KR20230145625A - 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 격막, 양극 및 음극이 구비된 제1전해조에 냉각재를 유입하는 냉각재유입단계, 상기 냉각재유입단계를 통해 냉각재가 유입된 제1전해조에 구비된 양극 및 음극에 전류를 인가하여 양극 주변에 형성된 농축붕산수 또는 붕산분말을 회수하는 붕산회수단계 및 상기 붕산회수단계를 통해 음극 주변에 형성된 수산화리튬 용액을 격막, 양극 및 음극이 구비된 제2전해조로 유입하고 전류를 인가하여 양극주변에 형성된 순수와 음극 주변에 형성된 수산화리튬을 회수하는 순수리튬회수단계로 이루어진다.
상기의 과정으로 이루어지는 회수방법은 증발농축설비나 이온교환설비를 사용하지 않고도 냉각재에 함유된 붕산과 리튬을 간단한 전해설비로 회수하여 방사성 물질의 처리비용을 대폭적으로 절감한다.
상기의 과정으로 이루어지는 회수방법은 증발농축설비나 이온교환설비를 사용하지 않고도 냉각재에 함유된 붕산과 리튬을 간단한 전해설비로 회수하여 방사성 물질의 처리비용을 대폭적으로 절감한다.
Description
본 발명은 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 증발농축설비나 이온교환설비를 사용하지 않고도 냉각재에 함유된 붕산과 리튬을 간단한 전해설비로 회수하여 방사성 물질의 처리비용을 대폭적으로 절감하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법에 관한 것이다.
냉각재는 원자로의 노심(爐心)을 냉각하는 물질로, 노심을 냉각하는 목적은 핵분열 연쇄반응에 의해 방출된 에너지가 열이 되기 때문에 노심의 온도가 높아져서 원자로가 파손되는 것을 방지하는데 있다. 냉각재는 원자연료, 감속재, 실드(방사선 방호벽)와 함께 원자로의 중요 구성부분이다.
발전용 원자로에서는 냉각재에 의해 노 안에서 발생하는 열을 흡수하여, 열교환기를 통해서외부로 끌어내어 에너지원(源)으로 사용하며, 실제로 사용되는 냉각재는 고온에서 냉각능력이 우수해야 하고, 중성자를 흡수하지 않아야 하며, 고온에 견디어 감속재 등과 반응하지 않아야 한다는 것이 중요한 조건이다.
상기의 조건에 부합하는 성분으로, 감속재를 겸해서 냉각재로 사용되는 중수(重水)와 중성자를 비교적 잘 흡수하는 경수(輕水) 등이 사용되며 가압경수로의 감속재로는 붕소(B)가 사용된다. 이때 붕소의 극히 일부는 중성자와 충돌하여 리튬(Li7)을 계속 생성하기 때문에 원자로계통 재질의 부식방지를 위한 pH 조절제로서 일정량을 계속 제거하지만 원자로 기동 초기에는 리튬(Li7)을 주입해 주어야 하므로 고가(高價)의 Li7OH를 수입하여 사용하고 있다.
한편, 가압경수로의 반응도 제어는 붕소(B)의 농도에 의존하기 때문에 출력의 증, 감발을 위해서는 순수 또는 고농도 붕산수(H3BO3)를 주입하여 냉각재 내의 붕소(B) 농도를 조절하고 있는데, 주입되는 순수 또는 붕산수에 비례하여 원자로 냉각재가 배출되고 있으며, 배출되는 냉각재는 붕소 농도가 낮기 때문에 증발 및 농축설비를 이용하여 농축하는 과정을 통해 재사용되고 있다.
또한, 수명을 다한 원자로를 폐로 하는 과정에서 수많은 붕산수가 함께 폐기되어야 하지만 종래에는 증발 및 농축에 의한 폐기처리 외에는 붕산수에 함유된 붕산을 회수할 수 있는 방법이 없기 때문에 다량의 방사성폐기물이 발생하는 문제점이 있었다.
