KR20230050572A - 고휘도 무도장 메탈릭 소재용 열가소성 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 우수한 충격강도, 내화학성 및 내열성을 가지면서 높은 금속질감을 나타내는 고휘도 무도장 메탈릭 소재용 열가소성 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.
본 발명은 폴리카보네이트 수지, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체, 폴리에스테르 수지, 디엔계, 아크릴계, 실리콘계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 고무질 중합체를 코어로 갖는 코어-쉘 구조의 공중합체, N-페닐말레이미드, 비닐방향족 화합물, 무수 말레산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 내열향상제 및 금속입자를 포함한다.
본 발명은 폴리카보네이트 수지, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체, 폴리에스테르 수지, 디엔계, 아크릴계, 실리콘계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 고무질 중합체를 코어로 갖는 코어-쉘 구조의 공중합체, N-페닐말레이미드, 비닐방향족 화합물, 무수 말레산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 내열향상제 및 금속입자를 포함한다.
Description
본 발명은 열가소성 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 우수한 충격강도, 내화학성 및 내열성을 가지면서 높은 금속질감을 나타내는 고휘도 무도장 메탈릭 소재용 열가소성 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.
최근 전기부품, 전자부품 및 자동차 부품에 있어서, 다양한 색채가 구현된 플라스틱 내외장 제품이 인기를 끌고 있으며, 고급적인 금속질감을 느낄 수 있는 메탈릭 소재에 대한 요구가 증가하고 있다.
플라스틱 내외장 제품은 주로 플라스틱 수지 성형품에 금속입자가 포함된 도료를 도장하여 제품 외관에 금속질감을 나타낼 수 있다.
하지만, 내외장 제품은 금속질감을 나타내기 위해 도장과 같은 후가공 과정에서 마스킹, 불량, 취급 등의 어려움으로 제조 비용이 증가하며, 휘발성유기화합물의 사용으로 인체 및 환경에 유해한 문제점이 있다.
이에 따라 대한민국 공개특허 10-2019-0035571호에서는 무도장 제품 외관에 금속 질감을 나타내기 위한 방법 중 하나로서, 베이스 수지와 금속 입자의 친화력을 높여 플로우 마크, 웰드 라인의 외관 품질을 개선하고자 메탈입자를 플라스틱 수지에 첨가하여 성형물을 만드는 방법이 시도되고 있다. 그러나, 이러한 방법은 내충격성 및 내화학성이 부족하여 무도장으로 제품 외관에 적용하는데 한계를 나타내고 있다. 또한, 내열도가 충분하지 못하여 자동차 내장재와 같이 높은 내열성을 필요로 하는 부품에 무도장 제품으로 기능하기에는 역부족이었다.
또한, 이러한 한계를 개선하기 위해 대한민국 공개특허 10-2017-0095038호에서는 성형품에 메탈릭 레이어를 2중사출 또는 압출하는 공법을 제시하였다. 하지만, 이러한 공법은 금속질감이 구현할 수 있으며 높은 기계적 물성이 필요하지 않다는 장점이 있으나, 2중 가공 및 그 전처리 작업으로 인해 가공비가 증가한다는 단점과 제품 디자인의 자유도가 현저히 떨어진다는 문제점이 있다.
따라서, 상기와 같은 배경 하에, 우수한 금속질감 및 휘도 특성을 가지면서 우수한 내충격성, 내화학성 및 내열성 특성을 갖는 열가소성 수지의 개발이 요구되고 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로서, 고휘도의 우수한 금속질감을 가지면서 우수한 내충격성, 내화학성 및 내열성을 나타내는 고휘도 무도장 메탈릭 소재용 열가소성 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체, 폴리에스테르 수지, 디엔계, 아크릴계, 실리콘계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 고무질 중합체를 코어로 갖는 코어-쉘 구조의 공중합체, N-페닐말레이미드, 비닐방향족 화합물, 무수 말레산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 내열향상제 및 금속입자를 포함한다.
상기 열가소성 수지 조성물은 전체조성물 100중량%를 기준으로, 상기 폴리카보네이트 수지 15 ~ 70 중량%, 상기 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체 5 ~ 35 중량%, 상기 폴리에스테르 수지 6 ~ 35 중량%, 상기 코어-쉘 구조의 공중합체 3 ~ 12 중량%, 상기 내열향상제 3 ~ 18 중량% 및 상기 금속입자 0.5 ~ 8 중량%를 포함할 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지는, 25℃의 메틸렌 클로라이드 용액에서 측정한 점도평균분자량(Mv)이 15,000 ~ 40,000 g/mol 일 수 있다.
상기 폴리실록산-폴리카보네이트는 25℃의 메틸렌 클로라이드 용액에서 측정한 점도평균분자량(Mv)이 15,000 ~ 200,000 g/mol 일 수 있다.
상기 폴리에스테르 수지는, 테레프탈산 또는 테레프탈산 알킬에스테르 및 2 ~ 10개의 탄소 원자를 갖는 글리콜 성분이 축중합된 방향족 수지를 포함할 수 있다.
상기 폴리에스테르 수지는, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리트리메틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리부틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리헥사메틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리시클로헥산 디메틸렌 테레프탈레이트 수지, 비결정성 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 폴리에스테르 수지는, 고유점도[η]가 0.85 ~ 1.52 ㎗/g 일 수 있다.
상기 코어-쉘 구조의 공중합체는, 상기 고무질 중합체에 메타크릴산 알킬 에스테르, 메타크릴산 에스테르, 무수말레인산, 알킬, 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 그라프트하여 형성될 수 있다.
상기 내열향상제는 그 전체중량을 기준으로, 상기 N-페닐말레이미드 45 ~ 65 중량%, 상기 비닐방향족 화합물 30 ~ 50 중량% 및 상기 무수 말레산 0.5 ~ 5 중량%를 포함할 수 있다.
