KR20220145501A - 결함 유발을 위한 이차전지 및 이차전지의 특성 평가 방법 - Google Patents
결함 유발을 위한 이차전지 및 이차전지의 특성 평가 방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 전지의 변형 없이 결함 인자에 따른 전지의 열화 및 발화에 의한 전지의 양상을 구체적으로 관찰할 수 있는 결함 유발을 위한 이차전지 및 이차전지의 특성 평가 방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 이루기 위해 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지는 음극, 양극 및 상기 음극과 상기 양극 사이에 적층되는 분리막을 포함하는 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 감싸는 외장재 및 내부에 결함 인자가 수용되고, 상기 전극 조립체 내측 또는 상기 외장재 내측에 배치되는 캡슐을 포함하고, 상기 캡슐은 물리적 자극에 의해 개방되는 것을 특징으로 할 수 있다.
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Description
본 발명은 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 물리적으로 개방되어 결함을 일으키는 인자를 포함하여 전지의 결함을 모사할 수 있는 결함 유발을 위한 이차전지에 관한 것이다.
이차전지는 화학적 에너지를 전기적 에너지로 변환시켜 외부의 회로에 전원을 공급하기도 하고, 방전되었을 때 외부의 전원을 공급받아 전기적 에너지를 화학적 에너지로 바꾸어 전기를 저장할 수 있는 전지로서, 일반적으로 축전지라고도 불린다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지 수요가 증가했고, 재충전이 가능한 이차전지 중 차세대 동력원으로 주목받는리튬 이차전지는 에너지 밀도가 높고 기억 효과가 없으며, 사용하지 않을 때에도 자연방전이 일어나는 정도가 작고, 매우 가벼워 노트북, 카메라, 핸드폰 등과 같은 휴대용 전자 기기들에 많이 사용되고 있다. 이 외에도 에너지밀도가 높은 특성을 이용하여 방산업이나 자동화시스템, 그리고 자동차, 항공 산업 분야에서도 점점 그 사용 빈도가 증가하는 추세이며, 특히 전기 자동차 및 하이브리드 자동차의 모터 구동원으로 널리 상용되고 있다.
최근 전기차 및 에너지저장장치(ESS) 시장의 성장에 따라 이차전지의 신뢰성 및 안전성 이슈가 중요해지고 있다. 따라서, 배터리의 발화, 에너지저장장치의 화재와 같은 안전 사고의 원인 규명이 요구되고 있다. 각종 발화 원인을 규명하기 위해서는 열화 및 발화된 전지의 분석 및 유사 배터리의 전기화학적 평가 등이 이루어지지만, 많은 시간 및 인력이 소요될 뿐만 아니라 다양한 결함요인이 복합적으로 얽혀있으므로 정확한 발화 원인 규명이 쉽지 않았다.
상기와 같은 문제를 해결하기 위해, 대한민국 공개특허공보 제10-2019-0088763호를 참조하면 도 1에 도시된 것과 같이 종래의 쇼트 유발 장치를 포함한 리튬 이차전지는 내부 쇼트를 발생시키는 쇼트 유발 장치를 포함하고, 쇼트 유발 장치는 양극 활물질층(10), 도전성 페이스트층(20) 및 양극 활물질층(10)과 도전성 페이스트층(20) 사이에 위치하는 분리막(50), 양극 활물질층(10)과 분리막 (50)사이에 위치하는 제1 왁스층(40) 및 도전성 페이스트층(20)과 분리막(50) 사이에 위치하는 제2 왁스층(40)을 포함하고, 분리막(50) 내에 금속 포일부(60)가 삽입되어 전지 구동 중 전지 내부의 온도가 섭씨 60도씨를 넘어가게 되는 경우, 제1, 2 왁스층(30, 40)이 액상화되어 흘러내리게 되며, 이에 따라 양극 활물질층(10)과 도전성 페이스트층(20) 사이의 금속 포일부(60)가 양극 활물질층(10) 및 도전성 페이스트층(20)과 직접 접하게 됨으로써 금속 포일부(60)를 통해 전류가 흘러 내부 쇼트를 유발할 수 있다.