본 발명의 목적은 증발농축설비나 이온교환설비를 사용하지 않고도 냉각재에 함유된 붕산과 리튬을 간단한 전해설비로 회수하여 방사성 물질의 처리비용을 대폭적으로 절감하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 격막, 양극 및 음극이 구비된 제1전해조에 냉각재를 유입하는 냉각재유입단계, 상기 냉각재유입단계를 통해 냉각재가 유입된 제1전해조에 구비된 양극 및 음극에 전류를 인가하여 양극 주변에 형성된 농축붕산수 또는 붕산분말을 회수하는 붕산회수단계 및 상기 붕산회수단계를 통해 음극 주변에 형성된 수산화리튬 용액을 격막, 양극 및 음극이 구비된 제2전해조로 유입하고 전류를 인가하여 양극 주변에 형성된 순수와 음극 주변에 형성된 수산화리튬을 회수하는 순수리튬회수단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법을 제공함에 의해 달성될 수 있다.
본 발명의 바람직한 특징에 따르면, 상기 제1전해조의 격막은 냉각재의 유입구와 양극 사이 및 냉각재 유입구와 음극 사이에 각각 형성되는 것으로 한다.
본 발명의 더 바람직한 특징에 따르면, 상기 제2전해조의 격막은 수산화리튬 용액의 유입구와 양극 사이 및 수산화리튬 용액의 유입구와 음극 사이에 각각 형성되는 것으로 한다.
본 발명의 더욱 바람직한 특징에 따르면, 상기 격막은 공극이 0.5 내지 1 나노미터인 극세사 또는 천으로 이루어지는 것으로 한다.
본 발명의 더욱 더 바람직한 특징에 따르면, 상기 제1전해조의 양극과 음극 및 상기 제2전해조의 양극과 음극에는 0.5 내지 2 A/dm2의 밀도를 갖는 전류가 인가되는 것으로 한다.
본 발명에 따른 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법은 증발농축설비나 이온교환설비를 사용하지 않고도 냉각재에 함유된 붕산과 리튬을 간단한 전해설비로 회수하여 방사성 물질의 처리비용을 대폭적으로 절감하는 탁월한 효과를 나타낸다.
도 1은 본 발명에 따른 냉각재에 함유된 붕산, 순수 및 리튬의 회수방법을 나타낸 순서도이다.
도 2는 본 발명에 따른 냉각재에 함유된 붕산, 순수 및 리튬의 회수과정을 도시화한 개념도이다.
도 2는 본 발명에 따른 냉각재에 함유된 붕산, 순수 및 리튬의 회수과정을 도시화한 개념도이다.
이하에는, 본 발명의 바람직한 실시예와 각 성분의 물성을 상세하게 설명하되, 이는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세하게 설명하기 위한 것이지, 이로 인해 본 발명의 기술적인 사상 및 범주가 한정되는 것을 의미하지는 않는다.
본 발명에 따른 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법은 격막, 양극 및 음극이 구비된 제1전해조에 냉각재를 유입하는 냉각재유입단계(S101), 상기 냉각재유입단계(S101)를 통해 냉각재가 유입된 제1전해조에 구비된 양극 및 음극에 전류를 인가하여 양극 주변에 형성된 농축붕산수 또는 붕산분말을 회수하는 붕산회수단계(S103) 및 상기 붕산회수단계(S103)를 통해 음극 주변에 형성된 수산화리튬 용액을 격막, 양극 및 음극이 구비된 제2전해조로 유입하고 전류를 인가하여 양극주변에 형성된 순수와 음극 주변에 형성된 수산화리튬을 회수하는 순수리튬회수단계(S105)로 이루어진다.
상기 냉각재유입단계(S101)는 격막, 양극 및 음극이 구비된 제1전해조에 냉각재를 유입하는 단계다.
상기 격막은 냉각재의 유입구와 양극 사이 및 냉각재 유입구와 음극 사이에 각각 형성되는 것이 바람직한데, 상기와 같은 위치에 격막이 각각 형성되면, 이온은 통과하여 농축되지만, 농축된 이온수는 대류 또는 농도차에 의한 확산이 어려워져 상기 양극와 음극주변으로 회수되는 붕산과 리튬의 회수량을 증가시킬 수 있다.
이때, 상기 격막은 공극이 0.5 내지 1 나노미터인 극세사 또는 천으로 이루어지는 것이 바람직한데, 상기의 공극을 갖는 극세사 또는 천의 경우 농축된 이온수의 대류 또는 확산이 어려운 이유는 전극에서 이온을 계속 끌어당기고 있어서 이온수가 공극을 통과하지 못하고 물만 공극을 통과하기 때문이다.
상기 격막의 공극의 크기가 작을수록, 단위면적당 공극의 수가 많을수록 이온수가 격막을 통과하기 어려우나, 공극이 큰 천일 경우에는 2중 막으로 하면 공극이 작은 극세사와 같은 효과를 나타낼 수 있다.