상기 내열향상제는 유리전이온도가 194 ~ 210 ℃ 이며, 중량평균분자량(Mw)이 100,000 ~ 150,000 g/mol 이고, 용융 흐름 지수(260℃/10kg)가 2.4 ~ 4.4 g/10 min 일 수 있다.
상기 금속입자는 5 ~ 100 ㎛의 평균 입도를 갖는 판상형 입자일 수 있다.
상기 금속입자는 알루미늄, 금, 은, 백금, 팔라듐, 티타늄, 철, 크롬, 주석, 아연, 마그네슘, 지르코늄, 세륨, 리튬 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 첨가제를 더 포함하며, 상기 첨가제는 난연제, 산화 방지제, 활제, 이형제, 핵제, 분산제, 대전방지제, 자외선(UV) 안정제, 안료, 염료 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
그리고 본 발명에 따른 성형품은 상기 본 발명으로부터 제조된 열가소성 수지 조성물로부터 형성된 것일 수 있다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체, 폴리에스테르 수지, 코어-쉘 구조의 공중합체, 내열향상제 및 금속입자를 적절한 특정 함량으로 포함함으로써 고휘도의 금속 질감이 유지되는 동시에 내충격성, 내화학성 및 내열성을 향상시킬수 있다.
또한, 본 발명에 따른 성형품은 사출 성형시 사출품 표면의 금속 입자 분포 증가로 인하여 우수한 금속질감과 우수한 내충격성, 내화학성 및 내열성 특성을 가짐으로써 기계적 물성과 무도장 금속질감을 요구하는 자동차 내외장 부품, 전기전자 부품 분야에 유용하게 적용될 수 있다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.
본 명세서에 있어서, 범위가 변수에 대해 기재되는 경우, 상기 변수는 상기 범위의 기재된 종료점들을 포함하는 기재된 범위 내의 모든 값들을 포함하는 것으로 이해될 것이다. 예를 들면, "5 내지 10"의 범위는 5, 6, 7, 8, 9, 및 10의 값들뿐만 아니라 6 내지 10, 7 내지 10, 6 내지 9, 7 내지 9 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 5.5, 6.5, 7.5, 5.5 내지 8.5 및 6.5 내지 9 등과 같은 기재된 범위의 범주에 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다. 또한 예를 들면, "10% 내지 30%"의 범위는 10%, 11%, 12%, 13% 등의 값들과 30%까지를 포함하는 모든 정수들뿐만 아니라 10% 내지 15%, 12% 내지 18%, 20% 내지 30% 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 10.5%, 15.5%, 25.5% 등과 같이 기재된 범위의 범주 내의 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체, 폴리에스테르 수지, 디엔계, 아크릴계, 실리콘계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 고무질 중합체를 코어로 갖는 코어-쉘 구조의 공중합체, N-페닐말레이미드, 비닐방향족 화합물, 무수 말레산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 내열향상제 및 금속입자를 포함한다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 전체조성물 100중량%를 기준으로 폴리카보네이트 수지 15 ~ 70 중량%, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체 5 ~ 35 중량%, 폴리에스테르 수지 6 ~ 35 중량%, 코어-쉘 구조의 공중합체 3 ~ 12 중량%, 내열향상제 3 ~ 18 중량% 및 금속입자 0.5 ~ 8 중량%를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물을 구성하는 각 성분에 대해 보다 구체적으로 설명하면 하기와 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
폴리카보네이트 수지는 열가소성 수지 조성물에서 15 ~ 70 중량% 로 포함될 수 있다. 바람직하게는, 20중량% 이상, 25중량% 이상, 30중량% 이상, 또는 35중량% 이상 포함될 수 있으며, 65중량% 이하, 62중량% 이하, 또는 60중량% 이하로 포함될 수 있고 구체적인 일예로 35 ~ 65중량% 로 포함될 수 있다. 이때, 폴리카보네이트 수지의 함량이 15 중량% 미만이면 내화학성 및 충격강도 등의 물성 향상 효과가 미미할 수 있다. 반대로 70 중량% 초과하면 내열성, 유동성 및 인장강도, 굴곡강도와 같은 강성 특성이 저하될 수 있다.
폴리카보네이트 수지는, 25℃의 메틸렌 클로라이드 용액에서 측정한 점도평균분자량(Mv)이 15,000 ~ 40,000 g/mol일 수 있다. 바람직하게는, 점도평균분자량이 17,000 ~ 30,000 g/mol의 것을 적용하도록 하는 것이 더욱 바람직하다. 점도평균분자량이 15,000 g/mol 미만일 경우, 충격강도와 인장강도 등의 기계적 물성이 저하될 수 있고, 40,000 g/mol을 초과하는 경우에는, 용융점도의 상승으로 수지의 가공에 문제가 발생할 수 있다. 특히 충격 강도와 인장 강도 등이 기계적 물성이 우수하다는 점에서 점도 평균분자량이 19,000 g/mol 이상인 것이 더욱 바람직하며, 가공성의 측면에서 점도평균분자량이 30,000 g/mol 이하인 것이 더욱 바람직하다.
폴리카보네이트 수지는 방향족이며, 2가 페놀, 카보네이트 전구체 및 분자량 조절제로부터 제조될 수 있다.
상기 2가 페놀류는, 다음 화학식 1의 구조를 갖는 폴리카보네이트 수지의 단량체이다.
[화학식 1]
(상기 화학식 1에서, X는 알킬렌기, 작용기를 갖지 않는 직선형, 분지형 또는 환형 알킬렌기, 또는 설파이드, 에테르, 설폭사이드, 설폰, 케톤, 나프틸 또는 이소부틸페닐로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 작용기를 포함하는 직선형, 분지형 또는 환형 알킬렌기를 나타내고, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 원자, 할로겐 원자 또는 알킬기를 나타내며, n 및 m은 독립적으로 0 내지 4의 정수이다.)
