING THE SAME}
본 발명은 전극 제조장치 및 이를 이용한 전극 제조방법에 관한 것이다.
최근에는 휴대형 전자기기와 같은 소형 장치뿐 아니라, 하이브리드 자동차나 전기 자동차의 배터리 팩 또는 전력저장장치와 같은 중대형 장치에도 이차전지가 널리 적용되고 있으며, 이러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 양극, 음극, 분리막을 포함하는 전극 조립체와 전해액을 포함하고, 이들을 보호하는 다층 외장재를 몸체로 포함하고, 이러한 이차전지는 복수의 셀을 장착한 전지 모듈 형태로 사용될 수 있다.
여기서, 상기 전극 조립체는 케이스에 내장되는 형태(외부 구조)에 따라 크게 원통형과 판상형으로 분류되며, 전극조립체의 적층 형태(내부 구조)에 따라 젤리-롤형과 스택형으로 분류된다.
그 중 젤리-롤형 전극조립체는 긴 시트형의 양극 및 음극을 분리막이 개재된 상태로 적층한 후, 단면상 원형으로 권취하여 원통형 구조로 만들거나, 또는 그러한 원통형 구조로 권취한 후 일측 방향으로 압축하여 단면상으로 대략 판상형인 구조로 만들 수 있다. 즉, 이러한 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다.
반면에, 상기 스택형 전극조립체는 소정 크기의 단위로 양극과 음극을 절취한 후 분리막을 개재시켜 순차적으로 적층함으로써 판상형의 구조로 만들 수 있다. 따라서, 스택형 전극조립체는 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀 셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이 셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 사용하여 폴딩한 구조의 스택-폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
그러나, 일반적으로 스택-폴딩형 전극조립체는 그것의 외면이 분리필름으로 감싸여 있고, 일부 풀셀 또는 바이셀의 측면에서 분리필름이 다층으로 존재하므로, 전지의 제조과정에서 전해액의 함침 시 젖음성이 떨어지는 단점을 가지고 있다. 전해액은 전지의 작동에 필수적인 구성요소이므로 전해액의 낮은 젖음성은 전지의 성능저하 및 수명단축 등을 초래한다.
이러한 문제를 해결하기 위하여 종래 전극에 구비된 분리막에 관통구를 도입하거나 스택-폴딩형 전극 조립체에 적층된 각 전극의 위치에 따라 전극 시트 양면에 형성된 활물질층의 공극률을 제어하는 기술들이 개발된 바 있다. 그러나, 분리막에 관통구를 도입하는 경우 전극 자체에 구멍을 천공하므로 용량이 저감되고, 단락이 유발될 수 있는 문제가 있다. 또한, 전극 표면에 형성된 활물질층의 공극률 등을 제어하는 기술은 전극의 제조 공정 상 전극 시트 기준 활물질층 위치에 따른 공극률을 개별적으로 조절하는 것이 어려운 한계가 있다.
대한민국 공개특허공보 제10-2007-0114412호 대한민국 공개특허공보 제10-2013-0144120호
이에, 본 발명의 목적은 스택-폴딩형 전극 조립체에 적용 시 전해액에 대한 젖음성 등을 개선된 전극 및 이를 제조하기 위한 기술을 제공하는데 있다.
상술된 문제를 해결하기 위하여,
본 발명은 일실시예에서,
수직 방향 및 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 표면에 전극 슬러리를 도포하는 코팅부; 및
도포된 전극 슬러리를 건조시키는 건조부를 포함하고,
상기 코팅부는 수직 방향으로 이송되는 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하는 제1 코팅기; 및 제1 전극 슬러리가 도포되고 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포하는 제2 코팅기를 포함하는 전극 제조장치를 제공한다.
이때, 상기 제1 코팅기와 제2 코팅기는 각각 슬롯-다이코터 및 슬롯-노즐코터 중 하나 이상의 방식이 적용될 수 있다.
또한, 상기 제1 코팅기와 제2 코팅기는 전극 시트 일면에 포함된 임의의 지점이 제1 코팅기에 의해 제1 전극 슬러리가 도포된 이후 제2 코팅기에 의해 제2 전극 슬러리가 타면에 도포되는데 걸리는 시간이 2초 이하가 되도록 이격된 위치에 배치될 수 있다.
아울러, 상기 건조부는 전극 시트의 양면에 도포된 전극 슬러리에 광을 조사하여 1차 건조 시키는 제1 건조부; 및 1차 건조된 전극 슬러리에 열을 가하여 2차 건조 시키는 제2 건조부를 포함할 수 있다.
하나의 예로서, 상기 제1 건조부는 자외선 건조기, 근적외선 건조기 또는 원적외선 건조기를 포함하고, 상기 제2 건조부는 열풍 건조기 및 진공 오븐기 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 일실시예에서, 상술된 본 발명에 따른 전극 제조장치로 수행되는 전극 제조방법을 제공한다.