그러나, 종래 기술은 전지의 열폭주 양상만을 관찰할 수 있으며, 열폭주 이후의 전지가 물리적으로 손상을 입어 결함으로 인한 전지 내측의 현상을 직접적으로 분석하기는 어려웠다.
본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로, 전지의 변형 없이 결함 인자에 따른 전지의 열화 및 발화에 의한 전지의 양상을 구체적으로 관찰할 수 있는 결함 유발을 위한 이차전지 및 이차전지의 특성 평가 방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.
본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지는 음극, 양극 및 상기 음극과 상기 양극 사이에 적층되는 분리막을 포함하는 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 감싸는 외장재 및 내부에 결함 인자가 수용되고, 상기 전극 조립체 내측 또는 상기 외장재 내측에 배치되는 캡슐을 포함하고, 상기 캡슐은 물리적 자극에 의해 개방되는 것을 특징으로 할 수 있다.
더 나아가, 상기 전극 조립체는 상기 음극, 상기 분리막, 상기 양극 중 적어도 하나 이상에 형성되는 타공을 더 포함하고, 상기 캡슐이 상기 타공에 삽입될 수 있다.
이때, 상기 타공은 상기 음극과 상기 분리막에 걸쳐 형성되거나, 상기 분리막과 상기 양극에 걸쳐 형성되거나, 상기 음극, 상기 분리막, 상기 양극 모두에 걸쳐 형성될 수 있다.
더 나아가, 상기 전극 조립체는 상기 음극에 연결되는 음극탭 및 상기 양극에 연결되는 양극탭을 더 포함하고, 상기 캡슐은 상기 음극 및 상기 음극탭이 서로 겹쳐지는 영역과 상기 외장재 사이, 상기 양극과 상기 양극탭이 겹쳐지는 영역과 상기 외장재 사이 중 적어도 하나 이상에 배치될 수 있다.
또한, 상기 캡슐은 상기 전극 조립체의 외측과 상기 외장재 사이의 잉여 공간에 배치될 수 있다.
또한, 상기 결함 인자는 열화된 전극 입자, 금속 입자, 수지상 리튬, 리튬 분말 중 어느 하나로 이루어진 고체, 물, 불화수소(HF), 금속 이온, Dimethyl Ether, Triphenyl Phosphate, vinylen carbonate, Fluorinated carbonate, Lithium Difluorophosphate 등 전해액 첨가제를 고농도로 함유한 전해액, 탄산수소나트륨, 탄산수소칼륨, 인산암모늄 중 어느 하나 이상을 포함하는 소화물질, 난연제, 가스 발생제, 계면 안정화제로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 이상이 함유된 전해액, 전극 조립체에 포함되는 전해액보다 낮은 농도의 전해액, 전극 조립체에 포함되는 전해액보다 높은 농도의 전해액 중 어느 하나로 이루어진 액체, 및 수소, 메탄, 에탄, 이산화탄소 중 어느 하나로 이루어진 기체 중 적어도 하나로 이루어질수 있다.
더 나아가, 상기 캡슐은 PVdF(Polyvinylidene fluoride), SBR(Styrene-butadiene), 폴리이미드(Polyimide), 폴리아이소뷰틸렌(Polyisobutylene), 카르복시메칠셀룰로스나트륨(Sodium Carboxymethyl Cellulose), 폴리아크릴산(Polyacrylic Acid), 폴리비닐 알코올(Polyvinyl Alcohol) 및 왁스 중 어느 하나의 캡슐 외장재를 포함할 수 있다.
더 나아가, 상기 캡슐을 개방하는 물리적 자극은 일정 압력, 일정 온도, 일정 크기의 자기장, 일정 세기의 전자파, 일정 강도의 X선 중 적어도 하나 이상이 적용될 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지의 특성 평가 방법은, (1) 음극, 양극, 및 상기 음극과 상기 양극 사이에 적층되는 분리막을 포함하는 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 감싸는 외장재 및 내부에 결함 인자가 수용되고, 상기 전극 조립체 내측 또는 상기 외장재 내측에 배치되는 캡슐을 포함하는 이차전지를 제공하는 단계, (2) 상기 이차전지에 상기 캡슐을 개방하여 결함 인자를 방출할 수 있는 물리적 자극을 인가하는 단계 및 (3) 결함이 발생된 이차전지의 거동을 분석하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 할 수 있다.