상기 붕산회수단계(S103)는 상기 냉각재유입단계(S101)를 통해 냉각재가 유입된 제1전해조에 구비된 양극 및 음극에 전류를 인가하여 양극 주변에 형성된 농축붕산수 또는 붕산분말을 회수하는 단계로, 상기 냉각재유입단계(S101)를 통해 냉각재가 유입된 제1전해조에 구비된 양극과 음극에 0.5 내지 2 A/dm2의 밀도를 갖는 전류가 인가되어 이루어진다.
상기의 밀도를 나타내는 전류를 인가하게 되면, 상기 제1전해조의 음(-)극에는 방사성 금속이온이 금속으로 환원되기 때문에 금속이온으로 되돌아가지 못하고 고정되며, 용해도가 큰 리튬이온(Li+)만 물에 용해되어 격막 내에 남기 때문에 서서히 배출하면 원자로 냉각재의 전체적인 용량은 감소하고 붕소농도는 증가하여 농축된다.
또한, 상기 제1전해조의 양(+)극에는 붕산이온(BO3 3-)이 집적되는데 격막이 설치되어 있어서 붕산수의 대류 또는 이동은 어려운 반면, 붕산이온(BO3 3-)은 격막을 비교적 쉽게 통과하여 양(+)극으로 집적되고 용해도 이상으로 농축되면 고체상태로 석출되기 때문에 고체 또는 고농축 붕산수로 회수하거나 고농축 붕산수를 저온공간에 분사시키면 분말입자로 회수할 수도 있다. 여기서, 고농축 붕산수를 본 명세서는 농축붕산수로 표현하기도 한다.
따라서, 운전 중인 발전소에서는 고농축 붕산수로 회수하여 동일 호기에서 저장 또는 계속 재사용하며 폐로과정에서 폐기되는 다량의 붕산은 분말입자로 회수하여 저장 또는 타 호기의 원자로에 재사용할 수 있다.
이때, 음(-)극에는 방사성 금속이온이 격막을 통과하여 음극판에서 금속으로 환원되어 석출되고 용해도가 큰 리튬이온은 수산화리튬 용액으로 농축되는데 양(+)극의 붕산이온 흡입력 때문에 붕산이온이 격막을 통과하지 못하는 속도로 일정량을 계속 배출하면 붕산의 농축도는 점점 커지게 된다.
또한, 음(-)극에 방사성 금속으로 환원되어 집적된 방사성 금속물질은 일정 방사능 준위에 도달하면 분해하여 방사성폐기물로 처리함으로서 작업자의 피폭감소 및 방사성폐기물을 감량할 수 있게 된다.
상기 붕산회수단계(S101)에서 전류의 밀도가 0.5 A/dm2 미만이면 음극 및 양극에서 회수되는 붕산이나 방사성 금속이온의 회수량이 저하되며, 전류의 밀도가 2 A/dm2 를 초과하게 되면 상기의 효과는 크게 향상되지 않으면서 에너지 효율성이 저하되기 때문에 바람직하지 못하다.
이때, 전류밀도가 2 A/dm2 를 초과하게 높이면 음극에서 수소기포가 많이 발생하며 초과된 전류밀도가 계속 되면 전극이 까맣게 변색되기도 하는데, 수용액이 강산이나 강알카리일 때이며 원자로냉각재의 붕산수는 약산성이기 때문에 전압을 올리지 않는 한 전류밀도를 상기의 범위 초과로 계속 상승시켜도 붕소의 농축효율성은 향상되지 않는다. 따라서 5V 전압범위 내에서 0.5 내지 2 A/dm2의 전류밀도를 인가하는 것이 가장 바람직하다.
상기 순수리튬회수단계(S105)는 상기 붕산회수단계(S103)를 통해 음극 주변에 형성된 수산화리튬 용액을 격막, 양극 및 음극이 구비된 제2전해조로 유입하고 전류를 인가하여 양극주변에 형성된 순수와 음극 주변에 형성된 수산화리튬을 회수하는 단계로, 상기 붕산회수단계(S103)에서 분리된 수산화리튬 용액을 제2전해조에 투입하고, 상기 제2전해조에 구비된 양극과 음극에 0.5 내지 2 A/dm2의 밀도를 갖는 전류가 인가되어 이루어진다.