상기 2가 페놀은 비스(4-히드록시페닐)메탄, 비스(4-히드록시페닐)페닐메탄, 비스(4-히드록시페닐)나프틸메탄, 비스(4-히드록시페닐)-(4-이소부틸페닐)메탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)에탄, 1-에틸-1,1-비스(4-히드록시페닐)프로판, 1-페닐-1,1-비스(4-히드록시페닐) 에탄, 1-나프틸-1,1-비스(4-히드록시페닐)에탄, 1,2-비스(4-히드록시페닐) 에탄, 1,10-비스(4-히드록시페닐)데칸, 2-메틸-1,1-비스(4-히드록시페닐) 프로판 및 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판 (비스페놀 A)을 포함할 수 있다.
상기 카보네이트 전구체는 폴리카보네이트 수지의 또 다른 단량체로서, 포스겐(카보닐 클로라이드)을 사용하는 것이 바람직하다. 카보네이트 전구체는 구체적으로, 카보닐 브로마이드, 비스 할로 포르메이트, 디페닐카보네이트 및 디메틸카보네이트을 포함할 수 있다.
상기 분자량 조절제는 열가소성 방향족 폴리카보네이트 수지 제조에 사용되는 모노머와 유사한 단일작용성 물질(monofunctional compound)을 사용할 수 있다. 구체적으로는, 페놀을 기본으로 하여 그 유도체들(예를 들면, 파라-이소프로필페놀, 파라-터트-부틸페놀, 파라-쿠밀페놀, 파라-이소옥틸페놀, 파라-이소노닐페놀 등)을 사용할 수 있고, 그 밖에 지방족 알콜류등 여러 종류의 물질을 사용할 수 있으며, 이들 중 파라-터트-부틸페놀(PTBP)을 적용하는 것이 가장 바람직하다.
(B) 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체
폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체는 열가소성 수지 조성물 100중량% 기준으로 5 ~ 35 중량% 로 포함될 수 있다. 바람직하게는, 5중량% 이상, 7중량% 이상, 9중량% 이상, 10중량% 이상, 12중량% 이상, 13중량% 이상, 14중량% 이상, 또는 15중량% 이상으로 포함될 수 있으며, 35중량% 이하, 33중량% 이하, 31중량% 이하, 30중량% 이하, 28중량%이하, 26중량% 이하, 24중량% 이하, 22중량% 이하, 또는 20중량% 이하로 포함될 수 있다. 본 발명의 구체적인 일예에 따르면 10 ~ 30중량%, 15 ~ 30중량%, 15~25중량%, 10 ~ 20중량%, 10 ~ 25중량%, 또는 10~15중량% 로 포함될 수 있다. 이때 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체의 함량이 5중량% 미만이면 내화학성 및 충격강도 등의 물성 향상 효과가 미미할 수 있으며, 반대로 35중량% 초과하면 내열성, 유동성 및 인장강도, 굴곡강도와 같은 강성 특성이 저하될 수 있다.
폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체는 25℃의 메틸렌 클로라이드 용액에서 측정한 점도평균분자량(Mv)이 15,000 ~ 200,000 g/mol 일 수 있다. 바람직하게는, 점도평균분자량이 15,000 ~ 70,000 g/mol 일 수 있다. 이때 점도평균분자량이 15,000 g/mol 미만이면 성형품의 기계적 물성이 형저히 저하될 수 있으며, 200,000 g/mol을 초과하면 용융점도의 상승으로 수지의 가공에 문제가 생길 수 있다.
폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체는 히드록시 말단 실록산 및 폴리카보네이트를 포함하는 공중합체 고분자일 수 있다.
폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체는 히드록시 말단 실록산 및 폴리카보네이트를 중량비 50:50 ~ 99:1로 하여 포함할 수 있다. 이때 실록산 부분의 상대적 함량이 상기 중량비 보다 적을 경우 난연성 및 저온충격강도가 저하될 수 있으며, 반대로 이보다 많으면 폴리카보네이트 부분의 상대적 함량 감소로 인해 투명성, 유동성, 내열성, 상온충격강도 등의 물성이 저하되고 제조비용이 증가할 수 있다.
폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체는 하기 화학식 2의 히드록시 말단 폴리실록산 및 하기 화학식 3의 폴리카보네이트를 반복단위로 포함할 수 있다.
[화학식 2]
(상기 화학식 2에서, R3은 독립적으로 수소 원자, 할로겐 원자, 히드록시기, 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 탄소수 1 내지 13의 알콕시기, 또는 탄소수 6 내지 10의 아릴기를 포함하고, R4는 독립적으로 탄소수 1 내지 13의 탄화수소기 또는 히드록시기를 포함하고, R5는 독립적으로 탄소수 2 내지 8의 알킬렌기를 포함하고, A는 X 또는 NH-X-NH 이고, 여기서, X는 탄소수 1 내지 20의 선형 또는 분지형 지방족기, 탄소수 3 내지 6의 사이클로알킬렌기, 또는 할로겐 원자, 알킬기, 알콕시기, 아릴기, 또는 카르복실기로 치환된 또는 비치환된 탄소수 6 내지 30의 단핵 또는 다핵의 아릴렌기를 나타내며, m은 독립적으로 0 내지 10의 정수이고, n은 독립적으로 2 내지 1,000의 정수를 포함한다.)
[화학식 3]
(상기 화학식 3에서, R6는 탄소수 1 내지 20의 알킬기, 탄소수 3 내지 6의 사이클로알킬기, 탄소수 2 내지 13의 알케닐기, 탄소수 1 내지 13의 알콕시기, 할로겐 원자, 또는 니트로로 치환된 또는 비치환된 탄소수 6 내지 30의 방향족 탄화수소기를 포함한다.)