이때, 상기 단계 (2)는 상기 캡슐에 압력, 온도, 자기장, 전자파 및 X선 중 적어도 하나 이상의 물리적 자극을 인가할 수 있다.
또한, 상기 단계 (3)은 상기 결함 인자 방출로 인한 상기 이차전지의 충전 및 방전 시의 전압 프로파일 변화, 결함 인자 방출 부위의 온도 변화, 열화, 발화 및 결함 인자 방출 전 대비 이차전지 두께 팽창 중 적어도 하나를 포함하는 전지 해체 전 분석 및 양극 및 음극 표면 변화 관찰, 표면 조성 변화 관찰, 결정구조 변화 및 전극 결착력 변화 중 적어도 하나를 포함하는 전지 해체 후 분석 중 적어도 하나 이상의 거동을 분석할 수 있다.
상기와 같은 구성을 통해 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지는, 전극 조립체 또는 전극 조립체를 감싸는 외장재의 내측에 배치된 캡슐이 개방되며 결함 인자가 유출됨에 따라 전지의 열화 및 발화 연상을 캡슐이 배치되었던 원 위치(in-situ)에서 관찰할 수 있다.
또한, 전지 내에 캡슐을 설치하는 것이기 때문에 외부로부터 물리적 손상 및 전지의 변형 없이 결함 요인에 의한 전지의 열화 및 발화 현상을 확인할 수 있고, 캡슐의 사이즈를 조절함으로써 설치 위치를 자유롭게 조절할 수 있으며, 이에 따라 다양한 위치에서의 열화 및 발화 현상을 확인할 수 있다.
또한, 캡슐 내에 결함 요인의 종류 함량 등을 자유롭게 조절할 수 있어, 결함 요인에 대한 다양한 환경에서 전지의 거동을 분석할 수 있으며, 열화 및 발화 양상에 대한 데이터베이스 구축이 가능한 효과가 있다.
또한, 캡슐 개방 시기를 조절할 수 있으므로, 전지 구동 조건에 따른 결함 인자의 전기화학적 신호 등을 직접적으로 관찰할 수 있고, 전지의 변형 없이 결함 인자가 발현되기 때문에 전지 열화 이후의 분석이 가능한 효과가 있다.
도 1은 종래의 쇼트 유발 장치를 포함한 리츔 이차전지 단면도
도 2는 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 정면도
도 3은 본 발명에 따른 전극 조립체 분해도
도 4는 본 발명에 따른 캡슐 개방 실시도
도 5는 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 제 1 내지 3 실시예 단면도
도 6은 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 제 4 실시예 사시도
도 7은 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 제 5 실시예 사시도
도 8은 본 발명에 따른 이차전지의 특성 평가 방법 순서도
도 9는 실시예 1에 따른 결함 인자를 발현하기 전과 후의 voltage profile
도 10은 비교예1 및 실시예 2의 결함 인자가 발현된 이후, 전해질 부반응물질인 가스 발생으로 인해 전지가 부풀어 오른 것을 확인한 사진
도 2는 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 정면도
도 3은 본 발명에 따른 전극 조립체 분해도
도 4는 본 발명에 따른 캡슐 개방 실시도
도 5는 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 제 1 내지 3 실시예 단면도
도 6은 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 제 4 실시예 사시도
도 7은 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지 제 5 실시예 사시도
도 8은 본 발명에 따른 이차전지의 특성 평가 방법 순서도
도 9는 실시예 1에 따른 결함 인자를 발현하기 전과 후의 voltage profile
도 10은 비교예1 및 실시예 2의 결함 인자가 발현된 이후, 전해질 부반응물질인 가스 발생으로 인해 전지가 부풀어 오른 것을 확인한 사진
이하, 본 발명의 기술적 사상을 첨부된 도면을 사용하여 더욱 구체적으로 설명한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하, 본 발명의 기술적 사상을 첨부된 도면을 사용하여 더욱 구체적으로 설명한다. 첨부된 도면은 본 발명의 기술적 사상을 더욱 구체적으로 설명하기 위하여 도시한 일예에 불과하므로 본 발명의 기술적 사상이 첨부된 도면의 형태에 한정되는 것은 아니다.