구체적으로, 상기 전극 제조방법은,
수직 방향으로 이송되는 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하는 단계;
수평 방향으로 이송되고 제1 전극 슬러리가 도포된 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포하는 단계; 및
제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리가 양면에 도포된 전극 시트를 건조하는 단계;를 포함한다.
또한, 상기 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 각각 1,000 cps 내지 20,000 cps의 점도를 가지며, 이때의 제1 전극 슬러리의 점도(B1)와 제2 전극 슬러리의 점도(B2)의 비율(B1/B2)은 1.5 내지 10일 수 있다.
아울러, 상기 제1 전극 슬러리 및 제2 전극 슬러리는 60 중량% 이상의 고형분을 가질 수 있다.
또한, 상기 전극 시트는 30 내지 100 m/min의 속도로 이동할 수 있다.
이와 더불어, 상기 전극 시트를 건조하는 단계는 광 또는 파장을 이용하여 전극 시트의 양면에 도포된 전극 슬러리를 가건조 시키는 1차 건조 단계; 및 열을 이용하여 가건조된 전극 슬러리를 완전 건조 시키는 2차 건조 단계를 포함할 수 있다.
나아가, 본 발명은 일실시예에서, 상술된 본 발명에 따른 전극 제조장치에 의해 제조되어 전극 시트; 및 상기 전극 시트의 양면에 형성되는 제1 활물질층 및 제2 활물질층을 포함하고, 상기 제1 활물질층 및 제2 활물질층은 공극률 차이를 갖는 리튬 이차전지용 전극을 제공한다.
본 발명에 따른 전극 제조장치 및 제조방법은 수직 방향으로 이동 시 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하고, 수평방향으로 이동하는 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포한 후 전극을 2단계에 걸쳐 건조하는 구성을 가짐으로써 전극 제조 시 공정성과 생산성을 모두 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 전극 제조장치 및 제조방법에 의해 제조된 전극은 전극 시트와 활물질층간 접착력이 우수하고, 전극 시트 양면에 형성된 활물질층은 1회 제조 공정으로 공극률 제어가 용이하므로 다양한 공극률 형태를 갖는 전극을 제조할 수 있는 이점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 전극 제조장치의 구조를 나타낸 개략도이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다.
그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 본 발명에서, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 기재된 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 기재된 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 출원에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부 뿐만 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.
아울러, 본 발명에서 "수직 방향"이란 중력이 작용하는 방향과 동일한 방향을 의미하고, "수평 방향"이란 중력이 작용하는 방향에 대하여 수직인 방향을 의미할 수 있다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
전극 제조장치
본 발명은 일실시예에서,
수직 방향 및 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 표면에 전극 슬러리를 도포하는 코팅부; 및
도포된 전극 슬러리를 건조시키는 건조부를 포함하고,
상기 코팅부는,
수직 방향으로 이송되는 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하는 제1 코팅기; 및
제1 전극 슬러리가 도포되고 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포하는 제2 코팅기를 포함하는 전극 제조장치를 제공한다.
도 1은 본 발명에 따른 전극 제조장치(10)의 구조를 개략적으로 나타낸 구조도이다. 이하 도 1을 참고하여 본 발명의 전극 제조장치(10)를 설명한다.
본 발명에 따른 전극 제조장치(10)는 전극 시트(E)가 수직 방향 및 수평 방향으로 이송될 때 각 방향에 따라 시트 표면에 전극 슬러리를 도포하는 코팅부(100)를 포함하고, 도포된 전극 슬러리를 건조하는 건조부(200)를 포함한다.
여기서, 상기 전극 시트(E)는 전극 제조 공정의 효율을 위하여 롤투롤 방식의 이송부(300)에 의해 이동될 수 있으며, 상기 이송부(300)는 전극 시트(E)가 권취된 권취롤(미도시)로부터 공급되는 전극 시트(E)의 상면과 하면에 이송 롤러(310 및 320)가 배치된 구조를 가질 수 있다. 구체적으로, 적어도 1 이상의 이송 롤러(310 및 320)는 전극 시트(E)의 상면 및/또는 하면에 배치하되 복수개가 배치되는 경우 서로 이격되는 부위에서 전극 시트 상에 대면한 상태로 위치해 있으며 상호 반대 방향(R)으로 회전함으로써, 전극 시트(E)를 이송시키는 구조일 수 있다. 또한, 상기 이송 롤러(310 및 320)들은 전극 시트(E) 상에 도포된 전극 슬러리에 대한 간섭을 회피할 수 있도록, 코팅부(100)의 이전 및/또는 건조부(200)의 이후에 위치하는 구조일 수 있다.
