KR20230065645A - 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형물 - Google Patents

유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형물 Download PDF

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reinforced polypropylene
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안부연
김대식
안진기
한인수
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이형탁
권광일
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Abstract

본 발명은 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지, 유리 장섬유 강화재, 변성 폴리프로필렌 수지 및 아미노 아조벤젠계 핵제를 포함하는 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형물{A glass long fiber reinforced polypropylene thermoplastic resin composition and a molded article manufactured using the same}
본 발명은 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지, 유리 장섬유 강화재, 변성 폴리프로필렌 수지 및 아미노 아조벤젠계 핵제를 포함하는 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
최근 자동차 산업은 경량화, 고급화 및 환경친화의 추이에 있다. 특히 자동차 경량화는 자동차의 연비 성능 및 주행성능에 밀접한 영향을 미치기 때문에 자동차 산업에서 지속적으로 노력을 하고 있다.
차체 패널의 경량화를 위하여 스틸 강판으로 제작하던 펜더나 테일게이트 등이 플라스틱으로 적용되는 개발이 진행되어 오고 있고 프레임류로는 프론트 엔드 모듈 캐리어 프레임이나 파노라마 선루프 프레임 모듈 등이 플라스틱으로 적용되고 있다.
카울크로스 멤버는 인스트루먼트 패널의 각종 전장부품이 장착되고 차량 운전석 좌우방향의 휘어짐이나 뒤틀림을 방지하고 차체의 내구성을 높이는 골격 구조로서 외부로부터의 충격을 견디기 위하여 높은 물성들이 요구되어 스틸이 주로 사용되어 왔다.
차량 경량화를 위하여 스틸 대비 경량소재인 알루미늄 합금이나 마그네슘 합금과 같은 비철금속이 적용되어 개발이 이루어져 왔으나 플라스틱소재 대비 높은 비중으로 인하여 경량화 효과가 미비하여 플라스틱소재로 검토가 되어왔다.
플라스틱소재는 금속소재대비 가벼우나 카울크로스 멤버에 필요한 높은 요구 물성들의 만족시키기는 어려운 점이 있다. 이에 스틸, 알루미늄합금 등의 금속소재를 인서트하여 보강하기위한 오버몰딩 방식으로 개발하는 것으로 알려져 있다.
폴리프로필렌 수지는 성형성, 경제성이 뛰어나고, 비중도 1.0 이하로 낮기 때문에 다양한 제품의 경량화에 널리 이용되고 있다. 다만, 폴리프로필렌을 자동차의 카울크로스 멤버에 사용하기 위해서는 강성 등을 강화할 필요가 있으며 폴리프로필렌 수지의 기계적 강도, 열변형 온도 등 부족한 물성을 향상시키기 위한 소재 개발의 필요성이 요구되고 있다.
한국등록특허 제10-1,362,069호 한국등록특허 제10-0702,401호
본 발명에 의하면, 기계적 강도 및 경량성이 우수한 카울크로스 멤버에 적용할 수 있는 조성물을 제공할 목적이 있다.
본 발명에 의하면, 충격강도 및 기계적 강도가 향상된 성형물을 제조하기 위한 조성물을 제공할 목적이 있다.
본 발명의 의하면, 결정화도를 증가시켜 성형물의 기계적 강도를 향상시킬 수 있는 방법을 제공할 목적이 있다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물은 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지, 유리 장섬유 강화재, 변성 폴리프로필렌 수지 및 아미노 아조벤젠계 핵제를 포함할 수 있다.
상기 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지는 13C-NMR로 측정한 펜타드 분율이 97%이상인 것일 수 있다.
상기 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지는 수평균 분자량이 40,000 내지 100,000인 것일 수 있다.
상기 유리 장섬유 강화재는 평균 직경이 10 내지 20㎛, 평균 길이 3 내지 15㎜인 것일 수 있다.
상기 변성 폴리프로필렌 수지는 폴리프로필렌에 무수말레인산을 그래프트 시킨 것일 수 있다.
상기 변성 폴리프로필렌 수지는 무수말레인산이 6 내지 10중량%로 그래프트된 것일 수 있다.
상기 아미노 아조벤젠계 핵제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00001
(상기 화학식 1에서, R, R'는 서로 같거나 다른 것으로 수소원자, 치환 또는 비치환 알킬기이다.)
상기 아미노 아조벤젠계 핵제는 4'-아미노-2,3'-디메틸아조벤젠(4'-amino-2,3'-dimethylazobenzene)을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 성형물은 상기 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물을 포함할 수 있다.
상기 성형물은 자동차용 카울크로스 멤버일 수 있다.
본 발명에 따르면, 기계적 강도 및 경량성이 우수한 카울크로스 멤버에 적용할 수 있는 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명에 따르면, 충격강도 및 기계적 강도가 향상된 성형물을 제조하기 위한 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명의 따르면, 결정화도를 증가시켜 성형물의 기계적 강도를 향상시킬 수 있는 방법을 제공할 수 있다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.
본 발명은 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지, 유리 장섬유 강화재, 변성 폴리프로필렌 수지 및 아미노 아조벤젠계 핵제를 포함하는 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 구체적으로 본 발명은 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물을 이용하여 성형 제조된 자동차용 카울크로스 멤버를 제공하는 것이 특징이다.
이하 각 구성에 대해 설명하도록 하겠다.
고결정성 호모 폴리프로필렌 수지
상기 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지는 13C-NMR로 측정한 펜타드 분율이 바람직하게 97% 이상이다. 이때 펜타드 분율이 96% 미만이면 성형물의 강성, 내열성 등이 떨어지게 되며, 97% 미만일 경우 성형물의 기계적 강도가 저하될 수 있다.