도 2 내지 4를 참조하면, 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지(1000)는, 음극(110), 양극(120) 및 상기 음극(110)과 상기 양극(120) 사이에 적층되는 분리막(130)을 포함하는 전극 조립체(100), 상기 전극 조립체(100)를 감싸는 외장재(200) 및 내부에 결함 인자(310)가 수용되고, 상기 전극 조립체(100) 내측 또는 상기 외장재(200) 내측에 배치되는 캡슐(300)을 포함하고, 상기 캡슐(300)은 물리적 자극에 의해 개방되는 것을 특징으로 할 수 있다.
도 3과 같이, 상기 전극 조립체(100)는 상기 음극(110)과 상기 양극(120) 사이에 분리막(130)이 적층되어 형성된다.
상기 외장재(200)는 상기 전극 조립체(100)의 외면 전체를 감싸며 상기 전극 조립체(100)는 상기 외장재(200)에 포장되어 적층 상태가 유지된다.
도 4와 같이, 상기 캡슐(300) 내부에는 상기 결함 인자(310)가 수용된다. 상기 캡슐(300)은 상기 전극 조립체(100) 내측 또는 상기 외장재(200) 내측에 배치되고, 상기 캡슐(300)은 물리적 자극에 의해 개방되어 상기 캡슐(300) 내부에 있는 상기 결함 인자(310)가 상기 전극 조립체(100) 내측 또는 상기 외장재(200) 내측으로 유출된다.
상기 캡슐(300)은 상기 전극 조립체(100) 내측에 배치될 수 있고, 상기 전극 조립체(100)와 상기 외장재(200) 사이에 배치될 수 도 있으며, 상기 외장재(200)의 상면과 하면 사이에 배치될 수도 있다.
상기와 같은 구성을 통해 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지(1000)는 전극 조립체(100) 또는 전극 조립체(100)를 감싸는 외장재(200)의 내측에 배치된 캡슐(300)이 개방되며 결함 인자(310)가 유출됨에 따라 전지(1000)의 열화 및 발화 연상을 캡슐(300)이 배치되었던 원 위치(in-situ)에서 관찰할 수 있다.
또한, 상기 결함 인자(310)는 열화된 전극 입자, 금속 입자, 수지상 리튬, 리튬 분말 중 어느 하나로 이루어진 고체, 물, 불화수소(HF), 금속 이온, Dimethyl Ether, Triphenyl Phosphate, vinylen carbonate, Fluorinated carbonate, Lithium Difluorophosphate 등 전해액 첨가제를 고농도로 함유한 전해액, 탄산수소나트륨, 탄산수소칼륨, 인산암모늄 중 어느 하나 이상을 포함하는 소화물질, 난연제, 가스 발생제, 계면 안정화제로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 이상이 함유된 전해액, 전극 조립체(100)에 포함되는 전해액보다 낮은 농도의 전해액, 전극 조립체(100)에 포함되는 전해액보다 높은 농도의 전해액 중 어느 하나로 이루어진 액체, 및 수소, 메탄, 에탄, 이산화탄소 중 어느 하나로 이루어진 기체 중 적어도 하나로 이루어질 수 있다.
즉, 상기 결함 인자(310)는 고체, 액체, 기체 중 적어도 하나로 이루어질 수 있으며, 서로 다른 물질 형태를 갖는 결함 인자(310)들의 복합적으로 상기 캡슐(300)에 수용될 수도 있다.
또한, 상기 캡슐(300)은 PVdF(Polyvinylidene fluoride), SBR(Styrene-butadiene), 폴리이미드(Polyimide), 폴리아이소뷰틸렌(Polyisobutylene), 카르복시메칠셀룰로스나트륨(Sodium Carboxymethyl Cellulose), 폴리아크릴산(Polyacrylic Acid), 폴리비닐 알코올(Polyvinyl Alcohol) 및 왁스 중 어느 하나의 캡슐(300) 외장재(200)를 포함할 수 있다.