(C) 폴리에스테르 수지
폴리에스테르 수지는 열가소성 수지 조성물 전체 100중량% 기준으로 6 ~ 35 중량% 로 포함될 수 있다. 바람직하게는, 8중량% 이상, 10중량% 이상, 12중량% 이상, 14중량% 이상, 또는 15중량% 이상으로 포함될 수 있으며, 33중량% 이하, 31중량% 이하, 29중량% 이하, 27중량% 이하, 또는 25중량% 이하로 포함될 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면 15 ~ 25중량% 포함될 수 있다. 이때 폴리에스테르 수지의 함량이 5 중량% 미만이면 내화학성의 향상 효과가 미미할 수 있으며, 반대로 폴리에스테르의 함량이 35 중량% 초과하면 내충격성 및 내열성이 저하될 수 있다.
폴리에스테르 수지는 방향족 폴리에스테르 수지로서, 테레프탈산 또는 테레프탈산 알킬에스테르 및 2 ~ 10개의 탄소 원자를 갖는 글리콜 성분이 축중합된 방향족 수지를 포함할 수 있다. 이때, 상기 알킬은 탄소수가 1 ~ 10 일 수 있다.
폴리에스테르 수지는, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리트리메틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리부틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리헥사메틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리시클로헥산 디메틸렌 테레프탈레이트 수지, 비결정성 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
폴리에스테르 수지는, 고유점도[η]가 0.85 ~ 1.52 ㎗/g 일 수 있다. 바람직하게는, 1.03 ~ 1.22㎗/g 의 범위일 수 있다. 폴리에스테르 수지는 상기 범위의 고유점도[η]에서 우수한 기계적 물성과 성형성을 확보할 수 있다.
폴리에스테르 수지는 구체적으로, 폴리부틸렌 테레프탈레이트가 사용될 수 있다. 여기서, 폴리부틸렌 테레프탈레이트는 단량체로서 1,4-부탄디올과 테레프탈산 또는 디메틸 테레프탈레이트를 직접 에스테르화 반응 또는 에스테르 교환반응을 하여 축중합한 중합체이다.
폴리부틸렌 테레프탈레이트는 수지의 충격강도를 높이기 위하여 폴리테트라메틸렌글리콜(PTMG), 폴리에틸렌글리콜(PEG), 폴리프로필렌글리콜(PPG), 저분자량 지방족 폴리에스테르 또는 지방족 폴리아미드로 공중합하거나 충격 향상 성분을 블렌딩한 변성 폴리부틸렌 테레프탈레이트로의 형태로 사용할 수 있다.
(D) 코어-쉘 구조의 공중합체
코어-쉘 구조의 공중합체는 열가소성 수지 조성물에서 3 ~ 12 중량% 로 포함될 수 있다. 바람직하게는, 4중량% 이상, 5중량% 이상, 또는 6중량% 이상 포함할 수 있으며, 11중량% 이하, 10중량% 이하, 9중량% 이하, 8중량% 이하, 또는 7중량% 이하로 포함될 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면 4 ~ 10중량%, 또는 4 ~ 8 중량%, 4~6중량%, 6~8중량%, 6~15중량%, 6~12중량%, 또는 6~10중량%가 포함될 수 있다. 이때, 코어-쉘 구조의 공중합체의 함량이 상기 범위 미만이면 충격보강의 효과가 미미하여 우수한 무도장 충격 특성을 구현하기가 어렵고, 초과이면 열안정성 감소 및 가스로 인한 외관품질 등이 저하될 수 있다.
코어-쉘 구조의 공중합체는 디엔계, 아크릴계, 실리콘계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 고무질 중합체를 코어로 갖을 수 있다.
이때, 고무질 중합체는 4 ~ 6개의 탄소수를 갖는 디엔계 고무, 아크릴레이트계 고무, 실리콘계 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 단량체를 중합한 것이다.
코어-쉘 구조의 공중합체는 고무질 중합체에 C1-C8 메타크릴산 알킬 에스테르, C1-C8 메타크릴산 에스테르, 무수말레인산, C1-C4 알킬, 페닐 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 그라프트하여 코어-쉘 구조를 형성될 수 있다.
상기 메타크릴산 알킬 에스테르 및 메타크릴산 에스테르는 1∼8개의 탄소원자를 갖는 모노히드릴 알코올일 수 있다. 구체적으로는, 메타크릴산 메틸에스테르, 메타크릴산 에틸에스테르, 메타크릴산 프로필에스테르가 있다.
코어-쉘 구조의 공중합체는 고무질 중합체의 함량이 그 전체 중량을 기준으로, 4 ~ 10 중량부 로 포함될 수 있다.
코어-쉘 구조의 공중합체는 실리콘계 고무질 중합체를 사용하거나, 실리콘계 고무질 중합체와 아크릴레이트계 중합체를 혼용하여 사용하는 것이 구조적 안정성으로 인하여 내화학성 및 열안정성에서 보다 우수한 효과를 나타낼 수 있다.
아크릴레이트계 고무질 중합체는 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-프로필아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 헥실메타크릴레이트, 또는 2-에틸헥실메타아크릴레이트 등의 아크릴레이트 단량체를 사용할 수 있다. 이때, 경화제로 에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 1,3-부틸렌글리콜디메타크릴레이트 또는 1,4-부틸렌글리콜디메타크릴레이트, 알릴메타크릴레이트 및 트리알릴시아누레이트 등이 사용될 수 있다.
실리콘계 고무질 중합체는 시크로실록산으로부터 제조될 수 있으며, 구체적으로, 헥사메틸시클로트리실록산, 옥타메틸시클로테트라실록산, 데카메틸시클로펜타실록산, 도데카메틸시클로헥사실록산, 트리메틸트리페닐시클로트리실록산, 테트라메틸테트라페닐시클로테트로실록산, 그리고 옥타페닐시클로테트라실록산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나로 제조될 수 있다. 이때, 경화제로 트리메톡시메틸실란, 트리에톡시페닐실란, 테트라메톡시실란 및 테트라에톡시실란 등이 사용될 수 있다.