또한, 상기 권취롤(미도시)과 이송 롤러(310 및 320)는 전극 시트(E)가 수직 방향으로 이동하다가 수평 방향으로 이동될 수 있도록 배치할 수 있다. 구체적으로, 상기 권취롤에서 공급된 전극 시트(E)와 1차적으로 접촉하는 제1 이송 롤러(310)는 귄취롤 하부에 위치할 수 있고, 제1 이송 롤러(310)를 지난 전극 시트와 2차적으로 접촉하는 제2 이송 롤러(320)는 전극 시트의 주행방향(D)을 기준으로 제1 이송 롤러(310)와 평행하도록 위치할 수 있다. 이에 따라 권취롤(미도시)에서 공급된 전극 시트는 제1 이송 롤러(310)까지 수직 방향으로 주행할 수 있으며, 제1 이송 롤러(310)를 지난 이후 수평 방향으로 주행할 수 있다.
이때, 주행되는 전극 시트(E)는 각 방향으로 주행 중 코팅부(100)에 의해 전극 시트 표면에 전극 슬러리를 전극 슬러리가 도포될 수 있다. 구체적으로, 전극 시트(E)는 수평 방향으로 이송 시 전극 시트(E)의 하측에 위치하게 되는 제1면이 되고 전극 시트(E)의 상측에 위치하는 제2면이 된다. 여기서, 상기 코팅부(100)는 이동하는 전극 시트 양면에 전극 슬러리를 도포하게 되는데, 이를 위하여 수직 방향으로 이송되는 전극 시트(E)의 일면, 예컨대 제1면에 제1 전극 슬러리(S1st)를 도포하는 제1 코팅기(110)와 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 타면, 예컨대 제2면에 제2 전극 슬러리(S2nd)를 도포하는 제2 코팅기(120)를 포함한다.
상기 제1 코팅기(110) 및 제2 코팅기(120)는 당업계에서 통상적으로 적용되는 방식의 것이라면 특별히 제한되지 않고 적용될 수 있으나, 구체적으로는 각각 슬롯-다이코터 및 슬롯-노즐코터 중 하나 이상의 방식이 적용될 수 있다.
또한, 상기 제1 코팅기(110) 및 제2 코팅기(120)는 각각 전극 시트(E)가 수직 방향 및 수평 방향으로 이동할 때 전극 슬러리를 도포하기 위하여 소정의 거리를 두고 이격될 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 코팅기(110)에 의해 도포된 제1 전극 슬러리(S1st)는 전극 시트가 수평 방향으로 이동할 경우 전극 시트(E)의 하면에 위치하게 된다. 이 경우, 전극 시트(E)의 제1면에 도포된 제1 전극 슬러리(S1st)는 중력이 가해지므로 전극 시트(E)와의 부착력이 충분히 부여되지 않을 수 있다. 따라서. 제1 코팅기(110)와 제2 코팅기(120)를 이격하여 배치하되, 전극 시트(E)가 수평 방향으로 이동할 때 제1 전극 슬러리(S1st)의 탈리 및/또는 손실을 막기 위하여 전극 시트(E) 일면에 포함된 임의의 지점이 제1 코팅기(110)에 의해 제1 전극 슬러리(S1st)가 도포된 이후 제2 코팅기(120)에 의해 제2 전극 슬러리(S2nd)가 타면에 도포되는데 걸리는 시간이 2초 이하가 되도록 이격된 위치에 배치될 수 있다.
하나의 예로서, 상기 제1 코팅기(110)와 제2 코팅기(120)는 전극 시트(E)의 임의의 지점이 제1 코팅기(110)에 의해 제1 전극 슬러리(S1st)가 도포된 이후 제2 코팅기(120)에 의해 제2 전극 슬러리(S2nd)가 도포되는데 걸리는 시간이 0.1 내지 1.5초가 되도록 이격될 수 있다.
상기 코팅부(100)에 의해 도포된 전극 슬러리는 건조부(200)에 의해 건조될 수 있다. 상기 건조부(200)는 슬러리가 도포된 전극 시트(E)를 인입하고 반출하는 입출구를 제외한 주변을 차단하는 벽체와 전극 슬러리가 도포된 전극 시트가 인출되는 측의 벽체에 전극 시트(E)를 건조시키기 위한 제1 건조기(210a 및 210b)와 제2 건조기(220)가 포함하여 형성된다.