상기 캡슐(300) 외장재(200)는 캡슐(300)을 이루는 재질로서 상기의 재질 중 어느 하나로 형성될 수 있다.
또한, 상기 캡슐(300)을 개방하는 물리적 자극은 일정 압력, 일정 온도, 일정 크기의 자기장, 일정 세기의 전자파, 일정 강도의 X선 중 적어도 하나 이상이 적용될 수 있다.
즉, 상기 캡슐(300)은 일정 압력이나 일정 온도, 일정 크기의 자기장, 일정 세기의 전자파 도는 일정 강도의 X선 중 어느 하나의 자극에 의해서 개방되어 상기 결함 인자(310)가 상기 캡슐(300) 밖으로 유출될 수 있다.
또한, 캡슐(300)의 형태는 원통형, 캡슐(300)형, 직사각형, 구형, 직육면체, 마이셀 형태 등이 적용될 수 있으나 이에 한정되지 않고 일정 물리적 자극에 의해 개발될 수 있는 형태면 어떠한 형태도 적용이 가능하다.
도 5(a)를 참조하면, 상기 전극 조립체(100)는 상기 음극(110), 상기 분리막(130), 상기 양극(120) 중 적어도 하나 이상에 형성되는 타공(140)을 더 포함하고, 상기 캡슐(300)이 상기 타공(140)에 삽입될 수 있다. 상기 캡슐(300)은 내부에 상기 결함 인자(310)를 보관해야 하므로 내부 수용공간을 갖고 일정 부피를 형성하게 된다. 따라서, 상기 캡슐(300)이 전극 조립체(100) 내측이나 상기 외장재(200) 내측에 배치되면 이차전지의 전체 크기 또는 두께가 증가하게 된다. 따라서, 상기 음극(110), 상기 분리막(130), 상기 양극(120) 중 적어도 하나 이상에 상기 타공(140)이 형성되고, 상기 타공(140)에 상기 캡슐(300)이 삽입되어 이차전지의 전체 크기 또는 두께가 증가하는 것을 방지할 수 있다.
상기 타공(140)은 상기 음극(110), 상기 분리막(130) 및 상기 양극(120) 중 어느 하나에만 형성될 수 있다.
또한, 상기 타공(140)은 상기 음극(110)과 상기 분리막(130)에 걸쳐 형성되거나, 상기 분리막(130)과 상기 양극(120)에 걸쳐 형성되거나, 상기 음극(110), 상기 분리막(130), 상기 양극(120) 모두에 걸쳐 형성될 수 있다.
상기 타공(140)은 복수개가 서로 다른 위치에 형성될 수 도 있으며, 상기 타공(140)이 상기 분리막(130) 또는 상기 분리막(130)과 상기 음극(110) 또는 상기 양극(120) 중 어느 하나에 걸쳐 형성되면, 상기 양극(120)과 상기 음극(110)이 접촉되지 않도록 상기 타공(140)에 상기 캡슐(300)이 맞춤 삽입되는 것이 바람직하다.
도 5(b)를 참조하면, 상기 캡슐(300)은 상기 음극(110), 상기 분리막(130) 및 상기 양극(120)이 적층된 상기 전극 조립체(100)의 측면에 배치될 수 있다. 상기 캡슐(300)의 외주면은 상기 음극(110), 상기 분리막(130) 및 상기 양극(120) 중 적어도 하나 이상과 접촉되어 형성되는 것이 바람직하다.
도 5(c)를 참조하면, 상기 캡슐(300)은 상기 음극(110), 상기 분리막(130) 및 상기 양극(120)이 적층된 상태에서, 상기 음극(110)과 상기 분리막(130) 사이 상기 분리막(130)과 상기 양극(120) 사이에 적층 배치될 수 있다.
도 6을 참조하면, 상기 전극 조립체(100)는 상기 음극(110)에 연결되는 음극(110)탭 및 상기 양극(120)에 연결되는 양극(120)탭을 더 포함하고, 상기 캡슐(300)은 상기 음극(110) 및 상기 음극(110)탭이 서로 겹쳐지는 영역과 상기 외장재(200) 사이, 상기 양극(120)과 상기 양극(120)탭이 겹쳐지는 영역과 상기 외장재(200) 사이 중 적어도 하나 이상에 배치될 수 있다.