(E) 내열향상제
내열향상제는 열가소성 수지 조성물 전체 100중량%를 기준으로 3 ~ 18 중량% 로 포함될 수 있다. 바람직하게는, 4중량% 이상, 5중량% 이상, 또는 6중량% 이상으로 포함될 수 있으며, 17중량% 이하, 15중량% 이하, 13중량% 이하, 11중량% 이하, 10중량% 이하, 9중량% 이하, 8중량% 이하, 또는 7중량% 이하로 포함될 수 있다. 일 구체예에 따르면 4 ~ 10중량%, 4 ~ 8중량%, 4 ~ 6 중량%, 5 ~ 10중량%, 5 ~ 8중량%, 6 ~ 10 중량%, 또는 6 ~ 8중량%가 포함될 수 있다. 이때, 내열향상제의 함량이 3 중량% 미만이면 내열성 향상 효과가 미미할 수 있으며, 반대로 18 중량% 초과하면 충격강도가 저하될 수 있다.
내열향상제는 N-페닐말레이미드, 비닐방향족 화합물, 무수 말레산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
내열향상제는 그 전체 중량을 기준으로, N-페닐말레이미드 45 ~ 65 중량%, 비닐방향족 화합물 30 ~ 50 중량% 및 무수 말레산 0.5 ~ 5중량%을 포함할 수 있다.
내열향상제는 유리전이온도가 194 ~ 210 ℃ 이며, 중량평균분자량(Mw)이 100,000 ~ 150,000 g/mol 이고, 용융 흐름 지수(Melt flow index, MFI)(260℃/10kg)가 2.4 ~ 4.4 g/10 min 일 수 있다.
구체적으로는, 내열향상제는 N-페닐말레이미드 화합물-비닐방향족 화합물-무수 말레산 공중합체일 수 있다.
(F) 금속입자
금속입자는 열가소성 수지 조성물에 금속 질감을 부여하기 위한 것이다. 금속입자는 열가소성 수지 조성물에서 0.5 ~ 8 중량% 로 포함될 수 있다. 바람직하게는, 0.7중량% 이상, 0.8중량% 이상, 0.9중량% 이상, 1중량% 이상, 1.2중량% 이상, 1.4 중량% 이상, 1.6중량% 이상, 1.8중량% 이상, 2중량% 이상, 2.2중량% 이상, 2.4중량% 이상, 2.6중량% 이상, 2.8중량% 이상, 또는 3중량% 이상이 포함될 수 있으며, 7중량% 이하, 6.5중량% 이하, 6.2중량% 이하, 6중량% 이하, 5.6중량% 이하, 5.2 중량% 이하, 5중량% 이하, 4.8중량% 이하, 4.6중량% 이하, 4.4중량% 이하, 4.2중량% 이하, 또는 4중량% 이하로 포함될 수 있다. 일 구체예에 따르면, 1 ~ 6중량%, 1 ~ 5중량%, 1 ~ 4중량%, 1 ~ 3중량%, 2 ~ 6중량%, 2 ~ 4중량%, 또는 3 ~ 6중량% 로 포함될 수 있다. 이때, 금속 입자의 함량이 0.5 중량% 미만일 경우, 금속 질감의 부여 효과가 미미할 수 있고, 상기 금속 입자의 함량이 8 중량% 초과일 경우, 열가소성 수지의 분해를 일으켜 가스 발생량이 많아질 수 있고, 기계적 물성 및 성형 가공성이 저하되며, 웰드 라인 등으로 인해 외관 특성이 열악해질 수 있다.
금속 입자는 종류가 한정되지 않고, 본 발명의 열가소성 수지 조성물이 적용되는 성형품에서 요구되는 금속성 외관에 따라 사용되는 금속 입자의 재질이 선택될 수 있다.
금속입자는 알루미늄, 금, 은, 백금, 팔라듐, 티타늄, 철, 크롬, 주석, 아연, 마그네슘, 지르코늄, 세륨, 리튬 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
금속 입자는 임의의 금속 또는 임의의 2종 이상의 금속의 합금일 수 있다. 바람직하게는, 알루미늄 또는 알루미늄계 합금일 수 있다.
금속 입자는 표면이 코팅 또는 표면 처리될 수 있고, 실리카 또는 실란계 커플링제가 코팅 또는 표면 처리제로 사용될 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
금속 입자는 형태적으로는 그 종류를 한정하지 않으며, 판상, 부정형 판상, 또는 구상 타입의 형태를 갖는 금속 입자를 포함할 수 있다. 각각 단독으로 포함될 수도 있으며 2종 이상이 혼합되어 사용될 수도 있다. 상기 구상 타입의 금속 입자를 첨가할 경우, 추가로 웰드라인 및 플로우 웰드라인은 개선시킬 수 있다.
본 발명의 일 예에 따르면, 상기 금속입자는 부정형 판상, 또는 판상 타입의 금속 입자가 각각 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
금속입자는 5 ~ 100 ㎛의 평균 입도를 갖는 수 있다. 바람직하게는 평균 입도가 10 ~ 60 ㎛일 수 있다. 상기 금속 입자의 평균 입도가 10 ㎛ 미만일 경우, 열가소성 수지와 접촉하는 표면적이 커져 열가소성 수지의 분해를 잘 일으키고, 이로 인해 가스 발생량이 많아질 수 있다. 상기 금속 입자의 평균 입도가 100 ㎛ 초과일 경우, 스파클링 효과가 커지며, 금속 질감의 부여 효과가 미미할 수 있다.
