KR20230094529A - 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 배가스 처리방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 이산화탄소 포집공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질공정에 사용하여 배가스로부터 이산화탄소와 질소산화물을 효과적으로 제거하는 배가스 처리방법에 관한 것이다. 이산화탄소 및 질소산화물 함유 배가스에 암모니아수 흡수액을 사용하여 이산화탄소를 포집하고, 이때 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질 공정에 공급하는 이산화탄소 포집공정, 및 상기 암모니아 함유 배가스와 질소산화물의 반응에 의한 선택적인 촉매환원법에 의해 질소 산화물이 질소로 환원되어 제거되는 탈질공정을 포함하는 배가스 처리방법이 제공된다. 본 발명의 방법에 의하면, 이산화탄소 포집공정에서 발생된 암모니아 함유 배가스가 탈질 공정에 사용되므로, 이산화탄소 포집공정에서 암모니아 슬립을 방지할 필요가 적어진다. 따라서, 암모니아수의 슬립을 방지하기 위한 세정수의 양이 감소된다. 본 발명에 의해, 이산화탄소 포집공정에 사용되는 에너지가 절감되는 것으로 경제적이다. 또한, 탈질 공정에 사용되는 환원제 사용양이 감소된다. 나아가, 배가스 중의 이산화탄소와 질소산화물(NOx)가 효율적으로 제거된다.
Description
본 발명은 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 배가스 처리공정에 관한 것이다. 보다 상세하게, 본 발명은 이산화탄소 포집공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질공정에 사용하여 배가스로부터 이산화탄소와 질소산화물을 효과적으로 제거하는 배가스 처리방법에 관한 것이다.
발전소 보일러, 소각로, SMR (Steam Methane Reforming) 리포머(reformer), 가열로, 분해로 등에서 배출되는 배가스는 이산화탄소뿐만 아니라 황산화물(SOx), 질소산화물(NOx)을 포함한다. 이러한 배가스는 일반적으로 열교환, 입자상 물질을 제거하는 집진 공정, 질소산화물의 제거를 위한 탈질 공정, 황산화물의 제거를 위한 탈황 공정, 및 이산화탄소 제거를 위한 이산화탄소 포집공정을 포함하는 정제 공정을 통해 처리되고 처리된 배가스는 스택(stack)을 통해 대기중으로 배출된다.
한편, 상기 이산화탄소 포집공정에서, 암모니아수를 이산화탄소 흡수액으로서 사용하여 이산화탄소를 흡수하는 경우에, 휘발성이 높은 암모니아의 특성으로 인한 슬립(slip)을 방지하기 위해 도 1의 이산화탄소 흡수 공정에 나타낸 바와 같이, 흡수탑(101)과 재생탑(102) 상부에서 배출되는 가스 중의 기상 암모니아에 세정수를 분사하여 암모니아의 슬립을 최소화한다. 암모니아를 흡수한 세정수는 농축탑(103)에서 재생되는데, 재생을 위해 많은 에너지가 소모된다. 이와 같이, 이산화탄소 포집공정에서 배출되는 배가스에서 암모니아 농도를 최소화하기 위해 많은 에너지가 소비된다. 따라서, 이산화탄소 포집공정에 사용되는 이러한 에너지 소비를 최소화할 수 있는 방안이 요구된다.
종래, 배가스에서 이산화탄소와 질소산화물을 효과적으로 제거하는 방법으로서, 일본특허출원 2013-516742는 배기가스 중의 둘 이상 오염물, 특히, 동시에 SOx, NOx 및 CO2를 제거하는 시스템을 개시하고 있으나, 상기 특허출원은 본 발명에서와 같이 이산화탄소 포집공정에서 배출되는 암모니아 함유 배가스를 탈질공정에 사용하는 내용을 개시하고 있지 않다.
본 발명은 배가스 처리 방법 중 이산화탄소 포집공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스를 후단 탈질공정에 사용하여 배가스로부터 이산화탄소와 질소산화물을 효과적으로 제거하는 배가스 처리 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 이산화탄소 포집공정에서 발생하는 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아를 포집하기 위한 세정수의 사용 및 세정수의 재생을 위한 에너지 소비가 감소되는 배가스 처리 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 탈질 공정에서 추가적인 암모니아의 투입이 감소되거나 암모니아의 투입을 필요로 하지 않는 배가스 처리 방법으로 제공하는 것이다.