상기 제2전해조에 형성되는 격막은 수산화리튬 용액의 유입구와 양극 사이 및 수산화리튬 용액의 유입구와 음극 사이에 각각 형성되는 것이 바람한데, 상기와 같은 위치에 격막이 각각 형성되면, 리튬이온은 통과하여 농축되지만 농축된 리튬이온수는 대류 또는 농도차에 의한 확산이동이 어려워져 상기 음(-)극으로 회수되는 리튬의 회수량을 증가시킬 수 있다.
이때, 상기 격막은 공극이 0.5 내지 1 나노미터인 극세사 또는 천으로 이루어지는 것이 바람직한데, 상기의 공극을 갖는 극세사 또는 천의 경우 농축된 리튬이온수의 대류 또는 확산이 어려운 이유는 전극에서 이온을 계속 끌어당기고 있어서 이온수가 공극을 통과하지 못하고 물만 통과하기 때문에 리튬이온의 확산현상을 차단할 수 있다.
상기 순수리튬회수단계(S105)에서 상기의 밀도를 갖는 전류가 인가되면 리튬이온(Li+)은 음극에 집적되어 수산화리튬(LiOH) 용액으로 격막 내에 남게 되는데 양극 주변에서 생성된 순수를 서서히 배출하여 회수하고, 순수가 배출된 후에는 고농도의 리튬이온(Li+)수가 음극에 농축되어 별도의 농축장치 없이도 고농도의 리튬이온수를 회수할 수 있다.
이때, 상기 붕산회수단계(S103)를 통해 제2전해조로 유입된 수산화리튬 용액은 제2전해조의 음극(-) 주변에 형성되며, 회수된 후에는 원자로 기동시 냉각재의 pH조절제로 재사용할 수 있다.
이때, 상기 제2전해조의 양극(+) 주변에 형성되는 순수 또한 별도의 저장조로 이송하여 원자로 출력증강을 위해 붕소농도 희석이 필요할 때 냉각재의 보충수로 재사용할 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법은 증발농축설비나 이온교환설비를 사용하지 않고도 냉각재에 함유된 붕산과 리튬을 간단한 전해설비로 회수하여 방사성 물질의 처리비용을 대폭적으로 절감할 수 있다.
또한, 원자로 운전 중에 계속 생성되는 Li7+이온농도를 일정하게 유지하기 위한 양이온교환 설비가 없어도 리튬이온(Li+)을 분리하고 회수하여 원자로 기동시 pH조절용으로 재사용함으로서 전량 수입에 의존하는 고가의 Li7 구매비용을 절약할 수 있을 뿐만 아니라 여분의 수산화리튬(LiOH)은 기타 산업용 또는 전략물자로 전환하여 활용할 수 있다.
S101 ; 냉각재유입단계
S103 ; 붕산회수단계
S105 ; 순수리튬회수단계
S103 ; 붕산회수단계
S105 ; 순수리튬회수단계
Claims (5)
- 격막, 양극 및 음극이 구비된 제1전해조에 냉각재를 유입하는 냉각재유입단계;
상기 냉각재유입단계를 통해 냉각재가 유입된 제1전해조에 구비된 양극 및 음극에 전류를 인가하여 양극 주변에 형성된 농축붕산수 또는 붕산분말을 회수하는 붕산회수단계; 및
상기 붕산회수단계를 통해 음극 주변에 형성된 수산화리튬 용액을 격막, 양극 및 음극이 구비된 제2전해조로 유입하고 전류를 인가하여 양극주변에 형성된 순수와 음극 주변에 형성된 수산화리튬을 회수하는 순수리튬회수단계;로 이루어지는 것을 특징으로 하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 제1전해조의 격막은 냉각재의 유입구와 양극 사이 및 냉각재 유입구와 음극 사이에 각각 형성되는 것을 특징으로 하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 제2전해조의 격막은 수산화리튬 용액의 유입구와 양극 사이 및 수산화리튬 용액의 유입구와 음극 사이에 각각 형성되는 것을 특징으로 하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 격막은 공극이 0.5 내지 1 나노미터인 극세사 또는 천으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 제1전해조의 양극과 음극 및 상기 제2전해조의 양극과 음극에는 0.5 내지 2 A/dm2의 밀도를 갖는 전류가 인가되는 것을 특징으로 하는 냉각재에 함유된 붕산과 리튬의 회수방법.
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