금속입자는 평균 입경이 상이한 금속 입자 2종 이상이 혼합되어 사용될 수 있다. 구체적으로, 금속 입자의 혼합물은 평균 입경이 10 ㎛ 이하인 금속 입자 1종 이상과 평균 입경이 10 내지 100 ㎛ (바람직하게는 15 내지 60 ㎛)인 금속 입자 1종 이상의 혼합물일 수 있다. 이때, 평균 입경이 10 ㎛ 이하인 금속 입자는 본 발명의 열가소성 수지 조성물 100 중량% 기준으로, 3 중량% 미만일 수 있고, 평균 입경이 10 내지 100 ㎛ (바람직하게는 15 내지 60 ㎛)인 금속 입자는 본 발명의 열가소성 수지 조성물 100 중량% 기준으로, 10 중량% 미만일 수 있다. 상기 금속 입자의 혼합물의 함량은 본 발명의 열가소성 수지 조성물 100 중량% 기준으로, 1 내지 6 중량%일 수 있고, 바람직하게는 1.5 내지 5 중량%일 수 있으며, 보다 바람직하게는 2 ~ 4 중량%일 수 있다. 상기 금속 입자의 혼합물에서, 평균 입경이 10 ㎛ 이하인 금속 입자의 함량이 3 중량% 이상이거나, 평균 입경이 10 ~ 100 ㎛ (바람직하게는 15 내지 60 ㎛)인 금속 입자의 함량이 10 중량% 이상일 경우에는 열가소성 수지의 분해가 일어나 가스 발생량이 많아질 수 있다.
(G) 첨가제
첨가제는 열가소성 수지 조성물에 다양한 기능성을 부여하기 위한 구성으로서, 본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 첨가제를 더 포함될 수 있다. 첨가제는 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서, 특별한 제한은 없이 공지된 것을 사용할 수 있다.
첨가제는 난연제, 산화 방지제, 활제, 이형제, 핵제, 분산제, 대전방지제, 자외선(UV) 안정제, 안료, 염료 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
첨가제의 함량은 특별히 한정되지 않으나, 열가소성 수지 조성물 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하, 예를 들면 0.1 내지 10 중량부일 수 있다.
다른 관점에서, 본 발명은 열가소성 수지 조성물을 포함하는 성형품에 관한 것이다.
상기 성형품은 상기 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 압출 성형, 사출 성형, 압축 성형, 발포 사출 성형, 발포 저압 사출 성형, 가스 압축 성형 등의 방법으로 성형하여 얻을 수 있다.
또한 상기 성형품은 그 이용되는 분야에 제한이 없으나, 내열성, 내충격성 및 내화학성 뿐만 아니라 금속질감 및 휘도와 같은 외관품질이 특성이 중요시하게 요구되는 분야의 성형제품, 예를 들면, 자동차 부품, 기계부품, 전기전자 부품, 컴퓨터 등의 사무기기, 잡화 등의 용도로 사용될 수 있으며, 특히, 자동차 도어핸들, 범퍼부품, 휠 커버, 가니쉬, 크래시 패드, 버튼, 판넬, 조명 하우징 등과 같은 자동차 내외장 제품에 바람직하게 적용될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 성형품은 별도의 후처리 공정을 거치지 않고도 우수한 금속 질감에 향상된 내열성, 내화학성, 내충격성 및 기계적 물성으로 인하여 자동차, 전기 및 전자 용도의 성형품, 특히 무도장용 자동차 내장재 소재로 적용될 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시에 불과하며, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예
하기 표 1, 2와 같이, 기재된 조성 및 함량으로 열가소성 수지 조성물을 제조하였다.
여기서, 실시예 및 비교예에서 사용한 열가소성 수지 조성물의 성분들은 구체적으로 다음과 같다.
(a) 폴리카보네이트: 점도평균분자량이 19,000인 폴리카보네이트 열가소성 수지(TRIREX 3020PJ, 삼양사)
(b) 폴리실록산-폴리카보네이트: 점도평균분자량이 26,000인 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합 열가소성 수지(TRIREX ST4-3022PJ)
(c) 폴리에스테르: 고유점도가 1.1 ㎗/g 인 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지(TRILOY 1700S, 삼양사)
(d) 코어 쉘-구조의 실리콘계 공중합체: 실리콘 공중합체는 평균 입경이 0.1~1 ㎛ 인 디메틸실록산과 부틸 아크릴레이트로 이루어진 고무에 메틸메타아클리레이트 단량체가 그라프트된 공중합체(Mitsubishi Rayon社 S-2501)
(e) 내열향상제: Denka 社의 MS-CP
(f) 금속입자: 평균 입경이 15㎛ 인 무정형 판상의 Eckart社의 알루미늄 입자
| 구분 | 실시예 | |||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | ||
| 조성(중량%) | 폴리카보네이트 | 50 | 55 | 35 | 60 | 40 | 52 | 46 | 53 | 41 | 52 | 47 |
| 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체 | 15 | 10 | 30 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | |
| 폴리에스테르 | 20 | 20 | 20 | 10 | 30 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | |
| 코어-쉘 구조의 공중합체 | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 | 4 | 10 | 6 | 6 | 6 | 6 | |
| 내열향상제 | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 | 3 | 15 | 6 | 6 | |
| 금속입자 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 1 | 6 | |
| 구분 | 비교예 | ||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | ||
| 조성(중량%) | 폴리카보네이트 | 65 | 25 | 65 | 30 | 54 | 41 | 56 | 36 | 52.7 | 43 |
| 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체 | 0 | 40 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | |
| 폴리에스테르 | 20 | 20 | 5 | 40 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | |
| 코어-쉘 구조의 공중합체 | 6 | 6 | 6 | 6 | 2 | 15 | 6 | 6 | 6 | 6 | |
| 내열향상제 | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 | 0 | 20 | 6 | 6 | |
| 금속입자 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 0.3 | 10 | |
실험예
실시예 및 비교예 에 따른 각 시편에 대하여, 하기 방법으로 열가소성 수지 조성물의 특성을 평가하였다.
[측정방법]
실시예1 ~ 11 및 비교예1 ~ 10에 따른 열가소성 수지 조성물을 이용하여 다음과 같은 방법으로 시편을 제작하였다.