상기 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지는 수평균 분자량이 40,000 내지 100,000 이다.
본 발명의 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물은 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지를 40 내지 60중량% 포함한다.
유리 장섬유 강화재
상기 유리 장섬유 강화재는 평균 직경이 바람직하게 10 내지 20㎛이고, 평균 길이가 바람직하게 3 내지 15㎜이다. 이때 평균 길이가 3㎜ 이하면 성형물의 충격강도 및 기계적 강성이 저하될 수 있으며, 15㎜ 초과하면 성형기 호퍼에서 실러더로의 투입이 잘 이루어 지지 않아 사출성형 가공성이 저하될 수 있다.
본 발명의 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물은 유리 장섬유 강화재를 40 내지 60중량% 포함한다.
변성 폴리프로필렌 수지
상기 변성 폴리프로필렌 수지는 폴리프로필렌에 무수말레인산을 그래프트 시킨 것이며, 바람직하게 폴리프로필렌에 무수말레인산이 6 내지 10중량% 비율로 그래프트된 것이다. 이때, 그래프트 비율이 6중량% 미만이면 유리 장섬유 강화재와 폴리프로필렌 매트릭스의 계면 접착력이 약해 성형물의 기계적 강성이 저하될 수 있으며, 10중량% 초과하면 성형물의 충격강도 저하가 야기될 수 있다.
본 발명의 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물은 변성 폴리프로필렌 수지를 3 내지 5중량% 포함한다.
아미노 아조벤젠계 핵제
상기 아미노 아조벤젠계 핵제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함한다.
[화학식 1]
Figure pat00002
(상기 화학식 1에서, R, R'는 서로 같거나 다른 것으로 수소원자, 치환 또는 비치환 알킬기이다.)
보다 바람직하게 상기 아미노 아조벤젠계 핵제는 상기 화학식 1에서 R, R'가 각각 알킬기(-CH3)를 포함하는 4'-아미노-2,3'-디메틸아조벤젠(4'-amino-2,3'-dimethylazobenzene)을 포함할 수 있다.
본 발명의 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물은 아미노 아조벤젠계 핵제를 0.5 내지 3중량% 포함한다. 이때, 상기 아미노 아조벤젠계 핵제의 함량이 0.5중량% 미만이면 성형물의 인장강도, 굴곡강도 및 굴곡탄성율 등의 기계적 강도가 저하될 수 있으며, 3중량% 초과하면 성형물의 충격강도 저하가 야기될 수 있다.
본 발명은 상기의 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물을 포함하여 제조된 성형물을 제공할 수 있으며, 상기 성형물은 바람직하게 자동차용 카울크로스 멤버일 수 있다.
이하, 본 발명을 구체적인 실시예를 통해 더욱 상세히 설명한다. 그러나 이들 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로 본 발명의 범위가 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예
하기 표 1의 조성 성분으로 준비된 수지 조성물을 이축 압출기 및 인발성형기를 사용하여 압출한 후 사출 성형하여 시편을 제조하였다.
구 분 실시예
(중량%)		 비교예
(중량%)
- 1 2 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
(A)* 45 43 45 45 45 45 45 47 43 45 45.7 42
(B) (B1)* 50 50 50 50 50 50 50 50 50
(B2)* 50
(B3)* 50
(B4)* 50
(C) (C1)* 4 5 4 4 4 2 6 4 4 4
(C2)* 4
(C3)* 4
(D) (D1)* 1 2 1 1 1 1 1 1 1 0.3 3.5
(D2)* 1
total 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
(A): 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지(13-NMR로 측정한 펜타드 분율이 97%이고, 수평균 분자량이 50,000)
(B1): 유리 장섬유(단면 직경 17㎛, 길이 10㎜)
(B2): 유리 장섬유(단면 직경 7㎛, 길이 10㎜)
(B3): 유리 장섬유(단면 직경 23㎛, 길이 10㎜)
(B4): 유리 장섬유(단면 직경 17㎛, 길이 2㎜)
(C1): 변성 폴리프로필렌 수지(무수말레인산이 폴리프로필렌에 8% 그래프트)
(C2): 변성 폴리프로필렌 수지(무수말레인산이 폴리프로필렌에 5% 그래프트)
(C3): 변성 폴리프로필렌 수지(무수말레인산이 폴리프로필렌에 11% 그래프트)
(D1): 4'-아미노-2,3'-디메틸아조벤젠
(D2): 디벤질리덴 소비톨
실험예
하기의 측정방법을 이용하여 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 시편에 대해 인장강도, 인장탄성율, 충격강도, 굴곡강도, 굴곡탄성율, 열변형온도 등을 측정하여 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
(측정방법)
(1) 인장강도(MPa): ISO 527 규정에 의거하여 측정
(2) 인장탄성율(MPa): ISO 527 규정에 의거하여 측정
(3) IZOD 충격강도(KJ/m2): ISO 180 규정에 의해 1/4"노치(Notched)조건에서 상온(23℃), 저온(-30℃)의 온도조건에 대해 측정
(4) 굴곡강도(MPa): ISO 178 규정에 의거하여 측정
(5) 굴곡탄성율(MPa): ISO 178 규정에 의거하여 측정
(6) 열변형온도(℃): ISO 75 규정에 따라 1.82MPa의 표면압력을 가해 열변형온도를 측정
구 분 실시예 비교예
- 1 2 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
인장강도 155 160 147 145 135 131 145 146 149 132 137 151
인장탄성율 12,500 12,700 11,700 11,500 11,000 11,200 11,500 11,300 11,700 10,400 10,700 12,000
굴곡강도 210 212 205 200 178 172 197 195 201 182 185 203
굴곡탄성율 12000 12100 11500 11000 10700 10500 11100 10800 11200 10100 10200 11300
IZOD
(23℃)		 30 32 17 21 13 22 25 25 17 27 25 15
IZOD
(-30℃)		 30 31 16 20 12 21 23 24 16 26 22 14
열변형온도 160 161 157 158 157 158 155 156 157 154 155 157
이를 참조하면, 실시예1 및 실시예2에 따른 시편이 비교예에 비해 인장강도, 인장탄성율, 굴곡강도, 굴곡탄성율, IZOD 충격강도, 열변형 온도에서 모두 우수한 결과를 보임을 알 수 있다.
이상으로 본 발명의 실험예 및 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실험예 및 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태도 본 발명의 권리범위에 포함된다.