전극 슬러리가 도포된 전극 시트(E)가 건조부(200)의 인입구를 통해 들어오면 반대편 벽체에서 공급되는 광, 파장, 열 등의 에너지를 전달받게 된다. 따라서, 상기 벽체는 외부로 내부의 에너지가 전달되어 열 손실이 발생하는 것을 방지할 수 있도록 단열재로 이루어지는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제1 건조기(210a 및 210b)는 중력이 가해지는 전극 시트(E)의 제1 전극 슬러리(S1st)가 탈리 및/또는 손실 방지, 즉 형태 유지를 위하여 가건조하는 장치로서, 광 또는 파장을 조사하여 수행될 수 있다. 일반적으로 전극 슬러리를 건조하는 경우 높은 온도의 열풍을 가함으로써 수행되는데, 이 경우 전극 슬러리의 건조 시간이 오래 걸리는 문제가 있다. 또한, 이러한 문제를 해결하기 위하여 열풍의 온도를 높이는 경우 슬러리 표면에서 건조되는 경향이 커지므로 용매에 높은 바인더가 용매의 이동에 따라 슬러리 표면으로 집중되는 현상(migration)이 발생되어 활물질층과 전극 시트의 부착 강도가 떨어지는 문제가 있다. 본 발명은 이러한 문제없이 전극 시트에 도포되어 전극 시트와 부착되는 방향과 반대로 중력이 작용하는 제1 전극 슬러리(S1st)의 빠른 건조를 위하여 에너지를 광 또는 파장의 형태로 조사하여 전극 슬러리를 가건조시킬 수 있다. 이러한 제1 건조기(210a 및 210b)로는 예를 들어 자외선 건조기, 근적외선 건조기, 원적외선 건조기 등을 포함할 수 있으며, 구체적으로는 전극 슬러리의 균일한 건조속도를 구현하기 위하여 1㎛ 이상, 보다 구체적으로는 5㎛ 이상, 10㎛ 이상 또는 20㎛ 이상의 파장의 에너지를 방출하는 원적외선 건조기를 포함할 수 있다. 상기 원적외선 건조기는 통상적으로 당업계에서 적용되는 근적외선 건조기나 적외선과는 달리 광 또는 파장이 길어 에너지 효율이 좋고 슬러리의 표면 뿐만 아니라 내부까지 균일하게 에너지를 가할 수 있으므로 단시간에 슬러리와 전극 시트 간의 접착력을 높일 수 있는 이점이 있다.
이때, 상기 제1 건조기(210a 및 210b)는 50kW/m2 내지 1,000kW/m2의 출력 밀도로 에너지를 방출할 수 있으며, 구체적으로는 50kW/m2 내지 500kW/m2; 50kW/m2 내지 250kW/m2의; 또는 50kW/m2 및 200kW/m2의 출력 밀도로 에너지를 방출할 수 있다. 본 발명은 제1 건조기(210a 및 210b)의 출력 밀도를 상기 범위로 제어함으로써 수평 방향으로 이동 시 전극 시트(E)의 제1면에 도포된 제1 전극 슬러리(S1st)가 탈리 및/또는 손실되기 이전에 속건조시킬 수 있는 있으며, 과한 출력 밀도로 인해 활물질층의 불균일 건조가 유도되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 제2 건조기(220)는 광 또는 파장에 의해 가건조된 전극 슬러리를 균일하게 완전 건조시키기 위하여 열을 가할 수 있다. 이러한 제2 건조기(220)로는 당업계에서 통상적으로 적용되는 것이라면 특별히 제한되지 않고 포함할 수 있으나, 구체적으로는 열풍 건조기, 진공 오븐기 등을 단독으로 또는 병용하도록 포함할 수 있다.
나아가, 본 발명에 따른 전극 제조장치(100)는 전극 시트(E)의 양면에 전극 슬러리가 도포된 이후 건조부(200)에 의해 건조되기 이전에 전극 시트(E)의 양면에 도포된 각 전극 슬러리의 로딩량 및/또는 전극 슬러리의 두께를 측정하기 위한 검사부(340)를 더 포함할 수 있다. 구체적으로 상기 전극 제조장치(100)는 광학계(optical system), 분광기(spectroscopy) 등을 이용하여 전극 시트(E) 표면에 도포된 전극 슬러리의 두께 및/또는 로딩량을 측정하거나 판단할 수 있으며, 이를 통해 전극 슬러리의 건조 전에 전극의 불량률을 낮출 수 있다.
본 발명에 따른 전극 제조장치는 상술된 구성을 가짐으로써 생산 설비의 공간 활용도를 높일 수 있고, 전극 제조 시 생산성을 향상시킬 수 있다. 뿐만 아니라, 상기 전극 제조장치는 전극 제조 시 전극 시트의 일면에 선택적으로 중력을 작용시켜 동일한 조성의 활물질층을 전극 시트에 형성하는 경우 양면의 공극률이 상이한 전극의 제조가 가능하므로 스택-폴딩형 전극 조립체와 같이 상이한 전해질 젖음성이 요구되는 전극 조립체에 유용하게 사용될 수 있다.
전극 제조방법
또한, 본 발명은 일실시예에서,
상술된 본 발명에 따른 전극 제조장치를 이용하여 수행되는 전극 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 전극 제조방법은 이송되는 전극 시트의 양면에 전극 슬러리를 각각 도포하고, 이를 2차에 걸쳐 건조하는 구성을 갖는다. 구체적으로, 상기 전극 제조방법은 수직 방향으로 이송되는 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하는 단계; 수평 방향으로 이송되고 제1 전극 슬러리가 도포된 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포하는 단계; 및 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리가 양면에 도포된 전극 시트를 건조하는 단계;를 포함한다.