즉, 상기 캡슐(300)이 상기 음극(110)탭과 상기 음극(110)이 연결되는 지점 또는 상기 양극(120)탭과 상기 양극(120)이 연결되는 지점에 배치된 상태에서 상기 외장재(200)가 상기 전극 조립체(100) 및 상기 캡슐(300)을 감쌀 수 있다.
도 7을 참조하면, 상기 캡슐(300)은 상기 전극 조립체(100)의 외측과 상기 외장재(200) 사이의 잉여 공간에 배치될 수도 있다. 상기 잉여 공간은 상기 외장재(200)가 상기 전극 조립체(100)를 감쌀 때, 상기 전극 조립체(100)가 형성되지 않는 영역을 지칭하며, 상기 잉여 공간에 배치되는 상기 캡슐(300)은 적어도 일부가 상기 전극 조립체(100)와 접촉되거나, 아예 상기 전극 조립체(100)와 접촉되지 않을 수 있다.
도 8을 참조하면, 본 발명에 따른 이차전지의 특성 평가 방법은 (1) 음극(110), 양극(120), 및 상기 음극(110)과 상기 양극(120) 사이에 적층되는 분리막(130)을 포함하는 전극 조립체(100), 상기 전극 조립체(100)를 감싸는 외장재(200) 및 내부에 결함 인자(310)가 수용되고, 상기 전극 조립체(100) 내측 또는 상기 외장재(200) 내측에 배치되는 캡슐(300)을 포함하는 이차전지(1000)를 제공하는 단계, (2) 상기 이차전지(1000)에 상기 캡슐(300)을 개방하여 결함 인자(310)를 방출할 수 있는 물리적 자극을 인가하는 단계 및 (3) 결함이 발생된 이차전지(1000)의 거동을 분석하는 단계를 포함하여 이루어질 수 있다.
이때, 상기 단계 (2)는 상기 캡슐(300)에 압력, 온도, 자기장, 전자파 및 X선 중 적어도 하나 이상의 물리적 자극을 인가하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 단계 (3)은 상기 결함 인자(310) 방출로 인한 상기 이차전지(1000)의 충전 및 방전 시의 전압 프로파일 변화, 결함 인자(310) 방출 부위의 온도 변화, 열화, 발화 및 결함 인자(310) 방출 전 대비 이차전지(1000) 두께 팽창 중 적어도 하나를 포함하는 전지 해체 전 분석 및 양극(120) 및 음극(110) 표면 변화 관찰, 표면 조성 변화 관찰, 결정구조 변화 및 전극 결착력 변화 중 적어도 하나를 포함하는 전지 해체 후 분석 중 적어도 하나 이상의 거동을 분석할 수 있다.
즉, 본 발명에 따른 이차전지의 특성 평가 방법에서는 상기 캡슐(300)에 물리적 자극을 인가한 후 캡슐을 포함하는 이차전지(1000)를 해체하기 전이나 해체하고 난 후의 거동을 분석할 수 있다.
도 9 내지 10을 참조하면, 상기한 본 발명에 따른 결함 유발을 위한 이차전지(1000) 및 이차전지의 특성 평가 방법의 특징을 포함하여 실시한 실험 과정 및 실험 결과는 하기와 같다.
실시예 1 및 2의 전극 조립체(100)는 양극(120)은 전이금속산화물인 Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2 (L&F, Korea) 93 중량%, 도전재(Super P Liㄾ, Imerys) 4 중량%, 폴리비닐리덴 플로오르(PVdF, KF-1300, Kureha) 3 중량%로 제작하였으며, 음극(110)은 Graphite 92 중량%, 도전재(Super P Liㄾ, Imerys) 4 중량%, CMC/SBR 4 중량%로 설계되었다. 전해질은 리튬염인 LiPF6가 1.15 M 포함된 에틸렌 카보네이트 (Ethylene carbonate)/에틸메틸 카보네이트(Ethylmethyl carbonate) (부피비 3/7) (ENCHEM, Korea) 유기용매 혼합액을 분리막(130)으로는 PE를 사용하였다.