먼저, 기재된 구성성분으로 혼합된 열가소성 수지 조성물을 균일하게 분산시킨 후, 이축 용융 혼합 압출기(L/D=48, Φ=25mm)에서 용융온도(280℃), 스크류 회전 속도(300 rpm), 압력(약 -600 mmHg의 제1벤트), 자가 공급 속도(30kg/h)의 조건 하에서 압출하였다. 이어서, 압출된 스트랜드를 물에서 냉각시킨 후, 회전 절단기로 절단하여 펠렛을 제조하였다. 다음으로, 제조된 펠렛을 90~100℃에서 4시간 동안 열풍 건조 후, 260~280℃의 온도로 사출 성형하여 시편을 제조하였다.
다음으로, 제조된 시편을 이용하여 아래와 같은 방법으로 물성을 측정하였다.
1) 금속 질감: BYK사의 BYK-Mac i Spectrophotometer를 이용하여 플롭 인덱스（Flop index）를 측정하였다. 구체적으로 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 사출 시편의 표면에 대하여 15°, 45° 및 110°의 각도에서 반사광의 휘도(luminance)를 측정한 뒤, 하기 수학식 １에 대입하여 플롭 인덱스를 산출하였다．
이때, 플롭 인덱스 값은 금속 질감이 없는 물체 표면이 ０이고， 실제 금속 표면이 15 내지 17이며, 도장용 조성물이 코팅된 사출 성형품의 표면이 12 내지 14이고, 육안으로 금속 질감을 느낄 수 있는 표면이 6 이상인 것을 의미한다.
［수학식 1］
(수학식 1에서, L*15°= 15°의 각도에서 측정된 반사광의 휘도, L*45°= 45°의 각도에서 측정된 반사광의 휘도, L*115°= 115°의 각도에서 측정된 반사광의 휘도이다.)
2) 내화학성: ASTM D638 기준 인장 시편으로 도장물질 밴드 스트립 테스트(7day)를 진행하였고, 평가 강도는 1~5로 기준은 하기와 같다.
(평가기준) 5: 이상없음, 4: Edge Crack, 3: Center Crack, 2: Deep Crack, 1: Break
3) 내열도(HDT): 열변형온도는 ISO 75에 의거하여 80mm x 10mm x 4mm 시편에 대해 하중 1.8MPa, 승온속도 120℃/hr의 조건에서 측정하였다. 내열도 85℃이상이 양호하다고 판단된다.
4) IZOD 충격 특성: 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 사출 시편에 대해 ISO 180에 의거하여 충격 강도를 측정하였다.
5) 유동지수(MI): ASTM D1238에 의거하여 펠렛 상태로 90℃에서 4시간 건조한 후 250℃ 및 5kg 하중 조건에서 10분간 흐른 양을 측정하였다.
6) 인장 강도: 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 사출 시편에 대해 ISO 527에 의거하여 충격 강도를 측정하였다.
(3) 결과
상기 실시예 1 ~ 11및 비교예 1 ~ 10 에 따른 열가소성 수지 조성물의 평가 결과는 이하의 표 3, 4와 같다.
| 구분 | 실시예 | ||||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | |||
| 물성 | 특별특성 | 금속 질감 (flop index) |
13.5 | 13.7 | 13.1 | 13.6 | 13.2 | 13.8 | 13 | 13.6 | 13.2 | 12.1 | 14.7 |
| 내화학성 | 5 | 5 | 5 | 4 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | ||
| 기계물성 | 내열성(℃) | 100 | 102 | 97 | 104 | 95 | 101 | 96 | 97 | 106 | 101 | 97 | |
| 충격강도 (kJ/m2) |
27 | 21 | 42 | 31 | 20 | 22 | 35 | 28 | 20 | 30 | 20 | ||
| 유동지수 (MI) |
16 | 17 | 10 | 11 | 22 | 17 | 12 | 17 | 13 | 18 | 13 | ||
| 인장강도 (Mpa) |
54 | 55 | 50 | 55 | 54 | 56 | 50 | 54 | 55 | 54 | 55 | ||
| 구분 | 비교예 | |||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | |||
| 물성 | 특별특성 | 금속 질감 (flop index) |
13.8 | 12.7 | 13.7 | 13 | 14.1 | 11.8 | 13.8 | 12.9 | 10.5 | 15.3 |
| 내화학성 | 4 | 5 | 3 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | ||
| 기계물성 | 내열성(℃) | 105 | 94 | 106 | 89 | 104 | 91 | 90 | 108 | 100 | 102 | |
| 충격강도 (kJ/m2) | 16 | 50 | 35 | 14 | 11 | 44 | 31 | 15 | 32 | 6 | ||
| 유동지수 (MI) |
20 | 7 | 9 | 30 | 19 | 8 | 19 | 9 | 18 | 8 | ||
| 인장강도 (Mpa) |
56 | 46 | 55 | 53 | 58 | 43 | 55 | 56 | 54 | 56 | ||
표 1을 참조하면, 실시예 2, 3은 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체를 5 ~ 35 중량% 범위 안에서, 실시예 4, 5는 폴리에스테르를 6 ~ 35 중량% 범위 안에서, 실시예 6, 7은 코어-쉘 구조의 공중합체를 3 ~ 12 중량% 범위 안에서, 실시예 8, 9는 내열향상제를 3 ~ 18 중량% 범위 안에서, 실시예 10, 11은 금속입자를 0.5 ~ 8 중량% 범위 안에서 함량을 조절하여 열가소성 수지 조성물을 포함하는 시편을 제작하였다.