Claims (10)

  1. 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지;
    유리 장섬유 강화재;
    변성 폴리프로필렌 수지; 및
    아미노 아조벤젠계 핵제;를 포함하는 것을 특징으로 하는 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지는 13C-NMR로 측정한 펜타드 분율이 97% 이상인 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 고결정성 호모 폴리프로필렌 수지는 수평균 분자량이 40,000 내지 100,000인 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 유리 장섬유 강화재는 평균 직경이 10 내지 20㎛, 평균 길이 3 내지 15㎜인 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 변성 폴리프로필렌 수지는 폴리프로필렌에 무수말레인산을 그래프트 시킨 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 변성 폴리프로필렌 수지는 무수말레인산이 6 내지 10중량% 비율로 그래프트된 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 아미노 아조벤젠계 핵제는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
    [화학식 1]
    Figure pat00003

    (상기 화학식 1에서, R, R'는 서로 같거나 다른 것으로 수소원자, 치환 또는 비치환 알킬기이다.)
  8. 제1항에 있어서,
    상기 아미노 아조벤젠계 핵제는 4'-아미노-2,3'-디메틸아조벤젠(4'-amino-2,3'-dimethylazobenzene)을 포함하는 것인 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항의 유리 장섬유 강화 폴리프로필렌 열가소성 수지 조성물을 포함하여 제조된 성형물.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 성형물은 자동차용 카울크로스 멤버인 것인 성형물.
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