본 발명의 제1견지에 의하면, 이산화탄소 및 질소산화물 함유 배가스에 암모니아수 흡수액을 사용하여 이산화탄소를 포집하고, 이때 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질 공정에 공급하는 이산화탄소 포집공정 및
상기 암모니아 함유 배가스와 질소산화물의 반응에 의한 선택적인 촉매환원법에 의해 질소 산화물이 질소로 환원되어 제거되는 탈질공정을 포함하는 배가스 처리방법이 제공된다.
본 발명의 제2견지에 의하면, 상기 이산화탄소 포집공정에서 이산화탄소 및 질소산화물 함유 배가스는 열교환에 의한 온도 조정 후에 이산화탄소 포집공정에 도입되는, 제1견지에 따른 배가스 처리방법이 제공된다.
본 발명의 제3견지에 의하면, 상기 탈질 공정에 도입되는 암모니아 함유 배가스는 열교환에 의한 온도 조정 후에 탈질 공정에 도입되는, 제1견지에 따른 배가스 처리방법이 제공된다.
본 발명의 제4견지에 의하면, 상기 탈질 공정 후에 배출되는 가스 중의 질소산화물의 농도를 측정하고, 질소산화물의 농도에 따라 상기 이산화탄소 포집 공정에 사용되는 세정수의 양을 조절하여 탈질공정에 도입되는 상기 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아 농도를 조절하는, 제1견지에 따른 배가스 처리방법이 제공된다.
본 발명의 방법에 의하면, 이산화탄소 포집공정에서 발생된 암모니아 함유 배가스가 탈질 공정에 사용되므로, 이산화탄소 포집공정에서 암모니아 슬립(slip)을 방지할 필요가 없거나 감소된다. 따라서, 암모니아수의 슬립을 방지하기 위한 세정수의 양이 감소된다. 이에 따라, 암모니아를 함유하는 세정수의 재생에 사용되는 에너지가 또한 감소되므로, 이산화탄소 포집공정에 사용되는 에너지가 절감되는 것으로 경제적이다. 또한, 이산화탄소 포집공정에서 발생된 암모니아 함유 가스를 탈질공정에 사용하므로, 탈질 공정에 사용되는 환원제 사용양이 감소된다. 나아가, 배가스 중의 이산화탄소와 질소산화물(NOx)가 효율적으로 제거된다.
도 1은 본 발명에 의한 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 배가스 중의 이산화탄소와 질소산화물 제거 방법에 사용되는 처리 시스템을 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명에 의한 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 배가스 중의 이산화탄소와 질소산화물 제거 방법에 사용되는 열교환기 및 켄치 타워(quench tower)가 구비된 처리 시스템을 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 본 발명에 의한 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 배가스 중의 이산화탄소와 질소산화물 제거 방법에 사용되는 열교환기 및 켄치 타워(quench tower)가 구비된 처리 시스템을 개략적으로 도시한 도면이다.
본 발명은 이산화탄소 포집공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스를 효율적으로 활용하고 이산화탄소 포집공정에 사용되는 에너지를 절감하기 위해 제안된 것으로, 종래 이산화탄소 포집공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아의 슬립을 방지하기 위한 세정수의 양을 감소시킴으로써 배출되는 가스에 다량의 암모니아가 함유되고, 다량의 암모니아를 함유하는 가스를 탈질 공정에서 반응물, 구체적으로는 환원제로 사용함으로써 배가스 중의 이산화탄소와 질소 산화물을 효과적으로 제거하는 배가스 처리방법에 관한 것이다.
본 발명의 일 구현에 의하면,
이산화탄소 및 질소산화물 함유 배가스에 암모니아수 흡수액을 사용하여 이산화탄소를 포집하고, 이때 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질 공정에 공급하는 이산화탄소 포집공정, 및
상기 암모니아 함유 배가스와 질소산화물의 반응에 의한 선택적인 촉매환원법에 의해 질소 산화물이 질소로 환원되어 제거되는 탈질공정을 포함하는 배가스 처리방법이 제공된다.
본 발명에 의한 배가스 처리방법은 종래 이산화탄소 및 질소산화물을 포함하는 임의의 배가스 처리방법에 사용될 수 있다. 예를 들어, 상기 배가스는 발전소 보일러, 소각로, SMR (Steam Methane Reforming) 리포머, 가열로, 분해로 등으로부터 배출되는 이산화탄소 및 질소산화물을 포함하는 임의의 배가스일 수 있다. 또한, 본 발명의 배가스 처리 방법은 이산화탄소 포집공정과 탈질공정을 포함하는 것으로, 종래 배가스 처리 공정으로서, 집진 공정 및/또는 탈황 공정을 포함하는 임의의 배가스 처리방법에 적용될 수 있다.