(실시예 1)
실시예 1에서는 HF의 농도가 높은 전해액이 함유된 결함 인자(310) 캡슐(300)을 양극(120)과 분리막(130) 사이에 위치한 후, 일정 압력을 가했을 때, 이차전지의 전압 프로파일이 A에서 B로 변화하였다. 결함 인자(310) HF가 발현됨에 따라 리튬염/용매의 분해 및 부반응 산물 형성에 의한 방전 구간에서의 이상 신호가 관찰되었으며, 양극(120)/음극(110)에 두꺼운 피막이 형성되어 전지 내의 저항 증가로 인한 CV 구간이 길어지는 것을 확인하였다.
또한, 결함 인자(310) 발현을 기점으로 20 cycle 이후, 전지가 기존대비 약 2배 두께 증가가 일어난 것을 관찰하였고, 특히, 결함 인자(310)가 발현된 셀을 고온 구동 하였을 시, 도 9와 같이 용량유지율이 크게 저하되는 것을 확인 할 수 있었다.
구동 이후 전지를 해체하여 전해액의 리튬 함량을 정량 분석 시, 기존 대비 약 25%의 리튬이 소모된 것을 확인할 수 있었으며 이는 결함 인자(310) 발현에 의한 리튬염 분해 및 부반응에 의한 것이라고 판단할 수 있었다.
(실시예 2)
도 10을 참조하면, 비교예 1은 이차전지 내에 결함인자가 포함된 캡슐 없이 실시예 2와 동일한 전지 정보를 기준으로 제조된 이차전지이며, 실시예 2에서는 전이금속 이온 (M4+, M= Mn, Ni)이 함유된 전해액이 함유된 결함 인자(310) 캡슐(300)을 전극이 포함된 젤리롤 외부에 위치한 후, 일정 압력을 가했다.
전이 금속 이온이 함유된 전해액 결함 인자(310)가 발현됨에 따라 양극(120)에서는 MF2 성분의 저항 층을 만들고, 음극(110)에서는 금속으로 용출 및 전착될 것으로 예상하며 이로 인한 전지 저항 증가 및 용량감소가 전압 프로파일에서 관찰되었다. 또한, 결함 인자(310) 발현을 기점으로 20 cycle 이후, 도 10과 같이 전지가 기존대비 약 3.5배 두께 증가가 일어난 것을 관찰하였다.
본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며, 적용범위가 다양함은 물론이고, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이다.
1000 : 결함 유발을 위한 이차전지
100 : 전극 조립체 110 :음극
111 : 음극탭 120 : 양극
121 : 양극탭 130 : 분리막
140 : 타공
200 : 외장재
300 : 캡슐 310 : 결함 인자
100 : 전극 조립체 110 :음극
111 : 음극탭 120 : 양극
121 : 양극탭 130 : 분리막
140 : 타공
200 : 외장재
300 : 캡슐 310 : 결함 인자
Claims (11)
- 음극, 양극 및 상기 음극과 상기 양극 사이에 적층되는 분리막을 포함하는 전극 조립체;
상기 전극 조립체를 감싸는 외장재; 및
내부에 결함 인자가 수용되고, 상기 전극 조립체 내측 또는 상기 외장재 내측에 배치되는 캡슐;을 포함하고,
상기 캡슐은 물리적 자극에 의해 개방되는 것을 특징으로 하는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 1항에 있어서,
상기 전극 조립체는,
상기 음극, 상기 분리막, 상기 양극 중 적어도 하나 이상에 형성되는 타공;을 더 포함하고,
상기 캡슐이 상기 타공에 삽입되는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 2항에 있어서,
상기 타공은,
상기 음극과 상기 분리막에 걸쳐 형성되거나, 상기 분리막과 상기 양극에 걸쳐 형성되거나, 상기 음극, 상기 분리막, 상기 양극 모두에 걸쳐 형성되는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 1항에 있어서,
상기 전극 조립체는,
상기 음극에 연결되는 음극탭; 및
상기 양극에 연결되는 양극탭;을 더 포함하고,
상기 캡슐은,
상기 음극 및 상기 음극탭이 서로 겹쳐지는 영역과 상기 외장재 사이, 상기 양극과 상기 양극탭이 겹쳐지는 영역과 상기 외장재 사이 중 적어도 하나 이상에 배치되는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 1항에 있어서,