표 3을 참조하면, 본 발명에 따른 실시예 1 ~ 11은 ⅰ)금속질감 테스트에서 12 이상의 우수한 플롭 인덱스 값을 나타냈으며, ⅱ)내화학도는 4 등급 이상을 나타냈으며, ⅲ)95 ~ 106 ℃의 높은 내열도와 ⅳ)충격강도 20 ~ 42 kJ/m2, 유동지수 11 ~ 22 MI, 인장강도 50 ~ 56 Mpa 로 측정되어 기계적 특성이 우수한 시편이 구현됨을 알 수 있었다. 따라서, 본 발명에 따른 시편은 각 성분들의 적절한 함량으로 포함되어 모든 특성이 균형 잡힌 상태로 품질이 뛰어남을 알 수 있었다.
반면에, 표2, 4를 참조하면, 비교예 1(폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체를 미첨가)은 20 kJ/m2 이하의 낮은 충격강도가 측정되었다.
비교예 2(폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체의 함량이 35 중량% 초과)는 낮은 유동지수와 인장 강도가 측정되었다.
비교예 3(폴리에스테르의 함량이 6 중량% 미만)는 내화학도가 3 등급으로 좋지 못하였다.
비교예 4(폴리에스테르의 함량이 35 중량% 초과)는 내열도 및 충격강도가 좋지 못하였다.
비교예 5(코어-쉘 구조의 공중합체의 함량이 3 중량% 미만)는 충격 강도가 좋지 못하였으며, 비교예 6(코어-쉘 구조의 공중합체의 함량이 12 중량% 초과)은 플롭 인덱스 값이 12 미만으로 좋지 못한 금속 질감과 유동지수 및 인장강도가 낮게 측정되었다.
비교예 7(내열향상제를 미첨가)은 내열도가 낮게 측정되었으며, 비교예 8(내열향상제의 함량이 18 중량% 초과)은 충격강도 및 유동지수가 좋지 못하였다.
비교예 9(금속입자의 함량이 0.5 중량% 미만)는 플롭 인덱스 값이 11 미만으로 금속질감이 좋지 못하였고, 비교예 10(금속입자의 함량이 8 중량% 초과)은 충격강도 및 유동지수가 좋지 못하였다.
따라서, 비교예 1 ~ 10에 따른 시편은 금속질감, 내화학도, 내열도, 충격강도, 유동지수 및 인장강도에서 실시예 1 ~ 11에 비하여 밸런스가 맞지 않았으며, 이러한 밸런스는 최종 제품의 다양한 특성을 현저히 저하시킬 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트 수지, 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체, 폴리에스테르 수지, 코어-쉘 구조의 공중합체, 내열향상제 및 금속입자를 특정 함량으로 적절하게 포함함으로써 사출 성형시 사출품 표면의 금속 입자 분포 증가로 고휘도의 금속 질감이 유지되는 동시에 내충격성, 내화학성 및 내열성을 향상시킬수 있다.
이상, 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징으로 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
Claims (14)
- 폴리카보네이트 수지;
폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체;
폴리에스테르 수지;
디엔계, 아크릴계, 실리콘계 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나의 고무질 중합체를 코어로 갖는 코어-쉘 구조의 공중합체;
N-페닐말레이미드, 비닐방향족 화합물, 무수 말레산 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 내열향상제; 및
금속입자;를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서, 전체 조성물 100중량% 기준으로,
상기 폴리카보네이트 수지 15 ~ 70 중량%;
상기 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체 5 ~ 35 중량%;
상기 폴리에스테르 수지 6 ~ 35 중량%;
상기 코어-쉘 구조의 공중합체 3 ~ 12 중량%;
상기 내열향상제 3 ~ 18 중량%; 및
상기 금속입자 0.5 ~ 8 중량%;를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리카보네이트 수지는,
25℃의 메틸렌 클로라이드 용액에서 측정한 점도평균분자량(Mv)이 15,000 ~ 40,000 g/mol 인 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리실록산-폴리카보네이트 공중합체는 25℃의 메틸렌 클로라이드 용액에서 측정한 점도평균분자량(Mv)이 15,000 내지 200,000 g/mol 인 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리에스테르 수지는,
테레프탈산 또는 테레프탈산 알킬에스테르; 및 2 ~ 10개의 탄소 원자를 갖는 글리콜 성분이 축중합된 방향족 수지;를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리에스테르 수지는,
폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리트리메틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리부틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리헥사메틸렌 테레프탈레이트 수지, 폴리시클로헥산 디메틸렌 테레프탈레이트 수지, 비결정성 폴리에틸렌 테레프탈레이트 수지 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리에스테르 수지는,
고유점도[η]가 0.85 ~ 1.52 ㎗/g 인 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 코어-쉘 구조의 공중합체는,
상기 고무질 중합체에 메타크릴산 알킬 에스테르, 메타크릴산 에스테르, 무수말레인산, 알킬, 페닐 핵치환 말레이미드 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 그라프트하여 형성된 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 내열향상제는 그 전체 중량을 기준으로
상기 N-페닐말레이미드 45 ~ 65 중량%;
상기 비닐방향족 화합물 30 ~ 50 중량%; 및
상기 무수 말레산 0.5 ~ 5 중량%;를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 내열향상제는 유리전이온도가 194 ~ 210 ℃이며, 중량평균분자량(Mw)이 100,000 ~ 150,000 g/mol 이고, 용융 흐름 지수(260℃/10kg)가 2.4 ~ 4.4 g/10 min인 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 금속입자는 5 ~ 100 ㎛의 평균 입도를 갖는 입자인 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 금속입자는 알루미늄, 금, 은, 백금, 팔라듐, 티타늄, 철, 크롬, 주석, 아연, 마그네슘, 지르코늄, 세륨, 리튬 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
첨가제를 더 포함하며,
상기 첨가제는 난연제, 산화 방지제, 활제, 이형제, 핵제, 분산제, 대전방지제, 자외선(UV) 안정제, 안료, 염료 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 열가소성 수지 조성물. - 청구항 1항 내지 청구항 13항 중 어느 한 항의 열가소성 수지 조성물로부터 형성된 성형품.
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