상기 제1 전극 슬러리를 도포하는 단계는 전극 시트의 양면 중 전극 시트와 전극 슬러리의 부착력이 작용하는 반대 방향으로 중력이 가해지는 면에 전극 슬러리를 도포하는 단계로서, 이 과정에서 도포된 제1 전극 슬러리가 건조되면 전극 시트의 양면에 형성된 전극 활물질층의 평균 공극률보다 큰 공극률을 갖는 전극 활물질층을 형성할 수 있다.
또한, 상기 제2 전극 슬러리를 도포하는 단계는 전극 시트의 양면 중 전극 시트와 전극 슬러리의 부착력이 작용하는 방향으로 중력이 가해지는 면에 전극 슬러리를 도포하는 단계로서, 이 과정에서 도포된 제2 전극 슬러리가 건조되면 전극 시트의 양면에 형성된 전극 활물질층의 평균 공극률보다ㅏ 작은 공극률을 갖는 전극 활물질층을 형성할 수 있다.
여기서, 전극 시트의 양면에 도포되는 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 전극 조성의 균일성 및 전지의 용량 측면에서 높은 고형분을 가질 수 있다. 구체적으로, 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 각각 슬러리 전체 중량 기준 60 중량% 이상의 고형분을 포함할 수 있으며, 구체적으로는 60 내지 95 중량%; 60 내지 90 중량%; 65 내지 85 중량%; 또는 65 내지 80 중량%;의 고형분을 포함할 수 있다.
아울러, 상기 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 특정 범위의 점도를 가질 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 각각 1,000 cps 내지 20,000 cps의 점도를 가질 수 있으며, 보다 구체적으로는 각각 1,000 cps 내지 10,000 cps; 1,000 cps 내지 8,000 cps; 2,000 cps 내지 6,000 cps; 5,000 cps 내지 15,000 cps; 8,000 cps 내지 15,000 cps; 3,000 cps 내지 5,000 cps; 또는 10,000 cps 내지 12,000 cps의 점도를 가질 수 있다.
또한, 상기 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 일정한 점도 비율을 가질 수 있다. 예컨대, 제1 전극 슬러리의 점도(B1)와 제2 전극 슬러리의 점도(B2)는 1.5 내지 10의 비율(B1/B2)을 가질 수 있으며, 구체적으로는 1.5 내지 8; 2 내지 6; 2 내지 4; 또는 2.5 내지 3.5의 비율(B1/B2)을 가질 수 있다. 또한, 이러한 제1 전극 슬러리의 점도와 제2 전극 슬러리의 점도는 고형분 및/또는 슬러리 내 바인더의 함량을 제어함으로써 조절될 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명은 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리의 각 점도와 점도 비율을 상기 범위를 만족하도록 제어함으로써 전극 시트의 제1면와 제1면에 도포되는 제1 전극 슬러리의 부착력을 적절히 구현할 수 있고, 전극 건조 시 건조 효율을 높일 수 있을 뿐만 아니라, 공극률이 균일한 활물질층을 전극 시트 양면에 형성할 수 있다.
나아가, 상기 전극 시트를 건조하는 단계는 복수의 단계에 의해 수행될 수 있다. 하나의 예로서, 상기 전극 시트를 건조하는 단계는 광 또는 파장을 이용하여 전극 시트의 양면에 도포된 전극 슬러리를 가건조시키는 1차 건조 단계; 및 열에 의해 가건조된 전극 슬러리를 완전 건조시키는 2차 건조 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 건조 단계는 높은 고형분을 갖는 제1 전극 슬러리가 전극 시트와 전극 슬러리의 부착력이 작용하는 방향으로 중력이 가해지는 제1면에서 탈리 및/또는 손실되지 않도록 하기 위하여 제1 전극 슬러리를 높은 에너지를 가하여 단시간에 가건조시키는 1차 건조 단계를 포함한다.
이를 위하여, 1차 건조 단계는 열 또는 파장을 이용하여 고에너지를 제1 전극 슬러리에 가하되, 50kW/m2 내지 1,000kW/m2의 출력 밀도로 에너지를 가할 수 있으며, 구체적으로는 50kW/m2 내지 500kW/m2; 50kW/m2 내지 250kW/m2의; 또는 50kW/m2 및 200kW/m2의 출력 밀도로 에너지를 가할 수 있다. 본 발명은 1차 건조 단계에서 적용되는 출력 밀도를 상기 범위로 제어함으로써 제1 전극 슬러리가 탈리 및/또는 손실되기 이전에
제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리에 함유된 용매의 분자 운동량을 현저히 증가시킬 수 있으므로 각 전극 슬러리의 표면 온도를 급격히 증가시키지 않으면서 속건조시킬 수 있는 있으며, 과한 출력 밀도로 인해 활물질층의 불균일 건조가 유도되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 2차 건조 단계는 가건조된 전극 슬러리를 균일하게 완전 건조시키기 위하여 전극 시트의 양면에 열을 가하는 단계로서, 열풍 건조기 및 진공 오븐기 중 1종 이상을 이용하여 건조부 내의 온도 및 압력을 일정하게 조절함으로써 슬러리에 잔류하는 용매를 완전히 제거할 수 있다.