상기 캡슐은,
상기 전극 조립체의 외측과 상기 외장재 사이의 잉여 공간에 배치되는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 1항에 있어서,
상기 결함 인자는,
열화된 전극 입자, 금속 입자, 수지상 리튬, 리튬 분말 중 어느 하나로 이루어진 고체,
물, 불화수소(HF), 금속 이온, Dimethyl Ether, Triphenyl Phosphate, vinylen carbonate, Fluorinated carbonate, Lithium Difluorophosphate 등 전해액 첨가제를 고농도로 함유한 전해액, 탄산수소나트륨, 탄산수소칼륨, 인산암모늄 중 어느 하나 이상을 포함하는 소화물질, 난연제, 가스 발생제, 계면 안정화제로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 이상이 함유된 전해액, 전극 조립체에 포함되는 전해액보다 낮은 농도의 전해액, 전극 조립체에 포함되는 전해액보다 높은 농도의 전해액 중 어느 하나로 이루어진 액체, 및
수소, 메탄, 에탄, 이산화탄소 중 어느 하나로 이루어진 기체 중 적어도 하나로 이루어지는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 1항에 있어서,
상기 캡슐은,
PVdF(Polyvinylidene fluoride), SBR(Styrene-butadiene), 폴리이미드(Polyimide), 폴리아이소뷰틸렌(Polyisobutylene), 카르복시메칠셀룰로스나트륨(Sodium Carboxymethyl Cellulose), 폴리아크릴산(Polyacrylic Acid), 폴리비닐 알코올(Polyvinyl Alcohol) 및 왁스 중 어느 하나의 캡슐 외장재를 포함하는 결함 유발을 위한 이차전지.
- 제 1항에 있어서,
상기 캡슐을 개방하는 물리적 자극은,
일정 압력, 일정 온도, 일정 크기의 자기장, 일정 세기의 전자파, 일정 강도의 X선 중 적어도 하나 이상이 적용되는 결함 유발을 위한 이차전지.
- (1) 음극, 양극, 및 상기 음극과 상기 양극 사이에 적층되는 분리막을 포함하는 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 감싸는 외장재 및 내부에 결함 인자가 수용되고, 상기 전극 조립체 내측 또는 상기 외장재 내측에 배치되는 캡슐을 포함하는 이차전지를 제공하는 단계;
(2) 상기 이차전지에 상기 캡슐을 개방하여 결함 인자를 방출할 수 있는 물리적 자극을 인가하는 단계; 및
(3) 결함이 발생된 이차전지의 거동을 분석하는 단계;
를 포함하는 이차전지의 특성 평가 방법.
- 제 9항에 있어서,
상기 단계 (2)는,
상기 캡슐에 압력, 온도, 자기장, 전자파 및 X선 중 적어도 하나 이상의 물리적 자극을 인가하는 것인 이차전지의 특성 평가 방법.
- 제 9항에 있어서,
상기 단계 (3)은,
상기 결함 인자 방출로 인한 상기 이차전지의
충전 및 방전 시의 전압 프로파일 변화, 결함 인자 방출 부위의 온도 변화, 열화, 발화 및 결함 인자 방출 전 대비 이차전지 두께 팽창 중 적어도 하나를 포함하는 전지 해체 전 분석 및
양극 및 음극 표면 변화 관찰, 표면 조성 변화 관찰, 결정구조 변화 및 전극 결착력 변화 중 적어도 하나를 포함하는 전지 해체 후 분석
중 적어도 하나 이상의 거동을 분석하는 이차전지의 특성 평가 방법.
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| KR20070008087A (ko) * | 2005-07-13 | 2007-01-17 | 주식회사 엘지화학 | 과충전 방지제를 담지한 열 열화성 캡슐을 포함하고 있는리튬 이차전지 |
| KR20130134929A (ko) * | 2012-05-31 | 2013-12-10 | 주식회사 엘지화학 | 전해액이 내장된 캡슐을 포함하는 전기화학소자 |
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-
2021
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