본 발명에 의한 배가스 처리방법은 이산화탄소 포집공정에서 발생하는 암모니아 함유 배가스를 탈질공정에 적용하는 것을 특징으로 하며, 그 이외의 이산화탄소 포집공정 및 탈질공정의 공정 시스템, 공정 조건(예, 공정수의 종류, 공정수 및 암모니아 등의 투입비율, 배가스 온도, 반응온도, 이산화탄소 포집공정의 흡수탑, 재생탑 및 농축탑에서의 처리공정, 리보일러에 의한 열에너지 공급에 의한 온도 조절 등)은 종래 일반적으로 알려져 있는 배가스 처리 공정과 동일하며, 따라서 여기서 상세히 기술하지 않는다.
배가스 처리 방법 중 이산화탄소 포집공정은 이산화탄소 및 질소산화물을 포함하는 배가스에 암모니아수 흡수액을 공급하고 암모니아수 흡수액에 배가스 중의 이산화탄소가 포집되어 이산화탄소 함유 암모니아수가 발생한다.
상기 배가스와 암모니아수 흡수액의 접촉에 의한 이산화탄소 포집에서, 배가스의 적정 온도는 일반적으로 10℃ 내지 40℃으로 운용된다. 따라서, 배가스의 온도가 상기 온도 범위를 벗어나는 경우에는, 열교환기 및/또는 켄치 타워(quench tower) 등에 의한 열교환에 의해 배가스의 온도를 상기 적정 온도로 조절하여 암모니아수와 접촉되도록 하는 것이 바람직하다. 켄치 타워에 의해 배가스 중의 먼지 등 불순물이 또한 제거될 수 있다.
한편, 이때 배가스의 온도 등에 의해 암모니아수 흡수액으로부터 기상 암모니아가 배가스 중에 일부 포함되어 방출된다. 따라서, 암모니아의 높은 휘발성에 의한 슬립(slip)을 방지하기 위해 상기 기상 암모니아에 세정수(편의상 이하, '세정수 (1)'이라 한다)를 분사하여 기상 암모니아를 포집하고, 이에 따라, 암모니아 함유 세정수 (1) 및 암모니아 함유 배가스가 발생된다. 상기 발생되는 암모니아 함유 배가스가 탈질 공정에 제공된다. 따라서, 암모니아의 슬립을 방지할 필요가 적어지며, 이에 따라 세정수 (1)의 공급이 감소 또는 생략될 수 있다. 구체적으로 세정수 (1)의 사용량이 종래 이산화탄소 포집공정에 비하여 30중량% 내지 100 중량% 감소될 수 있다. 세정수 (1)의 양이 적을수록 제1 상부 스트림으로 배출되는 암모니아 함유 배가스 중에 암모니아 성분이 다량 함유되어 있으므로 탈질공정의 반응에 효과적이다. 상기 탈질 공정에 제공되는 암모니아 함유 가스 중 암모니아의 함량은, 예를 들어, 수십 ppm 내지 1vol%일 수 있다.
상기 암모니아 함유 세정수 (1)은 이후 재생처리되어 암모니아는 이산화탄소 흡수액으로 그리고 물은 세정수로 재순환된다.
상기 탈질공정으로 공급되는 암모니아 함유 배가스는 질소산화물을 또한 포함하는 것으로, 탈질 공정에서 배가스 중의 질소산화물이 제거된다.
세정수 (1) 공급량의 감소, 그리고 이에 따라 전체 이산화탄소 포집공정에 사용되는 에너지의 50% 정도를 차지하는 암모니아 함유 세정수 (1)의 재생 에너지 감소로 이산화탄소 포집공정에 대한 에너지가 크게 감소된다.
상기 이산화탄소 함유 암모니아수는 가열에 의해 재생되어 이산화탄소 가스와 암모니아수로 분리 배출되고, 재생된 암모니아수는 이산화탄소 가스 흡수액으로 재사용된다. 상기 배출되는 이산화탄소 가스에는 암모니아가 함유되어 있을 수 있으며, 여기에 세정수(이하, 편의상 '세정수 (2)'라 하기도 한다)가 공급되어 암모니아 함유 세정수 (2) 및 암모니아가 제거된 이산화탄소 가스가 배출된다. 이후, 상기 세정수 (2)는 재생되고 재생된 암모니아수는 이산화탄소 흡수액으로 그리고 물은 세정수로 재순환된다.