이때, 2차 건조 단계 시 온도는 150℃ 이상, 구체적으로는 150~200℃일 수 있다.
한편, 상기 건조부는 추가적으로 이는 공기 흐름이 코팅의 표면을 걸쳐 흐른 후, 코팅의 유해한 용매 성분을 여과하기 위한 필터링 장치로 들어가고 및/또는 에너지 회수를 위해 열 교환기로 들어가도록 구성될 수 있다. 대응하는 필터링 장치 또는 열 교환기 장치는 마찬가지로 제안된 장치의 통합된 부분이다.
또한, 본 발명은 전극 시트 표면에 도포되는 전극 슬러리의 로딩량과 건조 속도를 조절하기 위하여 전극 시트의 이동 속도가 일정하게 제어될 수 있다. 구체적으로, 전극 시트는 30 내지 100 m/min의 속도로 이동할 수 있으며, 보다 구체적으로는 30 내지 80 m /min; 또는 30 내지 60 m/min의 속도로 이동할 수 있다.
제조된 이차전지용 전극
나아가, 본 발명은 일실시예에서,
상술된 전극 제조방법에 의해 제조되는 이차전지용 전극을 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지용 전극은 리튬 이차전지에 사용되는 양극 또는 음극으로서, 상술된 본 발명에 따른 전극 제조장치 및/또는 전극 제조방법에 의해 제조되는 것이다. 상기 전극은 전극 시트가 수직방향 및 수평방향으로 연속적으로 주행하는 동안 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하고, 수평방향으로 이동하는 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포한 후 전극을 2단계에 걸쳐 건조하되, i) 제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리의 점도 조건을 제어하고, ii) 건조 전 제1 전극 슬러리가 도포된 면에 전극 시트와 제1 전극 슬러리간 부착력이 작용하는 반대방향으로 중력이 작용하도록 함으로써 1회 공정으로 양면 공극률이 상이한 활물질층을 갖는 전극을 제조할 수 있으므로 다양한 형태의 전극을 제조할 수 있을 뿐만 아니라 전극 조립체의 구조에 따른 전해액 젖음성 등의 문제를 용이하게 해결할 수 있는 이점이 있다.
하나의 예로서, 상기 이차전지용 전극은 양면에 형성된 활물질층의 공극률이 평균 20~40%; 또는 20~30%일 수 있다. 또한, 상기 이차전지용 전극은 양면에 형성된 각 활물질층의 평균 공극률 편차가 1~10%; 또는 1~5%일 수 있다.
또한 이렇게 제조된 전극은 전해질 젖음성이 우수하므로 전지의 활성화 공정 시 표면에 전극 피막을 균일하게 형성할 수 있으며, 이를 통해 전극의 성능을 보다 향상시킬 수 있는 이점이 있다.
이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의해 보다 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예 및 한정되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예.
양극활물질로서 입자크기 5㎛인 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2를 준비하고, 카본계 도전제 및 바인더로서 폴리비닐리덴플로라이드를 N-메틸 피롤리돈(NMP)에 혼합하여 제1 전극 슬러리(고형분: 70%) 및 제2 전극 슬러리(고형분: 75%)를 제조하였다.
이후, 각 슬러리를 제1 코팅기와 제2 코팅기에 주입하고, 알루미늄 시트에 양면 도포하고 건조하여 리튬 이차전지용 전극을 제조하였다.
이때, 제1 코팅기와 제2 코팅기의 거리는 전극 시트의 임의의 지점이 제1 코팅기에 의해 제1 전극 슬러리가 도포된 이후 제2 코팅기에 의해 제2 전극 슬러리가 도포되는데 1초 이내가 되는 지점에 배치되었으며, 알루미늄 시트의 주행 속도는 50 m/min로 조절되었다.
또한, ① 제1 코팅기와 제2 코팅기의 작동 시 전극 시트의 주행 방향, ② 제1 전극 슬러리 및 제2 전극 슬러리의 점도 및 ③ 제1 건조기 및 제2 건조기의 건조 방식은 하기 표 1에 나타낸 바와 같다.
코팅부 전극슬러리 점도 건조 방식
제1 코팅기 제2 코팅기 제1 전극 슬러리 제2 전극 슬러리 제1 건조기 제2 건조기
실시예 1 수직방향 주행 수평방향 주행 11,000 4,000 원적외선 건조 열풍 건조
실시예 2 수직방향 주행 수평방향 주행 5,000 4,000 원적외선 건조 열풍 건조
실시예 3 수직방향 주행 수평방향 주행 50,000 4,000 원적외선 건조 열풍 건조
실시예 4 수직방향 주행 수평방향 주행 11,000 4,000 열풍 건조 열풍 건조
실시예 5 수직방향 주행 수평방향 주행 11,000 4,000 적외선 건조 열풍 건조
실시예 6 수직방향 주행 수평방향 주행 11,000 4,000 열풍 건조 원적외선 건조
비교예 1 수평방향 주행 수평방향 주행 11,000 4,000 원적외선 건조 열풍 건조
비교예 2 수직방향 주행 수직방향 주행 11,000 11,000 원적외선 건조 열풍 건조
실험예.
본 발명에 따라 제조된 이차전지용 전극의 물성을 평가하기 위하여 하기와 같은 실험을 수행하였다.
가) 전극 시트와 제1 활물질층간의 접착력 평가
실시예 및 비교예에서 제작된 이차전지용 전극들을 폭 2.5cm×길이 10cm의 직사각형으로 재단하고, 제1 전극 슬러리를 이용하여 형성된 제1 활물질층 표면에 셀로판 테이프를 부착하였다. 그 후 활물질층이 형성되지 않은 전극 시트의 무지부를 고정하고 활물질층에 부착된 셀로판 테이프를 50mm/분의 속도로 180° 방향으로 박리했을 때의 응력을 측정했다. 측정을 10회 수행하고, 그 평균치를 산출함으로써 전극 시트와 제1 활물질층의 평균 접착력을 구하였다. 그 결과는 하기 표 2에 나타내었다.
나) 제1 활물질층의 고형분 손실률 평가
실시예 및 비교예에서 제작된 이차전지용 전극들로부터 각각 제1 전극 슬러리를 이용하여 형성된 제1 활물질층을 분리하여 중량을 측정하였다. 이후 각 슬러리에 함유된 고형분 대비 변화된 중량을 산출하였다. 이때, 변화된 중량이 음수값을 나타내면 전극 활물질의 손실이 발생한 것으로 판단하였으며, 그 결과를 표 2에 나타내었다.
다) 활물질층의 두께 균일성 평가
주사 전자 현미경(FE-SEM, JEOL JSM-7200F)을 이용하여 실시예 및 비교예에서 제작된 이차전지용 전극들의 단면 구조를 분석하여 단면 이미지를 수득했다. 수득된 이미지에서 5개 이상의 임의의 활물질층 두께를 측정하고 표준편차를 구하여 전극 시트 양면에 형성된 각 활물질층의 균일성을 평가하였다. 이때, 표준 편차 값이 활물질층의 평균 두께에 대하여 10% 이하이면 pass로 평가하고, 10%를 초과하면 fail로 평가하였으며, 그 결과를 표 2에 나타내었다.
라) 활물질층의 공극률 평가
실시예 및 비교예에서 제작된 이차전지용 전극들에 대한 단위 면적 당 두께 및 중량을 측정하고, 측정한 단위 면적당 무게를 측정한 두께 및 단위 면적을 곱하여 얻어진 부피로 나누어 공극을 포함하는 전극 활물질층의 측정 밀도를 구하였다. 이와 별도로, 전극을 구성하는 성분 (전극활물질, 도전재, 바인더 등)의 단위 면적당 분포량에 각각의 알려진 진밀도 값을 곱하여 이론적 밀도를 구한다. 하기 식을 이용하여 구해진 전극 활물질층의 측정 밀도와 이론적 밀도로부터 전극 활물질층의 공극율을 산출하였으며, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
공극율(%) = [(활물질층의 이론적 밀도)/(활물질층의 측정 밀도)-1] × 100
접착력 [N/m] 고형분 손실률 두께 균일성 공극률
제1 활물질층 제2 활물질층 제1 활물질층 제2 활물질층
실시예 1 485 ≤0.1% pass pass 29% 24%
실시예 2 289 ≥10% fail pass 22% 24%
실시예 3 388 ≥6% fail pass 36% 24%
실시예 4 267 ≥15% fail pass 32% 24%
실시예 5 436 ≤0.1% fail pass 37% 24%
실시예 6 312 ≥12% fail pass 24% 26%
비교예 1 364 ≤0.1% pass pass 41% 24%
비교예 2 459 ≤0.1% pass fail 28% 21%
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 전극 제조장치 및 전극 제조방법은 이차전지에 공정성 및 생산성이 우수할 뿐만 아니라, 제조된 전극의 물성이 우수한 것을 알 수 있다.
구체적으로, 본 발명에 따른 실시예의 전극은 제조 시 전극 시트와 활물질층간의 접착력과 반대 방향으로 중력이 작용한 제1 활물질층의 접착력이 높을 뿐만 아니라, 고형분의 손실이 미미한 것으로 확인되었다. 또한, 전극 시트 상에 형성된 각 활물질층의 두께 균일성이 우수하고, 20~30%의 공극률을 나타내는 것을 확인되었다.
반면, 비교예의 전극은 전극 시트와 활물질층간의 접착력이 낮아 고형분 손실률이 높은 것으로 확인되었다. 아울러, 전극 시트와 활물질층간 접착력과 반대방향으로 중력이 작용하는 제1 활물질층의 대부분이 두께가 불균일한 것으로 확인되었다.