선택적인 촉매 환원법으로 질소산화물이 질소로 환원되어 제거되는 탈질 공정에서는 NOx와 환원제인 암모니아 또는 요소수의 하기 반응식 (1) 내지 (3)과 같은 반응에 의해 질소산화물이 저감된다.
6NO + 4NH3 → 5N2 + 6H2O ... (1)
4NO + 4NH3 + O2 → 4N2 + 6H2O ... (2)
6NO2 + 8NH3 → 7N2 + 12H2O ... (3)
이러한 탈질 공정에 상기 암모니아 함유 배가스가 공급되고, 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아는 탈질 공정에서 환원제로서 질소산화물과 상기 반응식 (1) 내지 (3)과 같이 반응하게 된다. 상기 반응은 질소산화물과 암모니아 또는 요소수의 접촉에 의해 일어난다.
탈질공정에 이산화탄소 포집공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스가 사용됨에 따라, 탈질 공정에 투입되는 환원제인 암모니아수 및/또는 요소수의 양이 감소될 수 있다. 구체적으로는, 탈질공정에 공급되는 암모니아수 혹은 요소수의 공급량은 이산화탄소 포집공정에서 배출되는 배가스 중의 암모니아 농도에 따라 조절될 수 있다. 예를 들어, 상기 탈질 공정 후에 배출되는 가스 중의 질소산화물의 농도를 측정하고, 질소산화물의 농도에 따라 상기 이산화탄소 포집 공정에 사용되는 세정수(1)의 양을 조절하여 탈질공정에 도입되는 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아 농도를 조절할 수 있다. 또한, 예를 들어, 세정수(1)의 양을 최소화하거나 세정수(1)를 사용하지 않고, 이산화탄소 포집 공정에서 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질 공정에 사용한 경우에, 탈질 공정 후에 배출되는 가스에서 질소산화물(NOx)가 검출되면, 탈질공정에 암모니아수 또는 요소수를 공급할 수 있다.
한편, 탈질 공정의 상기 반응 온도는 일반적으로 200℃ 내지 400℃이다. 따라서, 탈질 공정에 공급되는 암모니아 함유 배가스의 온도가 이 온도 범위를 벗어나는 경우에는, 열교환기 등을 통해 열 교환에 의해 상기 적정 온도로 조절하여 탈질 공정에 공급하는 것이 바람직하다.
이하, 도 1 및 도 2를 참조하여 본 발명의 배가스 중의 이산화탄소와 질소산화물을 제거하는 방법에 대하여 보다 구체적으로 설명한다. 도 1은 본 발명에 의한 배가스로부터 이산화탄소와 질소 산화물을 제거하는데 사용되는 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 처리 시스템을 나타낸다. 도 2는 본 발명에 의한 배가스로부터 이산화탄소와 질소 산화물을 제거하는데 사용되는 것으로, 열교환기 및 켄치 타워가 구비된 이산화탄소 포집공정과 탈질공정이 연계된 처리 시스템을 나타낸다.
도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 흡수탑(101, 201)에 배가스(이산화탄소 및 질소산화물을 포함)와 암모니아수가 공급된다. 상기 배가스는 이산화탄소 및 NOx를 포함한다. 상기 배가스의 온도는 일반적으로 10℃ 내지 40℃이다. 따라서, 흡수탑(101, 201)에 공급되는 배가스의 온도가 상기 범위를 벗어나는 경우에는 도 2의 켄쳐 타워(204) 및/또는 열교환기(205)를 통한 열교환에 의해 온도를 상기 범위로 조절한 후에, 흡수탑(101, 201)에 공급하는 것이 바람직하다.
흡수탑(101, 201)에서 암모니아수가 배가스 중의 이산화탄소를 흡수하여 이산화탄소 함유 암모니아수의 제1하부 스트림으로 배출되어, 재생탑(102, 202)으로 공급된다. 한편, 상기 배가스에 대한 암모니아수의 공급으로 인하여, 기상 암모니아가 발생하며, 여기에 세정수 (1)를 분사되어 암모니아를 흡수하여 포집함과 동시에 또한 암모니아 함유 배가스가 배출된다. 암모니아를 포집한 암모니아 함유 세정수 (1)는 흡수탑(101, 102)로부터 농축탑(103, 203)으로 배출된다. 상기 암모니아 함유 배가스는 탈질 공정에 공급된다. 상기 암모니아 함유 배가스는 또한 질소산화물을 포함할 수 있으며, 이는 탈질 공정에서 제거된다.
상기 탈질공정에 공급되는 암모니아 함유 배가스 중 암모니아의 ?t랑은 수십 ppm 내지 1 vol%일 수 있다. 탈질공정에 다량의 암모니아를 함유하는 암모니아 함유 가스가 공급되도록 하기 위해 세정수 (1)의 양이 적을 수록 바람직하다. 따라서, 흡수탑(101, 201)에 공급되는 세정수 (1)의 양은 종래 일반적인 이산화탄소 포집공정에 비하여 30 wt% 내지 100wt% 감소될 수 있다.
재생탑(102, 202)으로 공급된 이산화탄소 함유 암모니아수는 가열에 의해 이산화탄소 가스와 암모니아수로 분리 배출된다. 재생탑(102, 202)은 리보일러에 의해 열에너지가 공급되어 80℃ 내지 100℃로 운전된다.
이때 배출되는 이산화탄소 가스에는 여전히 잔존 암모니아가 포함되어 있을 수 있으며, 따라서, 이산화소 가스에 세정수 (2)가 분사되어 잔존 암모니아를 흡수하고, 암모니아를 흡수한 암모니아 함유 세정수 (2)는 재생탑(102, 202)로부터 농축답(103, 203)으로 배출된다. 세정수 (2)의 분사로 잔존 암모니아가 제거된 이산화탄소 가스(질소산화물을 함유)는 재생탑(201, 202) 상부로부터 배출된다.
농축탑(103, 203)으로 공급된 암모니아 함유 세정수 (1) 및 (2)는 농축탑(103, 203)에서 암모니아수가 재생되어 이산화탄소 흡수액으로 재순환되고 암모니아 회수 후 잔존하는 물은 세정수로 재순환된다. 농축탑(103, 203)는 리보일러에 의해 열에너지가 공급되어 90℃ 내지 110℃로 운전될 수 있다.
상기 흡수탑(101, 102)에서 탈질 공정으로 배출되는 암모니아 함유 배가스는 일반적으로 온도가 30℃ 내지 50℃이며, 이는 세정수(1)에 의해 영향을 받는다. 따라서, 상기 암모니아 함유 배가스의 온도가 상기 범위를 만족하지 않는 경우에는 도 3의 열교환기(205)에 의한 열교환에 의해 암모니아 함유 배가스의 온도를 상기 온도 범위로 조정하여 탈질 공정에 공급하는 것이 바람직하다.
상기 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아 함량에 따라, 탈질 공정에 공급되는 암모니아수 및 요소수로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 환원제의 공급량이 조절될 수 있다. 상기 탈질공정에 의해 배가스 중의 질소산화물이 선택적인 환원공정으로 처리되어 질소로 환원되어 제거된다.
이상에서 본 발명의 구현예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.
101, 201: 흡수탑
102, 202: 재생탑
103, 203: 농축탑 204: 켄치 쿨러(quench cooler)
205: 열교환기
103, 203: 농축탑 204: 켄치 쿨러(quench cooler)
205: 열교환기
Claims (4)
- 이산화탄소 및 질소산화물 함유 배가스에 암모니아수 흡수액을 사용하여 이산화탄소를 포집하고, 이때 발생되는 암모니아 함유 배가스를 탈질 공정에 공급하는 이산화탄소 포집공정, 및
상기 암모니아 함유 배가스와 질소산화물의 반응에 의한 선택적인 촉매환원법에 의해 질소 산화물이 질소로 환원되어 제거되는 탈질공정을 포함하는 배가스 처리방법. - 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 포집공정에서 이산화탄소 및 질소산화물 함유 배가스는 열교환에 의한 온도 조정 후에 이산화탄소 포집공정에 도입되는, 배가스 처리방법. - 제1항에 있어서,
상기 탈질 공정에 도입되는 암모니아 함유 배가스는 열교환에 의한 온도 조정 후에 탈질 공정에 도입되는, 배가스 처리방법. - 제1항에 있어서,
상기 탈질 공정 후에 배출되는 가스 중의 질소산화물의 농도를 측정하고, 질소산화물의 농도에 따라 상기 이산화탄소 포집 공정에 사용되는 세정수의 양을 조절하여 탈질공정에 도입되는 상기 암모니아 함유 배가스 중의 암모니아 농도를 조절하는, 배가스 처리방법.
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