이러한 결과로부터, 본 발명에 따른 전극 제조장치 및 전극 제조방법은 전극 제조 시 공간 활용성이 뛰어나고, 공정성 및 생산성이 우수할 뿐만 아니라, 제조된 전극은 전극 시트와 활물질층간 접착력이 우수하고, 전극 시트 양면에 형성된 활물질층은 1회 제조 공정으로 공극률 제어가 용이하므로 다양한 공극률 형태를 갖는 전극을 제조할 수 있는 이점이 있다.
이상에서는 본 발명 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자 또는 해당 기술 분야에 통상의 지식을 갖는 자라면, 후술될 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 기술 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
따라서, 본 발명의 기술적 범위는 명세서의 상세한 설명에 기재된 내용으로 한정되는 것이 아니라 특허청구범위에 의해 정해져야만 할 것이다.
10: 전극 제조장치
100: 코팅부
110: 제1 코팅기 120: 제2 코팅기
200: 건조부
210a 및 210b: 제1 건조기
211: 광 또는 파장
220a 및 220b: 제2 건조기
300: 이송부 310: 이송롤러
340a 및 340b: 검사부
E: 전극 시트
D: 전극시트 주행방향
R: 이송롤러 회전방향
S1st: 제1 전극 슬러리
S2nd: 제2 전극 슬러리

Claims (11)

  1. 수직 방향 및 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 표면에 전극 슬러리를 도포하는 코팅부; 및
    도포된 전극 슬러리를 건조시키는 건조부를 포함하고,
    상기 코팅부는,
    수직 방향으로 이송되는 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하는 제1 코팅기; 및
    제1 전극 슬러리가 도포되고 수평 방향으로 이송되는 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포하는 제2 코팅기를 포함하는 전극 제조장치.
  2. 제1항에 있어서,
    제1 코팅기와 제2 코팅기는 각각 슬롯-다이코터 및 슬롯-노즐코터 중 하나 이상의 방식이 적용된 전극 제조장치.
  3. 제1항에 있어서,
    제1 코팅기와 제2 코팅기는 전극 시트 일면에 포함된 임의의 지점이 제1 코팅기에 의해 제1 전극 슬러리가 도포된 이후 제2 코팅기에 의해 제2 전극 슬러리가 타면에 도포되는데 걸리는 시간이 2초 이하가 되도록 이격된 위치에 배치되는 전극 제조장치.
  4. 제1항에 있어서,
    건조부는,
    전극 시트의 양면에 도포된 전극 슬러리에 광 또는 파장을 조사하여 1차 건조 시키는 제1 건조기; 및
    1차 건조된 전극 슬러리에 열을 가하여 2차 건조 시키는 제2 건조기를 포함하는 전극 제조장치.
  5. 제4항에 있어서,
    제1 건조기는 자외선 건조기, 근적외선 건조기 또는 원적외선 건조기를 포함하고,
    제2 건조기는 열풍 건조기 및 진공 오븐기 중 1종 이상을 포함하는 전극 제조장치.
  6. 제1항에 따른 전극 제조장치로 수행되는 전극 제조방법에 있어서,
    수직 방향으로 이송되는 전극 시트의 일면에 제1 전극 슬러리를 도포하는 단계;
    수평 방향으로 이송되고 제1 전극 슬러리가 도포된 전극 시트의 타면에 제2 전극 슬러리를 도포하는 단계; 및
    제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리가 양면에 도포된 전극 시트를 건조하는 단계;를 포함하는 전극의 제조방법.
  7. 제6항에 있어서,
    제1 전극 슬러리와 제2 전극 슬러리는 각각 1,000 cps 내지 20,000 cps의 점도를 가지며,
    제1 전극 슬러리의 점도(B1)와 제2 전극 슬러리의 점도(B2)의 비율(B1/B2)이 1.5 내지 10인 전극의 제조방법.
  8. 제6항에 있어서,
    제1 전극 슬러리 및 제2 전극 슬러리는 60 중량% 이상의 고형분을 갖는 전극의 제조방법.
  9. 제6항에 있어서,
    전극 시트는 30 내지 100 m/min의 속도로 이동하는 전극의 제조방법.
  10. 제6항에 있어서,
    전극 시트를 건조하는 단계는,
    광 또는 파장을 이용하여 전극 시트의 양면에 도포된 전극 슬러리를 가건조 시키는 1차 건조 단계; 및
    열을 이용하여 가건조된 전극 슬러리를 완전 건조 시키는 2차 건조 단계를 포함하는 전극의 제조방법.
  11. 전극 시트; 및 상기 전극 시트의 양면에 형성되는 제1 활물질층 및 제2 활물질층을 포함하고,
    상기 제1 활물질층 및 제2 활물질층은 공극률 차이를 가지며,
    제1항에 따른 전극 제조장치에 의해 제조되는 리튬 이차전지용 전극.
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